TW201615261A - 用於清潔受污染之氣體的方法 - Google Patents

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Abstract

本發明揭示一種用於清潔來自核站點之安全殼(1)之受污染之氣體之方法。該方法包含提供包含含有洗滌器溶液之容器(5)之濕式洗滌器(3)，藉由在該洗滌器溶液之表面下方之位置處將該受污染之氣體引入該容器中之該洗滌器溶液中啟動該濕式洗滌器，使該受污染之氣體與該洗滌器溶液接觸，以使得該洗滌器溶液吸收或溶解該受污染之氣體之污染物，進而產生清潔氣體，及自該容器釋放該清潔氣體。包含膦或膦混合物之膦添加劑供應至該濕式洗滌器以至少在該濕式洗滌器啟動時與該水性洗滌器溶液混合。

Description

用於清潔受污染之氣體的方法
本發明係關於一種根據申請專利範圍第1項(參見WO 2014/008977)之前序清潔來自核站點之安全殼之受污染之氣體的方法。
已知在事件，諸如事故，或任何其他需要反應器安全殼中之氣體經去污之事件之情況下提供用於清潔核電廠之反應器安全殼中封閉之氣體的濕式洗滌器。在此類事件之情況下，濕式洗滌器經啟動且待排出之氣體輸送至濕式洗滌器之容器。氣體隨後與容器中之洗滌器溶液接觸。氣體中之各種污染物隨後經液體吸收。自此等污染物清潔之氣體可經由煙囪排出至大氣中。
用於核站點之各種此類濕式洗滌器已提出於此項技術中。
WO 2014/008977揭示一種濕式洗滌器，其包含容器、用於將受污染之氣體饋入至含有洗滌器溶液之容器之氣體入口、連接至氣體入口且具有複數個氣體出口之歧管、各自連接至出口中之對應一者之一組金屬纖維過濾器及氣體出口。WO 2014/008977建議添加硫代硫酸鈉至洗滌器溶液以使得能夠捕獲氣態碘。
US 4,936,878揭示一種濕式洗滌器，其包含容器、用於將受污染之氣體饋入至含有洗滌器溶液之容器之氣體入口、連接至氣體入口且 具有複數個氣體出口之歧管、各自連接至出口中之對應一者之一組文丘里噴嘴及氣體出口。US 4,936,878亦建議添加硫代硫酸鈉至洗滌器溶液以使得能夠吸收氣態碘。
清潔來自核站點之安全殼之受污染之氣體的問題為自氣體移除所有污染物，特定言之自氣體移除碘，包括(但不限於)元素碘、無機碘化合物及有機碘化合物的困難。洗滌器溶液吸收污染物之能力尤其視洗滌器溶液之化學組成而定，該溶液包含由水及可能的添加劑組成之水性介質，及洗滌器溶液如何與氣體之污染物反應或溶解該等污染物。
本發明之目標為提供一種清潔來自核站點之安全殼之受污染之氣體的改良方法。更特定言之，本發明目的在於一種使得能夠自氣體移除碘，包括(但不限於)元素碘、無機碘化合物及有機碘化合物之方法。
此目標藉由起初定義之方法達成，該方法之特徵在於包含膦或膦混合物之膦添加劑供應至濕式洗滌器以至少在濕式洗滌器啟動時包含於該洗滌器溶液中。
此類添加膦添加劑至濕式洗滌器產生能夠自氣體移除碘物質及化合物之改良洗滌器溶液。膦將以不同方式與元素碘、無機碘及有機碘反應。膦添加劑打破分子中有機鏈與碘原子之間的化學鍵。元素碘轉移至水性介質中，而有機部分保留於有機膦添加劑中。
膦為非水可混溶有機化合物。若膦添加劑在濕式洗滌器啟動之前添加至洗滌器溶液，則其將以分離層形式漂浮於水性介質頂部上。一旦濕式洗滌器經由引入受污染之氣體啟動且整個液相，亦即水性介質及膦 添加劑鼓泡或以其他方式緊密混合，將形成精細乳液形式之液滴/氣泡，其意謂各液滴/氣泡經薄膦層覆蓋。
當氣體引入中斷且容器中之混合停止時，水性介質之頂部上之一或多種膦之分離層將再次重新形成。
根據本發明之一態樣，一或多種膦包含烷基膦，特定言之三烷基膦，或由其組成。烷基膦可與元素碘I2及有機碘，例如碘代甲烷兩者反應。
根據本發明之另一態樣，一或多種膦包含三辛基膦，或由其組成。
根據本發明之另一態樣，一或多種膦包含三己基膦，或由其組成。
根據本發明之另一態樣，一或多種膦包含三丁基膦，或由其組成。
根據本發明之另一態樣，一或多種膦包含具有分支側鏈之膦或與丙烯基及/或烷基側鏈混合之膦，或由其組成。
根據本發明之另一態樣，膦添加劑在濕式洗滌器啟動之前供應至容器中之洗滌器溶液。一或多種膦將隨後在水性介質之頂部上形成分離層，如上所述。
根據本發明之另一態樣，膦添加劑在啟動濕式洗滌器時與洗滌器溶液混合。濕式洗滌器之啟動，亦即將受污染之氣體引入洗滌器溶液中將引起洗滌器溶液，亦即水性介質及一或多種膦之鼓泡及混合。
根據本發明之另一態樣，受污染之氣體經由連接至氣體分佈 裝置之氣體進口管引入容器中，所述裝置位於容器中且包含複數個該表面下方之氣體的排出口。
根據本發明之另一態樣，膦添加劑在出口以下或上游之位置處供應至洗滌器溶液，且在啟動濕式洗滌器時，亦即受污染之氣體引入洗滌器溶液中且與其接觸時與水性介質混合。
膦添加劑可根據此態樣保持於出口下方或以下直至濕式洗滌器經啟動，亦即長達濕式洗滌器處於被動狀態之久。
根據本發明之另一態樣，膦添加劑經由氣體進口管供應至洗滌器溶液。
根據此態樣，膦添加劑在濕式洗滌器啟動時經由排出口及氣體分佈裝置供應至洗滌器溶液。一或多種膦將因此在進入洗滌器溶液中時與洗滌器溶液混合。
根據本發明之另一態樣，洗滌器溶液藉助於液體入口管及液體出口管循環貫通容器。
根據本發明之另一態樣，膦添加劑經由液體入口管供應至洗滌器溶液。
另外，根據本發明之此態樣，一或多種膦可在濕式洗滌器啟動時供應至洗滌器溶液。一或多種膦因此在引入受污染之氣體且起始洗滌器溶液之混合時供應。
根據本發明之另一態樣，該受污染之氣體藉助於與排出口相連之混合構件與該洗滌器溶液接觸以促進氣體與洗滌器溶液之混合。此類混合構件促進洗滌器溶液，亦即水性介質及一或多種膦之混合及鼓泡，且 確保受污染之氣體與洗滌器溶液及一或多種膦恰當地接觸，且因此確保上述精細乳液之形成。
根據本發明之另一態樣，混合構件包含一或多個與排出口相連之金屬過濾器。有利地，提供複數個金屬過濾器，其中一個金屬過濾器提供於就該等排出口而言之上方或下游。
根據本發明之另一態樣，混合構件包含複數個文丘里噴嘴(venturi nozzle)，該複數個噴嘴各自與該等排出口中之對應一者相連或提供於其上方或下游。
【各個實例之詳細說明】
圖1揭示包含安全殼1之核站點，該安全殼容納核反應器2，諸如沸水反應器、壓水反應器、高級氣冷式反應器(AGR)、CANDU、Magnox、RBMK、VVER、快速球床反應器等。本發明亦可適用於其他核站點，諸如燃料後處理廠、儲存及最終儲存庫設備、放射性核種(放射性同位素)生產設施等。
核站點亦包含濕式洗滌器3，其包含氣體進口管4、容器5及連接至煙囪7之氣體出口管6。氣體進口管4連接至安全殼1之內部空間。氣體進口管4可包含閥及潛在的破裂片配置4a，其經組態以在需要來自安全殼1之氣體經由容器5及煙囪7釋放至大氣中之事件之情況下手動或自動開啟氣體進口管4。
在所揭示之具體實例中，濕式洗滌器3之容器5提供於安全殼1外部。然而，應注意，有可能將容器5提供於安全殼1內部。
此外，濕式洗滌器3包含液體入口管8及液體出口管9。
容器5可經加壓或在大氣壓下操作。容器5中之壓力可藉助於提供於氣體出口管6上之閥配置6a調節。閥配置6a可與被動流動限制件組合或經其替換。
容器5含有洗滌器溶液，該溶液包含含水及可能的添加劑，例如硫代硫酸鈉，用於將洗滌器溶液之pH調節至適當水平之添加劑等的水性介質或由其組成。
洗滌器溶液藉助於液體入口管8及液體出口管9而循環貫通容器5。水可經由液體入口管8添加至洗滌器溶液。添加劑可經由定量給料設備10及液體入口管8添加至洗滌器溶液。液體出口管9可連接至排放口11。
容器5可因此用洗滌器溶液清潔液體填充至在容器5之氣體填充上部空間下方形成水性介質之表面S的某一液位。
濕式洗滌器3亦包含位於容器5中之氣體分佈裝置12。氣體分佈裝置12經由氣體進口管4連接至安全殼1。氣體分佈裝置12包含複 數個待清潔之受污染之氣體的排出口13。
排出口13位於容器5中的水性介質之表面S以下。排出口13因此位於容器5中之較低液位處，如圖1中所指示。安全殼1中之受污染之氣體因此可經由氣體進口管4、氣體分佈裝置12及排出口13引入洗滌器溶液中。
為了另外促進受污染之氣體與洗滌器溶液之混合，氣體分佈裝置12包含與排出口13相連之混合構件14。混合構件14提供於排出口13正上方或下游。另外，混合構件14提供於洗滌器溶液之表面S以下。
混合構件14之第一變化形式包含一或多個金屬過濾器15，參見圖2。如圖2中示意性地指示，提供複數個金屬過濾器15以使得各金屬過濾器15與排出口13中之對應一者相連。受污染之氣體經由金屬過濾器15輸送，進而與洗滌器溶液澈底混合。
應注意，該複數個金屬過濾器15可經覆蓋多個排出口13之較少數目的金屬過濾器15，或覆蓋所有排出口13之單一金屬過濾器15替換。
混合構件14之第二變化形式包含複數個文丘里噴嘴16，示意性地指示於圖3中。各文丘里噴嘴16提供於就排出口13而言之上方或下游。當受污染之氣體經由排出口引導時，洗滌器溶液將經由文丘里噴嘴16之入口17吸入文丘里噴嘴16中。
應注意，亦可採用混合構件14之其他變化形式，例如包含噴嘴，諸如文丘里噴嘴，及過濾器或混合器元件兩者之混合構件。
根據本發明，包含膦或膦混合物之膦添加劑供應至濕式洗滌 器3以與水性洗滌器溶液混合。一或多種膦可在濕式洗滌器3啟動之前添加至容器5中之洗滌器溶液。由於一或多種膦將不與水性介質之水混合且具有比水低之密度，其將以分離層18的形式漂浮於水性介質之表面S上，參見圖1。
膦添加劑之量可例如大致為洗滌器溶液之1至10體積%。
膦添加劑可經由分離管20或經由液體入口管8自適合之源19供應至容器5。
分離管20及液體入口管8均可在表面17下方及混合構件14上方之位置處進入容器5。一或多種膦將隨後在洗滌器溶液中上升且長達濕式洗滌器3處於被動狀態之久地在洗滌器溶液之水性介質之表面S上形成分離層17。
或者，膦添加劑可經由未揭示之分離管供應，在氣體分佈裝置12下方之位置處進入容器5。另外，在此狀況下，一或多種膦將上升，但可能歸因於混合構件14之存在，至少部分以被動狀態保持於混合構件14下方，直至濕式洗滌器3經啟動。
亦有可能在濕式清潔器具3啟動時供應膦添加劑。膦添加劑自源19之此類供應可經由氣體進口管4或氣體分佈裝置12進行，如藉由圖1中之虛線指示，或如上文所述。
可使用膦之各種衍生物。尤其地，已證明烷基膦，諸如三烷基膦為適合的。
烷基及芳基膦與元素碘I2及有機碘，例如碘代甲烷兩者反應。
可使用之三烷基膦之實例為三辛基膦、三己基膦及三丁基膦。此等膦就處理特性及毒性而言為有利的。
三丁基膦、三己基膦及三辛基膦由於其化學特性而全部為適合的。三烷基膦之鏈長並不影響碘物質之捕獲。
三己基膦及三辛基膦更易於及方便處理，且出於安全性及環境原因而為有利的。長鏈長使得膦較不揮發、較不氧敏、較不可燃且較不惡臭。
三丁基膦、三己基膦及三辛基膦全部可以散裝化學品形式獲得。其可在不太可能的化學品中之一者不足之情況下容易地用作彼此之替代物。
當濕式洗滌器3啟動時，受污染之氣體經由氣體分佈裝置12引入洗滌器溶液中，使得水性介質及一或多種膦混合。氣體之精細氣泡/液滴將形成精細乳液。每一此類氣泡/液滴將經膦之薄層覆蓋。膦將隨後與液滴/氣泡乳液中之碘反應。
元素碘
元素碘將與膦如圖4中所示地反應。圖4示意性地指示三丁基膦與元素碘(I2)之反應。反應產物為碘化烷基膦鹽，其將水解於水性介質中且形成三烷基氧化膦。碘將以碘化物離子之形式洗出至容器5之水性介質中。三烷基磷酸鹽可部分溶解於水性介質中，但反應將不具有任何pH或離子強度效應。
有機碘化物
在有機碘化物之反應中，烷基碘化物之烷基鏈將與膦反應以 直接形成鏻鹽，參見圖5，其示意性地指示有機碘化物(RI)與三烷基膦之反應，諸如三丁基膦/三己基膦與有機碘化物(R=CxHy)之反應。
碘將釋放及洗滌至水性介質中且亦將在目標條件下在洗滌器溶液中呈I-離子形式，包含pH=8-13。
在極低pH(pH<2)下，碘化物離子可再氧化為元素碘，其將再次與有機層中之膦反應以還原為碘化物離子(參見圖4)，或其與溶液中之硫代硫酸根離子反應。
本發明不限於上文所述之態樣，而是可在以下申請專利範圍的範疇內變化並修改。
本發明現經由各種具體實例之描述且參看隨附在此之圖式更緊密地解釋。
圖1示意性地揭示包含濕式洗滌器之核電廠。
圖2揭示濕式洗滌器之氣體分佈裝置之第一變化形式。
圖3揭示濕式洗滌器之氣體分佈裝置之第二變化形式。
圖4說明三丁基膦與元素碘之反應。
圖5說明有機碘化物與三烷基膦之反應。
1‧‧‧安全殼
2‧‧‧核反應器
3‧‧‧濕式洗滌器
4‧‧‧氣體進口管
4a‧‧‧破裂片配置
5‧‧‧容器
6‧‧‧氣體出口管
6a‧‧‧閥配置
7‧‧‧煙囪
8‧‧‧液體入口管
9‧‧‧液體出口管
10‧‧‧定量給料設備
11‧‧‧排放口
12‧‧‧氣體分佈裝置
13‧‧‧排出口
14‧‧‧混合構件
18‧‧‧分離層
19‧‧‧適合之源
20‧‧‧分離管
S‧‧‧表面

Claims (16)

  1. 一種用於清潔來自核站點之安全殼(1)之受污染之氣體之方法，該方法包含：提供包含含有洗滌器溶液之容器(5)之濕式洗滌器(3)，藉由在該洗滌器溶液之表面下方之位置處將該受污染之氣體引入該容器(5)中之該洗滌器溶液中啟動該濕式洗滌器(3)，使該受污染之氣體與該洗滌器溶液接觸，以使得該洗滌器溶液吸收或溶解該受污染之氣體之污染物，進而產生清潔氣體，自該容器(5)釋放該清潔氣體，其特徵在於包含膦或膦混合物之膦添加劑供應至該濕式洗滌器(3)以至少在該濕式洗滌器(3)啟動時包含於該洗滌器溶液中。
  2. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該一或多種膦包含烷基膦。
  3. 如申請專利範圍第2項之方法，其中該一或多種膦包含三辛基膦。
  4. 如申請專利範圍第2項及第3項中任一項之方法，其中該一或多種膦包含三己基膦。
  5. 如前述申請專利範圍中任一項之方法，其中該一或多種膦包含三丁基膦，或由其組成。
  6. 如前述申請專利範圍中任一項之方法，該一或多種膦包含具有分支側鏈之膦或與丙烯基及/或烷基側鏈混合之膦，或由其組成。
  7. 如前述申請專利範圍中任一項之方法，其中該膦添加劑在該濕式洗滌器(3)啟動之前添加至該容器(5)中之該洗滌器溶液。
  8. 如申請專利範圍第7項之方法，其中該膦添加劑在該濕式洗滌器(3) 啟動時與該洗滌器溶液混合。
  9. 如前述申請專利範圍中任一項之方法，其中該啟動步驟包含經由連接至氣體分佈裝置(12)之氣體進口管(4)將該受污染之氣體引入該容器(5)中，所述裝置位於該容器(5)中且包含複數個該表面下方之氣體的排出口(13)。
  10. 如申請專利範圍第9項之方法，其中該膦添加劑在該排出口(13)或上游之位置處供應至該洗滌器溶液且在該濕式洗滌器(3)啟動時與該水性介質混合。
  11. 如申請專利範圍第10項之方法，其中該膦添加劑經由該氣體進口管(4)供應至該洗滌器溶液。
  12. 如申請專利範圍第9項至第11項中任一項之方法，其中該洗滌器溶液藉助於液體入口管(8)及液體出口管(9)循環貫通該容器(5)。
  13. 如申請專利範圍第12項之方法，其中該膦添加劑經由該液體入口管(8)供應至該洗滌器溶液。
  14. 如申請專利範圍第9項至第13項中任一項之方法，其中該受污染之氣體藉助於與該排出口(13)相連之混合構件(14)與該洗滌器溶液接觸以促進該氣體與該洗滌器溶液之混合。
  15. 如申請專利範圍第14項之方法，其中該混合構件(14)包含複數個金屬過濾器(15)，其各自與該等排出口(13)中之對應一者相連。
  16. 如申請專利範圍第14項之方法，其中該混合構件(14)包含複數個文丘里噴嘴(16)，其各自與該等排出口(13)中之對應一者相連。
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