PL214622B1 - 4-Alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole z anionem karboksylowym oraz sposób ich wytwarzania - Google Patents

4-Alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole z anionem karboksylowym oraz sposób ich wytwarzania

Info

Publication number
PL214622B1
PL214622B1 PL391706A PL39170610A PL214622B1 PL 214622 B1 PL214622 B1 PL 214622B1 PL 391706 A PL391706 A PL 391706A PL 39170610 A PL39170610 A PL 39170610A PL 214622 B1 PL214622 B1 PL 214622B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
alkyl
salts
benzylmorpholine
methanol
carbon atoms
Prior art date
Application number
PL391706A
Other languages
English (en)
Other versions
PL391706A1 (pl
Inventor
Juliusz Pernak
Jadwiga Zabielska-Matejuk
Nina Paczesna
Jakub Majchrzak
Barbara Surma-Ślusarska
Dariusz Danielewicz
Original Assignee
Inst Tech Drewna
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Tech Drewna filed Critical Inst Tech Drewna
Priority to PL391706A priority Critical patent/PL214622B1/pl
Publication of PL391706A1 publication Critical patent/PL391706A1/pl
Publication of PL214622B1 publication Critical patent/PL214622B1/pl

Links

Landscapes

  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) 214622 (13) B1 (21) Numer zgłoszenia: 391706 (22) Data zgłoszenia: 01.07.2010 (51) Int.Cl.
C07D 295/037 (2006.01) C07D 295/088 (2006.01)
4-Alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole z anionem karboksylowym oraz sposób ich wytwarzania (73) Uprawniony z patentu:
INSTYTUT TECHNOLOGII DREWNA, Poznań, PL (43) Zgłoszenie ogłoszono:
02.01.2012 BUP 01/12 (45) O udzieleniu patentu ogłoszono:
30.08.2013 WUP 08/13 (72) Twórca(y) wynalazku:
JULIUSZ PERNAK, Poznań, PL JADWIGA ZABIELSKA-MATEJUK,
Suchy Las, PL
NINA PACZESNA, Poznań, PL JAKUB MAJCHRZAK, Poznań, PL BARBARA SURMA-ŚLUSARSKA, Łódź, PL DARIUSZ DANIELEWICZ, Łódź, PL (74) Pełnomocnik:
rzecz. pat. Barbara Urbańska-Łuczak
PL 214 622 B1
Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są 4-alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole z anionem karboksylowym między innymi: octowym, heksanowym i oktanowym oraz sposób ich wytwarzania, które znajdują zastosowanie jako rozpuszczalniki celulozy.
Znanym naturalnym polimerem jest celuloza, która może stanowić odnawialne źródło w produkcji biokompozytów. Uporządkowana struktura celulozy jest odpowiedzialna za jej właściwości mechaniczne, ale również sprawia wielkie trudności w znalezieniu odpowiedniego jej rozpuszczalnika. Pierwsze doniesienia na temat rozpuszczania celulozy sięgają początku lat dwudziestych XX wieku. Od tamtej pory odkryto nieliczne rozpuszczalniki celulozy, roztwory wodne lub bezwodne, niestety wszystkie charakteryzuje wysoka toksyczność dla środowiska oraz jednorazowa możliwość użycia bez możliwości odzysku bądź zawrócenia do procesu. Nowa klasa związków, jaką są ciecze jonowe, otworzyła w 2002 roku drogę do zastosowania ich jako rozpuszczalniki celulozy, ale również jako medium reakcji chemicznej modyfikacji polisacharydów. Najlepszą cieczą jonową sprawdzającą się jako rozpuszczalnik celulozy jest, jak do tej pory, ciecz zawierająca kation 1-butylo-3-metyloimidazoliowy oraz aniony takie jak chlorek, mrówczan czy octan.
Ciecze jonowe to grupa soli, które występują jako ciecze w temperaturze poniżej 373 K. Posiadają wiele właściwości takich jak stabilność chemiczna i termiczna czy niemierzalna prężność par. Ich właściwości wpływają na potencjalną możliwość ich zastosowania oraz możliwość ponownego wykorzystania w procesie, przez co często są nazywane „zielonymi rozpuszczalnikami. Jednak wnikliwe badania wykazały, że posiadają one różny stopień toksyczności w wyniku czego stwierdzenie, że są one „zielonymi rozpuszczalnikami nie do końca jest prawdziwe. Powszechnie stosowany 1-butylo-3-metyloimidazoliowy chlorek czy octan, wykorzystywany jako rozpuszczalnik celulozy, jest toksyczny, dlatego trwają badania nad znalezieniem cieczy jonowej, która byłaby mniej toksyczna, a zarazem rozpuszczałaby celulozę równie dobrze jak np. 1-butylo-3-metyloimidazoliowy chlorek, bądź lepiej. Obiecującymi związkami mogą być morfoliniowe ciecze jonowe. Są to związki, w których w budowie kationu występuje pierścień morfoliniowy. Jak wykazują dotychczasowe badania, związki te są znacznie mniej szkodliwe dla środowiska niż powszechnie znane ciecze amoniowe, imidazoliowe czy fosfoniowe.
1
Istotą wynalazku są 4-alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza 2 prostołańcuchową grupę alkilową zawierającą od 1 do 14 atomów węgla, a R2 oznacza prostołańcuchową grupę alkilową zawierającą od 1 do 10 atomów węgla, a sposób ich wytwarzania polega na tym, że halo1 genki 4-alkilo-4-benzylomorfoliniowe o wzorze ogólnym 2, gdzie R1 oznacza prostołańcuchową grupę alkilową zawierającą od 1 do 14 atomów węgla, X oznacza chlor, lub brom, lub jod poddaje się reakcji z wodorotlenkiem potasu lub sodu z co najmniej stechiometryczną ilością w temperaturze od 293 do 333 K, korzystnie 303 K w metanolu, następnie oddziela się powstały osad przez odsączenie, a do przesączu doda2 je się co najmniej stechiometryczną ilość kwasu karboksylowego o wzorze ogólnym 3, gdzie R2 oznacza prostołańcuchową grupę alkilową zawierającą od 1 do 10 atomów węgla w temperaturze od 293 do 333 K, korzystnie 298 K. Następnie metanol odparowuje się w warunkach obniżonego ciśnienia, a produkt suszy się w warunkach obniżonego ciśnienia.
Dzięki zastosowaniu rozwiązania według wynalazku uzyskano następujące efekty techniczno-ekonomiczne:
- otrzymano nowe związki chemiczne zaliczane do grupy morfoliniowych cieczy jonowych.
- syntezę związków charakteryzuje wysoka wydajność,
- czysty produkt łatwo wyodrębnia się z mieszaniny poreakcyjnej,
- syntezowane związki chemiczne posiadają budowę jonową, która decyduje o braku ich parowania w temperaturach otoczenia oraz zastosowanie kationu morfoliniowego czyni otrzymane związki tańszymi oraz miej toksycznymi niż powszechnie znane i stosowane sole imidazoliowe,
- nowe ciecze jonowe znajdują zastosowanie jako rozpuszczalniki celulozy.
1
Wynalazkiem są 4-alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza 2 prostołańcuchową grupę alkilową zawierającą od 1 do 14 atomów węgla, a R2 oznacza prostołańcuchową grupę alkilową zawierającą od 1 do 10 atomów węgla, a sposób ich otrzymywania ilustrują poniższe przykłady:
P r z y k ł a d I
Mrówczan 4-benzylo-4-metylomorfoliniowy
W kolbie zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,021 mola jodku 4-benzylo-43
-metylomorfoliniowego rozpuszczonego w 15 cm3 metanolu oraz 0,021 mola wodorotlenku potasu.
PL 214 622 B1
Reakcję prowadzono przez godzinę w temperaturze 303 K. Wytrąciła się sól nieorganiczna, którą 3 odsączono, a do przesączu dodano 0,021 mola kwasu mrówkowego rozpuszczonego w 10 cm3 metanolu. Reakcję prowadzono przez 2 godziny w temperaturze 303 K, a następnie odparowano rozpuszczalnik. Pozostałość wysuszono w suszarce próżniowej.
Produkt otrzymano w postaci bezbarwnej cieczy z wydajnością 83%.
Strukturę związku potwierdzono wykonując widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (DMSO) δ ppm = 3,13 (s, 3H); 3,41 (t, J = 4,27 Hz, 2H); 3,60 (qw, J = 5,13 Hz, 2H); 3,99 (t, J = 6,35 Hz, 4H); 4,84 (s, 2H); 7,53 (m, 3H); 7,62 (m, 2H); 8,62 (s, 1H);
13C NMR (DMSO) δ ppm = 44,8; 58,4; 59,9; 67,4; 127,4; 128,9; 130,3; 133,4; 165,7.
Dodatkowo czystość związku potwierdzono wykonując analizę elementarną CHN. Dla C13H19NO3 (M = 237,29) ustalono następujące wartości:
wyliczone C = 65,80; H = 8,07; N = 5,90 i otrzymane C = 65,21; H = 8,84; N = 5,39 w procentach.
P r z y k ł a d II
Heksanian 4-benzylo-4-etyIomorfoliniowy
W reaktorze zaopatrzonym w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,008 mola bromku 4-benzylo-4-etylomorfoliniowego rozpuszczonego w 20 ml metanolu i dodano 0,0084 mola wodorotlenku sodu rozpuszczonego w 20 ml metanolu. Reakcję prowadzono 30 minut w temperaturze 298 K. Wytrąciła się sól nieorganiczna, którą odsączono, a do przesączu dodano 0,0084 mola kwasu heksanowego. Reakcję prowadzono przez 3 godziny w temperaturze 298 K. Następnie metanol odparowano na wyparce próżniowej. Produkt suszono przez 24 godziny w suszarce próżniowej w temperaturze 298 K.
Otrzymano produkt w postaci bezbarwnej cieczy z wydajnością 89%.
Analiza elementarna CHN dla C19H31NO3 (M = 321,45) jest następująca: wartości wyliczone w %: C = 70,99; H = 9,72; N = 4,36;
wartości otrzymane w %: C = 70,34; H = 9,48; N = 4,94.
P r z y k ł a d III
Oktanian 4-benzylo-4-propylomorfoliniowy
W reaktorze zaopatrzonym w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,022 mola chlorku 4-benzylo-4-propylomorfoliniowego rozpuszczonego w 15 ml metanolu i dodano 0,024 mola wodorotlenku sodu rozpuszczonego w 20 ml metanolu. Reakcję prowadzono 45 minut w temperaturze 308 K. Wytrącił się chlorek sodu w postaci białego osadu, który odsączono. Do przesączu dodano 0,024 mola kwasu oktanowego. Reakcję prowadzono w temperaturze 298 K przez 2 godziny, a następnie odparowano rozpuszczalnik. Pozostałość suszono w suszarce próżniowej.
Produkt otrzymano w postaci lepkiej, lekko żółtej cieczy z wydajnością 90%.
Czystość związku potwierdzono wykonując analizę elementarną CHN. Dla C22H37NO3 (M = 363,53) ustalono następujące wartości:
wyliczone C = 72,69; H = 10,26; N = 3,85 i otrzymane C = 73,04; H = 9,76; N = 4,28 w procentach.
P r z y k ł a d IV
Octan 4-benzylo-4-butylomorfoliniowy
W kolbie zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,005 mola bromku 4-benzylo-4-butylomorfoliniowego rozpuszczonego w 20 ml metanolu oraz 0,005 mola wodorotlenku potasu rozpuszczonego w 20 ml metanolu. Reakcję prowadzono przez godzinę w temperaturze 293 K. Wytrącił się osad, który odsączono, a do przesączu dodano 0,005 mola kwasu octowego. Reakcję prowadzono w temperaturze 298 K przez 2 godziny. Następnie odparowano metanol, a produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 303 K.
Produkt otrzymano w postaci bezbarwnej cieczy z wydajnością 83%.
Czystość otrzymanej soli morfoliniowej potwierdza wykonana analiza elementarna CHN dla
C17H27NO3 (M = 293,40):
wartości wyliczone w %: C = 69,59; H = 9,28; N = 4,77:
wartości otrzymane w %: C = 70,03; H = 9,72; N = 4,08.
Strukturę związku potwierdzono wykonując widma protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
PL 214 622 B1 1H NMR (DMSO) δ ppm = 0,94 (t, J = 4,90 Hz, 3H); 1,30 (se, J = 6,15 Hz, 2H); 1,64 (s, 3H); 1,77 (qw, J = 2,80 Hz, 2H); 3,45 (m, 6H); 3,98 (t, J = 2,79 Hz, 4H); 4,78 (s, 2H); 7,53 (m, 5H);
13C NMR (DMSO) δ ppm = 13,6; 19,1; 22,9; 25,0; 55,4; 56,5; 59,7; 63,2; 127,4; 129,0; 130,4; 133,1; 173,7.
P r z y k ł a d V
Mrówczan 4-dodecylo-4-benzylomorfoliniowy
W kolbie zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne umieszczono 0,005 mola bromku 4-dodecylo-4-benzylomorfoliniowego rozpuszczonego w 20 ml metanolu oraz 0,005 mola wodorotlenku potasu rozpuszczonego w 20 ml metanolu. Reakcję prowadzono 2 godziny w temperaturze 313 K. Wytrącił się osad bromku potasu, który odsączono, a do przesączu dodano 0,005 mola kwasu mrówkowego. Reakcję prowadzono w temperaturze 313 K przez 4 godziny. Następnie odparowano metanol, a produkt suszono w suszarce próżniowej w temperaturze 303 K.
Produkt otrzymano w postaci cieczy o wysokiej lepkości (maź) z wydajnością 87%.
Wyniki analizy elementarnej CHN dla C24H41NO3 (M = 391,59) są następujące: wartości wyliczone w %: C = 73,61; H = 10,55; N = 3,58;
wartości otrzymane w %: C = 73,94; H = 11,08; N = 2,81.
P r z y k ł a d IV
Rozpuszczanie celulozy octanem 4-benzylo-4-metylomorfoliniowym
Celulozę mikrokrystaliczną Avicel (firmy SIGMA) w ilości ok. 5 g poddano wstępnemu suszeniu w ciągu 2 godzin w suszarce laboratoryjnej, w 373 K, a następnie przenoszono do eksykatora i przechowywano nad żelem krzemionkowym. Z tak przygotowanej celulozy przygotowano odpowiednie 3 odważki i przenoszono je do szklanych fiolek o pojemności 2 cm3, po czym ponownie poddawano 3 celulozę suszeniu w suszarce laboratoryjnej w ciągu 1 godz. Następnie do fiolki dodawano 0,5 cm3 octanu 4-benzylo-4-metylomorfoliniowego (uprzednio suszonego w ciągu 7 dni nad P2O5) i po dokładnym wymieszaniu zawartości umieszczano fiolki w suszarce laboratoryjnej w temp. 343 K. Rozpuszczanie mas włóknistych kontrolowano po 3, 12 i 18 godz., przygotowując odpowiednie preparaty do obserwacji w mikroskopie optycznym z torem wizyjnym, wraz ze sporządzaniem dokumentacji fotograficznej. Wyniki tych badań przedstawione na fot. 1 A, B, C i D, potwierdzają, zdolność octanu 4-benzylo-4-metylomorfoliniowego do rozpuszczania celulozy, przy czym fot. 1 A przedstawia obraz mikroskopowy celulozy Avicel i octanu 4-benzyio-4-metylomorfoliniowego po ich zmieszaniu, fot. 1 B przedstawia po 3 godz. ogrzewania, fot. 1 C przedstawia po 12 godz. ogrzewania, a fot. 1 D przedstawia po 18 godz. ogrzewania (stężenie celulozy w próbce - 2% wag.).

Claims (2)

Zastrzeżenia patentowe 1
1. 4-Alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza prostołańcu2 chową grupę alkilową zawierającą od 1 do 14 atomów węgla, a R2 oznacza prostołańcuchową grupę alkilową zawierającą od 1 do 10 atomów węgla.
2. Sposób wytwarzania 4-alkilo-4-benzylomorfoliniowych soli określonych zastrz. 1, znamienny 1 tym, że halogenki 4-alkilo-4-benzylomorfoliniowe o wzorze ogólnym 2, gdzie R1 oznacza prostołańcuchową grupę alkilową zawierającą od 1 do 14 atomów węgla, X oznacza chlor, lub brom, lub jod poddaje się reakcji z wodorotlenkiem potasu lub sodu z co najmniej stechiometryczną ilością w temperaturze od 293 do 333 K, korzystnie 303 K, w metanolu, następnie oddziela się powstały osad przez odsączenie, a do przesączu dodaje się co najmniej stechiometryczną ilość kwasu karboksylowego 2 o wzorze ogólnym 3, gdzie R2 oznacza prostołańcuchową grupę alkilową zawierającą od 1 do 10 atomów węgla w temperaturze od 293 do 333 K, korzystnie 298 K, następnie metanol odparowuje się w warunkach obniżonego ciśnienia, a produkt suszy się w warunkach obniżonego ciśnienia.
PL391706A 2010-07-01 2010-07-01 4-Alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole z anionem karboksylowym oraz sposób ich wytwarzania PL214622B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL391706A PL214622B1 (pl) 2010-07-01 2010-07-01 4-Alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole z anionem karboksylowym oraz sposób ich wytwarzania

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL391706A PL214622B1 (pl) 2010-07-01 2010-07-01 4-Alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole z anionem karboksylowym oraz sposób ich wytwarzania

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL391706A1 PL391706A1 (pl) 2012-01-02
PL214622B1 true PL214622B1 (pl) 2013-08-30

Family

ID=45510092

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL391706A PL214622B1 (pl) 2010-07-01 2010-07-01 4-Alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole z anionem karboksylowym oraz sposób ich wytwarzania

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL214622B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL391706A1 (pl) 2012-01-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
BR112021013261B1 (pt) Método para produzir l-glufosinato
CA1260489A (en) Lubricant compositions, glucamine derivatives and complex compounds containing same
US7956208B2 (en) Preparation of platinum (II) complexes
JP2008515619A (ja) イオン性液体の使用
Adams et al. Chemistry of organometalloid complexes with potential antidotes: structure of an organoarsenic (III) dithiolate ring
WO2019232294A1 (en) Metal-chelating compositions and their use in methods of removing or inhibiting barium scale
JP5190995B2 (ja) 複素環置換芳香族化合物、配位化合物、過塩素酸イオン捕捉剤、過塩素酸イオン捕捉方法、及び、過塩素酸イオン除去方法
JP2017533203A (ja) 半合成法
CN105541876B (zh) 蒽醌桥联的氮杂环卡宾金属配合物及其制备方法与应用
US20130317228A1 (en) Azolium metal-organic frameworks
PL214622B1 (pl) 4-Alkilo-4-benzylomorfoliniowe sole z anionem karboksylowym oraz sposób ich wytwarzania
Wang et al. Unprecedented reaction of bridged bis (guanidinate) lanthanide complexes: sterically induced deprotonation
KR20240167038A (ko) 할라이드 염의 합성 방법
EP2877477B1 (en) Process for the preparation of phosphonium sulfonates
Leite et al. Novel tetradentate chelators derived from 3-hydroxy-4-pyridinone units: synthesis, characterization and aqueous solution properties
JP6228862B2 (ja) イオン性化合物の製造方法
PL214834B1 (pl) Octany cykloheksyloamoniowe i sposób ich wytwarzania
US12252408B2 (en) Scalable method for preparing crystalline borosulfate materials
RU2855546C1 (ru) Способ получения щелочных, а также тетрабутиламмониевой, тетраметиламмониевой, триметиламмониевой и диметиламмониевой солей 8,8',9,9',12,12'-гексахлоро-3,3'-бис(дикарболлид)кобальта
JP5748210B2 (ja) 複素環化合物の製造方法
US1358750A (en) Anesthetic compound
KR101130793B1 (ko) 신규한 이온성 액체 및 이를 이용한 이온성 액체의 제조방법
PL214826B1 (pl) 4-Benzylo-4-(2-hydroksyetylo)morfoliniowe ciecze jonowe z anionem alkilokarboksylanowym nasyconym oraz sposób ich otrzymywania
RU2271362C2 (ru) Способ получения бис(1-гидроксиэтан-1,1-дифосфоната(1-)) никеля(ii)
CN116425636A (zh) 一种溶剂用四丁基醋酸铵的合成方法