TW202142673A - 螢光體板片、以及發光裝置 - Google Patents

螢光體板片、以及發光裝置 Download PDF

Info

Publication number
TW202142673A
TW202142673A TW110105586A TW110105586A TW202142673A TW 202142673 A TW202142673 A TW 202142673A TW 110105586 A TW110105586 A TW 110105586A TW 110105586 A TW110105586 A TW 110105586A TW 202142673 A TW202142673 A TW 202142673A
Authority
TW
Taiwan
Prior art keywords
phosphor
phosphor plate
less
light
plate
Prior art date
Application number
TW110105586A
Other languages
English (en)
Inventor
久保田雄起
山浦太陽
伊藤和弘
Original Assignee
日商電化股份有限公司
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 日商電化股份有限公司 filed Critical 日商電化股份有限公司
Publication of TW202142673A publication Critical patent/TW202142673A/zh

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/77—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals
    • C09K11/7728—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals containing europium
    • C09K11/7734—Aluminates
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/02—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor bodies
    • H01L33/26—Materials of the light emitting region
    • H01L33/30—Materials of the light emitting region containing only elements of group III and group V of the periodic system
    • H01L33/32—Materials of the light emitting region containing only elements of group III and group V of the periodic system containing nitrogen
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • C01B21/0602—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with two or more other elements chosen from metals, silicon or boron
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • C01B21/0632—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with gallium, indium or thallium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/02—Use of particular materials as binders, particle coatings or suspension media therefor
    • C09K11/025—Use of particular materials as binders, particle coatings or suspension media therefor non-luminescent particle coatings or suspension media
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/55—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing beryllium, magnesium, alkali metals or alkaline earth metals
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/59—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing silicon
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/64—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing aluminium
    • C09K11/646—Silicates
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/77—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals
    • C09K11/7766—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing rare earth metals containing two or more rare earth metals
    • C09K11/7774—Aluminates
    • G—PHYSICS
    • G03—PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03B—APPARATUS OR ARRANGEMENTS FOR TAKING PHOTOGRAPHS OR FOR PROJECTING OR VIEWING THEM; APPARATUS OR ARRANGEMENTS EMPLOYING ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ACCESSORIES THEREFOR
    • G03B42/00—Obtaining records using waves other than optical waves; Visualisation of such records by using optical means
    • G03B42/02—Obtaining records using waves other than optical waves; Visualisation of such records by using optical means using X-rays
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50—Wavelength conversion elements
    • H01L33/501—Wavelength conversion elements characterised by the materials, e.g. binder
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50—Wavelength conversion elements
    • H01L33/501—Wavelength conversion elements characterised by the materials, e.g. binder
    • H01L33/502—Wavelength conversion materials
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50—Wavelength conversion elements
    • H01L33/505—Wavelength conversion elements characterised by the shape, e.g. plate or foil

Abstract

本發明之螢光體板片(100)具備板狀之複合體，該板狀之複合體含有母材以及在母材中含有的螢光體，該母材含有尖晶石，該螢光體含有具有Si元素之螢光體，當設使用Cu-Kα射線測定之螢光體板片之X射線繞射圖案中，繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之前述尖晶石所對應之峰部強度為1時，繞射角2θ落在32.5°以上且34.5°以下之範圍內之峰部之合計強度符合0.5以下。

Description

螢光體板片、以及發光裝置
本發明係關於螢光體板片、及發光裝置。
迄今係使無機螢光體分散於密封樹脂中以作為波長變換構件使用，但若以樹脂作為母材，會有樹脂因使用了LED之光源所發出之熱、光而劣化的問題，故也有人探討母材為無機物之波長變換構件。專利文獻1記載將無機螢光體分散於為母材之玻璃中而成之波長變換構件(專利文獻1之請求項1)。依該文獻，波長變換構件之形狀不限定，關於製成板狀之螢光體板片也有記載(段落0054)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本特開2015-199640號公報
(發明欲解決之課題)
但是本案發明人研究之後，解明了上述專利文獻1記載之螢光體板片就發光強度方面尚有改善空間。 (解決課題之方式)
依本案發明人之研究，得知：藉由於無機母材中含有比較透明的尖晶石，能夠抑制光在螢光體板片內的過度散射，故能夠使螢光體板片中的發光強度更好。 本案發明人更進一步研究，發現：當使用具有Si元素之螢光體作為上述無機螢光體時，含有尖晶石之螢光體板片中的發光強度有降低之虞。 基於如此的發現進一步努力研究，發現：藉由將螢光體板片之X射線繞射圖案中，歸屬在尖晶石之特定之峰部之強度與存在預定之2θ之範圍內之峰部之合計強度之比作為指標，能夠穩定地評價光學特性，並且藉由將如此的峰部強度比之上限設為預定值以下，能夠改善螢光體板片之發光強度，乃完成本發明。
依照本發明，提供一種螢光體板片，具備板狀複合體，該板狀複合體含有：母材；以及，含於該母材中之螢光體； 前述母材含有尖晶石， 該螢光體含有具有Si元素之螢光體， 使用Cu-Kα射線測定之該螢光體板片之X射線繞射圖案中，當設繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之前述尖晶石所對應之峰部強度為1時， 繞射角2θ落在32.5°以上且34.5°以下之範圍內之峰部之合計強度符合0.5以下。
又，依照本發明，提供一種發光裝置，具備：III族氮化物半導體發光元件；及設於該III族氮化物半導體發光元件之一面上之上述螢光體板片。 (發明之效果)
依照本發明，提供發光強度優異之螢光體板片、及使用此螢光體板片之發光裝置。
以下針對本發明之實施形態使用圖式說明。又，全部圖式中，同樣的構成要素標註同樣的符號，並適當地省略說明。又，圖係概略圖，和實際之尺寸比率並非一致。
以下概述本實施形態之螢光體板片。
以下說明本實施形態之螢光體板片之概要。 本實施形態之螢光體板片具備板狀之複合體(板狀構件)，包含：含有尖晶石之母材；及，存在於母材中之具有Si元素之螢光體。
含有α型矽鋁氮氧化物螢光體作為具有Si元素之螢光體之螢光體板片，能作為將照射之藍光變換為橙光而發光之波長變換體之作用。
螢光體板片，其構成為：在依下列程序測定之X射線繞射圖案中，設繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之尖晶石所對應之峰部強度為1時，繞射角2θ落在32.5°以上且34.5°以下之範圍內之峰部之合計強度符合0.5以下。
(X射線繞射圖案之測定方法) 針對螢光體板片，依據下列之測定條件，使用X射線繞射裝置測定繞射圖案。 測定對象之螢光體板片可使用厚度約0.18~0.22mm者。 (測定條件) X射線源：Cu-Kα射線(λ＝1.54184埃) 輸出設定：40kV・40mA 測定時光學條件：發散狹縫＝2/3° 散射狹縫＝8mm 受光狹縫＝開放 繞射峰部之位置＝2θ(繞射角) 測定範圍：2θ＝20°~70° 掃描速度：2度(2θ)/sec，連續掃描 掃描軸：2θ/θ 試樣製備：將板狀之螢光體板片承載於樣本架。 峰部強度係定義為實施背景校正得到之值。
依本案發明人之發現，得知藉由將繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之歸屬於尖晶石的峰部的強度(Iα )與存在於預定之2θ之範圍內之峰部之強度之合計(Iβ )之比作為指標，能夠對於含有具有Si元素之螢光體之螢光體板片之光學特性進行評價，進一步針對Iβ 所對應之2θ範圍進行探討，結果發現：藉由使用繞射角2θ落在32.5°以上且34.5°以下之範圍內之峰部之合計強度作為Iβ1 ，能夠對於螢光體板片之光學特性予以穩定地評價。 再者，得知：藉由將以此方式找到的指標Iβ1 /Iα 之上限設為特定之值以下，則螢光體板片之發光強度會提升。
本發明之螢光體板片中，將繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之最大峰部作為來自尖晶石之峰部。 繞射角2θ為32.5°以上且34.5°以下之範圍內含有的峰部，宜含有歸屬於α型矽鋁氮氧化物之峰部較佳，此外，也可以含有歸屬於β型矽鋁氮氧化物之峰部。
當設繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之歸屬於前述尖晶石的峰部強度為1時，繞射角2θ落在32.5°以上且34.5°以下之範圍內之峰部之合計強度Iβ1 之上限為0.5以下，較佳為0.3以下。藉此，能使螢光體板片之發光強度更好。 另一方面，上述合計強度Iβ1 之下限不特別限定，但當具有Si元素之螢光體含有α型矽鋁氮氧化物螢光體時，例如：為0.005以上，較佳為0.01以上。藉此，能夠使螢光體板片之發光強度更好。
當設繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之歸屬於前述尖晶石之峰部強度為1時，繞射角2θ落在60.2°以上且62.0°以下之範圍內之峰部之合計強度Iβ2 之上限，可為例如：0.2以下，也可為0.1以下。藉此，能使螢光體板片之發光強度更好。 另一方面，合計強度Iβ2 之下限，為例如：0.005以上，較佳為0.01以上，更佳為0.02以上。藉此，能夠使螢光體板片之發光強度更好。
當設繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之歸屬於前述尖晶石之峰部強度為1時，繞射角2θ落在29.0°以上且31.0°以下之範圍內之峰部之合計強度Iβ3 之下限，為例如：0.01以上，較佳為0.03以上，更佳為0.05以上。藉此，能夠使螢光體板片之發光強度更好。 另一方面，上述合計強度Iβ3 之上限不特別限定，可為例如：0.5以下，也可為0.3以下。藉此，能夠使螢光體板片之製造安定性提高。
於繞射角2θ為60.2°以上且62.0°以下之範圍內含有的峰部、在繞射角2θ為29.0°以上且31.0°以下之範圍內含有的峰部，宜包括歸屬於α型矽鋁氮氧化物之峰部較佳。
本實施形態中，藉由適當地選擇例如螢光體板片中之螢光體中含有的各成分之種類、摻合量、螢光體、螢光體板片之製備方法等，能夠控制上述合計強度Iβ1 、Iβ2 、Iβ3 。該等之中，可列舉例如：適當地調整尖晶石原料粉末中之Mg/Al比等作為用以使上述合計強度Iβ1 、Iβ2 、Iβ3 成為所期望之數值範圍的要素。
上述螢光體板片，受到波長455nm之藍光照射時，從螢光體板片發出之波長變換光之峰部波長宜為570nm以上且605nm以下較佳。又，依此，藉由將螢光體板片組合到發藍光之發光元件，能獲得發出亮度高之橙色之發光裝置。
針對本實施形態之螢光體板片之構成加以詳述。
(母材) 構成上述螢光體板片之複合體中，螢光體與含有尖晶石之無機母材係成混雜狀態。具體而言，複合體也可具有在構成無機母材之化合物之燒結物中分散有螢光體之結構。此螢光體可為粒子之狀態且均勻地分散於含有尖晶石之無機母材中。
母材可以是複合體中之主成分。於此情形，母材之含量相對於複合體，按體積換算時，可為例如：50Vol%以上。
母材係由含有尖晶石之無機母材構成。此尖晶石可含有以通式M2x Al4-4x O6-4x (惟M為Mg、Mn、Zn中之至少任意者，0.2＜x＜0.6)表示之尖晶石。
尖晶石通常係藉由將通式MO(M為Mg、Mn、Zn中之至少任意者)表示之金屬氧化物之粉末與Al2 O3 之粉末混合並燒結以獲得。 化學量論上，尖晶石係以x＝0.5(亦即，通式MAl2 O4 )表示之組成。惟，取決於原料之MO之量與Al2 O3 之量之比，尖晶石會變成MO或Al2 O3 過度固溶之非化學量論組成之化合物。 含有上述通式表示之尖晶石之燒結體相對較為透明。因而能抑制光在螢光體板片內之過度散射。考量透明性之觀點，上述通式中之M宜為Mg較佳。
(螢光體) 本實施形態之螢光體含有具有Si元素之螢光體。 可使用公知品作為具有Si元素之螢光體，例如可以使用α型矽鋁氮氧化物螢光體。可將它們單獨使用也可將2種以上組合使用。
α型矽鋁氮氧化物螢光體也可以含有下列通式(1)表示之含有Eu元素之α型矽鋁氮氧化物螢光體。 (M)m(1-x)/p (Eu)mx/2 (Si)12-(m ＋ n) (Al)m ＋ n (O)n (N)16-n ・・通式(1)
上述通式(1)中，M代表選自由Li、Mg、Ca、Y及鑭系元素(不包括La及Ce)構成之群組中之1種以上之元素，p代表M元素之價數，0＜x＜0.5、1.5≦m≦4.0、0≦n≦2.0。n可為例如：2.0以下，也可為1.0以下，也可為0.8以下。
α型矽鋁氮氧化物之固溶組成，係α型氮化矽之單元胞(Si12 N16 )之m個Si-N鍵取代為Al-N鍵，n個Si-N鍵取代為Al-O鍵，且為了保持電中性，m/p個陽離子(M、Eu)侵入固溶於結晶格內，以上述通式表示。尤其若使用Ca作為M，α型矽鋁氮氧化物會在廣組成範圍內穩定化，並藉由其一部分以成為發光中心之Eu取代，可獲得會被紫外至藍色之廣波長域之光所激發且呈橙色之可見發光之螢光體。
一般而言，α型矽鋁氮氧化物，會因為和該α型矽鋁氮氧化物不同之第二結晶相、不可避免地存在之非晶質相，而無法利用組成分析等來嚴格地規定固溶組成。α型矽鋁氮氧化物也可以含有β型矽鋁氮氧化物、氮化鋁或其類多型(polytypoid)、Ca2 Si5 N8 、CaAlSiN3 等作為其他結晶相。
就α型矽鋁氮氧化物螢光體之製造方法而言，有將含有氮化矽、氮化鋁及侵入固溶元素之化合物之混合粉末於高溫之氮氣環境中加熱而使其反應之方法。合成後之α型矽鋁氮氧化物螢光體，係多數等軸狀之一次粒子燒結而形成塊狀之二次粒子。本實施形態中之一次粒子，係指粒子內之結晶方位相同且能單獨存在之最小粒子。
螢光體之平均粒徑之下限為例如：1μm以上較理想，2μm以上更理想。藉此，能夠提高發光強度。又，螢光體之平均粒徑之上限為30μm以下較理想，20μm以下更理想。平均粒徑係螢光體之上述二次粒子之尺寸。螢光體之平均粒徑藉由為5μm以上，能夠使複合體之透明性更高。另一方面，螢光體之平均粒徑藉由為30μm以下，當以切塊機等對於螢光體板片進行切斷加工時，能抑制出現碎屑。
在此，平均粒徑，係指利用雷射繞射散射式粒度分布測定法(BECKMAN COULTER公司製，LS13-320)測得之體積基準粒度分布中，從小粒徑側累加之通過級分(累積通過分率)50%之粒徑D50。 螢光體板片中之螢光體之粒徑，可認為和原料所使用之螢光體之粒徑大致相同。原因在於：板片製造步驟時，原料螢光體之粒徑幾乎不會因為加熱等而有變動。
螢光體之含量之下限值，相對於複合體全體，按體積換算時，例如為5Vol%以上，較佳為10Vol%以上，更佳為15Vol%以上。藉此，能夠使薄層之螢光體板片之發光強度提高。又，能夠使螢光體板片之光變換效率更好。另一方面，螢光體之含量之上限值，相對於複合體全體，按體積換算時，例如為50Vol%以下，較佳為45Vol%以下，更佳為40Vol%以下。能夠抑制螢光體板片之熱傳導性之下降。
也可對於上述螢光體板片之至少主面、或主面及背面兩面的表面施以表面處理。螢光體板片之主面成為面對發光元件之發光面的面。 表面處理，例如：使用金剛石砥石等進行之研削、磨光、拋光等研磨等。 上述螢光體板片之主面的表面粗糙度Ra，為例如：0.1μm以上且2.0μm以下，較佳為0.3μm以上且1.5μm以下。 另一方面，上述螢光體板片之背面之表面粗糙度Ra，例如：0.1μm以上且2.0μm以下，較佳為0.3μm以上且1.5μm以下。 上述表面粗糙度藉由為上述上限值以下，能抑制光之提取效率、面內方向之光強度之變異。上述表面粗糙度藉由為上述下限值以上，能期待提高與被黏體之密合性。
上述螢光體板片中，450nm之藍光之光線透射率之上限值，為例如：10%以下，較佳為5%以下，更佳為1.5%以下。藉此能抑制藍光透射螢光體板片，故能發出高亮度之橙光。藉由適當調整α型矽鋁氮氧化物螢光體之含量、螢光體板片之厚度，能減小450nm之藍光之光線透射率。 又，450nm之藍光之光線透射率之下限值不特別限定，可設為例如：0.01%以上。
以下針對本實施形態之螢光體板片之製造步驟進行詳述。
本實施形態之螢光體板片之製造方法也可有：步驟(1)，獲得含有金屬氧化物、及螢光體之混合物；及步驟(2)，將獲得之混合物煅燒。
又，針對螢光體板片之製造方法，也可將金屬氧化物進行熔融後，將螢光體之粒子混合到獲得之熔融物中。
步驟(1)中，作為原料使用之螢光體、金屬氧化物之粉末，宜儘可能為高純度者較理想，構成元素以外之元素之雜質為0.1%以下較佳。
原料粉末之混合可採用乾式、濕式各種方法，宜為作為原料使用之螢光體粒子儘量不粉碎及混合時儘量防止來自裝置之雜質混入之方法為較佳。
就螢光體之一例而言，使用粉末狀之α型矽鋁氮氧化物螢光體。就原料之金屬氧化物之一例而言，使用尖晶石原料粉末。 金屬氧化物只要是微粉末即可，其平均粒徑可為例如1μm以下。
作為原料之金屬氧化物，也可使用尖晶石原料粉末。 在此，「尖晶石原料粉末」，係例如：(i)含有前述通式M2x Al4-4x O6-4x 表示之尖晶石之粉末、及/或(ii)通式MO(M為Mg、Mn、Zn中之至少任意者)表示之金屬氧化物之粉末與Al2 O3 之粉末之混合物。
步驟(2)中，可將尖晶石原料粉末於例如：1300℃以上1650℃以下進行煅燒。燒結步驟之加熱溫度為1500℃以上更理想。為了使複合體緻密化，煅燒溫度較高為理想，但煅燒溫度若過高，螢光體板片之螢光強度會下降，故宜為前述範圍較佳。 又，在煅燒溫度為約1600℃~1650℃之高溫區時，保持此溫度之保持時間可為例如：20分鐘以下，較佳為15分鐘以下，也可為0分鐘。藉此能夠使螢光體板片之發光強度提高。
上述製造方法中，煅燒方法可為常壓燒結也可為加壓燒結，但為了抑制螢光體之特性下降且獲得緻密的複合體，相較於常壓燒結，更容易緻密化之加壓燒結為較佳。
加壓燒結方法可列舉熱壓製燒結、放電電漿燒結(SPS)、熱等靜壓燒結(HIP)等。熱壓製燒結、SPS燒結時，壓力為10MPa以上，較佳為30MPa以上，100MPa以下為較佳。 針對煅燒氣體環境，為了防止α型矽鋁氮氧化物之氧化，宜為氮氣、氬氣等非氧化性之鈍性氣體、或真空氣體環境下較佳。
依以上可獲得本實施形態之螢光體板片。 對於獲得之螢光體板片中之板狀之複合體之表面，可在不妨礙本發明效果之範圍內，施以研磨處理、電漿處理、表面塗覆處理等公知之表面處理等。
以下針對本實施形態之發光裝置說明。
本實施形態之發光裝置，具備：III族氮化物半導體發光元件(發光元件20)，及設於III族氮化物半導體發光元件之一面上之上述螢光體板片10。 III族氮化物半導體發光元件，例如由AlGaN、GaN、InAlGaN系材料等III族氮化物半導體構成之具備n層、發光層、及p層者。可使用發藍光之藍色LED作為III族氮化物半導體發光元件。 螢光體板片10可直接配置在發光元件20之一面上，也可介隔光透射性構件或間隔件來配置。
配置在發光元件20之上之螢光體板片10，可使用圖1所示之圓板形狀之螢光體板片100(螢光體晶片)，也可使用螢光體板100分片化後得到者。
圖1所示螢光體板片100之厚度之下限，例如：50μm以上，較佳為80μm以上，更佳為100μm以上。螢光體板100之厚度之上限，例如：1mm以下，較佳為500μm以下，更佳為300μm以下。 螢光體板片100之厚度，在以上述製造步驟獲得板片之後可以藉由研削等來適當調整。
又，圓板形狀之螢光體板片100相較於四角形狀時，較能抑制角隅部出現缺損、破裂，故耐久性、運送性優異。
上述半導體裝置之一例示於圖2(a)、(b)。圖2(a)係顯示覆晶型之發光裝置110之構成之示意剖面圖，圖2(b)係顯示打線型發光裝置120之構成之示意剖面圖。
圖2(a)之發光裝置110，具備：基板30；介隔焊料40(黏晶材)而和基板30電連接之發光元件20；及設於發光元件20之發光面上之螢光體板片10。覆晶型之發光裝置110也可為面朝上型及面朝下型中之任意結構。 又，圖2(b)之發光裝置120，具備：基板30；藉由合接線60及電極50而和基板30電連接之發光元件20；及設於發光元件20之發光面上之螢光體板片10。 圖2中，發光元件20與螢光體板片10依公知之方法黏合，例如也可利用聚矽氧系黏接劑、熱熔接等方法黏合。 又，發光裝置110、發光裝置120也可全體以透明密封材予以密封。
又，也可對於安裝於基板30之發光元件20貼合已分片化之螢光體板片10。也可於大面積之螢光體板片100黏合多個發光元件20後，利用切割，將附設螢光體板片10之發光元件20逐個予以分片化。又，也可於表面形成了多個發光元件20之半導體晶片黏合大面積之螢光體板片100，之後將半導體晶片與螢光體板片100以批次(batch)分片化。
以上已敘述本發明之實施形態，但此等係本發明之例示，可採用上述以外之各式各樣的構成。又，本發明不限於上述實施形態，本發明包括可達成本發明之目的之範圍內的變形、改良等。 [實施例]
以下針對本發明實施例詳細說明，但本發明不限於此等實施例之記載。
＜螢光體板片之製作＞ (比較例1) 依以下程序製作螢光體板片。 (1)將α型矽鋁氮氧化物螢光體(ARONBRIGHT YL-600B，電化(股)公司製，中位徑15μm)、與尖晶石原料粉(MgO：富士軟片和光純藥公司製之氧化鎂、平均粒徑0.2μm、純度99.9%、及Al2 O3 ：AA-03(住友化學公司製))，使用聚乙烯製之盆與氧化鋁製之球，在乙醇溶劑中進行30分鐘濕式混合，將獲得之漿液進行抽吸過濾而去除溶劑後，進行乾燥。然後，將混合後之原料通過篩孔75μm之尼龍製網目篩而解開凝聚，獲得原料混合粉末。 於尖晶石原料粉全部反應而成為尖晶石時，調整α矽鋁氮氧化物螢光體之量，使其成為螢光體板片中之30體積%(殘餘部分為MgO及Al2 O3 )。 尖晶石原料粉中之MgO與Al2 O3 之比率，按質量比計，成為MgO：Al2 O3 ＝37：63(按莫耳量，Mg：Al＝3：4)。
(2)將原料混合粉末填充在熱壓製治具內。具體而言，將約10g之原料混合粉末填充於安置有碳製下衝頭之內徑30mm之碳製模頭，之後，安置碳製上衝頭，夾入原料粉末。 又，為了防止附著，於原料混合粉末與碳治具之間安置厚度0.127mm之碳片(GraTech公司製，GRAFOIL)。
(3)將已填充此原料混合粉末之熱壓製治具安置於備有碳加熱器之多目的高溫爐(富士電波工業(股)公司製，HIMULTI 5000)。將爐內進行真空排氣到0.1Pa以下，保持減壓狀態，對於上下衝頭以55MPa之壓製壓力進行加壓。維持加壓狀態，以每分5℃的速度升溫到1600℃。到達1600℃後停止加熱，緩慢冷卻到室溫並除壓。之後回收外徑30mm之煅燒物，使用平面研削盤及圓筒研削盤，對於主面、背面及側面進行研削，獲得直徑25mm之圓板狀之螢光體板片(厚度記載於表)。
(實施例1~4) 使上述(1)中之尖晶石原料粉末中之MgO與Al2 O3 之比率，於實施例1成為按質量比係MgO：Al2 O3 ＝28：72(莫耳量中，Mg：Al＝1：2)、實施例2成為按質量比係MgO：Al2 O3 ＝24：76(莫耳量中，Mg：Al＝9：22)、實施例3成為按質量比係MgO：Al2 O3 ＝21：79(莫耳量中，Mg：Al＝1：3)、實施例4成為按質量比係MgO：Al2 O3 ＝14：86(莫耳量中，Mg：Al＝3：14)，除此以外和實施例1同樣進行，獲得螢光體板片。
[表1]
  板片厚度(mm) XRD 36.0-37.4°之最大峰部 32.5-34.5°所含之峰部 60.2-62.0°所含之峰部 29.0-31.0°所含之峰部 相對發光強度 光線透射率(455nm)
比較例1 0.197 峰部位置 36.88 32.78 33.80 60.22 61.70 - 4 23.1%
相對強度 1 0.931 0.363 0
實施例1 0.205 峰部位置 36.91 33.82 34.09 34.30 60.89 61.97 30.34 30.78 100 1.2%
相對強度 1 0.238 0.114 0.094
實施例2 0.202 峰部位置 36.91 32.94 33.79 60.96 61.91 30.32 105 0.4%
相對強度 1 0.082 0.054 0.137
實施例3 0.206 峰部位置 37.05 32.93 33.79 60.97 61.90 30.32 104 0.4%
相對強度 1 0.077 0.048 0.135
實施例4 0.213 峰部位置 37.21 32.83 33.77 60.94 61.89 30.30 104 0.3%
相對強度 1 0.094 0.058 0.148
針對獲得之螢光體板片，就以下之評價項目進行評價。
[X射線繞射圖案] 針對各實施例、各比較例之螢光體板片，使用X射線繞射裝置(製品名：UltimaIV，RIGAKU公司製)按下列之測定條件測定繞射圖案。 (測定條件) X射線源：Cu-Kα射線(λ＝1.54184埃) 輸出設定：40kV・40mA 測定時光學條件：發散狹縫＝2/3° 散射狹縫＝8mm 受光狹縫＝開放 繞射峰部之位置＝2θ(繞射角) 測定範圍：2θ＝20°~70° 掃描速度：2度(2θ)/sec，連續掃描 掃描軸：2θ/θ 試樣製備：使板狀之螢光體板片承載於樣本架。 峰部強度定義為實施背景校正後得到之值。
從獲得之X射線繞射圖案，確認在任一螢光體板片，就主相而言皆存在α型矽鋁氮氧化物及尖晶石。
XRD繞射分析圖案之結果，實施例1~4及比較例1之螢光體板片於2θ為36.0~37.4°之範圍、2θ為32.5~34.5°之範圍、2θ為60.2~62.0°之範圍觀察到峰部。另一方面，實施例1~4於2θ為29.0~31.0°之範圍觀察到峰部，但比較例1未觀察到峰部。 確認了2θ落在36.0~37.4°之範圍之最大峰部對應於尖晶石。 表1顯示當設此最大峰部所對應之峰部強度為1時，各範圍中含有的峰部之合計強度(相對強度)、各範圍內含有的峰部之峰部位置(°)。
又，為了SEM觀察，將獲得之螢光體板片進行研磨，並以SEM觀察其研磨面。其結果，於實施例1~4之螢光體板片，觀察到α型矽鋁氮氧化物螢光體粒子分散在含有尖晶石之基質相之間的狀態。
[光學特性之評價] 針對螢光體板片之發光效率，使用晶片板型(COB型，Chip on board)之LED封裝體130進行評價。圖3係用於測定螢光體板片100之發光光譜之裝置(LED封裝體130)之概略圖。 首先，準備已形成凹部70之鋁基板(基板30)。凹部70之底面直徑φ為13.5mm、凹部70之開口部之直徑φ為16mm。於此基板30之凹部70之內部安裝作為藍色發光光源之藍色LED(發光元件20)。 之後，以覆蓋住基板30之凹部70之開口部的方式，於藍色LED之上部設置圓形狀之螢光體板片100，製成圖3所示之裝置(晶片板型(COB型)之LED封裝體130)。
使用全光束測定系統(HalfMoon/φ1000mm積分球系統，大塚電子(股)公司製)，測定製得之LED封裝體130之藍色LED點亮時，螢光體板片100之表面之發光光譜。 求出獲得之發光光譜中，波長為585nm以上且605nm以下之橙光(Orange)之發光強度(螢光強度)之最大值(W/nm)。表1顯示針對螢光強度之最大值，將實施例1標準化為100%時，其他實施例、比較例之相對值(%)。 又，從獲得之發光光譜，求出波長450nm之藍光之光線透射率(%)。此結果示於表1。
實施例1~4之螢光體板片相較於比較例1，顯示螢光強度優異之結果。
本申請案主張基於2020年3月18日提申之日本申請案特願2020-047298號之優先權，其揭示全部在此援用。
10:螢光體板片 20:發光元件 30:基板 40:焊料 50:電極 60:合接線 70:凹部 100:螢光體板片 110:發光裝置 120:發光裝置 130:LED封裝體
[圖1]係顯示本實施形態之螢光體板片之構成之一例之示意圖。 [圖2]中，(a)係示意顯示覆晶型之發光裝置之構成之剖面圖，(b)係示意顯示打線型之發光元件之構成之剖面圖。 [圖3]係用於測定螢光體板片之發光效率之裝置之概略圖。
100:螢光體板片

Claims (11)

  1. 一種螢光體板片，具備板狀複合體，該板狀複合體含有：母材；以及，該母材中含有之螢光體； 該母材含有尖晶石， 該螢光體含有具有Si元素之螢光體， 使用Cu-Kα射線測定之該螢光體板片之X射線繞射圖案中，當設繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之該尖晶石所對應之峰部強度為1時， 繞射角2θ落在32.5°以上且34.5°以下之範圍內之峰部之合計強度符合0.5以下。
  2. 如請求項1之螢光體板片，其中，該具有Si元素之螢光體含有α型矽鋁氮氧化物螢光體。
  3. 如請求項2之螢光體板片，其中，使用Cu-Kα射線測定之該螢光體板片之X射線繞射圖案中，當設繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之歸屬於該尖晶石之峰部強度為1時， 繞射角2θ落在60.2°以上且62.0°以下之範圍內之峰部之合計強度符合0.005以上且0.2以下。
  4. 如請求項1或2之螢光體板片，其中， 使用Cu-Kα射線測定之該螢光體板片之X射線繞射圖案中， 當設繞射角2θ落在36.0°以上且37.4°以下之範圍內之歸屬於該尖晶石之峰部強度為1時， 繞射角2θ落在29.0°以上且31.0°以下之範圍內之峰部之合計強度符合0.01以上。
  5. 如請求項1或2之螢光體板片，其中， 該尖晶石包括通式M2x Al4-4x O6-4x 表示之尖晶石，M為Mg、Mn、Zn中之至少任意者，0.2＜x＜0.6。
  6. 如請求項1或2之螢光體板片，其中，該螢光體之含量，在該複合體中按體積換算時，為5Vol%以上且50Vol%以下。
  7. 如請求項1或2之螢光體板片，其中，該螢光體之平均粒徑D50為1μm以上且30μm以下。
  8. 如請求項1或2之螢光體板片，其中，該螢光體板片之厚度為50μm以上且1mm以下。
  9. 如請求項1或2之螢光體板片，其係作為將照射的藍光變換為橙光而發光之波長變換體使用。
  10. 如請求項1或2之螢光體板片，其中，455nm之藍光之光線透射率為10%以下。
  11. 一種發光裝置，具備：III族氮化物半導體發光元件；及設於該III族氮化物半導體發光元件之一面上之如請求項1至10中任一項之螢光體板片。
TW110105586A 2020-03-18 2021-02-19 螢光體板片、以及發光裝置 TW202142673A (zh)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2020-047298 2020-03-18
JP2020047298 2020-03-18

Publications (1)

Publication Number Publication Date
TW202142673A true TW202142673A (zh) 2021-11-16

Family

ID=77768083

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
TW110105586A TW202142673A (zh) 2020-03-18 2021-02-19 螢光體板片、以及發光裝置

Country Status (7)

Country Link
US (1) US20230107808A1 (zh)
JP (1) JPWO2021186970A1 (zh)
KR (1) KR20220154673A (zh)
CN (1) CN115151845B (zh)
DE (1) DE112021000691T5 (zh)
TW (1) TW202142673A (zh)
WO (1) WO2021186970A1 (zh)

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7443094B2 (en) * 2005-03-31 2008-10-28 Dowa Electronics Materials Co., Ltd. Phosphor and manufacturing method of the same, and light emitting device using the phosphor
JP5154481B2 (ja) * 2009-03-10 2013-02-27 宇部マテリアルズ株式会社 青色発光蛍光体
CN103328608B (zh) * 2011-01-18 2015-04-22 夏普株式会社 半导体发光装置
JP5286393B2 (ja) * 2011-07-29 2013-09-11 シャープ株式会社 発光素子、発光装置および発光素子の製造方法
JP2015199640A (ja) 2014-04-01 2015-11-12 日本電気硝子株式会社 波長変換部材及びそれを用いてなる発光デバイス
JP6763422B2 (ja) * 2017-11-27 2020-09-30 日亜化学工業株式会社 波長変換部材の製造方法及び波長変換部材
WO2019116916A1 (ja) * 2017-12-12 2019-06-20 日本電気硝子株式会社 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置
WO2021079739A1 (ja) * 2019-10-23 2021-04-29 デンカ株式会社 蛍光体プレート、発光装置および蛍光体プレートの製造方法
JP6882436B2 (ja) 2019-12-09 2021-06-02 株式会社東芝 ウェアラブル端末、システム及び表示方法

Also Published As

Publication number Publication date
CN115151845B (zh) 2024-04-19
WO2021186970A1 (ja) 2021-09-23
DE112021000691T5 (de) 2022-12-08
JPWO2021186970A1 (zh) 2021-09-23
CN115151845A (zh) 2022-10-04
US20230107808A1 (en) 2023-04-06
KR20220154673A (ko) 2022-11-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2021079739A1 (ja) 蛍光体プレート、発光装置および蛍光体プレートの製造方法
JP2023162184A (ja) 蛍光体プレートおよびそれを用いた発光装置
JP2020059764A (ja) 複合体、発光装置および複合体の製造方法
JP7339788B2 (ja) 蛍光体プレートの製造方法およびそれを用いた発光装置の製造方法
TW202142673A (zh) 螢光體板片、以及發光裝置
US20230053528A1 (en) Phosphor plate and light emitting device
JP7430183B2 (ja) 蛍光体プレートおよびそれを用いた発光装置
US11807791B2 (en) Phosphor plate and light emitting device using the same
WO2022202035A1 (ja) 蛍光体プレート、及び発光装置
US20240145640A1 (en) Phosphor plate and light emitting device
JP7432705B2 (ja) 蛍光体プレート、及び発光装置
JP7249121B2 (ja) 複合体、発光装置、および複合体の製造方法