PL210224B1 - Krystaliczna odmiana polimorficzna flibanseryny, sposób jej wytwarzania, jej zastosowanie, oraz kompozycje farmaceutyczne ją zawierające - Google Patents

Krystaliczna odmiana polimorficzna flibanseryny, sposób jej wytwarzania, jej zastosowanie, oraz kompozycje farmaceutyczne ją zawierające

Info

Publication number
PL210224B1
PL210224B1 PL364598A PL36459802A PL210224B1 PL 210224 B1 PL210224 B1 PL 210224B1 PL 364598 A PL364598 A PL 364598A PL 36459802 A PL36459802 A PL 36459802A PL 210224 B1 PL210224 B1 PL 210224B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
flibanserin
polymorph
group
water
sexual
Prior art date
Application number
PL364598A
Other languages
English (en)
Other versions
PL364598A1 (pl
Inventor
Carlo Bombarda
Enrica Dubini
Antoine Ezhaya
Heinrich Schneider
Original Assignee
Bidachem Spa
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bidachem Spa filed Critical Bidachem Spa
Publication of PL364598A1 publication Critical patent/PL364598A1/pl
Publication of PL210224B1 publication Critical patent/PL210224B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/04Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D233/20Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D233/26Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/14Drugs for disorders of the nervous system for treating abnormal movements, e.g. chorea, dyskinesia
    • A61P25/16Anti-Parkinson drugs
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/18Antipsychotics, i.e. neuroleptics; Drugs for mania or schizophrenia
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/20Hypnotics; Sedatives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/22Anxiolytics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/24Antidepressants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/28Drugs for disorders of the nervous system for treating neurodegenerative disorders of the central nervous system, e.g. nootropic agents, cognition enhancers, drugs for treating Alzheimer's disease or other forms of dementia
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/24Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/26Oxygen atoms
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/55Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Psychiatry (AREA)
  • Psychology (AREA)
  • Hospice & Palliative Care (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Anesthesiology (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Reproductive Health (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest odmiana polimorficzna A flibanseryny, techniczny sposób jej wytwarzania, a także jej zastosowanie oraz kompozycje farmaceutyczne zawierające flibanserynę.
Związek 1-[2-(4-(3-trifluorometylo-fenylo)piperazyn-1-ylo)etylo]-2,3-dihydro-1H-benzimidazol-2-on (flibanseryna) został ujawniony w postaci jego chlorowodorku w zgłoszeniu patentowym EP-A-526434 i posiada następującą strukturę chemiczną :
Flibanseryna wykazuje powinowactwo do receptora 5-HT1A i 5-HT2. Jest zatem obiecującym środkiem terapeutycznym do leczenia różnych chorób, na przykład depresji, schizofrenii, choroby Parkinsona, niepokoju, zaburzeń snu, zaburzeń płciowych i psychicznych oraz związanego z wiekiem osłabienia pamięci.
Pewna aktywność farmaceutyczna jest oczywiście podstawowym warunkiem wstępnym, jaki musi spełnić środek czynny farmaceutycznie zanim zostanie zatwierdzony jako lek, który może trafić na rynek. Jednakże, istnieje wiele dodatkowych wymogów, jakim musi sprostać środek czynny farmaceutycznie. Wymogi te oparte są na wielu parametrach związanych z naturą substancji czynnej jako takiej. Przykłady takich parametrów, nie ograniczając się do nich, stanowią stabilność środka czynnego w różnych warunkach środowiska, jego stabilność w trakcie wytwarzania preparatu farmaceutycznego i stabilność środka czynnego w końcowych kompozycjach leku. Substancja farmaceutycznie czynna stosowana do wytwarzania kompozycji farmaceutycznych powinna być tak czysta jak to tylko możliwe i jej długoterminowa przechowywalność musi być zagwarantowana w różnych warunkach środowiska. Absolutnie niezbędne jest zapobieganie stosowaniu kompozycji farmaceutycznych, które zawierają, oprócz rzeczywistej substancji czynnej, także na przykład produkty jej rozpadu. W takich wypadkach zawartość substancji czynnej w leku może być niższa niż to wskazano.
Jednorodny rozkład leku w preparacie jest czynnikiem krytycznym, szczególnie gdy lek powinien być podawany w niskich dawkach. Aby zapewnić jednorodny rozkład, wielkość cząsteczki substancji czynnej można zredukować do odpowiedniego poziomu, np. przez zmielenie. Ponieważ, jeśli to tylko możliwe, należy unikać rozkładu substancji farmaceutycznie czynnej jako ubocznego efektu mielenia (lub mikronizacji), pomimo trudnych warunków jakich wymaga proces, jest absolutnie konieczne, by substancja czynna była wysoce stabilna w czasie procesu mielenia. Dopiero gdy substancja czynna jest wystarczająco stabilna w czasie procesu mielenia, możliwe jest wytworzenie homogenicznego preparatu farmaceutycznego, który zawsze zawiera określoną ilość substancji czynnej, w sposób powtarzalny.
Inny problem, który może wyniknąć w procesie mielenia w celu wytworzenia pożądanego preparatu farmaceutycznego jest wkład energii wywołany przez ten proces i nacisk na powierzchnię kryształów. Może to w pewnych warunkach doprowadzić do zmian polimorficznych, do zmiany w konfiguracji amorficznej lub do zmiany w sieci krystalicznej. Ponieważ jakość farmaceutyczna preparatu farmaceutycznego wymaga, by substancja czynna posiadała zawsze tą samą krystaliczną morfologię, przedmiotem najostrzejszych wymagań z tego punktu widzenia jest także stabilność i właściwości krystalicznej substancji czynnej.
Stabilność substancji farmaceutycznie czynnej jest także ważna w kompozycjach farmaceutycznych w celu określenia czasu przechowalności poszczególnego leku; przechowalność określa okres czasu, w ciągu którego lek może być podawany bez żadnego ryzyka. Wysoka stabilność leku w wymienionych wyżej kompozycjach farmaceutycznych w różnych warunkach przechowywania jest zatem dodatkową korzyścią, zarówno dla pacjenta, jak i producenta.
Oprócz wskazanych wyżej wymagań, należy generalnie mieć na uwadze, że dowolna zmiana stanu stałego kompozycji farmaceutycznej, która może poprawić jej stabilność fizyczną i chemiczną przynosi znaczącą korzyść w stosunku do mniej stabilnych form tego samego leku.
PL 210 224 B1
Celem wynalazku jest zatem otrzymanie nowej, stabilnej krystalicznej postaci związku flibanseryny, która spełnia najostrzejsze wymagania stawiane substancjom farmaceutycznie czynnym jak opisano powyżej.
Niespodziewanie okazało się, że wolna zasada flibanseryny w specyficznej odmianie polimorficznej spełnia powyżej opisane wymagania.
Ponadto okazało się, że w zależności od wyboru warunków, które można stosować w czasie syntezy flibanseryny, wolna zasada występuje w różnych krystalicznych odmianach, postaciach polimorficznych A i B. Te różne modyfikacje można wytworzyć rozmyślnie poprzez odpowiedni wybór warunków procesu zastosowanych podczas procesu wytwarzania.
Niespodziewanie okazało się, że odmiana polimorficzna A, którą można otrzymać w postaci krystalicznej poprzez wybranie specyficznych warunków reakcji, spełnia surowe wymagania opisane powyżej i zatem rozwiązuje problem przedmiotowego wynalazku.
Odmiana polimorficzna A flibanseryny charakteryzuje się temperaturą topnienia około 161°C (określoną poprzez DSC; szybkość ogrzewania 10 K/min), natomiast odmiana polimorficzna B, mniej stabilna modyfikacja flibanseryny, wykazuje temperaturę topnienia około 120°C (określoną poprzez DSC; szybkość ogrzewania 10 K/min). Podczas gdy odmiana polimorficzna B wykazuje niską stabilność pod wpływem na przykład mechanicznego nacisku wytworzonego podczas mielenia, to odmiana polimorficzna A okazała się spełniać wymienione wymogi stabilności.
Zatem istotą wynalazku jest krystaliczna odmiana polimorficzna A flibanseryny o poniższym wzorze 1
posiadająca maksimum endotermiczne w temperaturze 161°C, które pojawia się w trakcie analizy termalnej z zastosowaniem różnicowej kalorymetrii skaningowej DSC.
Ponadto, wynalazkiem jest też objęta flibanseryna 1 zawierająca formę polimorficzną A określoną powyżej.
Kolejnym aspektem wynalazku jest sposób technicznego wytwarzania flibanseryny o wzorze 1,
który według wynalazku charakteryzuje się tym, że w pierwszym etapie procesu, benzimidazolon o wzorze 2
w którym R oznacza odpowiednią grupę zabezpieczającą grupę aminową, poddaje się reakcji z piperazyną o wzorze 3
PL 210 224 B1
w którym X oznacza grupę opuszczają c ą wybraną z grupy obejmują cej chlor, brom, jod, metanosulfonian, trifluorometanosulfonian i para-toluenosulfonian, w odpowiednim rozpuszczalniku wybranym spośród grupy obejmującej wodę, alkohole, mieszaniny wody z alkoholami, polarne rozpuszczalniki aprotyczne i ich mieszaniny z wodą, w obecności odpowiedniej zasady, a następnie, w drugim etapie procesu, odszczepia się grupę R zabezpieczającą grupę aminową w odpowiednich warunkach odszczepiania. Dla opisanego powyżej sposobu według wynalazku korzystne jest, gdy, reakcję związku o wzorze 2 ze związkiem o wzorze 3 prowadzi się w temperaturze co najmniej 50°C, a ogrzewanie prowadzi się przez około 10 minut do około 12 godzin.
Inny aspekt przedmiotowego wynalazku dotyczy odmiany polimorficznej A flibanseryny otrzymywanej opisanym powyżej sposobem.
Kolejnym aspektem wynalazku jest zastosowanie odmiany polimorficznej A flibanseryny o wzorze 1, które według wynalazku charakteryzuje się tym, że flibanseryna jest przeznaczona do stosowania jako lek. Szczególne zastosowanie odmiany polimorficznej A flibanseryny 1 według wynalazku jest wtedy, gdy służy ona do wytwarzania leku do leczenia choroby wybranej spośród depresji, schizofrenii, choroby Parkinsona, niepokoju, zaburzeń snu, zaburzeń płciowych i umysłowych, oraz związanego z wiekiem osłabienia pamięci. Szczególnie korzystne zastosowanie według wynalazku jest wtedy, gdy zaburzenie płciowe dotyczy obniżenia popędu płciowego.
Kolejnym aspektem wynalazku są kompozycje farmaceutyczne, które według wynalazku charakteryzują się tym, że zawierają jako składnik czynny odmianę polimorficzną A flibanseryny według wynalazku, ewentualnie w mieszaninie z jednym lub więcej farmaceutycznych nośników, rozcieńczalników lub zaróbek.
Zastosowana w sposobie według wynalazku grupa zabezpieczająca może być dowolną z grup powszechnie stosowanych do zabezpieczania grupy aminowej. Przykłady obejmują grupy wybrane spośród takich jak alkil, podstawiony alkil, heteropodstawiony alkil, nienasycony alkil, heteroatomy podstawione alkilem, podstawiony lub niepodstawiony fenyl, podstawiony lub niepodstawiony benzyl, grupy alkiloksykarbonylowe i grupy aryloksykarbonylowe. Korzystnymi grupami zabezpieczającymi są wybrane spośród grupy obejmującej butyl, 1,1-difenylometyl, metoksymetyl, benzyloksymetyl, trichloroetoksymetyl, pirolidynometyl, cyjanometyl, piwaloiloksymetyl, allil, 2-propenyl, t-butylodimetylosilyl, metoksy, tiometyl, 4-metoksyfenyl, benzyl, 4-metoksybenzyl, 2,4-dimetoksybenzyl, 2-nitrobenzyl, t-butoksykarbonyl, benzyloksykarbonyl, fenoksykarbonyl, 4-chloro-fenoksykarbonyl, 4-nitro-fenoksykarbonyl, metoksykarbonyl i etoksykarbonyl. Spośród nich korzystnymi grupami zabezpieczającymi są wybrane spośród grupy obejmującej t-butoksykarbonyl, etoksykarbonyl, metoksykarbonyl, benzyloksykarbonyl, fenoksykarbonyl i 2-propenyl, przy czym najbardziej korzystny jest ostatni z wymienionych. Korzystne rozpuszczalniki mogą być wybrane spośród grupy obejmującej dimetyloformamid, dimetylosulfotlenek, acetonitryl, tetrahydrofuran, dioksan, metanol, etanol izopropanol i mieszaniny jednego lub kilku wyżej wymienionych rozpuszczalników z wodą. Korzystnymi rozpuszczalnikami są łatwo mieszające się z wodą. Korzystnie, jako rozpuszczalnik stosuje się mieszaninę wody z jednym z alkoholi: metanolem, etanolem lub izopropanolem. W korzystnym przykładzie wykonania jako rozpuszczalnik stosuje się mieszaninę wody i izopropanolu. Stosowana zasada może być węglanem metalu alkalicznego lub metalu ziem alkalicznych jak litu, sodu, potasu, wapnia, taką jak węglan sodu, węglan litu, węglan potasu, węglan wapnia i korzystnie węglan potasu. Możliwe jest także stosowanie wodorowęglanów litu, sodu i potasu. Korzystnie, stosowane mogą być także wodorotlenki metali alkalicznych lub metali ziem alkalicznych jak litu, sodu, potasu, magnezu, wapnia, a korzystnie wodorotlenek sodu, wodorotlenek potasu, wodorotlenek litu i wodorotlenek wapnia w alkoholach lub wodzie. Najbardziej korzystną zasadą jest wodorotlenek sodu. Zasadę korzystnie dodaje się w postaci roztworu wodnego, korzystnie w postaci stężonych roztworów wodnych, na przykład w stężeniach pomiędzy
PL 210 224 B1
30-50% wag./obj. W korzystnym przykładzie wykonania stosuje się wodny roztwór wodorotlenku sodu o stężeniu okoł o 45% wag./obj.
Związki 2 i 3 wprowadza się do reakcji w stosunku molowym pomiędzy 1:1 do 1:2, korzystnie w stosunku molowym pomię dzy 1:1,1 do 1:1,5.
Jak wspomniano powyżej jako korzystną mieszaninę rozpuszczalnika do prowadzenia procesu według wynalazku stosuje się mieszaninę wody i izopropanolu. W tej mieszaninie rozpuszczalnika stosunek wagowy wody do izopropanolu w korzystnej mieszaninie rozpuszczalnika wynosi pomiędzy 10:1 i 1:1, bardziej korzystnie pomiędzy 8:1 i 3:1, szczególnie korzystnie pomiędzy 7:1 i 5:1. Na mol związku 2 stosuje się około 2 - 10 kg, korzystnie 3 - 8 kg, bardziej korzystnie 4 - 7 kg wyżej wymienionej mieszaniny rozpuszczalnikowej. W korzystnym przykładzie wykonania reakcję prowadzi się stosując jako zasadę wodny roztwór wodorotlenku sodu w stężeniu około 45% wag./obj. Na mol związku 2 stosuje się około 0,1 - 1,5 kg, korzystnie 0,2 - 1,0 kg, szczególnie korzystnie 0,3 - 0,6 kg wymienionego roztworu wodorotlenku sodu. Mieszaninę reakcyjną zawierającą 2, 3 i zasadę w wymienionym odpowiednim rozpuszczalniku korzystnie ogrzewa się do co najmniej 50°C. W korzystnym przykładzie wykonania temperatura reakcji mieści się w zakresie pomiędzy 60°C do temperatury wrzenia rozpuszczalnika. Szczególnie korzystna jest temperatura pomiędzy 70 - 90°C. Mieszaninę reakcyjną ogrzewa się w wyżej wymienionej temperaturze przez około 10 minut do około 12 godzin, korzystnie przez około 15 minut do około 6 godzin, bardziej korzystnie przez około 30 minut do około 3 godzin. Mieszaninę reakcyjną korzystnie ogrzewa się w wyżej wymienionej temperaturze przez około 45 do 60 minut.
Następnie odszczepia się grupę zabezpieczającą R. Warunki odszczepienia zależą od wyboru grupy R. Jeśli R oznacza na przykład benzyl, odszczepienie prowadzi się poprzez uwodornienie w kwasie octowym w obecności odpowiedniego katalizatora (np. Pd na wę glu) lub moż na ją odszczepić w wodnym HBr. Gdy R oznacza metoksykarbonyl, etoksykarbonyl, fenoksykarbonyl, 4-nitrofenoksykarbonyl, może być odszczepiony na przykład przez zastosowanie wodnych roztworów alkalicznych takich jak NaOH(aq) lub KOH(aq). Gdy R oznacza t-butoksykarbonyl, może być odszczepiony na przykład w wodnym HCl lub HBr. Gdy R oznacza 2-propenyl, szczególnie korzystną grupę zabezpieczającą według wynalazku, odszczepienie R prowadzi się stosując kwasowe warunki reakcji. W szczególnie korzystnym sposobie wedł ug wynalazku grupę 2-propenylową odszczepia się stosują c silny kwas nieorganiczny, korzystnie kwas wybrany spośród grupy obejmującej kwas bromowodorowy, kwas chlorowodorowy i kwas siarkowy, bardziej korzystnie kwas chlorowodorowy. Kwas chlorowodorowy można dodać w postaci gazowej lub w postaci jego roztworu wodnego, korzystniejsze jest dodanie roztworów wodnych. Szczególnie korzystnie jest dodanie kwasu chlorowodorowego (solnego) w postaci jego stężonego roztworu (okoł o 36% wag./obj.). Na mol 2 należ y dodać co najmniej mol kwasu chlorowodorowego. Korzystnie, ilość dodanego stężonego kwasu chlorowodorowego (36% wag./obj.) na mol 2 wynosi pomiędzy 50 - 500 g, bardziej korzystnie pomiędzy 80 - 250 g. Szczególnie korzystnie dodawano około 120 - 160 g stężonego (36% wag./obj.) wodnego kwasu chlorowodorowego na mol 2. Ewentualnie można dodać dodatkową wodę. W temperaturze około 70 - 90°C przez destylację usunięto około 30 - 70%, korzystnie około 35 - 60% rozpuszczalnika. W temperaturze około 60 - 80°C pH pozostałości doprowadzono do około 5 - 9, korzystnie do około 6 - 8 przez dodanie wodnego wodorotlenku sodu (45% wag./obj.). W temperaturze około 40 - 55°C pH doprowadzono do około 8 - 9 przez dodanie wodnego wodorotlenku sodu (45% wag./obj.). Następnie mieszaninę schłodzono do około 20 - 40°C, korzystnie około 30 - 35°C i zwirowano. Tak otrzymaną pozostałość przemyto około 100 do 750 ml wody na mol wprowadzonego 2, korzystnie około 200 do 500 ml, szczególnie korzystnie około 300 do 400 ml wody na mol wprowadzonego 2 i izopropanolem (około 50 do 250 g na mol 2, korzystnie około 100 do 200 g na mol 2) i następnie wodą do usunięcia chlorków. Ewentualnie tak otrzymany produkt można poddać kolejnemu etapowi oczyszczania. Korzystnie, oczyszczanie prowadzi się poprzez krystalizację 1 z, na przykład, acetonu.
Następujący teraz przykład syntezy ma na celu zilustrowanie sposobu wytwarzania odmiany polimorficznej A flibanseryny. Należy go uważać jedynie jako możliwy przykładowy sposób, nie ograniczając wynalazku do jego zawartości.
P r z y k ł a d:
375 kg 1-[(3-trifluorometylo)fenylo]-4-(2-chloroetylo)-piperazyny załadowano do reaktora z 2500 kg wody i 200 kg wodnego 45% roztworu wodorotlenku sodu. Mieszając dodawano 169,2 kg 1-(2-propenylo)-1,3-dihydro-benzimidazol-2H-onu, 780 kg izopropanolu, 2000 kg wody i 220 kg wodnego 45% roztworu wodorotlenku sodu. Mieszaninę reakcyjną ogrzewano do 75 - 85°C i dodano 160 kg
PL 210 224 B1 stężonego kwasu solnego i 200 kg wody. Mieszaninę reakcyjną mieszano w stałej temperaturze przez około 45 minut. Po destylacji mieszaniny wody i izopropanolu (około 3000 kg) pozostałość schłodzono do około 65 - 75°C i pH doprowadzono do 6,5 - 7,5 przez dodanie 125 kg wodnego 45% roztworu wodorotlenku sodu. Po schłodzeniu do temperatury 45 - 50°C, wartość pH doprowadzono do 8 - 9 przez dodanie około 4 kg wodnego 45% roztworu wodorotlenku sodu. Następnie mieszaninę schłodzono do 30 - 35°C i zwirowano. Tak otrzymaną pozostałość przemyto 340 l wody i 126 l izopropanolu i następnie wodą do usunięcia chlorków. Wilgotny produkt suszono pod zmniejszonym ciśnieniem w temperaturze około 45 - 55°C, do otrzymania 358 kg surowej odmiany polimorficznej A flibanseryny. Surowy produkt tak otrzymany załadowano do reaktora z 1750 kg acetonu i powstałą mieszaninę mieszając ogrzewano do temperatury wrzenia. Powstały roztwór przesączono i przesącz zatężono przez destylację. Temperaturę utrzymywano przez około 1 godzinę w przedziale 0 - 5°C, następnie wytrącony osad oddzielono przez filtrację i suszono w 55°C przez co najmniej 12 godzin. Ostateczna wydajność wynosi 280 kg czystej odmiany polimorficznej A flibanseryny.
Jak wspomniano powyżej odmiana polimorficzna A flibanseryny została scharakteryzowana przez DSC (Różnicową Kalorymetrię Skaningową - Differantial Scanning Calorimetry). Szczyt temperatury określony dla odmiany polimorficznej A występuje około 161°C. Do przeprowadzenia charakterystyki DSC stosowano aparat Mettler TA 3000 System wyposażony w procesor TC 10-A i komórkę DSC 20. Szybkość ogrzewania wynosiła 10 K/min.
Odmiana polimorficzna A flibanseryny została dodatkowo scharakteryzowana przez proszkową dyfrakcję promieni rentgenowskich. Rentgenowski dyfraktogram proszkowy odmiany polimorficznej A uzyskano w następujących warunkach:
Wyposażenie: dyfraktometr Philips PW 1800/10 wyposażony w cyfrowy mikrovax 2000.
Wybór parametrów: promienie rentgenowskie
Typ rurki: Cu (długa precyzyjna ogniskowa)
Długości fali (λ): Κα1 = 1,54060 A
Κα2 = 1,54439 A
Współczynnik intensywności (α2/α1): 0,500
Kąt początkowy [°2Θ]: 2,000
Kąt końcowy [°2Θ]: 60,000
Wielkość kroku [°2Θ]: 0,020
Maksimum intensywności [s]: 7310,250
Typ przeszukiwania: ciągły
Minimalna szerokość wierzchołka piku: 0,00
Maksymalna szerokość wierzchołka piku: 1,00
Szerokość podstawy piku: 2,00
Minimalna istotność: 0,75
Liczba pików: 69
Generator: wysokie napięcie: 50 KV prąd: 30 mA
Proszkowy dyfraktogram rentgenowski otrzymany dla odmiany polimorficznej A przedstawiono na fig. 1. Odpowiadające wartości zebrano w tabeli 1.
T a b e l a 1:
Kąt [°2Θ] wartość d α1 [A] Wartość d α2 [A] Szerokość piku [°2Θ] Int. piku [zlicz.] Int. tła [zlicz.] Int. Wzgl. [%] Istotność
1 2 3 4 5 6 7 8
5,195 16,9967 17,0390 0,960 8 69 0,1 1,05
9,045 9,7689 9,7931 0,100 92 96 1,3 0,97
9,335 9,4660 9,4896 0,080 114 98 1,6 0,88
10,025 8,8160 8,8379 0,140 400 100 5,5 7,18
10,595 8,3430 8,3637 0,140 204 102 2,8 3,46
11,290 7,8309 7,8503 0,140 467 104 6,4 6,91
13,225 6,6891 6,7058 0,180 548 112 7,5 13,10
PL 210 224 B1 cd. tabeli 1
1 2 3 4 5 6 7 8
14,595 6,0642 6,0793 0,180 404 121 5,5 9,17
15,460 5,7268 5,7410 0,140 4186 125 57,3 23,20
16,655 5,3185 5,3317 0,200 515 130 7,0 12,38
17,085 5,1856 5,1985 0,100 1347 132 18,4 2,78
17,285 5,1260 5,1388 0,060 1399 135 19,1 2,26
17,420 5,0866 5,0992 0,100 1204 135 16,5 4,71
18,140 4,8863 4,8984 0,180 1043 139 14,3 13,14
18,650 4,7538 4,7656 0,120 1063 142 14,5 0,91
19,140 4,6332 4,6447 0,140 7310 144 100,0 32,77
19,820 4,4757 4,4869 0,160 3624 146 49,6 9,02
20,080 4,4184 4,4294 0,140 5402 149 73,9 21,06
20,385 4,3530 4,3638 0,160 2652 149 36,3 23,25
21,215 4,1845 4,1949 0,160 369 154 5,0 5,78
21,890 4,0570 4,0670 0,200 773 156 10,6 3,09
22,630 3,9259 3,9357 0,280 4277 161 58,5 74,66
23,210 3,8291 3,8386 0,120 484 164 6,6 3,33
24,355 3,6516 3,6607 0,060 2725 169 37,3 1,16
24,610 3,6144 3,6234 0,140 3540 172 48,4 17,08
24,995 3,5596 3,5684 0,100 529 174 7,2 1,01
25,260 3,5228 3,5316 0,120 557 174 7,6 3,02
26,575 3,3514 3,3597 0,240 2421 182 33,1 42,58
27,155 3,2811 3,2893 0,140 676 185 9,2 1,32
27,310 3,2629 3,2710 0,100 767 185 10,5 2,75
27,865 3,1991 3,2071 0,120 420 188 5,7 1,08
28,210 3,1608 3,1686 0,100 1467 190 20,1 0,79
28,325 3,1482 3,1560 0,140 1789 190 24,5 4,41
28,650 3,1132 3,1210 0,180 1204 190 16,5 11,65
29,520 3,0234 3,0309 0,220 1011 196 13,8 15,74
30,250 2,9521 2,9594 0,120 159 199 2,2 1,22
31,105 2,8729 2,8800 0,360 282 204 3,9 8,14
31,905 2,8026 2,8096 0,100 339 207 4,6 0,96
32,350 2,7651 2,7720 0,120 237 210 3,2 3,01
33,300 2,6884 2,6950 0,180 1347 216 18,4 14,06
33,640 2,6620 2,6686 0,100 404 216 5,5 1,45
34,880 2,5701 2,5765 0,200 202 222 2,8 1,04
35,275 2,5422 2,5486 0,240 299 225 4,1 4,84
36,055 2,4890 2,4952 0,280 202 228 2,8 3,78
36,910 2,4333 2,4393 0,320 169 234 2,3 0,90
PL 210 224 B1 cd. tabeli 1
1 2 3 4 5 6 7 8
37,160 2,4175 2,4235 0,120 216 234 3,0 2,14
37,680 2,3853 2,3912 0,240 240 237 3,3 1,58
39,435 2,2831 2,2888 0,280 449 246 6,1 2,67
39,675 2,2698 2,2755 0,080 396 246 5,4 0,82
40,325 2,2347 2,2403 0,160 520 250 7,1 0,95
40,930 2,2031 2,2086 0,120 480 253 6,6 2,66
41,445 2,1769 2,1823 0,240 372 256 5,1 2,65
41,990 2,1499 2,1552 0,120 538 259 7,4 1,31
42,670 2,1172 2,1225 0,160 428 262 5,9 1,45
43,145 2,0950 2,1002 0,120 433 266 5,9 1,50
44,190 2,0478 2,0529 0,160 376 269 5,1 0,89
46,095 1,9675 1,9724 0,160 279 279 3,8 0,86
46,510 1,9509 1,9558 0,240 310 282 4,2 0,87
48,305 1,8826 1,8872 0,200 506 292 6,9 2,06
48,900 1,8610 1,8657 0,240 615 296 8,4 1,67
50,330 1,8115 1,8160 0,160 437 303 6,0 1,73
51,035 1,7881 1,7925 0,080 416 306 5,7 0,93
53,550 1,7099 1,7141 0,480 177 317 2,4 2,84
54,500 1,6823 1,6865 0,400 130 324 1,8 1,37
55,420 1,6565 1,6606 0,320 130 328 1,8 1,72
56,220 1,6348 1,6389 0,320 121 331 1,7 0,87
56,770 1,6203 1,6243 0,240 142 335 1,9 1,59
57,405 1,6039 1,6079 0,240 112 339 1,5 1,19
58,500 1,5764 1,5804 0,240 67 342 0,9 1,57
W świetle farmaceutycznej skuteczności flibanseryny, korzystne jest zastosowanie odmiany polimorficznej A flibanseryny do wytwarzania kompozycji farmaceutycznej do leczenia chorób, w których zastosowanie związków wykazujących powinowactwo do receptora 5-HT1A i 5-HT2 może przynieść korzyść terapeutyczną.
W szczególności, korzystnym jest zastosowanie odmiany polimorficznej A flibanseryny do wytwarzania leku do leczenia zaburzeń wybranych spośród grupy obejmującej zaburzenie obniżenia pociągu płciowego (Hypoactive Sexual Desire Disorder), utratę pociągu płciowego, brak pociągu płciowego, obniżony pociąg płciowy, hamowany pociąg płciowy, utratę popędu płciowego (libido), zakłócenia popędu płciowego i oziębłości. A szczególnie korzystnym jest zastosowanie odmiany polimorficznej A flibanseryny do wytwarzania leku do leczenia zaburzeń wybranych spośród grupy obejmującej zaburzenie obniżenia pociągu płciowego (Hypoactive Sexual Desire Disorder) i utratę pociągu płciowego.
Wymienione efekty terapeutyczne odmiany polimorficznej A flibanseryny są uzyskiwane u mężczyzn i kobiet. Jednakże, w dalszym aspekcie wynalazku korzystne jest zastosowanie odmiany polimorficznej A flibanseryny do wytwarzania leku do leczenia zaburzeń płciowych u kobiet.
Korzystne skutki odmiany polimorficznej A flibanseryny można zaobserwować bez względu na to, czy zakłócenie istniało przez długi okres czasu, czy było nabyte, i niezależnie od podłoża przyczynowego (organicznego - zarówno fizycznego jak i wywołanego lekami, psychogenicznego, połączenia organicznego - zarówno fizycznego i wywołanego lekami - i psychogenicznego, lub nieznanego).
Jak już wcześniej wspomniano, jednym z aspektów wynalazku są kompozycje farmaceutyczne zawierające jako składnik czynny odmianę polimorficzną A flibanseryny z dodatkiem jednego lub więPL 210 224 B1 cej farmaceutycznych nośników, rozcieńczalników lub zaróbek. Do podawania farmaceutycznego odmiana polimorficzna A flibanseryny może być włączona do konwencjonalnego preparatu farmaceutycznego w postaci stałej, płynnej lub w spraju. Kompozycja może, na przykład, występować w postaci odpowiedniej do podawania doustnie, odbytnicze, pozajelitowo lub do inhalacji nosowo. Korzystne formy obejmują na przykład, kapsułki, tabletki, tabletki powlekane, ampułki, czopki i spraj nosowy.
Składnik czynny może być wprowadzony do zaróbek lub nośników stosowanych konwencjonalnie w kompozycjach farmaceutycznych takich jak, na przykład, talk, guma arabska, laktoza, żelatyna, stearynian magnezu, skrobia kukurydziana, podłoża wodne lub niewodne, poliwinylopirolidon, półsyntetyczne glicerydy kwasów tłuszczowych, chlorek benzalkonium, fosforan sodu, EDTA, polisorbat 80. Z kompozycji korzystnie tworzy się preparaty w jednostkowych dawkach, każ da jednostka dawkowania jest dostosowana do dostarczenia pojedynczej dawki składnika czynnego. Każda jednostka dawkowania może korzystnie zawierać od 0,01 mg do 100 mg, korzystniej od 0,1 do 50 mg.

Claims (10)

1. Krystaliczna odmiana polimorficzna A (forma A) flibanseryny 1 posiadająca maksimum endotermiczne w temperaturze 161°C, które pojawia się w trakcie analizy termalnej z zastosowaniem różnicowej kalorymetrii skaningowej DSC.
2. Flibanseryna 1 zawierająca formę A, określona w zastrz. 1.
3. Sposób technicznego wytwarzania flibanseryny 1 określonej w zastrz. 1 albo 2, znamienny tym, że w pierwszym etapie procesu benzimidazolon o wzorze 2 H w którym R oznacza odpowiednią grupę zabezpieczającą grupę aminową, poddaje się reakcji z piperazyną o wzorze 3
PL 210 224 B1 w którym X oznacza grupę opuszczającą wybraną spoś ród grupy obejmują cej chlor, brom, jod, metanosulfonian, trifluorometanosulfonian i para-toluenosulfonian, w odpowiednim rozpuszczalniku wybranym z grupy obejmującej wodę, alkohole, mieszaniny wody z alkoholami, polarne rozpuszczalniki aprotyczne i ich mieszaniny z wodą, w obecności odpowiedniej zasady, i w drugim etapie procesu odszczepia się grupę R zabezpieczającą grupę aminową w odpowiednich warunkach odszczepiania.
4. Sposób według zastrz. 3, znamienny tym, że reakcję 2 z 3 prowadzi się w temperaturze co najmniej 50°C.
5. Sposób według zastrz. 4, znamienny tym, że ogrzewanie prowadzi się przez około 10 minut do około 12 godzin.
6. Odmiana polimorficzna A flibanseryny 1 wytworzona sposobem określonym w jednym z zastrz. 3-5.
7. Odmiana polimorficzna A flibanseryny 1 określona w jednym z zastrz. 1, 2, lub 6, do zastosowania jako lek.
8. Zastosowanie odmiany polimorficznej A flibanseryny 1 określonej w jednym z zastrz. 1, 2, lub 6, do wytwarzania leku do leczenia choroby wybranej spośród depresji, schizofrenii, choroby Parkinsona, niepokoju, zaburzeń snu, zaburzeń płciowych i umysłowych, oraz związanego z wiekiem osłabienia pamięci.
9. Zastosowanie według zastrz. 8, znamienne tym, że zaburzeniem płciowym jest obniżenie popędu płciowego.
10. Kompozycje farmaceutyczne zawierające jako składnik czynny odmianę polimorficzną A flibanseryny 1 określonej w jednym z zastrz. 1,2, lub 6, ewentualnie w mieszaninie z jednym lub więcej farmaceutycznych nośników, rozcieńczalników lub zaróbek.
PL364598A 2001-08-02 2002-07-30 Krystaliczna odmiana polimorficzna flibanseryny, sposób jej wytwarzania, jej zastosowanie, oraz kompozycje farmaceutyczne ją zawierające PL210224B1 (pl)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
EP01118593 2001-08-02
EP01130180 2001-12-19
PCT/EP2002/008466 WO2003014079A1 (en) 2001-08-02 2002-07-30 Stable polymorph of flibanserin, technical process for its preparation and the use thereof for preparing medicaments

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL364598A1 PL364598A1 (pl) 2004-12-13
PL210224B1 true PL210224B1 (pl) 2011-12-30

Family

ID=26076670

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL364598A PL210224B1 (pl) 2001-08-02 2002-07-30 Krystaliczna odmiana polimorficzna flibanseryny, sposób jej wytwarzania, jej zastosowanie, oraz kompozycje farmaceutyczne ją zawierające

Country Status (26)

Country Link
EP (2) EP1518858A1 (pl)
JP (1) JP3822601B2 (pl)
KR (1) KR100899297B1 (pl)
CN (1) CN1288147C (pl)
AR (2) AR036208A1 (pl)
AT (1) ATE288911T1 (pl)
AU (1) AU2002331361B2 (pl)
BR (1) BR0211601A (pl)
CA (1) CA2450093C (pl)
CO (1) CO5560572A2 (pl)
DE (1) DE60202958T2 (pl)
DK (1) DK1414816T3 (pl)
EA (1) EA006400B1 (pl)
ES (1) ES2237694T3 (pl)
HR (1) HRP20040107B1 (pl)
HU (1) HU228666B1 (pl)
IL (2) IL159151A0 (pl)
MX (1) MXPA04000913A (pl)
MY (1) MY127294A (pl)
NZ (1) NZ530510A (pl)
PL (1) PL210224B1 (pl)
PT (1) PT1414816E (pl)
RS (1) RS50742B (pl)
SI (1) SI1414816T1 (pl)
UA (1) UA76767C2 (pl)
WO (1) WO2003014079A1 (pl)

Families Citing this family (26)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7183410B2 (en) 2001-08-02 2007-02-27 Bidachem S.P.A. Stable polymorph of flibanserin
DE10138273A1 (de) * 2001-08-10 2003-02-27 Boehringer Ingelheim Pharma Arzneimittel mit neuroprotektiver Wirkung
UA78974C2 (en) 2001-10-20 2007-05-10 Boehringer Ingelheim Pharma Use of flibanserin for treating disorders of sexual desire
US10675280B2 (en) 2001-10-20 2020-06-09 Sprout Pharmaceuticals, Inc. Treating sexual desire disorders with flibanserin
HRP20041092B1 (hr) * 2002-05-22 2013-05-31 Boehringer Ingelheim Pharma Gmbh & Co.Kg Novi farmaceutski pripravci flibanserina
WO2006119884A2 (en) * 2005-05-06 2006-11-16 Boehringer Ingelheim International Gmbh Method for the treatment of drug abuse with flibanserin
PL1912650T3 (pl) 2005-08-03 2018-01-31 Sprout Pharmaceuticals Inc Zastosowanie flibanseryny w leczeniu otyłości
CA2626134C (en) 2005-10-29 2013-12-24 Boehringer Ingelheim International Gmbh Benzimidazolone derivatives for the treatment of premenstrual and other female sexual disorders
US20070105869A1 (en) * 2005-11-08 2007-05-10 Stephane Pollentier Use of flibanserin for the treatment of pre-menopausal sexual desire disorders
JP2009528322A (ja) * 2006-02-28 2009-08-06 ベーリンガー インゲルハイム インターナショナル ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング フリバンセリンによる弁膜性心疾患の治療又は予防
EA200802208A1 (ru) * 2006-05-09 2009-04-28 Бёрингер Ингельхайм Интернациональ Гмбх Применение флибансерина для лечения расстройств полового влечения в постклимактерический период
EP2037927B1 (en) 2006-06-30 2010-01-27 Boehringer Ingelheim International GmbH Flibanserin for the treatment of urinary incontinence and related diseases
AR062320A1 (es) 2006-08-14 2008-10-29 Boehringer Ingelheim Int Formulaciones de flibanserina y metodo para fabricarlas
CL2007002214A1 (es) 2006-08-14 2008-03-07 Boehringer Ingelheim Int Composicion farmaceutica en la forma de comprimido, donde al menos la longitud del comprimido en el estado anterior de la aplicacion es al menos 7/12 del diametro pilorico del paciente y despues de ingerirlo en estado alimentado, la longitud del comp
WO2008022932A2 (en) 2006-08-25 2008-02-28 Boehringer Ingelheim International Gmbh Controlled release system and method for manufacturing the same
WO2008061966A2 (en) * 2006-11-22 2008-05-29 Boehringer Ingelheim International Gmbh New use of flibanserin
US8722682B2 (en) 2006-12-20 2014-05-13 Sprout Pharmaceuticals, Inc. Sulfated benzimidazolone derivatives having mixed serotonin receptor affinity
EP1955699A1 (en) * 2007-02-08 2008-08-13 Boehringer Ingelheim Pharma GmbH & Co. KG Use of flibanserin for the treatment of insomnia
CL2008002693A1 (es) 2007-09-12 2009-10-16 Boehringer Ingelheim Int Uso de flibanserina para el tratamiento de sintomas vasomotores seleccionados de sofocos, sudores nocturnos, cambios de estado de animo e irritabilidad
EP2090297A1 (en) 2008-02-13 2009-08-19 Boehringer Ingelheim International GmbH Formulations of flibanserin
CA2686480A1 (en) 2008-12-15 2010-06-15 Boehringer Ingelheim International Gmbh New salts
CN104926734B (zh) * 2015-07-07 2017-04-05 苏州立新制药有限公司 氟班色林的制备方法
WO2017076356A1 (zh) * 2015-11-05 2017-05-11 苏州晶云药物科技有限公司 氟班色林的新晶型及其制备方法
WO2017128932A1 (zh) * 2016-01-31 2017-08-03 孟晓明 氟班色林的新晶型及其制备方法及其用途
CN111303043A (zh) * 2019-04-19 2020-06-19 武汉万知化工医药有限公司 一种氟班色林盐酸盐的制备方法
CN115919860B (zh) 2022-12-05 2023-11-10 中国药科大学 氟班色林在制备治疗雄激素脱发药物中的用途

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IT1251144B (it) * 1991-07-30 1995-05-04 Boehringer Ingelheim Italia Derivati del benzimidazolone

Also Published As

Publication number Publication date
JP2004537597A (ja) 2004-12-16
RS50742B (sr) 2010-08-31
EA200400252A1 (ru) 2004-08-26
CN1551879A (zh) 2004-12-01
PL364598A1 (pl) 2004-12-13
IL159151A0 (en) 2004-06-01
HK1070063A1 (en) 2005-06-10
EP1414816A1 (en) 2004-05-06
WO2003014079A1 (en) 2003-02-20
HRP20040107A2 (en) 2004-06-30
HUP0401201A2 (hu) 2004-10-28
EA006400B1 (ru) 2005-12-29
EP1518858A1 (en) 2005-03-30
NZ530510A (en) 2004-07-30
CN1288147C (zh) 2006-12-06
CA2450093C (en) 2008-09-23
PT1414816E (pt) 2005-04-29
WO2003014079A8 (en) 2003-11-20
HU228666B1 (en) 2013-05-28
DE60202958D1 (de) 2005-03-17
AU2002331361B2 (en) 2008-06-05
UA76767C2 (uk) 2006-09-15
YU7804A (sh) 2006-08-17
HUP0401201A3 (en) 2004-11-29
KR20040023704A (ko) 2004-03-18
AR077416A2 (es) 2011-08-24
HRP20040107B1 (hr) 2012-02-29
ATE288911T1 (de) 2005-02-15
CA2450093A1 (en) 2003-02-20
ES2237694T3 (es) 2005-08-01
SI1414816T1 (en) 2005-06-30
MXPA04000913A (es) 2004-10-27
CO5560572A2 (es) 2005-09-30
KR100899297B1 (ko) 2009-05-26
IL159151A (en) 2009-09-22
DK1414816T3 (da) 2005-04-11
DE60202958T2 (de) 2006-04-06
BR0211601A (pt) 2004-08-24
JP3822601B2 (ja) 2006-09-20
AR036208A1 (es) 2004-08-18
EP1414816B1 (en) 2005-02-09
MY127294A (en) 2006-11-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL210224B1 (pl) Krystaliczna odmiana polimorficzna flibanseryny, sposób jej wytwarzania, jej zastosowanie, oraz kompozycje farmaceutyczne ją zawierające
US7420057B2 (en) Stable polymorph of flibanserin
AU2002331361A1 (en) Stable polymorph of flibanserin, technical process for its preparation and the use thereof for preparing medicaments
JP2767321B2 (ja) ピペラジン誘導体及びこれを含有する医薬
EP0015615B1 (en) Phenyl piperazine derivatives, their preparation and antiagressive medicines containing them
JP6868089B2 (ja) 医薬
US4100286A (en) 2-(Substituted heterocyclic amine)benzoic acids
HU191505B (en) Process for preparing spiro-cyclopentyl-thiazolidinyl-piperazine derivatives
ZA200309586B (en) Stable polymorph of flibanserin technical process for its preparation and the use thereof for preparing medicaments
EP0236931B1 (en) Aromatic omega-alkylimino-tetrahydro-6H-1,3-Thiazin-6-one derivatives
HK1070063B (en) Stable polymorph of flibanserin, technical process for its preparation and the use thereof for preparing medicaments
BR122012029907B1 (pt) A crystal polymorphine (form a) of flibanserin 1, its use, process for the preparation of flibanserin 1, and pharmaceutical compositions
NO326098B1 (no) Stabil polymorf av flibanserin, teknisk fremgangsmate for fremstilling derav og anvendelse derav for fremstlling av medikamenter
CA1087199A (en) 1-(naphthylethyl)imidazole derivatives
MXPA99001797A (en) Benzamidine derivatives and the use thereof as medicaments with ltb4-antagonistic effect
GB1588533A (en) Phenylamidine derivatives
CS249149B2 (cs) Způsob výroby 2,5-disubstituovaných 4(3H)-pyrimidonů