PL80198B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL80198B1
PL80198B1 PL13379569A PL13379569A PL80198B1 PL 80198 B1 PL80198 B1 PL 80198B1 PL 13379569 A PL13379569 A PL 13379569A PL 13379569 A PL13379569 A PL 13379569A PL 80198 B1 PL80198 B1 PL 80198B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
compound
dimethyl
tetrahydroquinoxaline
parts
Prior art date
Application number
PL13379569A
Other languages
English (en)
Other versions
PL63589B1 (pl
Inventor
Konieczny Eugeniusz
Jasztal Witold
Original Assignee
Farbenfabriken Bayer Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Farbenfabriken Bayer Ag filed Critical Farbenfabriken Bayer Ag
Publication of PL63589B1 publication Critical patent/PL63589B1/pl
Publication of PL80198B1 publication Critical patent/PL80198B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D241/00Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings
    • C07D241/36Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D241/38Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D241/00Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings
    • C07D241/36Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D241/38Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atoms
    • C07D241/40Benzopyrazines
    • C07D241/42Benzopyrazines with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to carbon atoms of the hetero ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D241/00Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings
    • C07D241/36Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D241/50Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems with hetero atoms directly attached to ring nitrogen atoms
    • C07D241/52Oxygen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/16Nitrogen-containing compounds
    • C08K5/34Heterocyclic compounds having nitrogen in the ring
    • C08K5/3442Heterocyclic compounds having nitrogen in the ring having two nitrogen atoms in the ring
    • C08K5/3462Six-membered rings
    • C08K5/3465Six-membered rings condensed with carbocyclic rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

Uprawniony z patentu: Bayer Aktiengesellschaft, Leverkusen (Republika Federalna Niemiec) Sposób wytwarzania wyrobów gumowych odpornych na dzialanie ozonu Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania wyrobów gumowych odpornych na dzialanie ozonu.Jak wiadomo na wyrobach otrzymanych przez wulkanizacje kauczuku naturalnego lub syntetycz¬ nego powstaja pekniecia przy dzialaniu na ich po¬ wierzchnie naprezen mechanicznych i atmosfery.Naprezenia mechaniczne moga miec charakter za¬ równo statyczny, jak tez dynamiczny. Wiadomo równiez, ze pekniecia powoduje ozon zawarty w nieznacznych ilosciach w atmosferze, a w zwiaz¬ ku z tym przy wytwarzaniu wyrobów odpornych na pekniecia wazny jest dobór odpowiedniego ela¬ stomeru. Przykladowo odpornosc na pekniecia wy¬ kazuja elastomery nasycone calkowicie lub nasy¬ cone w znacznym stopniu, np. kauczuk silikonowy lub butylowy. Natomiast elastomery o szerokim za¬ stosowaniu w przemysle gumowym, jak kauczuk naturalny i syntetyczny, kauczuk nienasycony, np. butadienostyrenowy sa bardzo podatne na peknie¬ cia.Sposób wytwarzania wyrobów gumowych odpor¬ nych na dzialanie ozonu wedlug wynalazku polega na tym, ze wprowadza sie zwiazki o wzorze ogól¬ nym 1, w którym Rx oznacza atom wodoru lub rodnik metylowy, R2 i R8 oznaczaja rodniki weglo¬ wodorowe zawierajace do 4 atomów wegla, które razem moga tworzyc nasycony pierscien karbocyk- liczny, lub nasycony pierscien karbocykliczny pod¬ stawiony rodnikiem metylowym, R4 i R5 oznaczaja atomy wodoru lub rodniki alkilowe o 1—12 ato- 10 25 30 mach wegla, ewentualnie podstawione lub grupy metoksylowe lub etoksylowe, przy czym gdy R4 lub R5 oznacza atom wodoru to R5 lub R4 oznacza rod¬ nik alkilowy o 2—12 atomach wegla lub grupe me- toksylowa lub etoksylowa, stanowiace doskonaly srodek przeciwozonowy, zwlaszcza dla kauczuku naturalnego lub nienasyconego kauczuku syntetycz¬ nego.Wyroby gumowe uodpornione wymienionymi zwiazkami sposobem wedlug wynalazku, wykazuja przy badaniu statycznym znaczna przewage nad wyrobami uodpornionymi za pomoca zwiazków po¬ danych we francuskim opisie patentowym nr 1420036, a mianowicie opóznione powstawanie pek¬ niec i zwolnione powiekszanie sie pekniec. Ponadto uodporniaja one wyroby gumowe na dzialanie tlenu.Zwiazki o wzorze 1 latwo wprowadza sie do kauczuku, np. w ilosci 0,1—5,0 czesci wagowych, korzystnie 0,5—3,0 czesci wagowych w stosunku do elastomeru.Zwiazki o wzorze 1, stanowiace srodek przeciw¬ ozonowy, mozna wprowadzic do polimeru razem ze znanymi dodatkami, a takze z innymi znanymi srodkami przeciwazonowymi.Srodek przeciwozonowy o wzorze 1 mozna sto¬ sowac do kauczuku naturalnego i nienasyconych kauczuków syntetycznych, zawierajacych wiazania podwójne, np. do polimerów butadienu, izoprenu, dwumetylobutadienu i ich homologów, nastepnie 80 198kopolimerów sprzezonych dwuolefin i polimeryzu¬ jacych zwiazków winylowych, np. styrenu, metylo- stytrenu, dwuwinylobenzenu, akrylonitrylu, metakry- lonitrylu, akrylanów i metakrylanów oraz do ko¬ polimerów otrzymanych z izoolefin, np. izobutylenu lub ich homologów i nieznacznych ilosci sprzezo¬ nych dwuolefin. Ponadto chroni on polimery chlo- robutadienu oraz kopolimery chlorobutadienu i: jed¬ no- i/lub dwuolefin lub polimeryzujacych zwiaz¬ ków winylowych.W sposobie wedlug wynalazku stosuje sie przy¬ kladowo nastepujace zwiazki: 3,3-dwumetylo-l,2,3,4-czterowodorochinoksalina, 3,3, 6- lub -7-trójmetylo-l,2,3,4,-czterowodorochinoksali- na (wzór 12), 2,3,3-trójmetylo-l,2,3,4-czterowodoro- chinoksalina, 2,3,3,6- lub -7-czterometylo-l,2,3,4- -czterowodorochinoksalina, 2,3,3,5-czterometylo-l,2,3, 4-czterowodorochkioksalina, 2,3,3,5,7-pieciometylo-l, 2,3,4-czterowodorochinoksalina, 3-etylo-3-n-butylo-l, 2,3,4-czterowodorochinoksalina, 3-etylo-3-n-butylo-6- lub -7-metylo-l,2,3,4-caterowodorochinoksalina, 3- -spiro-cykloheksylo-l,2,3,4-czterowodorochinoksalina, 3-spiro-cykloheksylo-6- lub -7-metylo-l,2,3,4-cztero- wodorochinoksalina, 2-metylo-3-spirocykloheksylo-l, 2,3,4-czterowodorochinoksalina, 3,3-dwumetylo -6- lub -7-III-rzed.-butylo-l,2,3,4-czterowodorochinoksa- lina, 3,3-dwumetylo-6- lub -7-i-nonylo-l,2,3,4-czte- rowodorochinoksalina, 3,3-dwumetylo-6- lub -7-III- -rzed.-dodecylo-1,2,3,4-czterowodorochinoksalina, 3, 3-dwumetylo-6- lub -7-metoksy-l,2,3,4-czterowodo- rochinoksalina, 3,3-dwumetylo-6- lub -7-etoksy-l,2, 3,4-czterowodorochinoksalina, 2-metylo-3,3-dwume- tylo-6- lub -7-metoksy-l,2,3,4-czterowodorochinoksa¬ lina (wzór 13). N Stosowane w sposobie wedlug wynalazku zwiaz¬ ki o wzorze 1, mozna wytworzyc przez kondensacje o-fenylenodwuamin z odpowiednimi a-chlorowco- ketonami i nastepnie redukcje katalityczna otrzy¬ manych dwuwodorochinoksalin.Przebieg reakcji przedstawia schemat 1.Stwierdzono ponadto, ze 3,3-dwualkilo-czterowo- dorochinoksaliny ewentualnie podstawione o wzo¬ rze 1 mozna wytworzyc przez redukcje dwu-N- -tlenków 2-alkiloamino-3,3-dwualkilochinoksalin w temperaturze zblizonej do pokojowej, np. 20—30°C i nastepnie uwodornienie w temperaturze okolo 60—200°C z odszczepieniem grupy aminowej. Otrzy¬ muje sie w ten sposób 3,3-dwualkilo-czterowodoro- chinoksaliny, których nie mozna otrzymac lub otrzymuje sie z trudnoscia innymi sposobami. Prze¬ bieg reakcji przedstawia schemat 2, przy czym re¬ dukcji poddaje sie zwiazek o wzorze 14, w którym symbole Ri, R* R3, R4 i R5 maja wyzej podane znaczenie, a R6 oznacza atom wodoru lub rodnik alkilowy, R7 oznacza rodnik alkilowy lub cykloal- kilowy, przy czym R6 i R7 moga byc polaczone w postaci pierscienia zawierajacego dalszy hetero¬ atom, np. N, S lub O. Rodniki R6 i R7 moga za¬ wierac np. 1—12 atomów wegla, natomiast rodnik R4 korzystnie stanowi nizszy rodnik alkilowy za¬ wierajacy do 4 atomów wegla. Rodniki R4 i R5 moga zawierac 1—12 atomów wegla i moga byc podstawione, np. nizszymi grupami alkoksylowymi, jak grupa metoksylowa, etoksylowa lub propoksy- ? 198 4 Iowa lub atomami chlorowca, np. atomem chloru.Redukcje mozna przeprowadzic w znany sposób w srodowisku rozpuszczalników, np. alkoholi i ete¬ rów, zwlaszcza metanolu i czterowodorofuranu. 5 W pierwszym etapie redukcji ulegaja w tempe¬ raturze od 20°C do 40°C, korzystnie od 10°C do 30°C grupy N-tlenkowe, nastepnie w temperaturze 60—200°C, korzystnie 70—150°C reakcje doprowadza sie do konca z jednoczesnym odszczepieniem gru- 10 py aminowej w postaci aminy o wzorze 15.Koncowa obróbke przeprowadza sie przez wytra¬ cenie woda lub destylacje otrzymanych zwiazków.Jako katalizatory reakcji redukcji stosuje sie me¬ tale szlachetne, np. platyne i pallad oraz nikiel Raneya, kobalt Raneya i Ni na nosnikach.Jako zwiazki wyjsciowe w procesie stosuje sie przykladowo nastepujace dwu-N-tlenki 2-alkiloami- no-2,3-dwuwodoro-3,3-dwualkilochinoksalin: dwu- 20 -N-tlenek 2-metyloamino-3,3-dwumetylo-2,3-dwuwo- dorochinoksaliny, 2-etyloamino-3,3-dwumetylo-2,3- -dwuwodoróchinoksaliny, 2-cykloheksyloamino-3,3- -dwumetylo-2,3-dwumetylo-6- lub -7-metylo-2,3- -dwuwodorochinoksaliny, 2-cykloheksyloamino-3,3- 25 -dwumetylo-6- lub -7-metoksy-2,3-dwuwodorochi- noksaliny, 2-cykloheksyloamino-3,3-dwumetylo-6- lub -7-etoksy-2,3-dwuwodorochinoksaliny, 2-cykló- heksylo-3,3-dwumetylo-6- lub -7-chloro-2,3-dwuwo- dorochinoksaliny, 2-morfolino-3,3-dwumetylo-2,3- 30 dwuwodorochinoksaliny, 2-piperydyno-3,3-dwumety- lo-2,3-dwuwodorochinoksaliny, 2-pirolidyno-3,3- -dwumetylo-2,3-dwuwodorochinoksaliny, 2-cykio- heksyloamino-3,3-dwumetylo-2,3-dwuwodorochinok- saliny, 2-cykloheksyloamino-3,3-dwumetylo-6- lub 35 -7-metylo-2,3-dwuwodorochinoksaliny, 2-cyklohek- syloamino-3,3-dwumetylo-6- lub -7-metoksy-2,3- -dwuwodorochinoksaliny, 2-cykloheksyloamino-3,3- -dwumetylo-6- lub -7-etoksy-2,3-dwuwodorochinok- saliny, 2-cykloheksyloamino-3-spiro-cykloheksenylo- 40 -2,3-dwuwodorochinoksaliny, 2-cykloheksyloamino-3 -spiro-metylocykloheksenylo-6- lub -7-metylo-2,3- -dwuwodorochinoksaliny, 2-morfolino-3,3-dwumety- I0-6- lub -7-metylo-2,3-dwuwodorochinoksaliny, 2- cykloheksyloamino-2Hmetylo-3,3-dwumetylo-2,3-dwu- 45 wodorochinoksaliny, 2-piperydyno-2-metylo-3,3- -dwiimetylo-6- lub -7-metoksy-2,3-dwuwodorochi- noksaliny.Podanym sposobem wytwarza sie przykladowo nastepujace zwiazki: 3,3-dwumetylo-l,2,3,4-cztero- 50 wodorochinoksaline, 3,3-dwumetylo-6- lub -7-mety- lo-l,2,3,4-czterowodorochinoksaline, 3,3-dwumetylo- -6- lub -7-metoksy-l,2,3,4-czterowodorochinoksali- ne, 3,3-dwumetylo-6- lub -7-etoksy-l,2,3,4-czterowo- dorochinoksaline, 2-metylo-3,3-dwumetylo-1,2,3,4- 55 -czterowodorochinoksaline, 2-metylo-3,3-dwumetylO- -6- lub -7-metylo-l,2,3,4-czterowodorochinoksaline, 3-spiro-cykloheksylo-l,2,3,4-czterowodorochinoksa- line, 3-spiro-cykloheksylo-6- lub -7-metylo-l,2,3,4- -czterowodorochinoksaline, 3-spiro-cykloheksylo-6- 60 lub -7-etoksy-l,2,3,4-czterowodorochinoksaline, 3-spi- ro-metylocykloheksylo-l,2,3,4-czterowodorochinoksa- line, 3-spiro-metylocykloheksylo-6- lub -7-metylo-l, 2.3,4-czterowodorochinoksaline. Stosowane jako zwia¬ zki wyjsciowe dwu-N-tlenki 2-alkiloamino-3,3-dwu- 65 alkilo-2,3-dwuwodorochinoksalin mozna wytworzyc80198 przez reakcje benzofuroksanów z zasadami Schiffa (ketoiminy) lub enaminami, których beta atomy we¬ gla sa podwójnie alkilowane. Reakcje na przykladzie reakcji metylobenzofenoksainu z N-cykloheksylo-1- -metylo-2,2-dwumetyloketoiniina przedstawia sche¬ mat 3. Koncowy produkt otrzymany z podanych substratów jest mieszanina dwóch zwiazków róz¬ niacych sie polozeniem rodnika metylowego w pier¬ scieniu benzofuroksanu, a mianowicie dwu-N-tlen- ku 2-cykloheksyloamino-2-ihetylo-3,3-dwumetylo-6- i -7-metylo-2,3-dwuwodorochinoksaliny.Izomer z podstawnikiem w polozeniu 6 jest z re¬ guly produktem glównym w przypadkach, w któ¬ rych benzofuroksan zawiera podstawnik.Przyklad I. W walcarce laboratoryjnej wy¬ konano mieszaniny typu mieszanin stosowanych do biezników opon samochodowych z nastepujacych skladników: 100,0 czesci wagowych modyfikowa¬ nego olejem kauczuku styrenowo-butadienowego (37,5 czesci wagowych oleju na 100 czesci wago¬ wych elastomeru), 5,0 czesci wagowych tlenku cyn¬ ku, 55,0 czesci wagowych sadzy ISAF, 4,0 czesci wagowe oleju mineralnego jako zmiekczacza, 0,6 czesci wagowej parafiny, 2,0 czesci wagowe kwasu stearynowego, 1,3 czesci wagowej 2-benzotiazylo-N- -cyWoheksylosulfonamid/u, 1,6 czesci wagowej siar- 10 25 ki, 0 lub 2,0 czesci wagowe srodka przeciwozono- wego nizej wymienionego. Z otrzymanych miesza¬ nin zwulkanizowano próbki o wymiarach 0,4X4, 5X4,5 cm lub 0,4X4,5X5,5 cm (wulkanizacja w pra¬ sie w temperaturze 151°C w ciagu 30 minut). Prób¬ ki napieto w ramkach z tworzywa sztucznego uzy¬ skujac dla poszczególnych próbek wydluzenia wy¬ noszace 10, 20, 35 i 60.Próbki bez zaslony poddano dzialaniu atmosfery z kierunku poludniowego. W okreslonych odstepach czasu podanych w tablicy okreslono pekniecia, za¬ równo pod wzgledem ilosci pekniec widocznych okiem, jak ich przecietnej dlugosci i oznaczono wynik oceny nastepujacymi liczbami umownymi dla ilosci pekniec. 0 uznacza brak pekniec, 1 oznacza 1—3 peknie¬ cia, 2 oznacza 4—9 pekniec, 3 oznacza 10—27 pek¬ niec, 4 oznacza 28—81 pekniec, 5 oznacza 82—243 pekniec, 6 oznacza ponad 244 pekniec, natomiast dla przecietnej dlugosci 0 oznacza brak pekniec, 1 ozna¬ cza pekniecie ledwo widoczne, 1 oznacza pekniecie do 1 mm, 2 oznacza pekniecie 1—3 mm, 3 oznacza pekniecie 3—8 mm, 4 oznacza pekniecie ponad 8 mm.W podanej tablicy oba pomiary oddzielone sa skosna linia, przy czym pierwsza liczba oznacza liczbe pekniec.Tablica I Srodek przeciwozonowy Bez dodatku 2,0 czesci wagowe 2,3,6- lub 7-trójme- tylo-1,2,3,4-cztero- wodorochinoksaliny wedlug francuskiego opisu patentowego nr 1420036 /dla porównania 2,0 czesci wagowe 3,3,6- lub 7-trójme- tylo-l,2,3,4-cztero- wodorochinoksaliny 2,0 czesci wagowe 3,3-dwumetylo-l,2,3,4- czterowodorochinoksaliny 2,0 czesci wagowe 3-spiro-cykloheksy- lo-6- lub 7-metylo- 1,2,3,4-czterowodoro- chinoksaliny 2,0 czesci wagowe 2,3,3,6- lub 7-cztero- metyilo-1,2,3,4-czterowo- dorochinoksaliny 2,0 czesci wagowe 2,3,3-trójmetylo-l,2,3,4- czterowodorochinoksaliny Wydlu- zenie 1 % 10 20 35 60 10 20 35 60 10 20 35 60 10 20 35 60 10 20 35 60 10 20 35 60 10 , 20 35 60 0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 i 0/0 Pomiary po czasie w dniach 7 0/0 3/1 4/1 5/1 0/0 0/0 0/0 3/1 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 3/2 4/2 5/2 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 14 5/1 6/1 6/1 6/1 0/0 2/1 3/1 5/1 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 3/2 5/2 5/2 " 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 21 5/1 6/1 6/1 6/1 0/0 | 2/1 3/1 5/1 0/0 0/0 0/0 2/1 0/0 0/0 0/0 3/1 0/0 4/2 5/2 6/2 0/0 0/0 2/1 3/1 0/0 0/0 0/0 3/1 28 5/2 6/2 6/2 6/2 4/1,5 5/2 5/2 5/2 0/0 0/0 0/0 3/1 o7o 0/0 0/0 3/2 0/0 4/2 5/2 6/2 0/0 3/1 3/1,5 4/2 0/0 0/0 2/1 3/2 42 5/2 6/2 6/2 6/2 | 5/2 6/2 6/2 6/2 0/0 0/0 0/0 3/2 | 0/0 0/0 2/1 3/2 | 0/0 4/2 5/2 6/2 0/0 * 3/180198 Przyklad II. W walcarce laboratoryjnej otrzyj mano mieszaniny z nastepujacych skladników: 100,0 czesci wagowych Smoked Sheets, 48,0 czesci wa¬ gowych sadzy ISAF, 5,0 czesci wagowych tlenku cynku, 4,0 czesci wagowej oleju mineralnego jako zmiekczacza, 3,0 czesci wagowe kwasu stearyno¬ wego, 0,6 czesci wagowej parafiny, 2,2 czesci wa¬ gowych siarki, 0,6 czesci wagowej 2-benzotiazylo- -N-cykloheksylosulfonamidu, 0 lub 2 czesci wago¬ we srodka przeciwozonowego podanego nizej.Z mieszanin wykonano przez wulkanizacje prób¬ ki (wulkanizacja w prasie w temperaturze 143°C w ciagu 25 minut). Próby oraz ocene wyników przeprowadzono wedlug przykladu I.Tablica II Srodek przeciwozonowy Bez dodatku 2,0 czesci wagowe 3,3-dwumetylo-l,2,3,4- czterowodorochinoksaliny 2,0 czesci wagowe 3,3,6- lub 7-trójme- tylo-l,2,3,4-cztero- wodorochinoksaliny Wydlu¬ zenie w% 10 20 35 60 10 20 35 60 10 20 35 60 Pomiary po czasie w dniach 0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 7 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 14 5/1 6/1 6/1 6/1 0/0 0/0 0/0 3/1 0/0 0/0 0/0 0/0 21 6/2 6/2 6/2 6/2 0/0 0/0 3/1 4/1 0/0 0/0 0/0 4/1 28 6/2 6/2 6/2 6/2 0/0 0/0 3/1 4/1,5 0/0 0/0 0/0 4/1,5 42 6/2 6/2 6/2 6/2 0/0 0/0 3/1 4/1,5 0/0 0/0 0/0 4/1,5 Przyklad III. 630 g (2,08 mola) mieszaniny skladajacej sie z dwu-N-tlenku 2-cykloheksyloami- no-3,3-dwumetylo-6-metylodwuwodorochinoksaliny i 2-cykloheksyloamino- 3, 3-dwumetylo-7-metylo-dwu- wodorochinoksaliny oraz 120 g niklu Raneya wpro¬ wadzono do 2,5 liftra metanolu i uwodorniono w autoklawie w temperaturze 25°C. Po zakoncze¬ niu poboru wodoru podwyzszono temperature do 100°C i doprowadzono uwodornianie do konca w temperaturze 150°C. Po odsaczeniu katalizatora, odpedzeniu rozpuszczalnika i powstalej cykloheksy- loaminy pozostalosc przedestylowano. Otrzymano 270 g produktu o temperaturze wrzenia 115—125°C pod cisnieniem 0,3 mmHg. Destylat po irozpuszcze- 35 40 niu i wytraceniu z benzyny zestala sie i topi w temperaturze 59—60°C.Analiza. Dla wzoru CnH16N2(176) obliczono: 15,92 N; otrzymano 15,9% N.Otrzymany produkt jest mieszanina skladajaca sie z 3,3-dwumetylo-6-metyloczterowodorochinoksaliny i 3,3-dwumetylo-7-metylo-czterowodorochinoksaliny.Mieszanine rozdzielono na skladniki na drodze chromatograficznej.W sposób analogiczny otrzymano z odpowiednich substancji wyjsciowych zwiazki zestawione w tab¬ licy III.Przyklad nr IV V VI VII Produkt zwiazek o wzorze 2 zwiazek o wzorze 3 zwiazek o wzorze 4 Mieszanina skladajaca sie z 80% zwiazku o wzorze 5 i 20% zwiazku o wzorze 6 Tabl Temp. wrzenia pod cisn. w mm Hg w °C 44—45 58—60 37—38 i ca III Analiza Obliczono: 74,0%C, 8,64%H, 17,26%N; otrzymano: 73,9%C, 8,7%H, 17,1%N Obliczono: 68,7%C, 8,33%H, 14,56%N; otrzymano: 68,7%C, 8,9%H, 14,4%N Obliczono: 74,9%C, 9,1%H, 15,9%N; otrzymano: 75,1%C, 9,2%H, 15,9%N Obliczono: 75,8%C, 9,48%H, 14,73%N; otrzymano: 76,0%N, 9,5%H, 15,0%N Wydajnosc w % teorii 49,0 64,5 43 70,580198 10 1 VIII IX zwiazek o wzorze 7 zwiazek o wzorze 8 132—137 0,5 mm Hg 155—165°C 0,5 mm Hg Obliczono: 70,8%C, 9,0%H, 12,73%N; otrzymano: 71,0%C, 9,3%H, 12,5%N Obliczono: 77,4%C, 9,67%H, 12,91%N; otrzymano: 77,4%C, 9,7%H, 13,4%N 30 70 Zwiazek wyjsciowy uzyty do otrzymywania zwiaz¬ ku o wzorze 4 otrzymano w sposób nastepujacy: 85,5 g benzofuroksanu i 105 g N-cykloheksylo-1- -metylo-2,2-dwumetyloketdiminy (zasada Schiffa otrzymana z cykloheksyloaminy i metyloizopropy- loketonu (wprowadzono przy mieszaniu do 400 ml metanolu. Temperatura wzrosla do 25°C i jedno¬ czesnie wytworzyl sie roztwór. Po 12 godzinach wykrystalizowalo 100 g dwu-N-tlenku 2-cyklohek- sylo-2-metylo-3,3-dwumetylodwuwodorochinoksali- ny. Czerwone krysztaly po rozpuszczeniu i ponow¬ nym wytraceniu z metanolu topia sie w tempera¬ turze 129—131°C. Dla zwiazku o wzorze 9, wzór sumaryczny C17H25Na02 (301) obliczono: 67,2%C, 8,31%H, 13,95%N; otrzymano: 67,2%C ,8,60%H, 13,95%N.W sposób analogiczny otrzymano z odpowiednio podstawionych benzofuroksanów zwiazek o wzo¬ rze 10 w postaci czerwonych krysztalów o tempe¬ raturze topnienia 147—148°C, zwiazek o wzorze 11 w postaci czerwonych krysztalów w temperaturze topnienia 128—130°C, które sluza jako zwiazki wyjsciowe do otrzymania produktów wedlug przy¬ kladów iVII i VIII.Przyklad X. Do zawiesiny 33 g (0,3 mola) o-fenylenodwuaminy w 150 ml metanolu wprowa¬ dzono 36 g (0,3 mola) 2-chloro-2-metylo-butanonu-3 i utrzymano przy wrzeniu w ciagu 4 godzin, na¬ stepnie ochlodzono, dodano 20 ml 45% wodnego roztworu NaOH i 150 ml wody, wytracony osad odsaczono i przemyto mieszanina metanol—woda w stosunku objetosciowym 1:1.Otrzymano 39 g (75% wydajnosci teoretycznej 2,3,3-trójmetylo-3,4-dwuwodorochinoksaliny w po¬ staci bezowo zabarwionych krysztalów topiacych sie w temperaturze 143—148°C po rozpuszczeniu i wytraceniu z mieszaniny benzen—lekka benzyna.Analiza: Dla wzoru CnH14N2 (174,2) obliczono: 75,8%C, 8,1%H, 16,1%N; otrzymano: 75,7%C, 8,2%H, 16,1%N.Do roztworu 61 g 2,3,3-trójmetylo-3,4-dwuwodo- rochinoksaliny w 300 ml czterowodorofuranu wpro¬ wadzono 20 g niklu Raneya „B" i zredukowano w autoklawie za pomoca wodoru w temperaturze 110°C, nastepnie katalizator odsaczono, rozpuszczal¬ nik oddestylowano pod zmniejszonym cisnieniem a oleista pozostalosc rozpuszczono w lekkiej ben¬ zynie. Po krótkim staniu wytracily sie krysztaly, które odsaczono, przemyto lekka benzyna. Otrzy¬ mano: 30 g 2,3,3-trójmetylo-l,2,3,4-ozterowodorochi- noksaliny w postaci zóltawych krysztalów topiacych sie w temperaturze 65—67°C. Produkt jest iden- 15 tyczny z 2,3,3-trójmetylo-l,2,3,4-czterowodorochino- ksalina otrzymana wedlug przykladu V. PL PL PL PL PL PL PL

Claims (7)

1. Zastrzezenia patentowe 20 25 30 45 55 60 1. Sposób wytwarzania wyrobów gumowych od¬ pornych na dzialanie ozonu, znamienny tym, ze ja¬ ko srodek przeciwozonowy, zwlaszcza do kauczuku naturalnego lub nienasyconego kauczuku syntetycz¬ nego stosuje sie zwiazki o wzorze ogólnym 1, w którym Rt oznacza atom wodoru lub rodnik metylowy, 1^ i R, oznaczaja rodniki weglowodo¬ rowe zawierajace do 4 atomów wegla, które razem moga tworzyc nasycony pierscien karbocykliczny lub nasycony pierscien karbocykliczny podstawiony rodnikiem metylowym, R4 i R5 oznaczaja atomy wodoru lub rodniki alkilowe o 1—12 atomach we¬ gla, ewentualnie podstawione lub grupy metoksy- lowe lub etoksylowe, przy czym w przypadku gdy R4 lub R5 oznacza atom wodoru, to R6 lub R4 oznacza rodnik alkilowy o 2—12 atomach wegla lub grupe metoksylowa, lub etoksylowa.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze stosuje sie zwiazek o wzorze 1, w którym wszyst¬ kie symbole maja znaczenie podane w zastrz. 1, w ilosci 0,1—5,0 czesci wagowych w stosunku do wyrobu gumowego.
3. Sposób wedlug zastrz. tym, ze stosuje sie zwiazek
4. Sposób wedlug zastrz. tym, ze stosuje sie zwiazek 5. Sposób wedlug zastrz. tym, ze stosuje sie zwiazek 6. Sposób wedlug zastrz. tym, ze stosuje sie mieszanine skladajaca sie z 80% zwiazku o wzorze 5 i 20% zwiazku o wzorze 6. 7. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2, znamienny tym, ze stosuje sie zwiazek 8. Sposób wedlug zastrz. tym, ze stosuje sie zwiazek 9. Sposób wedlug zastrz. tym, ze stosuje sie zwiazek o'wzorze 12. 10. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2, znamienny tym, ze stosuje sie zwiazek o wzorze 13. 11. Sposób wedlug zastrz. 1 .albo 2, znamienny tym, ze stosuje sie zwiazek o wzorze 8. albo 2, znamienny wzorze 2. albo 2, znamienny wzorze
5. albo 2, znamienny wzorze
6. albo 2, znamienny 0 wzorze 4. 1 albo 2, znamienny 0 wzorze
7. 1 albo 2, znamienny80198 WZ0R 1 a H2/Kat. CH, OL \V 3 C—Cl o=c \ CH, -HCl -H2Q -fNaOH kANA CH3 CH, SCHEMAT 1 ^NH + 2 H20 SCHEMAT 280198 SCHEMAT 3 WZÓR 2 ch3-o- WZÓR 380198 WZÓR 4 WZÓR 5 WZÓR 6 CaHsO WZÓR 780198 CH- H /CH, WZÓR 8 WZÓR 9 WZÓR 10 C*HS°- WZÓP 1180 198 WZÓR 1Z CH ,rr H WZÓR 13 CH, CH3 CH, H o R4V^V43 R, o R 2/-K6 Rl\ R, Wzór 14 :NH "7 Wzór 15 LDA — Zaklad 2 — Typo, zam. 585/75 — 110 egz. Cena 10 zl PL PL PL PL PL PL PL
PL13379569A 1968-09-13 1969-09-12 PL80198B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19681795326 DE1795326C3 (de) 1968-09-13 1968-09-13 Verfahren zur Herstellung von ozonbeständigen Gummi-Artikeln

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL63589B1 PL63589B1 (pl) 1971-08-31
PL80198B1 true PL80198B1 (pl) 1975-08-30

Family

ID=5708143

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL13379569A PL80198B1 (pl) 1968-09-13 1969-09-12

Country Status (2)

Country Link
DE (1) DE1795326C3 (pl)
PL (1) PL80198B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
DE1795326C3 (de) 1975-05-15
DE1795326B2 (de) 1974-09-26
DE1795326A1 (de) 1972-01-05

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5106913A (en) Rubber composition
US3480635A (en) N-piperidyl substituted phenylenediamines
AU2008344443B2 (en) Sulfenamide, vulcanization accelerator containing the sulfenamide for rubber, and process for producing the same
EP2447319A1 (en) Rubber crawler
KR20100063009A (ko) 고무 조성물
DE4032597A1 (de) Rueckgewinnung von hydrierkatalysatoren aus loesungen von hydriertem nitrilkautschuk
US3538161A (en) Reductive alkylation of aromatic amino compounds utilizing platinum metal selendies and tellurides as catalysts
US3544590A (en) Cyclic amines and the process for their formation
PL80198B1 (pl)
DE69606570T2 (de) Enamine als Vulkanisationsbeschleuniger für Natur- und synthetische Kautschuke
EP0480320A2 (en) Polymers containing chemically bound amine antidegradants
EP1654064A2 (de) Immobilisierte immidazole und ruthenium-katalysatoren
EP2155679A2 (de) Verfahren zur herstellung von 4-formylaminopiperidinderivaten
US8377192B2 (en) Stabilisers for inanimate organic materials
DE1079051B (de) Verfahren zur Herstellung von N-Alkyl- und N-Cycloalkyl-bis-(2-benzothiazolsulfen)-amiden
DE69113105T2 (de) Polymerhydrierungsverfahren unter Verwendung von Rutheniumkomplexen.
DE2620445B2 (de) Verfahren zur Herstellung von Glycinnitrilen
US3661905A (en) Tetrahydroquinoxaline derivatives
DE3701738A1 (de) Neue stabilisatoren und deren verwendung zur herstellung stabilisierter polyamide und kautschukmaterialien
DE1251330B (de) Verfahren zur Herstellung von Nickel Amm Komplexen von 2 2 -Thiobis (p alkylphenolen)
DE2455238A1 (de) Verfahren zur herstellung aromatischer hydroxylamine durch hydrierung aromatischer nitroderivate
Elslager et al. 3-Chloro-9-(4-diethylamino-1-methylbutylamino) acridine 10-Oxide and other 9-Aminoacridine N-Oxides
US2426206A (en) Condensation products of tri-(betaaminoethyl)-amine and ortho hydroxy aromatic carbonyls
US3291757A (en) Tetrahydroquinoxalines as antiozonants for rubber
US2560045A (en) Rubber vulcanization