PL80164B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL80164B1
PL80164B1 PL1969135130A PL13513069A PL80164B1 PL 80164 B1 PL80164 B1 PL 80164B1 PL 1969135130 A PL1969135130 A PL 1969135130A PL 13513069 A PL13513069 A PL 13513069A PL 80164 B1 PL80164 B1 PL 80164B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
residue
formula
compound
residues
bis
Prior art date
Application number
PL1969135130A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Karl Thomae Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE19681795030 external-priority patent/DE1795030A1/de
Priority claimed from DE19691933427 external-priority patent/DE1933427A1/de
Priority claimed from DE19691933428 external-priority patent/DE1933428A1/de
Application filed by Karl Thomae Gmbh filed Critical Karl Thomae Gmbh
Publication of PL80164B1 publication Critical patent/PL80164B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

Uprawniony z patentu: Dr. Karl Thomae GmbH., Biberach/Riss (Republika Federalna Niemiec) Sposób wytwarzania nowych 2,6-bis-(dwualkanolo-amino)- -pirymido-[5,4-d]-pirymidyn Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia nowych 2,6-bis-(dwualkanoloamino)-pirymido- -[5,4-d]-pirymidyn.W niemieckim opisie patentowym nr 1 116 676, jak równiez w opisie patentowym St. Zjedn. Ame¬ ryki nr 3 322 755, opisano liczne zasadowo podsta¬ wione pirymido-[5,4-d]-pirymidyny o dzialaniu rozszerzajacym naczynia wiencowe. Stwierdzono, ze dotad nie opisano 2,6-bis-(dwualkanoloamino)- -pirymido-[5,4-d]-pirymidyny o wzorze ogólnym 1, w którym R2 oznacza reszte alkilowa o 1—3 ato¬ mach wegla, reszte alkilowa lub benzylowa, R2 oznacza reszte alkilowa o 1—3 atomach wegla, reszte allilowa lub Ri i R2 razem z lezacym mie¬ dzy nimi atomem azotu oznaczaja reszte pipery- dynowa podstawiona w polozeniu 2, 3 i/lub 6 jedna lub dwiema resztami alkilowymi o 1—2 atomach wegla, reszte 1,2,5,6-czterowodoropirydynowa, re¬ szte szescio- lub siedmiometylenoiminowa, grupe 3,6-etyleno-szesciometylenoiminowa, indolinowa lub 1,2,3,4-czterowodoroizochinolinowa, a R3 i R4, które moga byc takie same lub rózne i oznaczaja reszte hydroksyalkilowa o 2—3 atomach wegla, oprócz dzialania na serce i naczynia obwodowe wykazuja bardzo silne dzialanie hamujace na agregacje trombocytów.Nowe zwiazki o wzorze 1 wytwarza sie wedlug nastepujacych sposobów: 2,6-bis-(dwualkanoloamino)-pirymido-[5,4-d] - piry¬ midyny o wzorze ogólnym 2, w którym reszty Rlf R2, R3 i R4 maja podane wyzej znaczenie, a obie reszty -N(Rx)R2 sa jednakowe traktuje sie srodkami redukujacymi i utlenia uwodorniony zwiazek otrzymany jako produkt posredni. 5 Jako srodki redukujace szczególnie korzystne okazaly sie wodór in statu nascendi lub wodór katalitycznie pobudzony, jak równiez elektroli¬ tyczna redukcja. Redukcje prowadzi sie w obec¬ nosci rozpuszczalnika, w szczególnosci polarnego io rozpuszczalnika, korzystnie w slabo kwasnym roz¬ tworze przy wartosci pH okolo 2—5. Otrzymany uwodorniony zwiazek moze byc wyodrebniony, ce¬ lowo przy wylaczeniu powietrza, korzystnie utle¬ nia sie go jednakze bezposrednio ogólnie przyje- 15 tym srodkiem utleniajacym.Jako srodek utleniajacy moze byc na przyklad uzyty metanolowy roztwór bromu lub jodu, nad¬ tlenek wodoru, bromian potasowy lub nadmanga¬ nian potasowy. Wartosc pH mieszaniny reakcyj- 20 nej zalezy przy tym od uzytego srodka utleniaja¬ cego: jezeli utlenia sie na przyklad roztworem bromu lub jodu, nastawia sie wartosc pH celowo na okolo 6, ale mozna takze, w szczególnosci przy uzyciu na przyklad nadmanganianu potasowego 25 lub nadtlenku wodoru, pracowac w bardziej kwas¬ nym srodowisku.Zwiazki o wzorze 1, wytwarza sie równiez przez reakcje zwiazku o wzorze ogólnym 3, w którym reszty A, Ax i A2 oznaczaja wymienne reszty, na 39 przyklad atomy chlorowca lub grupy hydroksylo- 8016480164 3 we i grupy merkapto podstawione reszta alkilo¬ wa, benzylowa lub fenylowa, przy czym jedna lub dwie tych reszt moga juz oznaczac grupy al- kanoloaminowe -N(R3)R4 lub reszte -N(R!)R2, ze zwiazkiem o wzorze ogólnym 4, w którym Rx i R2 maja podane wyzej znaczenie i/lub z alkanoloami- na o wzorze ogólnym 5, w którym R3 i R4 maja podane wyzej znaczenie, w podwyzszonej tempe¬ raturze, korzystnie w temperaturze wyzszej niz 150°C.Reakcja zachodzi w obecnosci srodka wiazacego kwas w wysoko wrzacym rozpuszczalniku, na przyklad w dwumetyloformamidzie, korzystnie jednak uzywa sie odpowiedniego nadmiaru zwia¬ zku/) wzorze;4, lub o wzorze 5, który równoczes¬ nie sluzy jako rozpuszczalnik i jako srodek wia¬ zacy kwas.Sute^ricje^wyjsciowe o wzorach ogólnych 2 lub 3 moga byc "wytworzone na przyiklad wedlug spo¬ sobu podanego w niemieckim opisie patentowym nr 1116 676.Nastepujace przyklady sluza dla blizszego objas¬ nienia wynalazku: Przyklad I. 2,6-Bis-(etanolopropanoloamino)- -8-dwuetyloaminopirymido-[5,4-d]-pirymidyna.Do roztworu 5,1 g (0,01 mola) 2,6-bis-(etanolo- propanoloamino)-4,8-bis-(dwuetylóamino) - pirymi- do-[5,4-d]-pirymidyny (temperatura topnienia: 118—121°C) w okolo 100 ml 10% kwasu octowego lodowatego dodaje sie 2,6 g (0,04 mola) pylu cyn¬ kowego i ogrzewa sie przy mieszaniu w ciagu okolo 20 minut na wrzacej lazni wodnej. Naste¬ pnie odsacza sie niezuzyty pyl cynkowy i przez dodanie stezonego amoniaku otrzymany prawie bezbarwny roztwór nastawia sie na wartosc pH okolo 6. Przez wlkroplenie 25 ml 10% metanolo¬ wego roztworu jodu przeprowadza sie po tym uwodorniony zwiazek w 2,6-bis-(etanolopropanolo- amino) - 8-dwuetyloamino - pirymido-[5,4-d]-piry- midyne. Calkowite utlenienie sprawdza sie za po¬ moca roztworu skrobi, maly nadmiar jodu usuwa sie za pomoca kwasnego siarczynu sodowego. Przez dodanie stezonego amoniaku do wartosci pH okolo 8 wytraca sie calkowicie produkt reakcji. Po krót¬ kim staniu odsacza sie go, przemywa woda, suszy i dla dalszego oczyszczenia przekrystalizowuje z octanu etylu. Wydajnosc: 3,1 g (71% teorii), tem¬ peratura topnienia: 98—108°C.Przyklad II. 2,6-Bis-(etanolopropanoloamino)- -8-dwuetyloamino-pirymido - [5,4-d] - pirymidyna 3,6 g (0,01 mola) 2(6)-chloro-6(2)-etanolopropanolo- amino-8-dwumetyloamino-pirymido - [5,4-d]-piry¬ midyny ogrzewa sie z 15 g etanolopropanoloaminy w ciagu 1 godziny w temperaturze okolo 190°C.Nastepnie do roztworu o pomaranczowym zabar¬ wieniu dodaje sie okolo 200 ml wody, przy czym wytraca sie 2,6-bis-(etanolopropanoloamino)-8- -dwuetyloamino - pirymido-[5,4-d] - pirymidyna w postaci zóltego osadu. Osad odsacza sie, przemy¬ wa woda, wysusza i dla dalszego oczyszczenia przekrystalizowuje z wody. Wydajnosc: 65% teorii, temperatura topnienia: 97—108°C.Ten sam zwiazek moze byc równiez wytworzo¬ ny w reakcji 8-etylotio-2,6-bis-(etanolopropanolo- 4 amino)-pirymido-[5,4-d] -pirymidyny z dwuetyló- amina pod cisnieniem.Przyiklad III. 8-Dwuetyloamino-2,6-bis-(dwu- propanoloamino)-pirymido-[5,4-d]-pirymidyna. 5 Wytwarza sie z 4,8-bis-(dwuetyloamino)-2,6-bis- -(dwupropanoloamino)-pirymido-[5,4-d] - pirymidy¬ ny (temperatura topnienia: 146—148°C) analogicz¬ nie do przykladu I. Wydajnosc: 86% teorii, tem¬ peratura topnienia: 122—124°C. io Przyklad IV. 2,6-Bis-(etanolopropanoloami- no)-8-szesciometylenoimino - pirymido-[5,4-d] - pi¬ rymidyna.Wytwarza sie z 2,6^bis-(etanolopropanoloamino)- -4,8-bis-(szesciometylenoimino) - pirymido-[5,4-d]- 15 -pirymidyny (temperatura topnienia: 122—134°C) analogicznie do przykladu I, reakcje przeprowadza sie jednak w 30% kwasie octowym. Wydajnosc: 74% teorii, temperatura topnienia: 100—103°C.Przyklad V. 2,6-Bis-(dwupropanoloamino)-8- 20 -szesciometylenoimino-pirymido-[5,4-d] -pirydyna.Wytwarza sie z 2,6-bis-(dwupropanoloamino)- -4,8-bis-(szesciometylenoimino)-pirymido - [5,4-d] - -pirymidyny (temperatura topnienia: 165—167°C) analogicznie do przykladu IV. Wydajnosc: 90% 25 teorii, temperatura topnienia: 162—163°C.Przyklad VI. 2,6-bis-(etanoloizopropyloami- no)-8-dwuetyloamino-pirymido-[5,4-d] - pirymidy¬ na.Wytwarza sie z 2,6-bis-(etanoloizopropyloamino) 30 4,8-bis-(dwuetyloamina)-pirymido - [5,4]-pirymidy¬ ny (temperatura topnienia: 142—144°C) analogicz¬ nie do przykladu I. Wydajnosc: 69% teorii, tempe¬ ratura topnienia: 141—143°C.Przyklad VII. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- 35 -dwuetyloamino-pirymido-[5,4-d] -pirymidyna.Do roztworu 4,8 g (0,01 mola) 2,6-bis-dwuetano- loamino)-4,8-bis - (dwuetyloamino) - pirymido-[5,4- -d]-pirymidyny (temperatura topnienia: 167—168°C) w okolo 100 ml 10% kwasu octowego lub mrów- 40 kowego dodaje sie 2,6 g (0,04 mola) pylu cynko¬ wego i ogrzewa przy ogrzewaniu w ciagu okolo 15 minut na wrzacej lazni wodnej. Nastepnie od¬ sacza sie niezuzyty pyl cynkowy i przez dodanie stezonego amoniaku otrzymany prawie bezbarwny 45 roztwór nastawia sie na wartosc pH okolo 6.Przez wkroplenie 25 ml 10% metanolowego roz¬ tworu jodu przeprowadza sie nastepnie czesciowo uwodorniony zwiazek w 2,6^bis-(dwumetanoloami- no)-8-dwuetyloamino-pirymido-[5,4-d]-pirymidyne. 50 Calkowitosc utlenienia kontroluje sie za pomoca roztworu skrobi i usuwa sie nastepnie maly nad¬ miar jodu za pomoca kwasnego siarczynu sodo¬ wego. Przez dodanie stezonego amoniaku do war¬ tosci pH okolo 8 wytraca sie calkowicie produkt 55 reakcji jako zólty osad. Po krótkim staniu odsa¬ cza sie go, przemywa woda, suszy i przekrystali¬ zowuje dla dalszego oczyszczenia jeden raz z wo¬ dy. Wydajnosc: 3,2 g (78% teorii), temperatura topnienia: 163—165°C. 60 Przyklad VIII. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- -szesciometylenoimino-pirymido - [5,4-d] - pirymi¬ dyna.Wytwarza sie z 2,6-bis-(dwuetanoloamino)-4,8- -bis-szesciometylenoimino-pirymido - [5,4-d]-piry- 65 midyny (temperatura topnienia: 208—209°C) ana-80164 5 logicznie do przykladu VII. Wydajnosc: 73% te¬ orii, temperatura topnienia 157—159°C (z octanu etylu).Przyklad IX. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- -szesciometylenoimino-pirymido - [5,4-d] - pirymi- dyna. 3,7 g (0,01 mola) + 6(2)-chloro-2(6)-dwuetanolo- amino-8-szesciometyleno-pirymido - [5,4-d] - piry¬ midyny (temperatura topnienia: 129—132°C) ogrze¬ wa sie z 15 g dwuetanoloaminy w ciagu 2 godzin do temperatury okolo 190°C. Przy rozpuszczaniu zabarwionego na pomaranczono roztworu w okolo 200 ml wody wytraca sie 2,6-bis-(dwuetanoloami- no)-8-szesciometyleno-imino-pirymido - [5,4-d]-pi¬ rymidyna jako zólty osad. Odsacza sie go, prze¬ mywa woda, suszy i przekrystalizowuje w celu dalszego oczyszczenia z octanu etylu. Wydajnosc: 64°/o teorii, temperatura topnienia: 157—159°C.Przyklad X. 2,6-Bis - (dwuetanoloamino)-8- -szesciometylenoimino - pirymido-[5,4-d] - pirymi- dyna. 4,2 g (0,01 mola) 6(2)-fenoksy-2(6)-dwuetanolo- amino-8 - szesciometylenoimino-pirymido - [5,4-d] - -pirymidyny (temperatura topnienia: 179—180°C) ogrzewa sie z 15 g dwuetanoloaminy w ciagu 6 godzin w temperaturze okolo 190°C. Nastepnie zabarwiony na pomaranczowo roztwór zadaje sie 200 ml wody, przy czym wydziela sie 2,6-bis-(dwu- etanoloamino)-8-szeseiometylenoimino - pirymido- -[5,4-d]-pirymidyna jako zólty osad. Odsacza sie go, przemywa woda, suszy i przekrystalizowuje w celu dalszego oczyszczenia z octanu etylu. Wy¬ dajnosc: 53°/o teorii, temperatura topnienia: 156— —158°C.Przyklad XI. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- -szesciometylenoimino-pirymido - [5,4-d] - pirymi- dyna. 4 g (0,01 mola) 8-etylotio-2-6-bis-(dwuetanolo- amino)-pirymido-(5,4-d)-pirymidyny (temperatura topnienia: 144—145°C) ogrzewa sie z 20 ml szes- ciometylenoiminy w ciagu 8 godzin pod chlodnica zwrotna. Nastepnie oddestylowuje sie nadmiar aminy do okolo polowy pod zmniejszonym cisnie¬ niem i do pozostalego roztworu zabarwionego na pomaranczowo dodaje sie okolo 200 ml wody, przy czym wytraca sie 2,6-bis- -szesciometylenoimino - pirymido-[5,4-d] - piryimi- dyna jako zólty osad. Odsacza sie go, przemywa woda, suszy i przekrystalizowuje w celu dalszego oczyszczenia z octanu etylu. Wydajnosc: 56% te¬ orii, temperatura topnienia: 156—158^C.Przyklad XII. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- -dwuetyloammo-pirymido-[5,4-d]-pirymidyna. 4,6 g (0,01 mola) 8-benzylotio-2,6-bis-(dwuetano- loamino)-pirymido-[5,4-d]-pirymidyny ogrzewa sie z 20 ml dwuetyloaminy w rurze cisnieniowej w ciagu 4 godzin do temperatury okolo 190°C. 2,6- -Bis-(dwuetanoloamino)-8- dwuetyloamino - piry¬ mido-[5,4-d]-pirydyne wytracona po dodaniu wody do mieszaniny reakcyjnej, po odsaczeniu przekry- stalizowano z wody. Wydajnosc 48% teorii, tem¬ peratura topnienia: 162—164°C.Przyklad XIII. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- -dwumetyloamino-pirymido-[5,4-d]-pirymidyna.Wytwarza sie z 2,6-bis-(dwuetanoloamino)-4,8- 6 -bis-dwumetyloamino-pirymido - [5,4-d]-pirymidy¬ ny (temperatura topnienia: 198—200QC) analogicz¬ nie do przykladu VII. Wydajnosc: 84% teorii, tem¬ peratura topnienia: 195—197°C. 5 Przyklad XIV. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- -dwuizbpropyloamino-pirymido - [5,4-d]-pirymidy¬ na.Wytwarza sie z 2,6-bis- -bis-(dwuizopropyloamino)-pirymido - [5,4-d]-piry- 10 midyny (temperatura topnienia: 256-258°C) analo¬ gicznie do przykladu VII. Rozpuszczalnik: 30°/o kwas octowy. Wydajnosc: 57% teorii, temperatura topnienia: 155—156PC.Przyklad XV. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- 15 -dwualliloamino-pirymido- [5,4-d] -pirymidyna.Wytwarza sie z 2,6-bis-(dwuetanoloamino)-4,8- -bis-(dwualliloamino)-pirymido - {5,4-d]-pirymidy¬ ny (temperatura topnienia: 110—111°C) analogicz¬ nie do przykladu XIV. Wydajnosc: 78% teorii, tem- 20 peratura topnienia: 122—124^C.Przyklad XVI. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- -(N-benzylo-metyloamino) pirymido - [5,4-d]-piry¬ midyna.Wytwarza sie z 2,6-bds-(dwuetanoloamino)-4,8- 25 -bis-(N-benzylometyloamino) - pirymido-[5,4-d] ^pi¬ rymidyny (temperatura topnienia: 195—197°C) ana¬ logicznie do przykladu XIV. Wydajnosc: 61% te¬ orii, temperatura topnienia 135—137°C.Przyklad XVII. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)- 30 -8-siedmiometylenoimino-pirymido - [5,4-d] - piry¬ midyna.Wytwarza sie z 2,6-bis-(dwuetanoloamino)-4,6- -bis-(siedmiometylenoimino)-pirymido - [5,4-d]-pi¬ rymidyny (temperatura topnienia: 205^207°C) ana- 35 logicznie do przykladu VII (rozpuszczalnik: 40% kwas octowy). Wydajnosc: 82% teorii, temperatura topnienia: 145—147°C.Przyklad XVIII. 8-(3',6'-Etyleno-szesciomety- lenoimino)-2,6-bis - (dwuetanoloamino) - pirymido- 40 -[5,4-d]-pirymidyna.Wytwarza sie z 4,8-bis-(3', 6'-etyleno-szesciome- tylenoimino)-2,6-bis-(dwuetanoloamino) - pirymido- -[5,4-d]-pirymidyny (temperatura topnienia: 232— —233°C) analogicznie do przykladu XVII. Wydaj- 45 nosc: 63% teorii, temperatura topnienia: 150— ^152°C.Przyklad XIX. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- -indolino-pirymido-[5,4-d]-pirymidyna.Wytwarza sie z 2,6-bis-(dwuetanoloamino)-4,8- 50 -bis-(indolino)-pirymido-{5,4-d]-pirymidyny (tempe¬ ratura topnienia: 220-^222°C) analogicznie do przy¬ kladu VII (rozpuszczalnik: 50% kwas octowy).Wydajnosc: 93% teorii, temperatura topnienia: 175—177°C. 55 Przyklad XX. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)-8- -1', 2', &, 4'-czterowodoroizochinolino)-pirymido- -[5,4-d]^pirymidyny (temperatura topnienia: 209— —211°C) analogicznie do przykladu XVII. Wydaj¬ nosc: 72% teorii, temperatura topnienia: 162— 60 —165°C.Przyklad XXI. 2,6-Bis-(etanolopropanoloami- no)-8-(3'-metylopiperydyno)-pirymido - [5,4-d]-pi¬ rymidyna.Wytwarza sie z 2,6-bis-(etanolopropanoloamino)- 65 -4,8^bis-(3'-metylopioerydyno) - pirymido - [5,4-d]-80164 7 8 -pirymidyny (temperatura topnienia: 129—131°C) tycznego, dawka jednorazowa wynosi przy tym analogicznie do przykladu IV. Wydajnosc: 67% 10—500 mg, korzystnie 30—300 mg. teorii, temperatura topnienia: 80—90°C. Przepis 1. Tabletki zawierajace 100 mg 2,6-bis- Przyklad XXII. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)- -(dwuetanoloamino) - 8-dwuetyloamino - pirymido- -8-(r, 2', 5', 6'-czterowodoropirydyno)-pirymido- 5 -[5,4-d]-pirymidyny. -[5,4-d]-pirymidyna. Sklad: Do roztworu 5,0 g (0,01 mola) 2,6-bis-(dwuetano- 1 tabletka zawiera: loamino)-4,8-bis-(l/, 2', 5', 6'-czterowodoropirydy- 2,6-bis-(dwuetanoloamino) - 8 - dwu- no)-pirymido-[5,4-d]-pirymidyny (temperatura top- etyloamino-pirymido - [5,4-d] - piry- nienia: 150—152°C) w okolo 100 ml 10% .kwasu 10 midyny 100,0 mg octowego lub kwasu mrówkowego dodaje sie 3,3 g cukru mlecznego 70,0 mg (0,05 mola) pylu cynkowego i ogrzewa przy mie- skrobi ziemniaczanej 40,0 mg szaniu w ciagu 45 minut na lazni wodnej. Naste- poliwinylopirolidonu 8,0 mg pnie odsacza niezuzyty pyl cynkowy i przez do- stearynianu magnezowego .... 2,0 mg danie stezonego amoniaku otrzymany prawie bez- 15 barwny roztwór nastawia sie na wartosc pHoko- 220,0 mg lo 7. Przez wkroplenie 10 ml 1-molowego metano- Przepis 2. Kapsulki zelatynowe zawierajace 200 lowego roztworu jodu przy utrzymywaniu warto- mg 2,6-bis-(etanolopropanoloamino)-8 - dwuetylo- sci pH przez dodawanie amoniaku przeprowadza amino-pirymido-[5,4-d]-pirymidyny, sie otrzymany uwodorniony zwiazek w 2,6-bis- 20 Sklad: -(dwuetanoloamino)-8-(l/, 2', 5', 6'-czterowodoropi- 1 kapsulka zawiera: rydyno)-pirymido-[5,4-d]-pirymidyne. Calkowitosc 2,6-bis - (etanolopropanoloamino) - 8- utleniania sprowadza sie za pomoca roztworu -dwuetyloamino - pirymido - [5,4-d]- skrobi, maly nadmiar jodu usuwa przez dodanie -pirymidyny 200,0 mg roztworu kwasnego siarczynu sodowego. Produkt 25 skrobi kukurydzanej 90,0 mg wytracony w postaci zóltego osadu po krótkim talku 10,0 mg staniu odsacza sie, przemywa woda, wysusza iw celu dalszego oczyszczenia przekrystalizowujez 300,0 mg metanolu. Wydajnosc: 3,5 g (83% teorii), tempera- Sposób wytwarzania: substancje miesza sie in- tura topnienia: 146 148C. 30 tensywnie i napelnia nia zelatynowe kapsulki o Przyklad XXIII. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)- wielkosci 1. Wypelnienie kapsulki: 300 mg. -8-{l', 2', 5', 6'-czterowodoropirydyno)-pirymido- Przepis 3. Ampulki zawierajace 30 mg 2,6-bis- -[5,4-d]-pirymidyna. -(dwuetanoloamino) - 8-dwuetyloamino - pirymido- 3,5 g (0,01 mola) 6-chloro-2-dwuetanoloamino-8- -[5,4-d]-pirymidyny. -(1', 2', 5', 6'-czterowodoropirydyno)-pirymido-[5,4- 35 Sklad: -d]-pirymidyny (temperatura topnienia: 153—155°C) 1 ampulka zawiera: ogrzewano z 15 g dwuetanoloaminy w ciagu 45 2,6-bis - (dwuetanoloamino)-8 - dwu- minut, w temperaturze okolo 170^. Przy dodaniu etyloamino-pirymido - [5,4-d] - piry- 200 ml wody do otrzymanego pomaranczowo za- midyny 30,0 mg barwionego roztworu wytraca sie po krótkim sta- 40 glikolu polietylenowego 600 ... . 100,0 mg niu 2,6^bis-(dwuetanoloamino)-8-(l', 2', 5', 6'-czte- in kwasu solnego do wartosci pH 3,0 auantum rowodoropirydyno) - pirymido-[5,4-d] - pirymidyna satis jako zólty osad. Odsacza sie go, przemywa woda, destylowanej wody do 2,0 ml suszy i w celu dalszego oczyszczenia przekrysta- Sposób wytwarzania: Glikol polietylenowy roz- lizowuje z metanolu. Wydajnosc: 3,1 g (74% te- 45 puszcza sie w wodzie i zawiesza w tym roztworze orii), temperatura topnienia: 146—148°C. substancje aktywna. Przez dodanie In kwasu sol- Przyklad XXIV. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)- neg0 rozpuszcza sie substancje i nastawia wartosc -8-(3'-metylopiperydyno)-pirymido - [5,4-d]-pirymi- pH Dopelnia sie woda destylowana do podanej dyna- objetosci i roztwór przesacza jalowo. Napelnienie: Wytwarza sie z 2,6-bis-(dwuetanoloamino)-4,8- 50 w bezbarwne ampulki 2 ml w atmosferze gazu -bis-(3'-metylopiperydyno)-pirymido - [5,4-d]-piry- obojetnego. Sterylizacja: 20 minut w temperaturze midyny (temperatura topnienia: 188—190°C) ana- 120°C. logicznie do przykladu XXII. Wydajnosc: 78% te- Przepis 4. Roztwór kroplowy zawierajacy 50 mg orii, temperatura topnienia: 159—161°C (z meta- 2,6-bis - (etanolopropanoloamino)-8 - dwuetyloami- nolu)- 55 no-pirymido-[5,4-d]-pirymidyny.Przyklad XXV. 2,6-Bis-(dwuetanoloamino)- Sklad: -8-(2', 6'-dwumetylopiperydyno)-pirymido - [5,4-d]- 10 ml roztworu kroplowego zawiera: -pirymidyne wytwarza sie z 2,6-bis-dwuetanolo- 2-6-bis-(etanolopropanoloamino) - 8- amino (-4,8-bis-)2',6,-dwumetylopiperydyno - piry- -dwuetyloamino - pirymido - [5,4-d]- mido-[5,4-d]-pirymidyny (temperatura topnienia: 69 ^pirymidyny 5,0 g 230—233°C) analogicznie do przykladu XXII. Wy- ikwasu winowego 0,5 g dajnosc: 69% teorii, temperatura topnienia: 160— cukru trzcinowego 30,0 g —li62°C (z chlorkuetylenu). kwasu sorbinowego o'l g Nowe zwiazki mozna przerobic w ogólnie zna- aromatu (np. esencji gorzkiej, firmy ne farmaceutyczne preparaty do uzycia terapeu- 65 H iR) 4,0 g80164 9 etanolu czystego 20,0 g glikolu polietylenowego 600 ... 20,0 g destylowanej wody ..... do 100,0 ml Sposób wytwarzania: kwas sorbinowy rozpusz¬ cza sie w alkoholu i dodaje sie równa ilosc wody.W tym roztworze rozpuszcza sie substancje aktyw¬ na i kwas winowy przy wymieszaniu (roztwór 1).Cukier rozpuszcza sie w pozostalej wodzie (roz¬ twór 2). Roztwór (2), glikol polietylenowy i aro¬ mat dodaje sie^ przy mieszaniu do roztworu (1).Przesacza sie przez odpowiedni filtr. 1 ml roztwo¬ ru kropli zawiera 50 mg 2,6nbis-(etanolopropanolo- amino)-8»dwuetyloamino-pirymido - [5,4-d] - piry¬ midyny.Przepis 5. Tabletki zawierajace 160 mg 2,6-bis- -(dwuetanoloamino)-8-szesciometylenóTmino - piry- mido-[5,4-d]-pirymidyny.Sklad: 1 tabletka zawiera: 2,6 - bis - (dwuetanoloamino)-8 - szes- ciometylenoimino-pirymido - [5,4-d]- -pirymidyny 160,0 mg skrobi ziemniaczanej 52,0 mg zelatyny 6,0 mg stearynianu magnezowego .... 2,0 mg 220,0 mg Sposób wytwarzania: Mieszanine substancji ak¬ tywnej i skrobi ziemniaczanej granuluje sie za pomoca 10% wodnego roztworu zelatyny przez sito 1,5 mm i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony granulat przesiewa sie jeszcze raz przez wymie¬ nione sito, miesza ze stearynianem magnezowym i tabletkuje. Waga tabletki: 220 mg. Stempel 9 mm.Przepis 6. Drazetki zawierajace 160 mg 2,6-bis- -(dwuetanoloamino)-8-szesciometylenoimino - piry- mido-[5,4-d]-pirymidyny.Tabletki wytworzone wedlug przykladu XXXI pokrywa sie w znany sposób powloka, skladajaca sie glównie z cukru i talku. Gotowe drazetki po¬ leruje sie za pomoca wosku pszczelego. Waga dra¬ zetki: 300 mg.Przepis 7. Czopki zawierajace 300 mg 2,6-bis- -(dwuetanoloamino)-8-dwuetyloamino - [5,4-d]-pi¬ rymidyny.Sklad: 1 czopek zawiera: 2,6-bis - (dwuetanoloamino)-8 - dwu- etyloamino-pirymido - [5,4-d] - piry¬ midyny 300,0 mg masa czopkowa (np. Witepsol W 45) 1450,0 mg 1750,0 mg Sposób wytwarzania: Drobnosproszkowana sub¬ stancje aktywna zawiesza sie za pomoca homoge- nizatora zanurzeniowego w stopionej i oziebionej do temperatury 37°C masie czopkowej i wylewa sie do lekko oziebionych form. Waga czopka: 1,75 g. PL

Claims (4)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych 2,6-bis-(dwual- kanoloamino)-pirymido-[5,4-d]-pirymidyn o wzorze ogólnym 1, w którym Rx oznacza reszte alkilowa 10 o 1—3 atomach wegla, reszte allilowa lub benzy¬ lowa, R2 oznacza reszte alkilowa o 1—3 atomach wegla, reszte allilowa lub Ri i R2 razeni z znaj¬ dujacym sie miedzy nimi atomem azotu oznacza 5 reszte piperydynowa, podstawiona w polozeniu 2-, 3- i/lub 6 jedna lub dwoma resztami alkilowymi o 1—2 atomach wegla, reszte 1,2,5,6-czterowodo- ropirydynowa, reszte szescio- lub siedmiometyle- noiminowa, grupe 3,6-etylenoszesciometylenoimino- io wa, indolinowa lub 1,2,3,4-czetrowodoroizochinoli- nowa, R3 i R4 moga byc takie same lub rózne i oznaczaja reszte hydroksyalkilowa o 2—3 ato¬ mach wegla, znamienny tym, ze zwiazek o wzo¬ rze 2, w którym R1? R2, R3 i R4 maja wyzej po- 15 dane znaczenie, a obie reszty -N(Rx)R2 sa takie same traktuje sie srodkiem redukujacym i otrzy¬ many jako produkt posredni uwodorniony zwia¬ zek utlenia sie, korzystnie bez uprzedniego wy¬ osobnienia, albo zwiazek o ogólnym wzorze 3, w 20 którym A, Ai i A2 oznaczaja reszty wymienne, takie jak atomy chlorowca lub grupy hydroksylo¬ we i merkapto, podstawione reszta alkilowa, ben¬ zylowa lub fenylowa, przy czym jedna lub dwie tych reszt moze juz oznaczac reszte -N(R!)R2 lub 25 reszte ^N(R3)R4 wprowadza sie w reakcje ze zwia¬ zkiem o wzorze 4, w którym Rx i R2 maja wyzej podane znaczenie i/albo ze zwiazkiem o wzorze 5, w którym R3 i R4 maja wyzej podane znaczenie, w podwyzszonej temperaturze, korzystnie w tem- 30 peraturze powyzej 150°C.
  2. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania zwiazku o wzorze ogól¬ nym 1, wyrazonego wzorem 6, w którym Rx i R2 razem z znajdujacym sie miedzy nimi atomem azo- 35 tu oznaczaja reszte 1,2,5,6-czterowodoropirydyno- wa, 3-metylopiperydynowa lub 2,6-dwumetylopi- perydynowa, zwiazek o wzorze 7, w którym Rt i R2 maja wyzej podane znaczenie traktuje sie srodkiem redukujacym i otrzymany jako produkt 40 posredni zwiazek podstawiony w polozeniu 4r utlenia sie korzystnie bez uprzedniego wyosobnie¬ nia lub zwiazek o wzorze 3, w którym A, Ax i A2 oznaczaja reszty wymienne, takie jak atomy chlo¬ rowca lub grupy hydroksylowe i merkapto, pod- 45 stawione reszta alkilowa, benzylowa lub fenylo¬ wa, przy czym jedna lub dwie z tych reszt moze oznaczac juz reszte -N(Ri)R2 lub grupe dwuetano- loaminowa, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze 4 w którym Rj i R2 maja wyzej podane 50 znaczenie i/lub z dwuetanoloamina, w podwyz¬ szonej temperaturze, korzystnie w temperaturze powyzej 150°C.
  3. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 2,6-bis-(dwuetanoloami- 55 no)-pirymido-[5,4-d]-pirymidyny o wzorze 1, wy¬ razonego wzorem 6 w którym Ri oznacza reszte alkilowa o 1—3 atomach wegla, reszte allilowa lub benzylowa, R2 oznacza reszte alkilowa o 1—3 atomach wegla, reszte allilowa lub Ri i R2 razem 60 z znajdujacym sie miedzy nimi atomem azotu oznaczaja pierscien szescio- lub siedmiometyleno- iminowy, reszte 3,6-etylenoszesciometylenoiminowa, indolinowa lub 1,2,3,4-czterowodoroizochinolinowa, zwiazek o wzorze 7, w którym reszty -N(ft!)R2 sa 65 takie same i posiadaja wyzej podane znaczenie,80 164 11 traktuje sie srodkiem redukujacym i otrzymany jako produkt posredni nie podstawiony w polo¬ zeniu 4 zwiazek utlenia sie korzystnie bez uprzed¬ niego wyosobnienia lub zwiazek o wzorze 3, w którym A, Ax i A2 oznaczaja reszty wymienne, takie jak atomy chlorowca lub grupy hydroksylo¬ wa i merkapto podstawione reszta alkilowa, ben¬ zylowa lub fenylowa, przy czym jedna lub dwie z tych reszt juz moga oznaczac grupy dwuetano- loaminowe lub reszte -N(Ri)R2, wprowadza sie w reakcje ze zwiazkiem o wzorze 4, w którym R: i R2 maja wyzej podane znaczenie i/lub z dwueta- noloamina, w podwyzszonej temperaturze, korzyst¬ nie powyzej 150°C.
  4. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania 2,6-bis-alkanoloamino- -pirymido-[5,4-d]-pirymidyny o wzorze 1, w któ¬ rym Ri oznacza reszte alkilowa o 1—3 atomach wegla, reszte allilowa lub reszte benzylowa, R2 oznacza reszte alkilowa o 1—3 atomach wegla, reszte allilowa lub Ri i R2 razem z znajdujacym sie miedzy nimi atomem azotu oznaczaja reszte piperydynowa, podstawiona w polozeniu 2, 3 i/albo 15 12 6 reszta alkilowa o 1—2 atomach wegla, reszte 1,2,5,6-czterowodoropirydynowa, grupe szescio- lub siedmiometylenoiminowa, 3,6-etylenoszesciometyle- noiminowa, indolinowa lub 1,2,3,4-czterowodoro- izochinolinowa, R3 oznacza reszte hydroksyalkilo- wa o 2—3 atomach wegla, a R4 oznacza reszte hydroksypropylowa, zwiazek o wzorze 2, w któ¬ rym Rj, R2, R3 i R4 maja wyzej podane znacze¬ nie, a obie reszty -N(R1)R2 sa takie same, traktu¬ je sie srodkiem redukujacym i otrzymany jako produkt posredni, uwodorniony zwiazek, nie pod¬ stawiony w polozeniu 4, utlenia sie, korzystnie bez uprzedniego wyosobnienia, albo zwiazek o wzorze 3, w którym A, Ax i A2 oznaczaja reszty wymienne takie jak atomy chlorowca lub grupy hydroksylowe i merkapto, podstawione reszta al¬ kilowa, benzylowa lub fenylowa, przy czym jedna lub dwie z tych reszt moze juz oznaczac reszte -N(R!)R2 lub -N(R3)R4 wprowadza sie w reakcje ze zwiazkiem o wzorze 4, w którym Rx i R2 maja wyzej podane znaczenie i/lub ze zwiazkiem o wzo¬ rze 5 w którym R3 i R4 maja wyzej podane zna¬ czenie. WZtfR 1 W N WZÓR 2 V n K (\ k^N „A2 H—N. \ R2 H-N / \ WZdR 3 WZÓR 4 WZ0R 5KI. 12p,7/01 80 164 MKP C07d 51/60 HOCJHoCrU, HOCH2CH2 Qi D2 \ / N l NT "N CH2CH2OH XCH2CH9OH N WZÓQ 6 CH2CH2OH I NChi2CH2OH NI HOCHoCH / WZÓD 7 PL
PL1969135130A 1968-07-31 1969-07-30 PL80164B1 (pl)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19681795030 DE1795030A1 (de) 1968-07-31 1968-07-31 Neue 2,6-Bis-(diaethanolamino)-pyrimido-[5,4-d]-pyrimidine
DE19691933427 DE1933427A1 (de) 1969-07-01 1969-07-01 Neue 2,6-Bis-alkonolamino-pyrimido[5,4-6]pyrimidine
DE19691933428 DE1933428A1 (de) 1969-07-01 1969-07-01 Neue 2,6-Bis-(diaethanolamino)-pyrimido[5,4-d]pyrimidine

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL80164B1 true PL80164B1 (pl) 1975-08-30

Family

ID=27181475

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1969135130A PL80164B1 (pl) 1968-07-31 1969-07-30

Country Status (13)

Country Link
AT (2) AT296992B (pl)
BE (1) BE736917A (pl)
CA (1) CA932331A (pl)
CH (2) CH529143A (pl)
ES (2) ES370067A1 (pl)
FR (1) FR2014089B1 (pl)
GB (1) GB1237788A (pl)
IL (1) IL32739A (pl)
NL (1) NL6911721A (pl)
PL (1) PL80164B1 (pl)
RO (1) RO56153A (pl)
SE (1) SE351849B (pl)
SU (1) SU429582A3 (pl)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2004201A1 (de) * 1970-01-30 1971-08-05 Thomae Gmbh Dr K Neue 2,6-Bis(dialkanolamino)-pyrimido-[5,4-d]pyrimidine und Verfahren zu ihrer Herstellung
US4963541A (en) * 1989-02-22 1990-10-16 Abbott Laboratories Pyrimido-pyrimidine lipoxygenase inhibiting compounds

Also Published As

Publication number Publication date
ES370068A1 (es) 1971-04-01
RO56153A (pl) 1974-03-01
CA932331A (en) 1973-08-21
NL6911721A (pl) 1970-02-03
GB1237788A (en) 1971-06-30
IL32739A0 (en) 1969-09-25
CH513881A (de) 1971-10-15
CH529143A (de) 1972-10-15
ES370067A1 (es) 1971-04-01
AT296992B (de) 1972-03-10
FR2014089B1 (pl) 1974-08-09
FR2014089A1 (pl) 1970-04-10
SE351849B (pl) 1972-12-11
BE736917A (pl) 1970-02-02
AT297717B (de) 1972-04-10
SU429582A3 (ru) 1974-05-25
IL32739A (en) 1973-07-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3031450A (en) Substituted pyrimido-[5, 4-d]-pyrimidines
US3475429A (en) Thieno(3,2-d)pyrimidines and salts thereof
US3382247A (en) 6-amino-1, 2-dihydro-1-hydroxy-2-imino-4-phenoxypyrimidines
US3318883A (en) Novel dihydrothieno[3, 2-d]pyrimidines
GB2034706A (en) Benzodiazepines
SE447256B (sv) 2-fenoxialkyl-1,2,4-triazol-3-oner, deras framstellning och farmaceutisk komposition derav
US3888851A (en) 2,4-diamino-substituted thieno(3,2-d)pyrimidines and salts thereof
CZ17094A3 (en) BENZIMIDAZOLE DERIVATIVES AS 5-HT1a AND 5-HT2 ANTAGONISTS
GB2052487A (en) Pyramidine Compounds and Pharmaceutical Preparations Containing Them
HU191220B (en) Process for producing dihydropyridine derivatives and pharmaceutical compositions of antiischemic and vasodilatant activity containing them
CA1117113A (en) Tricyclic orthofused heterocyclic compounds
PL80164B1 (pl)
CA1096862A (en) Oxadiazolopyrimidine derivatives
Carrington et al. Synthetic antimalarials. Part XLIX. The structure and synthesis of the dihydrotriazine metabolite of proguanil
US3133056A (en) N-phenylpiperazine derivatives of tetrahydrobenzodiazepines
US3530140A (en) Certain pyridyl-hydrazino-2-yl-imidazolines
US3046276A (en) S-triazolo-[2, 3-c] pyrimidine derivatives
PL118308B1 (en) Process for preparing novel 6-aryl-s-triazolo/4,3-a/-pyrido/2,3-f/-1,4-diazepinesdo/2,3-ehf/-1,4-diazepinov
SE452766B (sv) Piperazinderivat, deras framstellning och farmaceutiska kompositioner innehallande dessa
US3239527A (en) Diazines and a process for their preparation
CA2002531A1 (en) 1,2,3,4-tetrahydro-1,9-acridinediamines, a process for their preparation and their use as medicaments
US3850917A (en) 5,7-diamino-substituted thiazolo(5,4-d)pyrimidines and salts thereof
US2980677A (en) Certificate of correction
US3213090A (en) v-triazino-[5, 4-d]-pyrimidines
PL78769B1 (pl)