TW202404817A - 層疊體及其製造方法 - Google Patents

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趙奕靖
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日商迪睿合股份有限公司
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Abstract

一種層疊體，其具有:基材;在上述基材上，含有第1導熱粒子，上述第1導熱粒子預定間隔分開而排列的第1粒子排列層;以及在上述第1粒子排列層上，含有第2導熱粒子，上述第2導熱粒子預定間隔分開而排列的第2粒子排列層，上述第1粒子排列層所包含的第1導熱粒子的一部分與上述第2粒子排列層所包含的第2導熱粒子的一部分進行了接觸，上述第1導熱粒子的體積平均粒徑比上述第2導熱粒子的體積平均粒徑小，上述基材包含選自矽、鋁、鎢、鉬、玻璃、模塑樹脂、不鏽鋼和陶瓷中的至少1種。

Description

層疊體及其製造方法
本發明系關於層疊體和層疊體的製造方法。
各種電子設備中的LSI(Large　Scale　Integration)等中，如果藉由使用的元件的發熱而LSI本身被長時間暴露於高溫，則有帶來動作不良或故障的擔憂。因此，為了防止LSI等的升溫，廣泛使用導熱性材料。上述導熱性材料能夠藉由使元件的發熱擴散或傳導至用於放出至大氣等體系外的放熱構件，從而能夠防止設備的升溫。
如果作為這樣的導熱性材料使用金屬或陶瓷，則具有不易輕量化，加工性差，或柔軟性變低這樣的問題。因此，提出了各種將由樹脂或橡膠等形成的高分子材料作為母材的導熱性材料。
例如，提出了一種導熱性接著劑，其具有含有固化成分和該固化成分用的固化劑的熱固性接著劑，以及分散於該熱固性接著劑中的金屬填料，金屬填料具有銀粉和焊料粉，上述焊料粉顯示比導熱性接著劑的熱固化處理溫度低的熔融溫度，並且在該熱固性接著劑的熱固化處理條件下與銀粉進行反應，生成顯示比上述焊料粉的熔融溫度高的熔點的高熔點焊料合金，上述固化劑為對於金屬填料具有助焊劑活性的固化劑，上述固化成分為縮水甘油基醚型環氧樹脂，上述固化劑為三羧酸的單酸酐(例如，参照專利文獻1)。 現有技術文獻 專利文獻
專利文獻1:日本專利第5796242號公報
＜發明欲解決之問題＞
然而，上述專利文獻1所記載的以往技術中，放熱結構體中的散熱模組能夠藉由金屬接合而達成高導熱性，但是放熱結構體中的發熱體(電子部件)中矽等成為材質的情況多，存在實現由金屬接合帶來的高導熱性困難這樣的課題。
本發明的課題在於解決以往的上述各個問題，達成以下的目的。即，本發明的目的在於，提供能夠實現高導熱性，可靠性提高了的層疊體和層疊體的製造方法。 用於解決問題的方法
作為用於解決上述課題的方法，如下。即， ＜1＞一種層疊體，其特徵在於，具有: 基材; 在上述基材上，含有第1導熱粒子，上述第1導熱粒子預定間隔分開而排列的第1粒子排列層;以及 在上述第1粒子排列層上，含有第2導熱粒子，上述第2導熱粒子預定間隔分開而排列的第2粒子排列層， 上述第1粒子排列層所包含的第1導熱粒子的一部分與上述第2粒子排列層所包含的第2導熱粒子的一部分進行了接觸，上述第1導熱粒子的體積平均粒徑比上述第2導熱粒子的體積平均粒徑小， 上述基材包含選自矽、鋁、鎢、鉬、玻璃、模塑樹脂、不鏽鋼和陶瓷中的至少1種。 ＜2＞根據上述＜1＞所述的層疊體，上述第1導熱粒子的體積平均粒徑A與上述第2導熱粒子的體積平均粒徑B的比(A：B)為1：2～1：50。 ＜3＞根據上述＜1＞或＜2＞所述的層疊體，上述第1導熱粒子的體積平均粒徑為0.3μm以上30μm以下。 ＜4＞根據上述＜1＞～＜3＞中任一項所述的層疊體，上述第2導熱粒子的體積平均粒徑為1μm以上100μm以下。 ＜5＞根據上述＜1＞～＜4＞中任一項所述的層疊體，在上述基材與上述第1粒子排列層之間，具有:含有第1低熔點金屬粒子，上述第1低熔點金屬粒子預定間隔分開而排列的第3粒子排列層。 ＜6＞根據上述＜1＞～＜5＞中任一項所述的層疊體，在上述第1粒子排列層與上述第2粒子排列層之間，具有:含有第2低熔點金屬粒子，上述第2低熔點金屬粒子預定間隔分開而排列的第4粒子排列層。 ＜7＞根據上述＜1＞～＜6＞中任一項所述的層疊體，上述第1導熱粒子和上述第2導熱粒子為銅粒子、銀被覆粒子和銀粒子的至少任一者。 ＜8＞根據上述＜5＞～＜7＞中任一項所述的層疊體，上述第1低熔點金屬粒子包含Sn以及選自Bi、Ag、Cu和In中的至少1種。 ＜9＞根據上述＜6＞或＜7＞所述的層疊體，上述第2低熔點金屬粒子包含Sn以及選自Bi、Ag、Cu和In中的至少1種。 ＜10＞根據上述＜1＞～＜8＞中任一項所述的層疊體，在上述第2粒子排列層上具有與上述基材對置的對置基材， 上述對置基材包含選自銅、金、鉑、鈀、銀、鋅、鐵、錫、鎳、鎂、銦和這些合金中的至少1種。 ＜11＞一種層疊體的製造方法，其特徵在於，包括下述工序: 在基材上，形成將第1導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第1粒子排列層的第1粒子排列層形成工序;以及 在第1粒子排列層上，形成將第2導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第2粒子排列層的第2粒子排列層形成工序， 上述基材包含選自矽、鋁、鎢、鉬、玻璃、模塑樹脂、不鏽鋼和陶瓷中的至少1種。 ＜發明之功效＞
根據本發明，能夠解決以往的上述各個問題，達成上述目的，能夠提供能夠實現高導熱性，可靠性提高了的層疊體和層疊體的製造方法。
(層疊體) 本發明的層疊體具有基材、第1粒子排列層以及第2粒子排列層，優選具有第3粒子排列層和第4粒子排列層，進一步根據需要具有其它層。
在本發明中，藉由具有:基材;在上述基材上，含有第1導熱粒子，上述第1導熱粒子預定間隔分開而排列的第1粒子排列層;在上述第1粒子排列層上，含有第2導熱粒子，上述第2導熱粒子預定間隔分開而排列的第2粒子排列層，從而能夠效率良好地形成垂直方向的導熱通路，即使為由選自矽、鋁、鎢、鉬、玻璃、模塑樹脂、不鏽鋼和陶瓷中的至少1種形成的焊料潤濕性差的基材，低熱電阻並且應力緩和優異，能夠實現高導熱性，能夠大幅提高可靠性。
＜基材＞ 關於上述基材的形狀、結構、大小、材質等，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇。
作為上述基材的形狀，可舉出例如，板狀、片狀等。作為上述基材的結構，可舉出單層結構、層疊結構等。作為上述基材的大小，能夠根據用途等適當選擇。
上述基材的材質為焊料不易潤濕的材質，包含選自矽、鋁、鎢、鉬、玻璃、模塑樹脂、不銹鋼和陶瓷中的至少1種。作為上述陶瓷，可舉出例如，氮化鋁、炭化矽、氧化鋁、氮化鎵等。作為上述模塑樹脂，可舉出例如，環氧樹脂、有機矽樹脂、氨基甲酸酯樹脂、丙烯酸系樹脂等。
上述基材的平均厚度沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇。
上述基材可以為放熱結構體中的發熱體(電子部件)自身。
＜第1粒子排列層＞ 上述第1粒子排列層含有第1導熱粒子，優選含有粘合劑樹脂，進一步根據需要含有其它成分。
上述第1粒子排列層在上述基材上形成，優選與上述基材相接而形成，上述第1導熱粒子更優選與基材相接。
-第1導熱粒子- 作為上述第1導熱粒子，優選為銅粒子、銀被覆粒子和銀粒子的至少任一者。
作為上述銀被覆粒子，可舉出例如，銀被覆銅粒子、銀被覆鎳粒子、銀被覆鋁粒子等。
作為上述第1導熱粒子的形狀，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，球狀、扁平狀、粒狀、針狀等。
上述第1導熱粒子的體積平均粒徑優選為0.3μm以上30μm以下，更優選為0.5μm以上10μm以下。如果導熱粒子的體積平均粒徑為0.3μm以上30μm以下，則能夠實現高導熱性和低熱電阻。
上述體積平均粒徑例如，能夠藉由鐳射器衍射、散乱式粒徑分佈測定装置(製品名：Microtrac　MT3300EXII)，進行測定。
-粘合劑樹脂- 作為粘合劑樹脂，含有膜形成樹脂、固化性樹脂以及固化劑。
作為上述膜形成樹脂，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，苯氧基樹脂、不飽和聚酯樹脂、飽和聚酯樹脂、氨基甲酸酯樹脂、丁二烯樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚醯胺樹脂、聚烯烴樹脂等。它們可以單独使用1種，可以並用2種以上。
作為上述固化性樹脂，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，環氧樹脂、氧雜環丁烷化合物、(甲基)丙烯酸酯等。
-環氧樹脂- 作為上述環氧樹脂，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，縮水甘油基醚型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、三苯酚型環氧樹脂、四苯酚型環氧樹脂、苯酚-苯二亞甲基型環氧樹脂、萘酚-苯二亞甲基型環氧樹脂、苯酚-萘酚型環氧樹脂、苯酚-二環戊二烯型環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、脂肪族環氧樹脂等。它們可以單独使用1種，可以並用2種以上。
-氧雜環丁烷化合物- 上述氧雜環丁烷化合物為具有氧雜環丁烷基的化合物，可以為脂肪族化合物、脂環式化合物或芳香族化合物。
上述氧雜環丁烷化合物可以為僅僅具有1個氧雜環丁烷基的1官能的氧雜環丁烷化合物，可以為具有2個以上氧雜環丁烷基的多官能的氧雜環丁烷化合物。
作為上述氧雜環丁烷化合物，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，3,7-雙(3-氧雜環丁烷基)-5-氧雜-壬烷、1,4-雙[(3-乙基-3-氧雜環丁烷基甲氧基)甲基]苯、1,2-雙[(3-乙基-3-氧雜環丁烷基甲氧基)甲基]乙烷、1,3-雙[(3-乙基-3-氧雜環丁烷基甲氧基)甲基]丙烷、乙二醇雙(3-乙基-3-氧雜環丁烷基甲基)醚、三甘醇雙(3-乙基-3-氧雜環丁烷基甲基)醚、四甘醇雙(3-乙基-3-氧雜環丁烷基甲基)醚、1,4-雙(3-乙基-3-氧雜環丁烷基甲氧基)丁烷、1,6-雙(3-乙基-3-氧雜環丁烷基甲氧基)己烷、3-乙基-3-(苯氧基)甲基氧雜環丁烷、3-乙基-3-(環己基氧基甲基)氧雜環丁烷、3-乙基-3-(2-乙基己基氧基甲基)氧雜環丁烷、3-乙基-3-羥基甲基氧雜環丁烷、3-乙基-3-(氯甲基)氧雜環丁烷、3-乙基-3｛[(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)甲氧基]甲基｝氧雜環丁烷、苯二亞甲基雙氧雜環丁烷、4,4’-雙[(3-乙基-3-氧雜環丁烷基)甲氧基甲基]聯苯(OXBP)、間苯二甲酸雙[(3-乙基-3-氧雜環丁烷基)甲基]酯(OXIPA)等。它們可以單独使用1種，可以並用2種以上。
-(甲基)丙烯酸酯- 作為上述(甲基)丙烯酸酯，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，甲基丙烯酸酯、乙基丙烯酸酯、異丙基丙烯酸酯、異丁基丙烯酸酯、磷酸丙烯酸酯、環氧丙烯酸酯、乙二醇二丙烯酸酯、二甘醇二丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、二羥甲基三環癸烷二丙烯酸酯、1,4-丁二醇四丙烯酸酯、2-羥基-1,3-二丙烯醯氧基丙烷、2,2-雙[4-(丙烯醯氧基甲氧基)苯基]丙烷、2,2-雙[4-(丙烯醯氧基乙氧基)苯基]丙烷、二環戊烯基丙烯酸酯、三環癸基丙烯酸酯、三(丙烯醯氧基乙基)異氰脲酸酯、氨基甲酸酯丙烯酸酯等。此外，也可舉出使這些丙烯酸酯為甲基丙烯酸酯。它們可以單独使用1種，可以並用2種以上。
-固化劑- 作為上述固化劑，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，咪唑類、有機過氧化物、陰離子系固化劑、陽離子系固化劑、有機酸等。
作為上述咪唑類，可舉出例如，2-乙基4-甲基咪唑等。
作為上述有機過氧化物，可舉出例如，月桂醯過氧化物、丁基過氧化物、苄基過氧化物、二月桂醯過氧化物、二丁基過氧化物、過氧化二碳酸酯、過氧化苯甲醯等。
作為上述陰離子系固化劑，可舉出例如，有機胺類等。
作為上述陽離子系固化劑，可舉出例如，鋶鹽、鎓鹽、鋁螯合劑等。
作為上述有機酸，可舉出例如，戊二酸、琥珀酸等。此外，上述固化劑可以為由戊二酸酐或琥珀酸酐改性的化合物或戊二酸銀等有機酸的金屬鹽等。
-其它成分- 上述第1粒子排列層只要不損害本發明的效果，可以含有其它成分。作為上述其它成分，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，抗氧化劑、紫外線吸收劑、固化促進劑、矽烷偶聯劑、流平劑、阻燃劑等。
-第1導熱粒子的排列狀態- 在本發明中，第1粒子排列層將第1導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含。第1導熱粒子與基材相接從實現高導熱性方面考慮是優選的。
第1粒子排列層將第1導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含，例如，能夠將固化物切斷，研磨所得的切斷面，將研磨面利用半導體檢查顯微鏡等而確認。
上述第1導熱粒子優選第1粒子排列層的俯視時進行反復預定排列的規則的配置。第1導熱粒子的排列例如，能夠第1粒子排列層的俯視時成為正方格子排列。此外，作為第1導熱粒子的規則的排列的方式，可舉出長方格子、斜方格子、六方格子、三角格子等格子排列等。第1導熱粒子的排列中，不同形狀的格子可以複數個組合。作為第1導熱粒子的排列的方式，第1導熱粒子可以將以預定間隔直線狀地排列的粒子列以預定的間隔並列。第1導熱粒子密地配置的區域與疏地配置的區域可以被規則地重複。第1導熱粒子各個独立地分開從提高導熱性方面考慮是優選的。此外，第1導熱粒子複數個連接或接近而成為單元，該單元規則排列的方式也包含在內。
在使上述第1導熱粒子規則地排列的情況下，該排列的格子軸或排列軸相對於第1粒子排列層的長度方向和與長度方向垂直的方向的至少一者可以平行，也可以交叉。
第1導熱粒子的粒子間距離沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，例如，最接近粒子間距離優選為第1導熱粒子的體積平均粒徑的0.5倍以上，更優選為0.7倍以上。另一方面，最接近粒子間距離優選為第1導熱粒子的體積平均粒徑的100倍以下，更優選為50倍以下。
第1導熱粒子的個數密度優選為100個/mm 2以上，更優選為300個/mm 2以上70,000個/mm 2以下，進一步優選為6,000個/mm 2以上45,000個/mm 2以下。
上述第1導熱層的平均厚度沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，優選為1μm以上100μm以下，更優選為1μm以上30μm以下。
＜第2粒子排列層＞ 上述第2粒子排列層在上述第1粒子排列層上形成。上述第2粒子排列層以將第2導熱粒子預定間隔分開並排列的狀態包含，優選含有粘合劑樹脂，進一步根據需要含有其它成分。
-第2導熱粒子- 作為上述第2導熱粒子，優選為銅粒子、銀被覆粒子和銀粒子的至少任一者。
作為上述銀被覆粒子，可舉出例如，銀被覆銅粒子、銀被覆鎳粒子、銀被覆鋁粒子等。
作為上述第2導熱粒子的形狀，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，球狀、扁平狀、粒狀、針狀等。
需要上述第1粒子排列層所包含的第1導熱粒子的一部分與上述第2粒子排列層所包含的第2導熱粒子的一部分進行了接觸，上述第1導熱粒子的體積平均粒徑比上述第2導熱粒子的體積平均粒徑小。如果上述第1導熱粒子的體積平均粒徑比上述第2導熱粒子的體積平均粒徑大，則有時導熱性降低。
上述第1導熱粒子的體積平均粒徑A與上述第2導熱粒子的體積平均粒徑B的比(A：B)優選為1：2～1：50，更優選為1：10～1：40。
上述第2導熱粒子的體積平均粒徑優選為1μm以上100μm以下，更優選為10μm以上70μm以下，進一步優選為10μm以上50μm以下。如果上述第2導熱粒子的體積平均粒徑為1μm以上100μm以下，則能夠實現高導熱性和低熱電阻。
上述第2導熱粒子的體積平均粒徑能夠與上述第1導熱粒子的體積平均粒徑同樣地操作，進行測定。
-粘合劑樹脂- 第2粒子排列層中的粘合劑樹脂與上述第1粒子排列層中的粘合劑樹脂同樣，因此省略其說明。
-其它成分- 第2粒子排列層中的其它成分與上述第1粒子排列層中的其它成分同樣，因此省略其說明。
-第2導熱粒子的排列狀態- 第2導熱粒子的排列狀態與上述第1粒子排列層中的第1導熱粒子的排列狀態同樣，因此省略其說明。
上述第2導熱層的平均厚度沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，優選為20μm以上300μm以下，更優選為20μm以上100μm以下。
＜第3粒子排列層＞ 上述第3粒子排列層優選在上述基材與第1粒子排列層之間形成。 上述第3粒子排列層將第1低熔點金屬粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含，優選含有粘合劑樹脂，進一步根據需要含有其它成分。
-第1低熔點金屬粒子- 作為上述第1低熔點金屬粒子，適合使用JIS　Z3282-1999所規定的焊料粒子。
作為上述焊料粒子，可舉出例如，Sn-Pb系焊料粒子、Pb-Sn-Sb系焊料粒子、Sn-Sb系焊料粒子、Sn-Pb-Bi系焊料粒子、Sn-Bi系焊料粒子、Sn-Bi-Ag系焊料粒子、Sn-Cu系焊料粒子、Sn-Pb-Cu系焊料粒子、Sn-In系焊料粒子、Sn-Ag系焊料粒子、Sn-Pb-Ag系焊料粒子、Pb-Ag系焊料粒子、Sn-Ag-Cu系焊料粒子等。它們可以單独使用1種，可以並用2種以上。這些之中，優選為包含Sn，以及選自Bi、Ag、Cu和In中的至少1種的焊料粒子，更優選為Sn-Bi系焊料粒子、Sn-Bi-Ag系焊料粒子、Sn-Ag-Cu系焊料粒子、Sn-In系焊料粒子。
作為上述第1低熔點金屬粒子的形狀，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，球狀、扁平狀、粒狀、針狀等。 上述第1低熔點金屬粒子的熔點優選為100℃以上250℃以下，更優選為120℃以上200℃以下。
上述低熔點金屬粒子的體積平均粒徑沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，優選為10μm以下，更優選為1μm以上5μm以下。上述低熔點金屬粒子的體積平均粒徑能夠與上述導熱粒子的體積平均粒徑同樣地操作來進行測定。
-粘合劑樹脂- 第3粒子排列層中的粘合劑樹脂與上述第1粒子排列層中的粘合劑樹脂同樣，因此省略其說明。
-其它成分- 第3粒子排列層中的其它成分與上述第1粒子排列層中的其它成分同樣，因此省略其說明。
-第1低熔點金屬粒子的排列狀態- 第1低熔點金屬粒子的排列狀態與上述第1粒子排列層中的第1導熱粒子的排列狀態同樣，因此省略其說明。
上述第3粒子排列層的平均厚度沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，優選為1μm以上100μm以下，更優選為1μm以上50μm以下。
＜第4粒子排列層＞ 上述第4粒子排列層優選在上述第1粒子排列層與上述第2粒子排列層之間形成。上述第4粒子排列層將第12低熔點金屬粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含，優選含有粘合劑樹脂，進一步根據需要含有其它成分。
-第2低熔點金屬粒子- 第2低熔點金屬粒子與上述第3粒子排列層中的第1低熔點金屬粒子同樣，因此省略其說明。
-粘合劑樹脂- 第4粒子排列層中的粘合劑樹脂與上述第1粒子排列層中的粘合劑樹脂同樣，因此省略其說明。
-其它成分- 第4粒子排列層中的其它成分與上述第1粒子排列層中的其它成分同樣，因此省略其說明。
-第2低熔點金屬粒子的排列狀態- 第2低熔點金屬粒子的排列狀態與上述第1粒子排列層中的第1導熱粒子的排列狀態同樣，因此省略其說明。
上述第4粒子排列層的平均厚度與上述第3粒子排列層的平均厚度同樣，因此省略其說明。
＜對置基材＞ 上述對置基材與上述基材對置而配置，關於其形狀、結構、大小、材質等，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇。
作為上述對置基材的形狀，可舉出例如，板狀、片狀等。作為上述對置基材的結構，可舉出單層結構、層疊結構等。作為上述對置基材的大小，能夠根據用途等適當選擇。
上述對置基材的材質為焊料易於潤濕的材質，包含選自銅、金、鉑、鈀、銀、鋅、鐵、錫、鎳、鎂、銦、和這些合金中的至少1種。
上述對置基材的平均厚度沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇。
上述對置基材可以為放熱結構體中的散熱模組自身。
＜其它構件＞ 作為其它構件，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，中間層、保護層等。
(層疊體的製造方法) 本發明的層疊體的製造方法包括第1粒子排列層形成工序以及第2粒子排列層形成工序，進一步根據需要包括其它工序。
＜第1粒子排列層形成工序＞ 第1粒子排列層形成工序為在基材上，形成將第1導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第1粒子排列層的工序。
上述基材包含選自矽、鋁、鎢、鉬、玻璃、模塑樹脂、不鏽鋼和陶瓷中的至少1種。
上述第1導熱粒子與上述第1粒子排列層所包含的第1導熱粒子同樣，因此省略其說明。
作為形成將上述第1導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第1粒子排列層的方法，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，例如，準備第1導熱粒子的排列圖案相應的凹部得以形成的模具，在該模具的凹部填充第1導熱粒子，在其上，貼合剥離膜上所形成的包含粘合劑樹脂的樹脂層，壓入第1導熱粒子。由此，藉由在樹脂層上使第1導熱粒子以預定的圖案進行轉着，從而能夠形成第1導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態得以設置的第1粒子排列層片。
接下來，藉由將第1粒子排列層片在基材上以使第1導熱粒子相接的方式配置，進行壓着，從而能夠形成第1導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第1粒子排列層。
＜第2粒子排列層形成工序＞ 第2粒子排列層形成工序為在第1粒子排列層上，形成將第2導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第2粒子排列層的工序。
上述第2導熱粒子與上述第2粒子排列層所包含的第2導熱粒子同樣，因此省略其說明。
形成將上述第2導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第2粒子排列層的方法與形成將上述第1導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第1粒子排列層的方法同樣，因此省略其說明。
＜其它工序＞ 作為其它工序，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，第3粒子排列層形成工序、第4粒子排列層形成工序等。
這裡，關於本發明的層疊體的實施方式，参照附圖進行詳細地說明。另外，各附圖中，同一構成部分附上同一符號，有時省略重複的說明。此外，下述構成構件的數、位置、形狀等不限定於本實施的形態，在實施本發明的基礎上，能夠成為優選的數、位置、形狀等。
＜第1實施方式＞ 圖1為表示第1實施方式涉及的層疊體的一例的概略圖。該圖1的層疊體10中，在基材11上具有第1導熱粒子17預定間隔分開並排列的第1粒子排列層12，在上述第1粒子排列層上具有第1低熔點金屬粒子19預定間隔分開並排列的第3粒子排列層14，在第3粒子排列層上具有第2導熱粒子18預定間隔分開並排列的第2粒子排列層13，在第2粒子排列層上具有第2低熔點金屬粒子20預定間隔分開並排列的第4粒子排列層15，在第4粒子排列層上，具有對置基材16。
第1粒子排列層12所包含的第1導熱粒子17的一部分與第2粒子排列層13所包含的第2導熱粒子18的一部分進行了接觸，上述第1導熱粒子的體積平均粒徑比上述第2導熱粒子的體積平均粒徑小。
＜第2實施方式＞ 圖2為表示第2實施方式涉及的層疊體的一例的概略圖。該圖2的層疊體10A中，在基材11上，具有第1導熱粒子17預定間隔分開並排列的第1粒子排列層12，在上述第1粒子排列層上，具有第2導熱粒子18預定間隔分開並排列的第2粒子排列層13，在第2粒子排列層上，具有第2低熔點金屬粒子20預定間隔分開並排列的第4粒子排列層15，在第4粒子排列層上，具有對置基材16。
第1粒子排列層12所包含的第1導熱粒子17的一部分與第2粒子排列層13所包含的第2導熱粒子18的一部分進行了接觸，上述第1導熱粒子的體積平均粒徑比上述第2導熱粒子的體積平均粒徑小。
＜第3實施方式＞ 圖3為表示第3實施方式涉及的層疊體的一例的概略圖。該圖3的層疊體10B中，在基材11上，具有第1導熱粒子17預定間隔分開並排列的第1粒子排列層12，在上述第1粒子排列層上，具有第1低熔點金屬粒子19預定間隔分開並排列的第3粒子排列層14，在第3粒子排列層上，具有第2導熱粒子18預定間隔分開並排列的第2粒子排列層13，在第2粒子排列層上，具有對置基材16。
第1粒子排列層12所包含的第1導熱粒子17的一部分與第2粒子排列層13所包含的第2導熱粒子18的一部分進行了接觸，上述第1導熱粒子的體積平均粒徑比上述第2導熱粒子的體積平均粒徑小。
本發明的層疊體例如，能夠適合用於藉由填充LSI等熱源與散熱片之間的微小間隙，從而將實装有兩者之間熱順利地流動那樣的熱界面材料(TIM)、LED芯片或IC芯片的放熱基板與散熱片接著而構成功率LED模組或功率IC模組時。
這裡，作為功率LED模組，具有引線接合實装類型的模組和倒裝晶片實装類型的模組，作為功率IC模組，具有引線接合實装類型的模組。
本發明所使用的放熱結構體由發熱體、本發明的層疊體以及放熱構件構成。
作為上述發熱體，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，CPU(Central　Processing　Unit)、MPU(Micro　Processing　Unit)、GPU(Graphics　Processing　Unit)等電子部件等。
作為上述放熱構件，如果為將電子部件(發熱體)的發出的熱進行放熱的結構體，則沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，散熱模組、散熱片、均溫板、熱管等。
上述散熱模組為用於將上述電子部件的熱有效率地傳導至其它部件的構件。作為上述散熱模組的材質，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，銅、鋁等。上述散熱模組通常為平板形狀。
上述散熱片為用於將上述電子部件的熱放出至空氣中的構件。作為上述散熱片的材質，沒有特別限制，能夠根據目的適當選擇，可舉出例如，銅、鋁等。上述散熱片例如，具有複數的扇片。上述散熱片例如，具有基部，以及相對於上述基部的一個面，朝向非平行方向(例如，正交的方向)而延伸那樣設置的複數的扇片。
上述散熱模組和上述散熱片一般而言，為内部不具有空間的實心結構。
上述均溫板為中空結構體。上述中空結構體的内部空間封入有揮發性的液體。作為上述均溫板，可舉出例如，使上述散熱模組為中空結構的均溫板，使上述散熱片為中空結構那樣的板狀的中空結構體等。
上述熱管為圓筒狀、大致圓筒狀或扁平筒狀的中空結構體。上述中空結構體的内部空間封入有揮發性的液體。
這裡，圖4為表示作為放熱結構體的半導體装置的一例的概略斷面圖。本發明的層疊體7將半導體元件等電子部件3的發出的熱進行放熱，圖4所示那樣，固定於散熱模組2的與電子部件3對峙的主面2a，在電子部件3與散熱模組2之間被挟持。此外，導熱片1挟持於散熱模組2與散熱片5之間。
散熱模組2例如，方形板狀地形成，具有與電子部件3對峙的主面2a，以及沿著主面2a的外周而立設的側壁2b。散熱模組2在被側壁2b包圍的主面2a設置導熱片1，此外在與主面2a相反側的另一面2c藉由導熱片1而設置散熱片5。散熱模組2越具有高導熱率，則熱電阻減少，效率良好地吸熱半導體元件等電子部件3的熱，例如，能夠使用導熱性良好的銅、鋁來形成。
電子部件3例如，為BGA等半導體元件，實装於配線基板6。此外散熱模組2中，側壁2b的前端面實装於配線基板6，由此藉由側壁2b而間隔預定的距離以包圍電子部件3。 而且，藉由在散熱模組2的主面2a設置本發明的層疊體7，從而吸收電子部件3的發出的熱，形成由散熱片5放熱的放熱構件。 實施例
以下，說明本發明的實施例，本發明不受這些實施例的任何限定。
(實施例1) ＜第1粒子排列層形成片的製作＞ -第1粒子排列層用樹脂膜的製作- 在剥離膜(PET38GS，LINTEC株式會社製)上，賦予含有氧雜環丁烷化合物(UBE株式會社製、4,4’-雙[(3-乙基-3-氧雜環丁烷基)甲氧基甲基]聯苯)56質量份、戊二酸(東京化成株式會社製)22質量份和聚醯胺化合物(M1276，Arkema株式會社製)22質量份的樹脂組合物，製作出具有平均厚度15μm的樹脂層的第1粒子排列層用樹脂膜。
-第1導熱粒子排列的膜狀母模的製作- 首先，準備厚度2mm的鎳板，在該50cm見方的區域，形成六方格子圖案且圓柱狀的凸部(外徑4μm，高度4μm，中心間距離6μm)，製成凸部的面密度為32,000個/mm 2的轉印體母模。
接下來，準備50cm寬且50μm厚的聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)基材膜，在上述PET基材膜上，將含有丙烯酸酯樹脂(M208，東亞合成株式會社製)100質量份和光聚合引發劑(IRGACURE184，BASF日本株式會社製)2質量份的光固化性樹脂組合物以使膜厚成為30μm的方式塗佈。
對於獲得的光固化性樹脂組合物膜，將鎳製的轉印體母模從其凸面推壓，利用高壓水銀灯(1,000mJ/cm 2)，從PET基材膜側進行光照射，從而形成轉印體母模的凸部作為凹部被轉印的光固化樹脂層。將該操作一邊沿PET基材膜的長度方向對位一邊連續地反復，從而獲得轉印體母模的凸部作為凹部被轉印的約10m的膜狀母模。所得的膜狀母模中，轉印體母模的與凸部圖案對應的凹部被六方格子狀地排列。
接下來，作為第1導熱粒子準備Ag粒子(DOWA電子學株式會社製，體積平均粒徑Dv：1μm)，將該第1導熱粒子在膜狀母模的表面複數次散佈。接著，將第1導熱粒子用布擦拭，從而在沿長度方向以30cm裁斷的膜狀母模的凹部填充第1導熱粒子。
-第1導熱粒子對於第1粒子排列層用樹脂膜的轉印- 接下來，在第1導熱粒子以預定的條件被填充的裁斷的膜狀母模上，將上述第1粒子排列層用樹脂膜使長度方向的長度一致的方式，寬度方向包含膜狀母模的中央部附近的方式對位而被覆，以60℃，0.5MPa進行推壓，從而使第1導熱粒子轉印。而且，從膜狀母模剥離絕緣性樹脂層用膜，將導熱膜上的排列的狀態的第1導熱粒子進行加壓(推壓條件：60℃～70℃，0.5MPa)，從而壓入第1粒子排列層用樹脂膜，以將其裁斷的膜狀母模5點來進行，從而製作出以第1導熱粒子排列的狀態被埋入的第1粒子排列層形成片。
＜第2粒子排列層形成片的製作＞ -第2粒子排列層用樹脂膜的製作- 在剥離膜(PET38GS，LINTEC株式會社製)上，賦予含有氧雜環丁烷化合物(UBE株式會社製、4,4’-雙[(3-乙基-3-氧雜環丁烷基)甲氧基甲基]聯苯)56質量份、戊二酸(東京化成株式會社製)22質量份和聚醯胺化合物(M1276，Arkema株式會社製)22質量份的樹脂組合物，製作出具有平均厚度70μm的樹脂層的第2粒子排列層用樹脂膜。
在實施例1中，使用上述第2粒子排列層用樹脂膜，使第1導熱粒子為第2導熱粒子1(Ag塗佈Cu粒子，福田金屬箔粉工業株式會社製，體積平均粒徑Dv：40μm)，除此以外，與實施例1同樣地操作，製作出第2粒子排列層形成片。
＜第3和第4粒子排列層形成片的製作＞ -第3和第4粒子排列層用樹脂膜的製作- 在剥離膜(PET38GS，LINTEC株式會社製)上，賦予含有氧雜環丁烷化合物(UBE株式會社製、4,4’-雙[(3-乙基-3-氧雜環丁烷基)甲氧基甲基]聯苯)56質量份、戊二酸(東京化成株式會社製)22質量份和聚醯胺化合物(M1276，Arkema株式會社製)22質量份的樹脂組合物，製作出具有平均厚度20μm的樹脂層的第3和第4粒子排列層用樹脂膜。
在實施例1中，使用上述第3和第4粒子排列層用樹脂膜，使第1導熱粒子為第1和第2低熔點金屬粒子(Sn 42Bi 58粒子：三井金屬礦業株式會社製，體積平均粒徑Dv：4μm，熔點139℃)，除此以外，與實施例1同樣地操作，製作出第3和第4粒子排列層形成片。
＜層疊體的製作＞ 在30mm×30mm×2mm的基材(矽)與30mm×30mm×2mm的對置基材(銅)之間，從基材(矽)側起依次層疊第1粒子排列層形成片、第3粒子排列層形成片、第2粒子排列層形成片和第4粒子排列層形成片，在預定的位置以80℃實施熱層壓之後，將熱壓以80℃實施15分鐘，製作出實施例1的層疊體。
(實施例2) 在實施例1中，使第2導熱粒子1(Ag塗佈Cu粒子，福田金屬箔粉工業株式會社製，體積平均粒徑Dv：40μm)為第2導熱粒子2(Cu粒子，福田金屬箔粉工業株式會社製，體積平均粒徑Dv＝40μm)，除此以外，與實施例1同樣地操作製作第2粒子排列層形成片，與實施例1同樣地操作，製作出實施例2的層疊體。
(比較例1) 實施例1中，沒有設置第1粒子排列層形成片，除此以外，與實施例1同樣地操作，製作出比較例1的層疊體。
(比較例2) 實施例1中，沒有設置第2粒子排列層形成片，除此以外，與實施例1同樣地操作，製作出比較例2的層疊體。
接下來，關於所得的各層疊體，以下那樣操作，評價導熱性和可靠性。將結果顯示於表1～表2。
＜導熱性＞ 關於獲得的各層疊體，按照ASTM-D5470的方法，測定熱電阻(℃・cm 2/W)。由其結果，減去基材和對置基材的熱電阻而算出固化物的熱電阻，由上述熱電阻和固化物的厚度，求出導熱率(W/m・K)，藉由下述基準，評價導熱性。 [評價基準] ◎：導熱率為10W/m・K以上 〇：導熱率為7W/m・K以上且小於10W/m・K ×：導熱率小於7W/m・K
＜可靠性＞ 將上述各層疊體在150℃放入500小時的環境試驗機，測定進行了可靠性試驗之後的導熱率，求出從初始的導熱率的減少率，以下述基準評價可靠性。 [評價基準] ◎：相對於初始的導熱率，減少率比10%小 〇：相對於初始的導熱率，減少率為10%以上30%以下 ×：相對於初始的導熱率，減少率比30%大
【表1】
【表2】 產業可利用性
本發明的層疊體作為熱界面材料(TIM)能夠實現高導熱性，因此例如，適合用於由於溫度而對於元件動作的效率、寿命等產生不良影響的CPU、MPU、功率電晶體、LED、鐳射二極體等各種電氣器件周邊等。
本申請基於2022年6月8日於日本特許庁申請的特願2022-93020號來主張優先權，援用上述申請中記載的全部内容。
1:導熱片 2:散熱模組 2a:主面 3:發熱體(電子部件) 3a:上面 5:散熱片 6:配線基板 7:層疊體 10、10A、10B:層疊體 11:基材 12:第1粒子排列層 13:第2粒子排列層 14:第3粒子排列層 15:第4粒子排列層 16:對置基材 17:第1導熱粒子 18:第2導熱粒子 19:第1低熔點金屬粒子 20:第2低熔點金屬粒子
圖1為表示第1實施方式涉及的層疊體的一例的概略圖。 圖2為表示第2實施方式涉及的層疊體的一例的概略圖。 圖3為表示第3實施方式涉及的層疊體的一例的概略圖。 圖4為表示本發明所使用的放熱結構體的一例的概略斷面圖。

Claims (11)

  1. 一種層疊體，其特徵在於，具有:     基材; 在該基材上，含有第1導熱粒子，該第1導熱粒子預定間隔分開而排列的第1粒子排列層;以及 在該第1粒子排列層上，含有第2導熱粒子，該第2導熱粒子預定間隔分開而排列的第2粒子排列層， 該第1粒子排列層所包含的第1導熱粒子的一部分與該第2粒子排列層所包含的第2導熱粒子的一部分進行了接觸，該第1導熱粒子的體積平均粒徑比該第2導熱粒子的體積平均粒徑小， 該基材包含選自矽、鋁、鎢、鉬、玻璃、模塑樹脂、不鏽鋼和陶瓷中的至少1種。
  2. 根據請求項1所述的層疊體， 該第1導熱粒子的體積平均粒徑A與該第2導熱粒子的體積平均粒徑B的比(A：B)為1：2～1：50。
  3. 根據請求項1或2所述的層疊體， 該第1導熱粒子的體積平均粒徑為0.3μm以上30μm以下。
  4. 根據請求項1或2所述的層疊體， 該第2導熱粒子的體積平均粒徑為1μm以上100μm以下。
  5. 根據請求項1或2所述的層疊體， 在該基材與該第1粒子排列層之間，具有:含有第1低熔點金屬粒子，該第1低熔點金屬粒子預定間隔分開而排列的第3粒子排列層。
  6. 根據請求項1或2所述的層疊體， 在該第1粒子排列層與該第2粒子排列層之間，具有:含有第2低熔點金屬粒子，該第2低熔點金屬粒子預定間隔分開而排列的第4粒子排列層。
  7. 根據請求項1或2所述的層疊體， 該第1導熱粒子和該第2導熱粒子為銅粒子、銀被覆粒子和銀粒子的至少任一者。
  8. 根據請求項5所述的層疊體， 該第1低熔點金屬粒子包含Sn以及選自Bi、Ag、Cu和In中的至少1種。
  9. 根據請求項6所述的層疊體， 該第2低熔點金屬粒子包含Sn以及選自Bi、Ag、Cu和In中的至少1種。
  10. 根據請求項1或2所述的層疊體， 在該第2粒子排列層上，具有與該基材對置的對置基材， 該對置基材包含選自銅、金、鉑、鈀、銀、鋅、鐵、錫、鎳、鎂、銦和這些合金中的至少1種。
  11. 一種層疊體的製造方法，其特徵在於，包括下述工序: 在基材上，形成將第1導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第1粒子排列層的第1粒子排列層形成工序;以及 在第1粒子排列層上，形成將第2導熱粒子以預定間隔分開並排列的狀態包含的第2粒子排列層的第2粒子排列層形成工序， 該基材包含選自矽、鋁、鎢、鉬、玻璃、模塑樹脂、不鏽鋼和陶瓷中的至少1種。
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