SE439854B

SE439854B - Sett att framstella sintrade kernbrenslekroppar

Info

Publication number: SE439854B
Application number: SE8307036A
Authority: SE
Inventors: H Widegren
Original assignee: Asea Atom Ab
Priority date: 1983-12-20
Filing date: 1983-12-20
Publication date: 1985-07-01
Also published as: DE3445441A1; SE8307036D0; SE8307036L

Description

3307036-v_ partikelstorlek som understiger 1,5}mL Sådant pulver har dålig flytförmåga och måste förpressas och granuleras, innan det kan pressas till grönkroppar.

Enligt den föreliggande uppfinningen har det visat sig möjligt att åstad- komma väsentligt bättre egenskaper hos sintrade kärnbränslekroppar och _ väsentligt gynnsammare betingelser vid deras framställning genom använd- ning av ett pulver med annan partikelstorleksfördelning än den hos pulver som tidigare använts vid tillverkning av sintrade kroppar av urandioxid.

Sålunda uppnås en högre densitet hos de sintrade kropparna vid ett givet presstryck, vilket medför en ökad livslängd hos pressverktygen, eftersom ett lägre presstryck härigenom kan användas i normal produktion. Vidare upp- nås en utjämnande effekt i sintringsaktivitet mellan olika pulversatser, vilket medför att jämnare produktionsparametrar kan användas. Dessutom upp- visar de sintrade kropparna en avsevärt minskad fuktupptagning. Det är möj- ligt att pressa pulvret direkt till grönkroppar, dvs utan att det förpressas och granuleras.

De gynnsamma resultaten enligt den föreliggande uppfinningen uppnås genom att vid pressningen av pulvret till en presskropp, som sedan sintras, an- vändes ett pulver av vilket 10-25 viktprocent har en partikelstorlek under- stigande 1,5 Pm och 75-90 viktprocent en partikelstorlek av 1,5-100 fm och vars medelpartíkelstorlek uppgår till 6-41 fm. Detta innebär i jämförelse ' med en normal partikelstorleksfördelning hos pulvret att det innehåller en större fraktion av mycket fina partiklar, medan fraktionerna i övrigt är normala. Det är således inte frågan om en förskjutning av hela fraktions- fördelningen mot lägre partikelstorlek. Bestämningen av partikelstorlekar kan på vedertaget sätt göras genom sedimentationsanalys med sedigraph. I den föreliggande ansökningen lämnade värden på partikelstorlekar hänför sig till nämnda metod för partikelstorleksbestämning.

Era trolig förklaring till de enligt uppfinningen uppnådda gynnsamma resul- 'taten är att de som förhållandevis stor andel i pulvret ingående mycket fina partiklarna går in mellan och fyller ut mellanrum mellan de grövre partik- larna med resultat att kontaktytan mellan partiklarna i en av pulvret pressad kropp ökas starkt och att volymen öppen porositet i den sintrade kroppen .|" blir mindre. En ökad kontaktyta mellan partiklarna skulle i sin tur medföra en ökad sintringsaktivitet, vilket förklarar att erforderlig densitet hos de sintrade kropparna uppnås vid lägre presstryck än för motsvarande pulver utan nämnda andel av fina partiklar, liksom att en sintringsutjämnande effekt mel- lan olika pulver uppnås, En minskad volym öppen porositet förklarar den lägre fuktupptagningen hos sintrade kroppar. 8307036-7 Det vid pressningen enligt den föreliggande uppfinningen använda pulvret kan framställas genom att ett ursprungspulver av U02 med en partikelstorlek av 1,5-1O0}m1hos minst 9H viktprocent av pulvret och med en medelpartikel- storlek av 7-15 fm1tillföres en finfraktion av U02, så att pulvrets inne- håll av partiklar med en partikelstorlek understigande 1,5}m1blir 10-25 viktprocent och av partiklar med en partikelstorlek av 1,5-100 Pm blir 75-90 viktprocent. Pulvret kan också framställas genom att ett ursprungs- pulver av U02 med en partikelstorlek av 1,5-1O0Åpm hos minst 9% viktprocent av pulvret och med en medelpartikelstorlek av 7-15 fm underkastas en mild "malning" i cyklon eller kvarn, företrädesvis genom att ursprungspulvret med en gasström slungas mot en fast yta. Eventuella tillsatser av U3O8 och Gd2O3 eller annat neutronabsorbatormaterial kan göras före eller efter nämnda behandling. Sådana tillsatser har företrädesvis en partikelstorlek av 1,5-100}m1hos minst 9Ä viktprocent av pulvret och en medelpartikelstor- lek av 5-12 flm.

Pressningen och sintringen av pulvret kan utföras på konventionellt sätt.

Pressningen kan lämpligen utföras vid ett tryck av 200-450 MPa och företrä- desvis vid ett tryck av 250-35O MPa. Sintringen kan bl a utföras i en atmo- sfär bestående av fuktad vätgas, vanligen innehållande 1-2 volymprocent H20 vid en temperatur av 1600-1800 °C eller i en atmosfär bestående av en bland- ning av vätgas och koldioxid, i vilken mängden koldioxid kan utgöra upp till volymprocent av sammanlagda mängden vätgas och koldioxid, vid en tempera- tur- av 1600-1800 °c.

Urandioxiden i det pulver som skall sintras kan ha en sammansättning av från U021° till U02,25. mansättning av från U2 Det färdiga sintrade materialet har företrädesvis en sam- till U02,01.

Urandioxiden kan på konventionellt sätt vid pressningen innehålla upp till viktprocent tillförd U308 för att åstadkomma en eftersträvad densitet hos den sintrade produkten och en eftersträvad stabilitet hos denna då den utsättes för påkänningar under drift i en reaktor. Urandioxiden kan vidare innehålla upp till 10 viktprocent Gd203 eller annat brännbart neutronabsor- batormaterial, såsom BZO3 eller Sm2O3.

Uppfinningen skall förklaras närmare genom beskrivning av utföringsexempel under hänvisning till bifogade ritning, i vilken fig 1 schematiskt visar en anordning i vilken ett vid pressningen använt pulver kan framställan för användning vid tillverkning av sintrade kärnhränslekroppar enligt den föreliggande uppfi nningen . i 300m QUALITY" 83107036 - '7 Ett ursprungspulver i form av U02, som framställts med den inledningsvis be- skrivna AUC-processen och som på känt sätt stabiliserats med avseende på O-innehåll genom växelvis behandling i kvävgas och syrgas till en samman- behandlas i den i fig 1 visade anordningen för att 2,10-2,15 förändra partikelstorleksfördelningen i ursprungspulvret. Denna anordning sättning av UO består av en behållare 10 i vilken en platta 11 av keramiskt material, t ex ALZO3, är anordnad. Plattan är vridbar kring en icke visad horisontell axel och tillsammans med axeln förskjutbar i horisontell riktning. Behållaren är upptill försedd med ett utlopp 12 för gas med cyklonavskiljare 13 och nedtill med ett utlopp 14 för pulver. Till behållaren är vidare ansluten en ejektor bestående av en dysa 15 och ett gasrör 16. Vid gasrörets mynning intill dysan är en tillförselanordning 17 för ursprungspulver 18 ansluten till ett rör 19 som omger gasröret och dysan.

Det nämnda ursprungspulvret 18 kan bestå av U02, av vilket 96 viktprocent har en partikelstorlek av 1,5-100)pm och H viktprocent en partikelstorlek under- stigande 1,5)m1och vars medelpartikelstorlek är 13}mL Pulvret tillföras ejektorn mellan mynningen på gasröret 16 och dysan 15 från anordningen 17.

Pulvret transporteras genom dysan genom att luft med ett tryck av 0,05-0,2 MPa tillföres gasröret samt slungas mot plattan 11. Vid denna behandling ändras partikelstórleksfördelningen i pulvret så att det behandlade pulvret innehåller 80 viktprocent partiklar med en partikelstorlek av 1,5-100/pm 'och 20 viktprocent partiklar med en partikelstorlek understigande 1,5lpm och så att det behandlade pulvret har en medelpartikelstorlek av 7'Pm. Detta pulver tillvaratages vid behållarens utlopp 14. Efter siktning av pulvret för att avlägsna eventuella klumpar pressas pulvret till grönkroppar med ett tryck av 250 MPa. Grönkropparna som har en densitet av 5,R 3/cmß sintras 'därefter i en ugn med en atmosfär av fuktad vätgas vid 1760 OC. Efter sint- ringen har kropparna en densitet av 10,52 g/cmß och en sammansättning av UO2,0. För att åstadkomma samma densitet hos kroppar som framställts av samma ursprungspulver, men som inte behandlats i anordningen enligt fig 1 för att ändra partikelstorleksfördelningen måste ett presstryck av mer än H00 MPa användas. Fuktupptagningen hos de sintrade kropparna framställda av enligt uppfinningen behandlat pulver är mindre än hälften av den hos sintrade krop- par framställda av obehandlat ursprungspulver.

Analoga resultat erhålles vid tillsats av U308 till det ovan beskrivna ejek- torbehandlade UO?~pulvret, t ex så att pulvret innehåller 6 viktprneent U308.

U3O8-pulvret består av partiklar med en partikelstorlek av 1,8-100 Pm och hur n v

Claims

10 -sintring av den pressade kroppen, 8307036-7 enmedelpartikelstorlek av 9 pm. Tillsatsen av U308 kan med fördel göras efter den tidigare nämnda siktningen. Även i detta fall kan ett mer än 100 MPa lägre presstryok användas än vid pressning av motsvarande ursprungs- pulver som tillförts samma mängd U308 för att nå en eftersträvad densitet. Man erhåller också en lika stor sänkning av fuktupptagningen som i det fallet U02 utan U308-tillsats pressas och sintras. Uppfinningen har exemplifierats i detalj för pulver bestående av U02 med eller utan U3O8-tillsats. Den är även tillämpbar för pulver som utöver UO2 och eventuell U308 även innehåller Gd2O3 eller annat neutronabsorbator- material. PATENTKRAV

1. Sätt att framställa sintrade kärnbränslekroppar genom pressning av ett pulver av U02, eventuellt innehållande upp till 10 viktprocent tillförd U308 och eventuellt innehållande upp till 10 viktprocent tillförd Gd2O3 eller annat brännbart neutronabsorbatormaterial, till en pressad kropp och k ä n n e t e o k n a t därav, att kärnbränslekropparna framställs av ett pulver, av vilket 10-25 viktprocent har en partikelstorlek understigande 1,5/um och 75-90 viktprocent en par- tikelstorlek av 1,5-100/um och vars medelpartikelstorlek uppgår till 6-11/um.

2. Sätt enligt patentkrav 1, k ä n n e t e c k n a t därav, att det pulver varav kärnbränslekropparna framställes, tillverkas av ett ursprungs- pulver (18) hos vilket minst 94 viktprocent har en partikelstorlek av 1,5-100/um och vars medelpartikelstorlek är 9-16/um genom att pulvret med en gasström slungas mot en fast yta (11).