TW200938612A - Light emitting device comprising a green emitting sialon-based material - Google Patents
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Description
200938612 九、發明說明: 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於發光裝置,尤其係led之領域。 【先前技術】 磷光體廣為人知,其包含矽酸鹽、磷酸鹽(例如磷灰石) 及鋁酸鹽作為主體材料,添加過渡金屬或稀土金屬作為活 化材料至該荨主體材料β特別隨著近年來藍光投入應 用,正積極進行與此類鱗光體材料組合來利用此類藍光 © LED的白光光源之研發。伴隨陶瓷冷光材料的出現,藍光 LED也可幾乎完全地轉換成綠色及紅色。 尤其,基於所謂’’ Si A10N”系統的冷光材料由於其較佳光 學特徵而正成為此領域内的關注焦點。 然而,仍不斷需要可用於廣泛應用範圍内並尤其允許製 造具有最佳發光效率與演色性之磷光體暖白光pcLED的冷 光材料。 尤其在綠色發光磷光體領域内,數個材料已成為研究的 P 對象。 例如,在US 7061024 B2中,提出成分SrSi2〇2N2:Eu的一 材料,其易於產生並具有一可調諧色點。然而,此化合物 缺少色點飽和度並對於一些應用具有一過寬光譜。 在US 6555958 B1中提議另一化合物(BaSr)2Si〇4:Eu。此 處之優點也在於較佳可生產性與色點可調諧性。然而,此 處光譜對於許多應用過寬且已顯示此化合物在潮濕空氣中 略微具有一退化傾向。 I36563.doc 200938612 【發明内容】 本發明之一目地係提供一種具有一材料之發光裝置’其 具有改良光學特徵以及一較佳可生產性及穩定性。 此目地係藉由依據本發明之請求項1之發光裝置來加以 解決。據此’提供一種發光裝置’尤其係一 led,其包含 基本上以下成分的一綠色發光材料:
Sr5-y.z-aMySi23-xAl3 + x〇x + 2aN37-x-2a-Euz:Cezi 其中Μ係選自包含Ca、Ba、Mg及其混合物之群組, ❹ 且x係至,y係>0至<5 ’ a係20至<1.5, z係> 0.0001至 <0.5且 zl 係 20至 <0.5 ° 術語"綠色發光"尤其意指及/或包括(在適當激發時)該材 料顯示在可見範圍内的一發射,其具有在5〇〇與6〇〇之間的 一最大值。 術語"基本上'’尤其意指>95%,較佳的係之97%且最佳的 係299%的該材料具有所需成分。 ❹ 此一材料對於在本發明内的廣泛應用範圍中已顯示具有 下列優點之至少一者: 與先4技術的材料相比,該材料之穩定性通常得到改 ' 良。该材料通常具有一極高熱(尤其光熱)穩定性》 . 此材料之光譜通常相當銳利,從而允許用於本發明内的 許多應用中。 可”調諧"光譜(如稍後所繼續說明)。 應注意,在本獨創材料中還可能存在Ce(ni)。然而,由 於Ce(III)通常併入如(11)_或其他二價離子之位置,額外正 136563.doc 200938612 電荷必須藉由偏離純材料之計量來加以補償。此處數個選 項可供使用,其均為習知此項技術者所瞭解: 1.陽離子空位 2. 改變SiAlON相内的0/N比 3. 改變Si/Al比 4. 共摻雜單價陽離子(諸如Na) 因此依據由於併入Ce(III)所引起之變化的材料偏差會被 習知此項技術者注意到且其亦歸入以上所給出之公式内。 依據本發明之一具體實施例,y係>0,5至<3。已顯示, 藉由如此操作,可為許多應用,,調諧”光譜。例如,藉由Ca 取代一部分Sr引起該發射之一紅色偏移而藉由Ba取代一部 分Sr引起該發射之一藍色偏移。 此外,頃發現在本申請案之許多應用中,降低鹼土陽離 子濃度(增加因數a)或增加(Si,N)_>(A1,〇)取代比(增加因數 X)也會引起該發射頻帶之一藍色偏移,故此處另一 ”調諧” 選項係可行。 在此背景下,依據一較佳具體實施例,&係設定為 0<a<l 。 依據另一較佳具體實施例,父係設定為Ux<4,更佳的係 X設定為1.5Sx<3。 依據本發明之一較佳具體實施例,該綠色發光材料具有 一斜方晶系晶體結構。頃發現,對於在本發明内的許多應 用藉由如此操作,可進一步增強該材料之性質(尤其係 發射輪廓)。 136563.doc 200938612 b、據本發明之一較佳具體實施例在該綠色發光材料之 晶體結構巾,Eu(II)及/或Ce⑽係定位於一 6或7次配位層 内。未受任何理論束缚’本發明相信藉由如此設定該材 料,可為許多應用變窄該材料之發射頻帶。 • 依據本發明之一較佳具體實施例,在可見範圍内該發射 頻帶之半寬度係劝〇nm。 依據本發明之另—具體實施例’該材料係提供作為一陶 瓷材料。 ❹ 在本發明之意義上的術語”陶瓷材料"尤其意指及/或包括 具有—控制數量細孔或無細孔之結晶或多晶緊凑材料或複 合材料。 在本發明之意義上的術語”多晶材料”尤其意指及/或包括 具有主要組分之大於90百分比之一體積密度的一材料,該 主要組分由超過80百分比的單晶域組成,每一域直徑大於 μηι,且該材料可能具有不同結晶定向。該等單晶域可 φ 藉由非晶或玻璃材料或藉由額外結晶組分來加以連接。 依據本發明之-較佳具體實施例’該陶瓷材料之光熱穩 定性在一光功率強度10 w/cm2與一平均光子能量2·75 下 在200°C下持續曝光該陶瓷材料達1000小時之後為280%至 幺 100%。 在本發明之意義上的術語"光熱穩定性"尤其意指及/或包 括在同時施加熱及高強度激發下冷光強度之保存,即一 100%的光熱穩定性指示該材料實際上不受同時輻射及加 熱的影響。 136563.doc 200938612 依據本發明之一較佳具體實施例’該陶瓷材料之光熱穩 定性在一光功率強度10 w/cm2與一平均光子能量2.75 eV下 在200 C下持續曝光該陶瓷材料達1〇〇〇小時之後為282.5〇/〇 至<95%,較佳的係>85%至<97%。 依據本發明之一較佳具體實施例,該陶瓷材料之導熱性 為 20.04 W cm·1!*:-1 至 S0.15 W cm^K·1。 依據本發明之一具體實施例,該陶瓷材料對於在從2550 nm至siooo nm之波長範圍内的光對於空氣法線入射顯示 ❿ 》10%至<85〇/〇的一透明度。 較佳的係,對於法線入射的透明度對於在從255〇 nm至 €1000 nm之波長範圍内的光為空氣中之20〇/〇至<8〇0/〇,對於 在從2 550 nm至21000 nm之波長範圍内的光更佳的係>3〇〇/〇 至且最佳的係>40°/〇至<70%。 在本發明之意義上的術語”透明度,,尤其意指>1〇%,較佳 的係乏20%,更佳的係y〇%,最佳的係>4〇%且^85%的不被 Q 該材料吸收的一波長之入射光對於空氣法線入射(在一任 意角度下)透過樣本透射。此波長較佳的係在^55〇 11111且 <1000 nm之範圍内。 •依據本發明之一較佳具體實施例t,該陶瓷材料具有理 論密度之295%且<1〇1%的一密度。 據本發明之一較佳具體實施例中,該陶瓷材料具有理 論密度之乏97%且幻〇〇%的—密度。 ^依據本發明之所說明較佳具體實施例低於100%的密度 車乂佳的係藉由燒結該陶竟至其中細孔仍存在於陶究基材内 136563.doc 200938612
的一階段來加以獲得。更伯的在^ A 艾竹尺住的係在》98·00/〇且幺99.80/〇範圍内 的氆度,在陶瓷基材内的總細孔體積在乏〇2至^2。〆。範圍 内。一較佳平均細孔直徑係在24〇〇至<15〇〇nm範圍内。 依據本發明之一發光裝置以及使用本方法所產生之一陶 兗材料可用於各式各樣系統及/或應用,其中具有下列之 一或多者: 辦公室照明系統、 豕庭應用系統、 商店照明系統、 住宅照明系統、 重點照明系統、 聚光照明系統、 劇院照明系統、 光纖應用系統、 投影系統、 自我照明顯示系統、 像素化顯示系統、 分段顯示系統、 警告標誌系統、 醫學照明應用系統、 指示燈標誌系統、以及 裝飾照明系統、 可攜式系統、 汽車應用、 136563.doc 11 200938612 溫室照明系統。 該等别述組件、以及該等聲明組件及在所說明具體實施 例中依據本發明欲使用之該等組件在其大小、形狀、材料 選擇及技術概念方面不受任何特殊例外影響,使得可無限 制地應用所屬領域内習知的選擇準則。 【實施方式】
範例I 連同範例I一起將會更清楚地明白本發明,該範例僅以 一解說性方式作為一獨創綠色發光材料之一範例。 範例I參考SruAlsSiuC^NwEu。.丨,其係以下列方式來製 造.在一塑料盒内在一惰性氣體大氣下混合丨6.4 g Am (98.5%)、35.14 g SrH2 (98,5%)、1.41 g Eu2〇3 (99.99%)及 82.3 g SiNxOy (x =i.66,y=〇 〇2)並在 155〇〇c 下燒灼兩次, 中間進行碾磨。 用水清洗所得粉末並乾燥。 圖1顯示該SiAlON磷光體之XRD圖案,其由於在該等晶 體内的堆疊無序而包含銳利反射及漫反射。無序度可能受 燒灼輪廓之暫留時間與冷卻速率的影響。令人吃驚的係, 發現該層堆疊之無序度對該冷光材料之效率沒有任何影 響。該等銳利反射(由紅線指示)可使用具有a=7 47人, b=9.05A及csharp=2_95A的一斜方晶系子單元來索引。包括 該等漫反射之完整圖案係使用在該M5Si23_xAl3+x〇xN37 x結 構之c方向(Cdiff =23 ·61A)上的八倍伸長單元來加以說明。 圖2顯示範例I之材料之發射(ΕΜ,450 nm激發)及激發 136563.doc 12 200938612 (EXC,在525 nm下監控)光譜。發現該磷光體之cIE色點 為:x=0.27,y=0.63。因而,此材料單獨對於綠色發光應 用係極有用;然而,使用另外紅色發光磷光體,諸如 (Ba,Sr,Ca)2Si5.xAlxN8.x〇x:Eu、(Sr,Ca,Ba)Al1+xSi4.xN7_xOx:Eu 或 (Ca,Sr’Mg)Sli-xAl|+xN3-x〇x:Eu,可提供用於許多應用的以 白光。 為了理解本發明之獨創性質,使用圖3至5進一步解釋範 例1之材料之晶體結構,該等圖顯示該決定結構之數個詳 細視圖。 如在圖3中可見,該材料在一複雜結構中結晶化,該複 雜結構係由具有Si作為主要中心陽離子之邊角連接 (Si,Al)(〇,N)4四面體之波狀層與具有A1作為主要中心陽離 子之邊角及邊緣連接(Si,Al)(0,N)4四面體之更多平面層的 堆疊來加以構造。圖2顯示邊角及邊緣連接(Si,A1)(〇,N)4四 面體之平面層之一部分。該邊緣共用四面體較佳的係由ai ❹ 原子佔據,然而在藉由調整N/0比來適當進行電荷補償時 還可内建Si原子。 在該圖中,該A1(N,0)4_四面體係使用索引I來標記,該 • Sl(N’0)4四面體係使用索引Π來標記。該"Sr部位"(其也由
Eu佔據)係使用索引來標記。 該結構之單位單元係使用索引IV來標記。在一化學式單 位中’存在僅可由N原子佔據的30個3次連接陰離子部位與 可由N與〇兩者佔據的7個2次連接陰離子部位。 如圖4中可見,該結構包含一邊緣及渦流連接四面體 136563.doc 13 200938612 層。頃發現,通常該等邊鏠 寻還緣共用四面體部位係由A1佔據 但此非”必須”。 圖5顯不在本發明之材料之結構中存在三個結晶獨立陽 離子部位之配位(其係標記為、Sr2、W,但當然如也 會佔據此部位)。所有部位均顯示具有6或7次配位(短於3入 的接觸)的—類似配位層’其(儘管不受此解讀束缚)可有助 於解釋該EU(II)摻雜磷光體材料之相當窄發射頻帶。
❹ 7圖6顯示範例!之材料之巨觀結構之一照片。令人吃驚的 係,該材料以相當大板狀微晶自發生長。 範例!之材料之此特徵尤其有用於生長具有較高光學品 質之陶瓷。 在以上詳細說明之具體實施例中的元似特徵之特定组 合僅為範例性;還明確預期使用此專利案及以引用形式併 入之該等專利㈣請案中的其他教導來互換及取代該些 教導1知此項技術者應認_,f知此項技術者可想^ :文所說明内容之變更、修改及其他實施方案而不脫離所 之本發明之精神及料。據此,前述僅藉由範例方式 而並非意在限制。本發明之料㈣義於隨附中請專利範 圍及其等效内容内。此外’於本說明書與申請專利範圍中 使用之參考符號不限制所聲明的本發明之範疇。 【圖式簡單說明】 在該等附屬$、該等圖示及該等個別圖示及 乃甲已揭不本發明之目地之額外細節、特徵、特性及優 點’該等圖*及範例僅以-範例性方式顯示用於依據本發 I36563.doc 200938612 明之一發光裝置内的一材料之數個具體實施例及範例β 圖1顯示用於依據本發明之範例〖之一材料之一 XRD圖 案。 圖2顯示依據範例I之材料之一發射及激發光譜。 圖3顯示說明本發明之範例I之材料之晶體結構之一第一 態樣的一圖片。 圖4顯示說明本發明之範例I之材料之晶體結構之一第二 態樣的一圖片。 ® 圖5顯示一圖片’其顯示在範例I之材料中該等冷光離子 之配位位置。 圖6顯示範例I之材料之巨觀結構之一照片。 【主要元件符號說明】
Sri 配位 Sr2 配位 Sr3 配位 ❹ 136563.doc • 15·
Claims (1)
- 200938612 十、申請專利範圍: 1. 一種發光裝置,尤其係一 LED,其包含基本上為以下成 分的一綠色發光材料: Sr5_y_z_aMySi23_xAl3+x〇x+2aN37-x_2a:Euz:Cezl 其中Μ係選自包含Ca、Ba、Mg及其混合物之群組, 且X係20至S7,y係至,a係至m z係20.0001 至S0.5且zl係至2〇 5。 2. 如請求項1之發光裝置,其中y係μ」至。 ® 3.如請求項1或2之發光裝置,其中a係20至S1。 4. 如請求項1至3中任一項之發光裝置,其中父係^至<4。 5. 如請求項1至4中任一項之發光裝置,其中該綠色發光材 料具有一斜方晶系晶體結構。 6. 如請求項1至5中任一項之發光裝置,其中在該綠色發光 材料之晶體結構令,Eu (Π)及/或Ce (III)係定位於一 6或7 次配位層内。 0 7.如請求項1至6中任一項之發光裝置,其中在可見範圍内 該材料之發射頻帶之半寬度係<90 nm。 8,如請求項1至7中任一項之發光裝置,其中該材料係提供 作為一陶瓷材料。 9. 如請求項1至8中任一項之發光裝置,其中在—光功率強 度10 W/cm2與一平均光子能量2.75 eV下在2〇〇〇c下持續 曝光該陶瓷材料達1000小時之後,該陶瓷材料之光熱穩 定性為280%至si〇〇〇/。。 10. —種包含如請求項1至9中任一項之發光裝置之系統,該 136563.doc 200938612 系統係用於下列應用之一或多者: 辦公室照明系統、 家庭應用系統、 商店照明系統、 住宅照明系統、 重點照明系統、 聚光照明系統、 劇院照明系統、 光纖應用系統、 投影系統、 自我照明顯示系統、 像素化顯示系統、 分段顯示系統、 警告標誌系統、 醫學照明應用系統、 指示燈標誌系統、以及 裝飾照明系統、 可攜式系統、 汽車應用、 溫室照明系統。 136563.doc
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