TW202108351A - 白色積層聚酯膜 - Google Patents

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TW202108351A
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TW
Taiwan
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mass
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resin
film
diisocyanate
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TW109123793A
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高木紀志
熊谷栄二
久保武士
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日商東洋紡股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種白色積層聚酯膜，係具有水附著時之耐黏連性，且對UV油墨之密接性優異。白色積層聚酯膜係於聚酯樹脂層的至少一面具有塗佈層，前述塗佈層係由含有具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂、交聯劑、以及聚酯樹脂之組成物硬化而形成。

Description

白色積層聚酯膜
本發明係關於一種白色積層聚酯膜。更詳細而言，本發明係關於一種降低水附著時之黏連(blocking)、油墨密接性優異且適合作為資訊記錄材料或印刷材料之白色積層聚酯膜。
雙軸延伸聚酯膜由於具有機械性質、電氣性質、尺寸穩定性等優異特性，故而被使用作磁性記錄材料、包裝材料、電氣絕緣材料、感光材料、製圖材料、照片材料等諸多領域之基材膜。然而，這些用途中於聚酯膜上塗佈積層其他材料之情形時，有根據所使用的材料不同而使接著性差之缺點。
因此，作為對聚酯膜的表面賦予接著性之方法之一，已知一種於聚酯膜的表面塗佈各種樹脂，設置具有易接著性能之塗佈層的方法。
在以往之各種油墨密接性類型之聚酯系披覆膜中，亦常見到於基材聚酯膜的表面設置有由特定之樹脂所構成之披覆層的方法(例如參照專利文獻1)。作為前述披覆層之構成樹脂，例如可列舉：聚酯系樹脂、聚胺基甲酸酯系樹脂及丙烯酸系樹脂等的單一種或兩種以上之混合物、以及前述樹脂與特定之交聯劑(三聚氰胺、異氰酸酯等)之混合物等。
然而，相關先前技術中，尤其於冬季之膜輥輸送時等，於工廠等之室內與室外之間進行搬運的情形等時，有時因室內之溫度與外氣之溫度差導致結露水附著於膜輥，而使膜表面或膜之塗佈層相互貼附引起黏連故障。該黏連與通常含有水蒸氣之空氣中放置後於加壓下產生的黏連為不同種類，經由液體之水方才產生。亦即，難以兼顧對油墨之密接性與耐黏連。尤其極難兼顧對紫外線硬化型油墨(UV(Utraviolet；紫外線)油墨)之密接性與耐黏連。為了避免該情況，鍍油膜(seasoning)是有效的，但無法完全避免，且下述情況成問題：因增加鍍油膜步驟而使加工變慢，導致生產性劣化。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2000-229355號公報。
[發明所欲解決之課題]
本發明係以相關先前技術之課題為背景而成。亦即，本發明之目的在於提供一種具有水附著時之耐黏連性、對UV油墨之密接性優異的白色積層聚酯膜。 [用以解決課題之手段]
本發明人為了解決上述課題而對上述問題之原因等進行研究的過程中發現：在聚酯膜基材的至少一面具有塗佈層，且前述塗佈層係由含有交聯劑、聚酯樹脂、以及具聚碳酸酯結構及分支結構之胺基甲酸酯樹脂之組成物硬化而成之情形時，能夠解決本發明之課題，以至完成了本發明。
亦即，本發明係由以下之構成所構成。 1.一種白色積層聚酯膜，係於聚酯膜基材的至少一面具有塗佈層，前述塗佈層係由含有具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂、交聯劑、以及聚酯樹脂之組成物硬化而形成。 2.如上述第1所記載之白色積層聚酯膜，其中前述交聯劑為具有3官能以上之封閉異氰酸酯基之化合物。 3.如上述第1或第2所記載之白色積層聚酯膜，其中前述具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂係由聚碳酸酯多元醇成分與聚異氰酸酯成分合成、聚合而成，前述合成、聚合時之聚碳酸酯多元醇成分與聚異氰酸酯成分之質量比(聚碳酸酯多元醇成分之質量／聚異氰酸酯成分之質量)為0.5至3。 [發明功效]
本發明之白色積層聚酯膜係即便結露水附著亦不產生黏連，對UV油墨之密接性優異。尤其於低線量加工時之UV油墨密接性優異。
[聚酯膜基材] 於本發明中構成聚酯膜基材之聚酯樹脂除了聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚2,6-萘二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丙二酯等以外，還為將前述般之聚酯樹脂之二醇成分或二羧酸成分的一部分替換為以下般之共聚成分而成的共聚合聚酯樹脂，例如作為共聚成分，可列舉：二乙二醇、新戊二醇、1,4-環己烷二甲醇、聚伸烷基二醇等二醇成分，或己二酸、癸二酸、鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、5-鈉間苯二甲酸、2,6-萘二羧酸等二羧酸成分等。
於本發明中，適合用於聚酯膜基材之聚酯樹脂主要選自聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚2,6-萘二甲酸乙二酯。這些聚酯樹脂中，就物性與成本之平衡而言，最佳為聚對苯二甲酸乙二酯。另外，由這些聚酯樹脂所構成之聚酯膜基材較佳為雙軸延伸聚酯膜，而能夠提高耐化學品性、耐熱性、機械強度等。
作為於製造聚酯樹脂時所用的縮聚用之觸媒，並無特別限定，由於三氧化銻為價廉且具有優異之觸媒活性的觸媒，故而較佳。另外，亦較佳為使用鍺化合物或鈦化合物。作為更佳之縮聚觸媒，可列舉：含有鋁及／或其化合物與酚系化合物之觸媒、含有鋁及／或其化合物與磷化合物之觸媒、含有磷化合物之鋁鹽之觸媒。
就強度、硬挺性等實用性之方面而言，本發明中之聚酯膜基材特佳為雙軸配向膜。
聚酯膜基材之層構成可為單層構成，亦可為積層構成，設為下述積層構成係較佳形態：為A層／B層／A層之積層結構，並且於A層含有無機粒子，於B層含有微細空洞。藉由在作為表面層之A層配置含有無機粒子之層，而能夠改善膜之潤滑性(亦即操作性)或隱蔽性，藉由僅使作為內層之B層含有微細空洞，除了可獲得較佳之白色外觀以外，還能夠展現膜之緩衝性並且亦確保膜表面之強度。此處，形成積層構成之方法並無特別限定，就製造時之穩定性或加工成本之觀點而言，較佳為藉由共擠出來進行。
另外，本發明中之聚酯膜基材可為單層結構，亦可為複數層結構，較佳為該聚酯膜基材之一部分層或全部之層為不透明。顯示白色積層聚酯膜之不透明度的光學濃度較佳為0.3以上，更佳為0.3至4.0，特佳為0.5至3.0。若光學濃度為0.3以上，則於白色積層聚酯膜的塗佈層表面實施有印刷之情形時，印刷效果變得清晰而較佳。另外，若光學濃度為4.0以下，則能夠期待更優異之印刷效果而較佳。
獲得上述範圍內之光學濃度之方法並無特別限定，可藉由使聚酯樹脂中含有無機粒子、或非與該聚酯樹脂相溶的熱塑性樹脂而達成。這些物質之含量並無特別限定，於無機粒子之情形時，相對於生成聚酯而較佳為5質量%至35質量%，特佳為8質量%至25質量%。另一方面，於含有非相溶性之熱塑性樹脂之情形時，相對於聚酯而較佳為5質量%至35質量%，特佳為8質量%至28質量%。另外，於併用無機粒子、與非相溶於聚酯樹脂的熱塑性樹脂之情形時，就膜強度、硬挺性、製膜穩定性之方面而言，較佳為相對於聚酯膜基材，無機粒子與非相溶於聚酯樹脂的熱塑性樹脂之合計量為40質量%以下。
所使用之無機粒子並無特別限定，較佳為平均粒徑為0.1μm至4.0μm之無機粒子，特佳為0.3μm至1.5μm之無機粒子。具體而言，較佳為氧化鈦、硫酸鋇、碳酸鈣、硫化鋅等白色顏料，亦可將這些混合。進而，亦可併用膜中通常所含有之無機粒子，例如二氧化矽、氧化鋁、滑石、高嶺土、黏土、磷酸鈣、雲母、鋰蒙脫石、氧化鋯、氧化鎢、氟化鋰、氟化鈣、硫酸鈣等。
另外，作為非與聚酯樹脂相溶的熱塑性樹脂，並無特別限定，例如於與聚對苯二甲酸乙二酯樹脂混合之情形時，可列舉：聚苯乙烯樹脂，聚乙烯樹脂、聚丙烯樹脂、聚甲基戊烯樹脂等聚烯烴系樹脂，丙烯酸樹脂、苯氧基樹脂、聚苯醚樹脂、聚碳酸酯樹脂等。另外，這些熱塑性樹脂亦可混合，亦可經改質。當然亦可與上述無機粒子併用。另外，當然亦可根據需要而添加各種增白劑。
關於粒子之平均粒徑之測定方法，係藉由下述方法進行測定：利用掃描式電子顯微鏡對膜之剖面之粒子進行觀察，觀察50個粒子，並以該50個粒子之平均值作為平均粒徑。
只要滿足本發明之目的，則粒子之形狀並無特別限定，可使用球狀粒子、不定形之非球狀粒子。不定形之粒子之粒徑能以圓等效直徑的形式來計算。圓等效直徑為將所觀察之粒子之面積除以π，算出平方根並乘以2倍而得之值。
進而，本發明之白色積層聚酯膜較佳為表觀密度為0.3g/cm3 至1.3g/cm3 之含微細空洞之聚酯膜。
另外，就兼具緩衝性與表面剝離強度之方面而言，亦較佳為空洞積層數密度為0.20個/μm以上，較佳為0.25個/μm以上，更佳為0.30個/μm以上之白色積層聚酯膜。結果而言，所得之白色積層聚酯膜係印刷清晰性或印刷時之加工特性優異。此處，空洞積層數密度(個/μm)係由下述式所定義：膜厚度方向之空洞數(個)／膜厚度(μm)。就空洞表現效率之方面而言，該空洞積層數密度之上限較佳為0.80個/μm，更佳為0.55個/μm。作為將該密度調節至上述範圍之方法，除了調節非相溶的熱塑性樹脂之添加量或種類、黏度等以外，還可使用變更擠出機之螺桿形狀或向熔融樹脂流道設置靜態混合機(static mixer)等方法，但不限於此。
關於含有這些空洞之白色積層聚酯膜，於膜中所含之微細空洞與作為基質(matrix)之聚酯的界面中發生光散射，藉此使不透明度進一步提高，而能夠減少前述無機粒子之添加，故而特別有用。進而，由於藉由含有微細空洞，便能夠使基質膜自身輕量化，因而使操作變容易，並且原料成本降低或輸送成本降低等經濟效果亦變大。
作為獲得此種白色積層聚酯膜之方法，可使用下述方法等已揭示之公知之方法：針對作為基質之熱塑性聚酯樹脂，混練如前述般非相溶於聚酯樹脂的熱塑性樹脂，將使非相溶樹脂以微粒子狀分散於聚酯樹脂中之片材至少延伸於單軸方向，藉此使前述非相溶樹脂微粒子之周圍產生空洞。
另外，所得之白色積層聚酯系膜之厚度較佳為5μm至300μm。尤其空洞積層數密度為0.20個/μm以上之白色積層聚酯膜之厚度較佳為20μm至300μm，更佳為40μm至250μm。
所謂用於印刷材料等之情形所要求之白色性係能以彩色值來表示。尤其彩色L值為表示亮度之尺度，數值越高則越白。進而，彩色b值之數值越高則黃色調越強，數值越低則藍色調越強。亦即，L值高、b值低則表示白色性高，表示目視所見之白色調強。表示印刷時的清晰性呈良好。
[塗佈層] 本發明之白色積層聚酯膜為了提高對UV油墨之密接性、水附著時之耐黏連性，較佳為於至少單面積層有塗佈層，該塗佈層係由含有具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂、交聯劑、以及聚酯樹脂之組成物硬化而形成。關於前述之塗佈層，可認為塗佈中之塗佈層係具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂或聚酯樹脂藉由交聯劑而成為交聯結構並硬化形成之層，但由於難以表述該經交聯後的化學結構本身，因而表述為由含有具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂、交聯劑、以及聚酯樹脂之組成物所硬化而形成。塗佈層可設置於聚酯膜基材的兩面，亦可僅設置於聚酯膜基材的單面，而於另一面設置不同種類之樹脂披覆層。
以下，對塗佈層之各組成加以詳述。 [具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂] 本發明中之具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂較佳為至少具有源自聚碳酸酯多元醇成分及聚異氰酸酯成分之胺基甲酸酯鍵部分與分支結構，進而根據需要而含有擴鏈劑。所謂此處提及之分支結構係指藉由以下方式而較佳地導入之結構：構成分子鏈之前述般之任一原料成分的末端官能基數存在3個以上，藉此於合成、聚合後形成分支上之分子鏈結構。
本發明中之具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂係藉由該分支結構，而分子鏈中的末端官能基數之下限較佳為3個，更佳為4個。若為3個以上，則能夠提高水附著時之耐黏連性而較佳。本發明中之具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂係藉由該分支結構，而分子鏈中之末端官能基數之上限較佳為6個。若為6個以下，則能夠使樹脂穩定地分散於水溶液中而較佳。
將本發明中之具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂加以合成、聚合時的聚碳酸酯多元醇成分與聚異氰酸酯成分之質量比(聚碳酸酯多元醇成分之質量／聚異氰酸酯成分之質量)之下限較佳為0.5，更佳為0.6，尤佳為0.7，特佳為0.8，最佳為1.0。若為0.5以上，則能夠提高對UV油墨之密接性而較佳。將本發明中之具有聚碳酸酯結構的胺基甲酸酯樹脂加以合成、聚合時的聚碳酸酯多元醇成分與聚異氰酸酯成分之質量比之上限較佳為3.0，更佳為2.2，尤佳為2.0，特佳為1.7，最佳為1.5。若為3.0以下，則能夠提高水附著時之耐黏連性而較佳。
用於將本發明中之具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂加以合成、聚合的聚碳酸酯多元醇成分中，較佳為含有耐熱性、耐水解性優異之脂肪族系聚碳酸酯多元醇。作為脂肪族系聚碳酸酯多元醇，可列舉脂肪族系聚碳酸酯二醇、脂肪族系聚碳酸酯三醇等，可較佳地使用脂肪族系聚碳酸酯二醇。作為用於將本發明中之具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂加以合成、聚合的脂肪族系聚碳酸酯二醇，例如可列舉藉由以下方式獲得之脂肪族系聚碳酸酯二醇等：使乙二醇、丙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、1,6-己二醇、1,9-壬二醇、1,8-壬二醇、新戊二醇、二乙二醇、二丙二醇等二醇類的一種或兩種以上，與例如碳酸二甲酯、碳酸乙烯酯、光氣等碳酸酯類反應。
作為本發明中之前述聚碳酸酯多元醇之數量平均分子量，較佳為1000至3000。更佳為1200至2900，最佳為1500至2800。若為1000以上，則能夠提高油墨密接性而較佳。若為3000以下，則能夠提高水附著時之耐黏連性而較佳。
作為用於本發明中之具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂之合成、聚合的聚異氰酸酯，例如可列舉：苯二甲基二異氰酸酯等芳香族脂肪族二異氰酸酯類、異佛爾酮二異氰酸酯及4,4-二環己基甲烷二異氰酸酯、1,3-雙(異氰酸酯甲基)環己烷等脂環式二異氰酸酯類、六亞甲基二異氰酸酯及2,2,4-三甲基六亞甲基二異氰酸酯等脂肪族二異氰酸酯類，或者預先使這些化合物的單一種或複數種與三羥甲基丙烷等加成而得之聚異氰酸酯類。於使用前述芳香族脂肪族二異氰酸酯類、脂環式二異氰酸酯類、或脂肪族二異氰酸酯類等之情形時，並無黃變之問題而較佳。另外，不會成為過於強硬之塗膜，可緩和聚酯膜基材之熱收縮所致之應力，使接著性變得良好而較佳。
作為擴鏈劑，可列舉：乙二醇、二乙二醇、1,4-丁二醇、新戊二醇及1,6-己二醇等二醇類；丙三醇、三羥甲基丙烷及季戊四醇等多元醇類；伸乙基二胺、六亞甲基二胺及哌嗪等二胺類；單乙醇胺及二乙醇胺等胺基醇類；硫代二乙二醇等硫代二甘醇類；或者水。
為了於胺基甲酸酯樹脂中形成分支結構，例如可較佳地採用下述方法：設置適當之溫度、時間而使前述聚碳酸酯多元醇成分、聚異氰酸酯、擴鏈劑進行反應後，添加具有3官能以上之羥基或異氰酸酯基之化合物，進一步進行反應。
作為具有3官能以上之羥基之化合物之具體例，可列舉：己內酯三醇、甘油、三羥甲基丙烷、丁三醇、己三醇、1,2,3-己三醇、1,2,3-戊三醇、1,3,4-己三醇、1,3,4-戊三醇、1,3,5-己三醇、1,3,5-戊三醇、聚醚三醇等。作為前述聚醚三醇，例如可列舉藉由下述方式獲得之化合物：以丙三醇、三羥甲基丙烷等醇、二伸乙基三胺等般之具有3個活性氫之化合物的一種或兩種以上作為起始劑，使環氧乙烷、環氧丙烷、環氧丁烷、環氧戊烷、縮水甘油醚、甲基縮水甘油醚、第三丁基縮水甘油醚、苯基縮水甘油醚等單體的一種或兩種以上進行加成聚合。
作為具有3官能以上之異氰酸酯基之化合物之具體例，只要為於一分子中具有至少3個以上之異氰酸酯(NCO)基的聚異氰酸酯化合物即可。本發明中，3官能以上之異氰酸酯化合物可列舉：將具有2個異氰酸酯基之芳香族二異氰酸酯、脂肪族二異氰酸酯、芳香脂肪族二異氰酸酯、脂環族二異氰酸酯等異氰酸酯單體加以改質而成的縮二脲體、脲酸酯體及加成物等。 芳香族二異氰酸酯例如可列舉：1,3-伸苯基二異氰酸酯、4,4’-二苯基二異氰酸酯、1,4-伸苯基二異氰酸酯、4,4’-二苯基甲烷二異氰酸酯、2,4-甲苯二異氰酸酯、2,6-甲苯二異氰酸酯、4,4’-甲苯胺二異氰酸酯、二甲氧基聯苯胺二異氰酸酯、及4,4’-二苯基醚二異氰酸酯等。 脂肪族二異氰酸酯例如可列舉：三亞甲基二異氰酸酯、四亞甲基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、五亞甲基二異氰酸酯、1,2-伸丙基二異氰酸酯、2,3-伸丁基二異氰酸酯、1,3-伸丁基二異氰酸酯、十二亞甲基二異氰酸酯、及2,4,4-三甲基六亞甲基二異氰酸酯等。 芳香脂肪族二異氰酸酯例如可列舉：苯二甲基二異氰酸酯、ω,ω’-二異氰酸酯-1,4-二乙基苯、1,4-四甲基苯二甲基二異氰酸酯、及1,3-四甲基苯二甲基二異氰酸酯等。 脂環族二異氰酸酯例如可列舉：3-異氰酸酯甲基-3,5,5-三甲基環己基異氰酸酯(別名：IPDI，異佛爾酮二異氰酸酯)、1,3-環戊烷二異氰酸酯、1,3-環己烷二異氰酸酯、1,4-環己烷二異氰酸酯、甲基-2,4-環己烷二異氰酸酯、甲基-2,6-環己烷二異氰酸酯、4,4’-亞甲基雙(環己基異氰酸酯)、及1,4-雙(異氰酸酯甲基)環己烷等。 所謂縮二脲體，為異氰酸酯單體進行自縮合而形成之具有縮二脲鍵之自縮合物，例如可列舉六亞甲基二異氰酸酯之縮二脲體等。 所謂脲酸酯體，為異氰酸酯單體之三聚物，例如可列舉：六亞甲基二異氰酸酯之三聚物、異佛爾酮二異氰酸酯之三聚物、甲苯二異氰酸酯之三聚物等。 所謂加成物，係指使上述異氰酸酯單體與3官能以上之含低分子活性氫之化合物反應而成的3官能以上之異氰酸酯化合物，例如可列舉：使三羥甲基丙烷與六亞甲基二異氰酸酯反應而成之化合物、使三羥甲基丙烷與甲苯二異氰酸酯反應而成之化合物、使三羥甲基丙烷與苯二甲基二異氰酸酯反應而成之化合物、使三羥甲基丙烷與異佛爾酮二異氰酸酯反應而成之化合物等。
作為具有3官能以上之官能基數的擴鏈劑，係該當於上述擴鏈劑之說明中之三羥甲基丙烷、及季戊四醇等具有3官能以上之羥基之醇類等。
本發明中之塗佈層較佳為使用水系之塗佈液藉由下述之線上塗佈(in-line coat)法加以設置。因此，本發明之胺基甲酸酯樹脂最好具有水溶性或水分散性。再者，所謂前述「水溶性或水分散性」，意指相對於水、或含有未達50質量%之水溶性之有機溶劑的水溶液而分散。
為了對胺基甲酸酯樹脂賦予水分散性，可於胺基甲酸酯分子骨架中導入(共聚)磺酸(鹽)基或羧酸(鹽)基。為了維持耐濕性，較佳為導入弱酸性之羧酸(鹽)基。另外，亦可導入聚氧伸烷基等非離子性基。
為了於胺基甲酸酯樹脂導入羧酸(鹽)基，例如可將作為多元醇成分之二羥甲基丙酸、二羥甲基丁酸等具有羧酸基之多元醇化合物作為共聚成分而導入，藉由鹽形成劑來中和。作為鹽形成劑之具體例，可列舉：氨；三甲基胺、三乙基胺、三異丙基胺、三正丙基胺、三正丁基胺等三烷基胺類；N-甲基嗎啉、N-乙基嗎啉等N-烷基嗎啉類；N-二甲基乙醇胺、N-二乙基乙醇胺等N-二烷基烷醇胺類。這些可單獨使用，或亦可併用兩種以上。
於為了賦予水分散性而將具有羧酸(鹽)基之多元醇化合物用作共聚成分之情形時，胺基甲酸酯樹脂中的具有羧酸(鹽)基之多元醇化合物之組成莫耳比較佳為，於將胺基甲酸酯樹脂之總聚異氰酸酯成分設為100mol%時，為3mol%至60mol%，較佳為5mol%至40mol%。於前述組成莫耳比為3mol%以上之情形時，可獲得水分散性而較佳。另外，於前述組成莫耳比為60mol%以下之情形時，可保持耐水性獲得耐濕熱性而較佳。
本發明中之胺基甲酸酯樹脂亦可為了提高強硬性而於末端具有封閉異氰酸酯結構。
[交聯劑] 於本發明中，作為塗佈層形成用組成物所含有之交聯劑，較佳為封閉異氰酸酯，更佳為3官能以上之封閉異氰酸酯，特佳為4官能以上之封閉異氰酸酯。藉此可提高水附著時之耐黏連性。
前述封閉異氰酸酯之NCO當量之下限較佳為100，更佳為120，尤佳為130，特佳為140，最佳為150。若NCO當量為100以上，則並無產生塗膜破裂之虞而較佳。NCO當量之上限較佳為500，更佳為400，尤佳為380，特佳為350，最佳為300。若NCO當量為500以下，則能夠提高水附著時之耐黏連性而較佳。
前述封閉異氰酸酯之封閉劑之沸點之下限較佳為150℃，更佳為160℃，尤佳為180℃，特佳為200℃，最佳為210℃。封閉劑之沸點越高，則即便受到塗佈液之塗佈後之乾燥步驟或當採用線上塗佈法之情形時的製膜步驟之附加熱的影響，仍可抑制封閉劑揮發，抑制塗佈面產生微小之凹凸，提高膜之透明性。封閉劑之沸點之上限並無特別限定，就生產性之方面而言，認為300℃左右為上限。由於沸點係與分子量有關，故而為了提高封閉劑之沸點，較佳為使用分子量大之封閉劑，封閉劑之分子量較佳為50以上，更佳為60以上，尤佳為80以上。
封閉劑之解離溫度之上限較佳為200℃，更佳為180℃，尤佳為160℃，特佳為150℃，最佳為120℃。封閉劑會受到塗佈液之塗佈後之乾燥步驟或當採用線上塗佈法之情形時的製膜步驟中之附加熱的影響而與官能基解離，生成再生異氰酸酯基。因此，會與胺基甲酸酯樹脂等進行交聯反應而提高接著性。於封閉異氰酸酯之解離溫度為上述溫度以下之情形時，封閉劑之解離會充分進行，故而接著性變良好，尤其是耐濕熱性變良好。
於本發明中，作為用於封閉異氰酸酯的解離溫度為120℃以下且封閉劑之沸點為150℃以上之封閉劑，可列舉：重亞硫酸鹽系化合物：重亞硫酸鈉等；吡唑系化合物：3,5-二甲基吡唑、3-甲基吡唑、4-溴-3,5-二甲基吡唑、4-硝基-3,5-二甲基吡唑等；活性亞甲基系：丙二酸二酯(丙二酸二甲酯、丙二酸二乙酯、丙二酸二正丁酯、丙二酸二(2-乙基己基)酯)、甲基乙基酮等、三唑系化合物：1,2,4-三唑等。其中，就耐濕熱性、黃變之方面而言，較佳為吡唑系化合物。
於本發明中，作為封閉異氰酸酯之前驅物的3官能以上之聚異氰酸酯可導入異氰酸酯單體而適當地獲得。例如可列舉：將具有2個異氰酸酯基之芳香族二異氰酸酯、脂肪族二異氰酸酯、芳香脂肪族二異氰酸酯、或脂環族二異氰酸酯等異氰酸酯單體加以改質而成的縮二脲體、脲酸酯體、及加成物等。 所謂縮二脲體，為異氰酸酯單體進行自縮合而形成之具有縮二脲鍵之自縮合物，例如可列舉六亞甲基二異氰酸酯之縮二脲體等。 所謂脲酸酯體，為異氰酸酯單體之三聚物，例如可列舉：六亞甲基二異氰酸酯之三聚物、異佛爾酮二異氰酸酯之三聚物、甲苯二異氰酸酯之三聚物等。 所謂加成物，係指使異氰酸酯單體與3官能以上之含低分子活性氫之化合物反應而成的3官能以上之異氰酸酯化合物，例如可列舉：使三羥甲基丙烷與六亞甲基二異氰酸酯反應而成之化合物、使三羥甲基丙烷與甲苯二異氰酸酯反應而成之化合物、使三羥甲基丙烷與苯二甲基二異氰酸酯反應而成之化合物、使三羥甲基丙烷與異佛爾酮二異氰酸酯反應而成之化合物等。
作為前述異氰酸酯單體，可列舉：2,4-甲苯二異氰酸酯、2,6-甲苯二異氰酸酯、4,4’-二苯基甲烷二異氰酸酯、2,4’-二苯基甲烷二異氰酸酯、2,2’-二苯基甲烷二異氰酸酯、1,5-萘二異氰酸酯、1,4-萘二異氰酸酯、伸苯基二異氰酸酯、四甲基苯二甲基二異氰酸酯、4,4’-二苯基醚二異氰酸酯、2-硝基二苯基-4,4’-二異氰酸酯、2,2’-二苯基丙烷-4,4’-二異氰酸酯、3,3’-二甲基二苯基甲烷-4,4’-二異氰酸酯、4,4’-二苯基丙烷二異氰酸酯、3,3’-二甲氧基二苯基-4,4’-二異氰酸酯等芳香族二異氰酸酯類；苯二甲基二異氰酸酯等芳香族脂肪族二異氰酸酯類；異佛爾酮二異氰酸酯及4,4-二環己基甲烷二異氰酸酯、1,3-二(異氰酸酯甲基)環己烷等脂環式二異氰酸酯類；六亞甲基二異氰酸酯及2,2,4-三甲基六亞甲基二異氰酸酯等脂肪族二異氰酸酯類。就透明性、接著性、耐濕熱性之方面而言，較佳為脂肪族異氰酸酯、脂環式異氰酸酯或這些之改質物。
本發明中之封閉異氰酸酯為了賦予水溶性或水分散性而可於作為前驅物之聚異氰酸酯導入親水基。作為親水基，可列舉：(1)二烷基胺基醇之四級銨鹽或二烷基胺基烷基胺之四級銨鹽等；(2)磺酸鹽、羧酸鹽、磷酸鹽等；(3)由烷基進行了單末端封鏈之聚乙二醇、聚丙二醇等。於導入有親水性部位之情形時，成為(1)陽離子性、(2)陰離子性、(3)非離子性。其中，由於其他水溶性樹脂大多為陰離子性，故而較佳為能夠容易地相溶之陰離子性或非離子性。另外，陰離子性係與其他樹脂之相溶性優異，非離子性係不具有離子性之親水基，故而就提高耐濕熱性而言亦較佳。
作為陰離子性之親水基，較佳為具有用以導入至聚異氰酸酯之羥基、或是用以賦予親水性之羧酸基。例如可列舉：甘醇酸、乳酸、酒石酸、檸檬酸、羥基丁酸、氧基戊酸、羥基特戊酸、二羥甲基乙酸、二羥甲基丙酸、二羥甲基丁酸、具有羧酸基之聚己內酯。為了中和羧酸基，較佳為有機胺化合物。例如可列舉：氨；甲基胺、乙基胺、丙基胺、異丙基胺、丁基胺、2-乙基己基胺、環己基胺、二甲基胺、二乙基胺、二丙基胺、二異丙基胺、二丁基胺、三甲基胺、三乙基胺、三異丙基胺、三丁基胺、伸乙基二胺等碳數1至20之直鏈狀、分支狀之一級胺、二級胺或三級胺；嗎啉、N-烷基嗎啉、吡啶等環狀胺；單異丙醇胺、甲基乙醇胺、甲基異丙醇胺、二甲基乙醇胺、二異丙醇胺、二乙醇胺、三乙醇胺、二乙基乙醇胺、三乙醇胺等含羥基之胺等。
作為非離子性之親水基，係由烷基進行了單末端封鏈之聚乙二醇、聚丙二醇之環氧乙烷及／或環氧丙烷之重複單元較佳為3至50，更佳為5至30。於重複單元小之情形時，與樹脂之相溶性會變差，霧度上升，於重複單元大之情形時，有時於高溫高濕下之接著性降低。本發明之封閉異氰酸酯為了提高水分散性而可添加非離子系、陰離子系、陽離子系、兩性界面活性劑。例如可列舉：聚乙二醇、多元醇脂肪酸酯等非離子系；脂肪酸鹽、烷基硫酸酯、烷基苯磺酸鹽、磺基琥珀酸鹽、烷基磷酸鹽等陰離子系；烷基胺鹽、烷基甜菜鹼等陽離子系；羧酸胺鹽、磺酸胺鹽、硫酸酯鹽等界面活性劑等。
另外，除了水以外，亦可含有水溶性之有機溶劑。例如，亦能夠添加用於反應之有機溶劑，或將用於反應之有機溶劑去除而添加其他有機溶劑。
[聚酯樹脂] 用於形成本發明中之塗佈層之聚酯樹脂亦可為直鏈狀，更佳為以二羧酸與具有分支結構之二醇作為構成成分之聚酯樹脂。此處提及之二羧酸除了主成分為對苯二甲酸、間苯二甲酸或2,6-萘二羧酸以外，可列舉：己二酸、癸二酸等脂肪族二羧酸；對苯二甲酸、間苯二甲酸、鄰苯二甲酸、2,6-萘二羧酸等芳香族二羧酸。另外，所謂分支之二醇，為具有經分支之烷基的二醇,例如可列舉：2,2-二甲基-1,3-丙二醇、2-甲基-2-乙基-1,3-丙二醇、2-甲基-2-丁基-1,3-丙二醇、2-甲基-2-丙基-1,3-丙二醇、2-甲基-2-異丙基-1,3-丙二醇、2-甲基-2-正己基-1,3-丙二醇、2,2-二乙基-1,3-丙二醇、2-乙基-2-正丁基-1,3-丙二醇、2-乙基-2-正己基-1,3-丙二醇、2,2-二正丁基-1,3-丙二醇、2-正丁基-2-丙基-1,3-丙二醇、及2,2-二正己基-1,3-丙二醇等。
關於聚酯樹脂，可謂上述更佳態樣之分支之二醇成分較佳為以10mol%以上之比率來被包含於總二醇成分中，更佳為以20mol%以上之比率來被包含於總二醇成分中。若為10mol%以下，則有時結晶性變高，使塗佈層之接著性降低。總二醇成分中之二醇成分上限較佳為80mol%以下，更佳為70質量%。若為80mol%以上，則有時作為副產物之寡聚物濃度增加，而影響塗佈層之透明性。作為上述化合物以外之二醇成分，最佳為乙二醇。若為少量，則亦可使用二乙二醇、丙二醇、丁二醇、己二醇或1,4-環己烷二甲醇等。
關於作為上述聚酯樹脂之構成成分的二羧酸，最佳為對苯二甲酸或間苯二甲酸。除了上述二羧酸以外，為了對共聚合聚酯系樹脂賦予水分散性，較佳為使5-磺基間苯二甲酸等以1mol%至10mol%之範圍進行共聚，例如可列舉：磺基對苯二甲酸、5-磺基間苯二甲酸、5-鈉磺基間苯二甲酸等。亦可使用含有具萘骨架之二羧酸的聚酯樹脂，但為了抑制對UV油墨之密接性之降低，該量比率較佳為於總羧酸成分中為5mol%以下，亦可不使用。
於將塗佈液中之聚酯樹脂、具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂及交聯劑的固形物之總和設為100質量%時，交聯劑之含有率之下限較佳為5質量%，更佳為7質量%，特佳為10質量%。若為5質量%以上，則能夠提高水附著時之耐黏連性而較佳。交聯劑之含有率之上限較佳為50質量%，更佳為40質量%，尤佳為35質量%，最佳為30質量%。若為50質量%以下，則對UV油墨之密接性變高而較佳。
於將塗佈液中之聚酯樹脂、具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂及交聯劑的固形物之總和設為100質量%時，具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂之含有率之下限較佳為5質量%。若為5質量%以上，則可提高對UV油墨之密接性而較佳。具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂之含有率之上限較佳為50質量%，更佳為40質量%，尤佳為30質量%，最佳為20質量%。若胺基甲酸酯樹脂之含有率為50質量%以下，則能夠提高水附著時之耐黏連性而較佳。
於將塗佈液中之聚酯樹脂、胺基甲酸酯樹脂及交聯劑之固形物之總和設為100質量%時，聚酯樹脂含有率之下限較佳為10質量%，更佳為20質量%，尤佳為30質量%，特佳為35質量%，最佳為40質量%。若聚酯樹脂之含有率為10質量%以上，則塗佈層與聚酯膜基材之密接性變良好而較佳。聚酯樹脂之含有率之上限較佳為70質量%，更佳為67質量%，尤佳為65質量%，特佳為62質量%，最佳為60質量%。若聚酯樹脂之含有率為70質量%以下，則UV油墨加工後之耐濕熱性呈良好而較佳。
[添加劑] 於本發明中之塗佈層中，亦可於不損及本發明功效之範圍添加公知之添加劑，例如界面活性劑、抗氧化劑、耐熱穩定劑、耐候穩定劑、紫外線吸收劑、有機之助滑劑、顏料、染料、有機或無機之粒子、抗靜電劑、成核劑等。
本發明中，於形成塗佈層之組成物中進而含有抗靜電劑之情形時，由於能夠防止用於將所得之膜製成標籤的各種步驟、例如黏著劑之塗佈、印刷、裁斷、衝壓等中之靜電故障之產生，故而特佳。作為抗靜電劑，可於不損及本發明功效之範圍內，任意地使用：一般被使用為塗佈型之抗靜電劑之抗靜電劑(例如四級銨鹽系抗靜電劑)；粒子狀之碳黑；鎳、銅等金屬粉；氧化錫、氧化鋅等金屬氧化物；纖維狀之黃銅、不鏽鋼、鋁等金屬塗佈纖維；鱗片狀石墨、鋁薄片、銅薄片等導電性填料；磺化聚苯胺、聚吡咯等導電性聚合物。
為了使塗佈層面之光澤度降低，亦可使塗佈層中含有非活性粒子。
作為前述非活性粒子，例如可列舉：氧化鈦、硫酸鋇、碳酸鈣、硫酸鈣、二氧化矽、氧化鋁、滑石、高嶺土、黏土、磷酸鈣、雲母、鋰蒙脫石、氧化鋯、氧化鎢、氟化鋰、氟化鈣等無機粒子；或聚苯乙烯系、聚丙烯酸系、三聚氰胺系、苯胍胺系、聚矽氧樹脂等有機聚合物系粒子等。這些可為一種，亦可併用兩種以上。
前述非活性粒子之平均粒徑較佳為0.1μm至2.4μm，更佳為0.3μm至2.0μm。若非活性粒子之平均粒徑為0.04μm以下，則有膜表面之光澤度上升之可能性。反之，若超過2.4μm，則有粒子自塗佈層脫落而導致掉粉之傾向。
再者，平均粒徑之測定方法係如上所述。而且，只要滿足本發明之目的，則粒子之形狀並無特別限定，能夠使用球狀粒子、不定形之非球狀粒子。不定形之粒子之粒徑能以圓等效直徑之形式來計算。
於欲使塗佈層面之光澤度上升之情形時，較佳為使塗佈層中不含粒子。
[白色積層聚酯膜之製造] 本發明之白色積層聚酯膜之製造方法為任意方法，並無特別限制，例如可使用下述的一般方法：使由前述組成所構成之混合物熔融並擠出為片狀而成形來製成未延伸膜後，將該未延伸膜加以延伸。
本發明之白色積層聚酯膜係藉由將膜原料加以熔融、擠出成形之步驟來使非與聚酯樹脂相溶的熱塑性樹脂分散於聚酯樹脂中。本發明之實施例中，聚酯樹脂及非與聚酯樹脂相溶的熱塑性樹脂係使用以顆粒形狀來供給之樹脂，但不限定於此。
為了熔融成形為膜狀而投入至擠出機之原料係根據目標組成而將這些樹脂進行顆粒混合來加以準備。然而，於使用聚酯樹脂與聚烯烴系樹脂作為本發明之基材的含空洞之聚酯膜原料之情形時，由於兩樹脂之比重差異大，故而較佳為設法在將暫且混合之顆粒供給於擠出機之過程中不產生偏析。作為用以防止偏析之較佳方法，可列舉下述方法：預先將原料樹脂之一部分或全部組合而進行混練造粒，製成母料顆粒。於本發明之實施例中使用該方法，但只要不妨礙本發明功效，則並無特別限定。
另外，於這些非相溶之樹脂之混合系統的擠出中，存在下述性質：在以熔融狀態混合並微分散後，因欲使樹脂之界面能減少的作用而產生再凝聚。此為下述現象：於將未延伸膜進行擠出成形時使空洞表現劑粗分散，而妨礙所要求的物性之表現。
為了防止該現象，較佳為於成形本發明之膜時，使用混合效果更高之雙軸擠出機，使空洞表現劑預先微分散。另外，於難以進行該操作之情形時，亦較佳為自擠出機經由靜態混合器來將原料樹脂供給至進料塊或模頭來作為輔助方法。作為此處所用之靜態混合器，可使用靜態混合機或孔口等。然而，於採用這些方法之情形時，有時會使經熱劣化後之樹脂滯留於熔融線(melt line)中，需要注意。
再者，於聚酯樹脂中暫且分散為微粒子狀之非相溶樹脂於低剪切之熔融狀態下，有隨著時間經過而進行非相溶樹脂之再凝聚的傾向，故而根本的解決方法是減少自擠出機至模頭的熔融線中之滯留時間。本發明中，較佳為將熔融線中之滯留時間設為30分鐘以下，更佳為設為15分鐘以下。
將如上述般所得之未延伸膜加以延伸、配向處理之條件係與膜之物性密切相關。以下，以最普通之依次雙軸延伸方法為例，尤其以將未延伸膜延伸於長邊方向繼而延伸於寬度方向之方法為例，來說明延伸、配向條件。
縱向延伸步驟中，利用經加熱至80℃至120℃之輥於長邊方向延伸為2.5倍至5.0倍，而獲得單軸延伸膜。作為加熱方法，可為使用加熱輥之方法亦可為使用非接觸之加熱方法的方法，亦可將這些併用。繼而將單軸延伸膜導入至拉幅機，於寬度方向以(Tm－10℃)以下之溫度延伸為2.5倍至5.0倍。其中，Tm意指聚酯之熔點。
另外，對上述雙軸延伸膜根據需要實施熱處理。熱處理較佳為於拉幅機中進行，較佳為於(Tm－60℃)至Tm之範圍進行。
塗佈層可於膜之製造後、或製造步驟中設置。尤其就生產性之方面而言，較佳為於膜製造步驟之任意階段，亦即於未延伸或經單軸延伸後之PET(Polyethylene terephthalate；對苯二甲酸乙二酯)膜之至少單面進行塗佈液之塗佈，而形成塗佈層。
用以將該塗佈液塗佈於PET膜之方法可使用公知之任意方法。例如可列舉：逆輥塗佈法、凹版塗佈法、輕觸塗佈法、模塗機法、輥刷法、噴霧塗佈法、氣刀塗佈法、線棒塗佈法、管式刮刀法、含浸塗佈法、簾幕式塗佈法等。能夠將這些方法單獨或組合進行塗敷。
於本發明中，塗佈層之厚度係可於0.001μm至2.00μm之範圍適當設定，但為了兼具加工性與接著性，較佳為0.01μm至1.00μm之範圍，更佳為0.02μm至0.80μm，尤佳為0.05μm至0.50μm。若塗佈層之厚度為0.001μm以上，則接著性良好而較佳。若塗佈層之厚度為2.00μm以下，則不易產生黏連而較佳。
自以往，於具有包含聚酯系樹脂、聚胺基甲酸酯系樹脂及丙烯酸系樹脂等的單一種或兩種以上之混合物、以及前述樹脂與特定之交聯劑(三聚氰胺、異氰酸酯等)之混合物等的塗佈層之聚酯膜中，大多數的聚酯膜會滿足被放置於通常的含有水蒸氣之環境之情形時的耐黏連性。然而，於冬季，有時於室外與室內之間進行搬運時發生結露而使液體之水附著於膜表面或塗佈層表面，此時之具有包含聚酯系樹脂、聚胺基甲酸酯系樹脂、丙烯酸系樹脂及交聯劑的塗佈層之聚酯膜有發生黏連之問題。然而，本發明之白色積層聚酯膜不僅具有在被放置於通常的含有水蒸氣之環境之情形時的耐黏連性，而且關於在冬季於室內與室外之間進行搬運的易接著性聚酯膜，即便於伴隨環境溫度之變化而產生結露，使液體之水附著於膜表面或塗佈層表面之情形時，亦無產生黏連之虞。 [實施例]
繼而，使用實施例及比較例來詳細說明本發明，但本發明不限定於以下之實施例。首先，以下對本發明中所用之評價方法加以說明。
(1)水附著時之耐黏連性評價 將由後述之實施例所製造之易接著性聚酯膜切割成寬度方向10cm、長邊方向1.5cm。於經切割之膜的塗佈層面的端部，疊加寬度方向1.5cm且長邊方向1.5cm之膜。於塗佈層相反側之端部的面上，滴落0.03g之水滴。然後將經切割成寬度方向10cm且長邊方向1.5cm之膜的塗佈層面彼此重疊，從滴落水滴之側朝重疊膜之側以不混入空氣之方式均勻地施加輥。然後，將樣本置入至烘箱(50℃)24小時。然後，將膜剝離，按下述基準來判定膜之剝離狀態。 ○：無塗佈層之轉移而能夠輕輕地剝離。 △：塗佈層得以維持，但塗佈層的表層局部地轉移至對象面。 ×：2片膜固接而無法剝離，或即便能剝離但膜基材也裂開。
(2)對UV油墨之密接性 於積層聚酯膜的塗佈層上，使用UV油墨[T＆K TOKA股份有限公司製造，商品名「BEST CURE UV161藍S」]，利用印刷機[明製作所股份有限公司製造，商品名「RI Tester」]實施印刷，繼而，對塗佈有油墨層之膜使用高壓水銀燈照射40mJ/cm2 之紫外線，使紫外線硬化型油墨硬化。繼而，使用米其邦(Nichiban)製造之賽璐玢膠帶(CT405AP-24)，切出寬度24mm、長度50mm，以空氣不混入之方式利用手持式橡膠輥(handy gum roller)使賽璐玢膠帶完全附著於油墨層表面。然後，垂直地撕下賽璐玢膠帶，於24mm×50mm之區域中觀察印刷層之殘存面積，按下述基準進行判斷。 ○：印刷層之殘存面積為總體之99%以上 △：印刷層之殘存面積為總體之90%以上至未達99% ×：印刷層之殘存面積未達總體之90%
(3)聚碳酸酯多元醇之數量平均分子量之測定方法 若藉由質子核磁共振光譜(1H-NMR)來測定具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂，則於4.1ppm附近觀測到源自OCOO鍵所鄰接之亞甲基之波峰。另外，於較該波峰高0.2 ppm程度之磁場中，觀察到源自由聚異氰酸酯與聚碳酸酯多元醇之反應而產生的胺基甲酸酯鍵所鄰接之亞甲基之波峰。根據這些兩種波峰之積分值及構成聚碳酸酯多元醇之單體之分子量，來算出聚碳酸酯多元醇之數量平均分子量。
(4)表觀密度 將膜切出成4片5.00cm見方之正方形作為試樣。將該試樣重疊4片，使用厚度測微計以有效數字4位來進行10點測定，求出重疊厚度之平均值。將該平均值除以4，將小數第4位之位數四捨五入，以小數第3位的位數求出每一片之平均膜厚度(t：μm)。另外，藉由自動上皿天秤以有效數字4位來測定該4片試樣之質量(w：g)，藉由下述式求出表觀密度。再者，表觀密度係捨入至有效數字3位。 表觀密度(g/cm3 )＝w×104 /(5.00×5.00×t×4)
(5)光學濃度 使用聚酯系膜之不透明度麥克貝思濃度計TR-927型，測定經由G濾光片的光之穿透率，根據所得之光線穿透率計算光學濃度，作為不透明度之指標。光學濃度係表示為光線穿透率(範圍：0至100%)之倒數之對數(Log10)。光學濃度之值越大，表示不透明度越高。
(6)L值、b值 依據JIS(Japanese Industrial Standards；日本工業標準)-8722，使用色差計(日本電色工業公司製造，ZE6000)，測定反射之彩色L值及彩色b值。
[具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂A-1之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器(Dimroth condenser)、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入氫化間苯二甲基二異氰酸酯27.5質量份、二羥甲基丙酸6.5質量份、數量平均分子量1800之聚六亞甲基碳酸酯二醇60質量份、新戊二醇6質量份及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。繼而，投入三羥甲基丙烷5質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌1小時，確認反應液達到預定之胺當量。將該反應液降溫至40℃後，添加三乙基胺5.17質量份，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下去除丙酮及水之一部分，藉此製備固形物34質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-1)。
[具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂A-2之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入4,4-二環己基甲烷二異氰酸酯25質量份、二羥甲基丙酸5質量份、數量平均分子量2600之聚六亞甲基碳酸酯二醇52質量份、新戊二醇6質量份及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。繼而，投入以六亞甲基二異氰酸酯作為原料之具有異氰脲酸酯結構之聚異氰酸酯化合物(旭化成化學製造，Duranate TPA，3官能)18質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌1小時，確認反應液達到預定之胺當量。然後，將反應液溫度降低至50℃，滴加甲基乙基酮肟8質量份。將該反應液降溫至40℃後，添加三乙基胺5.17質量份，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物35質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-2)。
[具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂A-3之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入4,4-二環己基甲烷二異氰酸酯22質量份、數量平均分子量700之聚乙二醇單甲醚20質量份、數量平均分子量2100之聚六亞甲基碳酸酯二醇53質量份、新戊二醇5質量份及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。繼而，投入以六亞甲基二異氰酸酯作為原料之具有異氰脲酸酯結構之聚異氰酸酯化合物(旭化成化學製造，Duranate TPA，3官能)16質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌1小時，確認反應液達到預定之胺當量。然後，將反應液溫度降低至50℃，滴加甲基乙基酮肟7質量份。將該反應液降溫至40℃後，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物35質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-3)。
[具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂A-4之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入4,4-二環己基甲烷二異氰酸酯22質量份、二羥甲基丁酸3質量份、數量平均分子量2000之聚六亞甲基碳酸酯二醇73質量份、新戊二醇2質量份及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。繼而，投入三羥甲基丙烷4質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌1小時，確認反應液達到預定之胺當量。然後，將該反應液降溫至40℃後，添加三乙基胺8.77質量份，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物34質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-4)。
[具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂A-5之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入4,4-二環己基甲烷二異氰酸酯47質量份、數量平均分子量700之聚乙二醇單甲醚21質量份、數量平均分子量1200之聚六亞甲基碳酸酯二醇20質量份、新戊二醇12質量份及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。繼而，投入三羥甲基丙烷4質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌1小時，確認反應液達到預定之胺當量。然後，將該反應液降溫至40℃後，添加三乙基胺8.77質量份，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物34質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-5)。
[具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂A-6之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入4.4-二環己基甲烷二異氰酸酯23.5質量份、二羥甲基丁酸4.5質量份、數量平均分子量2000之聚六亞甲基碳酸酯二醇70質量份、新戊二醇2質量份及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。然後，將該反應液降溫至40℃後，添加三乙基胺8.77質量份，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物34質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-6)。
[具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂A-7之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入氫化間苯二甲基二異氰酸酯27.5質量份、二羥甲基丙酸6.5質量份、數量平均分子量1800之聚六亞甲基碳酸酯二醇60質量份、新戊二醇6質量份及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。將該反應液降溫至40℃後，添加三乙基胺5.17質量份，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物34質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-7)。
[具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂A-8之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入由1,6-己二醇與碳酸二乙酯所構成之數量平均分子量為2000之聚碳酸酯多元醇400質量份、新戊二醇10.4質量份、異佛爾酮二異氰酸酯58.4質量份、二羥甲基丁酸74.3質量份及作為溶劑之丙酮320質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。將該反應液降溫至40℃後，添加異佛爾酮二胺，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水1200g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物34質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-8)。
[具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂A-9之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入4,4-二環己基甲烷二異氰酸酯50質量份、數量平均分子量700之聚乙二醇單甲醚21質量份、數量平均分子量1200之聚六亞甲基碳酸酯二醇35質量份、新戊二醇13質量份及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。繼而，投入三羥甲基丙烷1.2質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌1小時，確認反應液達到預定之胺當量。然後，將該反應液降溫至40℃後，添加三乙基胺8.77質量份，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物34質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-9)。
[不含聚碳酸酯多元醇成分之胺基甲酸酯樹脂A-10之聚合] 投入以對苯二甲酸、間苯二甲酸、乙二醇及新戊二醇作為構成成分之分子量5000之聚酯多元醇75質量份、氫化間苯二甲基二異氰酸酯30質量份、乙二醇7質量份、及二羥甲基丙酸6質量份以及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。將該反應液降溫至40℃後，添加三乙基胺5.17質量份，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物34質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-10)。
[不含聚碳酸酯多元醇成分之胺基甲酸酯樹脂A-11之聚合] 於具備攪拌機、戴氏冷凝器、氮氣導入管、矽膠乾燥管及溫度計之四口燒瓶，投入4,4-二環己基甲烷二異氰酸酯54質量份、以乙二醇及己二酸作爲構成成分之數量平均分子量1500之聚酯多元醇38質量份、三羥甲基丙烷0.8質量份及作為溶劑之丙酮84.00質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌3小時，確認反應液達到預定之胺當量。繼而，投入硫酸氫鈉4質量份，於氮氣氛圍下於75℃攪拌1小時，確認反應液達到預定之胺當量。然後，將該反應液降溫至40℃後，添加三乙基胺8.77質量份，獲得聚胺基甲酸酯預聚物溶液。繼而，於具備能高速攪拌之均質機之反應容器添加水450g，調整為25℃，一邊以2000min-1 進行攪拌混合，一邊添加聚胺基甲酸酯預聚物溶液進行水分散。然後，於減壓下將丙酮及水之一部分去除，藉此製備固形物34質量%之水分散性胺基甲酸酯樹脂溶液(A-11)。
[封閉異氰酸酯交聯劑B-1之聚合] 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝管之燒瓶，對於以六亞甲基二異氰酸酯作為原料之具有異氰脲酸酯結構之聚異氰酸酯化合物(旭化成化學製造，Duranate TPA)66.04質量份、N-甲基吡咯烷酮17.50質量份滴加3,5-二甲基吡唑(解離溫度：120℃，沸點：218℃)95質量份，於氮氣氛圍下於70℃保持1小時。然後，滴加二羥甲基丙酸30質量份。測定反應液之紅外光譜，於確認異氰酸酯基之吸收消失後，添加N,N-二甲基乙醇胺5.59質量份、水132.5質量份，獲得固形物40質量%之封閉聚異氰酸酯水分散液(B-1)。該封閉異氰酸酯交聯劑之官能基數為4，NCO當量為280。
[封閉異氰酸酯交聯劑B-2之聚合] 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝管之燒瓶，裝入以六亞甲基二異氰酸酯作為原料之具有異氰脲酸酯結構之聚異氰酸酯化合物(旭化成化學製造，Duranate TPA)100質量份、丙二醇單甲醚乙酸酯55質量份、聚乙二醇單甲醚(平均分子量750)30質量份，於氮氣氛圍下於70℃保持4小時。然後，將反應液溫度降低至50℃，滴加甲基乙基酮肟47質量份。測定反應液之紅外光譜，確認異氰酸酯基之吸收消失，添加水210質量份而獲得固形物40質量%之肟封閉異氰酸酯交聯劑(B-2)。該封閉異氰酸酯交聯劑之官能基數為3，NCO當量為170。
[碳二醯亞胺B-3之聚合] 於具備攪拌機、溫度計、回流冷卻器之燒瓶，裝入六亞甲基二異氰酸酯168質量份及聚乙二醇單甲醚(M400，平均分子量400)220質量份，於120℃攪拌1小時，進而添加4,4’-二環己基甲烷二異氰酸酯26質量份及作為碳二醯亞胺化觸媒之3-甲基-1-苯基-2-磷雜環戊烯-1-氧化物3.8質量份(相對於總異氰酸酯而為2質量%)，於氮氣流下於185℃進而攪拌5小時。測定反應液之紅外光譜，確認波長220cm-1 至2300cm-1 之吸收消失。放置冷卻至60℃，添加離子交換水567質量份，獲得固形物40質量%之碳二醯亞胺水性樹脂液(B-3)。
[封閉異氰酸酯交聯劑B-4之聚合] 對於雙酚A之環氧乙烷2莫耳加成物與馬來酸之聚酯(分子量2000)200質量份，添加六亞甲基二異氰酸酯33.6質量份，於100℃進行反應2小時。繼而，將系統之溫度暫且下降至50℃，添加30%重亞硫酸鈉水溶液73質量份，於45℃進行攪拌60分鐘後，以水718質量份加以稀釋，獲得固形物20質量%之封閉聚異氰酸酯水分散液(B-1)。該封閉異氰酸酯交聯劑之官能基數為2，NCO當量為1300。
[聚酯樹脂之聚合  C-1] 於具備攪拌機、溫度計及局部回流式冷凝器之不鏽鋼製高壓釜，裝入對苯二甲酸二甲酯194.2質量份、間苯二甲酸二甲酯184.5質量份、5-鈉磺基間苯二甲酸二甲酯14.8質量份、二乙二醇233.5質量份、乙二醇136.6質量份及鈦酸四正丁酯0.2質量份，於160℃至220℃之溫度耗費4小時進行酯交換反應。繼而升溫至255℃，將反應系統緩緩減壓後，於30Pa之減壓下反應1小時30分鐘，獲得共聚合聚酯樹脂(C-1)。所得之共聚合聚酯樹脂(C-1)為淡黃色透明。測定共聚合聚酯樹脂(C-1)之還原黏度，結果為0.70dl/g。由DSC(Differential Scanning Calorimeter；示差掃描熱析儀)所得之玻璃轉移溫度為40℃。
[聚酯水分散體之製備  Cw-1] 於具備攪拌機、溫度計及回流裝置之反應器加入聚酯樹脂(C-1)25質量份、乙二醇正丁醚10質量份，於110℃加熱，攪拌而使樹脂溶解。於樹脂完全溶解後，一邊攪拌一邊將水65質量份緩緩添加至聚酯溶液。添加後，一邊攪拌溶液一邊冷卻至室溫為止，而製作出固形物25質量%之乳白色之聚酯水分散體(Cw-1)。
[聚酯樹脂之聚合  C-2] 於具備攪拌機、溫度計及局部回流式冷凝器之不鏽鋼製高壓釜，裝入2,6-萘二羧酸二甲酯342.0質量份、對苯二甲酸二甲酯35.0質量份、5-鈉磺基間苯二甲酸二甲酯35.5質量份、乙二醇198.6質量份、1,6-己二醇118.2質量份及鈦酸四正丁酯0.4質量份，自160℃至220℃耗費4小時進行酯交換反應。進而，添加癸二酸60.7質量份，進行酯化反應。繼而，升溫至255℃，將反應系統緩緩減壓後，於30Pa之減壓下反應1小時30分鐘，獲得共聚合聚酯樹脂(C-2)。所得之共聚合聚酯樹脂為淡黃色透明。
[聚酯水分散體之製備  Cw-2] 於具備攪拌機、溫度計及回流裝置之反應器，加入共聚合聚酯樹脂(C-2)25質量份、乙二醇正丁醚15質量份，於110℃加熱、攪拌而使樹脂溶解。於樹脂完全溶解後，一邊攪拌一邊將水55質量份緩緩添加至聚酯溶液。添加後，一邊攪拌溶液一邊冷卻至室溫，而製作出固形物25質量%之乳白色之聚酯水分散體(Cw-2)。
[聚酯樹脂之聚合  C-3] 於具備攪拌機、溫度計及局部回流式冷凝器之不鏽鋼製高壓釜，裝入對苯二甲酸二甲酯194.2質量份、間苯二甲酸二甲酯184.5質量份、5-鈉磺基間苯二甲酸二甲酯14.8質量份、新戊二醇185質量份、乙二醇188質量份及鈦酸四正丁酯0.2質量份，於160℃至220℃之溫度耗費4小時進行酯交換反應。繼而，升溫至255℃，將反應系統緩緩減壓後，於30Pa之減壓下反應1小時30分鐘，獲得共聚合聚酯樹脂(C-3)。所得之共聚合聚酯樹脂(C-3)為淡黃色透明。測定共聚合聚酯樹脂(C-3)之還原黏度，結果為0.40dl/g。由DSC所得之玻璃轉移溫度為65℃。
[聚酯水分散體之製備  Cw-3] 於具備攪拌機、溫度計及回流裝置之反應器，加入聚酯樹脂(C-3)25質量份、乙二醇正丁醚10質量份，於110℃加熱、攪拌而使樹脂溶解。於樹脂完全溶解後，一邊攪拌一邊將水65質量份緩緩添加至聚酯溶液。添加後，一邊攪拌溶液一邊冷卻至室溫，而製作出固形物25質量%之乳白色之聚酯水分散體(Cw-3)。
[實施例1] (1)塗佈液之製備 於水與異丙醇之混合溶劑中混合下述塗劑，來製成胺基甲酸酯樹脂溶液(A-1)／交聯劑(B-1)／聚酯水分散體(Cw-1)之固形物質量比成為25／26／49之塗佈液。 胺基甲酸酯樹脂溶液(A-1)                          6.30質量份 交聯劑(B-1)                                          5.50質量份 聚酯水分散體(Cw-1)                            17.00質量份 粒子                                                       23.00質量份 (平均粒徑0.45μm之二氧化矽粒子，固形物濃度40.00質量%) 界面活性劑                                           0.15質量份 (聚矽氧系，固形物濃度10質量%)
(2)白色積層聚酯膜之製造 [母顆粒之製備] 將熔融黏度(ηO)為1,300泊之聚甲基戊烯樹脂(三井化學公司製造，DX820)60質量%、熔融黏度(ηS)為3,900泊之聚苯乙烯樹脂(日本聚苯乙烯公司製造，G797N)20質量%、及熔融黏度為2,000泊之聚丙烯樹脂(Grand Polymer公司製造，J104WC)20質量%之顆粒混合物供給於經調溫至285℃之通風口式雙軸擠出機，進行預混練。將該熔融樹脂連續地供給於通風口式單軸混練機，混練並擠出，將所得之股線冷卻、切斷而製備空洞表現劑母顆粒(M1)。
另外，將於藉由公知之方法所製造的固有黏度0.62dl/g之聚對苯二甲酸乙二酯樹脂50質量%中混合平均粒徑0.3μm之銳鈦礦型二氧化鈦粒子(富士鈦公司製造，TA-300)50質量%而得之混合物供給於通風口式雙軸擠出機，進行預混練。將該熔融樹脂連續地供給於通風口式單軸混練機，混練並擠出。將所得之股線冷卻，切斷而製備出含二氧化鈦之母顆粒(M2)。
[膜原料之製備] 將於140℃實施了8小時真空乾燥之固有黏度0.62dl/g之前述聚對苯二甲酸乙二酯樹脂81質量%、於90℃實施了4小時真空乾燥之上述母顆粒(M1)9質量%、及上述母顆粒(M2)10質量%進行顆粒混合，而製成膜原料(C1)。
[未延伸膜之製作] 將前述膜原料(C1)供給於經調溫至285℃之B層用擠出機，將與膜原料(C1)中所用之聚對苯二甲酸乙二酯樹脂相同之聚對苯二甲酸乙二酯樹脂70質量%及上述母顆粒(M2)30質量%之混合物供給於經調溫至290℃之A層用擠出機。自B層用擠出機所吐出之熔融樹脂係經由孔口而導入至進料塊，另外，自A層用擠出機所吐出之樹脂係經由靜態混合機而導入至進料塊，將由膜原料(C1)所構成之層(B層)及由聚對苯二甲酸乙二酯樹脂與母顆粒(M2)所構成之層(A層)以A層／B層／A層之順序積層。
將該熔融樹脂自T字模以片材狀共擠出至經調溫至25℃之冷卻輥上，藉由靜電施加法來進行密接固化，而製作出厚度510μm之未延伸膜。再者，各擠出機之吐出量係以各層之厚度比成為1：8：1之方式調整。此時，熔融樹脂滯留於熔融線之時間為大致12分鐘，自T字模所承受之剪切速度為約150/秒。
[雙軸延伸膜之製作] 使用加熱輥將所得之未延伸膜均勻加熱至65℃，於周速不同之兩對夾輥(低速輥：2m/min，高速輥：6.8m/min)間縱向延伸至3.4倍。此時，作為膜之輔助加熱裝置，係於夾輥中間部，將具備金反射膜之紅外線加熱器(額定輸出：20W/cm)與膜的兩面對向地設置於距膜面1cm之位置，來進行加熱。於如此般所獲得之單軸延伸膜的單面，藉由反向輕觸塗佈法以延伸前之樹脂固形物厚度成為0.9μm之方式塗佈前述塗佈液。塗佈後導入至拉幅機，一邊進行乾燥一邊加熱至150℃而橫向延伸至3.7倍，進行寬度固定而於220℃實施5秒鐘熱處理，進而於200℃於寬度方向弛豫4%，藉此獲得厚度50μm之白色積層聚酯膜。本膜之表觀密度為1.10g/cm3 ，光學濃度為0.8。將評價結果表示於表1。
[實施例2] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-2)，將聚酯水分散體變更為(Cw-3)，除此以外，與實施例1同樣地獲得白色積層聚酯膜。
[實施例3] (1)塗佈液之製備 將胺基甲酸酯樹脂變更為(A-3)，除此以外，與實施例1同樣地製作塗佈液。
(2)白色積層聚酯膜之製造 [母顆粒之製備] 將極限黏度0.62之聚對苯二甲酸乙二酯樹脂50質量%中混合平均粒徑0.3μm(電子顯微鏡法)之銳鈦礦型二氧化鈦50質量%而得之混合物供給於通風口式雙軸擠出機，混練而製造出含氧化鈦之母顆粒(M3)。
[未延伸膜之製作] 將極限黏度0.62之聚對苯二甲酸乙二酯樹脂85質量%、及MFR(Melt Flow Rate；熔融流率)＝2.5、Mw＝320000、Mw/Mn＝4.0、荷重撓曲溫度＝92℃之聚丙烯樹脂10質量%、前述含氧化鈦之母顆粒(M3)5質量%混合並實施真空乾燥，製成含空洞之聚酯B層之原料。另一方面，將前述含氧化鈦之母顆粒(M3)30質量%與極限黏度0.62之聚對苯二甲酸乙二酯樹脂70質量%進行顆粒混合並實施真空乾燥，製成含無機粒子之聚酯A層之原料。將這些原料供給於各擠出機，於285℃熔融，而將含空洞之聚酯B層與含無機粒子之聚酯A層以成為A／B／A之順序之方式積層，以厚度比率成為10／80／10之方式利用進料塊進行接合，自T字模擠出至經調節為30℃之冷卻轉鼓上，而製造出二種三層構成之未延伸膜。
[雙軸延伸膜之製作] 使用加熱輥將所得之未延伸膜均勻加熱至70℃，於周速不同之兩對夾輥間縱向延伸至3.4倍。此時，作為膜之輔助加熱裝置，係於夾輥中間部，將具備金反射膜之紅外線加熱器(額定輸出：20W/cm)與膜的兩面對向地設置(距膜表面1cm之距離)，來進行加熱。於如此般所獲得之單軸延伸膜的單面，藉由反向輕觸塗佈法以延伸前之樹脂固形物厚度成為0.9μm之方式塗佈上述塗佈液。於塗佈後導入至拉幅機，一邊進行乾燥一邊加熱至140℃並橫向延伸至4.0倍，進行寬度固定，於235℃實施熱處理，進而於210℃於寬度方向弛豫3%，藉此獲得厚度50μm之白色積層聚酯膜。本膜之表觀密度為1.09g/cm3 ，光學濃度為0.6，L值為94.4，b值為1.6。
[實施例4] 將塗佈液之交聯劑變更為(B-2)，除此以外，與實施例1同樣地獲得白色積層聚酯膜。
[實施例5] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-2)，將交聯劑變更為(B-2)，除此以外，與實施例1同樣地獲得白色積層聚酯膜。
[實施例6] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-3)，將交聯劑變更為(B-2)，除此以外，與實施例1同樣地獲得白色積層聚酯膜。
[實施例7] 於塗佈液中，於水與異丙醇之混合溶劑中混合下述塗劑，以胺基甲酸酯樹脂溶液(A-2)／交聯劑之合計(B-1、B-2)／聚酯水分散體(Cw-1)之固形物質量比成為25／26／49之方式變更，除此以外，與實施例1同樣地獲得白色積層聚酯膜。 胺基甲酸酯樹脂溶液(A-2)                   6.30質量份 交聯劑(B-1)                                    3.73質量份 交聯劑(B-2)                                    1.77質量份 聚酯水分散體(Cw-1)                      17.00質量份 粒子                                                23.00質量份 (平均粒徑0.45μm之二氧化矽粒子，固形物濃度40.00質量%) 界面活性劑                                    0.15質量份 (聚矽氧系，固形物濃度10質量%)
[實施例8] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-3)，將聚酯水分散體變更為(Cw-3)，除此以外，與實施例7同樣地獲得白色積層聚酯膜。
[實施例9] 於塗佈液中，於水與異丙醇之混合溶劑中混合下述之塗劑，以胺基甲酸酯樹脂溶液(A-3)／交聯劑(B-2)／聚酯水分散體(Cw-1)之固形物質量比成為27／14／59之方式變更，除此以外，與實施例1同樣地獲得白色積層聚酯膜。 胺基甲酸酯樹脂溶液(A-3)                   7.00質量份 交聯劑(B-2)                                    3.00質量份 聚酯水分散體(Cw-1)                      21.00質量份 粒子                                                23.00質量份 (平均粒徑0.45μm之二氧化矽粒子，固形物濃度40.00質量%) 界面活性劑                                    0.15質量份 (聚矽氧系，固形物濃度10質量%) 抗靜電劑                                         2.00質量份 (四級銨鹽系抗靜電劑，固形物濃度17.50質量%)
[實施例10] 於塗佈液中，於水與異丙醇之混合溶劑中混合下述之塗劑，以胺基甲酸酯樹脂溶液(A-3)／交聯劑(B-2)／聚酯水分散體(Cw-1)之固形物質量比成為28／11／61之方式變更，除此以外，與實施例1同樣地獲得白色積層聚酯膜。 胺基甲酸酯樹脂溶液(A-3)                   12.00質量份 交聯劑(B-2)                                    4.00質量份 聚酯水分散體(Cw-1)                      35.00質量份 粒子                                                27.00質量份 (平均粒徑2μm之苯胍胺甲醛縮合物粒子，固形物濃度40.00質量%) 界面活性劑                                    0.15質量份 (聚矽氧系，固形物濃度10質量%) 抗靜電劑                                         2.00質量份 (四級銨鹽系抗靜電劑，固形物濃度17.50質量%)
[實施例11] 於塗佈液，於水與異丙醇之混合溶劑中混合下述之塗劑，以胺基甲酸酯樹脂溶液(A-1)／交聯劑(B-1)／聚酯水分散體(Cw-1)之固形物質量比成為22／10／68之方式變更，除此以外，與實施例1同樣地獲得積層聚酯膜。 胺基甲酸酯樹脂溶液(A-1)                   5.80質量份 交聯劑(B-1)                                    2.20質量份 聚酯水分散體(Cw-1)                      24.00質量份 粒子                                                23.00質量份 (平均粒徑0.45μm之二氧化矽粒子，固形物濃度40.00質量%) 界面活性劑                                    0.15質量份 (聚矽氧系，固形物濃度10質量%)
[實施例12] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-2)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[實施例13] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-3)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[實施例14] 將塗佈液之交聯劑變更為(B-3)，將聚酯水分散體變更為(Cw-3)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[實施例15] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-4)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[實施例16] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-5)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[實施例17] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-3)，將交聯劑變更為(B-2)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[實施例18] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-3)，將粒子變更為平均粒徑1μm之碳酸鈣粒子(固形物濃度40.00質量%)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[實施例19] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-9)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[比較例1] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-6)，除此以外，與實施例1同樣地獲得積層聚酯膜。
[比較例2] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-7)，除此以外，與實施例1同樣地獲得積層聚酯膜。
[比較例3] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-6)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[比較例4] 將塗佈液之胺基甲酸酯樹脂變更為(A-7)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
[比較例5] 以塗佈液之胺基甲酸酯樹脂溶液(A-6)／交聯劑(B-1)／聚酯水分散體(Cw-2)之固形物質量比成為38／7／55之方式變更，除此以外，與實施例1同樣地獲得積層聚酯膜。
[比較例6] 以塗佈液之胺基甲酸酯樹脂溶液(A-8)／交聯劑(B-4)／聚酯水分散體(Cw-2)之固形物質量比成為22／12／66之方式變更，除此以外，與實施例1同樣地獲得積層聚酯膜。
如表1所示，各實施例中，獲得了能夠滿足水附著時的耐黏連性、對UV油墨的密接性之結果。另一方面，比較例1至比較例6中，由於形成於聚酯膜基材的至少一面之塗佈層不含具有分支結構之胺基甲酸酯樹脂，故而無法滿足水附著時之耐黏連性。
[比較例7] 於塗佈液中，於水與異丙醇之混合溶劑中混合下述之塗劑，以胺基甲酸酯樹脂溶液(A-1)／交聯劑(B-1)之固形物比成為70／30之方式變更，除此以外，與實施例1同樣地獲得積層聚酯膜。 胺基甲酸酯樹脂溶液(A-1)                   15.00質量份 交聯劑(B-1)                                    5.50質量份 粒子                                                23.00質量份 (平均粒徑0.45μm之二氧化矽粒子，固形物濃度40.00質量%) 界面活性劑                                     0.15質量份 (聚矽氧系，固形物濃度10質量%)
[比較例8] 於塗佈液中，於水與異丙醇之混合溶劑中混合下述之塗劑，以胺基甲酸酯樹脂溶液(A-1)／交聯劑(B-1)之固形物比成為20／80之方式變更，除此以外，與實施例1同樣地獲得積層聚酯膜。 胺基甲酸酯樹脂溶液(A-1)                   4.70質量份 交聯劑(B-1)                                    16.00質量份 粒子                                                23.00質量份 (平均粒徑0.45μm之二氧化矽粒子，固形物濃度40.00質量%) 界面活性劑                                    0.15質量份 (聚矽氧系，固形物濃度10質量%)
如表1所示，比較例7，比較例8中，由於形成於聚酯膜基材的至少一面之塗佈層不含聚酯樹脂，故而塗佈層與基材間之密接性降低，而無法滿足對UV油墨之密接性。
[比較例9] 將胺基甲酸酯樹脂變更為(A-10)，除此以外，與實施例1同樣地獲得積層聚酯膜。
[比較例10] 將胺基甲酸酯樹脂變更為(A-11)，除此以外，與實施例11同樣地獲得積層聚酯膜。
如表1所示，比較例9、比較例10中，由於形成於聚酯膜基材的至少一面之塗佈層不含具聚碳酸酯結構之胺基甲酸酯樹脂，故而無法滿足對UV油墨之密接性。
於表1中整理各實施例、比較例之評價結果。
[表1]
塗佈層形成用組成物 塗佈層形成用組成物中之含有率(質量%) 胺基甲酸酯 交聯劑 評價結果
胺基甲酸酯 交聯劑 聚酯 胺基甲酸酯 交聯劑 聚酯 聚碳酸酯結構 分支 結構 質量比 (聚碳酸酯多元醇成分／聚異氰酸酯成分) 異氰酸酯官能基數 水附著時之耐黏連性 UV油墨密接性 (%)
實施例1 A-1 B-1 Cw-1 25 26 49 含有 含有 2.2 4 ○ ○
實施例2 A-2 B-1 Cw-3 25 26 49 含有 含有 1.2 4 ○ ○
實施例3 A-3 B-1 Cw-1 25 26 49 含有 含有 1.4 4 ○ ○
實施例4 A-1 B-2 Cw-1 25 26 49 含有 含有 2.2 3 ○ ○
實施例5 A-2 B-2 Cw-1 25 26 49 含有 含有 1.2 3 ○ ○
實施例6 A-3 B-2 Cw-1 25 26 49 含有 含有 1.4 3 ○ ○
實施例7 A-2 B-1 B-2 Cw-1 25 26 49 含有 含有 1.2 4 3 ○ ○
實施例8 A-3 B-1 B-2 Cw-3 25 26 49 含有 含有 1.4 4 3 ○ ○
實施例9 A-3 B-2 Cw-1 27 14 59 含有 含有 1.4 3 ○ ○
實施例10 A-3 B-2 Cw-1 28 11 61 含有 含有 1.4 3 ○ ○
實施例11 A-1 B-1 Cw-1 22 10 68 含有 含有 2.2 4 ○ ○
實施例12 A-2 B-1 Cw-1 22 10 68 含有 含有 1.2 4 ○ ○
實施例13 A-3 B-1 Cw-1 22 10 68 含有 含有 1.4 4 ○ ○
實施例14 A-1 B-3 Cw-3 22 10 68 含有 含有 2.2 ─ △ ○
實施例15 A-4 B-1 Cw-1 22 10 68 含有 含有 3.4 4 △ ○
實施例16 A-5 B-1 Cw-1 22 10 68 含有 含有 0.4 4 ○ △
實施例17 A-3 B-2 Cw-1 22 10 68 含有 含有 1.4 3 ○ ○
實施例18 A-3 B-2 Cw-1 22 10 68 含有 含有 1.4 3 ○ ○
實施例19 A-9 B-1 Cw-1 22 10 68 含有 含有 0.7 4 ○ △
比較例1 A-6 B-1 Cw-1 25 26 49 含有 不含 3 4 × ○
比較例2 A-7 B-1 Cw-1 25 26 49 含有 不含 2.2 4 × ○
比較例3 A-6 B-1 Cw-1 22 10 68 含有 不含 3 4 × ○
比較例4 A-7 B-1 Cw-1 22 10 68 含有 不含 2.2 4 × ○
比較例5 A-6 B-1 Cw-2 38 7 55 含有 不含 3 4 × ×
比較例6 A-8 B-4 Cw-2 22 12 66 含有 不含 6.8 2 × ○
比較例7 A-1 B-1 ─ 70 30 ─ 含有 含有 2.2 4 △ ×
比較例8 A-1 B-1 ─ 20 80 ─ 含有 含有 2.2 4 ○ ×
比較例9 A-10 B-1 Cw-1 25 26 49 不含 不含 0 4 ○ ×
比較例10 A-11 B-1 Cw-1 22 10 68 不含 含有 0 4 ○ ×
[產業可利用性]
根據本發明，能夠提供一種能適合使用於標籤用途等領域中之白色積層聚酯膜。

Claims (3)

  1. 一種白色積層聚酯膜，係於聚酯樹脂層的至少一面具有塗佈層，前述塗佈層係由含有具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂、交聯劑、以及聚酯樹脂之組成物所硬化而形成。
  2. 如請求項1所記載之白色積層聚酯膜，其中前述交聯劑為具有3官能以上之封閉異氰酸酯基之化合物。
  3. 如請求項1或2所記載之白色積層聚酯膜，其中前述具聚碳酸酯結構且具分支結構之胺基甲酸酯樹脂係由聚碳酸酯多元醇成分與聚異氰酸酯成分所合成、聚合而成，前述合成、聚合時之聚碳酸酯多元醇成分與聚異氰酸酯成分之質量比(聚碳酸酯多元醇成分之質量／聚異氰酸酯成分之質量)為0.5至3。
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