TW201617126A - 含有醇類及胺類之碳捕捉溶劑以及使用此溶劑之方法 - Google Patents

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Abstract

對如物理性溶劑碳捕捉有用的方法及組成物。該溶劑可包括2-胺基-2-甲基丙醇、2-哌嗪-1-乙胺、二亞乙基三胺、2-甲胺基-2-甲基-1-丙醇及碳酸鉀或碳酸鉀緩衝鹽之水溶性混合物。該溶劑亦可包含低於約75重量%之溶解介質(如水)且可具有單一液相。該溶劑及方法有利於再生能源、化學安定性、蒸氣壓、總熱量消耗、淨循環能力及反應動力學。

Description

含有醇類及胺類之碳捕捉溶劑以及使用此溶劑之方法
本案請求美國第62/040,911號暫時申請案之優先權，其納入此作為參考。
本案總體上且更具體地說係關於碳捕捉。
在食品生產、天然氣脫硫、及其他製程中，數十年來已商業化從氣流中分離CO2。水溶性單乙醇胺(Aqueous monoethanolamine(MEA))類溶劑捕捉是目前被認為能從廢氣中分離CO2的最佳可商業化技術，且將評估為此領域未來發展的基準。不幸的是，胺類系統並非設計用來處理煤粉發電廠產生的大體積煙道氣。評估放大此胺類CO2捕捉系統至此類工廠所需尺寸將導致從此類工廠增加83%的電力總成本。
據此，有改良溶劑之需求。
在此所述之態樣包括，例如化合物及組成物，與製造及使用該化合物及組成物之方法。亦提供使用該化合物及組成物之系統及裝置與相關的方法。為了說明，本揭露係關於一種碳捕捉溶劑(「APBS」)及使用該溶劑處李工業廢氣之方法。揭露於此之該溶劑以比MEA更有效速率去除CO2並且以比其他溶劑(如MEA)更慢的速率降解。
於一態樣中，揭露於此之該組成物及方法可在各種類型的工業廠房(包括如發電廠)中實施。於一實施例中，該溶劑可包括2-胺基-2-甲基丙醇(2-amino-2-methylproponol)、2-哌嗪-1-乙胺(2-piperazine-1-ethylamine)、二亞乙基三胺(diethylenetriamine)、2-甲胺基-2-甲基-1-丙醇(2-methylamino-2-methyl-1-propanol)及碳酸鉀緩衝鹽(potassium carbonate buffer salt)之水溶性混合物。該組成物亦可包含低於約75重量%之溶解介質(如水)且可具有單一液相。於另一實施例中，該溶劑可包括胺基位組醇、具有三個以上胺基之多元胺及碳酸根緩衝鹽之水溶性混合物。
在以下例示用於本揭露之最佳模式之詳細描述上，對本領域技術人員而言，本揭露額外的特徵將變得顯而易見。
C-01‧‧‧SO2淨氣器
C-02‧‧‧吸收器
C-03‧‧‧汽提塔
F-01‧‧‧過濾單元
V-01‧‧‧冷凝液罐
E-01‧‧‧再沸器
E-02‧‧‧冷凝器
E-03‧‧‧貧-富HX
E-04‧‧‧貧溶劑冷卻器
E-05‧‧‧水洗部冷卻器
E-06‧‧‧淨氣器冷卻器
P-01‧‧‧貧溶劑泵
P-02‧‧‧富溶劑泵
P-03‧‧‧冷凝器泵
P-04‧‧‧淨氣器泵
P-05‧‧‧水洗部泵
K-01‧‧‧煙道氣風機
隨附圖式中例示的裝置、系統及方法之實施例為示例性而非限制性，其中相似的引用意指相似或相應部分，且其中：
圖1為在40C及120C之APBS氣液平衡數據以決定CO2負載(mol/L)與CO2分壓(kPa)。
圖2為根據本揭露之APBS溶劑與MEA比較之氣液平衡數據。
圖3為根據本揭露之碳捕捉工廠之流程示意圖。
圖4為根據本揭露之MEA(30wt.%)及APBS之腐蝕/溶劑金屬含量。
圖5為根據本揭露之試驗工廠運行期間之氨氣排放。
圖6為根據本揭露之氣膠顆粒尺寸分佈。
圖7為根據本揭露之再生效率之L/G比率之效果。
圖8為根據本揭露之再生效率之脫附壓力之效果。
圖9為根據本揭露利用溶劑之甲烷回收。
在此所使用的術語「溶劑」可意指一單一溶劑或溶劑之混合物，且可與術語「組成物」互換使用。
參考隨附圖式及圖片，在此所闡述之本揭露目的之詳細描述透過舉例說明的方式呈現各種實施例。雖該些實施例被充分描述以使所屬領域具有通常知識者能夠實施本揭露，應當了解的是，可實施其他實施例且可進行邏輯及機械變化而不悖離本揭露之精神及範疇。因此，該詳細描述僅為舉例說明而呈現且不限於此。舉例而言，在任何方法或製程描述中所引述的步驟可以任何順序執行且不限於所呈現的順序。再者，引用一單獨的實施例可包括複數個實施例，且引用一個以上組成可包括一單獨的實施例。
一般而言，此揭露提供一組成物及使用該組成物之方法以減少或消除由製程蒸氣排放的CO2，例如燃燒固態燃料之燃煤電廠。在此所揭露之該溶劑及方法捕捉/封存來自煙道氣(flue gases)中的CO2。該煙道氣可能通過氣體及燃油鍋爐、聯合循環電廠、煤的氣化以及氫氣與沼氣植物。
於一實施態樣中，一種溶劑，其包括：一胺基位阻醇，其在25C下具有低於0.1kPa之蒸氣壓；一多元胺，其具有三個以上的胺基且在25C下具有低於0.009kPa之蒸氣壓；以及一碳酸根緩衝液以緩衝該溶劑之pH值為大於8(例如pH值約為8、約為10或約為13)。該溶劑在25C下可具有低於1.85kPa之蒸氣壓。
於另一實施態樣中，在25C下具有低於0.009kPa之蒸氣壓之多元胺(例如2-哌嗪-1-乙胺(2-piperazine-1-ethylamine)或二亞乙基三胺(diethylenetriamine))因非常低的壓力產生對氣膠相排放的彈性，其可導致與CO2的胺基甲酸酯(carbamate)反應。因與CO2的碳酸酯/碳酸氫鹽反應，在25C下具有低於0.1kPa之蒸氣壓的胺基位阻醇形成氣膠相排放(aerosol phase emissions)。於 一特定實施態樣中，一胺基位阻醇及一在25C下具有低蒸氣壓(0.009)的多元醇產生低於32mg/Nm3的氣膠的形成。於一特定實施態樣中，一胺基位阻醇與一句有低蒸氣壓(0.009)的多元醇產生低於28mg/Nm3的氣膠的形成。於其他實施態樣中，一胺基位阻醇與一句有低蒸氣壓(0.009)的多元醇產生一半以上的氣膠低於32mg/Nm3。於另一實施態樣中，一胺基位阻醇與一句有低蒸氣壓(0.009)的多元醇產生一半以上的氣膠低於28mg/Nm3。
於一實施例中，該溶劑可包括一2-胺基-2-甲基丙醇(2-amino-2-methylproponol)、2-哌嗪-1-乙胺(2-Piperazine-1-ethylamine)、二亞乙基三胺(diethylenetriamine)、2-甲胺基-2-甲基-1-丙醇(2-methylamino-2-methyl-1-propanol)、及碳酸鉀(potassium carbonate)之水溶液。該溶劑及方法具有良好的溶劑再生(如低輸入能量的量)、化學安定性、蒸氣壓、總熱量消耗(total heat consumption)、淨循環能力(net cyclic capacity)、及反應動力學(reaction kinetics)。該溶劑及方法也導致氣膠及亞硝胺(nitrosamines)的低排放，且實質上不起泡。
於一實施例中，該溶劑包括一在25C下具有低於0.1kPa之蒸氣壓之胺基位阻醇、一在25C下具有低於0.009kPa之蒸氣壓且具有三個以上胺基之多元胺、及一碳酸根緩衝液。該溶劑在25C下可具有低於1.85kPa之蒸氣壓。該多元胺可為2-哌嗪-1-乙胺及二亞乙基三胺，且該胺基位阻醇可為2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇及2-胺基-2-甲基丙醇。
為舉例說明，2-胺基-2-甲基丙醇及2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇為具有低吸收熱、高化學安定性及相對低反應性之立體障礙醇類。哌嗪-1-乙胺及二亞乙基三胺具有非常高、快速的動力學且在此揭露之條件下有化學安定性。哌嗪-1-乙胺及二亞乙基三胺具有非常低的揮發性，其減少所揭露之溶劑之環境 問題。哌嗪-1-乙胺及二亞乙基三胺可扮演2-胺基-2-甲基丙醇及2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇的促進劑以提供高吸收活性及快速反應動力。
該CO2溶劑可包含一碳酸根緩衝液。該碳酸根緩衝液之pH範圍可為介於約8.0至13。該碳酸根緩衝液之存在可提高溶劑的pH。約8.0至9.0之pH允許增加在碳酸氫鹽形式中CO2的捕捉。當加熱該溶劑時，可再生該碳酸根緩衝液。例如，可利用過碳酸鹽(percarbonate)。
也可使用碳酸根緩衝液鹽類。不論起始pH，所使用的碳酸根緩衝液鹽類含量應足以提高唾液pH至約7.8以上，約8.5以上或約9以上(如約9至11)。因此，使用於該溶劑中的碳酸根緩衝液鹽類含量將取決於實施條件。於一實施例中，該碳酸根鹽類可為碳酸鈉(sodium carbonate)、碳酸鉀(potassium carbonate)、碳酸鈣(calcium carbonate)、碳酸銨(ammonium carbonate)、或碳酸鎂(magnesium carbonate)。
也可使用碳酸氫根鹽類。示例型碳酸氫根鹽類包括，例如碳酸氫鈉(sodium bicarbonate)、碳酸氫鉀(potassium bicarbonate)、碳酸氫鈣(calcium bicarbonate)、碳酸氫銨(ammonium bicarbonate)及碳酸氫鎂(magnesium bicarbonate)。
可額外利用二元緩衝液組成物。示例型二元緩衝液組成物包括碳酸鈉及碳酸氫鈉之組合。於一實施例中，該溶劑之碳酸氫鈉可為經乾燥劑塗佈之碳酸氫鈉(dessicant-coated sodium bicarbonate)。
該溶劑中的碳酸根緩衝液及胺促進劑之含量可由兩組分在水中的溶解度所限定，導致固體溶解度限定為水溶液。舉例而言，於25C下，在富含CO2的溶液中，碳酸鉀緩衝液的溶解度為3.6m。以固體溶解度為限制，所產生的較低濃度可導致低反應速率及低溶液能力。藉由結合哌嗪-1-乙胺、二亞乙基三胺及碳酸根緩衝液，例如，可提高所得產物溶解度。
當如哌嗪-1-乙胺及二亞乙基三胺之促進劑吸收胺與CO2反應，發生一平衡反應以形成胺基甲酸酯(carbamate)及二胺基甲酸酯(dicarbamate)與一些游離及結合的促進劑胺。由於碳酸根緩衝液鹽類的添加，其與游離及結合的促進劑胺反應，驅使該平衡反應以完成，從而導致更多的CO2吸收。
於一實施例中，該溶劑含有2-胺基-2-甲基丙醇，含量為約10wt%至32wt%，約11wt%至28wt%，且含量較佳為約13wt%至25wt%。當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約12vol%的CO2時，可能需要約19.5wt%的2-胺基-2-甲基丙醇。當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約4vol%的CO2時，可能需要約13.3wt%的2-胺基-2-甲基丙醇。當在沼氣CO2捕捉系統的入口處理約40vol%的CO2時，可能需要約24.2wt%的2-胺基-2-甲基丙醇。
於另一實施例中，該溶劑含有2-哌嗪-1-乙胺，含量為約10wt%至35wt%，約12wt%至30wt%，且含量較佳為約14wt%至28wt%。當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約12vol%的CO2時，可能需要約22.4wt%的2-哌嗪-1-乙胺。當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約4vol%的CO2時，可能需要約27.6wt%的2-哌嗪-1-乙胺。當在沼氣CO2捕捉系統的入口處理約40vol%的CO2時，可能需要約15.15wt%的2-哌嗪-1-乙胺。
於又一實施例中，該溶劑包含二亞乙基三胺，其含量為約0.1wt%至4wt%，約0.1wt%至3wt%，且含量較佳為約0.1wt%至0.35wt%。當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約12vol%的CO2時，可能需要約0.2wt%的二亞乙基三胺。當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約4vol%的CO2時，可能需要約0.35wt%的二亞乙基三胺。當在沼氣CO2捕捉系統的入口處理約40vol%的CO2時，可能需要約0.1wt%的二亞乙基三胺。
於再一實施例中，該溶劑包含2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇，其含量為約0.8wt%至5wt%，約1wt%至2.8wt%，且含量較佳為約1.2wt%至1.8wt%。 當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約12vol%的CO2時，可能需要約1.5wt%的2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇。當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約4vol%的CO2時，可能需要約1.2wt%的2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇。當在沼氣CO2捕捉系統的入口處理約40vol%的CO2時，可能需要約1.8wt%的2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇。
於一額外的實施例中，該溶劑包含緩衝液(如碳酸鉀)，其含量為約0.1wt%至6wt%，約0.2wt%至3wt%，且含量較佳為約0.5wt%至1.0wt%。當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約12vol%的CO2時，可能需要約0.5wt%的碳酸鉀。當在煙道氣CO2捕捉系統的入口處理約4vol%的CO2時，可能需要約0.7wt%的碳酸鉀。當在沼氣CO2捕捉系統的入口處理約40vol%的CO2時，可能需要約0.4wt%的碳酸鉀。
溶劑的特性在決定設備尺寸及製程能量需求上扮演主要的角色。在某些情況下，當選擇溶劑時，可考慮以下因子：●再生能量：由於在吸收器中的放熱反應透過在再沸器中的熱量添加而逆轉，具有低或較低熱量吸收的溶劑是需要的；●循環能力(在離開吸收器及離開再沸器的溶劑中的CO2濃度差異)：由於較高循環能力導致低再沸器佔空比、減少泵電力消耗、及小型化設備的可能，其導致較低投資成本，具有高或較高循環能力之溶劑是需要的；●蒸發耗損：一溶劑具有高蒸發耗損，在該吸收器頂部需要一水洗部。因此，需要一具有低蒸發耗損之溶劑，從而消除水洗部之需求；●水中溶解度：具有巨大的非極性部分的胺類呈現在水中受限的溶解度。因此，具有可溶於水中的胺類的溶劑是需要的；●化學安定性：不易受到氧化降解的溶劑是需要的。MEA的問題為當暴露在煙道氣中時對氧化降解的脆弱性；●腐蝕性：該溶劑，及其可能的降解產物，應呈現有限的腐蝕性； ●起泡：若不加以控制，起泡可能導致氣體淨化及在吸收塔中液流的分布不均，從而降低其性能。據此，呈現最小到不起泡的溶劑是需要的；●毒性及環境衝擊：呈現最小到無毒性及無環境衝擊的溶劑是需要的；以及●氣膠及亞硝胺排放：由於氣膠及亞硝胺為揮發物，呈現最小到無氣膠及亞硝胺產生的溶劑是需要的。
某些示例型溶劑相較於其他溶劑(如MEA)具有關於前述標準的特性，該特性為目前公認的業界標準。透過以下涉及以MEA作為參考溶劑之詳細試驗例示該些特性。在此揭露的某些溶劑具有低能量需求及良好的化學安定性。利用在此揭露的溶劑的方法利用該些溶劑的特性，導致該方法具有低能量耗損及最小化環境衝擊。所揭露的溶劑及方法之其他優點依據在此所闡述的描述將變得顯而易見。
本領域常見的各種容器、吸收器或塔可用於接觸步驟。例如，可變化尺寸及形狀。該容器可具有一個以上的輸入口及一個以上的輸出口。舉例而言，該接觸步驟可在吸收管柱中進行。於該接觸步驟中，如該第一組成物之一氣體可通過如該第二組成物之一液態組成物。一個能調整參數以達到二氧化碳所需百分比，例如至少70%、或至少80%、或至少90%二氧化碳捕捉。可進行回收，其中溶劑回流至一反應器以進行更進一步的處理。於一實施態樣中，在接觸步驟之後，該第二組成物及其所溶解的二氧化碳進行一個以上的二氧化碳移除步驟以形成一第三組成物，該第三組成物更進一步與一含有二氧化碳的第一組成物接觸。可進行其他習知製程步驟。例如，可進行過濾。可使用本領域習知的泵、冷卻器及加熱器。
一接觸步驟與接觸步驟之前及之後兩者的其他步驟可為一較大製作流程的一部分。舉例而言，也可進行薄膜分離步驟作為該較大製程的一部分。舉例而言，可使用PBI薄膜。該接觸步驟也可為其中組分被去除的一較大製 程的一部分。在一些較佳實施態樣中，該接觸步驟為一碳捕捉製程的一部分。例如，文獻中所描述的IGCC裝置及碳捕捉。如本領域所習知，可進行燃燒前捕捉製程(pre-combustion capture processes)及壓縮循環(compression cycles)。可進行連續或批次製程。該接觸步驟導致該第一組成物之至少一部分二氧化碳溶解於該第二組成物中。
實施例及試驗例
以下實施例舉例說明根據本發明之實施態樣及方法。
篩選
在某些實施例中，微氣液相平衡(mini-vapor-liquid equilibrium，VLE)設定用以測試示例型溶劑。該微氣液相平衡設定包括六個並聯裝置。該六個裝置能夠在不同溫度下操作。在40C及120C下篩選溶劑組分及濃度的不同組合。被篩選的溶劑組分為2-胺基-2-甲基丙醇、2-哌嗪-1-乙胺、二亞乙基三胺、2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇、碳酸鉀、哌嗪(piperazine)、2-甲基哌嗪(2-methyl piperazine)、N-乙基乙醇胺(N-ethyl ethanolamine)、及N-甲基二乙醇胺(N-methyl diethanolamine)。
利用高壓反應器進行VLE測量
VLE測量說明在不同溫度下氣相中的CO2分壓及溶劑中的CO2加載(如濃度)之間的關係。用以執行VLE測試的高壓反應器裝置已被描述。該高壓反應器包括一玻璃容器、一攪拌子、一pH偵測器及一壓力偵測器。該容器的體積為1公升。在開始該試驗前，利用真空泵降低壓力至-970mbar。添加0.5公升的溶劑至該容器並加熱，以便在溶劑固定溫定下確定達平衡。在數種CO2分壓及溫度下決定VLE。
在試驗開始時，執行CO2脈衝。只有當滿足下述兩個條件時，執行後續脈衝：(1)兩個脈衝間的時間至少45分鐘；以及(2)5分鐘數據的平均壓力 值不偏離15分鐘前其他5分鐘數據之平均值超過1mbar。後者條件確保後續脈衝僅會在壓力穩定時進行。從CO2脈衝後所測量之壓力中減去在t=0s時所測量之容器內壓力。在較高溫度下，從所測量之壓力中減去該溶劑之蒸氣壓(在一個別試驗中測量)。
圖4及圖6呈現前述VLE測試之結果。氣相中的CO2分壓在一溶劑中給定的CO2加載隨溫度增高。感興趣的點是，溶劑型CO2捕捉製程觀察到在「富」及「貧」溶劑條件之CO2加載。「貧」溶劑為進入吸收氣之新鮮溶劑且理想上無CO2。「富」溶劑為離開吸收器且盡可能吸收CO2之溶劑。影響溶劑吸收表現之兩個主要參數為：(a)淨循環能力(如富及貧加載之差異)；以及(b)因在貧溶劑及廢棄兩者溫度中的變化的動能。
如圖3所示，在40C及120C下測試APBS溶劑以確定該APBS溶劑之蒸氣平衡數據(如CO2加載(mol/L)對(kPa)CO2分壓(kPa))。基於在所得煙道氣(例如燃燒煙道氣及沼氣(40vol% CO2)之煤(12vol% CO2)/天然氣(4vol% CO2))入口處之CO2 vol%，篩選並最佳化該APBS溶劑。當CO2分壓增加時，該溶劑之CO2加載隨之增加。然而，在對CO2分壓之CO2加載幅度中，溫度扮演一角色。
圖5顯示在此揭露之溶劑(APBS 12vol% CO2)對MEA在不同溫度(如40C及120C)下之氣液平衡數據；在吸收及脫附條件下。感興趣的點是，溶劑型CO2捕捉製程觀察到在「富」及「貧」溶劑條件之CO2加載。「貧」溶劑為進入吸收氣之新鮮溶劑且理想上無CO2。「富」溶劑為離開吸收器且盡可能吸收CO2之溶劑。對於典型的燃煤電廠(12vol% CO2)，在煙道氣流中的CO2分壓為約12kPa。對於逆流型吸收系統，該富溶劑與此煙道氣在入口處接觸並定義為該富加載。通常，富溶劑之溫度取為40C。此導致3.3mol/L之富加載捕捉90% CO2。CO2分壓應當不大於1kPa，因此，該貧加載也不應超過對應數值。基於VLE測試，在1kPa之CO2分壓之APBS之貧加載為0.74mol/L。市售此數據非常重要，當富及 貧加載之間差異為CO2捕捉量。對於APBS溶劑，此差異為目前所使用之基準溶劑，MEA之兩倍，導致溶劑循環速率降低50%。較低溶劑循環速率導致較低溶劑循環次數、降低整體能量、劣化及腐蝕。
在水相溶劑中之CO2反應之動能測量
參閱圖7，用以決定CO2與水相APBS反應之裝置已被描述。該裝置包括一具有一加熱板之玻璃攪拌容器及以及用以獲得吸收率測量之水平氣液界面。該氣體及液體個別透過葉輪(impellers)攪拌。該設置透過兩個儲存器提供(裝備有熱交換器)，一者用以提供氣相，另一者用以提供液相。
利用圖7裝置，作為CO2分壓在各種溫度下之函數之吸收速率如下表1所示。
MEA及APBS/溶劑之能量及再沸器負載比較
為了將CO2自液相傳輸至氣相，需要基於分壓之驅動力。蒸氣提供此驅動力，導致增強自液相傳輸至氣相之CO2之質傳。此也與能量有關，其有助於整體再沸器負載。透過找出與所產出純CO2蒸氣相關的水含量(此能量為透過再沸器提供所需水損失形式)，可決定自液相至氣相之CO2質傳相關之能量。自液相至氣相傳輸CO2所需總能量/熱如方程式8所示：Q T =Q sens +Q des +Q strip 方程式8
於吸收器中加載CO2之溶劑可被加熱至脫附溫度以再生CO2。一溶劑流可在貧富交換熱交換器(lean-rich cross heat exchanger)中預熱，然後利用額外的熱保持在脫附器中的溶劑溫度(如方程式9所示)。
顯熱的貢獻因子為溶劑流、溶劑的比熱容、及增加的溫度。因此，可變的參數為一溶劑流，其更取決於溶劑濃度及溶劑之負載量。此可透過循環較少的溶劑及維持相同的CO2產生速率來降低。此透過比較溶劑之淨容量而確定，其定義為在吸收及脫附條件下的負載中的差異。被可逆地結合至一溶劑之CO2需要被再生。脫附之熱量(Qdes)相當於吸附之熱量。脫附熱如方程式10所示。
為水之汽化熱且為在平衡狀態及在吸收器底部之富溶液之CO2分壓。
表2顯示基於5M MEA及APBS 12vol% CO2溶劑，在典型捕捉廠中再沸器負載之比較。對於APBS溶劑，再沸器負載之總熱量需求為2.3GJ/ton CO2，其較MEA(如3.31GJ/ton CO2)低約30.5%。
試驗工廠測試-E.ON CO2捕捉試驗-荷蘭(6噸/日CO2捕捉) 於荷蘭馬斯低地(Maasvlakte)的E.ON CO2工廠進行APBS 12vol%溶劑測試。該CO2捕捉工廠從E.ON煤基電站之單位2接收煙道氣。該捕捉工廠可捕捉1210Nm3/h之煙道氣。該捕捉工廠之示意圖如圖8所示。下表3為圖3示意圖之圖說，表4提供E.ON CO2捕捉工廠之管柱主要參數。
降解及APBS溶劑引起的腐蝕
溶劑的降解在煙道氣中常因熱或氧化而發生。來自典型燃煤電廠之煙道氣之氧含量為約6體積%至7體積%。熱溶劑降解一般發生在熱區，如在汽提塔中。然而，熱降解程度較低於氧化降解。溶劑的降解導致活性成分濃度損失、因降解產物形成造成的設備腐蝕及氨水排放。
如圖9所示，可肉眼觀察降解，其包含持續運行超過1000小時之MEA及APBS溶劑之圖片。降解的MEA的顏色幾乎為黑色，而降解的APBS顏色 似乎從測試運行至結束大致不變。此表明APBS比MEA具有較高的耐降解性。再者，APBS溶劑呈現無起泡傾向及在煙道氣中對SO2高耐受性。
如上所述，溶劑的降解導致CO2捕捉系統設備的腐蝕。通常，與溶劑接觸的大多數設備為不鏽鋼。因此，基於溶解於溶劑中的金屬(如Fe、Cr、Ni及Mn)含量，其可能估計內部廠房腐蝕的程度。圖4顯示在試驗工廠運行過程中的APBS及MES之金屬含量。即便在操作1000小時之後，APBS金屬含量維持1mg/L以下。經比較，先前在同一試驗工廠運行MEA的過程中，操作600小時內，MEA的金屬含量為約80mg/L。由於溶劑金屬含量與溶劑所引起的設備腐蝕量有關，APBS與MEA的比較表明相較於MEA，APBS導致較少的設備腐蝕(所屬技術領域具有通常知識者已知MEA快速降解，導致嚴重腐蝕)。
氨水(NH3)為CO2捕捉溶劑之一降解產物。由於氨水為揮發性，僅可與無CO2的煙道氣少量排放至大氣。因此，監控並最小化氨水排放程度是必要的。圖5例示在E.ON CO2捕捉工廠中試驗/運行過程中測量的MEA及APBS的氨水排放程度。對於大多數的運行，APBS溶劑的氨水排放程度低於10mg/Nm3。此與MEA溶劑的氨水排放程度(約10mg/Nm3至80mg/Nm3)形成鮮明對比。據此，關於因降解所致的氨水產生及排放，相較於MEA，APBS為較安全的溶劑。
利用衝擊器(Impactor)及採集器(Impinger)之APBS溶劑之氣膠
氣膠盒已安裝於高於試驗工廠之水洗部之採樣點。由前期試驗，已決定提高在氣膠盒的溫度高於在吸附塔及該測量位置所監控到的溫度1.5C，且在，為了調整安德森階梯式撞擊採樣器(Anderson cascade inpactor)，需花時間在試驗工廠中的參數以穩定作為該氣膠盒內部溫度非常快。該第一測試時間為63min。該第二測試為至少相當的期間(66min)。在66min的結束點，繼續進行採集器採樣。在第一測試中，在樣品位置的溫度變化在39.94及41.05C之間，而在氣膠測試盒中的溫度變化在40.8及42.2C之間。在第二測試中，在樣品位置的 溫度變化在39.7及41.4C之間，而氣膠盒溫度變化在40.7及42.2C之間。從通過衝擊器階段之28.3L/min的流體捕捉的氣膠並且透過添加5mL的水至具有濾紙的小瓶而得到樣品。在搖晃小瓶後，添加8液體體積以進一步透過LC-MS分析。
表10顯示衝擊器(氣膠)小滴及採集器(氣體)之溶劑組分之多元胺及胺基位阻醇之結果。如試驗1結果所示，在衝擊器中發現大多數的胺類。2-哌嗪-1-乙胺之絕對含量係如預期。此外，2-胺基-2-甲基丙醇及2-哌嗪-1-乙胺之比率係如預期。試驗2的結果表明在採集器中呈現較高含量的胺類，而非在衝擊器中。這是因為在第二小時的採樣包含氣膠及氣體類排放。因此，在採集器中大多數的貢獻係因氣膠組分。
透過衝擊器收集的小滴中的胺類濃度為約3wt.%。因此，該小滴之大多數成分為水。相較於利用類似方法在試驗工廠中執行試驗而採集到的MEA氣膠小滴中的胺類濃度(大於50wt.%)，其相當低。
氣膠盒將分離顆粒成具有從0.43mm至11mm的顆粒分佈的8種層次。層次1含有最大的顆粒，層次8含有最小的顆粒。在第一測試中，大多數氣膠顆粒被收集在最大值接近5.8mm至9mm的前三個層次。在第二試驗中，大多數氣膠顆粒被收集在最大值接近4.7mm至5.8mm的前四個層次。第一試驗及第二試驗之所有層次收集到的總重分別為421mg及690mg。第一及第二試驗對應的氣膠濃度分別為271mg/Nm3及423mg/Nm3。兩個試驗在八個層次之氣膠顆粒分佈如圖6所示。整體而言，其表明了對於氣膠產出/形成而言，APBS較MEA具有較高彈性。
利用衝擊器及採集器之APBS溶劑之亞硝胺排放
已知亞硝胺會致癌。然而，在環境中，也存在亞硝胺。因此，量化在溶劑中累積及排放至大氣中的亞硝胺程度是重要的。一級胺與二級胺在與來自煙道氣累積在溶劑中的NO3 -反應形成亞硝胺。然而，列出所有的特定亞硝胺是繁瑣的工作。因此，僅以官能基「NNO」的形式表示總亞硝胺。表8，第一採集器之亞硝胺含量低於所測量的閾值，如<15ug/kg，第二採集器之含量為15ug/kg。在試驗之66+60min期間，<15ug/kg * 0.1kg+15ug/kg*0.1kg之總值為低於3ug總亞硝胺。在樣品位置之氣相中所得亞硝胺濃度為<4.4ug/Nm3。
試驗測試-美國能源部國家碳捕捉中心(US-DOE’s National Carbon Capture Center(NCCC))-4vol% CO2煙道氣
該APBS 4vol%溶劑測試運轉在阿拉巴馬州南方公司的US-DOE’s NCCC CO2捕捉試驗工廠進行。該APBS溶劑特別開發用來捕捉自天然氣發電類煙道氣排放之3-6vol% CO2。
APBS測試：4vol% CO2 NCCC捕捉試驗工廠
該APBS測試在2014年三月至2014年四月以及2015二月至2015年三月進行以取得詳細參數測試並且以先前MEA溶劑狀態作為基準。表7詳細說明自NCCC試驗測試收集的測試數據摘要。所有的測試涉及下列條件：(1)APBS溶劑：(2)清洗水流=10,000lb/hr；(3)水洗部排氣溫度=110F；(4)填充三個層次(J19填充2床)；(5)無階間冷卻(No inter-stage cooling)：以及(6)35psi及268F之蒸氣(焓(enthalpy)=927Btu/lb)。
L/G比率之效果
該汽提塔(stripper)壓力維持在10psig以進行J3至J5。再生能量在L/G=0.75w/w(或產生8,000lb/hr氣體流之6,000lb/hr液體流)通過最小值。「平滑曲線」最小值在約0.76(w/w)之L/G比率及約1,416Btu/lb。表8詳細描述繪製在圖7中的數據。
汽提塔壓力之效果
再生效率的汽提塔壓力效果顯示於圖8。L/G比率維持在0.75w/w。在汽提塔壓力接近15psig，再生能源最小。「平滑曲線」最小值在約14psig之汽提塔壓力及約1,325Btu/lb CO2。表9詳細描述繪製於圖8中的數據。
最佳L/G比率及汽提塔壓力
編號J15(例示於表8)之CO2吸收效率為92.5%，其具有最低的再生能量。此表明對於編號J15狀態之再生能量，但對於CO2移除效率為90%，將是大約1,290Btu/lb CO2(或3.0GJ/ton CO2)。由圖7及圖8，應獲得低於1,250Btu/lb(2.9GJ/ton CO2)以達到在具有G=8,000lb/hr、0.76之L/G比率(或L=6,080lb/hr)及14.5psig之汽提塔壓力之NCCC中的90% CO2捕捉。
階間冷卻之效果
除了編號J17進行階間冷卻外，在相同條件下執行編號J16及J17。使用階間冷卻，再生能量僅輕微減少至1,434.4Btu/lb CO2，即在減少對4vol% CO2煙道氣之再生能量上，階間冷卻可能沒有效果。
填充床數量之效果
除了編號J19填充2床外，在相同條件下執行編號J16及J19。使用2床，再生能量增加至1,515.1Btu/lb CO2，但CO2移除效率輕微提高至90.4%(相對於編號J16之89.5%)。此表明相較於需要3床，本揭露之APBS溶劑能夠以2床填充床(6公尺或20’填充於PTSU)移除90%CO2。
預期的最低能量消耗
使用本揭露之溶劑以捕捉90% CO2(1,290Btu/lb CO2或3.0GJ/ton CO2)之預期再生能量為35%至40%，低於以MEA捕捉燃氣鍋爐煙道氣報導的數值。然而，此並非APBS溶劑最低能夠達到的數值。PSTU設計用於使用具有靈活性之30%MEA以適應其他溶劑，而NCCC富/貧熱交換器並非設計用於相對於30%MEA具有較高黏度的APBS。因此，在APBS溶劑測試的過程測得的方法溫度較高於MEA，造成低於最佳熱回收。
以g-PROMs模擬已預測具有一最佳貧/富熱交換器及一優異的汽提塔設計，在下列條件下，1,200Btu/lb CO2(2.8GJ/ton CO2)之最低再生能量可達到90%的CO2移除：(1)Flue gas with具有4.3vol% CO2及16vol% O2的煙道氣(G=8,000lb/hr在PSTU)；(2)吸收塔氣體速率=9ft/sec(PSTU吸收塔直徑=2’，面積=3.142ft2)；(3)0.76w/w之L/G比率(或L=6,080lb/hr在PSTU)；以及(4)汽提塔壓力=14.5psig。
氧氣之效果：氨氣排放(16vol% O2)
表10例示具有4.3vol% CO2及16vol% O2之煙道氣(模擬天然氣燃燒鍋爐)在NCCC之PSTU中的水洗出口之氣體蒸氣中測得的氨氣(NH3)排放。可推知，平均氨氣排放為3.22ppm。以MEA作為溶劑，在處理具有11.4vol% CO2及8vol% O2(來自燃煤鍋爐)之煙道氣時，在PSTU測得的NH3排放為53.7ppm。 此幾乎高於APBS溶劑平均值(3.22ppm)17倍，APBS溶劑處理的煙道氣中測得具有將近兩倍含量的O2。
溶解的金屬濃度
測試過程中，在測試運行初期從新鮮溶劑中取樣以及在測試運行末期從廢溶劑中取樣。MEA在2013年進行了類似的測試。APBS溶劑及MEA的結果比較於表11中。
由此可見，在測試兩個月後，MEA中鉻的程度為APBS溶劑中的22倍以上。此表明了MEA較APBS溶劑具有較高的腐蝕性。
NCCC已確認硒的主要來源可能是煙道氣。APBS溶劑測試之煙道氣入口並未取樣硒或其他金屬。然而，由於用在加斯頓電廠的煤係來自相同來源，從2013年MEA測試到2014年APBS測試，在煙道氣中的金屬水平不會有顯著變化。在運行末期，MEA樣品中的硒水平高了三倍，此水平(1,950ppb wt)幾乎是1,000mg/L之RCRA限制(對具有1.0比重之液體此為相同ppb wt)的兩倍。
CO2純度
分析冷凝後的CO2流並且發現在具有約2.5vol%水蒸氣210ppm N2的CO2中持續高於97vol%。
APBS排放測試
離開水洗部的氣體進行胺類及降解產物之分析。結果摘錄於下表12及13中。
APBS亞硝胺測試
進行詳細的亞硝胺APBS溶劑測試。在三個樣品測試(CCS-WTO-7、CCS-WTO-8及CCS-WTO-10)中，N-亞硝基二乙醇胺(N-Nitroso-diethanolamine)及一系列亞硝胺之值係低於所使用的兩個方法之偵測極限。結果摘錄於下表14及表15中。
測試-MT生物甲烷沼氣向上漸變CO2捕捉試驗工廠-40vol% CO2沼氣
在位於德國Zeven的MT生物甲烷沼氣向上漸變CO2捕捉試驗工廠進行APBS 40vol%溶劑測試運行。APBS溶劑特別被開發以從沼氣中捕捉40vol% CO2。該MT生物甲烷設施具有200至225Nm3/hr的沼氣向上漸變能力。農業廢棄物用於利用沼氣池製造沼氣。溶劑再生所需的熱量透過熱水提供。
APBS測試：40vol% CO2捕捉試驗工廠
APBS測試從2014年七月至2015年六月以進行詳細的參數試驗並且以aMDEA溶劑作為基準。在該工廠使用APBS之後，通過吸收器頂部釋放的CO2是可忽略的。從該吸收器頂部離開的富含甲烷的氣流應含有2% mol的CO2，因此進行全部的最佳化測試以符合此需求。
淨負載力(Net Loading Capacity)
可觀察到APBS溶劑之對CO2的淨負載力高於aMDEA的淨負載力1.5倍。圖15表明aMDEA及APBS之負載力比較結果。可輕易看到，APBS對CO2 的負載力比Amdea高。對CO2有較高的負載力的溶劑造成溶劑循環速率的降低，並因此減少所需設備的尺寸。
自沼氣中回收甲烷
圖9說明利用APBS溶劑回收甲烷。由於APBS對甲烷為惰性，從沼氣回收係>99.9%。
起泡
aMDEA會遭遇到的一個主要操作問題為每周一次的起泡，其導致工廠操作不適當停工及沼氣加工損失，並因此收入。反之，APBS的使用不會導致在吸收器中任何的起泡。
能量
圖17說明APBS之熱能及電能表現。APBS之平均熱能為約0.55kWh/Nm3(生沼氣)。電能為0.1kWh/Nm3(生沼氣)。
彌補化學品(Make-Up Chemicals)
經過一段時間，由於蒸氣壓及降解，aMDEA的性能開始下降。因此，需要標準彌補化學品以達到利用aMDEA所需的性能。在APBS的情況中，已觀察到不需要彌補化學品。圖18說明對持續操作而言所需的彌補化學品，aMDEA及APBS之比較。
MT生物甲烷沼氣向上漸變CO2捕捉試驗工廠測試
APBS的使用使得熱能及電能的節省分別提高約20%及40%。由於APBS不會造成一次性起泡，APBS可提高沼氣製程之產率。由於具有較高溶劑壽命及非常低的腐蝕率，透過使用APBS可減少工廠壽命的整體投資。

Claims (31)

  1. 一種溶劑，包括：一胺基位阻醇，其在25C下具有低於0.1kPa之蒸氣壓；一多元胺，其具有三個以上的胺基且在25C下具有低於0.009kPa之蒸氣壓；以及一碳酸根緩衝液；其中，該溶劑在25C下具有低於1.85kPa之蒸氣壓。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，該多元胺係為2-哌嗪-1-乙胺(2-piperazine-1-ethylamine)及二亞乙基三胺(diethylenetriamine)，且該胺基位阻醇係為2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇(2-methylamino-2-methyl-1-propanol)及2-胺基-2-甲基丙醇(2-amino-2-methylproponol)。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之溶劑，其中，該碳酸根緩衝液創造選自由約7.8以上、約8.5以上及約9以上所組成群組之一pH值。
  4. 如申請專利範圍第2項所述之溶劑，其中，該碳酸根緩衝液提高CO2吸收低於6wt。
  5. 如申請專利範圍第2項所述之溶劑，其中，哌嗪-1-乙胺(piperazine-1-ethylamine)及二亞乙基三胺提高CO2在25C下的溶解度高於3.6莫耳。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，該多元胺、該胺基位阻醇及該碳酸根緩衝液一同呈現實質上無泡沫。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，該碳酸鉀緩衝液提高SO2與該多元醇及該胺基位阻醇反應電阻率高於2wt%。
  8. 如申請專利範圍第2項所述之溶劑，其中，該碳酸根鹽類係選自由碳酸鈉(sodium carbonate)、碳酸鉀(potassium carbonate)、碳酸鈣(calcium carbonate)、碳酸銨(ammonium carbonate)、碳酸鎂(magnesium carbonate)、及其組合所組成之群組。
  9. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，該胺基位阻醇之含量係為約10wt%至32wt%，且該多元醇脂含量係為約13wt%至25wt%。
  10. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，該多元醇之含量係為約0.1wt%至4wt%。
  11. 如申請專利範圍第2項所述之溶劑，其中，在該CO2溶劑中，2-胺基-2-甲基丙醇(2-amino-2-methylproponol)之含量係為約10wt%至32wt%。
  12. 如申請專利範圍第12項所述之溶劑，其中，在該CO2溶劑中，2-胺基-2-甲基丙醇之含量係為約13wt%至25wt%。
  13. 如申請專利範圍第2項所述之溶劑，其中，在該CO2溶劑中，2-哌嗪-1-乙胺之含量係為約10wt%至35wt%。
  14. 如申請專利範圍第13項所述之溶劑，其中，在該CO2溶劑中，2-哌嗪-1-乙胺之含量係為約14wt%至28wt%。
  15. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，該胺基位阻醇之含量係介於約10wt%至32wt%，且該多元胺之含量係為約13wt%至25wt%。
  16. 如申請專利範圍第2項所述之溶劑，其中，在該CO2溶劑中，二亞乙基三胺之含量係為約0.1wt%至4wt%。
  17. 如申請專利範圍第2項所述之CO2溶劑，其中，在該CO2溶劑中，二亞乙基三胺之含量係為約0.2wt%至0.35wt%。
  18. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，在該CO2溶劑中，2-甲胺基-2-甲基-1-丙醇(2-methylamino-2-methyl-1-propanol)之含量係為約0.8wt%至5wt%。
  19. 如申請專利範圍第17項所述之溶劑，其中，在該CO2溶劑中，2-甲胺基-2-甲基-1-丙醇(2-methylamino-2-methyl-1-propanol)之含量係為約1.2wt%至1.8wt%。
  20. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，在該CO2溶劑中，緩衝液之含量係為約0.1wt%至6wt%。
  21. 如申請專利範圍第19項所述之溶劑，其中，在該CO2溶劑中，緩衝液之含量係為約0.5wt%至1.0wt%。
  22. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，該促進劑水溶液包括2-胺基-2-甲基丙醇、2-哌嗪-1-乙胺、二亞乙基三胺、及2-甲胺基-2-甲基-1-丙醇。
  23. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，該多元胺係為小於5.6mg/Nm3之氣膠化2-哌嗪-1-乙胺。
  24. 如申請專利範圍第1項所述之溶劑，其中，該胺基位阻醇係為小於16.4mg/Nm3之氣膠化2-胺基-2-甲基丙醇。
  25. 一種方法，包括：將包含二氧化碳之至少一第一組成物接觸至少一第二組成物以溶解該第一組成物之至少部分二氧化碳於該第二組成物中，其中，該第二組成物包括一胺基位阻醇；一具有三個以上胺基之多元醇以及一碳酸根緩衝液。
  26. 如申請專利範圍第25項所述之溶劑，其中，該多元胺係為2-哌嗪-1-乙胺及二亞乙基三胺，且該胺基位阻醇係為2-甲基胺基-2-甲基-1-丙醇及2-胺基-2-甲基丙醇。
  27. 如申請專利範圍第25項所述之溶劑，其中，該多元胺係為小於5.6mg/Nm3之氣膠化2-哌嗪-1-乙胺。
  28. 如申請專利範圍第25項所述之溶劑，其中，該胺基位阻醇係為小於16.4mg/Nm3之氣膠化2-胺基-2-甲基丙醇。
  29. 如申請專利範圍第25項所述之溶劑，其中，該多元胺在25C下具有低於0.009kPa之蒸氣壓且該溶劑形成低於5.6mg/Nm3之氣膠。
  30. 如申請專利範圍第25項所述之溶劑，其中，該胺基位阻醇在25C下具有低於0.1kPa之蒸氣壓且該溶劑形成低於16.4mg/Nm3之氣膠。
  31. 如申請專利範圍第25項所述之溶劑，其中，在氣膠滴中，胺類的該胺基位阻醇及多元胺的濃度係低於3wt%。
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