RU2363998C2 - Способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов - Google Patents
Способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов Download PDFInfo
- Publication number
- RU2363998C2 RU2363998C2 RU2007125407A RU2007125407A RU2363998C2 RU 2363998 C2 RU2363998 C2 RU 2363998C2 RU 2007125407 A RU2007125407 A RU 2007125407A RU 2007125407 A RU2007125407 A RU 2007125407A RU 2363998 C2 RU2363998 C2 RU 2363998C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- uranium
- fuel elements
- processing
- temperature
- fuel
- Prior art date
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
Abstract
Изобретение относится к области металлургии. Изобретение касается способа получения оксида урана при переработке урановых твэлов, покрытых сплавом магний-бериллий, заключающегося в механическом удалении невоспроизводящих элементов конструкции твэлов, фрагментации твэлов, удалении защитной оболочки твэлов из сплава магний-бериллий при нагреве фрагментов твэлов до температуры 500-700°С в вакууме не ниже 10-4 Торр в течение 2-5 часов, конденсации паров магния и окислении металлического урана в среде кислородсодержащего агента при температуре 500-900°С в реакционной емкости, образующей замкнутое пространство с внутренним объемом, составляющим 2-4 объема загружаемого металлического урана, и имеющей отверстия, суммарная площадь которых составляет от 5 до 25% от площади поверхности реакционной емкости, при этом после достижения температуры 500-900°С внешний источник нагрева исключают. 1 табл.
Description
Изобретение относится к области металлургии, в частности к способам переработки урановых твэлов с целью получения оксида урана и последующего его использования в производстве оксидного или металлического ядерного топлива для твэлов различного назначения.
Известен способ переработки урановых твэлов, заключающийся в механическом или химическом удалении неделящихся и невоспроизводящих элементов конструкции твэлов (концевые детали, дистанционирующие элементы, заглушки и др.), фрагментации твэлов (резка на заготовки), механическом или химическом удалении защитной оболочки твэлов, растворении металлического урана в азотной кислоте с образованием нитрата урана, денитрации нитрата урана в зернистую трехокись урана с последующим восстановлением водородом трехокиси урана до двухокиси (Переработка ядерного горючего. - М.: Атомиздат, 1964. с.8-59, 467-469, 484-485).
Недостатком указанного способа переработки урановых твэлов является необходимость использования химически опасных, ядовитых и взрывоопасных реагентов, что требует принятия особых мер по организации производства и охране труда и, как следствие, усложняет процесс переработки.
Так, при механическом удалении неделящихся элементов конструкции твэлов, в частности защитной оболочки, происходит частичное удаление сердечника твэла, что приводит к необходимости извлечения урана из отходов с применением кислотной обработки. При химическом удалении деталей и оболочки также накапливаются кислотные отходы, требующие регенерации. Растворение металлического урана в азотной кислоте и последующая денитрация нитрата урана сопровождается образованием кислотных растворов, требующих специальной переработки. Процесс восстановления трехокиси урана до двухокиси осуществляется с использованием водорода и является пожаро- и взрывоопасным.
Известен способ получения оксида урана при переработке урановых (уран-бериллиевых) твэлов, заключающийся в механическом удалении неделящихся, невоспроизводящих элементов конструкции твэла (заглушки и концевые детали), фрагментации твэлов, удалении защитной стальной оболочки, расплавлении твэлов, вакуумной отгонки бериллия, кристаллизации нелетучего остатка урана, окислении урана на воздухе при 500°С до закиси-окиси урана, растворении оксида в азотной кислоте, последующей очистке закиси-окиси урана пероксидным переосаждением и обжигом пероксида на воздухе при 750-800°С с получением товарной закиси-окиси урана (Патент RU №2106029, кл. G21C 19/44, 1996).
Недостатком этого способа получения оксида урана при переработке урановых твэлов является использование приемов химической обработки (азотной кислоты) продуктов, образующихся при переработке твэлов, что сопряжено с необходимостью утилизации опасных и ядовитых кислотных растворов. Кроме того, при механическом удалении оболочки твэла вместе с удаляемой оболочкой частично повреждается урановый сердечник, вследствие чего возникает необходимость дополнительной обработки удаленной оболочки с целью извлечения урана, например, кислотным выщелачиванием.
Наиболее близким к предлагаемому способу получения оксида урана при переработке урановых твэлов по технической сущности и достигаемому эффекту - прототипом - является способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов, заключающийся в удалении невоспроизводящих элементов конструкции твэлов (концевых и дистанционирующих деталей), фрагментации твэлов, удалении защитной оболочки и окислении металлического урана в среде кислородсодержащего агента при температуре 500-900°С в реакционной емкости, образующей замкнутое пространство с внутренним объемом, составляющим 2-4 объема загружаемого металлического урана, и имеющей отверстия, суммарная площадь которых составляет от 5 до 25% от площади поверхности реакционной емкости, и исключении внешнего источника нагрева при достижении температуры 500-900°С (Патент RU №2247076, кл. C01G 43/01, 2003).
Недостатком известного способа получения оксида урана при переработке урановых твэлов - прототипа - является сложность и трудоемкость процесса переработки твэлов. Этот недостаток связан с тем, что при механическом удалении металлической оболочки твэлов, а в конкретном случае - алюминиевой оболочки, вместе с удаляемой стружкой или фрагментами оболочки частично затрагивается поверхность уранового сердечника, что приводит к загрязнению ураном отходов обработки и, как следствие, к необходимости извлечения урана из отходов химическими методами переработки. Оболочка твэла может быть удалена растворением в щелочи или кислоте, однако в растворы переходит до 0,2% урана. Растворы приходится подвергать специальной переработке для извлечения делящегося материала. Указанные недостатки известного способа усложняют процесс переработки твэлов и повышают его трудоемкость.
Целю данного изобретения является упрощение способа получения оксида урана при переработке урановых твэлов и снижение его трудоемкости.
Поставленная цель достигается способом получения оксида урана при переработке урановых твэлов, включающем механическое удаление невоспроизводящих элементов конструкции твэлов, фрагментацию твэлов, удаление защитной оболочки твэлов и окисление металлического урана в среде кислородсодержащего агента при температуре 500-900°С в реакционной емкости, образующей замкнутое пространство с внутренним объемом, составляющим 2-4 объема загружаемого металлического урана, и имеющей отверстия, площадь которых составляет 5-25% от площади поверхности реакционной емкости, с последующем отключением внешнего источника нагрева при достижении температуры 500-900°С, согласно изобретению защитную оболочку из сплава магний-бериллий удаляют путем нагрева фрагментов твэлов до температуры 500-900°С в вакууме не ниже 10-4 Торр в течение 2-5 часов и конденсацией паров магния.
Сущность заявляемого способа получения оксида урана при переработке урановых твэлов заключается в том, что защитная оболочка твэла из сплава магний-бериллий (ПМБ-2 с содержанием Be 2 мас.%) толщиной 0,5 мм нанесена на топливный сердечник методом высокотемпературного вакуумного напыления и обеспечивает с топливным сердечником прочный металлургический контакт. Удаление такой оболочки механической обработкой или химическим травлением, как указывалось выше, приводит к частичной потере делящегося материала - урана и необходимости последующего извлечения урана сложными и трудоемкими процессами химического экстрагирования. В заявленном способе удаление защитной оболочки предлагается осуществлять путем нагрева фрагментов твэлов да температуры 500-700°С в вакууме не ниже 10-4 Торр в течение 2-5 часов и конденсацией паров магния. Нагрев фрагментов твэлов до температуры 500-700°С сопровождается испарением магния, упругость паров которого при указанной температуре на несколько порядков выше упругости паров бериллия, что приводит к разделению этих элементов с получением конденсата магния и осыпающегося порошка бериллия достаточно высокой чистоты, пригодных для последующего неограниченного применения без дополнительной очистки.
Параметры процесса получения оксида урана при переработке твэлов установлены экспериментально и имеют следующее обоснование.
Удаление невоспроизводящих элементов конструкции твэлов (концевых деталей, заглушек, дистанционирующих элементов) осуществляется механическим методом токарной или фрезерной обработкой. Приемы механической обработки имеют высокую производительность и при должном внимании исключают возможность попадания материала сердечника в отходы обработки. Фрагментация твэлов (длина твэла 4 м) осуществляется с целью удобства проведения последующих операций и реализуется известным приемом (ломка, резка). Температура, остаточное давление и время нагрева фрагментов твэлов при удалении магний-бериллиевой оболочки определяется парциальным давлением паров магния в процессе его дистилляции и, соответственно, скоростью его испарения.
При температуре менее 500°С и вакууме ниже 10-4 Торр скорость испарения магния снижается и время процесса полного испарения магния увеличивается, что удлиняет и удорожает процесс удаления оболочки. Увеличение температуры процесса более 700°С, вакуума выше 10-4 Торр и времени более 5 часов экономически неоправдано, так как процесс отгонки магния заканчивается при меньших энергетических параметрах. После удаления защитной оболочки фрагменты твэла из металлического урана подвергают окислению в условиях, обеспечивающих саморазогрев и тепловой баланс процесса. Для создания условий протекания процесса окисления металлического урана в режиме саморазогрева без дополнительного нагрева внешним источником тепла необходимо обеспечить сохранение теплового баланса процесса. Экспериментально установлено, что условия сохранения теплового баланса в зоне реакции обеспечивается следующими техническими приемами:
- предварительный нагрев металлического урана в реакционной емкости в среде кислородсодержащего агента до 500-900°С;
- поступление в реакционную зону (емкость) кислородсодержащего агента в определенном количестве;
- использование реакционной емкости с определенными геометрическими характеристиками;
- исключение внешнего источника тепла после достижения температуры 500-900°С.
Совокупность всех перечисленных существенных признаков заявленного способа получения оксида урана при переработке урановых твэлов обеспечивает упрощение процесса и снижает его трудоемкость.
Предложенный способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов иллюстрируется следующим примером.
Урановые твэлы "КС-150", представляющие собой прутки металлического урана диаметром 6,3 мм и длиной 4200 мм с защитным покрытием толщиной 0,5 мм из сплава ПМБ-2 (магний - бериллий 2 мас.%), с торцевыми заглушками из титана и дистанционирующими муфтами из циркония подвергали механической обработке, заключающейся в удалении невоспроизводящих элементов конструкции твэла - заглушек и дистанционирующих муфт. Для удобства выполнения последующих операций твэлы фрагментировали на элементы длиной до 200 мм. Фрагментированные элементы твэлов загружали в вакуумную электропечь и нагревали до температуры 500-700°С в вакууме не ниже 10-4 Торр в течение 2-5 часов с целью удаления магний-бериллиевой оболочки. В процессе указанной термической обработки магний испарялся и конденсировался на специальном конденсаторе в виде металла высокой чистоты, пригодного для практического применения, а бериллий осыпался с поверхности твэлов и накапливался на дне алундового тигля в виде порошка, незагрязненного нежелательными примесями. После удаления защитной магний-бериллиевой оболочки фрагменты твэлов загружали в реакционную емкость из нержавеющей стали, выполненную в виде прямоугольного контейнера с крышкой и отверстиями для доступа кислородсодержащего агента. Размеры реакционной емкости изменялись таким образом, что соотношение ее внутреннего объема и объема загружаемых фрагментов составляло от 2 до 4, а площадь отверстий составляла от 5 до 25% от общей площади поверхности реакционной емкости. Реакционную емкость с фрагментами твэлов из металлического урана помещали в муфельную печь и нагревали до 500-900°С в атмосфере кислородсодержащего агента (воздух, кислород). После достижения заданной температуры 500-900°С внешний источник нагрева (муфельная печь) отключали и далее процесс окисления урана протекал в режиме горения.
В таблице приведены примеры осуществления предложенного способа получения оксида урана при переработке урановых твэлов на граничные и промежуточные значения его параметров, а также на параметры, выходящие за заявленные пределы в сопоставлении с известным способом.
Как следует из приведенных в таблице данных, предлагаемый способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов (примеры 1-3) обеспечивает в сравнении с известным способом (примеры 6,7) снижение трудоемкости способа и его упрощение. При осуществлении предлагаемого способа за пределами заявленных параметров (примеры 4,5) неоправданно увеличиваются длительность процесса, трудоемкость и энергозатраты.
Claims (1)
- Способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов, покрытых защитной оболочкой из сплава магний-бериллий, характеризующийся тем, что проводят механическое удаление невоспроизводящих элементов конструкции твэлов, фрагментацию твэлов, удаление защитной оболочки нагревом фрагментов твэлов до температуры 500-700°С в вакууме не ниже 10-4 Торр в течение 2-5 ч, конденсацию паров магния и окисление металлического урана в среде кислородсодержащего агента при температуре 500-900°С в реакционной емкости, образующей замкнутое пространство с внутренним объемом, составляющим 2-4 объема загружаемого металлического урана, и имеющей отверстия, суммарная площадь которых составляет от 5 до 25% от площади поверхности реакционной емкости с исключением внешнего источника нагрева при достижении температуры 500-900°С.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2007125407A RU2363998C2 (ru) | 2007-07-05 | 2007-07-05 | Способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2007125407A RU2363998C2 (ru) | 2007-07-05 | 2007-07-05 | Способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2007125407A RU2007125407A (ru) | 2009-01-10 |
RU2363998C2 true RU2363998C2 (ru) | 2009-08-10 |
Family
ID=40373994
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2007125407A RU2363998C2 (ru) | 2007-07-05 | 2007-07-05 | Способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2363998C2 (ru) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2522619C1 (ru) * | 2013-01-09 | 2014-07-20 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом") | Способ получения диоксида урана |
-
2007
- 2007-07-05 RU RU2007125407A patent/RU2363998C2/ru active
Non-Patent Citations (1)
Title |
---|
Химическая технология облученного ядерного горючего. Под ред. В.Б.Шевченко. - М.: Атомиздат, 1971, с.106, 108, 111. * |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2522619C1 (ru) * | 2013-01-09 | 2014-07-20 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом") | Способ получения диоксида урана |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
RU2007125407A (ru) | 2009-01-10 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
RU2478721C2 (ru) | Извлечение рения | |
EP2760794B1 (fr) | Procede de preparation d'un oxychlorure et/ou oxyde d ' actinide ( s ) et/ou de lanthanide (s) a partir d'un milieu comprenant au moins un sel fondu | |
CN110042434B (zh) | 用于熔盐体系铀氟化反应的反应装置及其运行方法 | |
RU2363998C2 (ru) | Способ получения оксида урана при переработке урановых твэлов | |
KR102431073B1 (ko) | 염 용해물에서 폐질화물 핵연료를 재처리하는 방법 | |
KR20150027259A (ko) | 특정 용융염을 함유하는 매질의 사용을 포함하는, 적어도 하나의 제2 화학원소 e2로부터 적어도 하나의 제1 화학원소 e1을 분리하는 방법 | |
NO141076B (no) | Fremgangsmaate for innretting, sentrering og sveising av ringflenser paa endene av et roer | |
EP1243000A2 (en) | A method of separating uranium from irradiated nuclear fuel | |
KR101499645B1 (ko) | 사용후 핵연료 우라늄 산화물(u3o8)의 염화물 전환방법 | |
US3208815A (en) | Process of preparation of uranium compounds from uranium-molybdenum alloys | |
RU2343119C1 (ru) | Способ переработки урансодержащей композиции | |
RU2707562C1 (ru) | Способ переработки тепловыделяющих элементов | |
US3088800A (en) | Dissolution of uranium fuels by monoor difluorophosphoric acid | |
RU2396211C1 (ru) | Способ переработки урансодержащей композиции | |
JP2013101066A (ja) | ジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法 | |
US3043653A (en) | Recovery of uranium from zirconiumuranium nuclear fuels | |
RU2569998C2 (ru) | Способ обработки металлических радиоактивных отходов, образованных при переработке ядерного топлива водо-водяных реакторов и реакторов рбмк | |
US3145078A (en) | Method of reprocessing nuclear fuel elements | |
EP0204564A2 (en) | Method of separating molybdenum or tungsten from non-volatile contaminants | |
RU2379775C1 (ru) | Способ переработки ураносодержащих композиций | |
US3879520A (en) | Method for dissolving ceramic beryllia | |
US3087779A (en) | Fuel element recovery process | |
RU2804570C1 (ru) | Способ извлечения циркония из облученных циркониевых материалов для снижения объема высокоактивных радиоактивных отходов | |
US3251645A (en) | Method for processing aluminumcontaining nuclear fuels | |
Holmes et al. | Production of hafnium |