SU1130527A1 - Способ получени фосфорсодержащего цеолита типа фожазита - Google Patents

Способ получени фосфорсодержащего цеолита типа фожазита Download PDF

Info

Publication number
SU1130527A1
SU1130527A1 SU833661113A SU3661113A SU1130527A1 SU 1130527 A1 SU1130527 A1 SU 1130527A1 SU 833661113 A SU833661113 A SU 833661113A SU 3661113 A SU3661113 A SU 3661113A SU 1130527 A1 SU1130527 A1 SU 1130527A1
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
ratio
gel
equal
solution
phosphoric acid
Prior art date
Application number
SU833661113A
Other languages
English (en)
Inventor
Владимир Васильевич Печковский
Александр Васильевич Маргулец
Николай Викентьевич Гребенько
Людмила Семеновна Ещенко
Original Assignee
Белорусский Ордена Трудового Красного Знамени Технологический Институт Им.С.М.Кирова
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Белорусский Ордена Трудового Красного Знамени Технологический Институт Им.С.М.Кирова filed Critical Белорусский Ордена Трудового Красного Знамени Технологический Институт Им.С.М.Кирова
Priority to SU833661113A priority Critical patent/SU1130527A1/ru
Application granted granted Critical
Publication of SU1130527A1 publication Critical patent/SU1130527A1/ru

Links

Landscapes

  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
  • Silicates, Zeolites, And Molecular Sieves (AREA)

Abstract

1. СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ФОСФОРСОДЕРЖАЩЕГО ЦЕОЛИТА ТИПА ФОЖАЗИТА, включающий смешение в растворе соединени  алюмини , соединени  кремни , фосфорной кислоты и гидроокиси натри , кристаллизацию полученного щелочного алюмосиликофосфатного гел , фильтрацию, промывку и сушку, отличающийс  тем,что, с целью повьшени  термостабильности и кислотостойкости целевого продукта, кристаллизацию гел  провод т в присутствии гексаметилентетрамина (уротропина ) , вз того при соотношении (CH2)gN :Al20 j, равном

Description

1 Изобретение относитс  к технологии получени  синтетических цеолито в частности, типа природного фожази та и может быть использовано в прои водстве избирательных адсорбентов, катализаторов или носителей каталитически активных веществ в газовой, нефт ной и химической отрасл х промьшшенности . Известен способ получени  фосфор содержащего цеолита типа фожазита смешением фосфата алюмини  с фосфатом натри , силикатом натри  и комп лексообразующёго агента (арсенаты, тартраты) с последующей кристаллизацией гел  l1 . Наиболее близким к изобретению по технической сущности и достигаем му результату  вл етс  способ получени  кристаллического цеолита типа фожазита, включающий смешение жидкого стекла, алюмината натри , фосфорной кислоты, введение в образовавшийс  гель затравки, кристаллиза цию смеси, фильтрацию, промывку и сушку ZJ . Недостатками известных способов  вл ютс  недостатрчна  термическа  стабильность температура разрушени кристаллической структуры 800 С); низка  кислотостойкость цеолита об работка продукта в 3 н.уксусной кис лоте приводит к снижению адсорбционной емкости по воде с 0,32 до , т.е. на 50%, а обработка в 3 н. сол ной кислоте приводит к почти полному разрушению кристаллической структуры - сорбцио на  емкость близка к нулю, степень растворени  в 3 н. сол ной кислоте в пересчете на AljO равна  90%), низка  степень использовани  окиси натри  ( 18-20%) в процессе формировани  кристаллической структ ры цеолита, обусловливающа  необход мость проведени  операций по регенерации маточного раствора и возвра щению едкого натра в процесс, что приводит к усложнению технологии и удлинению технологического цикла, а также значительный расход кремнийсодержащего соединени  (Si02;Al20 6-8:10) в исходном гидрогеле. Целью изобретени   вл етс  повышение термостабильности и кислотостойкости целевого продукта. Поставленна  цель достигаетс  те что согласно способу получрмн  фос27 форсодержащего цеолита типа фожазита путем смешени  в растворе соединени  алюмини , соединени  кремни , фосфорной кислоты и гидроксида натри , кристаллизации образовавшегос  щелочного алюмосиликофосфатного гел , фильтрации, промывки и сушки, кристаллизацию гел  провод т в присутствии гексаметилентетрамина уротропина , вз того при соотношении (CH)gN4:Al,2 Оз.равном (0,8-1,2):, фосфорную кислоту берут при соотношении равном (0,61 ,25):1, а гидроокись натри  - при соотношении На„0;А1 0з,равном (0,9-1,5):. Причем в качестве соединени  алюмини  используют оксихлорцц алюмини , а в качестве Соединени  кремни  - золь кремниевой кислоты. Кристаллизацию обычно ведут в гидротермальных услови х при 90-11 в течение 20-40 ч. Получают кристаллический продукт общей формулы nNa,.,0. Al20,-xSi0.2-yP205-wH-0, где ,69-1,03; Х,64-2,18; ,2-0,46; ,7-5,6. Проведение кристаллизации алюмосиликофосфатного гел  в присутствии уротропина обеспечивает возможность .изоморфного замещени  кремни  на фосфор в структуре цеолита и приводит к снижению расхода щелочи в процессе синтеза. Применение уротропина при соотношении (СН) N.:А120 меньше 0,8:1, не приводит к образованию цеолита с наличием фосфора в изоморфно-замещенном виде, а при соотношении (CHj)gN,:Al20o больше 1,2:1 происходит заметное снижение активности реакционного алюмосиликофосфатного гел , что затрудн ет кристаллизацию и приводит к образованию кристаллических продуктов, отличных от структуры типа фожазита. Использование фосфорной кислоты Alj О,меньпри соотношении Р2 О к: ше 0,6:1 приводит к образованию цеоjmTa с наличием фосфора в изоморфно-замещенном виде в количестве менее 5% в пересчете на что существенно не вли ет на свойства полученных продуктов. Избыточное количество фосфорной кислоты не обеспечивает дальнейшего внедрени  фосфора в структуру цеолита и приводит к его переходу в состав акклюдированных примесей, снижающих адсорбционную способность цеолита. Использование гидроксида натри  при соотношении Na O:Al20 меньше 0,9:1 не приводит к образованию цеолита типа фожазита, при соотношении Ка20:А120 больше 1,5:1,0 избыточное количество щелочи увеличивает потери Na20 с промывными водами. Применение в качестве соединени  алюмини  его оксихлорида повьшает реакционную способность алюмосиликофосфатного гел  и з рощает стадию его приготовлени , котора  осуществл етс  без конкретизации условий и последовательности смешени  компонентов . Пример J. К61,96г раствор оксихлорида алюмини  концентраци  по 7,5%) добавл ют 6,29 г 85%-ной фосфорной кислоты при соотношении А120з,равном 0,6:1, 21,48 г 33%-ного раствора зол  кремниевой кислоты при соотношении SiO rAljO j равном 2,6:1 и 3,27 г едкого натра при соотношении : Na.OrAljОJ,равном 0,9:1. Полученную смесь разбавл ют водой при соотношении Н О :Na2 О равном гомогенизируют при интенсивном перемешивани Образовавшийс  щелочной алюмосил кофосфатной гель состава 0,9Na20x ХА120э2,681020,6Р205ЗОН С смешивают с 20,4 г 25%-ного раствора уро тропина (CHjOg N :Al202 0,8: 1 и крис таллизуют в гидротермальных услови  при 90°С в течение 20 ч. Кристаллит отдел ют от маточного раствора вакуумной фильтрацией, промывают дистиллированной водой и сушат при 100 Состав продукта, %: Na,jO 10,42- , 25,9 SiO 32,11; €,8 ; 24,77 , В мол х 0,69 Al20. 2,18Si02« i0,2P205-5,6H20. Адсорбционные измерени  провод т на вакуумной установке с весами Мак Бена. Активацию образца провод т пр 250-300С. Адсорбционна  емкость по воде; (V) при 20С и при ,5 мм рт.ст. 0,29 после обработки в 3 н.уксусной кислоте (V) 0,23 , после обработки образца в 3 н.сол ной кислоте (Vj) 0,12 см /г. Степень раствореНИЛ цеолита в 3 н. сол ной кирлоте в пересчета на А1.2Отравна  12,4%. Термический анализ при атмосферном давлении осуществл ют с помощью дерифатографа системы Паулик. Скорость нагрева образцов 5-10 град/мин, навеска 0,3-0,5 г. Температура разрушени  кристаллической структуры 950 С. Степень использовани  2 исполь зов ани  при формировании кристаллической структуры 33%. Пример2. Кб1,9г раствора оксихлорида алюмини  (концентраци  по Alj 0 7,5%) добавл ют 13,1 г. 85%-ной фосфорной кислоты при соотношении P205.:Al20,равном 1,25:1, 14,9 г 33%-ного зол  кремниевой кислоты при соотношении SiO, :Al20,равном 1,8:1 и 5,45 г едкого натра, что соответствует соотношению NajO: :Al20 l,5:1,0. Полученную смесь разбавл ют дистиллированной водой, гомогенизируют и соедин ют с 30,6 г 25%-ного раствора уротропина, что соответствует соотношению (СН2)Кч.: :Al20 l,2:1,0. Образовавшийс  щелочной алюмосиликофосфатный гель состава 1,5 NajO 1,8 SiO.g :-Jl,25 кристаллизуют в гидротермальных услови х при 110 С в течение 40 ч. Кристаллит отдел ют от маточного раствора, промывают дистиллированной водой и сушат при . Состав продукта, %: 16,96;, , 26,9; SiOj 26,1; P205l7,3; 12,74. В мол х 1,03 Na20; Оу 1,6481020,46P20j-2,7Н20. :А1 V, 0,26 смVr; V 0,26 смЗ/г; i 0,18 cMVr; Т . Степень растворени  в 3 н. сол ной кислоте в пересчете на 7, 36,О%. , ПримерЗ. К61,96 раствора оксихлорида алюмини  (концентраци  по А120 7,5%) добавл ют 9,95 г 95%-ной фосфорной кислоты при соотношении равном 0,95:1, 18,2 г 33%-ного зол  кремниевой кис лоты при соотношении ,равном 2,2:1 и 4,36 г. едкого натра, что соответствует Na20:Al202 l,2:1,0.. Полученную смесь разбавл ют водой, гомогенизируют и соедин ют с 25,5 г 25%-ного раствора уротропина, что соответствует соотношению (CH2) :Л120 1:1. Щелочный алюмосиликофосфатный г.ель состава 1,2 ,2 SiO 0,95 PjO 50H.jO.. крисв гвдротермальных услоталлизуют 110 С в течение 35 ч. КрисВИЯХ при S таллит отдел ют от маточного раство ра, промьшают водой и сушат при 110®С. Состав продукта,%: 13,64; А120 25,80; SiO 28,12; PjO 10,68; HjO 21,76. В мол х 0,87 NaO ««JAI O 1,85 ,29 P205.4,78 HgO o,28 см/г; V 0,24 Г, O,16 Тра,р 980°C. Степень растворени  в 3 и. НС 1 в пересчете на Alj,0 10%; Ср,о 30,5%. П р и м е р 4. Провод т по приме ру 1 , только фосфорную кислоту беру при соотношении Р i O faBHOtt 0,5:1, т.е. 5,24 г 85%-ного раствор Состав кристаллического продукта,%: 10,31; AlgOj 25,12; SiOy 34,17; PjrOf 4,7; . В мол х 0,68 Na20- ,32 SiOgX 0,13 ,8 . П p и M e p 5. Провод т no примеру 2, только фосфорцую кнслоту бе рут при соотношении PgOjJAlgOj равном 1,4:1,0. Продолзштельность кристалшизации увеличиваетс  до 50ч Характеристика продуктов, полученных по примерам 4 и 5 приведена таблице. 276 Таким образом, предлагаемый способ позвол ет получать фосфорсодержащие цеолиты с наличием фосфора в изоморфно-замещенном виде в количестве 6,8-17,3%, обладающие высокой термической стабильностью и кислотостойкостью . Температура разрушени  кристаллической .структуры 950-1010С, что на 150-210 с выше, чем по извесному способу. Полученные цеолиты после обработки в 3 н. сол ной кислоте сохран ют от 40 до 70% первоначальной емкости, в то врем  как после аналогичной обработки по известному способу почти полностью тер ют свои адсорбционные свойства. Степень растворени  полученных образцов в Зн. сол ной кислоте по А1,0д в 7-10 раз ниже по предлагаемому,, чем по известному способу. Упрощена технологии  и аппаратурное оформление процесса за счет исключени  операций по регенерации маточнрго раствора и введению в реакционный гель высококремнеземистой затравки. Снижен расход реагентов за,счет увеличени  их степени использовани  при формироваНИИ кристаллической структуры ( 2,0-3,5 раз, SiO - в 3-4 раза).

Claims (2)

  1. . 1. СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ФОСФОРСОДЕРЖАЩЕГО ЦЕОЛИТА ТИПА ФОЖАЗИТА, включающий смешение в растворе соединения алюминия, соединения кремния, фосфорной кислоты и гидроокиси натрия, кристаллизацию полученного ще лочного алюмосиликофосфатного геля, фильтрацию, промывку и сушку, обличающийся тем,что, с целью повышения термостабильности и кислотостойкости целевого продукта, кристаллизацию геля проводят в присутствии гексаметилентетрамина (уротропина) , взятого при соотношении (СНрб N4 :А1г0^, равном (0,8-1,2):1, фосфорную кислоту берут при соотношении Ρ2θ£: ΑΙ^Ο^, равном (0,6 1,25):1, а гидроокись натрия - при . соотношении Na?0 :А1г0^, равном ;· (0,9-1,5) 1.
  2. 2. Способ по п.1, о тлич ающ и й с я тем, что в качестве соединения алюминия используют оксихлорид алюминия, а в качестве соединения кремния используют золь кремниевой кислоты.
SU833661113A 1983-11-11 1983-11-11 Способ получени фосфорсодержащего цеолита типа фожазита SU1130527A1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU833661113A SU1130527A1 (ru) 1983-11-11 1983-11-11 Способ получени фосфорсодержащего цеолита типа фожазита

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU833661113A SU1130527A1 (ru) 1983-11-11 1983-11-11 Способ получени фосфорсодержащего цеолита типа фожазита

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SU1130527A1 true SU1130527A1 (ru) 1984-12-23

Family

ID=21088605

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU833661113A SU1130527A1 (ru) 1983-11-11 1983-11-11 Способ получени фосфорсодержащего цеолита типа фожазита

Country Status (1)

Country Link
SU (1) SU1130527A1 (ru)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6379646B1 (en) * 1997-06-17 2002-04-30 Chevron U.S.A. Inc. Crystalline phosphorus-containing molecular sieves
CN114873602A (zh) * 2022-03-30 2022-08-09 南京大学 一种名为nps-2的新型磷硅分子筛材料及其制备方法

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
1. Брек.Цеолитовые молекул рные сита. М., 1976, с.338-341. 2. Авторское свидетельство СССР №514771, кл. С 01 В 33/28, 1977. . *

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6379646B1 (en) * 1997-06-17 2002-04-30 Chevron U.S.A. Inc. Crystalline phosphorus-containing molecular sieves
US6464857B2 (en) * 1997-06-17 2002-10-15 Chevron U.S.A. Inc. Crystalline phosphorus-containing molecular sieves
CN114873602A (zh) * 2022-03-30 2022-08-09 南京大学 一种名为nps-2的新型磷硅分子筛材料及其制备方法
CN114873602B (zh) * 2022-03-30 2023-06-06 南京大学 一种名为nps-2的磷硅分子筛材料及其制备方法

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3355246A (en) Crystalline zeolite zk-21
DK167866B1 (da) Fremgangsmaade til fremstilling af zeolitter
CN101289197B (zh) 一种低硅x型分子筛lsx的制备方法
GB1580928A (en) Manufacture of low silica faujasites
CN104923293B (zh) 邻甲酚异构化催化剂、其制备方法及利用其催化合成间对甲酚的方法
US3386801A (en) Alkalimetal and alkylammonium phosphatoaluminate complexes and the preparation of crystalline aluminosilicates
SU1130527A1 (ru) Способ получени фосфорсодержащего цеолита типа фожазита
JPH08508003A (ja) 微細な粒子状のゼオライト型アルカリ金属アルミニウムシリケートの製造方法
JPH0153206B2 (ru)
DK167390B1 (da) Fremgangsmaade til fremstilling af et syntetisk stoebt faujasitemne
US3443892A (en) Process for producing crystalline zeolites
CA1082671A (en) Synthesis of faujasite
HU214363B (hu) Eljárás alkálifém-aluminoszilikát előállítására
JPH0154285B2 (ru)
CN1448338A (zh) 一种小晶粒x沸石的制备方法
US3720756A (en) Production of synthetic zeolites of faujasite structure
CN108862303A (zh) 一种碱土阳离子Sr-LSX分子筛及其制备方法和应用
SU1152930A1 (ru) Способ получени фосфорсодержащего цеолита типа @ @
CN110950355A (zh) 一种高结晶度、高疏水性w-ssz-13沸石的制备方法
SU1066940A1 (ru) Способ получени цезита
RU2156735C1 (ru) Способ получения высококремнеземных цеолитов
RU2819784C1 (ru) Способ получения бор-алюмо-силикатного цеолита zsm-12
RU2103226C1 (ru) Способ получения высококремнеземных цеолитов
US5133952A (en) Method for modifying a zeolite
SU1148833A1 (ru) Способ получени двойного ортофосфата алюмини и натри