TW399338B - Method of making an organic thin film transistor and article made by the method - Google Patents
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Description
五、發明說明(1) 連續申請案資料 =發明係為1996年8月23日申請之美國序號〇8/7〇2,〇73 之邛分連續申請案,該案以提及之方式併入本 . 發明範疇 本發明有關一種含有有機材料活性層之薄膜電晶體 (TFTs),及一種製造該電晶體之方法。 曰日 發明背景 包二力於研究半導體材料’ “於各式各樣之裝置 i絕Λ二極體 光學裝置、及薄膜電晶體諸如金 Λ半額效電晶體(Mis~FETs)中作為活性層。 +導禮材.料提供加工方面之優點’諸如與可撓性塑料 ^材之相容性及以旋轉塗佈法施用之簡易性,因此 罝 =用,裝置製造方法中之吸引力。然而,此等材料 用於缚臈電晶體裝置中時,形成之裝置需具有適合特 途之開閉比(源極/汲極電流)。雖然某些應用適合使 閉比低達1 00之裝置,但一般薄膜電晶體需具有至少汗 之開閉比。有機半導體材料左右該開閉比之性質係為^ 子遷移率及電導係數。有機半導體材料之載流子遷移率二 般超過約ί(Γ8厘米2/伏特秒’但低於1厘米2/伏特秒。结 果,根據載流子遷移率、材料電導係數及癸基開閉比Ό間 關係,該有機半導體材料之必要電導係數係由材料之載漭 子遷移率及所需之開閉比定義。 /;11·
Brown,A.R.,等人於合成材料,第68冊,第65_7〇頁 ( 1 994)申之“摻雜非晶形有機半導體中電導係數與場效遷
1^· D:\Y87\55579.ptd 五、發明說明(2) 移率間之共同關係”中描述一種摻雜非晶形有機半導體。 Brown等人記錄一種介於該材料電導係數與場效遷移率間 之線性關係,即,當該電導係數增加時,該場效遷移率亦 然。雖_然B r 〇 w η等人記錄具有極高遷移率之材料,但該高 遷移率係犧牲電導係數而達到。Bro wn等人之結論為預期 由非晶形有機半導體製造之裝置中無法具有高開閉比及高 遷移率。是故,欲自此等材料製造令人滿意之裝置,此等 材料之場效遷移率及電導係數需介於使裝置之開閉比至少 105之範圍内。 發明總結 本發明有關-一種半導體裝置,其含有經取代之有機半導 體材料。此等有機半導體材料係為經取代之酞菁(本發明 簡稱為P C)與銅、鋅、錫、鐵或氳之配位化合物。此等配 位化合物形成有序薄膜,與非晶形經摻雜献菁比較之下, 於較低電導係數了具有較高場效遷移率。該配位化合物之 至少一六員環上具有至少一氯或氟取代基。較佳情況係為 該六員環完全被氟原子或氯原子或取代。本發明具體實例 (其中該六員環係完全被取代)係使用以下結構說明:
D:\Y87\55579.ptd 第6頁 五、發明說明(3)
其中X係為金屬原子諸如銅、鋅、或鐵,而R係為氯或氟。 本發明亦有關一種製造具有有機薄膜材料之薄膜裝置的方 法。 於一具體實例中,本發明有關一種半導體薄膜電晶體裝 置,其中該活性層係為一有機半導體材料,其場效遷移率 高於10_3厘米2/伏特-秒,而電導係數介於約1(T9S/厘米至 約1 0_7S /厘米之間。於本發明之一具體實例中,該裝置係 為具有有機半導體活性層之金屬-絕緣體-半導¢-場效電 晶體型薄膜電蟲體。該裝置一般具有三個隔開之接點(例 如導電性金屬諸如金),其中至少兩點係與該半導體層物 理性接觸。該第三個接點係用以控制通過介於該第一個及
D:\Y87\55579.ptd 第7頁 五、發明說明(4) 第二個接點間之半導體層的電流。 、本發明薄膜電晶體裝置係於習用基材材料諸如玻璃、矽 或塑料上形成。於該基材上形成介電材料層。其中一接點 ,物理性連接於該基材,而其他兩接點與該基材之 者介電材料層。 1 於本發明另一具體實例中,該裝置係為發光二極體 LED),其中該電子輸送層係為經取代有機 月另-具體實例中,該裝置係為太陽能電池該太 刼此电池具有由兩材料層所組成之p〜n接面。該^層係太 發明電子輸送性經取代有機半導體材料。 ' 於本發明方-法中,該酞菁配位化合物層係於經加熱之 Ϊ 2成。於經加熱之基材上形成歌菁配位化合物時,可 '液〃置性能。詳言之’當該基材温度係介於約3〇至 2 1 5#C範圍内時,當於該基材上形成酞菁層時,與其、 酞菁層係於未加熱基材上形成之類似裝置比較之下,所^ ,=裝置亨遷移率較高。可得到較佳遷移率之溫度範圍‘ 根據該酞青配位化合物中之金屬配位而定。例如,若二 屬配位係為銅,則於約30。。至約215。。範圍内發現較佳遷& 移率。右該金屬配位係為鋅,則於基材溫度約丨2 5 t:至約 2 1 5 C時發現較佳遷移率。若該金屬配位係為鐵’則係於 基材溫度約100。(:至約2 15下發現較佳遷移率。 、 本發明經取代酞菁配位化合物係為n_通道材料(即電 被^通經此等材料)。因此,此等材料係使用於需要^ 通i材料之裝置中。該裝置包括互補金屬-絕緣體-半導體
D:\Y87\55579. ptd 第8頁 五、發明說明(5) 場效電晶體及雙極裝置(其於相同基材上兼具有η-通道及 Ρ-通道)。另一種例示裝置係為η-通道金屬-絕緣體-半導 體場效電晶體。本發明η -通道材料亦可使用於發光二極體 (LED)及太陽能電池。 圖式簡單說明 圖1本發明薄膜電晶體裝置之斷面侧視圖。 圖2說明Cu -Pc膜之場效遷移率與用以形成該膜之基材溫 度間的Μ係。 圖3係於不同之閘極電壓下說明薄膜裝置之汲極-源極電 流與汲極-源極電壓間之關係該裝置具有經氟 '取代之銅酞 菁半導體膜。… 詳細說明 本發明有關一種半導體裝置(其中該活性層係為經取代 之酞菁配位化合物)及一種製造該裝置之方法。本發明裝 置裝有用以於該活性層上施加電流之接點。該經取代之酞 菁配位化合物具有四個六員環,其中至少一環係經強拉電 子基諸如氯或氟所取代。較佳情況係為該配位化合物中所 有四個六員環皆完全經拉電子基所取代。本發明之具體實 例(其中所有六員環皆完全經取代)係使用以下結構說明:
D:\Y87\55579.ptd 第9頁
該配位離子通常係以字母x表示。較佳情況係該配位離子 係為銅、鋅、或鐵。 一 :士發明之-具體實例中,該裝置係為n_通道薄膜電晶 、 本發明裝置於2 0 C下具有咼於1 〇3之開閉比。為 了 f到所需開閉比之裝置,較佳情況係該酞菁之場效遷移 率局〇 3厘米2/伏特-秒’而電導係數係約丨〇_9s/厘米至 約10 S /厘米。圖1說明本發明金屬—絕緣體_半導體場效電 晶體型裝置之一實例。電晶體2 〇係為基材11,於其上層形 成介電材料1 3層及金屬接點1 5。兩個其他接與1 7及1 9係於 該介電層13上形成。酞菁配位化合物21層係於接點17及19 上及之間形成。熟習此技藝者已知本發明本發明'電晶體可
D:\Y8T\555T9. ptd 第10頁 五、發明說明(7) ' ---------Γ 於各種不同結構下形成,此處不予詳述。 製玻璃、或塑料所 習用材料諸如一u材枓諸如金所製造。介電材料係為 成,此處不予;;知之^技術而於該基材上形 例如,於經Π-摻雜之秒基材上形成金屬—絕 場效電晶體型薄膜電晶體,其通道 、體+ V體 度250微米。於該基材上形成300 0埃厚度之·^,而間極長 該二氧化梦層係作為閘極介電材料,而一氣化砍層。 米2。於該閑極介電層上形成兩個隔 :約10 nF/厘 極介電層及位於其上層之接點 於談間 於經加熱之基材上形成駄菁膜。= =合物膜。 約2i5°c範園内。如前文所述,可使形成之Vw約30°至 遷移率之基材溫度係根據該献菁配位化合物中置H較佳 而定。例如,當該金屬配位係為 =金屬配位 ㈣至約215。〇之整體溫度範圍内彳n ^遷移率係於約 係為鐵時,較佳遷移率係於約丨〇 〇它至 W k成屬配位 範圍内得到。 1 b c之整體溫度 該酞菁膜係使用習用技術基材真空沉 成。較佳情況係為該酿菁膜厚度係約3Q毫微^材上形 微米。所形成之薄膜電晶體之開閉比於2〇以約_毫 於本發明另-具體實例中,該裝置係為發:馬於1〇。 UED) ’其中該電子輪送層係為經取代之有-極體 第11頁 D:\Y87\55579.ptd 五、發明說明(8) Ϊ材適之—實例係為玻璃基材或透明塑料 上形成電洞輸送層。適當之=化:錫電極。於該陽極 菁 '芳族二胺、聚乙烯;;電層ί料實例包括銅酿 當厚度係約30毫微米至約本乙烯。此等薄層之適 形成發射劑層。可適當;Ιϋ微Λ。於該電洞輸送層上 發光二極體所需之次序選擇用’而係根據 微米或更薄。於該發射劑層上;;二η:1? 成陰極。陰極厚度至少約40毫圍微米。=子上 材料包括例如-鋁及飼。 w k< 另一具體實例中,個別發射 例中,電洞輪送層岑兩丰拎$ a &仔隹万、此寻具體實 電洞輸送性材料亦換雜發射劑材料,或該 於本發明另一具體實例中,該 具有"接面’係由兩材料層所組成'2_。層該 Si i之::輸送性經取代有機半導體材料。適當之曰太 上層;成習用d為或—透明塑料基材,其 取代駄菁ηΐ道半導體材料。於該卜通。= P-通迢半導體材料。適 體層上开/成 属樸啉、適田 +導體材料實例包括金 洛。、η-通ί居^ naCrld〇ne)顏料、聚乙炔、及聚吼 ^ η 層及p_通道層皆具有約1〇毫微米至約 厚度。於該卜通道層上形成習用金屬(例如金、銀、銘、
D:\Y87\55579. ptd 第12頁 五、發明說明(9) 及銦)電極。 實施例1 自供應商處得到含有鉑(Pt)、銅(Cu)、鋅(Zn)、錄 (Ni)、鐵(Fe)、錫(Sn)、及氫(H2)之酞菁配位化合物。為 簡便計’該酞菁配位化合物通稱為X-pc,其中X係為配位 離子之通j集(例如Pt,Fe,I等)。此等材料係藉著於低於 約8 X 1 0 4托耳之壓力及約38〇 之溫度下昇華而純化。該 昇華方法共進行三次。 使用前述駄菁配 材上形成酞菁配位 描述於前文之-裝置 材11之結構,其上 點17及19。第三個 基材上沉積每一 基材溫度對於該敢 每一種駄菁配位化 125 °C 及20G °C 之基 耳壓力下於蒸發槽 菁置於鶴舟皿上。 亦置於位在銅塊上 塊溫度,而藉以控 材料,而該酞菁膜 如前文般製備之 示於下表I中。基才 位化合物作為活性層 化合物21層,以形成 2 0。於此實施例中, 層形成閛極介電層1 3 接點1 5係直接形成於 種薄膜之期間皆控制 菁層之遷移率及電導 合物之個別薄膜皆於 材上形成。每一薄膜 中使用真空沉積法形 該舟皿係放置於習用 之蒸發器中。使用溫 制基材溫度。該舟m 係於每秒約4埃至約5 各種薄膜之場效考移 f於薄膜形成斯間之$ 而形成裝置。於基 圖2所示而大體上 基材一辭意指石夕基 ’上層再形成兩接 該矽基材上。 基材溫度,以決.定 係數的影響。前述 加熱至3 0 °C、 皆係於2 X 1(Γ6托 成。將約5 0毫克酞 蒸發器中。該基材 度控制器以控制銅 加熱至約3 8 0。(:之 埃之速率下形成。 率及電導係數係列 I度對於該膜之場
五、發明說明(10) 效遷移率及電 導係數3» w ^ I之影響亦記錄於表I中
表I 材料 30°C 基射溫度 125〇C 20Q°C Cu-Pc 电導係數(s/厘米) 開/蘭fcf*. 6.0 X Hr* 1.8x10^ 3.7 xlO4 2 X 10·2 4x10^ 4 xlO5 6.7 χ ΙΟ'3 3.1 x ICr^ 1.7 xlO5 Zn-Pc 遷 電導係數(S/厘米) ga/Mbk、 2.3 X 10“ 1.4 X ΙΟ'6 12 2.4 X 10·3 1.1 X 10'8 2.2 X 104 2.8 χ l〇·3 1 χ ΙΟ'7 2 χ 103 H,-Pc 遷 電導係數(S/厘米) 電導係數(S/厘米) 開/閉比 Sn-Pc 1.3 X 1〇-3 6.4 X ΙΟ'7 160 2.6 X 10'3 2.2 X ΙΟ'9 8.1 X104 5.6 χ l〇'7 2.1 x l〇-? 26 7.3 X 10-5 1.9 X 10·7 36 3.4 xlO'3 2.4 X 10·* 1.6 xlO4 無法測量 4.8 χ ΙΟ"8 無法測量 re-rc 遷移率(厘米2/伏" 電導係數(S/厘米) 開/閉比 3.6 X ΙΟ'5 5.1 X 10·9 570 6.9 x1ο*4 6.8 χ ΙΟ'7 110 1.1 χ 10'5 1 χ ΙΟ'7 100 rt-rc 遷移率(厘米 電導係數(S/厘米) 開V間比 1.5x10^ 2.2 X ΙΟ'7 120 1.5x Ur* 2.7 χ ΙΟ'7 80 9 χ 10'5 4.7 χ 10·9 2.6 χ 10^ Ni-Pc 遷移率(厘米2/伏特.秒) 電導係數(S/厘米) 開/閉比 7 X 10·6 3.9 X 10·9 120. 3 x IQ'5 6.2 x l〇'8 110 5Λχ10·5 6.4 χ ΙΟ'9 110 表I所記錄之場效遷移率係使用下式計算: IDs = (WCi/2L) β (VG-V0)2 其令W係為通道寬度(250微米),l係為通道長度(12微 来),而Ci係為閘極介電質之每單位面積電容(1〇 ηρ/
D:\Y87\55579. ptd 第14頁 五、發明說明(11) 厘米)。使用上式計算場致 壓(V係由該汲極—源極電崎遷移率#時,該裝置之臨限電 核裝置自測量值外插回1 於飽和區中之平方根與 定。位於飽和區之I ,係鼓,閘極電壓()間的關係决 於特定VG下之汲極—“電f觀察,-源極電壓(^)與 之IDS係為IDS不再隨著汲極的關心決定。位於飽和區、 分。位於飽和區中之Us隨?:玉電壓之增加而增加之部 為習用方法,m熟習此知此種測定V。之方法係 記錄之場效遷移率係為V均值。針對表㈠ 二ί個溫度皆使用兩基心形成裝置::之每 於共,、個基材-上形成具有“〜 珉裝置。例如, 各兩個。每個基材上皆 、、置,所記錄之溫度 該開閉比係為當vG等於if二二二,裝置。 之汲極電流(i D!)相對於當—v t愛=極电昼(V D )時飽和流動 W且Vd⑽伏特為2厂5安時,及當 比係為.8 X 1 〇6。 : 10文時,該裝置之開閉 雖然本發明人不欲受限於〜 能與該酞菁膜之形態有關,=疋理袖,但相信該裝置之性 顯示大部分薄膜之次序隨^用斤以歹該膜X~射線繞射分析 增加而增加(即該膜變成較低 ^成該膜之基材的溫度之 (2 0 0 )晶格平面所得之卜射線銬:生)。該膜之次序係由該 一尖峰之追蹤圖表示高度有序^膜’。追蹤圖而決定。具有單 用以形成薄膜之基材溫度 、發現該尖峰之強度隨欲 邛阿而増高。
五、發明說明(12) -- 結果,該膜之次序顯然與材料之場效遷移率有關。如表 I之。數據&所示,大部分薄膜之場效遷移率皆隨基材溫度自 30 C升南至125°C而增加《如前文所示,該膜次序亦隨著 基材於薄膜形成期間之溫度的升高而增高。然而,表I亦 顯示%效遷移率隨該基材於沉積期間,溫度自1 2 5。匚升高至 20 0 °C而降低。此種效應可由薄膜不連續性於較高溫度下 增加及此等不連續性對於場效遷移率之負面影響來說明。 基材於膜开;j成期間之溫度及C u — p c膜之場效遷移率間的 關係係說明於圖2中。圖2證明該Cu-Pc膜之場效遷移率隨 著該基材溫度自約30 °C升高至約140它而大幅增加。基材 溫度高於140艺時,相反地,該場效遷移率隨著溫度之增 加而降低。 .本發明經取代酞菁係為n_型半導體(即輸送電子之材 料)。該材料於空氣中亦具安定性。於本發明中,於空氣 中具有文定性意指該半導體材料之電子輸送性於含有空氣 之氛圍中不因時間而降低。 實施例2 以下化合物係購自歐瑞化學公司(Aldrich Chemicai
Company) :F16CuPc ;F16ZnPc ;F16CoPc ;及CluFefc。經氰 基取代之銅酞菁((CN)8CuPc)係根據whorle,D.等人,
Makromoi. Chem. ’ 第181 冊’第2127 頁( 1 98 0 )所描述之方 ^合/成。四-2, 3 -哦畊紫菜畊銅(PyCuPc)(吡畊衍化之銅酞 青)係根據Sch let t we in, D·等人於電化學協會期刊,第 136冊’第28 82頁( 1 989 )所描述之方法製備。此等材料隨
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10 五、發明說明(13) 之於低於約8 X 托耳之壓力下及約380Λ:之 兩次而純化。四_2, 3-吡畊紫菜哄銅之結構係為又Γ汁甲
使用前述酿-菁配位化合物作為活性層而形成裝置。每種 前述酞菁配位化合物21層皆施加於個別經n_摻雜之石夕2材 上,以形成圖2所示而大體上描述於前文之裝置。於此 實施例中,基材.一辭意指矽基材結構.,其上層形成閘極介 電層1 3,而該介電層上形成兩接點丨7及丨9。第三個接點係 直接形成於該矽基材上。該介電層係為3 〇(]亳微米严,’、而’、 2位容(Ci)係為Bn"厘米2。該接點:為金 米及1 5^Γ米。、置的通道長度係為2 5微米、1 2微米、4微 酞菁ΐ ί : Ϊ間控制基材溫度’以決定基材溫度對於該 献菁配位化^及電導係數的影響。冑述每—種經取代之 215之Α 物之個別薄膜皆於加熱至30 t、1 25。(:及 於蒸發槽土中使上用形吉成。每-薄膜皆係於2 x 10-6托耳壓力下 用真空沉積法形成。將約5 0毫克酞菁置於鶴
第17頁 五、發明說明(14) 舟i上。該舟m係放置於習用蒸發 在銅塊上之蒸發器中。使用.”㈣I ^基材亦置於位 而藉以控制基材溫度。該::=以控制銅塊溫度, ^ ^ 丹皿加熱至約3 8 0 r夕鉍极 τ 該酞菁膜係於每耖約0.4毫徽米 4,而 成。 j υ. 〇耄被未之速率下形 此等裝置之電性質係於真*下、' 丨旦 用惠普(HP) 4145Β分析器得;^ ^罜電除非另有陳述、。使 酞菁配位化合物之場效遷移率$ & ^ 。經取代之 之方法計算。針對此等裝ϊί 例1所描述 表2中。 f罝。十真之%效遷移率係列示於下 " 表11 材料 以下基材溫度下遷移率(厘米2/伏特秒) -125〇C 21Β°Γ. FlsCuPc 5 χ l〇-J 3 χ 1〇'2 2 χ ΙΟ'2 1.2x10-3 4.3 χ 10'5 13χ ΙΟ'3 Α合物解吸 溫度 .化合物無法昇華. 一化合4¾無法昇華_ F1KZnPc 1.7 χ10_5 4.6Χ10·4 F1KCoPc 1.3xl〇—6 4.5 χ ΙΟ'5 — FJePc 5.5 χ ΙΟ·4 5.Sxl〇-3 Cl16FePc 無場效 發琛遷移率 2.7 χ ΙΟ'5 (CN)8CuPc 化合物無法昇華 化合物無法昇 PyCuPc 化合物無法昇華 化合物無法昇 ^冗積溫度自㈣升高至125。0時,該裝置之遷移率大 ί U罢然而,當沉積溫度增加至高於約150 °c時,發現 某置之遷移率降低。雖申請人不欲受限於特定理論, 旦甲明人相信於高溫下所形成之經取代酞菁膜呈適於 輸运電子之形態。然而,基材溫度與形成之裝置的遷移率
間之關係與經取代酞菁配位化合物中之金屬配位稍 係。例如,當該金屬配位係為銅時,於約3〇 t至約2 之整體溫度範圍内發現較佳遷移率。然而,當該金 C 係為鐵時,於約1 〇 〇。(3至約2丨5 之整體溫度範圍内 = 佳遷移率。而當該金屬配位係為辞時,於約丨2 5它至約 21 5 C之整體溫度範圍内發現較佳遷移率。 於表2所記錄之測量場效遷移率中,氟化酞菁所測得之 遷移率最高。而經氰基取代之酞菁及吡哄衍化銅材料於i 昇華至基材上之前即已分解。 '/、 發現經i素取代之酞菁於空氣中具有安定性。具 素取代之酞菁-半導體的裝置之電子遷移率及開閉比,即使 於該裝置儲存於開放空氣中歷經六個月以上,實質上仍不 改變。然而,於30。〇下使用經氯取代之酞菁材料所形成之 裝置的場效遷移率無法測定,而該經氯取代之酞菁材料於 2 1 5 C下解吸(即不形成該膜)。因此,顯然經氟取代之酞 菁材料可於較經氯取代之酞菁材料寬幅條件下沉積。 ,3係為於1 25。(:溫度下將F16Cupc半導體沉積於該基材上 所得之裝置的電流-電壓曲線。該汲極—源極電流(微安)係 於不同閘極電壓下以汲極a源極電壓之函數記錄。所測量 之裝置的通逭長度係為12微米。該膜沉積之形式係如同n_ 通道電晶體。當施加於該裝置之閘極電壓增高時,發現注 射於半導體膜中之電子增加(由汲極—源極電流隨著汲極一 源極電,之增高而增加顯示)。根據圖3所記錄之數據,該 裝置之場效遷移率使用實施例丨所描述之方法計算係為
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Claims (1)
- .... .: 六、申讀專利範圍 1. 一種半導體裝置,其包括: 一基材,其具有位於其上層之經取代酞菁配位化合物 層及用以使電流適經該經取代酞菁配位化合物層之接點, 其中該酞菁配位化合物層具有以下結構:其中X係選自銅、鐵、及鋅,而R係為拉電子性取代基, 而其中至少一個六員環係具有至少一 R取代基。 2. 如申請專利範圍第1項之半導體裝置,其中R係選自氟 及氯。 3. 如申請專利範圍第1項之半導體裝置,其中該半導體 裝置係為薄膜電晶體,而其中該經取代酞菁配位化合物於 2 0 °C下係具有高於約1(Γ3厘米2/伏特-秒之場效遷移率,及 介於約1 0—9S/厘米至約1 (T7S /厘米之電導係數,其中該薄膜 電晶體之源極-汲極電流的開閉比至少約1 〇3。 4. 如申請專利範圍第3項之薄膜電晶體,其中該經取代 酞菁配位化合物層係具有約3 0毫微米至約1 0 0毫徽米之厚D:\Y87\55579.ptd 第21頁 六、申請專利範圍 度。 5. 如申請專利範圍第4項之薄膜電晶體,其中該經取代 駄菁配位化合物層係為有序層。 6. 如申請專利範圍第5項之薄膜電晶體,其中該薄膜電 晶體係為金屬-絕緣體-半導體場效電晶體。 7. 如申請專利範圍第2項之半導體裝置,其中該六員環 係完全經拉電子基所取代。 8. 如申請專利範圍第2項之半導體裝置,其中該半導體 裝置係為發光二極體。 9. 如申請專利範圍第2項之半導體裝置,其中該半導體 裝置係為太陽-能電池。D:\Y87\55579.ptd 第22頁
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