TW295552B - - Google Patents

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TW295552B
TW295552B TW084102753A TW84102753A TW295552B TW 295552 B TW295552 B TW 295552B TW 084102753 A TW084102753 A TW 084102753A TW 84102753 A TW84102753 A TW 84102753A TW 295552 B TW295552 B TW 295552B
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Catalytica Inc
Tanaka Precious Metal Ind
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Description

經濟部中央橾準局員工消費合作社印衷 B7 ’、· ·一 ' ·. . — -a«.. —^ —n , M...、 五、發明説明(1 ) 相關應用之交互參考 本發明係爲在審査中之1 9 9 4年3月2日申請之美 國專利案第0 8/2 0 5,2 7 9號之部分連績申請案, 而美國專利案第0 8/2 0 5 ,2 7 9號已併入本文作爲 參考資料。 本發明領域 本發明係關於被觸媒塗覆或無觸媒之一列經處理之縱 向,相鄰的反應通道或溝中應用積分熱交換之觸媒結構, 以及在高度放熱方法中使用此種觸媒結構的方法,例如燃 燒或部份燃燒方法。更特別地說,本發明係關於應用稹分 熱交換的觸媒結構,其中催化及非催化溝在某些重要特性 上彼此間不同,因此使催化溝中的放熱反應及催化與非催 化溝間的熱交換最適化,且可抑制非催化溝中非預期的放 熱反應》 本發明背景 在現代工業實務上,已知使氣相或蒸氣相中之反應混 合物與異相觸媒接觸,可促進不同的高度放熱反應,在一 些情形下,這些放熱反應是在含有觸媒之結構或容器內進 行,同時須供應外在的冷卻;再者,因爲無法達到足夠的 熱交換,所以須將反應控制在某溫度範圍內。在一些情形 下,整體觸媒結構的使用並不實際(其中反應混合物中未 反應部分提供催化反應之冷卻效果)’因爲現存觸媒結構 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS > A4規格(2I0X297公釐> -4 - ---------X----^--•訂------^ I (請先閲讀背面之注意事項再'填寫本頁) IFj? 經濟部中央樣準局員工消費合作社印装 A7 B7 五、發明説明(2 ) 並沒有提供可使預期反應最適化的環境,且無法在避免非 預期反應及觸媒過熱之條件下,與未反應之反應混合物經 由熱交換以除去反應熱。因此。對於很多催化的放熱反應 而言,可增進整體觸媒結構的適用性,只要所發展出之整 體觸媒結構可改善反應區環境以及反應混合物中反應及未 反應部分間之熱交換。 對於整髏觭媒結構目前及所被建議之使用領域中,是 須要改善整體觸媒結構在這些領域上的操作性,諸如燃料 的燃燒或部份燃燒或來自內部燃燒引擎之廢氣排放的催化 處理,爲了擴大操作範圍,可達到預期的催化轉化率之條 件。例如,將催化燃燒應用於自氣髏渦輪減少NO x排放. 即將渦輪裝配上催化燃燒器之情況下.催化系統或結構須 要能夠適應不同的操作情況,作爲動力源之氣體渦輪以驅 動負荷,是須在一個範圍之速率及負荷下操作,使得動力 輸出可符合負載需求,此表示燃燒器必須在一個範圔內之 空氣及燃料流速下操作,如果燃燒器系統使用觸媒來燃燒 燃料並限制排放量,則此觸媒系統必須能在一個大範圍內 之空氣流速,燃料/空氣比(F /A )及壓力下操作。 明確地說,在電力產生之渦輪的情況下,其中旋榑速 率是固定的,因爲須產生在固定頻率下的電力,而在0% 至1 0 0%負載下之空氣流速約爲定值,不過,可改變燃 料流速以與所需負載相配,所以F/A會改變。此外,當 電力輸出增加時,壓力會些許增加,這表示觸媒燃燒器須 在一個大範圍之F/A及一個範圍內之壓力下操作,但質 本紙垠尺度適用中國國家標率(CNS ) A4規格(210 X 297公釐) ---^.-----U------1T------ - - (請先閲讀背面之注意事項再ir烏本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作杜印裝 A/ 年月日’ 67 上1¾-- 五、發明説明(3 ) 量流爲定值。或者,不等量的空氣流可走旁路而流經燃燒 器或自氣體渦輪流出,以降低空氣流並使F/A值更固定 ,這樣會在此觸媒下產生較低範圍內之F/A值但質量流 則在較大範圍內》 再者,在不等速率渦輪或多軸渦輪之情況下,在操作 範園內空氣流及壓力改變的範圍很大,此將造成在燃燒器 內之總質置流及壓力在很大的改變範圍內。類似於上述電 力產生渦輪之情況,空氣可走旁路或被放出以控制F/A 之範圍*而使燃燒須在一定範圍之質量流下操作。 上述情況產生對於一觸媒設計需求,即此觸媒設計可 在大範圍內之質置流、壓力及F/A下操作。 催化燃燒器之有利的一個特別的應用爲將氣體渦輪用 於車輛上以達到非常低的排放量,一旦開始,此引擎須從 無負載至全負載下操作,且在此範圍內達到低排放童,既 使氣體渦輪用於混成車輛設計上(與儲存元件組合,諸如 電池,飛輪等),引擎須可在無負載及全負載下操作,且 可在此二操作點間轉換,此須可在這兩.種情況下之質量流 及壓力下操作。 本發明係應用由一系列用於使反應混合物通過之相鄰 且經處理過之塗有觸媒及無觸媒溝組成之觸媒結構,其中 催化或非催化溝共有一共同壁,使得在觸媒上產生的反應 熱可用稹分熱交換加以分散,因此可控制或限制觸媒的溫 度。也就是*在塗有觸媒溝內的觸媒上產生的熱流過共同 壁至相對的非觸媒表面,並分散至在相鄰之無觸媒溝內之 木紙浪尺度適用中國國家標準(CNS )八4規格(2丨0><297公釐) (請先閲讀背面之注意事項再填ic本頁) 訂
A7 ______B7 五、發明説明(4 ) 反應混合物流中。本發明中,催化溝的構型在一個或更多 重要的方面上(包括溝的彎曲)與非催化溝不同,使用當 用於催化燃燒上,可促進在催化溝內之催化及均勻相燃燒 及不會促進且實質上會限制在非催化溝中之燃燒,同時可 使熱交換最適化。這些獨特構型的觸媒結構可擴大用於催 化燃燒及/或部分燃燒方法中操作參數的範晴》 先前技藝中已知在觸媒一促進燃燒或部分燃燒中使用 具有積分熱交換之觸媒載體,特別是_13卩311636 1^〇1£&159- 136,140(1 9 8 4 年 8 月 4 日發行)及 Kokai 6 卜 259,013 (1 9 8 6年1 1月1 7日發行)掲示在其中有觸媒沈稹 其上之交錯縱向溝(或層)之正方形陶瓷整體觸媒載體係 使用積分熱交換,或由同心圓筒(其中在載體上之交替環 形空間被塗覆上觸媒)組成之載體結構,在此兩種情形下 ,塗有觸媒溝及無觸媒溝之構型與催化及非催化物流溝一 樣,在每一種情形下,實質上爲直的且全長之截面積一樣 〇 類似上述二 Japanese Kokai 見於 Young et al 之 U.S. Patent No.4 8 7 0 8 2 4,其所應用的稹分熱交換是蜂 巢載體結構,其中塗有觸媒及無觸媒溝之構型一樣,實質 上是直的且全長之正方形截面積不變。 最近的一系列美國專利發給Dalla Betta et al.,包 括 U.S.Patent Nos.5,1 8 3 ,4 0 1 ; 5,232,. 357:5,248,251; 5. 250,489及5,259,754係揭示在不同 本紙張尺度適用中國‘國家搮準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) ---------y----^---iT------^ '* (請先閱讀背面之注意事項再填焉本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印褽 經濟部中央標隼局員工消費合作杜印装 at —-------1:, H) -- 五、發明説明(5 ) .........……一 的燃燒或部份燃燒方法或系中使用積分熱交換,包括在積 分熱交換結構中發生的燃料部分燃燒,接著在觸媒後完全 燃燒。在這些美國專利中,U.S.Patent No. 5,250,489與本發明最有關係,其係關於由高溫 阻抗金屬形成多數供燃燒氣體通過之縱向通路所組成之金 屬觸媒載體,且應用通路間之積分熱交換,即利用至少部 分經觸媒塗覆及無觸媒通路以移除塗有觸媒通路上之催化
表面上之熱,在此專利所得之催化載體結構包括(圓6 A 及6B),其中燃燒氣體通路或溝係由交錯之寬或窄的波 狀金屬箔之皴摺所形成,使得催化及非催化溝之大小爲可 使8 0%氣體流流經催化溝及2 0%氣體流經非催化溝( 如圖6A),或20%氣體流流經催化溝而80%氣體流 流經非催化溝(如圖6 B),此專利教導經由使用不同設 計標準之尺寸的溝,在同時併合使用積分熱交換,可達到 使可燃氣體轉化成燃燒產物之轉化率在5%至9 0%間。 雖然此專利確實指示使用不同尺寸之催化及非催化溝可改 變轉化率,但此專利並沒有考慮到在催化對非催化溝上具 有不同彎曲度之溝的使用可使催化溝內之燃燒反應最適化 ,且無法同時限制在非催化溝內之均勻燃燒(可作用擴大 此程序條件之方法,而在所擴大的條件內可有效地操作觸 媒結構)。 使用積分熱交換結構以進行燃料之催化部分燃燒並接 著在觸媒後完全燃燒之情形,觸媒必須燃燒一部分燃料並 產生足夠熱之氣體以誘導觸媒後之均勻燃燒。此外,最好 本纸张尺度通用中國國家標率(CNS)A4規格(2l〇X297公釐)_ 8 - ---------'t------·ΐτ------^ , (請先閲讀背面之注意事項再填寫本f ) A7
五、發明説明(6 ) ' —— 觸媒不會變得太熱因爲這會使觸媒之壽命減短並使此步驟 所可獲得之好處受到限制。 當觸媒的操作條件改變,可注意到具有先前技藝之積 分熱交換結構(如上所描述)之觸媒的操作範疇受到限制 ,也就是,氣流速或質量流速須在某範圍內才可避免觸媒 被過熱化。 因此,明顯需要有應用稹分熱交換之改良的催化結構 之需求,且此應用稹分熱交換之改良的催化結構須可擴大 操作條件之範疇或範圔,即可將催化結構應用於於像催化 燃燒或部分燃燒之高度放熱方法中。本發明利用在積分熱 交換結構上之催化及非催化通路或溝之構型上的某些重要 的不同點以重要地擴大此種觸媒之操作範疇。 本發明摘要 在其最寬的方面來說,本發明提供一種新穎的觸媒結 構,其係由供反應混合物通過之一系列相鄰且經處理之塗 有觸媒及無觸媒之溝所組成物,其中部分塗有觸媒溝在相 鄰之無觸媒溝間有熱交換之關係,且其中塗有觸媒溝的構 型形成比無觸媒溝較彎曲的通路供反應混合物通過。爲了 方便起見,此處在本發明觸媒結構之名稱'塗有觸媒溝〃 或 ''催化溝^係指在至少部份之表面上塗有觸媒之個體( single)溝或群體的相鄰溝,事實上,較大的催化溝被觸 媒載體或可滲透或不可滲透之屏障(其可以或沒有塗有觸 媒)細分成一系列較小的溝。同樣地,'無觸媒溝"或, 本紙張尺度遇用中國國家標率(CNS ) A4規格(210X 297公釐) ---------%------1τ------0 I ί - (請先閱讀背面之注意事項再^^馬本頁) 經濟部中央標隼局員工消費合作社印裝 經濟部中央樣準局員工消費合作杜印裝 A7 :, ____67 丨。·: ._-... 1_
I ·_ 為.·. ·二j- “ - a m. > 五、發明説明(7 ) 非催化溝#爲沒有塗上觸媒之個體溝或群體的相鄰溝,也 就是,較大的無觸媒溝被觸媒載體壁或可滲透或不可滲透 屏障(其沒有塗上觸媒)細分成一系列較小的溝。在這方 面,由塗有觸媒溝形成之通路的彎曲度增加表示進入塗有 觸媒溝的反應混合物進行的改變會比等量反應混合物進入 無觸媒溝中的改變大。理想上,假設塗有觸媒溝的縱向軸 是從溝之入口至出口之直線,溝的彎曲度增加會使反應混 合物流經之通路長度增加,而此顯示自軸之方向偏離增加 ,因此流經此偏離的路徑會比軸之路徑長。 事實上,塗有觸媒溝內通路彎曲度之增加可使溝經由 不同結構的改變即可達成,包括周期性地改變溝之方向及 /或改變其在縱向軸上之截面稹,而無觸媒溝則維持直線 路徑且截面積維持不變。塗有觸媒溝之彎曲度之增加的方 式宜爲沿著溝之縱向軸不斷地向內向外彎曲溝壁而改變截 面積,或者是沿著溝之縱向軸,在很多點上插入側翼擋板 或其他之障礙以多次障礙及/或使反應混合物流在溝之方 向改變。 以較佳的方面而言,本發明之觸媒結構之進一步特徵 在於塗有觸媒溝在一或更多重要之結構定叉的要件上無觸 媒之溝是不同的,且與塗有觸媒溝之增加彎曲度的觀點交 互使用。特別地說*本發明較佳之觸媒結構典型上係應用 在至少部分之內壁上塗有觸媒之縱向且經處理之溝之集合 體(也就是,塗有觸媒溝)與相鄰之無觸媒溝間可熱交換 ,其中: 本紙張尺度適用中國國家橾率(CNS>A4規格( 210X 297公嫠- ---------------ΪΤ------^ i r . (請先閱讀背面之注意事項再V寫本頁) A7 A7 經濟部中央橾準局員工消費合作社印袈 B7 ! , --θδι 7. I ς 1 五、發明説明(8 ) 5 (a )塗有觸媒溝的平均水力直徑(Dh)比無觸媒 溝者低:及/或 (b )塗有觸媒溝的膜熱交換係數(h )比無觸媒溝 者大。 平均水力直徑或Dh(定叉爲觸媒結構中之所有特別 型式之溝,例如塗有觸媒之溝,之平均截面稹的4倍除以 觸媒結構中該型式溝之濕式周長)是反射發現到無觸媒溝 常被設計成有較大水力直徑且無觸媒溝在構型上的改變的 效用比塗有觸媒之溝差。膜熱交換係數或h是資驗值’其 有與觸媒結構中塗有觸媒溝的平均彎曲度對無觸媒溝的平 均彎曲度比值有關且隨大擴大。 本發明觸媒結構之進一步的理想結果亦可達成,只要 除了控制平均Dh及/或h (如上所述)外,並使塗有觸 媒之溝及無觸媒溝間之熱交換表面積控制成觸媒結構中塗 有觸媒之溝及無觸媒溝間之熱交換表面積除以溝之總體積 大於約0. 5mm-1即可。 本發明之觸媒結構當配置上適當的催化物質以用於燃 燒或部分燃燒方法中特別有用,其中燃料(氣相或蒸氣相 )在觸媒結構中部分燃燒•接著在觸媒之下游完全均勻燃 燒。本發明之觸媒結構與先前技藝之觸媒結構(包含應用 積分熱交換者)比較下•本發明之觸媒結構可在較大範圍 內之線性速度、氣體入口溫度及躔力下,在催化溝內達到 完全的燃料燃燒且在非催化溝中之燃燒較少。因此,本發 明亦包含用於可燃燃料之燃燒或部分燃燒的改良觸媒結構 本紙伕尺度適用中國國_家標準(CNS ) A4规格(210 X297公釐)_ j j _ * ---------t------^------^ , - (請先閱讀背面之注意事項再v-寫本f ) I . A 7 I . A 7 經濟部中央標準局員工消費合作杜印51 B7 ^ -SSrTTT-- 五、發明説明(9 ) •’ ,以及使用本發明觸媒結構來燃燒可燃燃料及空氣或含氧 氣體之混合物的方法。 在本發明另一方面上,其可適用於積分熱交換型觸媒 結構(包含本發明之觸媒結構)之燃燒或部分燃燒方法, 包含加上火焰穩定器或其他裝置,可使當觸媒結構出處下 游部分之可燃氣體混合物流經均勻燃燒區時誘導其再循環 ,所加上用於誘導觸媒結構出處下游氣體再循環之火焰穩 定器或其他裝置,在催化燃燒及/或部分燃燒方法之適當 操作參數之範疇提供額外的撓性,'包括在觸媒壽命有整體 有利效果之對比觸媒操作溫度。 圖式簡要說明 第1 、2、3、3A、3B及3C圖爲先前技藝之構 型示意圖,其係顯示應用積分熱交換之催化結構的傳統型 式。 第4、5、6、7及8圖示本發明觸媒結構之不同的 構型。 第9及1 0圖爲本發明反應系統之示意圖,其中在觸 媒結構出處之均勻燃燒區配置有火焰穩定器。 第1 1 A至1 4 B圖示數個不同構型之火焰穩定器, 其可應用在本發明觸媒結構下游均勻燃燒區。 第1 5及1 6圖示火焰穩定器在本發明觸媒結構燃燒 氣體下游之琿度對燃料/空氣入口混合物之絕熱溫度( T )上之功效。 本紙張尺度適用中國國家標準(〇他)八4現格(210犬297公釐) ----------11------1T---------練 - (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 12 - 經濟部中央標隼局員工消費合作社印裝 A7 __B7 ' 五、發明説明(l〇 ) 圖號說明 第1圖 1 0 :波動型式片或條 1 2 :平坦片或條 1 4 :直線縱向溝(有觸媒) 1 6 :直線縱向溝(無觸媒) 1 8 :觸媒 第2圖 2 0 :波狀片或條 2 2 :波狀片或條 2 4 :觸媒 2 6 :塗有觸媒溝 2 8 :無觸媒溝 第3圖 3 0 :峰 3 2 :谷 第3 A圖 2 0 :波狀片或條 2 2 :波狀片或條 2 4 :觸媒 2 6 :塗有觸媒溝 2 8 :無準媒溝 第3 B圖 本紙張尺度適用十國國'家橾準(€阳)八4规格(210'乂297公釐) ---------t------^-------^ . (請先閲讀背面之注意事項再蟥寫本頁) -13 - 月 曰 修 明説明發 '五 溝 媒溝 觸媒 有觸 塗無 溝 媒溝 觸媒 有觸 塗無 ¾ 2 4 4 4 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 OH244688 55555555 0 溝 片片片溝化 坦狀狀化催媒 平波波催非觸 (請先閲讀背面之注意事項再栌寫本頁) -si 6 圖 2 6 6 &ρ 6 6 a a 片片 溝溝溝 片狀狀 化化化 狀波波媒催催催 波:··觸 ··: 非 片片片 坦狀狀 平波波 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210 X 297公釐) 線 14 - A7 修正 身 月 8 B7 五、發明説明(12 )6 8 :波狀片 7 7 4 7 7 7 溝 化溝溝溝 媒催化化化 Be .111 觸 彡 倡催催 圖 7 ο 2 8 8 4 6 8 8 8 9 溝 片片片 溝化 狀狀狀媒化催 波波波觸催非 (請先閱讀背面之注意事項再读寫本頁) -'*^- 圖 8 經濟部中央標準局員工消費合作社印製
溝 溝化 片片片片媒化催 狀狀狀狀觸催非 波波波波 ......: · · : ο 〇0 4^ 2 4 6 8 0 0 0 Qv Qv IX IX IX ο 線
IX 2 器區 燒化 燃·催 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -15 - 經濟部中央標準局員工消費合作杜印製 A7 ! B7 -f r> Β . , --1-f!t'丨' %-f· 五、發明説明(13 ) 最一 114:均勻燃燒區 1 1 6 :燃料/空氣混合物 1 1 8 :半球碟型式火焰穩定器 第1 0圖 1 2 0 :燃燒器 1 2 2 :催化區 1 2 4 :均勻燃燒區 1 2 6 :燃料/空氣混合物 1 2 8 :半球碟型火焰穩定器 第1 1圖 1 1 B :截面圖截線 1 3 0 :圓錐形型式火焰穩定器 1 3 2 :均勻燃燒區 1 3 4 :支柱 第1 2 A圖 1 2 B :截面圖截線 1 4 0 : V —槽型式火焰穩定器 1 4 2 :均勻燃燒區 1 4 4 :支柱 第1 2 B圖 1 4 0 : V -槽型式火焰穩定器 1 4 2 :均勻燃燒區 1 4 4 :支柱 第1 3 A圖 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(2I〇X 297公釐) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) .士^- 訂 -16 ~ ---------tb. "π- 五、發明説明(14 ) "―一一坤.~k 1 3 B ;截面圖截線 150:盤式火焰穩定器 1 5 2 :均勻燃燒區 1 5 4 :多數開孔 第1 4 A圖 1 4 B :截面圚截線 1 6 0 :渦流式火焰穩定器 162:均勻燃燒區 1 6 4 :支柱 1 6 6 :增添型主體 第1 4 B圖 1 6 0 :渦流式火焰穩定器 1 6 2 :均勻燃燒區 1 6 4 :支柱 1 6 6 :增添型主體 本發明說明 經濟部中央標準局員工消費合作社印裝 (請先閲讀背面之注意事項再"舄本頁) 當應用於高度放熱反應之催化作用上,本發明觸媒結 構典型爲包含抗熱載體物料之整體型結構,其係由形成多 數供氣相反應混合物通過之相鄰且經處理過之縱向溝之共 同壁集合體所組成的,其中至少部分溝之至少部分內壁塗 有用於反應混合物之觸媒(塗有觸媒溝)以及剩下之溝之 內壁上未塗觸媒(無觸媒溝),使得塗有觸媒之溝的內壁 與相鄰無觸媒溝的內壁行熱交換,以及其中塗有觸媒之溝 I紙浪尺度遺用中國阁家標準(CNS ) Λ4規格(210X297公釐) > 經濟部中央標準局員工消費合作杜印製 A7 B7 、發明説明(15 ) ------—~ 二·.《——. t 的構型與無觸媒之溝不同,使得可促進催化溝內之預期反 應並抑制非催化溝內之反應。本發明之觸媒結構應用於催 化燃燒或部分燃燒方法中時,催化對非催化溝之設計上的 1 重要不同處可使在更廣的線性速率、入口氣體溫度及壓力 之範圍內保証在催化溝內有更完全之燃料燃燒及在無催化 溝內最小的燃燒。 本發明觸媒結構中催化對非催化溝之設計上的重要不 同處,以最基本之辭彙來說是催化溝之設計須使催化溝內 之反應混合物通路的彎曲度比非催化溝形成之通路之彎曲 度更高或更增加。此處之彎曲度的概念之定義爲溝之方向 改變及/或溝截面積改變所形成反應混合物流經之路徑的 總長度與等童反應混合物流經方向及/或截面積未改變之 溝(換言之,未改變截面積之直線溝)的總長度兩者間之 差異。自直線或線性路徑之偏離,當然會造成更長或更彎 曲的路徑|且自線性路徑之偏離愈大則行經之路徑就愈長 β當應用在本發明之觸媒結構上,催化及非催化溝間臀曲 度不同係經由比較結構內所有催化溝之平均彎曲度與結構 內所有非催化溝之彎曲度後而決定的》 本發明觸媒結構中,可對塗有觸媒之溝做不同結構的 改變,以增加其相對於非催化溝之彎曲度,特別地說,催 化溝之彎曲度之增加可用周期性改變其方向的方式,例如 ,使用鋸齒形或波形構型之溝,或沿著縱向軸經由周期在 向內及向外彎曲溝壁而周期性改變截面稹,或者沿著溝之 縱向軸之多數點上經由插入側翼、檔板或其他障礙以部分 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) ---------y----'---it--r----^ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 18 -
經濟部中央標準局員工消費合作社印U A7 B7 -;-^^ |J- 五、發明説明(16 ) —… 阻檔或使反應混合物流分歧。在一些應用上,適合綜合使 用方向及截面積之改變以達到最理想之彎曲度差異性,但 是在所有的情況下•非催化溝之彎曲度平均上比催化溝之 彎曲度小 較佳地,催化溝之彎曲度係經由沿著縱向軸之多數點 上改變其截面稹而增加的,催化溝彎曲度達成此種改變之 較佳方式(在下文會進一步討論)包含使用堆形排列之觸 媒載體物質之非巢型波狀片(其波爲人字形),且至少一 部分已知波形片所面向之另一波狀片塗有觸媒,使得所討 論之堆放片形成催化溝之集合體。將波狀以非巢型的方式 堆置在一起,由堆置片形式之溝由於向內及向外彎曲之峰 及谷(由波狀片之人字形波所形成的)而沿著其縱向軸交 替膨脹及收縮截面稹。改變塗有觸媒溝之截面積的其他較 佳方式包括沿著溝之縱向軸在溝之兩側交替放上側翼或檔 板,或者是在催化溝形成之通路內使用幕或其他部分障礙 。爲了避免溝內不當的壓降,在任何障礙放置在溝所形成 之通路上所造成之溝截面積的減少不可大於約其截面積的 4 0%。 如上所注意到的,在本發明較佳觸媒結構中塗有觸媒 溝與無觸媒溝的不同處在於塗有觸媒之溝的平均水力直徑 (Dh)比無觸媒溝的平均水力直徑小及/或膜熱交換係 數(h )比無觸媒溝者大,更特別地說,塗有觸媒溝與無 觸媒溝比較下,有較小之Dh及較大之h » 平均水力直徑定義於Whitaker, Fundamental 本紙張尺度適用中國國家標隼(CNS ) A4規格(210X 297公釐〉 ---------y------ir----^---it. f (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 19 - A7 A7 經濟部中央標隼局員工消費合作社印製 B7 ' · - '-9- 五、發明説明(17 ) .,於.……·.—
Pninciples of Heat Transfer, Krieger Publishing
Company ( 1 983 )第2 9 6頁,如下式: 「截面稹」 D h= 4 - 「濕式周長j 因此,對於本發明觸媒結構,平均Dh之測定須先找經由 計算出任何已知溝在其全長之平均Dh而找出所有塗有觸 媒之溝的平均Dh.然後將有對個別溝計算所得之Dhs在 乘上加權因數(代表該溝正面打開之分率)後加起來以決 定塗有觸媒溝的平均Dh,利用同樣的步驟,亦可知道結 構內無觸媒溝的平均Dh。 如上所討論,塗有觸媒溝之平均Dh比無觸媒溝小是 益處之發現是可加以解釋的,部分原因爲塗有觸媒溝之表 面對體積之比無觸媒溝者大,而水力直徑與表面對體積比 成反比關係;此外,本發明觸媒結構中,塗有觸媒溝的平 均Dh與無觸媒溝的平均Dh間的差異性指示無觸媒溝平均 而言須是較開放之溝,因此氣體流流在無觸媒溝時,受到 無觸媒溝之直徑改變的影響比塗有觸媒溝者小,再者,這 也是因爲塗有觸媒溝之表面對體稹比較大的緣故》較佳地 ,塗有觸媒溝的平均Dh對無觸媒溝的平均Dh之比(也就 是塗有觸媒溝的平均Dh除以無觸媒溝的平均Dh在約 本紙張尺度適用中國國象標準(CNS > A4規格(210X 297公釐) ---------------ir---------^ . (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -20 - /5 A7 B7 五、發明説明(18 ) 挞 0. 15及約〇. 9間’更佳者爲塗有觸媒溝之平均Dh 對無觸媒溝之平均Dh之比在約0. 3及0. 8間。 膜熱交換係數(h )之測量係在已知入口溫度’並使 流動氣體(如空氣或空氣/燃料混合物)流徑具有確定之 溝幾何及溫度的適當測試結構下’測量出口氣體溫度,然 後將實驗值代入下面方程式即可算出h ’此方程式係說明 氣體流路徑之增量△ X中的熱交換(將Whitaker, Ibid., 第13及14頁之方程式1. 3 — 29及1. 3-31加 以修正而得): FCe(AT 氣體)=hA (T 壁—T 氣體)Λχ 式中 F是氣體流速率; C ρ是氣體熱容; h是熱交換係數: A是單位溝長度之壁面積; △T氣體是氣體流在Λχ之距離下所上升之溫度; Τ壁是位置之壁溫;及 Τ氣體是位置X之氣體溫度。 自測試結構之入口至出口積分此方程式,即可算出某個膜 熱交換係數下所算出之氣體出口溫度與實驗值相符合。 因爲本發明結構的催化及非催化溝內之氣體組成、流 速、壓力及溫度非常相像,膜熱交換係數提供一有利的工 本紙張尺度遴用中國國象棣準(CNS ) Λ4現格(210 X 297公廣) ---------y--------iT——-----终- (請先閱讀背面之注意事項再磺為本頁) 經濟部中央橾隼局員工消費合作社印策 -21 經濟部中央標隼局員工消費合作杜印¾ 五、發明説明(19 ) 具,其可由不同流動溝構型 發明觸媒結構中塗有觸媒與 何。 因爲這些不同流動幾何 彎曲度有關,膜熱交換係數 的)可提供彎曲度的量度。 同的方法可測量或算出本發 便的方法係包括將內部空間 測試結構,例如,堅固的厚 處主要壁溫爲本固定或改變 之數點上所測得)環境下測 1之如直線溝結構之整體( 單一溝或一線形列溝,對於 見下文討論),測試結構爲 應減至最低)有包含非巢型 區。 此處可應用上述描述的 ,而在觸媒結構爲數種不同 別測試每一個溝構型,再將 乘上代表正面開放面積分率 後將催化溝之h總和除以非 催化)/ h (非催化)之數 h (催化)/ h (非催 塗有觸媒及無觸媒之溝的構 A7 B7
(此不同流動溝構型能區分本 無觸媒溝)而有不同的流動幾 依序與溝所形成之流動路徑之 (如本發明觸媒結構中所應用 —個熟悉此技藝之人士知有不 明觸媒結構之h,然而一個簡 製成預期的溝結構以建構實驗 金靥結構;然後從入口至出口 的(壁溫係沿著結構內溝長度 試實驗測試結構。對於示於圖 見下文討論),測試結構可爲 示於圖2之魚骨狀起皴整體( 二金靥片間(足夠寬以使副效 人字形構型的溝之線形區的一 技術以建構所需的測試結構. 溝構型之組合的情形,可先分 觸媒結構中每一個溝型之h ( 之加權因素後)全加起來,然 催化溝之h總和即可算出h ( 值•其爲無單位值》 化)值係爲本發明觸媒結構中 型上差異性的特色值,當h ( (請先閲讀背面之注意事項再填寫本I) 訂 本紙張尺度適用中國國彖標準(CNS )八4規格(210X297公釐) 子 修 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明(20 ) ———一一^ 催化)/ h (非催化)值大於1時,h (催化)/ h (非 催化)值之學理上進一步定義爲塗有觸媒溝的平均水力直 徑(Dh)除以無觸媒溝之平均Dh所得之數值小於塗有觸 媒溝之正面開放面積(open frontal area)除以無觸媒 正面開放面積所得之數值,此處正面開放面稹係指平均在 所討論之觸媒結構中某種型式之溝(即催化或非催化溝) 之截面積,其中截面積是指溝中對於反應混合物而言爲開 放的面積,且是垂直於反應混合物流方向而加以測量的。 加入正面開放面積是反應本發明塗有觸媒溝相對於無觸媒 清而言有足夠增加的彎曲度之事資,而此事實與先前技藝 應用積分熱交換之結構(其中催化及非催化溝中之流速是 經由使用相同基本構型尺寸不同之溝而加以控制的)是不 同的,也就是,先前技.藝之結構中,當流經催化溝之反應 混合物流小於5 0 %時,催化溝之平均D h非催化溝小且 h (催化)/ h (非催化)之比可大於1。在加入催化溝 之平均D h除以非催化溝之平均D h之比須小於催化溝正面 開放面槙除以非催化溝正面開放面稹之比的觀點後,本發 明觸媒結構明顯不同於先前技藝之結構。 或者,本發明之觸媒結構中催化溝對非催化溝之膜熱 交換係數(h )比應用基本構型相同但尺寸不同之催化溝 及非催化溝之先前技藝中之膜熱交換係數高,亦可用來區 分本發明之觸媒結構。在先前技藝之直線溝構型中,催化 溝示2 0%正面未開放面稹而非催化溝示8 0%正面開放 面積時,催化溝之熱交換係數是非催化溝之熱交換係數之 本紙浪尺度逋用中國國彖標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) m I m I m n m I I ^ _ I T f (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 A7 年月θ ’: --~—— 五、發明説明(21 ) 約1. 5倍。本發明結構催化溝之熱交換係數實質上大於 1. 5倍之非催化溝之熱交換係數,更明確地說’對於在 言 而 構 結 媒 觸 之 佈 分 39 流 應表 反下 同如 不義 有定 間構 溝結 化媒 催觸 非之 及明 化發 催本 t------IT--τ----線; (請先閱讀背面之注意事項再_為本頁) 經濟部中央標隼局員工消費合作杜印裝 本紙張尺度適用中國國茉樣隼(CNS ) A4規格(210X 297公釐) -24 - B7 、發明説明(22 ) i /:':" • 流經催化溝之反應 h (催化)/ h (未催化) 混合物流百分率 之比值 50及更高 >1.0 小於5 0但大於4 0 >1.2 小於4 Q但大於3 0 >1.3 小於3 Q但大於2 0 >1.5 小於2 0且大於1 0 >2.0 (請先閲讀背面之注意事項再梦寫本頁) 經濟部中央橾準局員工消費合作社印装 在任何情況,只要h (催化)/ h (非催化)之比值 大於1 ,也就是塗有觸媒溝之h大於無觸媒溝,則此觸媒 結構在本發明之範圍內,而本發明觸媒結構之h (催化) /h (非催化)之比值較佳是在約1. 1及約7間,而更 佳者在約1. 3及約4間。 如上之記載,若塗有觸媒及無觸媒溝之構型可使塗有 觸媒溝與無觸媒溝間之熱交換表面積除以觸媒結構中之溝 總體積大於0. 5mm-t,則本發明之觸媒結構之功效可 本紙张尺度適用中國國蕈標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) '"""": -25 - A7 B7 五、發明説明(23 ) '*'—----------- ------------- 進一步增強。在較佳之本發明觸媒結構中*塗有觸媒及無 觸媒溝間熱交換面積除以觸媒結構之溝總體積後之比值或 R在約0 . 5 mm-1及2 mm-1間,而更佳者爲R在約 0. 5mm-1及1. 5mm-1間,這些熱交換表面稹對總 體稹之高比值或R而言•自 觸媒至溝之未催化邊的熱交 換(將熱逸散至流動之反應混合物中)可被理想化,熱至 催化表面以稹分熱交換之方式加以理想地移除,可使觸媒 在更劇烈之條件下操作且不會使觸媒過熱,這是有益處的 ,因爲可擴大反應條件之範圍,且在此範圍下觸媒可被使 用。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閲讀背面之注意事項再蟥寫本頁) 本發明觸媒結構可被設計成在催化及非催化溝間之反 應混合物流分佈在很寬之範圍下操作,經由控制觸媒結構 中催化對非催化溝之大小及數目,可使反應混合物流之約 1 0%及約9 0%被引導而流經催化溝,而此與被催化反 應之放熱本質及所需之轉化率範圍有關,較佳地,在像燃 料之燃燒或部分燃燒之高度放熱程序,控制流經觸媒結構 之反應混合物流,以使約3 5 %至約7 0 %之反應混合物 流流經催化溝,而更佳之觸媒結構則有約5 0%之反應混 合物流流經催化溝。當本發明觸媒結構之特徴僅爲催化溝 之平均D h比未催化溝小時,將反應混合物流分佈控制’ 以使正面開放面積總和之約2 0%至約8 0%爲催化溝之 正面開放面稹,同時將催化及未催化溝加以構型’以使催 化溝之平均Dh對未催化溝之平均Dh的比值小於催化溝正 面開放面稹對未催化溝正面開放面積之比值。如上一樣, 本紙張尺度通用中國國彖標準(CMS ) A4規格(210X297公釐) -26 - 經濟部中央標準局員工消費合作社印$!. A7 ; ' —_% ^ e _ 五、發明説明(24) ' 1 5 .. 正面開放面積指已知型式溝(即在所討論之觸媒結構中之 催化及未催化溝)之截面積,而截面積係指在溝中對於反 應混合物流開放之面積,且係在垂直反應混合物流之方向 上測量的。 對於本發明觸媒結構之特徵僅在於催化溝之h比非催 化溝大,且當催化溝佔觸媒結構總正面開放面積之約2 0 %至約80%時,h (催化)/h (非催化)之比值最好 大於約1. 5,而此種型式之觸媒之h (催化)/h (非 催化)宜在約1. 5至約7之範圍內。 在較佳之方面上,本發明係關於用於燃料之催化燃燒 或部分燃燒之觸媒結構,這些觸媒結構在本質上典型爲整 體且是包含由多數共同壁(其形成多數相鄰且經處理之供 可燃混合物通過之溝,例如,例與諸如空氣之含氧氣體混 合之氣相或蒸氣相之燃料)組成之抗熱載體。相鄰且經處 理之溝之設計上是將至少一部分溝在其至少一部分內壁上 塗有適用於氧化可燃混合物之觸媒,也就是,塗有觸媒溝 ,以及剩下之溝在其內壁上未塗觸媒,也就是,無觸媒溝 ,以使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰之無觸媒溝之內壁進行 熱交換。在此本發明較佳形狀,上述觸媒結構之特徵在於 塗有觸媒溝或催化溝在構型上有一或多項重要特性與無觸 媒溝或非催化溝不同,使得只在催化溝內促進預期之燃燒 或氧化反應,同時在未催化溝內則加以抑制,此額外控制 反應之要素再加上所得之增進的熱交換可催化燃燒程序能 在更廣之操作參數(如線性速度、入口氣體溫度及壓力) 本紙張尺度適用中國國家標半(CNS ) A4規格(210X297公釐) ---------1------IT------Λ1- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 27 經濟部中央標準局^月工消费合作杜印製 A7 B7
五、發明説明(25 ) 歲一 H 範圍內操作。 在此本發明較佳方面上,觸媒結構宜在陶瓷式金饜整 體上塗有以鈿族金靥爲主之觸媒,整體載體之裝配須使催 化及非催化溝在縱向方向上自載體之一端延伸至另一端, 因此可燃氣體可經由溝至一端流至另一端。催化溝須在至 少部分內壁上塗有觸媒,但不須全長均塗有觸媒,此外, 無觸媒溝或非催化溝在其內壁上不但沒有觸媒也沒有惰性 或低活性物質。 適用於觸媒結構之載體材料可爲傳統抗熱、惰性材料 ,例如陶瓷、抗熱無機氧化物、金屬間材料、碳化物、氮 化物或金靥材料,較佳載體爲抗高溫金羼間化合物或金屬 材料,這些材料是堅固的但具展性,且易被裝置至及連接 至環繞結構,而由於其壁比陶瓷載體更薄因此單位截面稹 之流量更大。較佳金屬間化合物材料包括金饜鋁化物,如 鎳鋁化物及鈦鋁化物,同時適合之金屬載體材料包括鋁、 抗高溫合金、不銹鋼、含鋁鋼及含鋁合金,高溫合金可爲 鎳或鈷合金或其他可用於所需溫度下之合金。若使用抗熱 無機金屬氧化物爲載體材料時,可選用氧化矽、氧化鋁、 氧化鎂、氧化鉻以及這些材料之混合物。 較佳材料爲含銘鋼’諸如Aggen et al.之美國專利第 4414023 號,Chapman et al 之第 4 3 3 1 6 3 1 號及Cairns et al.之3 9 6 9 0 8 2號,這些鋼以及由 Kawasaki Steel Corporat i on ( River Lite 2-5-SR ), Ver-einigte Deutchse Metal 1werke AG(A 1umchrom 1 RE),及 本紙張尺度逋用中國國~家標率(CNS ) A4規格(210X29·?公4 ) ---------y------ir--r----01 (請先閲讀背面之注意事項再磺寫本頁)
五、發明説明(26 )
Allegheny Ludlum Steel(Alfa-IV)銷售之鋼含有足夠溶 解之鋁,所以當氧化時,鋁在鋼表面形成氧化鋁鑀狀物、 結晶或一層氧化鋁,此可提供粗糙及化學反應性表面使觸 媒易於黏附或使用於觸媒之洗層(washcoat )易於黏附 觸媒結構在此本發明較佳方面上,載體(宜爲金屬或 金屬間化合物)可用傳統技術製成蜂巢結構、螺旋狀或起 皴片之堆集圖型,有時層間可爲平坦或其他構型,或柱狀 或可使符合上述設計標準之相鄰縱向溝存在之構型。若使 金靥間化合物或金屬箔或起跛片,觸媒僅塗於片或箔之一 邊上,而在一些情況下,箔或片均未塗上觸媒(此與所選 取之觸媒結構設計有關。)將觸媒僅塗於箔或片之一邊上 (此然後製成觸媒結構)在熱交換之觀點上是有優良的, 因爲可使觸媒產生之熱經由結構之壁與相對非觸媒溝之流 動氣體接觸,因此可促進觸媒上之熱的移除,並使觸媒溫 度低於完全絕熱反應下之溫度,在此方面,若反應混合物 完全反應且氣體混合物無熱損失時,絕熱燃燒溫度是指氣 體混合物之溫度。 觸媒結構應用於燃燒程序中之多很多情況下,在沈積 觸媒前,可在載體壁加上洗層(wash coat )以改善觸媒 之穩定及效用,加上此洗層之適當方法如先前後技藝所描 述者,例如:r —氧化鋁、氧化锆、二氧化矽或二氧化鈦 材料(宜爲溶膠)或至少含有鋁、矽、鈦、鉻之兩種氧化 物以及添加劑(如鋇、铈、鑭、鉻)或其他成份之應用。 Μ氏張尺度適用中國國-家標準(CNS ) Λ4規格(2丨0X 297公釐) ---------y------·ΐτ------^ (請先閲讀背面之注意事項再磺寫本頁)
經濟部中央樣準局員工消費合作社印IL
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—— , I丨· 修正 :· > — XT A7 B7 五、發明説明(27 ) 爲使洗層更易黏附,可先加上含有水合氧化物之基層,如 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 假相員石氧化鋁之稀釋懸浮液,此係描述於Chapman et al之美國專利第4 7 2 9 7 8 2號。基層表面可塗上r 一 氧化鋁懸浮液,再加以乾燥、煅燒以在金靥表面上形成高 表面稹之黏附氧化物層,不過,最適合作爲洗層爲氧化锆 溶膠或懸浮液,其他如二氧化矽或二氧化鈦之耐火氧化物 也很適合,對於一些鉑族金屬(著名者爲鈀)之最佳者爲 混合之氧化鋁/二氧化矽溶膠,其中此二者係在加至載體 前加以混合。 加上洗層之型式如同漆至表面,例如:用噴灑、直接 塗上,及將載體浸漬至洗層材料等。 鋁結構適用於本發明,且可以用相同的方式加以處理 或塗覆,鋁合金有時較具延展性且易變形,甚者在操作溫 度下會熔化,因此,鋁合金較不適合作爲載體,但若可符 合溫度標準亦可使用。 經濟部中央標準局員工消費合作社印袈 對於含鋁之鐵類金屬,可將該金靥片在空氣中加熱以 在表面上形成鬚狀物,該鬚狀物可增加下層之黏附或對於 觸媒提供增加的表面積。可用噴灑的方式將(即噴懸浮液 )二氧化矽、氧化鋁、氧化锆、二氧化鈦或耐火金屬氧化 物洗層加至金靥箔上,或使用其他選自氧化鋁、二氧化矽 、氧化鉻、二氧化鈦及耐火金屬氧化物中之一或多者之混 合物,然後乾燥並煅燒以形成高表面積洗層。然後在金屬 片之洗層加上觸媒,加上觸媒之方式亦是將溶液、懸浮液 或催化組份噴瀰、滴降或塗覆至金靥片之洗層上。 本紙張尺度適用中國國家標隼(CNS ) Λ4規格(210X297公釐) -30 - 經濟部中央標隼局員工消費合作社印敦 295552 五、發明说明(28 ) 催化材料可以 上,因此部分消除 在催化燃燒之 離開觸媒後才進行 媒之溫度不大於1 )之大小’較佳之 有關。觸媒可併合 美國專利第5 2 3 複合體(即觸 如自0 . 0 1 %至 %重較佳。雖然很 V I I I貴重金羼 )較佳,更佳者爲 金靥可以單獨或混 ,因爲他們製得之 制溫度上),以及 應不易去活化。 可用不同的方 結構中之載體上, 分散液,化合物或 自溶液沈澱出來, ,同時使金靥分散 合適的鉑族金 acid )、氯化鉀鉑 A Γ Β 月 或交替包含 分開之包含 應用上,其 的,而觸媒 0 0 0 °C ( 溫度與燃料 於在催化材 2 3 5 7 中 媒結構)之 約1 5 %重 多氧化觸媒 或鉑族金屬 鈀(因其可 合物形式使 觸媒具有限 混合物與燃 於洗層 觸媒的 中有一 結構可 宜於7 、壓力 料之非 之描述 催化金 ,及自 適用於 (鈀、 自身限 用,鈀 制溫度 燒雜質 法將鉛族金靥或元 包括使用貴金屬錯 錯合物可爲可溶烴 可用揮發或分解觸 於載體上。 屬化合物有氯鉑酸 、硫化氰酸銨鉑、 材料中並塗覆在載體 步驟。 部分之燃燒是在氣體 製成達到氣體離開觸 0 0 °C 至 9 5 0 °C 間 及特定燃燒器之設計 催化擴散屏障餍,如 〇 靥含量典型很少,例 0. 01% 至約 10 本應用上,族 釕、铑、鉑、餓及鈹 制燃燒溫度)及鉑。 和鉑之混合物很適合 之鈀(雖然在不同限 反應或與觸媒載體反 素併合至本發明觸媒 合物、化合物或金饜 之水的形式,金靥可 媒遞體除去液髖遞體 (chloroplatinic 氫化鉑四胺、鉑族金 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國拏標隼(CNS ) Λ4规格(210X四7公釐) 31 -Q1 _ η A7 B7 經濟部中央櫟準局員工消費合作社印策 五、 發明説明 2 9 ) V— 卞 靥 氯 化 物 、 氧 化 物 、 硫 化 物 及 硝 酸 塩 、 氯 化 鉑 四 胺 亞 硝 酸 鉑 銨 氯 化 鈀 四 胺 、 亞 硝 酸 鈀 銨 氯 化 鍺 及 氯 化 四 胺 銥 〇 若 要 用 金 屬 混 合 物 1 則 可 爲 溶 於 水 之 形 式 y 例 如 當 用 於 製 備 本 發 明 觸 媒 時 » 用 氫 化 胺 或 氯 鉑 酸 及 硝 酸 鈀 之 形 式 〇 存 在 觸 媒 組 成 物 之 鉑 族 金 靥 可 爲 元 素 或 綜 合 形 式 t 例 如 氧 化 物 或 硫 化 物 在 如 媳 燒 或 使 用 時 之 後 績 處 理 上 » 大 致 上 所 有 族 金 屬 可 轉 化成 元 素 形 成 〇 此 外 9 將 較 具 活 性 之 觸 媒 ( 宜 爲 鈀 ) 置 於 與 可 燃 氣 體 最 先 接 觸 之 觸 媒 結 JMt 稱 上 則 此 觸 媒 較 易 % 熄 掉 且 在 uim 觸 媒 之 後 績 區 域 不 會 造 成 熱 點 • 起 始 部 分 可 較 具 活 性 是 基 於 較 高 觸 媒 負 載 、 較高 表 面 稹 等 等 〇 在 催 化 燃 燒 的 應 用 上 本 發 明 觸 媒 之 大 小 及 構 型 須 使 得 氣 體 流 經 MBB 觸 媒 結 構 中 縱 向 溝 之 線 性 平 均 速 度 大 於 0 0 2 m / S 但 不 大 於 8 0 m / S 此 下 限 係 比 甲 院 在 3 5 0 °C 下 火 焰 刖 端 速 率 大 而 上 限 則 是 現 今 市 售 載 體 之 實 用 值 平 均 速 度 因 燃 料 不 同 而 不 同 較 慢 UtL· 燃 燒 m 料 可 使 用 最 低 及 最 高 空 間 速 度 〇 所 使 用 之 觸 媒 中 溝 之 大 小 與 反 應 混 合 物 之 本 質 有 關 ♦ 對 於 催 化 燃 燒 9 適 用 之 觸 媒 結 構 每 平 方 英 吋 包 含 約 5 0 至 約 6 0 0 溝 , 而 觸 媒 結構 平 方 英 吋 含 有 約 1 5 0 至 約 4 5 0 溝 0 本 發 明 催 化 m /%、、 燒 方 法 應 用 之 本 發 明 觸 媒 結 構 可 使 用 不 同 之 燃 料 及 大 範 圍 之 操 作 條 件 〇 雖 妖 j\w 正 常 之 氣 相 烴 ( 如 甲 烷 乙 院 及 丙 烷 ) 非 常 適 合 本紙悵尺度逋用中國國家標準(CNS ) Α4规格(2丨ΟΧ 297公釐) -32 經濟部中央橾準局員工消费合作社印製 A7I^嗣 聲Λ曰 —^ -
五、發明説明(30 ) J 作爲燃料的來源,但只要下文討論之操作條件可汽化者均 可作爲燃料,例如,室溫及室壓下可爲液相或氣相之燃料 ,包含之實例如上述低分子量烴,以及丁烷、戊烷、己烷 、庚烷、辛烷、汽油、芳族烴,諸如苯、甲苯、乙基苯、 二甲苯、石腦油、柴油燃料、煤油、噴射式發動機燃料, 其他中級餾出物、重餾出物(宜加以氫化以除去含氮及含 硫化合物),含氧燃料,如醇(包含甲醇、乙醇、異丙醇 、丁醇等),醚,如二乙基醚、乙基苯基醚、MTBE等 ,低一BTU氣體,如家用煤氣或協合煤氣(syngas )。 混合至燃燒空氣之燃料童須產生混合物,而該混合物 理論絕熱燃燒溫度或T a d大於應用於本發明方法中所使 用觸媒之觸媒或氣相溫度,絕熱燃燒溫度宜大於9 0 0 °C ,而大於1 0 0 Ot更好。非氣相燃料在觸媒區接觸前須 汽化。燃燒空氣可被壓縮至5 0 0 P s i g之壓力或更大 ,固定氣體渦輪常在1 5 0 P s i g附近之壓力操作。 本發明方法可在應用本發明觸媒結構之單一催化反應 區或數個催化反應區(常爲2或3 )內進行’而所使用之 觸媒是特別爲各催化步驟設計的。在多數情形’催化反應 區接著爲均勻燃燒區,在均勻燃燒區中氣體是來自先前的 催化燃燒區,且是在非催化,非火焰條件下燃燒以達到較 高之渦輪所需之溫度,例如1 000 — 1 500 °C之溫度 〇 均勻燃燒區之大小須可達到實質上完全燃燒且使一氧 化碳之童減至預期濃度,在後觸媒區之氣體停留時間爲2 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) ---------^------iT------A (請先閲讀背面之注意事項再磧寫本頁) i£| i£| 經濟部中央標準局員工消費合作社印t A7 B7 五、發明説明(31 ) 至100ms ,而10至50ms較佳。 本發明另一方面,其特別適合燃料之催化燃燒或部分 燃燒,係關於用於催化燃燒之改良催化反應系統及/或方 -法,其中用於誘導氣體在應用積分熱交換之觸媒結構(宜 爲本發明改良之觸媒結構)之下游均勻燃燒區內再循環係 用來進一步擴大操作條件之範圍,其中燃燒發生時只有少 許或無Ν Οχ之形成。火焰穩定器之觀念在傳統非催化燃 燒技藝中是已知的。例如,見Lovett et al., '
Emissions and Stability Characteristics of Flameholders for Lean-Prem i xed Combust i on, ^ ASME Publication No. 92-GT-120,發表於 International Gas Turbine and Aeroengine Congress and Exposition, Cologne, Germany, June 1-4, 1992, Further, German
Patentschrift DE 42 02 018 Cl (於1 9 9 3年4月 2 9日發表)教導在傳統部分燃燒觸媒下游使用火焰稞定 器可擴大催化燃燒之穩定區域,但是,並沒有教導在應用 稹分熱交換之觸媒下游均勻燃燒區使用火焰穩定器或類似 誘導氣髏再循環裝置,也沒有教導此種應用所可得到之重 要效益》 事實上,在過去實務上火焰穩定器係用於低溫下豐富 F / A混合物,而在很多情況下加上使用點火裝置以開始 燃燒。在本發明情況下,在應用稹分熱交換之觸媒結構下 游均勻燃燒區配置上火焰穩定器或類似誘導氣體再循環裝 置,以使得火焰穩定器以被動型或使火焰穩定器下游再循 泰紙張尺度適用中國®家棵準(CNS ) A4規格(210X25»7公釐) ---------^------.訂-------0! | (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -34 - 經濟部中央榡準局員工消費合作社印策 五、發明説明(32 ) _ 環區穩定地均勻燃燒,而所得之穩定地均勻燃燒係在較低 的觸媒結構出口溫度及/或較低的F/A比。在較低觸媒 結構出Ο溫度下操作之系統上之實際利益在於可增加觸媒 壽命及/或減少觸媒結構之大小,且在無或很少N Ox形 成下,同時可獲得完全燃燒(使存在於燃燒氣體中之未燃 燒碳氫化合物及CO最少)。 當用於誘導氣體再循環至均勻燃燒區之火焰穩定器及 其他裝置與應用積分熱交換之觸媒結構(如美國專利第 5,250,489號,而此專利已併入本文爲參考資料 )或本發明之改良觸媒結構(亦使用稹分熱交換)一起使 用時,因爲積分熱交換本質上可提供較低之觸媒結構出口 溫度以及所加上之火焰穩定器可在這些較低觸媒結構出口 溫度下促進均勻燃燒,可使用於燃燒或部分燃燒方法之操 作參數的自由度進一步地增加。在其最普通的說法上,本 發明在這方面於均匀燃燒區(包含傳統火焰穩定器)應用 誘導氣體再循環的任何裝置以及使用均勻燃燒區,其中由 牽制壁或均匀燃燒區壁所定義之截面積在部分燃燒氣體流 之方向上沿著燃燒區之全長而改變或不同,使得當氣體流 流經均勻燃燒區時,經由截面積之限制及/或擴大,將湍 動及再循環帶至氣體流中。在後者之情況,典型地使均匀 燃燒區之截面積改變,此可造成氣體流再循環,使得氣體 在均勻燃燒區之停留時間增加至足夠誘導均勻燃燒區內之 均勻燃燒並使之穩定。 火焰穩定器是一實體或流動類型’其所造成之氣體再 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4规格(210X297公釐) ----------t------iT------ (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) A7 B7 五、發明説明(33) $ 7· J SL」::」」 循環會使一部分的燃料/空氣混合物之停留時間增加。如 果較長停留時間是在某些氣體混合物及氣體溫度之著火延 遲時間之範圍內,則此氣體混合物在再循環區會著火且可 穩定其燃燒’燃燒熱及基團會擴散至主流動路徑,而燃燒 波會擴散直到整個流動燃料/空氣混合物燃燒。適用於本 發明之傳統火焰穗定器裝置包含一個增添型主體(bluff body ),一個V型槽,一個多孔板及一個渦流器,任一者 插至觸媒結構出處下游之均勻燃燒區。在一些情況下在相 同燃燒區可用數個不同火焰穩定器裝置,以及組合的火焰 穩定器及使用其中截面積沿著氣體流而改變的均匀燃燒區 。在任何應用上,爲獲得有效之氣體流再循環,所用的火 焰穩定器或組合的火焰穩定器在均勻燃燒區須可提供約5 至約9 0%之幾何流動障礙,而幾何流動障礙在約2 0至 約70%之範圍內較佳。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 火焰穩定器在均勻燃燒區之位置是由一些因素而加以 決定的,包括部分燃燒氣體在觸媒結構出口之溫度,燃料 混合物之F/A比,氣體流速,所燃燒之燃料類別,觸媒 結構內之燃燒百分比,以及使用火焰穩定器所獲得之混合 強度或氣體再循環程度。典型地,火焰穩定器在觸媒結構 出口下游均勻燃燒區的配置位置,須使得部分燃燒燃料在 火焰穩定器所造成之再循環區的平均停留時間近似均勻燃 燒區內該特定氣體混合物之著火延遲時間。典型地,火焰 穩定器置於離觸媒結構出口約0.1至約50cm下游處 ’而以離觸媒結構出口約0. 5至約20cm下游處較佳 本紙浪尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) A7 B7 五、發明説明(34) 經濟部中央橾準局員工消費合作社印製 ’當火焰穩定器在如上述之位置時,燃料/空氣混合物供 至觸媒結構之理論絕熱溫度或T ad在約9 ο 〇至 1 0 0 0 °C間,而在例如9 0 0至1 3 〇 〇。(:間較佳。此 外’當可燃混合物中約2 0及7 0%燃料在觸媒結構中燃 燒,以提供部分燃燒,氣相混合物流出觸媒結構之出口溫 度在約7 0 0及約1 0 0 0°C間時,使用火焰稞定器以穩 定均勻燃燒區之燃燒所獲致之優點最爲明顯。 關於附圖,圖1及2爲應用積分熱交換之二傳統觸媒 結構重覆單位的端視圖,在完全觸媒結構中之重覆單位爲 疊放或層型式。在圖1中,載體中二種金靥片組成,一( 1 0 )爲具有波動或波浪型式而第一(1 2 )爲平坦的, 由於皺紋之延伸而在縱向方向上與平坦片所形成之峰和谷 ,即在平坦片與起皺片間所形成之直線縱向溝(1 4及 1 6 )其延伸於叠放或巢形片之全寬上,該波動或正弦波 狀型式在此處爲代表性者,而波狀可爲正弦、三角形或任 何其他之傳統結構。波動片(1 0 )之下面及平坦片( 12)之上面塗有觸媒或洗層加觸媒(18),以使得金 屬片之疊放如圖所示,塗有觸媒溝(1 2 )與無觸媒溝( 1 6 )間可行積分熱交換。如上所述,催化溝(1 4 )及 非催化溝(1 6 )基本爲直線形且截面積未改變’此觸媒 結構所提供之催化及非催化溝,其中催化溝之平均D h與 非催化溝之平均Dh的比值爲1及h (催化)/ h (非催 化)比值亦爲1 。 圖2之重覆單位係由兩種波狀金靥片(2 0及2 2 ) 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) f ------ir------f (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -37 ~
A7 B7 五、發明説明(35) 所組成的,而該金屬片具有人字形波狀型式’且延著縱向 方向上在金靥片之全長延伸著’波狀金屬片(2 2 )在其 上方塗有觸媒(24),而另一種金屬片(20)在其下 方塗有觸媒,使得金靥片以非巢型之形式叠放在一起時’ 塗有觸媒溝(2 6 )與未塗觸媒溝(2 8 )行積分熱交換 〇 圖3進一步顯示具有人字形之波形型式適合應用於圖 2之結構中或本發明之結構中,當用人字形之波狀來將彎 曲度加至催化溝中,自圖3之側視圖及頂視圖或平面圖可 看出金屬片以波狀之型式形成峰(30)及谷(32), 且在金屬片之全寬上形成人字形之型式。圖2及3之三角 形人字形之型式僅爲代表性者,而波狀可爲三角形、正弦 或其他先前技藝之波狀結構。 如圖2所示,波狀片之非巢型本質及人字形波狀型式 的功效與示於圖3 A、3 B及3 C上數不同點上之催化及 非催化溝之形狀有關。這些圖是自底端來看時重覆單位之 截面積(圖3A與圖2相同),以及溝縱向軸之增量點上 (圖3B及3C),其中不同方向之叠放人字形波在金屬 片上形成峰及谷,並且在重覆單位上相對於波狀片上下之 峰及谷的位置改變。在圖3A中,包括催化(2 6 )及非 催化溝(2 8 )溝均有重覆之V形截面,其中在圖3 B之 溝壁向改變是由相鄰人字形波之峰及谷不同之取向造成的 ,因而使溝(2 6及28)有長方形之截面積。最後,在 圖3 C中,峰及谷之交叉點爲某一金靥片之人字形波與其 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) ' -38 - (請先閏讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 f. 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 經濟部中央標準局員工消費合作杜印製 A7 B7 五、發明説明(36 ) 上及其下之金靥片上人字形波的峰及谷接觸所造成的’也 就是,相鄰金屬片上人字形波交叉所形成之交叉點’則催 化溝(2 6)及非催化溝(2 8)有鑽石狀截面稹。當然 ,此種溝之截面形狀改變的型式會延著溝之全長重覆者, 且是由非巢形人字形波所加以定義的’在此種情況下’既 使非巢形人字形波在溝之全長中有不同之截面積,但延著 溝之長度上催化及非催化溝有相同之改變’因此’圖2結 構所提供之催化及非催化溝,其中催化溝之平均D h與非 催化溝之平均D h相同且h (催化)/ h (非催化)之比 值爲1。 圖4示本發明觸媒結構之重覆單位的端視圖,其中將 不同構型之一系列金靥片用於叠放型式中以使催化溝構型 不同於非催化溝構型(如同本發明)’此重覆單位是由二 平坦片(40)、一波狀片(42)(直線波型式形成直 線溝)及有人字形波型式之二波狀片(4 4 )之組合所構 成的,經由選擇性在二平坦片之一邊及波狀片之一邊塗上 觸媒(50)以形成催化溝(46)及非催化溝(48) 。如圖所示,非催化溝係由平坦片與直線溝片叠放而形成 的,以提供大的開放溝,相反的’催化溝是由人字形波箔 形成的或金靥片在二平坦片間以非巢形型式疊放’以提供 彎曲通道及較小Dh之溝,此結構之尺寸大小示如下文之 實例2,而此結構所提供之催化及非催化溝’其中催化溝 之平均Dh對非催化溝之平均Dh的比值爲0. 6 6且^1( 催化)/h(非催化)之比值爲2. 53’在該情況下’ 本紙張尺度適用中國國家橾準(CNS ) A4规格(210X 297公釐) . . II'11 I -- —4 I HI m —ί- -* (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -39 - A7
B7 系月S --~~;--啦之/γΐϋ 五、發明説明(37 ) -- 塗有觸媒溝與無觸媒溝間熱交換面稹除以結構中溝總體積 爲 〇 · 3 0 m m _1 。 圖5爲本發明較佳觸媒結構之重覆單位的端視圖,其 係將重覆單位疊放以形成觸媒結構’此觸媒結構是由三種 不同型式波狀金靥片(52 ’ 54a及54b)組成的, 第一種型式波狀片(5 2 )大部分是平坦片’其中延伸之 平坦區周期性地被尖峰波隔開然後平直地延伸出去,以形 成直線波,第二種波狀片(54 a及54b)是由一系列 人字形波組成的。在所示之重覆單位中’在以尖峰波分隔 之平坦片之上方有二人字形波片以非巢形之型式叠放。此 外,另一以尖峰波分隔之平坦片疊放在非巢形人字形波花 樣之上方。在以尖峰波分隔之平坦片之下方及人字形波花 樣金靥片下層之上方塗上觸媒(5 6),以形成具有小水 力直徑及彎曲溝之催化溝(5 8 a及5 8 b )以及非催化 溝(60),而非催化溝爲實質上直線構型之較大且較開 放之溝。此較佳觸媒結構之尺寸大小示於下文實例3 ,其 中催化溝平均Dh對非催化溝平均Dh之比爲〇 . 4 1 ,且 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁)
-SH 經濟部中央標準局員工消费合作社印製 催較 波增波視 , 之 形以的可 外小 字,外, 此大 人構額} , 寸 有結入示 6 尺 入佳加所 3 3 插較內圇 例 間之位如 1 實 片 5 單, 爲具 坦圖覆片 值以 平良重屬 比除。二改在金 之積 4 之易若二 } 面 7 隔容。放 化換 .分很度叠 催交 ο 峰可曲中 非熱是尖,彎式 C 之積以片及型 h 間體在狀目形 \ 溝總,波數巢 } 化溝中外之非 化催之 5 額溝在 催非媒圖之化 < { 及觸 式催片 h 化佳 型加狀 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(2丨0 X 297公釐) 40
五、發明説明(38) 一~~ -- 所需之觸媒結構在二金屬片之一者之一邊上塗上觸媒或不 7. / ^ ± 塗上觸媒。 圖6所示爲自入口處所視之本發明另一觸媒結構的重 覆單位,如圖所示,載體是由二個大致上平坦之金靥片( 6 2 )所組成的,其中水平平坦區周期性地被垂直長條分 隔以形成大開放區,以及具有人字形波型式之三波狀金屬 片(6 4、6 6及6 8 )以非巢形型式在二大致上平坦片 間疊放,此三波狀片之波形不同,也就是,每單位寬度之 波數不同,而上層及中間波狀片(6 4及6 6 )之波形比 下層波狀片(6 8 )之波形陡,在兩個大致上平坦片( 6 2 )之下方及上層波狀片(6 4 )之下方以及下層波狀 片(68)之上方塗上觸媒(70),因而形成直線構型 之大開放非催化溝(7 2 )以及具有非常小之平均D h及 彎曲通路構型之三個催化溝(74、76及78)。在此 結構中,金屬片(62)高爲1. 6mm以及平坦區爲 3. 3mm;金靥片(68)高爲0. 41mm及峰對峰 之距離0. 66m;金靥片(66)高1. 1mm以及峰 對峰距離0. 33m;金屬片(64)高0. 69mm及 峰對峰距離0 . 3 1 mm,催化溝平均Dh對非催化溝平 均D h是0 . 1 5以及h (催化)/ h (非催化)之比值 爲2. 72,在此情形下,塗有觸媒及無觸媒溝間之熱交 換面積除以此結構之溝總體積所得比值爲0. 9 1mm-1 根據上述設計標準,熟悉此技藝之人士能夠建構本發 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) s »^^1 ^^1 ^^1 m in In n —4 n 1^1 ^^1 ^^1 m ^^1 ml i ^^1 «9 ? 、-· ^ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央樣準局員工消費合作社印製 -41 A7 B7 4r 膝正: 五、發明説明(39) 明範疇內之不同的觸媒結構,示於圖7及8 (所示爲重覆 單位之端視圖)爲其他可能結構。在圖7中,具有人字形 波型式之波狀金屬片(8 0及8 2 )在金靥片全長延著縱 向直線方向有峰及谷的波狀金靥片(8 4 )間以非巢形型 式叠放,在上層波狀片(8 0 )之下方及下層波狀片( 82)之上方塗上觸媒(86),使得所形成之小平均 〇^及彎曲之催化溝(8 6 )與大致上直線溝之較大且較 開放之無觸媒溝(9 0)行積分熱交換》 在圖8中,具有人字形波型式之波狀金屬片(9 2、 9 4及9 6 )在與圖7結構所使用之波狀片類似之直線溝 波狀金靥片(9 8 )間以非巢形型式疊放,在上層波狀片 (9 2 )之下方及下層波狀片(9 6 )之上方塗上觸媒, 以形成具有小平均Dh及彎曲通道之塗有觸媒溝(1 0 2 )與大致上直線通道之較大且較開放之無觸媒溝(1 0 4 )行熱交換。 , 經濟部中央標準局員工消费合作社印製 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 圖9及1 0爲本發明反應系統之示意圖,其中觸媒結 構下游均勻燃燒區配置上火焰穩定器以使均勻燃燒區內部 分燃燒之燃料/空氣混合物穩定燃燒。在圖9中,反應系 統是由包含催化區(1 1 2)及均勻燃燒區(1 1 4)之 燃燒器(1 1 0 )和燃料/空氣混合物(1 1 6 )饋入催 化區入口所構成,其中燃料之部分燃燒發生在觸媒存在處 ,以提供加熱的部分燃燒氣相混合物,該部分燃燒氣相混 合物自催化區出口處流至均勻燃燒區,而均勻燃燒區內剩 餘燃料在無催化條件下完全燃燒。在此情形,半球形盤式 本紙張尺度適用中國國家櫺準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) A7 B7 Ά -Μ η tl 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明(40 ) 火焰穩定器置於催化區下游均勻燃燒區,使得一些加熱的 部分燃燒之氣相混合物在經過半球形盤式火焰穩定器可在 火焰穩定器之下游均勻燃燒區內再循環,以及可穩定再循 環區內之非催化燃燒。 圖1 0示由催化區(1 2 2 )及催化區下游之均勻燃 燒區(1 2 4 )和加至催化區入口之燃料/空氣混合物( 1 2 6 )所組成之燃燒器,在此情形,置於緊接催化區下 游之火焰穩定器(1 2 8 )是V型槽火焰穩定器,該V型 槽火焰穩定器使離開催化區之加熱的部分燃燒之氣相混合 物再循環的功效與上述半球形盤式火焰穩定器一樣。 上述二情形,催化區可是應用積分熱交換之任何催化 結構,包含美國專利第5,250,489號所述之結構 ,但最好是本發明改良之觸媒結構。上述兩種應用火焰穩 定器之反應系統中任一者,溫度感應器可置於火焰穩定器 下游之不同的數點上,以偵測在均匀燃燒區內熱氣體之溫 度曲線。 不同傳統火焰穩定器之端視圖及橫剖面圖示於圖 1 1A至14B,圖1 1A及1 1B所示之圓錐形型式之 火焰穩定器(1 3 0 )經由支柱或支撐條而固定於均勻燃 燒區(132)之側壁,圖12A及12B所示之V槽型 式火焰穩定器(1 40)經由支撐條(1 44)連接至均 勻燃燒區(142)之側壁。圖13A及13B所示之多 孔盤式火焰穩定器(1 5 0 )緊鄰且連接至均勻燃燒區( 152)之側壁上,此多孔盤有很多孔或流動通道( (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) -43 - 經濟部中央標準局貝X消費合作杜印装 五、發明説明(4〗) !—. ‘十―——— 154),其係用於使加熱的部分燃燒氣體流經均勻燃燒 區的通道。最後,圖14A及14B所示之渦流型火焰穩 定器有一系列渦流葉輪(160),其經由支撐盤或條( 1 6 4 )及可爲實心或中空殼之增添型主體(1 6 6 )緊 閉於均勻燃燒區(1 6 2 )之側壁內。 實例 下列實例可証實與傳統應用積分熱交換之觸媒結構比 較下,本發明觸媒結構具有一些優點。 實例1 使用示於圖2之傳統觸媒結構,觸媒之製備以及測試 汽油型燃料之燃燒示於下:
Si02/Zr02粉末之製備係先將2 0. 8g四乙 基原矽酸酯與4. 57cc之2mM硝酸以及12. 7g 乙醇混合,所得混合物加至比表面積1 〇 〇m2/gm之 1 0 0 g氧化鍩粉末中,所得固體在密封玻璃容器內老化 約1天並乾燥,將一部分在5 0 0 °C之空氣中煅燒以及另 一部分在1 0 0 0°C之空氣中煅燒。 溶膠之製備係將1 0 0 0°C煅燒之1 5 2 g s i 02/2 r 02粉末及5 0 0 °C煅燒之 Si02/Zr02 粉末與 3. 93g 之 98%142504及 3 1 0 c c之蒸餾水混合,此混合物使用Z r 02爲磨碾 介質下加以磨碾8小時以製得S i 02/Z r 02溶膠。 本紙張尺度適用中國國家標牟(CNS ) A4規格(2丨OX297公釐) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 、-° -44 - 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 r .:: __87 ο 广、g , _ 五、發明説明(42 ) 十____..... 將 Fe/Cr/Al 合金(Fe/20%Cr/5% A1)箔條76mm寬製成人字形波,而波高1. 20 mm及峰對峰距離2mm,以及人字形型式之溝長2 0 mm及溝角6° ,且形成每平方英吋約185胞格之整個 結構。此箔在9 0 0 °C空氣中熱處理以形成粗糙氧化物塗 覆表面。 將S i 02/Z r 02噴灑至人字形波箔之一邊上約 4 0毫米厚並將此經塗覆箔在9 5 0°C空氣中煅燒。將 Pd ( N Η 3 ) 2(Ν〇2) 2及 P t ( N H a ) 2 ( N Ο 2 ) 2 溶解於水及過多之硝酸中,以形成含有約0. lg P d/mJ2及P d/P t比爲6之溶液,將此溶液噴灑至 經S i 02/Z r 02塗覆之人字形波,以形成 Si02/Zr02 中有 〇. 25gPd/g 之最後 Pd 負 載量,並在9 5 0 °C空氣下煅燒。 摺叠上述箔條並使塗有觸媒邊面向自己,將此結構捲 成5 0mm直徑之螺旋整體結構,將此觸媒(捲成5 0m m直徑之螺旋結構)置於上述試驗架上,裝上熱電偶以測 量基質溫度及測量觸媒中下游氣體溫度。此外,在反應器 裝上經水冷卻採樣氣體探針以在觸媒下游2 5 cm處測量 氣體流組成物,測試步驟如下: 1. 使空氣流與空渦輪條件一致。 2. 使空氣溫度在空渦輪周期下之溫度範圍內》 3 .增加所需之燃料流以維持1 2 0 0 °C之絕熱燃燒 本紙張尺度適用中國國家樣準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 -45 - 潘2 補充
Ji. A7 B7 五、發明说明(43 ) 4. 增加空氣溫度以過熱觸媒,並“找出觸媒操作的上 P艮,在此測試程序,觸媒操作溫度的上限爲1 〇 5 0°C基 質溫度。 5. 經由增加排放量下降空氣溫度,直到找出觸媒操 作之下限’在此測試程序’當C 〇在2 5 cm後觸媒之排 放量超過5 p pm體積(乾)時•入口空氣溫度即爲下限 〇 6. 用全負載條件下操作之氣體渦輪之空氣流量重覆 步驟1至5之程序。 用Indolene Clear汽油作爲燃料,而此爲排放限制之 標準無鉛汽油。在流經固定混合器前,將燃料經由噴嘴注 至加熱空氣主流中並將之汽化,以在觸媒入口處形成均勻 燃料/空氣混合物。持續測量燃料及空氣流,並用自動反 饋控制加以控制之。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 f. 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4规格(210X297公釐 -46 - A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明(44 ) 表 條件 空氣流 壓力 絕熱溫 度(*C) 在操作範圍 之入口溫度 (SLPM) (atm) 下限 上限 (°C ) (°C ) 無負載 291 1.3 1150 230 400 1200 220 260 1250 220 220 全負載 2 127 2.9 1200 540 >620 1300 420 570
摘要:在無負載條件下,此觸媒係在F/A比與入口 溫度2 30至400 °C之1 1 50 °C絕熱燃燒’溫度時相同 。在1200 °C絕熱溫度(Tad),此入口溫度範圍縮 小至2 2 0 — 2 6 0°C且觸媒若不過熱無法在1 2 5 0 °C 下操作 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210 X 297公釐) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 47 - ifer A7 B7
五、發明説明(45 ) ^ ^ JJL 在全負載下,觸媒可在絕熱溫度爲1 2 0 〇°c時 5 4 0至大於6 2 0°C以及1 3 0 0 °C絕熱溫度時4 2 0 至5 7 0之範圍下合理操作。 此觸媒系統在無負載時無法有寬的操作範圍,且無法 用於須自無負載至全負載下操作的渦輪,除非燃料/空氣 比可控制在很窄的範圍。 窗例2 爲使在低空氣流速下非催化溝內燃料燃燒減至最小, 用與實例1相同之燃料評估圖4之觸媒結構,直線溝之波 高1. 65mm及爲約三角形且峰對峰距離3. 90mm 。除了二箔之高0. 76mm及〇. 91mm峰對峰距離 1. 84及2. 45外,所使用之人字形波箔與與實例1 類似,觸媒塗覆(P d - P t/S i 02/Z r02)之製 得及應用與實例1相同,使用與實例1相同之程序測試此 觸媒結構的效用,其結果示於表2。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部中央橾準局員工消费合作社印裝 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS > A4規格(210X297公釐) 五、發明説明(46 ) A7 B7 ' 表 2 條件 空氣流 壓力 絕熱溫 度(。。) 在操作範圍 之入口溫度 (SLPM) (atm ) 下限 上限 (°C ) (°C ) 無負載 291 1.3 1200 460 >500 1300 290 550 全負載 2 127 2. 9 1200 6 10 >620 1300 5 10 610 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) tr_ 竣 經濟部中央橾準局員工消費合作杜印製 摘要:此單位在無負載時之效用與實例1之觸媒好, 在很低之空氣流速下,觸媒基質不會很容易地過熱’不逆 ,全負載之操作範圍下降,且該單位無法提供入口操作® 圍在1 2 0 0及1 3 0 0 °c絕熱溫度所需之最佳效用。往 明顯地,使用開放且大的非催化溝可使觸媒在很低之質量 流速下操作地更好,但是此特定的設計在催化溝及非催介 溝間之熱交換是有限的’此將造成在高質童流速下自觸姨 、伕尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -49 低 )度 7 4溫 /(V 遵 明¾¾ 説Μ 明之 發出 、流 五 咖 Λ7[ _______ Β7 ! ------ 且比全負載條件下之最佳效用差 實例3 圖5觸媒結構之製備及測試係根據實例1之程序,在 所測試之觸媒結構中,人字形波箔與實例1者類似,但是 箱高爲0· 76mm及1. 2mm及峰距1. 84及 2. 90及二人字形箔之人字形角度爲6° ,且直線人字 形波箔之高爲1. 63mm,峰對峰距離4. 52mm平 坦區長3. 7mm。再者,觸媒Pd-Pt/ S i 02/Z r 02之製備係根據實例1 ’且觸媒係塗於圖 5之結構。使用Indolene Clear汽油下’操作範圍條件及 測試結果示於表3。 - - I---------r ------訂------^ (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央樣準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標隼(CNS ) Α4規格(210X 297公釐) A7 B7 五、發明说明(48 ) 表 3 條件 空氣流量 壓力 絕熱溫 度(V ) 在操作範圍 之入口溫度 (SLPM) (atm) 下限 上限 (°C ) (°C ) 無負載 29 1 1.3 1200 390 >500 1300 280 490 全負載 2127 2.9 1200 570 >620 1300 470 620 f-- (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部中央橾準局員工消费合作社印褽 適:此觸媒結構在無負載及全負載條件下均有很寬 之操作範圍,在無負載時,此觸媒可在1 2 0 0°C絕熱溫 度1 6 〇°C入口溫度及在1 3 0 0°C絕熱溫度2 1 0°C入 口溫度之範圍下操作’全負載時’在1 2 0 0°C則在大於 5 0°C之範圍。這些操作範圍爲足夠的絕熱溫度且是在 1 2 0 0°C絕熱溫度時大於5 0°C及在1 3 0 〇°C時大於 1 5 0°C的範園內’這些操作範圍足夠使此觸媒系統用於 ^張尺度適用中國國家標準(〇奶)戍4規格(210乂297公釐) -F51 - A7,-B7 五、發明説明(49 ) 實際的氣體渦輪 例3之觸媒於無 °C絕熱溫度之範 1 1 5 0 °C 及 1 觸媒入口溫度範 之燃料/空氣比 有較寬之操作範 負載下之操作範 下列實例是 焰穩定器併合至 優點。 本發明已用 限制本發明(而 只是實例。此外 在申請專利範圍 被認爲在本發明 上。與實 負載及全 圍下操作 2 0 0 °C 圍很窄, ,而此項 噃且實際 圍幾乎和 用來說明 均勻燃燒 例1之傳統技 負載下可在1 ,而實例1之 絕熱溫度下操 此外,實例1 控制很難也很 之應用很簡單 實例1一樣寬 Μ充 術比較下, 2 0 0 至 1 傳統觸媒只 作,且在空 傳統技術需 貴。實例3 ,實例3觸 本發明反應系統的操作, 區,以及一些此種火焰穩 直接說明及實例加以描述,實例並 申請專利範圍則用來限制本發明) ,熟悉此技藝人士可知道相等方法 內所描述之本發明,而這些相等的 申請專利範圍內。 顯示實 3 0 0 可在 負載時 要很窄 之技術 媒在全 其中火 定器之 非用來 :他們 來實行 方法應 Γ·------1T------< (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中失標準局員工消費合作社印製 眚例4及5 圖9及10所示之反應系統的裝設係使用半球形盤式 火焰穩定器(圖9 )或V型槽火焰穩定器以及利用實例1 所列之一般程序(包括觸媒製備),在Indolene汽油之催 化燃燒下,比較配置有火焰穩定器之反應系統與無火焰穩 定器之相同反應系統,在每一種情況下,使用圖5所示之 本發明改良之觸媒結構,以及將溫度感應器放在火焰穩定 表紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) 52 A7 B7 修正 經濟部中央揉準局員工消費合作社印裝 五、發明説明(50 ) ___ 器下游或在無火焰穩定器之反應系統的類似位置,爲方便 起見,無火焰穩定器之反應系統爲構型1 ,而配置有半球 形盤式火焰穩定器及V型槽火焰穩定器之系統分別爲構型 2及3。 在每一種測試,將空氣流設置好並使入口溫度爲 4 0 0 °C或5 0 0 °C,然後經由實例上所述之輔助霧化噴 嘴將Indolene Clear燃料加至空氣中,緩慢增加燃料對空 氣之比,係隨著燃料對空氣混合物之絕熱燃燒溫度所表示 之真實燃料對空氣之比而增加,也就是在絕熱下所有燃料 燃燒所達到之溫度,而燃料對空氣之比例的上升是自 1 0 5 0 °C上升,而每次增量爲5 0°C。 圖15及16所示氣體溫度之位置係在觸媒或火焰穩 定器之下游,且是由溫度感應器所測得的,當燃料濃度增 力口(絕熱燃燒溫度或燃燒器出口溫度上升),這些測試之 溫度曲線如下所示: 圖1 5中只有觸媒者,即構型1之氣體溫度相當低, 且隨著燃料/空氣混合物(絕熱•燃燒溫度)而線性增加, 在此觸媒設計及氣體速度下,在後觸媒位置高至7 c m處 並無燃料/空氣混合物之均勻燃燒,均勻燃燒係發生在 7 c m溫度感應器下游的地方。 對於在觸媒後有半球形火焰穗定器之構型2而言,觸 媒下游之溫度曲線顯示均勻燃燒,如在7 c m位置及 T ed爲1 2 0 0°C處氣體溫度快速上升。 圖1 6比較只有觸媒者,即比較構型1與構型3 (觸 η (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) J- 訂 Η 本紙浪尺度適用中國國家標準(CNS ) Α4規格(210Χ 297公釐) -53 - 20b5ii2 A7 B7 經濟部中央標準局貝工消費合作社印裝 五、發明説明(51) L5. ·, 化充 媒加V型槽火焰穩定器,再一次可看出’'焰Ϊ定器使燃 燒波有較低之Ted,在V型槽火焰穩定器之情形,5 0 0 °C 入口溫度下,T ad爲 1 1 〇 〇 °C 至 1 1 5 0 °C » 實例6 使用構型1及3及實例4及5之一般程序,進行一系 列燃燒以建立如圖5所示催化結構再加上火焰穩定器在操 作範疇之效用(如果有的話),基於本實例之目的,操作 範囀之建立是用下列邊界: 上限 觸媒溫度增加至其最高點。 下限 未發生均勻燃燒且燃料離開燃燒器前未完全燃 燒,此未燃燒燃料會離開燃燒器且產生令人無法接受之高 排放。 經由保持絕熱燃燒溫度(或燃燒器離開溫度)爲定值 及提高觸媒入口溫度以決定上述操作極限,如此來測量操 作範囔,上述測試程序之精確的加入或變量如下所示: 1 .選取低觸媒入口溫度及選取T ad值如1 3 0 0 °C 以設定燃料對空氣比。 2. 緩慢增加觸媒入口溫度及降低燃料對空氣比以使 Tad爲定值,在某入口溫度,燃燒器出口排放達到預期值 之小於1 0 p pm CO及未燃燒碳氫化合物,則此入口 溫度爲操作範疇下限》 3. 進一步增加觸媒入口溫度直到觸媒操作溫度達到 本紙張尺度適用中國國家揉準(CNS ) A4規格(210X297公釐) ---------Γ------IT------^ (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -54 - A7 B7 五、發明説明(52 ) 其上限,觸媒達其上限之入口溫度爲操作範疇之上限,所 得測試結果如表4所示° 表4 構型 下列之入口溫度範瞎 19 η n °C 1π n °c τ ,. 構型1 5 7 5 到 > 6 5 0 4 7 5 到 6 1 0 構型3 5 1 0 到 > 6 5 0 4 1 0 到 6 1 0 很明顯地,火焰穩定器使範疇下限下移至較低之溫度 ’此可使引擎在較大範圍之觸媒入口溫度下操作’此外, 在固定之入口溫度,低排放之引擎操作下,T ad之範圍更 廣,此可使引擎在較大精確燃料控制下操作’此亦可降低 引擎費用並使引擎之操作更強壯》 ---------,------,玎------破 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作.社印震 本紙張尺度逋用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -55 -

Claims (1)

  1. 經濟部中央標準局負工消费合作社印装 公告本 I厂' 六、申請專利範圍 鲂7. H i.、‘: 1 . 一種用於燃燒燃料及含氧氣體之可燃混合物的反 ..谷:,》 應器,其中先使汽相或氣相之可燃混合物流在觸媒存在下 部分燃燒,接著在無催化條件下,於觸媒下游之均勻燃燒 區完全燃燒,此反應器包含·’ (a ) —種觸媒結構,該觸媒結構係由包含多數共通 壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通壁形成供可燃混 合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其中部分溝之內壁 上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝在其內壁上則沒 塗觸媒,如此使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無觸媒溝之內 壁具有熱交換之關係,而使得只有一部分可燃混合物進行 燃燒以產生自觸媒結構出口處流出之高溫,部分燃燒之氣 相混合物,其中可燃混合物中1 〇%至7 0%之燃料在觸 媒結構內燃燒,且該自觸媒結構出口處流出之部分燃燒之 氣相混合物的溫度爲7 〇 〇至1 〇 〇 〇°C ; (b )均勻燃燒區,其包含與觸媒結構作流體溝通之 包圍空間,且係緊接在觸媒結構出口之下游處;以及 (c ) 一種火焰穩定器,其係用來誘導流經均勻燃燒 — —_———-—— 區之部分燃燒混合物再循環,因此可以穩定再循環區內部 分燃燒混合物的均勻燃燒以及促進均勻燃燒區內部分燃燒 混合物的完全燃燒’該火焰穩定器係被置於距觸媒結構出 □〇. 5至20cm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何 流障礙爲1 〇至7 〇% ° 2. —種用於燃燒燃料及含氧氣體之可燃混合物的I 應器,其中先使汽相或氣相之可燃混合物流在觸媒存在下 〆 _ 本紙張尺度適@國國家搮率((:阳)八4規格(210><297公董) ---------r------IT------^ (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -56 - A8 B8 C8 D8 • ------------ 六、申請專利範首--J L助.[厂:補充 部分燃燒,接著在無催化條件下’於觸媒下游之均勻燃燒 區完全燃燒,此反應器包含: (a ) —種觸媒結構,該觸媒結構係由包含多數共通 壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通壁形成供可燃混 合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其中部分溝之內壁 上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝在其內壁上則沒 塗觸媒,如此使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無觸媒溝之內 壁具有熱交換之關係,以及其中塗有觸媒溝之構型所形成 通道比無觸媒溝所形成之通道還彎曲以供反應混合物通過 ,而使得只有一部分可燃混合物進行燃燒以產生自觸媒結 構出口處流出之高溫,部分燃燒之氣相混合物,其中可燃 混合物中1 0%至7 0%之燃料在觸媒結構內燃燒,且該 自觸媒結構出口處流出之部分燃燒之氣相混合物的溫度爲 700 至 1000 〇C; (b )均勻燃燒區,其包含與觸媒結構作流體溝通之 包圍空間,且係緊接在觸媒結構出口之下游處;以及 (c ) 一種火焰穩定器,其係用來誘導流經均勻燃燒 區之部分燃燒混合物再循環,因此可以穩定再循環區內部 分燃燒混合物的均勻燃燒以及促進均勻燃燒區內部分燃燒 混合物的完全燃燒,該火焰穩定器係被置於距觸媒結構出 口0. 5至20cm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何 流障礙爲1 0至7 0%。 3.如申請專利範圍第2項之反應器,其中觸媒結構 之塗有觸媒溝經由週期性改變截面積,使得沿著其縱向軸 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) Α4現格(210X297公釐) (請先閣讀背面之注意事項再填寫本頁) 、?τ 锬 經濟部中央梂準局男工消費合作社印製 -57 - A8 B8 C8 D8 修二二 口 的 合 組 者 兩 η向 方 及 積 面 截 者 或 變 改 的 I向 .圍方 範W 利t 4:Jl· 請向 .中方 、之 變 改 向爲 方上 動質 流實 之溝 物媒 合觸 混無 應而 反’ 相變 氣改 之有 內上 溝點 媒數 觸之 有溝 塗媒 Ε ηβ 在觸 少有 至塗 此經 如流 , 在 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 直線且沿著其縱向軸上截面積未改變,如此流經未塗觸媒 溝之氣相反應混合物之流動方向實質上不改變。 4. 如申請專利範圍第3項之反應器,其中塗有觸媒 溝經由沿著縱向軸上重覆向內及向外彎曲溝壁來改變截面 積,或者經由沿著溝之縱向軸之數點上放上側翼( flap ),擋板(baffle)及其他障礙以部分阻擋氣相反應混合 物流的方向。 訂 5. 如申請專利範圍第4項之反應器,其中塗有觸媒 溝壁重覆向內及向外髯是波狀片以非巢形型式叠放所形成 之液狀(人字形型式)塗有觸媒溝來達成的。 經濟部中央標準局貞工消費合作社印策 6. 如申請專利範圍第5項之反應器,其中塗有觸媒 溝和無觸媒溝是由重覆的三層結構所組成的’該三層結構 之第一層是縱向峰以平坦區分隔之波狀片所組成的且係置 於第二層上方,組成第二層的波狀片其中相鄰縱向脊及谷 形成波,且沿著波狀片的全長這些脊及谷形成人字形’而 第二層是以非巢形型式置於第三層上方,組成第三層波狀 金靥片其中相鄰縱向脊及谷形成波,且延著金屬片的全長 這些脊及谷形成人字形,以及用於反應混合物之觸媒係塗 於第一層下側及第三層上側上,使得在疊放型式中當重覆 結構之第一層置於相鄰之重覆三層結構第三層下方時會形 成無觸媒溝,以及在重覆三層結構中第一層下方及第一層 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公嫠) -58 - 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 '-· · * (M4 Ai 8 I B8 ........ ':' -'-ί-·· ί D8 Ί'^ ·η:" —-1--u—4^-j---^__a_^_:- 六、申請專利範齡…--—.卜‘人: 上方向和在第二層下方及第三層上方間成塗有觸媒溝。 7.—種用於燃燒燃料及含氧氣體之可燃混合物的g 應器,其中先使汽相或氣相之可燃混合物流在觸媒存在下 部分燃燒,接著在無催化條件下,於觸媒下游之均勻燃燒 區完全燃燒,此反應器包含: (a ) —種觸媒結構,該觸媒結構係由包含多數共通 壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通壁形成供可燃混 合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其中部分溝之內壁 上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝在其內壁上則沒 塗觸媒,如此使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無觸媒溝之內 壁具有熱交換之關係,以及其中: (i )塗有觸媒溝之平均水力直徑(Dh)除以無觸 媒溝之平均Dh的比值爲0. 9以下; (i i )塗有觸媒溝之膜熱交換係數(h )比無觸媒 溝之h大1 . 1倍以上; (i i i)塗有觸媒溝所形成用於反應混合物之流動 .通道的彎曲度比無觸媒溝所形成之流動通道大; 而使得只有一部分可燃混合物進行燃燒以產生自觸媒 結構出口處流出之高溫,部分燃燒之氣相混合物’其中可 燃混合物中1 0%至7 0%之燃料在觸媒結構內燃燒’且 該自觸媒結構出口處流出之部分燃燒之氣相混合物的溫度 爲 700 至 1000 °C: (b )均勻燃燒區,其包含與觸媒結構作流體溝通之 包圍空間,且係緊接在觸媒結構出口之下游處:以及 本紙張尺度適用中國國家揉準(CNS ) A4規格(210X297公釐) ---------^------tT------.it (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -59 - ABCD Τ- 經濟部中央標準局員工消费合作社印製 · ·、. v:· /; t ati y ^i: λ 々、申請專利範闺f d Ρί · ,5 I — j (c )二器,其係用來誘導流經均勻燃燒 區之部分燃燒混合物再循環,因此可以穩定再循環區內部 分燃燒混合物的均勻燃燒以及促進均勻燃燒區內部分燃燒 混合物的完全燃燒,該火焰穩定器係被置於距觸媒結構出 □ 0. 5至2 0 cm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何 流障礙爲10至70%» 8. —種用於燃燒燃料及含氧氣體之可燃混合物的反 應器,其中先使汽相或氣相之可燃混合物流在觸媒存在下 部分燃燒,接著在無催化條件下,於觸媒下游之均勻燃燒 區完全燃燒,此反應器包含: (a ) —種觸媒結構,該觸媒結構係由包含多數共通 壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通壁形成供可燃混 合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其中部分溝之內壁 上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝在其內壁上則沒 塗觸媒,如此使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無觸媒溝之內 壁具有熱交換之關係,以及其中塗有觸媒溝之膜熱交換係 數(h)是無觸媒溝之h的1. 5倍,塗有觸媒溝在觸媒 結構中之總正面開放面積(open frontal area)自2 0 %至8 0%,而使得只有一部分可燃混合物進行燃燒以產 生自觸媒結構出口處流出之高溫,部分燃燒之氣相混合物 ,其中可燃混合物中1 〇%至7 〇%之燃料在觸媒結構內 燃燒’且該自觸媒結構出口處流出之部分燃燒之氣相混合 物的溫度爲700至1 000 °c: (b )均勻燃燒區,其包含與觸媒結構作流體溝通之 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) Μ規格(210Χ 297公釐) ---------II (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 線 -60 -
    A 8 '' B8 ___公告冬認 六、申請專利範圍----- 包圍空間,且係緊接在觸媒結構出口之下游處;以及 (C ) 一種火焰穩定器,其係用來誘導流經均勻燃燒 區之部分燃燒混合物再循環,因此可以穩定再循環區內部 分燃燒混合物的均勻燃燒以及促進均匀燃燒區內部分燃燒 混合物的完全燃燒,該火焰穩定器係被置於距觸媒結構出 口〇. 5至20cm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何 流障礙爲10至70%。 9.一種用於燃燒燃料及含氧氣體之可燃混合物的反 應器,其中先使汽相或氣相之可燃混合物流在觸媒存在下 部分燃燒,接著在無催化條件下,於觸媒下游之均勻燃燒 區完全燃燒,此反應器包含: (a ) —種觸媒結構,該觸媒結構係由包含多數共通 壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通壁形成供可燃混 合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其中部分溝之內壁 上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝在其內壁上則沒 塗觸媒,如此使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無觸媒溝之內 壁具有熱交換之關係,以及其中塗有觸媒溝之平均水力直 徑(Dh)除以無觸媒溝之平均Dh的比值爲〇. 9以下, 塗有觸媒溝之正面開放面積除以無觸媒溝之正面開放面積 所得比值較塗有觸媒溝之平均Dh除以無觸媒溝之平均Dh 所得之比值大1倍以上,而使得只有一部分可燃混合物進 行燃燒以產生自觸媒結構出口處流出之高溫,部分燃燒之 氣相混合物,其中可燃混合物中1 〇%至7 0%之燃料在 觸媒結構內燃燒,且該自觸媒結構出口處流出之部分燃燒 本紙張尺度逋用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) II ~*^, 訂 線 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本1) 經濟部中央揉準局員工消费合作社印裝 申請專利範圍 Α8 ,Β8 C8 D8 修正: { ' -/*' 1 J Λ *r-m 之氣相混合物的溫度爲7 Ο Ο至1 Ο Ο 0°C ; (b )均勻燃燒區,其包含與觸媒結構作流體溝通之 包圍空間,且係緊接在觸媒結構出口之下游處;以及 (c ) 一種火焰穩定器,其係用來誘導流經均勻燃燒 區之部分燃燒混合物再循環,因此可以穩定再循環區內部 分燃燒混合物的均勻燃燒以及促進均勻燃燒區內部分燃燒 混合物的完全燃燒,該火焰穗定器係被置於距觸媒結構出 口0. 5至2Ocm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何 流障礙爲10至70%。 1 0.—種用於燃燒燃料及含氧氣體之可燃混合物的 反應器,其中先使汽相或氣相之可燃混合物流在觸媒存在 下部分燃燒,接著在無催化條件下,於觸媒下游之均勻燃 燒區完全燃燒,此反應器包含: (a )—種觸媒結構,該觸媒結構係由包含多數共通 壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通壁形成供可燃混 合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其中部分溝之內壁 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 、va 「 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 沒內 則之 上溝 壁媒 內觸 其無 在鄰 溝相 之與 餘壁 其內: 而之中 , 溝其 媒媒及 觸觸以 有有’ 塗塗係 地得關 部使之 全此換 或如交 地’熱 分媒有 部觸具 上塗壁 大 h 之 溝 媒 觸 無 比 h /IV 數 係 換 交 熱 膜 之 溝 ; 媒上 觸以 有倍 塗 1 無 以 除 \)y h D 徑 直 力 水 均 平 之Ξ溝 溝tM媒 媒t觸 觸W有 有 h塗 塗D} } 均 一 .1 平 i _1 *1^ .1 C 溝 C 媒 觸 9 下 以 及 溝 媒 觸 無 以 除 積 面 放 開 面 正 之 本紙張尺度適用中國國家橾準(CNS ) A4規格(210X297公釐) 經濟部中央標準局爲工消費合作社印裝 A8 - B8 _j /\ .Λ .ds _ 工、申請專利棚丨L二:Ί充^ 之正面開放面稹所得比值較塗有觸媒if之平均d h除以無 觸媒溝之平均Dh所得比值大1倍以上; 使得只有一部分可燃混合物進行燃燒以產生自觸媒結 構出口處流出之高溫,部分燃燒之氣相混合物,其中可燃 混合物中1 0%至7 0%之燃料在觸媒結構內燃燒,且該 自觸媒結構出口處流出之部分燃燒之氣相混合物的溫度爲 700 至 1000。。; (b )均勻燃燒區,其包含與觸媒結構作流體溝通之 包圍空間,且係緊接在觸媒結構出口之下游處;以及 (c ) 一種火焰穩定器,其係用來誘導流經均勻燃燒 區之部分燃燒混合物再循環,因此可以穩定再循環區內部 分燃燒混合物的均勻燃燒以及促進均勻燃燒區內部分燃燒 混合物的完全燃燒,該火焰穗定器係被置於距觸媒結構出 □0. 5至20cm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何 流障礙爲10至7 0%。 1 1 . 一種用於燃燒燃料及含氧氣體之可燃混合物的 反應器,其中先使汽相或氣相之可燃混合物流在觸媒存在 下部分燃燒,接著在無催化條件下,於觸媒下游之均勻燃 燒區完全燃燒,此反應器包含: (a )—種觸媒結構,該觸媒結構係由包含多數共通 壁組成之抗熱載體材料所組成的’該共通壁形成供可燃混 合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝’其中部分溝之內壁 上部分地或全部地塗有觸媒’而其餘之溝在其內壁上則沒 塗觸媒,如此使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無觸媒溝之內 本紙張尺度逋用中國國家標準(CNS ) A4C格(21〇><297公釐) ---------^------tr------年 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -63 - [8 [8 U~曰: 充 經濟部中央橾準局貝工消費合作社印裝 用於反應混合物之流動 流動通道大; 行燃燒以產生自觸媒結 氣相混合物,其中可燃 觸媒結構內燃燒,且該 之氣相混合物的溫度爲 觸媒結構作流體溝通之 口之下游處;以及 用來誘導流經均勻燃燒 可以穩定再循環區內部 均勻燃燒區內部分燃燒 係被置於距觸媒結構出 均匀燃燒區提供之幾何 A8 B8 六、申請專利範圍 壁具有熱交換之關係,以及其中: (i )塗有觸媒溝之膜熱交換係數(h)比無觸媒溝 之h大1 _ 1倍以上; (i i )反應混合物流中有超過5 0%係流經塗有觸 媒溝; (iii)塗有觸媒溝所形成 通道的彎曲度比無觸媒溝所形成之 使得只有一部分可燃混合物進 構出口處流出之髙溫,部分燃燒之 混合物中1 0%至7 0%之燃料在 自觸媒結構出口處流出之部分燃燒 700 至 1〇〇〇。(:; (b) 均勻燃燒區,其包含與 包圍空間,且係緊接在觸媒結構出 (c) —種火焰穩定器,其係 區之部分燃燒混合物再循環,因此 分燃燒混合物的均勻燃燒以及促進 混合物的完全燃燒,該火焰穩定器 口 0. 5至20 cm下游處,且在 流障礙爲1 0至7 0%。 1 2.—種用於燃燒燃料及含氧氣體之可燃混合物的 反應器,其中先使汽相或氣相之可燃混合物流在觸媒存在 下部分燃燒,接著在無催化條件下’於觸媒下游之均匀燃 燒區完全燃燒,此反應器包含: 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) 11^訂 線. (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) .I I公告本 (a) —種觸媒結構,該觸媒含多數共通 壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通壁形成供可燃混 合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其中部分溝之內壁 上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝在其內壁上則沒 塗觸媒,如此使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無觸媒溝之內 壁具有熱交換之關係,以及其中: (i )塗有觸媒溝之膜熱交換係數(h )是無觸媒溝 的1 . 2倍或更多;及 (i i )反應混合物流中超過4 0 %但小於5 0 %係 流經塗有觸媒溝; I (i i i)塗有觸媒溝所形成用於反應混合物之流動 通道的彎曲度比無觸媒溝所形成之流動通道大: 使得只有一部分可燃混合物進行燃燒以產生自觸媒結 構出口處流出之高溫,部分燃燒之氣相混合物,其中可燃 混合物中1 0%至7 0%之燃料在觸媒結構內燃燒,且該 自觸媒結構出口處流出之部分燃燒之氣相混合物的溫度爲 700 至 1000。。; 經濟部中央橾準局貝工消費合作社印製
    申請專利範圍 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) (b )均勻燃燒區,其包含與觸媒結構作流體溝通之 包圍空間,且係緊接在觸媒結構出口之下游處:以及 (c ) 一種火焰穩定器,其係用來誘導流經均勻燃燒 區之部分燃燒混合物再循環,因此可以穩定再循環區內部 分燃燒混合物的均勻燃燒以及促進均勻燃燒區內部分燃燒 混合物的完全燃燒,該火焰穗定器係被置於距觸媒結構出 口〇_ 5至2〇cm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何 本紙張尺度適用中國國家梂準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -65 -
    _公告 六、申請專利範圍 流障礙爲1 0至7 0%。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1 3 . —種用於燃燒燃料及含氧氣體之可燃混合物的 反應器,其中先使汽相或氣相之可燃混合物流在觸媒存在 下部分燃燒,接著在無催化條件下,於觸媒下游之均勻燃 燒區完全燃燒,此反應器包含: (a ) —種觸媒結構,該觸媒結構係由包含多數共通 壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通壁形成供可燃混 合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其中部分溝之內壁 上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝在其內壁上則沒 塗觸媒,如此使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無觸媒溝之內 壁具有熱交換之關係,以及其中: (i )塗有觸媒溝之膜熱交換係數(h )是無觸媒溝 的1 . 3倍或更多;及 (i i )反應混合物流中超過2 0 %但小於3 0 %係 流經塗有觸媒溝; (i i i)塗有觸媒溝所形成用於反應混合物之流動 .通道的彎曲度比無觸媒溝所形成之流動通道大: 經濟部中央標準局貝工消費合作社印製 使得只有一部分可燃混合物進行燃燒以產生自觸媒結 構出口處流出之高溫,部分燃燒之氣相混合物,其中可燃 混合物中1 0%至7 0%之燃料在觸媒結構內燃燒,且該 自觸媒結構出口處流出之部分燃燒之氣相混合物的溫度爲 700 至 1000 °C; (b )均勻燃燒區,其包含與觸媒結構作流體溝通之 包圍空間,且係緊接在觸媒結構出口之下游處;以及 本紙張尺度逋用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -66 - B8 C8 D8: 六、申請專利範圍L ._________-r &, (c) 一種火焰穩定器,其係"甩來經均勻燃燒 區之部分燃燒混合物再循環,因此可以穩定再循環區內部 分燃燒混合物的均勻燃燒以及促進均勻燃燒區內部分燃燒 混合物的完全燃燒,該火焰穩定器係被置於距觸媒結構出 口〇. 5至20cm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何 流障礙爲1 0至7 0%。 14_如申請專利範圍第1 ,2 ,3 ,4,5 ,6 , 7,8 ,9 ,10 ,11 ,12或13項之反應器,其中 火焰穩定器係選自增添型主體,V型槽,圓錐體,多孔盤 ,渦流器,或用於使均勻燃燒區之截面積沿部分燃燒氣體 流方向改變的機構,或其組合。 1 5.如申請專利範圍第1 ,2,3,4,5,6, 7,8,9,10,11 ,12或13項之反應器,其中 塗有觸媒溝與無觸媒溝間之熱交換表面稹除以結構中溝總 體積大於〇· 5mm-1。 1 6 . —種用於可燃混合物燃燒之,其包含下列 步驟: 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (a )使燃料與含氧氣體混合以形成可燃混合物; (b )含混合物與一種觸媒結構接觸,該觸媒結構係 由包含多數共通壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通 壁形成供可燃混合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其 中部分溝之內壁上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝 在其內壁上則沒塗觸媒,使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無 觸媒溝之內壁具有熱交換之關係,因此有一部分可燃混合 本紙張尺度適用t國國家橾準(CNS > Α4規格(210Χ297公釐) 67 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -β7 _ 六、申請專利範圍1 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 ^ I從7· J 5福貧.: 物進行燃燒以產生部分燃燒之氣相Μ吾物…,· i中可燃混合 物中1 0%至7 0%之燃料在觸媒結構內燃燒,且該自觸 媒結構出口處流出之部分燃燒之氣相混合物的溫度爲 700 至 1000 °C; (c)令部分燃燒氣相混合物流經配置有火焰穩定器 之均勻燃燒區使得至少一部分部分燃燒混合物再循環,因 此可以穩定再循環區內的均勻燃燒以及獲得部分燃燒混合 物之完全燃燒,該火焰穩定器係被置於距觸媒結構出口 0. 5至20cm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何流 障礙爲10至70%。 1 7 . —種用於可燃混合物燃燒之方法,其包含下列 步驟: (a )使燃料與含氧氣體混合以形成可燃混合物; (b )令混合物與一種觸媒結構接觸,該觸媒結構係 由包含多數共通壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通 壁形成供可燃混合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其 中部分溝之內壁上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝 在其內壁上則沒塗觸媒,使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無 觸媒溝之內壁具有熱交換之關係,以及其中: (i )塗有觸媒溝之膜熱交換係數(h )比無觸媒溝 大1 . 1倍以上; (i i )塗有觸媒溝之平均水力直徑(Dh)除以無 觸媒溝之平均Dh的比值爲〇· 9以下; (i i i)塗有觸媒溝所形成用於可燃混合物之流動 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) _ 68 - Γ8 ! (:8 __ 4r .A J Λ 曰 六、申請專利範圍i 通道比無觸媒溝所形成之流動通道彎曲; 因此有一部分可燃混合物進行燃燒以產生部分燃燒之 氣相混合物,其中可燃混合物中1 0%至7 0%之燃料在 觸媒結構內燃燒’且該自觸媒結構出口處流出之部分燃燒 之氣相混合物的溫度爲7 0 0至1 0 〇 〇°C ;及 (c)令部分燃燒氣相混合物流經配置有火焰穩定器 之均勻燃燒區使得至少一部分部分燃燒混合物再循環,因 此可以穩定再循環區內的均勻燃燒以及獲得部分燃燒混合 物的完全燃燒,該火焰穩定器係被置於距觸媒結構出口 0. 5至2Ocm下游處,且在均勻燃燒區提供之幾何流 障礙爲10至70%。 1 8 .—種用於可燃混合物燃燒之:J法,其包含下列 步驟: (a )使燃料與含氧氣體混合以形成可燃混合物; 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) (b )令混合物與一種觸媒結構接觸,該觸媒結構係 由包含多數共通壁組成之抗熱載體材料所組成的,該共通 ,壁形成供可燃混合物通過多數相鄰且經處理之縱向溝,其 中部分溝之內壁上部分地或全部地塗有觸媒,而其餘之溝 在其內壁上則沒塗觸媒,使得塗有觸媒溝之內壁與相鄰無 觸媒溝之內壁具有熱交換之關係,以及其中: (i )塗有觸媒溝之膜熱交換係數(h )·比無觸媒溝 大1 . 1倍以上; (i i )塗有觸媒溝之平均水力直徑(Dh)除以無 觸媒溝之平均Dh的比值爲〇. 9以下: 本紙浪尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) -69 - 申請專利範 公告木 」公
    (i i i)塗有觸媒溝之正面開放面稹除 之正面開放面積所得比值比塗有觸媒溝之平均 觸媒溝之平均D h所得比值大1倍以上; 因此有一部分可燃混合物進行燃燒以產生 氣相混合物,其中可燃混合物中1 0%至7 0 觸媒結構內燃燒,且該自觸媒結構出口處流出 之氣相混合物的溫度爲7 0 0至1 0 0 0 °C ; (c)令部分燃燒氣相混合物流經配置有 之均勻燃燒區使得至少一部分部分燃燒混合物 此可以穩定再循環區內的均勻燃燒以及獲得部 物的完全燃燒,該火焰穩定器係被置於距觸媒 0. 5至20cm下游處,且在均勻燃燒區提 障礙爲10至70%。 19.如申請專利範圍第16 ,17或1 ,其中火焰穩定器係選自增添型主體,V型槽 多孔盤,渦流器或用於使均勻燃燒區之截面積 燒氣體流方向改變的機構,或其組合。 以無觸媒溝 D h除以無 部分燃燒之 %之燃料在 之部分燃燒 及 火焰穩定器 再循環,因 分燃燒混合 結構出口 供之幾何流 8項之方法 ,圓錐體, 沿著部分燃 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局負工消費合作社印製 ’ 中 法構 方結 之以 8 除 1 積 或面 7 表 1 換 ’ 交 6 熱 1 之 第間。 圍溝-1 範媒m 禾觸m 專無 5 請與 . 申溝 ο 如媒於 .觸大 ο 有積 2 塗體 中總 其溝 本紙張尺度適用中國國家揉準(CNS ) Α4規A ( 210X297公釐) -70 -
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