PL211521B1 - Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów - Google Patents

Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów

Info

Publication number
PL211521B1
PL211521B1 PL380737A PL38073706A PL211521B1 PL 211521 B1 PL211521 B1 PL 211521B1 PL 380737 A PL380737 A PL 380737A PL 38073706 A PL38073706 A PL 38073706A PL 211521 B1 PL211521 B1 PL 211521B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
general formula
carbon atoms
bis
cyclooctadiene
poly
Prior art date
Application number
PL380737A
Other languages
English (en)
Other versions
PL380737A1 (pl
Inventor
Hieronim Maciejewski
Bogdan Marciniec
Karol Szubert
Juliusz Pernak
Original Assignee
Fundacja Univ U Im Adama Mickiewicza
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Fundacja Univ U Im Adama Mickiewicza filed Critical Fundacja Univ U Im Adama Mickiewicza
Priority to PL380737A priority Critical patent/PL211521B1/pl
Publication of PL380737A1 publication Critical patent/PL380737A1/pl
Publication of PL211521B1 publication Critical patent/PL211521B1/pl

Links

Landscapes

  • Silicon Polymers (AREA)

Description

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) 211521 (13) B1 (21) Numer zgłoszenia: 380737 (22) Data zgłoszenia: 10.09.2006
Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów (43) Zgłoszenie ogłoszono:
17.03.2008 BUP 06/08 (45) O udzieleniu patentu ogłoszono:
31.05.2012 WUP 05/12 (51) Int.Cl.
C08F 283/12 (2006.01) C08G 77/08 (2006.01) (73) Uprawniony z patentu:
FUNDACJA UNIWERSYTETU
IM.ADAMA MICKIEWICZA W POZNANIU,
Poznań, PL (72) Twórca(y) wynalazku:
HIERONIM MACIEJEWSKI, Poznań, PL BOGDAN MARCINIEC, Swarzędz, PL KAROL SZUBERT, Kicin, PL
JULIUSZ PERNAK, Poznań, PL (74) Pełnomocnik:
rzecz. pat. Janina Majchrzak
PL 211 521 B1
Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów o ogólnym wzorze 1, w którym R oznacza grupę glicydylową, alkilową 4 do 60 atomów węgla lub polietoksylową, n przyjmuje wartoś ci od 1 do 25 a m - od 0 do 50, na drodze katalitycznej reakcji hydrosililowania olefin o ogólnym wzorze 2, którym R ma wyżej podane znaczenie, z poli(metylo,wodoro)siloksanami o ogólnym wzorze 3, w którym m i n mają wyżej podane znaczenie.
Proces hydrosililowania jest najczęściej stosowaną metodą syntezy organofunkcyjnych siloksanów i polisiloksanów. Poprzez reakcję poli(wodoro,metylo)silokanów z odpowiednimi olefinami można otrzymać szereg związków o cennych właściwościach. Znane jest otrzymywanie poli(alkilo,metylo)siloksanów w wyniku modyfikacji polisiloksanów na drodze katalitycznej reakcji hydrosililowania alkenów poli(metylo,wodoro)siloksanami w obecności różnych kompleksów metali przejściowych [B. Marciniec (ed) Comprehensive Handbook on Hydrosilylation, Pergamon Press, Oxford, 1992].
Reakcje addycji poliwodorosiloksanów do wiązań wielokrotnych prowadzone są głównie w obecności kompleksów platyny na różnych stopniach utlenienia np. bis(trifenylofosfina)(etylen)platyna(0) [Pt(PPh3)2(CH2=CH2)], dichlorobis(trifenylofosfina)platyni(II) [PtCl2(PPh3)2], kwas heksachloroplatynowy(IV) H2PtCl6 w cykloheksanonie [B. Marciniec, et al., Appl. Organometal. Chem., 11, 843 (1997)].
Modyfikacja siloksanów eterem allilowo-glicydylowym zachodzi zazwyczaj w obecności katalizatorów opartych na kwasie heksachloroplatynowym (IV) lub platynie osadzonej na węglu (Pt/C) [J.G. Matisons, A. Provatas, Macromolecules, 27, 3397, (1994); A. Leblanche-Colbier, C. Loucheux, Europ. Polym. J., 24,1137 (1988)].
Polisiloksany zawierające długołańcuchowe grupy alkilowe stanowią obszerną grupę związków nazywanych potocznie woskami silikonowymi. Związki te ze względu na swoje znakomite właściwości smarne, nawilżające oraz hydrofobizujące znajdują szereg zastosowań w przemyśle kosmetycznym, tekstylnym, motoryzacyjnym oraz jako środki polerujące [US 5 397 566 (1995), US 5 939 056 (1999)]. Najprostszym sposobem otrzymywania tej grupy związków jest hydrosililowanie prowadzone głównie w obecnoś ci homogenicznych katalizatorów platyny [B. Marciniec (ed) Comprehensive Handbook on Hydrosilylation, Pergamon Press, Oxford, 1992] lub rodu [A. Wyszpolska, H. Maciejewski, D. Chadyniak, P. Pawluć, B. Marciniec, Pol. J. Chem. Technol. 5(4) 2003,14].
Ze względu na wysoką użyteczność produktu addycji poli(eterów) allilowych (czy też eterów zawierających grupę epoksydową) do polisiloksanów sposób ich syntezy stanowi przedmiot wielu patentów. Jednak większość z nich oparta jest na reakcji hydrosililowania katalizowanej kompleksami platyny [DE 3,431,075, (H2PtCl6 w izopropanolu); EP 652,247, (H2PtCl6 w n-butanolu); WO 98 49,220 (Pt/C); US 6,015,920; JP 11 199,672 (Pt-Karstedt)]. Reakcję prowadzi się zwykle w zakresie temperatur 353-473 K w czasie 6-24 godzin, stosując około 5-50 ppm katalizatora. Powyższe warunki pozwalają na uzyskanie produktów z bardzo wysokimi wydajnościami rzędu 80-95%.
Istotą wynalazku jest przeprowadzenie procesu modyfikacji poli(metylo,wodoro)siloksanów o wzorze ogólnym 3, w którym n i m mają wyż ej podane znaczenie, olefinami o wzorze ogólnym 2, w którym R ma wyż ej podane znaczenie, stosują c w reakcji hydrosililowania, zgodnie z wynalazkiem, jako katalizator kompleks rodu(I) w postaci bis{(trimetylosiloksy)cyklooktadien}dirodu(I) lub bis{(chloro)cyklooktadien}dirodu(I) lub (tricykloheksylofosfina)cyklooktadien(trimetylosiloksy)rodu(I) immobilizowany w cieczy jonowej, którą jest fosfoniowa sól jonowa o ogólnym wzorze 4, złożona z kationu, w którym R1, R2, R3 oznaczają identyczne lub różne, liniowe lub rozgałęzione grupy alkilowe zawierające od 1 do 20 atomów węgla, korzystnie 6 atomów, R4 oznacza grupę liniową alkilową o zawartości od 1 do 20 atomów węgla, korzystnie 14 atomów węgla, lub grupę eterową o ogólnym wzorze 5, gdzie R5 oznacza liniową grupę alkilową o zawartości od 3 do 20 atomów węgla, połączonego z anionem A-, którym jest grupa tetrafluoroboranowa BF4-, lub dicyjanoamidowa (CN)2N-, lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidowa (CF3SO2)2N-, lub acesulfamianowa Ace-, sacharynianowa Sac- lub azotanowa NO3- lub metylosiarczanowa (CH3)SO3-.
Otrzymane sposobem według wynalazku modyfikowane polisiloksany o wzorze ogólnym 1, w którym R, n i m mają wyż ej podane znaczenie, stanowią grupę zwią zków o szczególnie ciekawych właściwościach, wykorzystywanych szeroko w przemyśle kosmetycznym, tekstylnym i przetwórstwie polimerów a także przy produkcji pianek poliuretanowych, głównie jako środki powierzchniowo czynne, emulgatory i czynniki regulujące spienienie. Związki te mogą też ulegać dalszym reakcjom, ze
PL 211 521 B1 względu na reaktywną grupę końcową (epoksy, hydroksy) [R.M. Hill, (ed), Silicone Surfactants, Marcel Dekker, Inc, New York, 1999; H.R. Kircheldorf (ed), Silikon In Polimer Synthesis, Sprinter (1996)].
Zastosowanie w wynalazku heterogenizowanego katalizatora rodowego, (kompleksu immobilizowanego w cieczy jonowej) pozwoliło w znanej reakcji hydrosililowania, na jej prowadzenie z dużą wydajnością i selektywnością (typową dla katalizatorów homogenicznych), a zarazem umożliwiło łatwą izolację produktu od katalizatora. W dotychczasowych rozwiązaniach, zwłaszcza w przypadku stosowania katalizatorów homogenicznych niemożliwe było usunięcie katalizatora z produktu ze względu na jego dużą lepkość, a także wysoką temperaturę wrzenia. Zastosowany w wynalazku układ katalityczny tworzy z surowcami i produktami reakcji układ dwufazowy, dlatego po reakcji możliwa jest łatwa izolacja produktu (poprzez dekantację lub filtrację), a katalizator po oddzieleniu od produktu nie traci aktywności i może być stosowany ponownie, co znacznie obniża koszt wytwarzania.
Wynalazek ilustrują poniższe przykłady.
P r z y k ł a d I.
W kolbie o pojemności 500 cm3 zaopatrzonej w termometr, chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne umieszczono 50 cm3 (0,185 mola) 1,1,1,3,5,5,5-heptametylotrisiloksanu, 64 cm3 (0,185 mola) poli(eteru)allilowego oraz 4 g (5x10-6 mola) bis{(trimetylosiloksy)cyklooktadien}dirodu(I) [{Rh^-OsiMe3)(cod)}2] immobilizowanego w 4 g bis(trifluorometylosulfonylo)imidu tetradecylotriheksylofosfoniowego [(C6H13)3P+C14H39](CF3SO2)2N-) jako katalizatora. Reakcję prowadzono przez 5 godzin w temperaturze 373 K. Po tym czasie analiza IR i 1H NMR wykazała 100% konwersję siloksanu i wytworzenie produktu hydrosililowania - poli(etokso)propyloheptametylotrisiloksanu z wydajnością 100%. Produkt zdekantowano znad fazy katalizatora, który został zawrócony do kolejnej reakcji; reakcje powtórzono pięciokrotnie bez widocznego spadku aktywności.
P r z y k ł a d II
W kolbie o pojemności 500 cm3 zaopatrzonej w termometr, chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne umieszczono 50 cm3 (0,228 mola Si-H) poli(metylo,wodoro)siloksanu, 80 cm3 (0,228 mola) poli(eteru)allilowego oraz 5,0 g (10-5 mola) bis{(trimetylosiloksy)cyklooktadien}dirodu(I) [{Rh^-OsiMe3)(cod)}2] immobilizowanego w 5 g acesulfamianu (propoksymetylo)triheksylofosfoniowego [(C6H13)3P+CH2OC3H7]Ace--) układu katalitycznego. Reakcję prowadzono przez 5 godzin w temperaturze 363 K. Po tym czasie analiza IR i 1H NMR wykazała 90% konwersję polisiloksanu i selektywne wytworzenie produktu hydrosililowania-kopolimeru polieteru z poli(metylo)siloksanem - poli(etokso)propylopolisiloksanu.
P r z y k ł a d III
W kolbie o pojemności 250 cm3 zaopatrzonej w termometr, chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne umieszczono 50 cm3 (0,185 mola) 1,1,1,3,5,5,5-heptametylotrisilokanu, 22 cm3 (0,185 mola) eteru allilowo-glicydylowego oraz 4 g (5x10-6 mola) bis{(trimetylosiloksy)cyklooktadien}dirodu(I) [{Rh^-OSiMe3)(cod)}2] immobilizowanego w 4 g sacharynianu (propoksymetylo)triheksylofosfoniowego [(C6H13)3P+C14H39CH2OC3H7)Sac-). Reakcję prowadzono przez 2 godziny w temperaturze 323 K. Po tym czasie analiza GC wykazała 100% konwersję silkosanu i wytworzenie produktu hydrosiliowania. Produkt 3-glicydoksypropyloheptametylotrisiloksan zdekantowano znad fazy katalizatora i potwierdzono 93% selektywność za pomocą 1H NMR i GC-MS. Pięciokrotne użycie tego samego układu katalitycznego umożliwiło uzyskanie analogicznej wydajności produktu.
P r z y k ł a d IV
Postępowano analogicznie jak w przykładzie IV, przy czym zastosowano układ katalityczny złożony z kompleksu rodu bis{(trimetylosiloksy)cyklooktadien}dirodu(I) [{Rh^-OSiMe3)(cod)}2] immobilizowanego w 4 g metylosiarczanu (oktyloksymetylo)triheksylofosfoniowego [(C6H13)3P+C14H39CH2OC3H7]CH3OSO3-). Po 2 godzinach reakcji w 333 K uzyskano 92% konwersję siloksanu.
P r z y k ł a d V
Postępowano analogicznie jak w przykładzie IV, przy czym zamiast siloksanu zastosowano 50 cm3 (0,228 mola Si-H) poli(metylo, wodoro)siloksanu oraz 5 g (10-5 mola) bis{(trimetylosiloksy)cyklooktadien}dirodu(I) [{Rh^-OSiMe3)(cod)}2] immobilizowanego w 5 g acesulfamianu (propoksymetylo)triheksylofosfoniowego [(C6H13)3P+CH2OC3H7)Aac--) układu katalitycznego. Reakcję prowadzono przez 5 godzin w temperaturze 363 K. Po tym czasie analiza IR oraz 1H NMR wykazała 97% konwersję polisiloksanu i wytworzenie produktu hydrosililowania - poli{(glicydoksypropylometylo)(dimetylo)siloksanu}.
P r z y k ł a d VI
W kolbie o pojemności 250 cm3 zaopatrzonej w termometr, chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne umieszczono 50 cm3 (0,185 mola) 1,1,1,3,5,5,5-heptametylotrisiloksanu, 58 cm3 (0,203 mola)
PL 211 521 B1 heksadecenu-1 oraz 4 g (5x10-6 mola) bis{(chloro)cyklooktadien}dirodu(I) [{Rh^-Cl)(cod)}2] immobilizowanego w 4 g dicyjanoamidu tetradecylotriheksylofosfoniowego [(C6H13)3P+C14H39](CN)2N-) układu katalitycznego. Reakcję prowadzono przez 2 godziny w temperaturze 323 K. Po tym czasie analiza IR i 1H NMR wykazała 98% konwersję siloksanu i wytworzenie produktu hydrosililowania - heksadecyloheptametylotrisiloksanu z selektywnością 100%. Produkt zdekantowano znad fazy katalizatora, który został zawrócony do kolejnej reakcji. Reakcje powtórzono pięciokrotnie bez widocznego spadku aktywności.
P r z y k ł a d VII
W kolbie o pojemności 250 cm3 zaopatrzonej w termometr, chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne umieszczono 50 cm3 (0,228 mola Si-H) poli(dimetylo,wodorometylo)siloksanu, 72 cm3 (0,251 mola) heksadecenu-1 oraz 5 g (5x10-6 mola) bis{(trimetylosiloksy)cyklooktadien}dirodu(I) [{Rh^-OSiMe3)(cod)}2] immobilizowanego w 5 g azotanu (pentyloksymetylo)triheksylofosfoniowego [(C6H13)3P+CH2OC5H11]NO3- układu katalitycznego. Reakcję prowadzono przez 5 godzin w temperaturze 373 K. Po tym czasie analiza IR i 1H NMR wykazała 90% konwersję siloksanu i wytworzenie produktu hydrosililowania z selektywnością 100%. Produkt zdekantowano znad fazy katalizatora, który został zawrócony do kolejnej reakcji; reakcje powtórzono pięciokrotnie bez widocznego spadku aktywności.

Claims (1)

  1. Zastrzeżenie patentowe
    Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów o ogólnym wzorze 1, w którym R oznacza grupę glicydyloksylową, alkilową zawierającą od 4 do 60 atomów węgla lub polietoksylową, n przyjmuje wartości od 1 do 25 a m - od 0 do 50, na drodze katalitycznej reakcji hydrosililowania olefin o ogólnym wzorze 2, w którym R ma wyżej podane znaczenie, z poli(metylo,wodoro)siloksanami o ogólnym wzorze 3, w którym m i n mają wyżej podane znaczenie, znamienny tym, że jako katalizator stosuje się kompleks rodu(I) w postaci bis{(trimetylosiloksy)cyklooktadien}dirodu(I) lub bis{(chloro)cyklooktadien}dirodu(I) lub (tricykloheksylofosfina)cyklooktadien(trimetylosiloksy)rodu(I) immobilizowany w cieczy jonowej, którą jest fosfoniowa sól jonowa o ogólnym wzorze 4, złożona z kationu, w którym R1, R2, R3 oznaczają identyczne lub różne, liniowe lub rozgałęzione grupy alkilowe zawierające od 1 do 20 atomów węgla, korzystnie 6 atomów, R4 oznacza grupę liniową alkilową o zawartości od 1 do 20 atomów węgla, korzystnie 14 atomów węgla, lub grupę eterową o ogólnym wzorze 5, gdzie R5 oznacza liniową grupą alkilową o zawartości od 3 do 20 atomów węgla, połączonego z anionem A-, którym jest grupa tetrafluoroboranowa BF4-, lub dicyjanoamidowa (CN)2N-, lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidowa (CF3SO2)2N-, lub acesulfamianowa Ace-, sacharynianowa Sac- lub azotanowa NO3 lub metylosiarczanowa (CH3)SO3-, natomiast reakcję prowadzi się w zakresie temperatur od 323 K do 373 K, w czasie od 2 do 5 godzin.
PL380737A 2006-09-10 2006-09-10 Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów PL211521B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL380737A PL211521B1 (pl) 2006-09-10 2006-09-10 Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL380737A PL211521B1 (pl) 2006-09-10 2006-09-10 Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL380737A1 PL380737A1 (pl) 2008-03-17
PL211521B1 true PL211521B1 (pl) 2012-05-31

Family

ID=43034084

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL380737A PL211521B1 (pl) 2006-09-10 2006-09-10 Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL211521B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL380737A1 (pl) 2008-03-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN109081923B (zh) 制备SiC-键合的聚醚硅氧烷的方法
EP1439200B1 (de) Äquilibrierung von Siloxanen
JP5787627B2 (ja) 有機ケイ素化合物の製造方法
US10308770B2 (en) Silicone composition crosslinking catalysts
EP1904557B2 (en) Aldehyde functional siloxanes
KR100797649B1 (ko) 트리유기실록시기를 갖는 유기폴리실록산의 제조 방법
KR20190092580A (ko) 실리콘 조성물의 하이드로실릴화, 탈수소 실릴화 및 가교를 위한 촉매로서 유용한 코발트 화합물
US5247044A (en) Synthetic method for the synthesis of silicon polyether copolymers
CA2900856C (en) Amine-terminated, substantially linear siloxane compound and epoxy products made with the same
Marciniec et al. Modification of (poly) siloxanes via hydrosilylation catalyzed by rhodium complex in ionic liquids
KR100782094B1 (ko) 실란올기를 갖는 유기폴리실록산의 제조 방법
PL211521B1 (pl) Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów
EP0568318A1 (en) Trifunctional siloxane hydride fluids
PL208938B1 (pl) Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów
EP0412550B1 (en) Organopolysiloxane and method for its preparation
PL198290B1 (pl) Sposób otrzymywania modyfikowanych (poli)siloksanów
EP4410869A1 (en) New functionalized organopolysiloxane compounds, manufacturing method, and uses thereof
PL194672B1 (pl) Sposób otrzymywania polisiloksanów
EP0570208A2 (en) Phenol-modified silicones
PL194668B1 (pl) Sposób otrzymywania poli(metylo,alkilo)siloksanów
EP0028665B1 (en) Process for the production of diaralkyldichlorosilanes and their use in manufacture of polysiloxane
PL213717B1 (pl) Sposób modyfikacji polisiloksanów w obecności immobilizowanych kompleksów rodu
PL217838B1 (pl) Sposób otrzymywania modyfikowanych oligosilseskwioksanów klatkowych
Pusztai et al. Synthesis and characterization of some bis (hydroxyalkyl)-and bis (hydroxyester)-functionalized disiloxanes
Elsbernd Synthesis, kinetics and supercritical fluid fractionation studies of functional organosiloxanes and their incorporation into segmented copolymers

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20120910