TW202243296A - 壓電積層體、壓電積層體的製造方法、濺鍍靶材及濺鍍靶材的製造方法 - Google Patents
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Abstract
本發明獲得一種壓電積層體，其具有於主表面中的周緣部除外的整個區域中未出現局部的不良區域且膜質均勻的大徑的壓電膜。包括：基板，具有直徑為3英吋以上的主表面；以及壓電膜，製膜於基板上，包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物，並且對壓電膜進行X射線繞射測定時，於壓電膜的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
Description
本揭示是有關於一種壓電積層體、壓電積層體的製造方法、濺鍍靶材及濺鍍靶材的製造方法。
壓電體廣泛用於感測器、致動器等功能性電子零件中。作為壓電體，提出了包含鉀、鈉、鈮及氧的壓電體，提出了具有使用此種壓電體並藉由濺鍍法而製膜的壓電膜（KNN膜）的積層體（以下為壓電積層體）（例如參照專利文獻1）。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2011-146623號公報
[發明所欲解決之課題]
於專利文獻1中揭示了：藉由對使用濺鍍法於基板上製膜KNN膜時所使用的靶材的暴露於電漿的面的磁場的強度或作為KNN膜的基底的膜的結晶的方向進行控制，而將對KNN膜進行X射線繞射測定時的（001）面的X射線搖擺曲線（rocking curve）的半值寬設為0.5°以上且2.5°以下的範圍內。另外，於專利文獻1中亦揭示了：為了提高KNN膜的膜質的面內均勻性，一邊使基板自轉公轉，一邊濺鍍製膜KNN膜等。
然而，於專利文獻1中記載的技術中判明：於使用量產中所用的直徑3英吋以上的大徑的靶材，並藉由濺鍍法而於直徑3英吋以上的大徑的基板上製膜了KNN膜的情況下，在KNN膜的主表面內局部出現所述半值寬偏離所述範圍的區域（不良區域）。即，於專利文獻1中記載的技術中判明：於KNN膜的主表面內出現膜質（膜特性）局部劣化的區域。該情況是藉由發明人等的努力研究而首次明確的新穎課題。
本揭示的目的在於提供一種壓電積層體及其相關技術，所述壓電積層體具有於主表面中的周緣部除外的整個區域中未出現局部的不良區域且膜質均勻的大徑的壓電膜。
[解決課題之手段]
根據本揭示的一形態，可提供一種壓電積層體及其相關技術，所述壓電積層體包括：
基板，具有直徑3英吋以上的主表面；以及
壓電膜，製膜於所述基板上，包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物，
對所述壓電膜進行X射線繞射測定時，於所述壓電膜的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
[發明的效果]
根據本揭示，能夠獲得一種壓電積層體，其具有於主表面中的周緣部除外的整個區域中未出現局部的不良區域且膜質均勻的大徑的壓電膜。
＜發明人等所得的見解＞
可知：使用濺鍍法製膜於基板上的KNN膜的膜質受濺鍍製膜中所使用的靶材的暴露於電漿的面（以下，亦稱為「濺鍍面」）中的電磁場的強度或作為KNN膜的基底的膜（基底膜）的結晶的方向（結晶的配向）強烈影響。為了提高KNN膜的膜質的面內均勻性，亦進行一邊使基板自轉公轉一邊濺鍍製膜KNN膜等。然而，發明人等發現如下新穎課題：即便調整（控制）濺鍍面上的電磁場的強度或基底膜的結晶的方向，或者一邊使基板自轉公轉一邊進行濺鍍製膜，當使用量產中所用的具有直徑3英吋以上的大徑的濺鍍面的靶材而於直徑3英吋以上的大徑的基板上製膜KNN膜時，亦會於KNN膜的主表面內不可避免地出現與周圍相比膜質局部劣化的不良區域。再者，所謂此處所述的不良區域例如是指對KNN膜進行X射線繞射測定時的（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬（以下為FWHM（001））的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的局部區域。
發明人等對所述課題進行了努力研究。其結果認識到：於具有大徑的濺鍍面的靶材中，在濺鍍面內局部存在結晶的方向不隨機的區域，且濺鍍製膜時於此種區域中產生異常放電，所述情況成為使製膜於基板上的KNN膜的主表面內出現所述不良區域的要因。再者，「結晶的方向不隨機的區域」亦可稱為結晶的無配向性降低的區域，具體而言是指對濺鍍面進行X射線繞射測定時，來自（110）面的X射線繞射波峰強度相對於來自（001）面的X射線繞射波峰強度的比率R的值不處於0.3以上且5以下的範圍的區域。
發明人等對「結晶的方向不隨機的區域」於靶材的濺鍍面內局部出現的機制進行了努力研究。KNN的靶材例如可藉由如下方式來製作：將包含鉀（K）的化合物的粉體、包含鈉（Na）的化合物的粉體及包含鈮（Nb）的化合物的粉體以規定的比率混合而成的混合物壓縮成型而製作成型體，對所獲得成型體進行煆燒。然而，對成型體進行煆燒時，即便嘗試進行溫度調整以使成型體的表面內（作為濺鍍面的面內）的溫度均勻，亦難以使成型體的表面內的溫度完全均勻。特別是，於製作具有直徑3英吋以上的濺鍍面的靶材時，現實中非常難以使成型體的表面內的溫度完全均勻。若煆燒時於成型體的表面內存在超過規定的臨界值的溫度梯度（溫度不均）、即若成型體的表面內的溫度並不完全均勻，則與溫度梯度小的區域相比，溫度梯度大的區域中，結晶（晶粒）容易沿著所述溫度梯度而在成型體的表面的沿面方向上成長。其結果，於自垂直方向上方觀察煆燒後的成型體的表面（濺鍍面）時，會導致出現局部存在在沿面方向上大幅成長的結晶（例如直徑超過30 μm的晶粒）的區域，與其他區域（直徑未滿30 μm的結晶大量集結而成的區域）相比，於該區域中，會導致結晶的方向不隨機（受大幅成長的結晶的露出面大幅影響）。如此，靶材的濺鍍面上的結晶的無配向性會局部降低。
發明人等對避免靶材的濺鍍面上的結晶的無配向性局部降低的現象的方法進行了努力研究。其結果獲得如下見解：於煆燒成型體時，在成型體的厚度方向上有意地附加溫度梯度，藉此即便於在成型體的表面內存在溫度不均的情況下，亦可抑制成型體的表面的在沿面方向上的結晶成長，藉此，可避免濺鍍面的結晶的無配向性的局部降低。
本揭示是基於發明人等所得的所述見解或課題而成。
＜本揭示的一形態＞
以下，參照圖式對本揭示的一形態進行說明。
（1）壓電積層體的結構
如圖1所示，本形態的具有壓電膜的積層體10（以下，亦稱為壓電積層體10）包括基板1、設置於基板1上的下部電極膜2、設置於下部電極膜2上的壓電膜（壓電薄膜）3以及設置於壓電膜3上的上部電極膜4。再者，於本形態中，以於一片基板1上設置有一個積層結構體（至少積層下部電極膜2、壓電膜3以及上部電極膜4而形成的結構體）的情況為例進行說明。
基板1具有直徑為3英吋以上的主表面。基板1於俯視時具有圓形的外形。基板1的外形（基板1的主表面的平面形狀）除圓形以外，亦可設為橢圓形或四邊形或多邊形等各種形狀。於此情況下，基板1較佳為具有內切圓的直徑為3英吋以上的主表面。作為基板1，可適宜地使用形成有熱氧化膜或化學氣相沈積（Chemical Vapor Deposition，CVD）氧化膜等表面氧化膜（SiO
2膜）1b的單晶矽（Si）基板1a、即具有表面氧化膜的Si基板。另外，作為基板1，如圖2所示，亦可使用於其表面具有由SiO
2以外的絕緣性材料形成的絕緣膜1d的Si基板1a。另外，作為基板1，亦可使用Si（100）面或Si（111）面等露出於表面的Si基板1a、即不具有表面氧化膜1b或絕緣膜1d的Si基板。另外，作為基板1，亦可使用由絕緣體覆矽（Silicon On Insulator，SOI）基板、石英玻璃（SiO
2）基板、砷化鎵（GaAs）基板、藍寶石（Al
2O
3）基板、不鏽鋼（SUS）等金屬材料形成的金屬基板。單晶Si基板1a的厚度例如可設為300 μm以上且1000 μm以下，表面氧化膜1b的厚度例如可設為1 nm以上且4000 nm以下。
下部電極膜2例如可使用鉑（Pt）進行製膜。下部電極膜2為多晶膜。以下，將使用Pt製膜的多晶膜亦稱為Pt膜。Pt膜較佳為其（111）面相對於基板1的主表面平行（包含（111）面相對於基板1的主表面以±5°以內的角度傾斜的情況）、即Pt膜較佳為於（111）面方位配向。所謂Pt膜於（111）面方位配向是指於藉由X射線繞射（X-ray diffraction，XRD）測定而得的X射線繞射圖案中，未觀察到因（111）面引起的波峰以外的波峰。如上所述，下部電極膜2的主表面（作為壓電膜3的基底的面）較佳為包含Pt（111）面。下部電極膜2可使用濺鍍法、蒸鍍法等進行製膜。下部電極膜2除了Pt以外，亦可使用金（Au）、釕（Ru）或銥（Ir）等的各種金屬、以該些為主成分的合金、釕酸鍶（SrRuO
3，簡稱：SRO）或鎳酸鑭（LaNiO
3，簡稱：LNO）等的金屬氧化物等進行製膜。下部電極膜2可設為使用所述各種金屬或金屬氧化物等製膜的單層膜。下部電極膜2亦可為Pt膜與設置於Pt膜上的包含SRO的膜的積層體、或Pt膜與設置於Pt膜上的包含LNO的膜的積層體等。再者，於基板1與下部電極膜2之間，例如亦可設置有以鈦（Ti）、鉭（Ta）、氧化鈦（TiO
2）、鎳（Ni）、氧化釕（RuO
2）、氧化銥（IrO
2）、氧化鋅（ZnO）等為主成分的密接層6，以提高該些的密接性。密接層6可使用濺鍍法、蒸鍍法等方法進行製膜。下部電極膜2的厚度（於下部電極膜2為積層體的情況下，為各層的合計厚度）例如可設為100 nm以上且400 nm以下，密接層6的厚度例如可設為1 nm以上且200 nm以下。
壓電膜3例如為包含含有鉀（K）、鈉（Na）、鈮（Nb）及氧（O）的鹼鈮氧化物的膜。壓電膜3可使用組成式(K
1-xNa
x)NbO
3所表示的鹼鈮氧化物、即鈮酸鉀鈉（KNN）進行製膜。所述組成式中的係數x[=Na/（K+Na）]可設為0＜x＜1、較佳為0.4≦x≦0.7的範圍內。壓電膜3為KNN多晶膜（以下，亦稱為KNN膜3）。KNN的結晶結構為鈣鈦礦結構。即，KNN膜3具有鈣鈦礦結構。另外，較佳為構成KNN膜3的結晶組群中半數以上的結晶具有柱狀結構。再者，於本說明書中，將KNN的結晶系視為正方晶系。KNN膜3可使用濺鍍法等方法進行製膜。KNN膜3的厚度例如可設為0.5 μm以上且5 μm以下。
KNN膜3可含有選自由鋰（Li）、鎂（Mg）、鈣（Ca）、鍶（Sr）、鋇（Ba）、鉍（Bi）、銻（Sb）、釩（V）、銦（In）、鉭（Ta）、鉬（Mo）、鎢（W）、鉻（Cr）、鈦（Ti）、鋯（Zr）、鉿（Hf）、鈧（Sc）、釔（Y）、鑭（La）、鈰（Ce）、鐠（Pr）、釹（Nd）、釤（Sm）、銪（Eu）、釓（Gd）、鋱（Tb）、鏑（Dy）、鈥（Ho）、鉺（Er）、銩（Tm）、鐿（Yb）、鎦（Lu）、銅（Cu）、鋅（Zn）、銀（Ag）、錳（Mn）、鐵（Fe）、鈷（Co）、鎳（Ni）、鋁（Al）、矽（Si）、鍺（Ge）、錫（Sn）及鎵（Ga）所組成的群組中的一種以上的元素（摻雜物）。KNN膜3中的該些元素的濃度例如可設為5 at%以下（於含有多種所述元素的情況下，合計濃度為5 at%以下）。
構成KNN膜3的結晶較佳為相對於基板1（於基板1例如為具有表面氧化膜1b或絕緣膜1d等的Si基板1a的情況下為Si基板1a）的主表面而於（001）面方位優先配向。即，KNN膜3的主表面（作為上部電極膜4的基底的面）較佳為主要包含KNN（001）面。例如藉由在主表面主要包含Pt（111）面的Pt膜（下部電極膜2）上直接製膜KNN膜3，可容易地獲得主表面主要包含KNN（001）面的KNN膜3。
於本說明書中，所謂構成KNN膜3的結晶於（001）面方位配向是指構成KNN膜3的結晶的（001）面相對於基板1的主表面平行或大致平行。另外，所謂構成KNN膜3的結晶於（001）面方位優先配向是指（001）面相對於基板1的主表面平行或大致平行的結晶多。例如，較佳為構成KNN膜3的結晶組群中80%以上的結晶相對於基板1的主表面而於（001）面方位配向。即，構成KNN膜3的結晶的朝向（001）面方位的配向率例如較佳為80%以上，更佳為90%以上。再者，所謂本說明書中的「配向率」是基於藉由對KNN膜3進行XRD測定而得的X射線繞射圖案（2θ/θ）的波峰強度，並藉由下述（數式1）而算出的值。
（數式1）
配向率（%）={（001）波峰強度/（（001）波峰強度+（110）波峰強度）}×100
再者，所謂所述（數式1）中的「（001）波峰強度」是於藉由對KNN膜3進行XRD測定而得的X射線繞射圖案中，因構成KNN膜3的結晶中於（001）面方位配向的結晶（即，（001）相對於基板1的主表面平行的結晶）引起的繞射波峰的強度，且為於2θ為20°以上且23°以下的範圍內顯現的波峰的強度。再者，於在2θ為20°以上且23°以下的範圍內顯現多個波峰的情況下，為最高波峰的強度。另外，所謂所述（數式1）中的「（110）波峰強度」是於藉由對KNN膜3進行XRD測定而得的X射線繞射圖案中，因構成KNN膜3的結晶中於（110）面方位配向的結晶（即，（110）面相對於基板1的主表面平行的結晶）引起的繞射波峰的強度，且為於2θ為30°以上且33°以下的範圍內顯現的波峰的強度。再者，於在2θ為30°以上且33°以下的範圍內顯現多個波峰的情況下，為最高波峰的強度。
KNN膜3具有直徑為3英吋以上的主表面（上表面）、即大徑的主表面。於KNN膜3中，在KNN膜3的主表面內的周緣部除外的內側的整個區域中，未出現局部的不良區域，膜質均勻。具體而言，對KNN膜3進行XRD測定時，於KNN膜3的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬（FWHM（001））的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。此處，所謂「於KNN膜3的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內」是指如圖3所示，於對KNN膜3的主表面中較距邊緣為5 mm的外周區域3a更靠內側的區域3b（距邊緣為5 mm的外周區域3a除外的區域）呈格子狀以1 cm間隔進行XRD測定時的所有點處，FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。再者，於圖3中，用●印表示FWHM（001）的測定點。另外，以下，將「KNN膜3的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域」亦記載為「KNN膜3的主表面整個區域」。
於KNN膜3的主表面整個區域中，FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內，藉此可使KNN膜3的膜特性於KNN膜3的主表面整個區域中均勻（面內均勻）。藉此，可避免於自一個壓電積層體10獲得的多個後述的壓電元件20（壓電器件模組30）間，特性產生偏差。其結果，可提高壓電元件20（壓電器件模組30）的良率或可靠性。
上部電極膜4例如可使用Pt、Au、Al、Cu等各種金屬或該些的合金進行製膜。上部電極膜4可使用濺鍍法、蒸鍍法、電鍍法、金屬膏劑法等方法進行製膜。上部電極膜4不會如下部電極膜2般對KNN膜3的結晶結構產生大的影響。因此，上部電極膜4的材料、結晶結構、製膜方法並無特別限定。再者，於KNN膜3與上部電極膜4之間，亦可設置以例如Ti、Ta、TiO
2、Ni、RuO
2、IrO
2等為主成分的密接層，以提高該些的密接性。上部電極膜4的厚度例如可設為100 nm以上且5000 nm以下，於設置密接層的情況下，密接層的厚度例如可設為1 nm以上且200 nm以下。
（2）壓電器件模組的結構
圖4示出具有KNN膜3的器件模組30（以下，亦稱為壓電器件模組30）的概略結構圖。藉由將所述壓電積層體10成形為規定形狀，可獲得如圖4所示般的元件（器件）20（具有KNN膜3的元件20，以下，亦稱為壓電元件20）。壓電器件模組30至少包括：壓電元件20；以及電壓施加部件11a或電壓檢測部件11b，與壓電元件20連接。電壓施加部件11a是用以對下部電極膜2與上部電極膜4之間施加電壓的部件，電壓檢測部件11b是用以檢測於下部電極膜2與上部電極膜4之間產生的電壓的部件。作為電壓施加部件11a、電壓檢測部件11b，可使用公知的各種部件。
藉由將電壓施加部件11a連接於壓電元件20的下部電極膜2與上部電極膜4之間，可使壓電器件模組30作為致動器發揮功能。藉由利用電壓施加部件11a對下部電極膜2與上部電極膜4之間施加電壓，可使KNN膜3變形。藉由所述變形動作，可使連接於壓電器件模組30的各種構件工作。於此情況下，作為壓電器件模組30的用途，例如可列舉：噴墨列印機用的頭、掃描儀用的微機電系統（Micro-Electro-Mechanical System，MEMS）反射鏡、超音波產生裝置用的振子等。
藉由將電壓檢測部件11b連接於壓電元件20的下部電極膜2與上部電極膜4之間，可使壓電器件模組30作為感測器發揮功能。若KNN膜3隨著某些物理量的變化而變形，則因所述變形於下部電極膜2與上部電極膜4之間產生電壓。藉由利用電壓檢測部件11b檢測所述電壓，可測定施加至KNN膜3的物理量的大小。於此情況下，作為壓電器件模組30的用途，例如可列舉角速度感測器、超音波感測器、壓力感測器、加速度感測器等。
壓電器件模組30（壓電元件20）自具有KNN膜3的壓電積層體10製作，所述KNN膜3於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。因此，可避免於自一個壓電積層體10獲得的多個壓電元件20（壓電器件模組30）間，特性產生偏差。即，可自一個壓電積層體10獲得特性均勻的多個壓電元件20（壓電器件模組30）。
例如，於藉由加工一個壓電積層體10而得的多個壓電器件模組30中，當對下部電極膜2與上部電極膜4之間施加-100 kV/cm的電場時，可使所有的壓電器件模組30的壓電常數-e
31為10 C/m
2以上，所述壓電積層體10是於大徑的基板1上依序設置作為密接層6的Ti層（厚度：2 nm）、作為下部電極膜2的Pt膜（厚度：200 nm）、KNN膜3（厚度：2 μm）、作為提高KNN膜3與上部電極膜4之間的密接性的密接層的RuO
2層（厚度：30 nm）、作為上部電極膜4的Pt膜（厚度：100 nm）而成。另外，例如，於所述多個壓電器件模組30中，當對下部電極膜2與上部電極膜4之間施加-150 kV/cm的電場時，可使所有的壓電器件模組30的洩漏電流密度為1×10
-5A/cm
2以下。此處，所謂本說明書中的「對下部電極膜2與上部電極膜4之間施加-100 kV/cm或-150 kV/cm的電場」是指將上部電極膜4側設為負，將下部電極膜2側設為接地，對上部電極膜4施加負電壓，以使於上部電極膜4與下部電極膜2之間在KNN膜3的厚度方向的上方向（自下部電極膜2朝向上部電極膜4的方向）上產生100 kV/cm或150 kV/cm的電場。
如上所述，藉由在多個壓電元件20（壓電器件模組30）間特性變得均勻，可提高壓電元件20（壓電器件模組30）的良率或可靠性。
（3）壓電積層體、壓電元件、壓電器件模組的製造方法
對所述壓電積層體10、壓電元件20、及壓電器件模組30的製造方法進行說明。
（密接層及下部電極膜的製膜）
首先，準備主表面的直徑為3英吋以上的大徑的基板1，於基板1的任一主表面上藉由例如濺鍍法依序製膜密接層6（例如Ti層）及下部電極膜2（例如Pt膜）。再者，亦可準備於任一主表面上預先製膜有密接層6或下部電極膜2的基板1。
作為設置密接層6時的條件，可例示下述條件。
溫度（基板溫度）：100℃以上且500℃以下，較佳為200℃以上且400℃以下
放電功率：1000 W以上且1500 W以下，較佳為1100 W以上且1300 W以下
環境：氬（Ar）氣體環境
環境壓力：0.1 Pa以上且0.5 Pa以下，較佳為0.2 Pa以上且0.4 Pa以下
時間：30秒以上且3分鐘以下，較佳為45秒以上且2分鐘以下
作為製膜下部電極膜2時的條件，可例示下述條件。
溫度（基板溫度）：100℃以上且500℃以下，較佳為200℃以上且400℃以下
放電功率：1000 W以上且1500 W以下，較佳為1100 W以上且1300 W以下
環境：Ar氣體環境
環境壓力：0.1 Pa以上且0.5 Pa以下，較佳為0.2 Pa以上且0.4 Pa以下
時間：3分鐘以上且10分鐘以下，較佳為4分鐘以上且8分鐘以下，更佳為5分鐘以上且6分鐘以下
（KNN膜的製膜）
當密接層6及下部電極膜2的製膜結束後，繼而，於下部電極膜2上，藉由例如射頻（Radio Frequency，RF）磁控濺鍍法等濺鍍法來製膜KNN膜3。此時，使用包含含有K、Na、Nb及O且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的後述的靶材100。靶材100於直徑為3英吋以上且周緣部除外的內側的整個區域中具有結晶的方向隨機的濺鍍面101。關於靶材100的詳細情況，將於下文敘述。KNN膜3的組成比例如能夠藉由控制靶材100的組成來調整。
作為製膜KNN膜3時的條件，可例示下述條件。再者，製膜時間可根據KNN膜3的厚度適宜設定。
放電功率：2000 W以上且2400 W以下，較佳為2100 W以上且2300 W以下
環境：Ar氣體+氧（O
2）氣體的混合氣體環境
環境壓力：0.2 Pa以上且0.5 Pa以下，較佳為0.2 Pa以上且0.4 Pa以下
Ar氣體相對於O
2氣體的分壓（Ar/O
2分壓比）：30/1～20/1，較佳為27/1～22/1
製膜溫度：500℃以上且700℃以下，較佳為550℃以上且650℃以下
製膜速度：0.5 μm/hr以上且2 μm/hr以下，較佳為0.5 μm/hr以上且1.5 μm/hr以下
藉由使用於周緣部除外的內側的整個區域中具有結晶的方向隨機的濺鍍面101的後述的靶材100，於所述條件下製膜KNN膜3，可避免於進行濺鍍製膜時在濺鍍面整個區域中產生異常放電。藉此，即便於在大徑的基板1上（製膜於大徑的基板1上的大徑的下部電極膜2上）製膜大徑的KNN膜3的情況下，亦可避免於KNN膜3的主表面出現局部的不良區域。即，可獲得於主表面整個區域中具有均勻膜質的大徑的KNN膜3。具體而言，可獲得於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的大徑的KNN膜3。
（上部電極膜的製膜）
當KNN膜3的製膜結束後，於KNN膜3上，藉由例如濺鍍法而製膜上部電極膜4。製膜上部電極膜4時的條件可設為與所述製膜下部電極膜2時的條件相同的條件。藉此，可獲得如圖1所示般的壓電積層體10。
（壓電元件及壓電器件模組的製作）
然後，藉由蝕刻等將所獲得的壓電積層體10成形為規定形狀（以規定圖案進行微細加工）。藉此，可獲得如圖4所示般的壓電元件20，藉由將電壓施加部件11a或電壓檢測部件11b與壓電元件20連接，可獲得壓電器件模組30。作為蝕刻方法，例如可使用反應性離子蝕刻等乾式蝕刻法、使用規定的蝕刻液的濕式蝕刻法。
於藉由乾式蝕刻成形壓電積層體10的情況下，在壓電積層體10（例如上部電極膜4）上，藉由光微影製程等形成作為針對乾式蝕刻的蝕刻遮罩的光阻圖案。作為蝕刻遮罩，亦可藉由濺鍍法而形成Cr膜、Ni膜、Pt膜、Ti膜等貴金屬膜（金屬遮罩）。然後，使用包含鹵素元素的氣體作為蝕刻氣體對壓電積層體10（上部電極膜4、KNN膜3等）進行乾式蝕刻。再者，鹵素元素中包含氯（Cl）、氟（F）等。作為包含鹵素元素的氣體，可使用BCl
3氣體、SiCl
4氣體、Cl
2氣體、CF
4氣體、C
4F
8氣體等。
於藉由濕式蝕刻成形壓電積層體10的情況下，在壓電積層體10（例如上部電極膜4）上形成作為針對濕式蝕刻的蝕刻遮罩的氧化矽（SiO
x）膜等。然後，例如將壓電積層體10浸漬於包含螯合劑的鹼水溶液且不含氫氟酸的蝕刻液中，對壓電積層體10（上部電極膜4、KNN膜3等）進行濕式蝕刻。再者，作為包含螯合劑的鹼水溶液且不含氫氟酸的蝕刻液，可使用混合了作為螯合劑的乙二胺四乙酸、氨水以及過氧化氫水的蝕刻液。
（4）靶材的結構
以下，參照圖5對濺鍍製膜KNN膜3時使用的濺鍍靶材100的結構進行詳細說明。靶材100例如經由In等接著劑而固著於背板（backing plate）後，以對濺鍍面101照射電漿的方式安裝於濺鍍裝置。再者，如上所述，所謂「濺鍍面」是靶材100所具有的面中濺鍍製膜時要暴露於電漿的面（濺鍍製膜時離子碰撞的面）。
圖5是表示本形態的靶材100的一例的概略結構圖。於圖5中，在濺鍍面101向上的方向上圖示了靶材100。
靶材100包含含有K、Na、Nb及O且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體、即KNN燒結體。靶材100具有0＜Na/（K+Na）＜1、較佳為0.4≦Na/（K+Na）≦0.7的範圍內的組成。靶材100包含多個KNN的晶粒。
靶材100可含有選自由Li、Mg、Ca、Sr、Ba、Bi、Sb、V、In、Ta、Mo、W、Cr、Ti、Zr、Hf、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Cu、Zn、Ag、Mn、Fe、Co、Ni、Al、Si、Ge、Sn及Ga所組成的群組中的一種以上的元素作為摻雜物。靶材100中的所述元素的濃度例如可設為5 at%以下（於含有多種元素的情況下，合計濃度為5 at%以下）。
靶材100具有圓形的外形。即，靶材100於俯視時具有圓形的濺鍍面101。濺鍍面101的直徑例如可設為3英吋以上。再者，靶材100的外形（濺鍍面101的平面形狀）除圓形以外，亦可設為橢圓形或四邊形或多邊形等各種形狀。於此情況下，可將濺鍍面101的內切圓的直徑設為例如3英吋以上。如上所述，靶材100具有直徑3英吋以上的濺鍍面101、即大徑的濺鍍面101。
靶材100構成為：對濺鍍面101進行XRD測定時，於濺鍍面101中的周緣部除外的內側的整個區域中，（110）波峰強度相對於（001）波峰強度的比率R（=（110）波峰強度/（001）波峰強度）處於0.3以上且5以下、較佳為1.2以上且5以下、更佳為1.2以上且3以下的範圍內。
再者，所謂此處所述的「（001）波峰強度」是對濺鍍面101進行XRD測定時的來自（001）面的X射線繞射波峰強度，即於藉由對濺鍍面101進行XRD測定而得的X射線繞射圖案中，因構成靶材100的結晶中於（001）面方位配向的結晶引起的繞射波峰的強度，且為於2θ為20°以上且23°以下的範圍內顯現的波峰的強度。再者，於在2θ為20°以上且23°以下的範圍內顯現多個波峰的情況下，為最高波峰的強度。另外，所謂此處所述的「（110）波峰強度」是對濺鍍面101進行XRD測定時的來自（110）面的X射線繞射波峰強度，即於藉由對濺鍍面101進行XRD測定而得的X射線繞射圖案中，因構成靶材100的結晶中於（110）面方位配向的結晶引起的繞射波峰的強度，且為於2θ為30°以上且33°以下的範圍內顯現的波峰的強度。再者，於在2θ為30°以上且33°以下的範圍內顯現多個波峰的情況下，為最高波峰的強度。
另外，所謂「於濺鍍面101的周緣部除外的內側的整個區域中，比率R處於0.3以上且5以下的範圍內」是指於對濺鍍面101中距邊緣為5 mm的區域（周緣部）除外的區域（較距邊緣為5 mm的區域更靠內側的區域）呈格子狀以1 cm間隔進行XRD測定時的所有點（於直徑3英吋的濺鍍面101的情況下為37點）處，比率R的值為0.3以上且5以下。以下，將「濺鍍面101的周緣部除外的內側的整個區域」亦記載為「濺鍍面整個區域」。
如上所述，於靶材100中，即便是大徑的濺鍍面101，亦無結晶的方向局部不隨機的區域、即結晶的無配向性局部降低的區域，於濺鍍面整個區域，結晶的方向隨機。較佳為於靶材100中，在濺鍍面整個區域及與濺鍍面101平行的任意面中的周緣部除外的整個區域（以下，亦稱為「與濺鍍面101平行的面整個區域」）中未觀察到局部密集有粒徑超過30 μm的晶粒的區域。進而佳為於靶材100中，在濺鍍面整個區域及與濺鍍面101平行的面整個區域中未觀察到粒徑超過30 μm的晶粒。即，靶材100於濺鍍面整個區域及與濺鍍面101平行的面整個區域中包含粒徑例如為0.1 μm以上且30 μm以下、較佳為0.1 μm以上且20 μm以下、進而佳為0.1 μm以上且10 μm以下的晶粒。
藉由使用此種靶材100於直徑3英吋以上的基板1上濺鍍製膜KNN膜3，可避免於進行濺鍍製膜時在濺鍍面整個區域中產生異常放電。其結果，可獲得於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的大徑的KNN膜3。
另外，靶材100的相對密度於濺鍍面整個區域中為60%以上，較佳為70%以上，更佳為80%以上。再者，所謂此處所述的相對密度（%）是藉由（實測密度/KNN的理論密度）×100而算出的值。再者，KNN的理論密度為4.51 g/cm
3。另外，靶材100的抗折強度於濺鍍面整個區域中為10 MPa以上、較佳為30 MPa以上、更佳為40 MPa以上、進而佳為50 MPa以上。再者，所謂此處所述的抗折強度是利用三點彎曲試驗（依據日本工業標準（Japanese Industrial Standards，JIS）R1601：2008）測定而得的值。如上所述，藉由在濺鍍面整個區域中使相對密度為60%以上或使抗折強度為10 MPa以上，藉此能夠確實地避免於進行使用靶材100的濺鍍製膜時在濺鍍面整個區域中產生異常放電。
另外，靶材100較佳為高電阻。例如，靶材100的體積電阻率較佳為1000 kΩcm以上。藉此，能夠獲得具有良好的絕緣性的KNN膜3。再者，體積電阻率的上限值並無特別限定，例如可設為100 MΩcm以下。
（5）靶材的製造方法
以下，參照圖6對在濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的靶材100的製造方法進行詳細說明。
於本形態的靶材100的製作順序中，進行如下處理：
將包含K的化合物的粉體、包含Na的化合物的粉體及包含Nb的化合物的粉體以規定的比率混合而獲得混合物的處理（混合處理）；
對混合物施加規定的壓力（負荷）進行成型加工而獲得直徑3英吋以上的成型體的處理（壓縮成型處理）；
於成型體的表面內的溫度在整個面為800℃以上且1150℃以下並且具有在自表面朝向背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下，將成型體加熱1小時以上且5小時以下來進行煆燒而獲得燒結體的處理（煆燒處理）。
再者，於本形態中，對同時（一併）進行壓縮成型處理與煆燒處理的情況進行說明。
另外，於進行混合處理之後或進行壓縮成型處理之前，亦可進而進行如下處理：
於較煆燒處理中的加熱溫度低的溫度下將混合物加熱來進行臨時煆燒的處理（臨時煆燒處理）；
將臨時煆燒後的混合物粉碎的處理（粉碎處理）。
於此情況下，於壓縮成型處理中，對臨時煆燒後粉碎所得的混合物施加規定的壓力。
另外，於進行煆燒處理後，亦可進而進行將燒結體於規定溫度下加熱的處理（熱處理）。
（混合處理）
將包含K的化合物的粉體、包含Na的化合物的粉體及包含Nb的化合物的粉體以規定的比率混合而獲得混合物。
具體而言，首先，準備包含K的化合物的粉體、包含Na的化合物的粉體及包含Nb的化合物的粉體。
所謂K的化合物是選自由K的氧化物、K的複合氧化物及藉由加熱而成為氧化物的K的化合物（例如，碳酸鹽、草酸鹽）所組成的群組中的至少一種。作為包含K的化合物的粉體，例如可使用碳酸鉀（K
2CO
3）粉末。
所謂Na的化合物是選自由Na的氧化物、Na的複合氧化物及藉由加熱而成為氧化物的Na的化合物（例如，碳酸鹽、草酸鹽）所組成的群組中的至少一種。作為包含Na的化合物的粉體，例如可使用碳酸鈉（Na
2CO
3）粉末。
所謂Nb的化合物是選自由Nb的氧化物、Nb的複合氧化物及藉由加熱而成為氧化物的Nb的化合物所組成的群組中的至少一種。作為包含Nb的化合物的粉體，例如可使用氧化鈮（Nb
2O
5）粉末。
另外，於製作包含規定的摻雜物的靶材100的情況下，準備包含選自由Li、Mg、Ca、Sr、Ba、Bi、Sb、V、In、Ta、Mo、W、Cr、Ti、Zr、Hf、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Cu、Zn、Ag、Mn、Fe、Co、Ni、Al、Si、Ge、Sn及Ga所組成的群組中的一種以上的元素的化合物的粉末。所謂所述各元素的化合物的粉體是選自由所述各元素的氧化物粉末、所述各元素的複合氧化物粉末及藉由加熱而成為氧化物的所述各元素的化合物（例如，碳酸鹽、草酸鹽）的粉末所組成的群組中的至少一種。
然後，以靶材100的組成成為規定組成的方式調整所述各粉體的混合比率，並秤量各粉體。秤量可於大氣中進行，就避免靶材100的組成比產生差異的觀點而言，較佳為於Ar氣體或氮（N
2）氣等惰性氣體環境中進行。另外，就確實地避免靶材100的組成比產生差異的觀點而言，較佳為於將各粉體充分乾燥後進行秤量。
繼而，使用球磨機或珠磨機等混合器將各粉體混合（濕式混合）。作為進行混合時的條件，可例示下述條件。
溶媒：乙醇等有機溶媒或水
混合時間：5小時以上且30小時以下，較佳為10小時以上且26小時以下
混合環境：大氣中
藉由在所述條件下進行混合，可避免粉體凝聚。其結果，可使靶材100的組成於濺鍍面整個區域及與濺鍍面101平行的面整個區域中均勻。
（臨時煆燒-粉碎處理）
當混合處理結束後，將混合處理中所得的混合物於較後述的煆燒處理中的加熱溫度低的溫度下加熱來進行臨時煆燒（臨時煆燒處理）。
作為進行臨時煆燒時的條件，可例示下述條件。
加熱溫度：650℃以上且1100℃以下，較佳為700℃以上且900℃以下，更佳為700℃以上且未滿800℃，較後述的煆燒處理中的加熱溫度低的溫度
加熱時間：1小時以上且50小時以下，較佳為5小時以上且40小時以下，更佳為10小時以上且35小時以下
當臨時煆燒處理結束後，使用球磨機等將臨時煆燒後的混合物粉碎，同時進行混合（粉碎處理）。
作為進行粉碎時的條件，可例示下述條件。
粉碎（混合）時間：3小時以上且10小時以下，較佳為5小時以上且9小時以下
其他條件可設為與所述混合處理中的條件相同的條件。
（壓縮成型處理、煆燒處理）
當臨時煆燒-粉碎處理結束後，例如使用圖6所示的成型裝置200，同時進行如下處理：對在臨時煆燒後加以粉碎、混合而得的混合物施加規定的壓力進行成型加工（壓縮成型）來獲得成型體的處理（壓縮成型處理）；將成型體於規定條件下加熱來進行煆燒而獲得燒結體的處理（煆燒處理）。即，實施一邊進行壓縮成型處理一邊進行煆燒處理的熱壓燒結。
圖6所示的成型裝置200包括包含SUS等且內部構成有處理室201的腔室203。於處理室201內設置有填充（收容）混合物210的夾具（模具）208。夾具208構成為能夠形成包含石墨等材料的直徑3英吋以上的成型體（燒結體）。於處理室201內設置有按壓部件217（例如液壓機式的按壓部件217），所述按壓部件217構成為能夠對填充於夾具208內的混合物210施加規定的壓力。另外，於處理室201的內部設置有將夾具208內的混合物210加熱至所期望的溫度的加熱器207。加熱器207成為如下結構：自處理室201的上部朝向下部依次分割配置有上部加熱器207a、中央加熱器207b、下部加熱器207c，並且分割配置有對夾具208的內側區域進行加熱的內側加熱器207d、對夾具208的外側區域進行加熱的外側加熱器207e。上部加熱器207a、中央加熱器207b、下部加熱器207c分別為圓筒形狀，內側加熱器207d、外側加熱器207e分別為環形形狀，且構成為能夠各別地進行溫度控制。另外，於處理室201的內部設置有對處理室201內的溫度進行測定的溫度感測器209。成型裝置200所包括的各構件構成為：與作為電腦構成的控制器280連接，且藉由在控制器280上執行的程式，來控制後述的程序或條件。
壓縮成型處理、煆燒處理可使用所述成型裝置200，例如按照以下的程序來實施。
首先，將在臨時煆燒後加以粉碎、混合而得的混合物210填充於夾具208中。然後，藉由按壓部件217而對夾具208內的混合物210如圖6中空心箭頭所示在與按壓面垂直的方向上施加規定的壓力，來形成成型體。
作為進行壓縮成型時的條件，可例示下述條件。
施加壓力（負荷）：100 kgf/cm
2以上且500 kgf/cm
2以下
加壓時間：1小時以上且5小時以下，較佳為2小時以上且4小時以下
環境：惰性氣體環境或真空環境
藉由將進行壓縮成型時的負荷設為100 kgf/cm
2以上且500 kgf/cm
2以下，可獲得具有規定的機械強度的靶材100，並且避免夾具208的破損。若負荷未滿100 kgf/cm
2，則壓縮變得不充分，其結果，有時成為機械強度低的燒結體。若機械強度低，則存在於靶材100的製作中容易產生裂紋，良率降低的情況。另外，於使用包含此種燒結體的靶材100的情況下，即便於KNN膜3的製膜中，靶材100亦產生裂紋，其結果，存在KNN膜3的結晶品質或膜厚等諸物性局部降低（變化）的情況。另外，若負荷超過500 kgf/cm
2，則夾具208破損的可能性變高。
另外，於所述條件下進行壓縮成型處理，並且將成型體於規定條件下加熱來進行煆燒。
煆燒處理是於成型體（夾具208內的混合物210）的表面內的溫度（煆燒溫度）在整個面為800℃以上且1150℃以下並且具有在自成型體的表面朝向背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下，將成型體（混合物210）加熱1小時以上且5小時以下來進行。此時，以處理室201內（成型體、混合物210）的溫度成為所期望的溫度分佈的方式（例如，以處理室201內的溫度分佈成為圖6中曲線圖所示的分佈的方式）基於溫度感測器209檢測出的溫度來控制加熱器207a～加熱器207c的溫度，並且以成型體的表面內的溫度變得均勻的方式基於溫度感測器209檢測出的溫度來控制加熱器207d、加熱器207e的溫度，同時加熱成型體（混合物210）。再者，於本說明書中，所謂成型體的表面是於靶材100中成為濺鍍面101的面，所謂成型體的背面是與成型體的表面為相反側的面。
作為進行煆燒時的條件，可例示下述條件。
煆燒溫度：800℃以上且1150℃以下，較佳為900℃以上且1150℃以下，更佳為1000℃以上且1150℃以下
溫度梯度：在自成型體的表面朝向背面的方向上以10℃/mm以上、較佳為10℃/mm以上且15℃/mm以下上升的梯度
煆燒時間（加熱時間）：1小時以上且5小時以下，較佳為2小時以上且3小時以下
再者，加熱（煆燒）的開始時序及結束時序並無特別限定。加熱可與加壓開始同時開始，亦可於加壓開始之前開始，亦可於加壓開始之後開始。另外，加熱可與加壓結束同時結束，亦可於加壓結束之前結束，亦可於加壓結束之後結束。
藉由在所述條件下進行壓縮成型、煆燒，可獲得於濺鍍面整個區域中結晶的方向隨機的大徑的靶材100。具體而言，可獲得於成為濺鍍面101的面整個區域中所述比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的大徑的燒結體。其結果，可獲得於濺鍍面整個區域中所述比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的大徑的靶材100。
特別是，藉由在煆燒時有意地附加在自成型體的表面朝向背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度，可獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的大徑的靶材100。即，藉由在煆燒時有意地附加所述溫度梯度，即便於煆燒時在成型體的表面內產生了超過規定的臨界值的溫度梯度（溫度不均）的情況下，亦可抑制結晶沿著成型體的表面內的溫度梯度在成型體的表面的沿面方向（以下，亦簡稱為「沿面方向」）上成長（固相成長）。藉此，例如可避免出現局部密集有粒徑超過30 μm的晶粒的區域。另外，例如亦可避免出現粒徑超過30 μm的晶粒。其結果，即便是大徑的濺鍍面101，亦可避免所述比率R未處於0.3以上且5以下的範圍內的區域局部出現。即，可避免濺鍍面101的結晶的無配向性的局部降低。
另外，藉由在煆燒時有意地附加所述溫度梯度，可獲得抑制在沿面方向上的結晶成長的效果，因此亦可獲得於濺鍍面整個區域及與濺鍍面101平行的面整個區域中未觀察到粒徑超過30 μm的結晶的靶材100。即，亦可獲得濺鍍面整個區域及與濺鍍面101平行的面整個區域包含粒徑為0.1 μm以上且30 μm以下、較佳為0.1 μm以上且20 μm以下、進而佳為0.1 μm以上且10 μm以下的晶粒的靶材100。
再者，於所述溫度梯度未滿10℃/mm的情況下，難以獲得抑制煆燒時的在沿面方向上的結晶成長的所述效果。
所述溫度梯度例如可設為15℃/mm以下。藉此，可獲得於表面與背面之間結晶的配向不會大幅不同，即結晶的配向大致相同的靶材100。其結果，於使用一個靶材100製作的多個壓電積層體10間，能夠使KNN膜3的結晶品質等諸物性或特性均勻。即，可避免於壓電積層體10的製作中KNN膜3的諸物性或特性會因批次（run-to-run）而改變。其結果，可進一步提高壓電元件20或壓電器件模組30的良率或可靠性。
另外，於煆燒時，以成型體的表面內的溫度變得均勻（面內均勻）的方式、即以於成型體的表面內盡可能不產生溫度梯度的方式，基於溫度感測器209檢測出的溫度來控制加熱器207d、加熱器207e的溫度，同時加熱成型體（混合物210），藉此可確實地獲得抑制在沿面方向上的結晶成長。其結果，可確實地獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的大徑的靶材100。
藉由使煆燒溫度在成型體的整個表面為800℃以上且1150℃以下，或使煆燒時間為1小時以上且5小時以下，可抑制在沿面方向上的結晶成長，並且進行充分的煆燒（燒結）。其結果，可獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內，並且具有充分的機械強度的靶材100。
於煆燒溫度未滿800℃的情況（包含煆燒溫度在成型體的整個表面並非800℃以上的情況）下或於煆燒時間未滿1小時的情況下，煆燒變得不充分，其結果，有時成為機械強度低的燒結體。因此，於靶材100的製作中或KNN膜3的製膜中，靶材100容易產生裂紋。
另外，於煆燒溫度超過1150℃的情況下或於煆燒時間超過5小時的情況下，即便在成型體的厚度方向上附加規定的溫度梯度，亦無法抑制在沿面方向上的結晶成長，存在結晶會大幅成長的情況。其結果，存在於濺鍍面101內局部出現結晶的方向不隨機的區域。
另外，藉由在所述條件下進行壓縮成型、煆燒，特別是藉由在煆燒時有意地附加所述溫度梯度，亦能夠獲得於濺鍍面整個區域中相對密度為60%以上或抗折強度為10 MPa以上的靶材100。
（熱處理）
當壓縮成型處理、煆燒處理結束後，使用所述成型裝置200對所獲得的燒結體進行規定的熱處理。熱處理較佳為與以燒結體的表面（作為濺鍍面101的面）內的溫度變得均勻（面內均勻）的方式基於溫度感測器209檢測出的溫度來控制加熱器207a～加熱器207e的溫度同時進行。
作為熱處理的條件，可例示以下條件。
溫度：600℃以上且900℃以下，較佳為700℃以上且800℃以下
環境：大氣或含氧環境
時間：1小時以上且20小時以下，較佳為5小時以上且15小時以下
即便藉由煆燒處理而夾具208中所含的碳（C）與混合物210中的O反應並於燒結體中產生了氧缺失，亦可藉由在所述條件下進行熱處理來補充燒結體中的缺失的氧。其結果，能夠獲得電阻更高的靶材100。例如，能夠獲得體積電阻率為1000 kΩcm以上的靶材100。
（精加工處理）
當熱處理結束後，視需要調整熱處理後的成型體的外形或厚度，或者研磨表面來整理表面狀態。藉此，可獲得如圖5所示般的靶材100。
（6）效果
根據本揭示，可獲得以下所示的一個或多個效果。
（a）於本形態的KNN膜3中，即便是大徑（直徑3英吋以上），於主表面整個區域中亦未出現局部的不良區域。即，KNN膜3中，於主表面整個區域中，FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。因此，KNN膜3於主表面整個區域中具有均勻膜質，KNN膜3的膜特性於KNN膜3的主表面整個區域中變得均勻。其結果，可避免於藉由加工一個壓電積層體10而得的多個壓電元件20、壓電器件模組30間，特性產生偏差。藉此，能夠提高壓電元件20、壓電器件模組30的良率或可靠性。
（b）藉由使用於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的靶材100來濺鍍製膜KNN膜3，可避免於進行濺鍍製膜時在濺鍍面整個區域中產生異常放電。其結果，即便於在大徑的基板1上濺鍍製膜了大徑的KNN膜3的情況下，亦可避免於KNN膜3的主表面整個區域中出現局部的不良區域。即，藉由使用所述靶材100來製膜KNN膜3，可獲得於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的大徑的KNN膜3。
此處，作為濺鍍面的結晶的方向（結晶的配向性）的評價方法，例如亦考慮如下方法：於濺鍍面的中心1點、半徑1/2的點間隔90°所得的4點、距外周緣為規定距離內側的點間隔90°所得的4點此合計9點處算出比率R來進行評價。然而，於該評價方法中，與本形態相比，評價點少，因此存在無法正確地評價濺鍍面整個區域的結晶的方向。特別是，於具有直徑3英吋以上的濺鍍面的大徑的靶材的情況下，儘管局部出現了比率R未處於0.3以上且5以下的範圍內的區域（結晶的方向不隨機的區域），但存在找不出該區域的情況。
相對於此，於本形態的靶材100中，在對距濺鍍面101的邊緣為5 mm的區域即周緣部除外的區域呈格子狀以1 cm間隔進行XRD測定時的所有點（例如於直徑3英吋的濺鍍面101中為37點）處，比率R處於0.3以上且5以下的範圍內。藉由使用此種靶材100而於大徑的基板1上濺鍍製膜KNN膜3，能夠獲得於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的大徑的KNN膜3。
（c）於所述煆燒處理中，藉由在具有於自成型體的表面朝向背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下加熱成型體，可抑制在沿面方向上的結晶成長。其結果，可獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的大徑的靶材100。
（d）於所述煆燒處理中，藉由在煆燒溫度於成型體的整個表面為800℃以上且1150℃以下並且具有所述溫度梯度的條件下將成型體加熱1小時以上且5小時以下，可獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內，並且具有充分的機械強度的大徑的靶材100。
（7）變形例
本形態可如以下的變形例般進行變形。再者，於以下的變形例的說明中，對與所述形態相同的構成要素標註相同的符號，並省略其說明。另外，所述形態及以下的變形例可任意組合。
（變形例1）
壓電積層體10亦可不包括下部電極膜2。即，壓電積層體10亦可包括大徑的基板1、製膜於基板1上的大徑的KNN膜3、以及製膜於KNN膜3上的上部電極膜4（電極膜）來構成。
圖7示出使用本變形例的壓電積層體10製作的壓電器件模組30的概略結構圖。壓電器件模組30至少包括將壓電積層體10成形為規定的形狀而得的壓電元件20、以及與壓電元件20連接的電壓施加部件11a及電壓檢測部件11b來構成。於本變形例中，壓電元件20具有藉由將電極膜成形為規定的圖案而形成的圖案電極。例如，壓電元件20具有輸入側的正負一對的圖案電極4p
1與輸出側的正負一對的圖案電極4p
2。作為圖案電極4p
1、圖案電極4p
2，可例示梳型電極（叉指式換能器（Inter Digital Transducer），簡稱：IDT）。
藉由將電壓施加部件11a連接於圖案電極4p
1間，並將電壓檢測部件11b連接於圖案電極4p
2間，可使壓電器件模組30作為表面聲波（Surface Acoustic Wave，簡稱：SAW）濾波器等濾波器器件發揮功能。藉由利用電壓施加部件11a對圖案電極4p
1間施加電壓，可於KNN膜3中激發SAW。所激發的SAW的頻率的調整例如可藉由調整圖案電極4p
1的間距來進行。例如，作為圖案電極4p
1的IDT的間距越短，SAW的頻率越高，所述間距越長，SAW的頻率越低。藉由被電壓施加部件11a激發並於KNN膜3中傳播而到達至圖案電極4p
2的SAW中具有根據作為圖案電極4p
2的IDT的間距等而確定的規定的頻率（頻率成分）的SAW，於圖案電極4p
2間產生電壓。藉由利用電壓檢測部件11b檢測該電壓，可提取激發出的SAW中具有規定的頻率的SAW。再者，此處所述的「規定的頻率」這一用語不僅可包含規定的頻率，而且可包含中心頻率為規定的頻率的規定的頻帶。
於本變形例中，亦可藉由使用在濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的靶材100來濺鍍製膜KNN膜3，而獲得於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的大徑的KNN膜3。
另外，於本變形例中，於大徑的KNN膜3的主表面整個區域中FWHM（001）的值亦處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。因此，可使KNN膜3的膜特性於KNN膜3的主表面整個區域中均勻。藉此，於本變形例中，亦可避免於自一個壓電積層體10獲得的多個壓電元件20（壓電器件模組30）間，特性產生偏差。其結果，可提高壓電元件20（壓電器件模組30）的良率或可靠性。
（變形例2）
於所述形態中，在製作靶材100時的混合處理中，以將包含K的化合物的粉體（例如K
2CO
3粉末）、包含Na的化合物的粉體（例如Na
2CO
3粉末）及包含Nb的化合物的粉體（例如Nb
2O
5粉末）以規定的比率混合的情況為例進行了說明，但並不限定於此。例如，於混合處理中，亦可將包含含有K及Nb的化合物的粉體與包含含有Na及Nb的化合物的粉體以規定的比率混合而獲得混合物。
所謂含有K及Nb的化合物是選自由含有K及Nb的氧化物（複合氧化物）以及藉由加熱而成為氧化物的含有K及Nb的化合物（例如，碳酸鹽、草酸鹽）所組成的群組中的至少一種。作為含有K及Nb的化合物的粉體，例如可使用KNbO
3粉末。KNbO
3粉末例如可藉由如下方法來獲得：將K的化合物（例如K
2CO
3粉末）與Nb的化合物（例如Nb
2O
5粉末）混合並加以臨時煆燒，使用球磨機等將臨時煆燒後的混合物粉碎、混合。
所謂含有Na及Nb的化合物是選自由含有Na及Nb的氧化物（複合氧化物）以及藉由加熱而成為氧化物的含有Na及Nb的化合物（例如，碳酸鹽、草酸鹽）所組成的群組中的至少一種。作為含有Na及Nb的化合物的粉體，例如可使用NaNbO
3粉末。NaNbO
3粉末例如可藉由如下方式來獲得：將Na的化合物（例如Na
2CO
3粉末）與Nb的化合物（例如Nb
2O
5粉末）混合並加以臨時煆燒，使用球磨機等將臨時煆燒後的混合物粉碎、混合。
於此情況下，可藉由調整KNbO
3粉末與NaNbO
3粉末的混合比率、製作KNbO
3粉末時的K的化合物與Nb的化合物的混合比率、製作NaNbO
3粉末時的Na的化合物與Nb的化合物的混合比率來控制靶材100的組成。
於本變形例中，製作KNbO
3粉末時及製作NaNbO
3粉末時的臨時煆燒的條件可設為與所述形態的臨時煆燒處理的條件相同的條件，混合的條件可設為與所述形態的混合處理的條件相同的條件。
根據本變形例，藉由在煆燒處理中，於成型體的表面內的溫度在整個面為800℃以上且1150℃以下並且具有在自成型體的表面朝向背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下，將成型體加熱1小時以上且5小時以下，亦可獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的大徑的靶材100。另外，藉由使用該靶材100來濺鍍製膜KNN膜3，可獲得於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的大徑的KNN膜3。
（變形例3）
於所述形態或變形例中，對在混合處理或粉碎處理中各粉體的混合方式為濕式混合的例子進行了說明，但並不限定於此。混合處理的混合方式可為乾式混合。即，於混合處理中，亦可使用磨碎機等混合器來混合各粉體。
（變形例4）
於所述形態中，對同時進行壓縮成型處理與煆燒處理的例子、即進行熱壓燒結的例子進行了說明，但並不限定於此。例如，亦可於進行了壓縮成型處理之後進行煆燒處理。即，例如亦可使用圖6所示的成型裝置200，對夾具208內的混合物210施加規定的壓力進行壓縮成型而獲得成型體，然後，將成型體於規定條件下加熱來進行煆燒而獲得燒結體。
關於本變形例中的壓縮成型處理的條件，可例示下述條件。
溫度：室溫（25℃）以上，較佳為25℃以上且50℃以下
其他條件可設為與所述形態的壓縮成型處理相同的條件。
於本變形例中，在煆燒處理中，亦於成型體的表面內的溫度在整個面為800℃以上且1150℃以下並且具有在自成型體的表面朝向背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下，將成型體加熱1小時以上且5小時以下。本變形例中的煆燒處理的其他條件可設為與所述形態的煆燒處理相同的條件。
根據本變形例，藉由進行所述條件的煆燒處理，亦可獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的大徑的靶材100。另外，藉由使用該靶材100來濺鍍製膜KNN膜3，可獲得於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的大徑的KNN膜3。
（變形例5）
於所述形態或變形例中，對在一個成型裝置200內進行壓縮成型處理～熱處理為止的一系列處理的例子進行了說明，但並不限定於此。可分別利用不同的裝置來進行壓縮成型處理、煆燒處理、熱處理，亦可利用同一裝置來進行該些處理中的兩個處理，亦可利用不同的裝置來進行其他處理。
（變形例6）
於所述形態中，對實施臨時煆燒處理、粉碎處理、熱處理的例子進行了說明，但並不限定於此。該些處理只要視需要實施即可。即，只要可獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的大徑的靶材100，則可不實施該些處理。
（變形例7）
於所述形態中，對加熱器207為配置有上部加熱器207a、中央加熱器207b、下部加熱器207c並且配置有內側加熱器207d、外側加熱器207e的結構的例子進行了說明，但並不限定於此。若可於使成型體的表面內的溫度在整個面為800℃以上且1150℃以下並且具有在自成型體的表面朝向背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下進行煆燒處理，則加熱器207的結構並無特別限定。
（變形例8）
例如，臨時煆燒處理、煆燒處理及熱處理的各處理中的加熱亦可分為多次來進行。根據本變形例，亦可獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的大徑的靶材100。
（變形例9）
例如，夾具208亦可構成為經由旋轉軸而與旋轉機構連接，並且旋轉自如。而且，亦可利用旋轉機構經由旋轉軸來使夾具208旋轉，並且進行所述形態或變形例的熱處理、變形例4的煆燒處理等。藉此，容易將成型體或燒結體加熱得面內均勻，且容易使靶材100的諸物性等於濺鍍面整個區域中均勻。
（變形例10）
例如，亦可於下部電極膜2與KNN膜3之間、即KNN膜3的正下方設置對構成KNN膜3的結晶的配向進行控制的配向控制層。再者，於未設置下部電極膜2的情況下，亦可於基板1與KNN膜3之間設置配向控制層。配向控制層例如可使用SRO、LNO、鈦酸鍶（SrTiO
3，簡稱：STO）等金屬氧化物且為與構成下部電極膜2的材料不同的材料形成。構成配向控制層的結晶較佳為相對於基板1的主表面而於（100）面優先配向。藉此，可容易且確實地將KNN膜3的配向率設為例如80%以上、較佳為90%以上。
（變形例11）
於所述形態中，對在一片基板1上形成有一個積層結構體的例子進行了說明，但並不限定於此。例如，亦可於一片基板1上形成有多個積層結構體。於此情況下，多個積層結構體分別較佳為具有下部電極膜2、KNN膜3及上部電極膜4。於變形例1的形態的情況下，多個積層結構體分別較佳為具有KNN膜3與電極膜4。將形成有一個以上的積層結構體的基板1亦稱為壓電積層基板。
（變形例12）
例如，於將所述壓電積層體10成形為壓電元件20時，只要可將使用壓電積層體10（壓電元件20）製作的壓電器件模組30適用於感測器或致動器等所期望的用途，則可自壓電積層體10去除基板1。
[實施例]
以下，對印證所述形態的效果的試驗結果進行說明。
（樣品1、樣品2）
作為樣品1、樣品2，使用圖6所示的成型裝置200來製作包含以規定濃度含有Mn的(K
1-xNa
x)NbO
3燒結體的直徑3英吋的靶材。
樣品1、樣品2分別藉由進行混合處理、臨時煆燒-粉碎處理、壓縮成型處理、煆燒處理及熱處理來製作。另外，同時（一併）進行壓縮成型處理與煆燒處理。於混合處理中，以Na/（K+Na）的值成為0.55的方式混合K
2CO
3粉末、Na
2CO
3粉末、Nb
2O
5粉末，並且以使含有規定濃度的Mn的方式混合MnO粉末來製作混合物。於壓縮成型處理中，將負荷設為300 kgf/cm
2來製作成型體。於煆燒處理中，在成型體的表面內的溫度（煆燒溫度）在整個面為900℃並且具有在自表面朝向背面的方向上以10℃/mm上升的溫度梯度的條件下，將成型體加熱3小時。各處理中的其他條件設為所述形態中記載的處理條件範圍內的規定的條件。
（樣品3～樣品8）
於樣品3～樣品8中，自樣品1變更煆燒處理中的在自成型體的表面朝向背面的方向上升的溫度梯度。具體而言，於樣品3、樣品4中，將所述溫度梯度設為12℃/mm，於樣品5、樣品6中，將所述溫度梯度設為15℃/mm，於樣品7中，將所述溫度梯度設為5℃/mm，於樣品8中，將所述溫度梯度設為7℃/mm。其他條件設為與製作樣品1時的該些相同。
（樣品9～樣品13）
於樣品9～樣品13中，自樣品1變更煆燒處理中的煆燒溫度。具體而言，於樣品9中，將煆燒溫度設為在成型體的整個表面為750℃，於樣品10中，將煆燒溫度設為在成型體的整個表面為800℃，於樣品11中，將煆燒溫度設為在成型體的整個表面為1000℃，於樣品12中，將煆燒溫度設為在成型體的整個表面為1150℃，於樣品13中，將煆燒溫度設為在成型體的整個表面為1200℃。其他條件設為與製作樣品1時的該些相同。
（樣品14～樣品17）
於樣品14～樣品17中，自樣品1變更壓縮成型處理中的負荷。具體而言，於樣品14中，將負荷設為100 kgf/cm
2，於樣品15中，將負荷設為200 kgf/cm
2，於樣品16中，將負荷設為400 kgf/cm
2，於樣品17中，將負荷設為500 kgf/cm
2。其他條件設為與製作樣品1時的該些相同。
（樣品18～樣品23）
於樣品18～樣品23中，自樣品1變更於煆燒處理中加熱成型體的時間（煆燒時間）。具體而言，於樣品18中，將煆燒時間設為0.5小時，於樣品19中，將煆燒時間設為1小時，於樣品20中，將煆燒時間設為2小時，於樣品21中，將煆燒時間設為4小時，於樣品22中，將煆燒時間設為5小時，於樣品23中，將煆燒時間設為5.5小時。其他條件設為與製作樣品1時的該些相同。
（樣品24）
於樣品24中，製作包含不含Mn等摻雜物的(K
1-xNa
x)NbO
3燒結體的直徑3英吋的靶材。具體而言，於混合處理中，以Na/（K+Na）的值成為0.55的方式混合K
2CO
3粉末、Na
2CO
3粉末、Nb
2O
5粉末，不混合MnO粉末來製作混合物。其他條件設為與製作樣品1時的該些相同。
（樣品25）
於樣品25中，在進行壓縮成型處理之後進行煆燒處理。即，分別進行壓縮成型處理與煆燒處理。其他條件設為與製作樣品1時的該些相同。
（樣品26）
於樣品26中，分別進行壓縮成型處理與煆燒處理。其他條件設為與製作樣品24時的該些相同。
（樣品27、樣品28）
於樣品27、樣品28中，自樣品1變更(K
1-xNa
x)NbO
3燒結體的組成、即靶材的組成。具體而言，於樣品27中，在混合處理中，以Na/（K+Na）的值成為0.40的方式混合K
2CO
3粉末、Na
2CO
3粉末、Nb
2O
5粉末來製作混合物。於樣品28中，以Na/（K+Na）的值成為0.70的方式混合K
2CO
3粉末、Na
2CO
3粉末、Nb
2O
5粉末來製作混合物。其他條件設為與製作樣品1時的該些相同。
（樣品29～樣品32）
於樣品29～樣品32中，製作包含以規定濃度含有作為摻雜物的Cu的(K
1-xNa
x)NbO
3燒結體的直徑4英吋的靶材。具體而言，於樣品29～樣品32中，在混合處理中，以規定的比例混合CuO粉末代替MnO粉末來製作混合物。另外，於樣品30中，將煆燒處理中的所述溫度梯度設為12℃/mm，於樣品31中，將所述溫度梯度設為3℃/mm，於樣品32中，將所述溫度梯度設為8℃/mm。其他條件設為與製作樣品1時的該些相同。
（樣品33～樣品36）
於樣品33～樣品36中，製作包含以規定濃度含有Cu並且以規定濃度含有Mn的(K
1-xNa
x)NbO
3燒結體的直徑6英吋的靶材。具體而言，於樣品33～樣品36中，在混合處理中，分別以規定的比例混合CuO粉末及MnO粉末來製作混合物。另外，於樣品34中，將煆燒處理中的所述溫度梯度設為14℃/mm，於樣品35中，將所述溫度梯度設為4℃/mm，於樣品36中，將所述溫度梯度設為9℃/mm。其他條件設為與製作樣品1時的該些相同。
於下述表1中，一覽示出樣品1～樣品36的所述靶材的製作條件及靶材尺寸。
[表1]
| 樣品 No. | 靶材的製作條件 | 靶材尺寸 | ||||||
| 摻雜物 | 組成 | 壓縮成型處理 | 煆燒處理 | 壓縮成型處理、煆燒處理 | ||||
| （Na/（K+Na）的比） | 負荷 （kgf/cm 2） | 煆燒溫度 （℃） | 煆燒時間 （小時） | 溫度梯度 （℃/mm） | ||||
| 1 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 2 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 3 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 12 | 一併 | 3 in |
| 4 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 12 | 一併 | 3 in |
| 5 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 15 | 一併 | 3 in |
| 6 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 15 | 一併 | 3 in |
| 7 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 5 | 一併 | 3 in |
| 8 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 7 | 一併 | 3 in |
| 9 | Mn | 0.55 | 300 | 750 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 10 | Mn | 0.55 | 300 | 800 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 11 | Mn | 0.55 | 300 | 1000 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 12 | Mn | 0.55 | 300 | 1150 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 13 | Mn | 0.55 | 300 | 1200 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 14 | Mn | 0.55 | 100 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 15 | Mn | 0.55 | 200 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 16 | Mn | 0.55 | 400 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 17 | Mn | 0.55 | 500 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 18 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 0.5 | 10 | 一併 | 3 in |
| 19 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 1 | 10 | 一併 | 3 in |
| 20 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 2 | 10 | 一併 | 3 in |
| 21 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 4 | 10 | 一併 | 3 in |
| 22 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 5 | 10 | 一併 | 3 in |
| 23 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 5.5 | 10 | 一併 | 3 in |
| 24 | 無 | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 25 | Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 10 | 單獨 | 3 in |
| 26 | 無 | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 10 | 單獨 | 3 in |
| 27 | Mn | 0.40 | 300 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 28 | Mn | 0.70 | 300 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 3 in |
| 29 | Cu | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 4 in |
| 30 | Cu | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 12 | 一併 | 4 in |
| 31 | Cu | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 3 | 一併 | 4 in |
| 32 | Cu | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 8 | 一併 | 4 in |
| 33 | Cu&Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 10 | 一併 | 6 in |
| 34 | Cu&Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 14 | 一併 | 6 in |
| 35 | Cu&Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 4 | 一併 | 6 in |
| 36 | Cu&Mn | 0.55 | 300 | 900 | 3 | 9 | 一併 | 6 in |
＜評價＞
針對樣品1～樣品36的靶材，進行破裂評價、比率R的評價，並且進行使用各樣品濺鍍製膜的KNN膜的評價。
（破裂評價）
針對各樣品，目視評價有無產生裂紋。其結果，確認到：於樣品9及樣品18中產生裂紋，於樣品9、樣品18除外的其他樣品中未產生裂紋。據此可確認到：若煆燒溫度未滿800℃或煆燒時間未滿1小時，則煆燒變得不充分，成為機械強度低的燒結體。
（比率R的評價）
針對產生了裂紋的樣品9、樣品18除外的其他樣品，分別對靶材的濺鍍面進行XRD測定，並算出（110）波峰強度相對於（001）波峰強度的比率R。XRD測定是針對距濺鍍面的邊緣為5 mm的區域除外的區域呈格子狀以1 cm間隔進行。即，於直徑為3英吋的樣品（樣品1～樣品28）中，在37點處進行XRD測定，於直徑為4英吋的樣品（樣品29～樣品32）中，在69點處進行XRD測定，於直徑為6英吋的樣品（樣品33～樣品36）中，在147點處進行XRD測定。另外，比率R於XRD測定點的所有點處算出。將算出結果示於下述表2中。再者，於表2中的比率R的評價中，所謂「合格測定點」是比率R為0.3以上且5以下的範圍內的測定點的數量，所謂「合格率」是合格測定點的數量相對於所有測定點的數量的比例（=合格測定點的數量/所有測定點的數量）。
（KNN膜的評價）
使用產生了裂紋的樣品9、樣品18除外的其他樣品，按照下述程序來製膜KNN膜。
於使用樣品1、樣品3、樣品5、樣品7、樣品8、樣品10～樣品17、樣品19～樣品28的濺鍍製膜中，首先，作為基板，準備直徑為4英吋、厚度為510 μm、表面為（100）面方位、表面形成有厚度為200 nm的熱氧化膜（SiO
2膜）的Si基板。然後，於該基板上（熱氧化膜上），藉由RF磁控濺鍍法來依序製膜作為密接層的Ti層（厚度：2 nm）、作為下部電極膜的Pt膜（相對於基板的主表面而於（111）面方位配向、厚度：200 nm）、作為壓電膜的直徑為4英吋的KNN膜（相對於基板的表面而於（001）面方位優先配向、厚度：2 μm）。
於使用樣品2、樣品4、樣品6、樣品29～樣品36的濺鍍製膜中，首先，作為基板，準備直徑為6英吋、厚度為610 μm、表面為（100）面方位、表面形成有厚度為200 nm的熱氧化膜（SiO
2膜）的Si基板。然後，於該基板上（熱氧化膜上），藉由RF磁控濺鍍法來依序製膜作為密接層的Ti層（厚度：2 nm）、作為下部電極膜的Pt膜（相對於基板的主表面而於（111）面方位配向、厚度：200 nm）、作為壓電膜的直徑為6英吋的KNN膜（相對於基板的表面而於（001）面方位優先配向、厚度：2 μm）。
製膜Ti層時的條件如下所述。
溫度（基板溫度）：300℃
放電功率：1200 W
環境：Ar氣體環境
環境壓力：0.3 Pa
製膜速度：以30秒製膜2.5 nm厚度的Ti層的速度
製膜Pt膜時的條件如下所述。
溫度（基板溫度）：300℃
放電功率：1200 W
環境：Ar氣體環境
環境壓力：0.3 Pa
時間：5分鐘
作為製膜KNN膜時的靶材，使用所述樣品9、樣品18以外的各樣品。製膜KNN膜時的條件如下所述。
放電功率：2200 W
環境：Ar氣體+O
2氣體的混合氣體環境
環境壓力：0.3 Pa
Ar/O
2分壓比：25/1
溫度（基板溫度）：600℃
製膜速度：1 μm/hr
然後，對濺鍍製膜的KNN膜進行XRD測定，獲取FWHM（001）的值。XRD測定是對距KNN膜的主表面（上表面）的邊緣為5 mm的區域除外的區域呈格子狀以1 cm間隔進行。即，於直徑為4英吋的KNN膜中，在69點處進行XRD測定，於直徑為6英吋的KNN膜中，在147點處進行XRD測定。將測定結果示於下述表2中。再者，於表2中的KNN膜的評價中，所謂「合格測定點」是FWHM（001）的值為0.5°以上且2.5°以下的範圍內的測定點的數量，所謂「合格率」是合格測定點的數量相對於所有測定點的數量的比例（=合格測定點的數量/所有測定點的數量）。
[表2]
| 樣品 No. | 評價 | |||||||
| 破裂評價 | 比率R的評價 | KNN膜的評價 | ||||||
| XRD 測定點數 | 合格 測定點 | 合格率 | 尺寸 | XRD 測定點數 | 合格 測定點 | 合格率 | ||
| 1 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 2 | 無 | 37 | 37 | 1 | 6 in | 69 | 69 | 1 |
| 3 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 4 | 無 | 37 | 37 | 1 | 6 in | 69 | 69 | 1 |
| 5 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 6 | 無 | 37 | 37 | 1 | 6 in | 69 | 69 | 1 |
| 7 | 無 | 37 | 31 | 0.84 | 4 in | 69 | 60 | 0.87 |
| 8 | 無 | 37 | 35 | 0.95 | 4 in | 69 | 63 | 0.91 |
| 9 | 有 | - | - | - | - | - | - | - |
| 10 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 11 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 12 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 13 | 無 | 37 | 33 | 0.89 | 4 in | 69 | 54 | 0.78 |
| 14 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 15 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 16 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 17 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 18 | 有 | - | - | - | - | - | - | - |
| 19 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 20 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 21 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 22 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 23 | 無 | 37 | 32 | 0.86 | 4 in | 69 | 55 | 0.80 |
| 24 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 25 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 26 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 27 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 28 | 無 | 37 | 37 | 1 | 4 in | 69 | 69 | 1 |
| 29 | 無 | 69 | 69 | 1 | 6 in | 147 | 147 | 1 |
| 30 | 無 | 69 | 69 | 1 | 6 in | 147 | 147 | 1 |
| 31 | 無 | 69 | 60 | 0.87 | 6 in | 147 | 110 | 0.75 |
| 32 | 無 | 69 | 65 | 0.94 | 6 in | 147 | 115 | 0.78 |
| 33 | 無 | 147 | 147 | 1 | 6 in | 147 | 147 | 1 |
| 34 | 無 | 147 | 147 | 1 | 6 in | 147 | 147 | 1 |
| 35 | 無 | 147 | 130 | 0.88 | 6 in | 147 | 120 | 0.82 |
| 36 | 無 | 147 | 138 | 0.94 | 6 in | 147 | 132 | 0.90 |
根據表2而可確認到：於含有Mn及Cu中的至少任一者作為摻雜物的靶材、不含摻雜物的靶材的任一者中，藉由在成型體的表面內的溫度在整個面為800℃以上且1150℃以下並且具有在自成型體的表面朝向背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下，將成型體加熱1小時以上且5小時以下來進行煆燒處理（以下，亦稱為「規定條件的煆燒處理」），均可獲得於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的靶材（參照樣品1～樣品6、樣品10～樣品12、樣品19～樣品22、樣品24、樣品29、樣品30、樣品33、樣品34）。即，可確認到：藉由在所述條件下進行煆燒處理，可獲得於濺鍍面整個區域中結晶的方向隨機的靶材。
另外，發明人等確認到：若煆燒處理中的所述溫度梯度為15℃/mm以下，則可於濺鍍面整個區域中使比率R處於0.3以上且5以下的範圍內，並且於靶材的濺鍍面和與濺鍍面為相反側的面之間使結晶的配向大致相同。
另外，根據表2而可確認到：於煆燒處理中的所述溫度梯度未滿10℃/mm的情況下，有時無法獲得比率R的合格率未滿1、即於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的靶材（參照樣品7、樣品8、樣品31、樣品32、樣品35、樣品36）。認為其原因在於：難以獲得抑制煆燒時的成型體表面的在沿面方向上的結晶成長的效果。
另外，根據表2而可確認到：於煆燒溫度超過1150℃的情況下或於煆燒時間超過5小時的情況下，有時無法獲得於濺鍍面整個區域中比率R的合格率未滿1、即比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的靶材（參照樣品13、樣品23）。其原因在於：於煆燒溫度超過1150℃的情況下或於煆燒時間超過5小時的情況下，即便於具有所述溫度梯度的條件下進行煆燒處理，亦無法抑制在沿面方向上的結晶成長，因此認為於濺鍍面內局部產生結晶的方向不隨機的區域。
另外，根據表2而可確認到：若壓縮成型處理中的負荷為100 kgf/cm
2以上且500 kgf/cm
2以下的範圍內，則可避免產生裂紋，並且獲得於濺鍍面整個區域中結晶的方向隨機的靶材（參照樣品14～樣品17）。另外，發明人等亦確認到：若壓縮成型處理中的負荷為所述範圍內，則壓縮成型時使用的夾具無破損。
另外，根據表2而可確認到：即便於進行壓縮成型處理之後進行煆燒處理的情況下，藉由進行規定的煆燒處理，亦可獲得於濺鍍面整個區域中結晶的方向隨機的靶材（參照樣品25、樣品26）。
另外，根據表2而可確認到：不管靶材中的KNN的組成如何，藉由進行規定的煆燒處理，可獲得於濺鍍面整個區域中結晶的方向隨機的靶材（參照樣品27、樣品28）。
另外，根據表2而可確認到：藉由使用於濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的靶材而於大徑的基板上濺鍍製膜KNN膜，可獲得於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的大徑的KNN膜。進而另外，根據表2而可確認到：於使用在濺鍍面整個區域中比率R處於0.3以上且5以下的範圍內的靶材而於大徑的基板上濺鍍製膜KNN膜的情況下，無法獲得合格率未滿1、即於主表面整個區域中FWHM（001）的值處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內的大徑的KNN膜。即，可確認到於KNN膜的主表面內出現了局部的不良區域。
＜本揭示的較佳形態＞
以下，對本揭示的較佳形態進行附記。
（附記1）
根據本揭示的一形態，可提供一種壓電積層體，其包括：
基板，具有直徑為3英吋以上的主表面；以及
壓電膜，製膜於所述基板上，包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物，
對所述壓電膜進行X射線繞射測定時，於所述壓電膜的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
（附記2）
如附記1所述的積層體，較佳為
所述壓電膜含有選自由Li、Mg、Ca、Sr、Ba、Bi、Sb、V、In、Ta、Mo、W、Cr、Ti、Zr、Hf、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Cu、Zn、Ag、Mn、Fe、Co、Ni、Al、Si、Ge、Sn及Ga所組成的群組中的一種以上的元素作為摻雜物。
（附記3）
如附記1或附記2所述的積層體，較佳為
於所述基板與所述壓電膜之間製膜有下部電極膜。
（附記4）
如附記1至附記3中任一項所述的積層體，較佳為
於所述壓電膜上製膜有上部電極膜。
（附記5）
根據本揭示的另一形態，可提供一種壓電積層體的製造方法，其包括：
準備包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的濺鍍靶材的步驟；
準備具有直徑為3英吋以上的主表面的基板的步驟；以及
使用所述濺鍍靶材而於所述基板上製膜如下壓電膜的步驟，所述壓電膜包含所述鹼鈮氧化物，且進行X射線繞射測定時，於主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
（附記6）
根據本揭示的又一形態，可提供一種壓電元件（壓電器件模組），其包括：
基板，具有直徑為3英吋以上的主表面；
下部電極膜，製膜於所述基板上
壓電膜，製膜於所述下部電極膜上，包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物；以及
上部電極膜，製膜於所述壓電膜上，
對所述壓電膜進行X射線繞射測定時，於所述壓電膜的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
（附記7）
根據本揭示的又一形態，可提供一種壓電元件（壓電器件模組），其包括：
基板，具有直徑為3英吋以上的主表面；
壓電膜，製膜於所述基板上，包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物；以及
電極膜，製膜於所述壓電膜上，
對所述壓電膜進行X射線繞射測定時，於所述壓電膜的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
（附記8）
根據本揭示的又一形態，可提供一種濺鍍靶材，其為包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的濺鍍靶材，
進行利用濺鍍法的製膜處理時要暴露於電漿的面（濺鍍面）的直徑為3英吋以上，
對所述要暴露於電漿的面進行X射線繞射測定時，於所述要暴露於電漿的面中的周緣部除外的內側的整個區域中，來自（110）面的X射線繞射波峰的強度相對於來自（001）面的X射線繞射波峰的強度的比率處於0.3以上且5以下的範圍內。
（附記9）
根據本揭示的又一形態，可提供一種濺鍍靶材，其為包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的濺鍍靶材，
當用作進行利用濺鍍法的製膜處理時的靶材而於直徑為3英吋以上的基板上製膜壓電膜時，
可獲得如下所述壓電膜：對所述壓電膜進行X射線繞射測定時，於所述壓電膜的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
（附記10）
如附記8或附記9所述的靶材，較佳為
含有選自由Li、Mg、Ca、Sr、Ba、Bi、Sb、V、In、Ta、Mo、W、Cr、Ti、Zr、Hf、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Cu、Zn、Ag、Mn、Fe、Co、Ni、Al、Si、Ge、Sn及Ga所組成的群組中的一種以上的元素作為摻雜物。
（附記11）
如附記8至附記10中任一項所述的靶材，較佳為
於進行利用濺鍍法的製膜處理時要暴露於電漿的面的整個區域及與該面平行的任意面的整個區域中未觀察到密集有粒徑超過30 μm的晶粒的區域。即，進行利用濺鍍法的製膜處理時要暴露於電漿的面的整個區域及與該面平行的任意面的整個區域包含粒徑為0.1 μm以上且30 μm以下、較佳為0.1 μm以上且20 μm以下、進而佳為0.1 μm以上且10 μm以下的晶粒。
（附記12）
如附記8至附記11中任一項所述的靶材，較佳為
於進行利用濺鍍法的製膜處理時要暴露於電漿的面的整個區域中，相對密度為60%以上。
（附記13）
如附記8至附記12中任一項所述的靶材，較佳為
於進行利用濺鍍法的製膜處理時要暴露於電漿的面的整個區域中，抗折強度為10 MPa以上。
（附記14）
如附記8至附記13中任一項所述的靶材，較佳為
體積電阻率為1000 kΩcm以上。
（附記15）
根據本揭示的又一形態，可提供一種濺鍍靶材的製造方法，其為製造包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的濺鍍靶材的方法，
藉由進行如下步驟而獲得所述要暴露於電漿的面（濺鍍面）的直徑為3英吋以上的濺鍍靶材，所述步驟為
（a）使包含鉀的化合物的粉體、包含鈉的化合物的粉體及包含鈮的化合物的粉體以規定的比率混合而獲得混合物的步驟；
（b）對所述混合物施加規定的壓力進行成型加工而獲得直徑為3英吋以上的成型體的步驟；
（c）於進行利用濺鍍法的製膜處理時要暴露於電漿的面（作為濺鍍面的面）即表面內的溫度在整個面為800℃以上且1150℃以下並且具有在自所述表面朝向與所述表面為相反側的面即背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下，將所述成型體加熱1小時以上且5小時以下來進行煆燒而獲得燒結體的步驟。
（附記16）
根據本揭示的又一形態，可提供一種濺鍍靶材的製造方法，其為製造包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的濺鍍靶材的方法，
藉由進行如下步驟而獲得所述要暴露於電漿的面（濺鍍面）的直徑為3英吋以上的濺鍍靶材，所述步驟為
（a）使包含鉀及鈮的化合物的粉體與包含鈉及鈮的化合物的粉體以規定的比率混合而獲得混合物的步驟；
（b）對所述混合物施加規定的壓力進行成型加工而獲得直徑為3英吋以上的成型體的步驟；
（c）於進行利用濺鍍法的製膜處理時要暴露於電漿的面（作為濺鍍面的面）即表面內的溫度在整個面為800℃以上且1150℃以下並且具有在自所述表面朝向與所述表面為相反側的面即背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下，將所述成型體加熱1小時以上且5小時以下來進行煆燒而獲得燒結體的步驟。
（附記17）
如附記15或附記16所述的方法，較佳為
同時進行（b）與（c）。即，一邊進行（b）一邊進行（c）。
（附記18）
如附記15至附記17中任一項所述的方法，較佳為
於（a）之後且（b）之前，進而進行如下步驟：
（d）將所述混合物於較（c）中的所述成型體的加熱溫度低的溫度下加熱來進行臨時煆燒的步驟；
（e）將臨時煆燒後的所述混合物粉碎的步驟，
於（b）中，對臨時煆燒後粉碎所得的所述混合物施加規定的壓力進行成型加工而獲得所述成型體。
（附記19）
如附記15至附記18中任一項所述的方法，較佳為
於（c）之後，進而進行如下步驟：
（f）將所述燒結體於規定溫度下加熱的步驟。
1:基板
1a:Si基板
1b:表面氧化膜
1d:絕緣膜
2:下部電極膜
3:壓電膜（KNN膜）（壓電薄膜）
3a:外周區域
3b:內側的區域
4:上部電極膜（電極膜）
4p
1、4p
2:圖案電極
6:密接層
10:壓電積層體（積層體）
11a:電壓施加部件
11b:電壓檢測部件
20:壓電元件（元件）（器件）
30:壓電器件模組（器件模組）
100:靶材
101:濺鍍面
200:成型裝置
201:處理室
203:腔室
207a:上部加熱器（加熱器）
207b:中央加熱器（加熱器）
207c:下部加熱器（加熱器）
207d:內側加熱器（加熱器）
207e:外側加熱器（加熱器）
208:夾具（模具）
209:溫度感測器
210:混合物
217:按壓部件
280:控制器
圖1是表示本揭示的一形態的壓電積層體的剖面結構的一例的圖。
圖2是表示本揭示的一形態的壓電積層體的剖面結構的變形例的圖。
圖3是表示X射線繞射的測定點的壓電膜的主表面的平面圖。
圖4是表示本揭示的一形態的壓電器件模組的概略結構的一例的圖。
圖5是表示本揭示的一形態的濺鍍靶材的概略結構的一例的圖。
圖6是表示製作濺鍍靶材時所使用的成型裝置的概略圖及處理室內的溫度分佈的曲線圖。
圖7是表示本揭示的一形態的壓電器件模組的剖面結構的變形例的圖。
1:基板
1a:Si基板
1b:表面氧化膜
2:下部電極膜
3:壓電膜(KNN膜)(壓電薄膜)
4:上部電極膜(電極膜)
6:密接層
10:壓電積層體(積層體)
Claims (8)
- 一種壓電積層體，包括： 基板，具有直徑為3英吋以上的主表面；以及 壓電膜，製膜於所述基板上，包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物， 對所述壓電膜進行X射線繞射測定時，於所述壓電膜的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
- 如請求項1所述的壓電積層體，其中，所述壓電膜含有選自由Li、Mg、Ca、Sr、Ba、Bi、Sb、V、In、Ta、Mo、W、Cr、Ti、Zr、Hf、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Cu、Zn、Ag、Mn、Fe、Co、Ni、Al、Si、Ge、Sn及Ga所組成的群組中的一種以上的元素作為摻雜物。
- 一種壓電積層體的製造方法，包括： 準備包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的濺鍍靶材的步驟； 準備具有直徑為3英吋以上的主表面的基板的步驟；以及 使用所述濺鍍靶材而於所述基板上製膜如下壓電膜的步驟，所述壓電膜包含所述鹼鈮氧化物，且進行X射線繞射測定時，於主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
- 一種濺鍍靶材，為包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的濺鍍靶材， 進行利用濺鍍法的製膜處理時要暴露於電漿的面的直徑為3英吋以上， 對所述要暴露於電漿的面進行X射線繞射測定時，於所述要暴露於電漿的面中的周緣部除外的內側的整個區域中，來自（110）面的X射線繞射波峰的強度相對於來自（001）面的X射線繞射波峰的強度的比率處於0.3以上且5以下的範圍內。
- 一種濺鍍靶材，為包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的濺鍍靶材， 當用作進行利用濺鍍法的製膜處理時的靶材而於直徑為3英吋以上的基板上製膜壓電膜時， 可獲得如下所述壓電膜：對所述壓電膜進行X射線繞射測定時，於所述壓電膜的主表面中的周緣部除外的內側的整個區域中，（001）面的X射線搖擺曲線的半值寬處於0.5°以上且2.5°以下的範圍內。
- 一種濺鍍靶材的製造方法，其為包含含有鉀、鈉、鈮及氧且為鈣鈦礦結構的鹼鈮氧化物的燒結體的濺鍍靶材的製造方法， 藉由進行如下步驟而獲得要暴露於電漿的面的直徑為3英吋以上的濺鍍靶材，所述步驟為： （a）使包含鉀的化合物的粉體、包含鈉的化合物的粉體及包含鈮的化合物的粉體以規定的比率混合而獲得混合物的步驟； （b）對所述混合物施加規定的壓力進行成型加工而獲得直徑為3英吋以上的成型體的步驟；以及 （c）於進行利用濺鍍法的製膜處理時所述要暴露於電漿的面即表面內的溫度在整個面為800℃以上且1150℃以下並且具有在自所述表面朝向與所述表面為相反側的面即背面的方向上以10℃/mm以上上升的溫度梯度的條件下，將所述成型體加熱1小時以上且5小時以下來進行煆燒而獲得燒結體的步驟。
- 如請求項6所述的濺鍍靶材的製造方法，其中，同時進行步驟（b）與步驟（c）。
- 如請求項6或請求項7所述的濺鍍靶材的製造方法，其中，於步驟（a）之後且步驟（b）之前，進而進行如下步驟： （d）將所述混合物於較步驟（c）中的所述成型體的加熱溫度低的溫度下加熱來進行臨時煆燒的步驟；以及 （e）將臨時煆燒後的所述混合物粉碎的步驟， 於步驟（b）中，對臨時煆燒後粉碎所得的所述混合物施加規定的壓力進行成型加工而獲得所述成型體。
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