TW202128908A - 膜卷裝體及連接體之製造方法 - Google Patents

膜卷裝體及連接體之製造方法 Download PDF

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Abstract

本發明提供一種膜卷裝體，其能夠退繞出即使於低溫下進行短時間之熱壓接合亦呈現出優異接著性之接著膜，且即使於將該接著膜長條捲繞之情形時，亦可抑制黏連之發生。  本發明係一種膜卷裝體，其係接著膜捲繞於卷芯上而成者，上述接著膜包含剝離基材及設置於該剝離基材上之接著劑層，且  接著劑層含有(A)自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物、(B)環氧樹脂及(C)環氧樹脂硬化劑，  上述成分(B)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂，  上述成分(C)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化劑。

Description

膜卷裝體及連接體之製造方法
本發明係關於一種膜卷裝體及使用該膜卷裝體之連接體之製造方法。
作為使電子零件及電路基板等接著之方法，廣泛使用各向異性導電膜(ACF：Anisotropic Conductive Film)等接著膜。例如，各向異性導電膜在FPD(flat panel display，平板顯示器)模組等中於使各種端子彼此接著並且電性連接之情形時使用，代表性而言，於使軟性印刷基板(FPC)之端子與剛性基板之端子連接之情形(FOB)時使用。
作為該接著膜，就接著性優異並且帶來良好的連接可靠性之方面而言，先前以來一直使用包含環氧樹脂作為絕緣性黏合劑樹脂之接著膜(例如專利文獻1)。
近年來，為了減少對於剛性基板之端子部等的熱應力，要求降低使用接著膜進行熱壓接合時之溫度，又，為了減少熱應力並且提昇生產效率，亦要求縮短壓接時間。就此種觀點而言，亦提出使用如下接著膜，其使用可於低溫下短時間硬化之自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物來代替一般需要於高溫下長時間進行熱壓接合之環氧樹脂作為絕緣性黏合劑樹脂(例如專利文獻2、3)。關於使用自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物之接著膜，其接著性有改善之餘地，亦提出使用如下接著膜，其併用了此種自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物及接著性優異之環氧樹脂作為絕緣性黏合劑樹脂(例如專利文獻4、5)。
另一方面，各向異性導電膜等接著膜一般以積層膜(層構成：接著劑層/剝離基材)之狀態製成，該積層膜具備PET膜等剝離基材及設置於該剝離基材上之包含絕緣性黏合劑樹脂之接著劑層。並且，如圖1所示，此種接著膜(接著劑層2/剝離基材3)被長條加工為特定寬度之後，以捲繞於卷軸4之卷芯5上之膜卷裝體1之狀態保管、出貨。此處，於接著膜寬度較窄(例如未達10 mm，本發明中，以寬度在一般的接著膜中相對較窄之宗旨而使用)之情形時，一般捲繞於具備側板(凸緣)6之卷芯5上。使用時，自膜卷裝體1拉出接著膜2、3，並剪切為所需長度之後，用於電子零件等之接著。  [先前技術文獻]  [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開昭62-141083號公報  [專利文獻2]日本專利特開2011-202173號公報  [專利文獻3]日本專利特開2018-110120號公報  [專利文獻4]日本專利特開2013-138013號公報  [專利文獻5]日本專利特開2007-224228號公報
[發明所欲解決之問題]
根據專利文獻4、5所記載之併用了自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物及環氧樹脂之接著膜，可期待其藉由在低溫下進行短時間之熱壓接合而獲得良好的接著性。因此，本發明人等針對專利文獻4、5記載之技術中被認為尤佳之使用雙酚F型環氧樹脂作為環氧樹脂之形態，假定實際使用而製造膜卷裝體，並嘗試將其用於電子零件等之接著。
結果發現所製成之膜卷裝體產生了如下問題：接著劑層自接著膜之露出側面溢出，使得接著劑層之間越過剝離基材而貼附在一起，因此接著膜自膜卷裝體之拉出性變得不佳(以下亦稱為「黏連」)。所捲繞之接著膜越長，則此種黏連越明顯地發生，尤其於接著膜寬度較窄之情形時，自接著膜之露出側面溢出之接著劑層亦容易與卷軸之側板(凸緣)接觸並貼附在一起，故而黏連更嚴重。雖然藉由使接著膜短條化可減輕黏連，但於該情形時，無法避免生產效率之降低，譬如膜卷裝體之更換頻度增加，每次都需要停止生產線等(就生產性之觀點而言，製造連接體(使用接著膜)時要求接著膜為長條)。
本發明之課題在於提供一種膜卷裝體，其能夠退繞出即使於低溫下進行短時間之熱壓接合亦呈現出優異接著性之接著膜，且即使於將該接著膜長條捲繞之情形時，亦可抑制黏連之發生。  [解決問題之技術手段]
本發明人等對上述問題進行銳意研究，結果發現，可藉由具有下述構成之膜卷裝體而解決上述問題，從而完成了本發明。
即，本發明包含以下內容。  [1]一種膜卷裝體，其係接著膜捲繞於卷芯上而成者，上述接著膜包含剝離基材及設置於該剝離基材上之接著劑層，且  接著劑層含有(A)自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物、(B)環氧樹脂及(C)環氧樹脂硬化劑，  上述成分(B)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂，  上述成分(C)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化劑。  [2]如[1]所記載之膜卷裝體，其中於將接著劑層之不揮發成分之合計設為100體積%時，常溫下為固體狀之環氧樹脂與常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化劑之合計為2體積%以上。  [3]如[1]或[2]所記載之膜卷裝體，其中接著劑層進而包含自由基聚合起始劑。  [4]如[1]至[3]中任一項所記載之膜卷裝體，其中上述自由基聚合起始劑包含常溫下為固體狀之自由基聚合起始劑。  [5]如[1]至[4]中任一項所記載之膜卷裝體，其中接著膜之長度為5 m以上。  [6]如[1]至[5]中任一項所記載之膜卷裝體，其中接著膜之寬度為5 mm以下。  [7]如[1]至[6]中任一項所記載之膜卷裝體，其中接著膜捲繞於具備側板之卷芯上。  [8]如[1]至[7]中任一項所記載之膜卷裝體，其中接著劑層進而包含導電性粒子。  [9]一種連接體之製造方法，其包括如下步驟：使自如[1]至[8]中任一項所記載之膜卷裝體拉出之接著膜之接著劑層介置於第1電子零件與第2電子零件之間而對第1電子零件與第2電子零件進行壓接。  [發明之效果]
根據本發明，可提供一種膜卷裝體，其能夠退繞出即使於低溫下進行短時間之熱壓接合亦呈現出優異接著性之接著膜，且即使於將該接著膜長條捲繞之情形時，亦可抑制黏連之發生。
以下，依據較佳之實施方式對本發明詳細地進行說明。進行說明時有時亦會參照圖式，但各圖式僅以能夠理解發明之程度概略性地表示了構成要素之形狀、大小及配置。本發明並不限定於下文之記述，各構成要素可於不脫離本發明之主旨之範圍內進行適當改變。
[膜卷裝體]  本發明之膜卷裝體之特徵在於：其係接著膜捲繞於卷芯上而成者，上述接著膜包含剝離基材及設置於該剝離基材上之接著劑層，且  接著劑層含有(A)自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物、(B)環氧樹脂及(C)環氧樹脂硬化劑，  成分(B)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂，  成分(C)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化劑。
根據併用了自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物及環氧樹脂之接著膜，可期待其藉由在低溫下進行短時間之熱壓接合而獲得良好的接著性，從根本上有助於提昇以FPD模組為代表之目標製品之生產效率、品質。然而，對於此種接著膜，設想實際使用而製造膜卷裝體，並嘗試將其用於電子零件等之接著，結果發現，如上所述，所製成之膜卷裝體存在如下情形：接著劑層自接著膜之露出側面溢出，使得接著劑層之間越過剝離基材而貼附在一起，因而發生黏連。關於接著膜之更換頻度，因為更換需要使生產線停止，故而直接關係到連接步驟之生產性。若為長條，則較為理想，因為更換頻度較低，但發生黏連之風險會增加。相對於此，發現本發明藉由在併用了自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物與環氧樹脂之樹脂系中組合使用常溫下為固體狀之環氧樹脂與常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化劑，而享有併用自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物與環氧樹脂所帶來之優點，即，由低溫下短時間之熱壓接合所產生之良好的接著性，並且發揮如下顯著的效果：即使於將接著膜長條捲繞之情形時(其中，即使於將黏連容易變得嚴重或操作容易變得困難之窄寬狀接著膜長條捲繞之情形時)，亦可抑制黏連之發生。本發明之膜卷裝體明顯有助於提昇以FPD模組為代表之目標製品之生產效率、品質。
圖1係表示膜卷裝體之一例之模式圖。於圖1中，膜卷裝體1係藉由將接著膜2、3捲繞於卷軸4之卷芯5上而形成。卷軸4至少具備卷取接著膜之卷芯5，卷芯5具有供用於使卷軸4旋轉之旋轉軸插入其中之軸孔。於捲繞寬度較窄(例如未達10 mm)之接著膜之情形時，通常卷軸4具備分別設置於卷芯5之兩端之側板(凸緣)6(圖1中展示有具備側板6之卷軸4)。因此，於一實施方式中，接著膜捲繞於具備側板之卷芯上。
卷芯5上固定有接著膜之長度方向之一端(亦將此種固定部稱為「連接部」)，且捲繞有接著膜。接著膜以包含剝離基材3及設置於該剝離基材上之接著劑層2之積層膜(接著劑層2/剝離基材3)之狀態捲繞於卷軸4之卷芯5上。接著膜可以接著劑層2為內周側之方式捲繞，亦可以剝離基材3為內周側之方式捲繞。為了防止污染接著劑層2，可於兩面設置剝離基材(所謂覆蓋膜)。
只要可捲繞所期望之寬度及長度之接著膜，則卷軸4(卷芯5、側板6)之形狀或尺寸並無特別限定，可設為先前公知之任意形狀、尺寸。接著膜之寬度與卷軸4之有效寬度(上述側板之間之距離)只要根據黏連情況及膜之拉出容易度進行調節即可。
＜接著膜＞  以下對構成本發明之膜卷裝體之接著膜進行詳細說明。
於本發明中，接著膜包含剝離基材及設置於該剝離基材上之接著劑層。
(剝離基材)  剝離基材只要為可支持接著劑層，且可於所期望之時點自接著劑層剝離之膜狀物，則並無特別限定。作為剝離基材之材料，例如可使用聚對苯二甲酸乙二酯(PET)等聚酯、聚丙烯(PP)等聚烯烴、聚4-甲基戊烯-1(PMP)、聚四氟乙烯(PTFE)等塑膠材料。又，剝離基材可為於與接著劑層接合之側之表面具有剝離層之基材，剝離層例如可包含矽酮樹脂或聚烯烴樹脂等剝離劑。
剝離基材之厚度並無特別限定，就可高效率地形成長條卷狀之膜卷裝體之觀點而言，較佳為100 μm以下，更佳為80 μm以下，進而較佳為60 μm以下，進而更佳為50 μm以下。剝離基材之厚度之下限並無特別限定，就製造接著膜時、長條加工時、卷取至卷芯上時之操作性之觀點而言，較佳為8 μm以上。
(接著劑層)  本發明之膜卷裝體之特徵在於：接著劑層含有(A)自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物、(B)環氧樹脂及(C)環氧樹脂硬化劑，且成分(B)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂，成分(C)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化劑。
-(A)自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物-  接著劑層包含自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物作為絕緣性黏合劑樹脂。藉此，即使於低溫下進行短時間之熱壓接合，亦可呈現出接著性。再者，所謂「(甲基)丙烯酸化合物」，意指丙烯酸化合物及甲基丙烯酸化合物兩者。「(甲基)丙烯醯基」、「(甲基)丙烯酸酯」這種表述亦相同。
自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物只要於分子內具有(甲基)丙烯醯基且可進行自由基聚合，則並無特別限定，可在單體及低聚物之任一種狀態下使用，亦可併用該等狀態之自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物。
作為自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物，例如可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸環己酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、磷酸酯型(甲基)丙烯酸酯、雙苯氧基乙醇茀二(甲基)丙烯酸酯、琥珀酸2-(甲基)丙烯醯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸異𦯉基酯、三環癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、三(2-羥乙基)異氰尿酸三(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸四氫呋喃甲酯、鄰苯二甲酸二縮水甘油醚(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯、2-羥基-1,3-二(甲基)丙烯醯氧基丙烷、2,2-雙[4-((甲基)丙烯醯氧基甲氧基)苯基]丙烷、2,2-雙[4-((甲基)丙烯醯氧基聚乙氧基)苯基]丙烷、(甲基)丙烯酸二環戊烯酯、(甲基)丙烯酸三環癸酯、異氰尿酸三((甲基)丙烯醯氧基乙基)酯及(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯。又，只要可進行自由基聚合，則分子內之1個以上氫原子可進而被羥基、羧基等取代基取代。該等化合物可單獨使用1種或將2種以上組合使用。
就即使於低溫下進行短時間之熱壓接合，亦可呈現出接著性之觀點而言，接著劑層中之聚合性(甲基)丙烯酸化合物之含量較佳為5體積%以上，更佳為10體積%以上，進而較佳為15體積%以上。該含量之上限並無特別限定，較佳為60體積%以下，更佳為55體積%以下，進而較佳為50體積%以下，進而更佳為45體積%以下，尤佳為40體積%以下。  再者，於本發明中，只要不另外說明，則接著劑層中之各成分之含量係將接著劑層中之不揮發成分之合計設為100體積%時之值。
-(B)環氧樹脂-  接著劑層包含環氧樹脂作為絕緣性黏合劑樹脂。藉由與上述自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物加以組合而包含環氧樹脂，即使於低溫下進行短時間之熱壓接合，亦可呈現出接著性，不僅如此，剛進行熱壓接合後以及於高溫高濕環境下保持長時間後亦可實現高接著性。
作為環氧樹脂，只要於分子內具有環氧基且可進行熱硬化，則並無特別限定，就可實現良好的耐熱性、接著性之觀點而言，較佳為包含1分子中具有2個以上環氧基之環氧樹脂。於將環氧樹脂之不揮發成分設為100體積%時，1分子中具有2個以上環氧基之環氧樹脂之含量較佳為50體積%以上，更佳為60體積%以上，進而較佳為70體積%以上，進而更佳為80體積%以上。該含量之上限並無特別限定，可為100體積%。
於本發明中，環氧樹脂包含常溫下為固體狀之環氧樹脂(以下亦簡稱為「固體狀環氧樹脂」)至關重要。藉由將固體狀環氧樹脂與後文中敍述之常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化物組合使用，即使於將接著膜長條捲繞之情形時(其中，即使於將黏連容易變得嚴重或操作容易變得困難之窄寬狀接著膜長條捲繞之情形時)，亦可抑制黏連之發生。此處，常溫意指試驗場所之標準狀態之JIS Z 8703中規定之5～35℃之溫度範圍(以下相同)。
作為固體狀環氧樹脂，只要於常溫下為固體狀，則並無特別限定，例如可列舉：雙酚A型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、酚系酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、三苯酚型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、伸萘基醚型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、四苯乙烷型環氧樹脂等。該等環氧樹脂可單獨使用1種或將2種以上組合使用。其中，較佳為具有軟化點或熔點之環氧樹脂，例如軟化點(環球法)或熔點較佳為40℃以上，更佳為50℃以上，進而較佳為60℃以上，進而更佳為70℃以上，尤佳為80℃以上之環氧樹脂為宜。軟化點、熔點之上限並無特別限定，較佳為150℃以下，更佳為145℃以下，進而較佳為140℃以下。
作為市場上可獲得之固體狀環氧樹脂之具體例，可列舉：三菱化學公司(股)製造之「jER1001」、「jER1003」、「jER1007」等。
於將環氧樹脂之不揮發成分之合計設為100體積%時，環氧樹脂中之固體狀環氧樹脂之含量較佳為70體積%以上，更佳為75體積%以上，進而較佳為80體積%以上，進而更佳為85體積%以上，尤佳為90體積%以上。該含量之上限並無特別限定，可為100體積%。
環氧樹脂只要包含固體狀環氧樹脂，則亦可進而包含常溫下為液狀之環氧樹脂(以下亦簡稱為「液狀環氧樹脂」)。作為液狀環氧樹脂，只要於常溫下為液狀，則並無特別限定，例如可列舉：雙酚F型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、酚系酚醛清漆型環氧樹脂、萘型環氧樹脂等。作為市場上可獲得之液狀環氧樹脂之具體例，可列舉三菱化學公司(股)製造之「jER806」、「jER807」等。就可顯著抑制黏連之觀點而言，環氧樹脂較佳為僅包含固體狀環氧樹脂。
環氧樹脂之環氧當量較佳為2500以下，更佳為2200以下，進而較佳為2000以下，進而更佳為1800以下，尤佳為1600以下，最佳為1500以下。環氧當量之下限較佳為100以上，更佳為200以上，進而較佳為300以上。環氧當量可依據JIS K7236進行測定。
就即使於低溫下進行短時間之熱壓接合，亦可呈現出高接著性之觀點而言，接著劑層中之環氧樹脂之含量較佳為2體積%以上，更佳為4體積%以上，進而較佳為5體積%以上。該含量之上限並無特別限定，較佳為40體積%以下，更佳為30體積%以下，進而較佳為25體積%以下，進而更佳為20體積%以下，尤佳為15體積%以下。
-(C)環氧樹脂硬化劑-  接著劑層包含環氧樹脂硬化劑。藉此，進行熱壓接合時，可使環氧樹脂順利地硬化。
於本發明中，環氧樹脂硬化劑係於常溫下不發生反應，而於封裝時之熱壓接合溫度下在短時間(例如數秒鐘)內進行、結束反應之潛在性硬化劑。藉此，於保管、搬運膜卷裝體時不會發生硬化反應，在用於電子零件等之接著時硬化反應進行、結束，從而可實現所期望之接著性。較佳為使用進行示差掃描熱量測定(DSC)時以10℃/分鐘進行升溫時於80℃以上且封裝時之熱壓接合溫度以下之範圍內產生放熱峰的潛在性硬化劑。
於本發明中，環氧樹脂硬化劑包含常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化劑(以下亦簡稱為「固體狀環氧硬化劑」)至關重要。藉由將固體狀環氧硬化劑與上述固體狀環氧樹脂組合使用，即使於將接著膜長條捲繞之情形時(其中，即使於將黏連容易變得嚴重或操作容易變得困難之窄寬狀接著膜長條捲繞之情形時)，亦可抑制黏連之發生。
作為固體狀環氧硬化劑，只要於常溫下為固體狀，則並無特別限定，例如可列舉：胺系、咪唑系、醯肼系、三氟化硼-胺錯合物、鋶鹽、胺醯亞胺、雙氰胺鹽及其等之改性物。該等固體狀環氧硬化劑可單獨使用1種或將2種以上組合使用。
作為市場上可獲得之固體狀環氧硬化劑之具體例，可列舉：可自東京化成工業公司(股)等獲得之二胺基二苯甲烷(DDM)、間苯二胺(MPD)、二胺基二苯基碸(DDS)等。
於將環氧樹脂硬化劑之不揮發成分之合計設為100體積%時，環氧樹脂硬化劑中之固體狀環氧硬化劑之含量較佳為70體積%以上，更佳為75體積%以上，進而較佳為80體積%以上，進而更佳為85體積%以上，尤佳為90體積%以上。該含量之上限並無特別限定，可為100體積%。
環氧樹脂硬化劑只要包含固體狀環氧硬化劑，則亦可進而包含常溫下為液狀之環氧樹脂硬化劑(以下亦簡稱為「液狀環氧硬化劑」)。作為液狀環氧硬化劑，只要於常溫下為液狀，則並無特別限定，例如可列舉胺系、咪唑系等。作為市場上可獲得之液狀環氧樹脂之具體例，可列舉：可自四國化成工業公司(股)等獲得之2-乙基-4-甲咪唑(2E4MZ)等。就可顯著抑制黏連之觀點而言，環氧樹脂硬化劑較佳為僅包含固體狀環氧硬化劑。
接著劑層中之環氧樹脂硬化劑之含量並無特別限定，就即使於低溫下進行短時間之熱壓接合，亦可呈現出高接著性之觀點而言，較佳為0.5體積%以上，更佳為0.8體積%以上，進而較佳為1體積%以上。該含量之上限並無特別限定，較佳為5體積%以下，更佳為4體積%以下，進而較佳為3體積%以下，進而更佳為2體積%以下。
就即使於將接著膜長條捲繞之情形時(其中，即使於將黏連容易變得嚴重或操作容易變得困難之窄寬狀接著膜長條捲繞之情形時)，亦可顯著抑制黏連之發生之觀點而言，接著劑層中之固體狀環氧樹脂與固體狀環氧硬化劑之合計含量較佳為2體積%以上，更佳為3體積%以上，進而較佳為4體積%以上。如上所述，藉由併用自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物與環氧樹脂，而即使於低溫下進行短時間之熱壓接合，亦可實現良好的接著性，但本發明人等發現，若接著劑層中之固體狀環氧樹脂與固體狀環氧硬化劑之合計含量為4體積%以上，則剛進行熱壓接合後以及於高溫高濕環境下保持長時間後亦可實現格外優異之接著性。該合計含量進而較佳為5體積%以上，進而更佳為6體積%以上，尤佳為8體積%以上，最佳為10體積%以上。該合計含量之上限並無特別限定，較佳為45體積%以下，更佳為40體積%以下，進而較佳為35體積%以下，進而更佳為30體積%以下，尤佳為25體積%以下，最佳為20體積%以下。就可實現格外優異之接著性之觀點而言，該合計含量之上限較佳為30體積%以下。
於本發明之膜卷裝體中，接著膜之接著劑層可進而包含自由基聚合起始劑、成膜樹脂、導電性粒子等。
-自由基聚合起始劑-  接著劑層可包含自由基聚合起始劑。作為自由基聚合起始劑，只要於封裝時之熱壓接合溫度下產生游離自由基且可使上述自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物之聚合反應進行，則並無特別限定，可考慮熱壓接合時之壓接溫度或時間等而適當選擇。
作為自由基聚合起始劑，例如可列舉：過氧化化合物、偶氮系化合物。作為過氧化化合物，較佳為有機過氧化物，例如可列舉：過氧化月桂醯、過氧化丁基、過氧化苄基、過氧化二月桂醯、二丁基過氧化物、過氧化二碳酸酯、過氧化苯甲醯。該等過氧化物可單獨使用1種或將2種以上組合使用。
就可顯著抑制黏連之發生之觀點而言，自由基聚合起始劑較佳為包含常溫下為固體狀之自由基聚合起始劑(以下亦簡稱為「固體狀自由基聚合起始劑」)。於將自由基聚合起始劑之不揮發成分之合計設為100體積%時，固體狀自由基聚合起始劑之含量較佳為70體積%以上，更佳為75體積%以上，進而較佳為80體積%以上，進而更佳為85體積%以上，尤佳為90體積%以上。該含量之上限並無特別限定，可為100體積%。就可顯著抑制黏連之觀點而言，自由基聚合起始劑較佳為僅包含固體狀自由基聚合起始劑。
接著劑層中之自由基聚合起始劑之含量並無特別限定，就即使於低溫下進行短時間之熱壓接合，亦可呈現出接著性之觀點而言，較佳為1體積%以上，更佳為2體積%以上、3體積%以上或5體積%以上。該含量之上限並無特別限定，較佳為15體積%以下，更佳為10體積%以下，進而較佳為8體積%以下。
-成膜樹脂-  接著劑層可包含成膜樹脂。作為成膜樹脂，並無特別限定，只要根據目的適當選擇即可，例如可列舉：苯氧樹脂、不飽和聚酯樹脂、飽和聚酯樹脂、聚胺酯樹脂、丁二烯樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚醯胺樹脂、聚烯烴樹脂。該等樹脂可單獨使用1種或將2種以上組合使用。
就成膜性之觀點而言，成膜樹脂之聚苯乙烯換算之數量平均分子量(Mn)較佳為10000以上，更佳為15000以上，進而較佳為20000以上。該Mn之上限並無特別限定，較佳為80000以下，更佳為70000以下，亦可為60000以下。只要根據其他調配物或使用目的適當選擇即可。成膜樹脂之聚苯乙烯換算之Mn可利用凝膠滲透層析(GPC)法進行測定，使用標準聚苯乙烯之校準曲線來計算。
接著劑層中之成膜樹脂之含量並無特別限定，可根據目的適當決定，較佳為10體積%以上，更佳為20體積%以上，進而較佳為25體積%以上，進而更佳為30體積%以上。該含量之上限並無特別限定，較佳為60體積%以下，更佳為50體積%以下。
-導電性粒子-  接著劑層可包含導電性粒子。藉由包含導電性粒子，接著膜可用作導電性膜或各向異性導電膜(ACF)。
作為導電性粒子，可使用各向異性導電膜中使用之公知之導電性粒子。作為導電性粒子，例如可列舉：鎳、鐵、銅、鋁、錫、鉛、鉻、鈷、銀、金等金屬粒子；該等金屬之合金之粒子；金屬氧化物、碳、石墨、玻璃、陶瓷、樹脂等之粒子之表面上被覆有金屬之被覆粒子等。於使用樹脂粒子之表面上被覆有金屬之金屬被覆樹脂粒子之情形時，作為樹脂粒子之材料，例如可列舉：環氧樹脂、酚系樹脂、丙烯酸樹脂、丙烯腈-苯乙烯(AS)樹脂、苯并胍胺樹脂、二乙烯苯系樹脂、苯乙烯系樹脂等。再者，為了規避端子間之短路風險，導電性粒子可為上述粒子之表面上進而被覆有絕緣薄膜者、表面上附著有絕緣粒子者等經絕緣處理者，只要不對連接後之導通性能造成障礙即可。該等導電性粒子可單獨使用1種或將2種以上組合使用。
導電性粒子之平均粒徑並無特別限定，可根據目的適當決定，較佳為40 μm以下，更佳為30 μm以下，進而較佳為25 μm以下，進而更佳為20 μm以下。該平均粒徑之下限並無特別限定，較佳為1 μm以上，更佳為2 μm以上，進而更佳為3 μm以上。導電性粒子之平均粒徑例如只要藉由掃描式電子顯微鏡(SEM)進行觀察，對複數個(n≧10)導電性粒子進行粒徑測定，並算出其平均值即可。或者，導電性粒子之平均粒徑亦可為使用圖像型粒度分佈測定裝置(例如FPIA-3000(Malvern公司))所測得之測定值(N＝1000以上)。
於使用導電性粒子之情形時，接著劑層中之導電性粒子之含量並無特別限定，可根據目的適當決定，較佳為1體積%以上，更佳為1.5體積%以上，進而較佳為2體積%以上。就獲得所期望之各向異性導電性之觀點而言，該含量之上限較佳為40體積%以下，更佳為30體積%以下，進而較佳為25體積%以下，進而更佳為20體積%以下。
於本發明之膜卷裝體中，接著膜之接著劑層可視需要進而包含其他成分。作為此種成分，例如可列舉：絕緣性無機填料(例如氧化矽填料)等不妨礙導通之填充材、表面改質劑、阻燃劑、偶合劑、著色劑等製造接著膜(接著劑)時使用之公知之添加劑。
接著劑層之厚度並無特別限定，可根據目的適當決定，較佳為1 μm以上，更佳為3 μm以上，進而較佳為5 μm以上。接著劑層之厚度之上限並無特別限定，較佳為100 μm以下，更佳為80 μm以下，進而較佳為60 μm以下，進而更佳為50 μm以下。
只要可獲得具有上述特定接著劑層組成之接著膜捲繞於卷軸上之膜卷裝體，則本發明之膜卷裝體可藉由任意製造方法而製造。例如可藉由製造接著膜，並進行長條加工之後捲繞於卷軸上而製造膜卷裝體。以下對膜卷裝體之製造方法之一例進行說明。
接著膜例如可藉由如下方法製造：視需要將以上述成分(A)至(C)為代表之各成分與有機溶劑加以混合，而製備經均勻混合之樹脂組合物(接著劑組合物)，將該樹脂組合物塗佈於剝離基材上，進而使其乾燥而形成接著劑層。樹脂組合物之塗佈只要使用棒式塗佈機等塗佈裝置實施即可。可使用刮刀法等公知之接著膜之塗佈方式。
繼而，對接著膜進行長條加工，而使接著膜之寬度處於所期望之範圍內。進行長條加工時，為了防止接著劑層被切削屑等污染，可於接著劑層之露出表面上設置覆蓋膜。覆蓋膜可採用接著膜之長條加工時所使用之公知之膜。於併用了自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物與環氧樹脂之樹脂系中，組合使用固體狀環氧樹脂與固體狀環氧硬化劑之本發明在進行長條加工時可顯著抑制接著劑層貼附於切條機，可順利地將其長條加工為所期望之寬度。
藉由在長條加工之後，將所期望寬度之接著膜捲繞於卷軸上，可獲得膜卷裝體。
於本發明之膜卷裝體中，接著膜之寬度並無特別限定，可根據目的適當決定。如上所述，於本發明中，即使於將窄寬狀接著膜長條捲繞之情形時，亦可顯著抑制黏連。於較佳之一實施方式中，接著膜之寬度可未達10 mm，亦可設為5 mm以下。接著膜之寬度例如可縮小至4 mm以下、3 mm以下或2 mm以下。接著膜之寬度之下限並無特別限定，可為0.1 mm以上，較佳為0.3 mm以上，更佳為0.5 mm以上。
於較佳之一實施方式中，接著膜之長度(捲繞長度)為5 m以上。於本發明中，就長條捲繞時亦可顯著抑制黏連之方面而言，接著膜之長度例如可為10 m以上、20 m以上、30 m以上、50 m以上、100 m以上，其上限例如可為500 m以下、400 m以下、300 m以下。
本發明之膜卷裝體能夠退繞出即使於低溫下進行短時間之熱壓接合亦獲得優異接著性之接著膜，可較佳地用作使電子零件等接著之機構。又，於接著劑層包含導電性粒子之情形時，可用作各向異性導電膜(ACF)，如後文中所敍述，可較佳地用作將第1電子零件與第2電子零件各向異性導電連接之機構。又，於併用了自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物與環氧樹脂之樹脂系中，組合使用固體狀環氧樹脂與固體狀環氧硬化劑之本發明可有利地減少熱壓接合所導致之硬化收縮(shrink)，因此，即使於一次性封裝複數個電子零件之情形時，亦可顯著減少基板之翹曲之發生。
[連接體之製造方法]  可使用本發明之膜卷裝體來製造電子零件彼此接著在一起之連接體。
本發明之連接體之製造方法具有如下步驟：使自本發明之膜卷裝體拉出之接著膜之接著劑層介置於第1電子零件與第2電子零件之間而對第1電子零件與第2電子零件進行壓接。
作為第1電子零件，例如只要為一般的印刷配線板(PWB)即可，可列舉：剛性基板、玻璃基板、陶瓷基板、塑膠基板、FPC等，又，作為第2電子零件，可列舉：FPC、IC(Integrated Circuit，積體電路)晶片等。可藉由本發明之方法製造FOB(Film On Board，鍍膜板)、FOG(Film On Grass，鍍膜玻璃)、FOF(Film On Film，膜疊膜)、COG(Chip On Grass，玻璃覆晶)等多用之連接體。
於本發明之連接體之製造方法中，首先自膜卷裝體拉出接著膜，剪切為特定長度之後，暫時貼附(貼合)於第1電子零件。可施加下述暫時壓接時之溫度及壓力以下之溫度及壓力。藉由使用本發明之膜卷裝體，不存在黏連之問題，可順利地拉出接著膜。
暫時貼附之後，將剝離基材剝離而使接著劑層露出。繼而，以第1電子零件之電極(排列)與第2電子零件之電極(排列)對向之方式進行對位(對準)，搭載第2電子零件。此處，較佳為利用壓接工具自第2電子零件側實施暫時壓接。暫時壓接時之溫度、壓力及時間可根據具體的設計而適當決定，例如可設為60～80℃、0.5～2 MPa、0.5～2秒鐘。藉由在實施下述正式壓接之前實施此種暫時壓接，可使電子零件彼此(各零件之導通部彼此)更精確地對位連接，故而較佳。藉由進行暫時壓接，可期待以更高壓力進行按壓之正式壓接時位置偏移得到抑制。
暫時壓接之後，利用壓接工具自第2電子零件側實施正式壓接。正式壓接時之溫度、壓力及時間可設為以接著膜使電子零件接著時所採用之公知之任意條件，亦可根據具體的設計而適當決定。又，壓接可利用以接著膜使電子零件接著時所採用之公知之裝置來實施。如上所述，藉由將組合使用固體狀環氧樹脂與固體狀環氧硬化劑之本發明之膜卷裝體用於併用了自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物與環氧樹脂之樹脂系中，即使為低溫(例如200℃以下、180℃以下、160℃以下)且短時間(例如10秒鐘以下、8秒鐘以下、6秒鐘以下)之壓接，亦可使第1電子零件與第2電子零件良好地接著。
再者，不論是暫時壓接抑或是正式壓接，均可於第2電子零件與壓接工具之間設置緩衝材(例如緩衝片)。只要根據電子零件之組合來適當調整、決定緩衝材即可，包括是否使用該緩衝材。
本發明享有由此種低溫下短時間之熱壓接合所產生之良好之接著性這一優點，並且發揮如下顯著的效果：即使於將接著膜長條捲繞之情形時(其中，即使於將黏連容易變得嚴重或操作容易變得困難之窄寬狀接著膜長條捲繞之情形時)，亦可抑制黏連之發生，且明顯有助於提昇以FPD模組為代表之目標製品之生產效率、品質。  [實施例]
以下示出實施例對本發明進行具體說明。但本發明並不限定於以下所示之實施例。於以下說明中，表示量之「份」及「%」只要不另外說明，則分別意指「體積份」及「體積%」。
[實施例1]  -接著劑組合物之製備-  將30份丙烯酸胺基甲酸酯(商品名：U-2PPA，新中村化學工業公司(股)製造)、50份丙烯酸單體(商品名：A-200，新中村化學工業公司(股)製造)、20份固體狀環氧樹脂(商品名：jER1007，三菱化學公司(股)製造)、3份固體狀環氧硬化劑(二胺基二苯甲烷(DDM)，東京化成工業公司(股)製造)、12份有機過氧化物(商品名：PEROYL L，日本油脂公司(股)製造，過氧化二月桂醯)、50份苯氧樹脂(商品名：YP-50，日鐵化學&材料公司(股)製造)、50份苯氧樹脂(商品名：YD-019，日鐵化學&材料公司(股)製造)及5份導電性粒子(Ni粒子，平均粒徑5 μm)添加至150份溶劑中，並均勻地混合，從而獲得接著劑組合物。
-接著膜之製作-  準備PET膜(厚50 μm)作為剝離基材。以乾燥後之接著劑層之厚度成為35 μm之方式將接著劑組合物均勻地塗佈於該剝離基材上。其後，於60℃下使其乾燥5分鐘，於剝離基材上形成接著劑層，從而獲得接著膜。
-膜卷裝體之製作-  於所獲得之接著膜之接著劑層露出面上貼附覆蓋膜，並長條加工為寬2.0 mm之後，將覆蓋膜剝離。繼而，以接著劑層配置於內周側之方式將300 m接著膜捲繞於具備側板之卷芯(卷芯之直徑100 mm)上，從而獲得膜卷裝體。
[實施例2]  (i)將固體狀環氧樹脂(商品名：jER1007，三菱化學公司(股)製造)之調配量自20份改變為5份，(ii)將丙烯酸單體(商品名：A-200，新中村化學工業公司(股)製造)之調配量自50份改變為65份，除此以外，以與實施例1相同之方式獲得接著劑組合物、接著膜及膜卷裝體。
[實施例3]  (i)將固體狀環氧樹脂(商品名：jER1007，三菱化學公司(股)製造)之調配量自20份改變為65份，(ii)將丙烯酸單體(商品名：A-200，新中村化學工業公司(股)製造)之調配量自50份改變為5份，除此以外，以與實施例1相同之方式獲得接著劑組合物、接著膜及膜卷裝體。
[比較例1]  (i)使用5份液狀環氧樹脂(商品名：jER828，三菱化學公司(股)製造)來代替20份固體狀環氧樹脂(商品名：jER1007，三菱化學公司(股)製造)，(ii)將丙烯酸單體(商品名：A-200，新中村化學工業公司(股)製造)之調配量自50份改變為65份，除此以外，以與實施例1相同之方式獲得接著劑組合物、接著膜及膜卷裝體。
[比較例2]  (i)不調配環氧樹脂，(ii)將丙烯酸單體(商品名：A-200，新中村化學工業公司(股)製造)之調配量自50份改變為70份，除此以外，以與實施例1相同之方式獲得接著劑組合物、接著膜及膜卷裝體。
[比較例3]  使用3份液狀環氧硬化劑(2-乙基-4-甲咪唑(2E4MZ)，四國化成工業公司(股)製造)來代替3份固體狀環氧硬化劑(DDM，東京化成工業公司(股)製造)，除此以外，以與實施例2相同之方式獲得接著劑組合物、接著膜及膜卷裝體。
以下對試驗、評價方法進行說明。只要所有評價均為B以上，則實際使用時不存在問題。
＜溢出試驗＞  針對實施例及比較例中製作之膜卷裝體，基於接著劑層自接著膜之露出側面之溢出量來評價溢出情況之好壞。藉由以下所示之溢出試驗而進行此種評價。
即，如圖2所示，將實施例及比較例中製作之膜卷裝體之卷軸4安裝於溢出試驗用治具之固定棒10，將卷芯之旋轉固定住，並且於自膜卷裝體拉出特定長度之接著膜之端部上安裝砝碼20，而施加靜態負載(溢出試驗用治具之詳情及使用其之試驗步序之詳情請參照日本專利特開2017-137188號公報)。於本試驗中，以連接角α(參照上述公報)處於90～180°之範圍內之方式將卷軸4固定，於接著膜自膜卷裝體之拉出長度30 cm、砝碼20之重量30 g、環境溫度30℃之條件下施加6小時靜態負載。
施加6小時靜態負載之後，使用數位顯微鏡，以175倍之倍率自膜卷裝體之卷芯外周之連接部觀察半徑方向之側面之外觀。接著劑層將剝離基材夾在中間與1層上段之接著劑層貼附在一起(連結)之情形係設為「1層溢出」，與2層上段之接著劑層貼附在一起之情形係設為「2層溢出」，根據接著劑成分將剝離基材夾在中間之情況而求出溢出層數至小數點後1位。基於所得之溢出層數，按以下基準評價膜卷裝體之溢出。
(評價基準)  A：溢出層數未達1層  B：溢出層數未達2層  C：溢出層數為2層以上
＜黏連之評價＞  溢出試驗之後，自膜卷裝體拉出接著膜，觀察是否發生黏連。於本試驗中，於拉出接著膜時接著劑層自剝離基材剝離或發生隆起之情形時，判定發生了黏連。又，本試驗以(1)與卷軸側板平行的方向(MD方向；膜拉出方向與卷軸側板之延伸方向所成之角度為0°)、(2)相對於卷軸側板傾斜之方向(相對於MD方向為30°；膜拉出方向與卷軸側板之延伸方向所成之角度為30°)這2種方式自膜卷裝體拉出接著膜。並且，按以下基準評價膜卷裝體之黏連。
(評價基準)  A：無論拉出方向為何，均未發生黏連  B：沿與卷軸側板平行的方向拉出時未發生黏連，但沿相對於卷軸側板傾斜之方向拉出時發生了黏連  C：無論方向為何，均發生了黏連
＜接著強度之評價＞  -連接體之製作-  自實施例及比較例中製作之膜卷裝體拉出接著膜，使剝離基材已剝離之接著劑層介置於軟性印刷基板(FPC)與剛性基板之間，而將軟性印刷基板(FPC)與剛性基板熱壓接合，利用接著劑層之硬化物使所有FPC與剛性基板之對向之導通部接著，藉此獲得經各向異性連接之連接體。此處，本試驗中使用之FPC、剛性基板之規格、熱壓接合之條件如下所述。
FPC規格：聚醯亞胺膜厚度38 μm、銅電路厚度8 μm、銅電路線寬200 μm(間距400 μm、L/S＝1/1)  剛性基板規格：玻璃環氧基板厚度1.0 mm、銅電路厚度35 μm、銅電路線寬200 μm(間距400 μm、L/S＝1/1)  熱壓接合條件：160℃/4 MPa/5秒鐘
-接著強度之測定、評價-  針對所獲得之連接體，於剛接著後及於85℃、85%R之高溫高濕條件下保持500小時之後，藉由90度剝離試驗測定接著強度。詳細而言，將FPC及硬化物切成長10 mm，利用夾具抓持該長10 mm之FPC，於室溫(25℃)下以50 mm/分鐘之速度沿垂直方向進行剝離直至FPC自剛性基板剝離為止，測定此時之負載(N/cm)，按以下基準評價接著強度。  再者，測定係使用拉力試驗機(Orion-tec股份有限公司製造之STA-1150)。
(評價基準)  A：10 N/cm以上  B：5 N/cm以上且未達10 N/cm  C：未達5 N/cm
＜導通阻力之評價＞  以與上述＜接著強度之評價＞相同之步序獲得連接體。對所獲得之連接體測定導通電阻，按以下基準進行評價。又，導通電阻於初期及可靠性試驗後在實用上均不存在問題。任一連接體均為良好(評價為A)。
初期(評價基準)  A：未達5 Ω  B：5 Ω以上且未達10 Ω  C：10 Ω以上  可靠性試驗後(評價基準)  A：未達10 Ω  B：10 Ω以上且未達15 Ω  C：15 Ω以上
將實施例及比較例之評價結果示於表1。
[表1]
(表1)
   實施例 比較例
1 2 3 1 2 3
接著劑層 調配成分(體積份) (A) U-2PPA 新中村化學工業公司(股)製造 丙烯酸胺基甲酸酯 30 30 30 30 30 30
A-200 新中村化學工業公司(股)製造 丙烯酸單體 50 65 5 65 70 65
(B) jER1007 三菱化學公司(股)製造 固體狀環氧樹脂 20 5 65       5
jER828 三菱化學公司(股)製造 液狀環氧樹脂          5      
(C) DDM 東京化成工業公司(股)製造 固體狀環氧硬化劑 3 3 3 3 3   
2E4MZ 四國化成公司製造 液狀環氧硬化劑                3
其他 PEROYL L 日本油脂公司(股)製造 有機過氧化物 12 12 12 12 12 12
YP-50 日鐵化學&材料公司(股)製造 苯氧樹脂 50 50 50 50 50 50
YD-019 日鐵化學&材料公司(股)製造 苯氧樹脂 50 50 50 50 50 50
Ni粒子 導電性粒子 5 5 5 5 5 5
不揮發成分合計 220 220 220 220 220 220
固體狀環氧樹脂與固體狀環氧硬化劑之合計含量(體積%)*1 10.5 3.6 30.9 1.4 1.4 2.3
評價結果 接著強度 剛接著後(160℃-4 MPa-5 sec) A B B B C B
環境試驗後(85℃/85%RH 500 h) A B B B C B
溢出 A B A C C C
黏連 A B A C C C
*1 將接著劑層整體設為100體積%時之合計含量(體積%)
由實施例1～3確認，本發明之膜卷裝體能夠退繞出即使於低溫下進行短時間之熱壓接合亦呈現出優異接著性之接著膜，並且，即使於將該接著膜長條捲繞之情形時，亦可抑制黏連之發生。又，確認於代替苯氧樹脂/除了苯氧樹脂以外，使用聚酯樹脂、聚胺酯樹脂、丁二烯樹脂等其他成膜用成分之情形時；代替表1中記載之特定丙烯酸胺基甲酸酯及丙烯酸單體/除了表1中記載之特定丙烯酸胺基甲酸酯及丙烯酸單體以外，使用其他聚合性(甲基)丙烯酸化合物之情形時；於代替表1中記載之特定固體狀環氧樹脂及固體狀環氧硬化劑/除了表1中記載之特定固體狀環氧樹脂及固體狀環氧硬化劑以外，使用其他固體狀環氧樹脂及固體狀環氧硬化劑之情形時，程度雖有差別，但歸結為與上述實施例相同之結果。
另一方面，併用了聚合性(甲基)丙烯酸化合物與環氧樹脂之比較例1及3之膜卷裝體雖然接著性呈現出了良好的結果，但由於不包含固體狀環氧樹脂(參照比較例1)或固體狀環氧硬化劑(參照比較例3)，故而溢出性皆為不良結果，發生了黏連。又，包含聚合性(甲基)丙烯酸化合物但不包含環氧樹脂之比較例2之膜卷裝體之接著性、溢出性、黏連情況皆為不良結果。
1:膜卷裝體 2:接著劑層 3:剝離基材 4:卷軸 5:卷芯 6:側板(凸緣) 10:固定棒 20:砝碼
圖1係表示膜卷裝體之一例之模式圖。 圖2係表示膜卷裝體之溢出試驗之模式圖。

Claims (9)

  1. 一種膜卷裝體，其係接著膜捲繞於卷芯上而成者，上述接著膜包含剝離基材及設置於該剝離基材上之接著劑層，且 接著劑層含有(A)自由基聚合性(甲基)丙烯酸化合物、(B)環氧樹脂及(C)環氧樹脂硬化劑，  上述成分(B)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂，  上述成分(C)包含常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化劑。
  2. 如請求項1之膜卷裝體，其中於將接著劑層之不揮發成分之合計設為100體積%時，常溫下為固體狀之環氧樹脂與常溫下為固體狀之環氧樹脂硬化劑之合計為2體積%以上。
  3. 如請求項1或2之膜卷裝體，其中接著劑層進而包含自由基聚合起始劑。
  4. 如請求項1至3中任一項之膜卷裝體，其中上述自由基聚合起始劑包含常溫下為固體狀之自由基聚合起始劑。
  5. 如請求項1至4中任一項之膜卷裝體，其中接著膜之長度為5 m以上。
  6. 如請求項1至5中任一項之膜卷裝體，其中接著膜之寬度為5 mm以下。
  7. 如請求項1至6中任一項之膜卷裝體，其中接著膜捲繞於具備側板之卷芯上。
  8. 如請求項1至7中任一項之膜卷裝體，其中接著劑層進而包含導電性粒子。
  9. 一種連接體之製造方法，其包括如下步驟： 使自如請求項1至8中任一項之膜卷裝體拉出之接著膜之接著劑層介置於第1電子零件與第2電子零件之間而對第1電子零件與第2電子零件進行壓接。
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