PL208530B1 - Kompozycja żelkotu i sposób jej wytwarzania - Google Patents

Kompozycja żelkotu i sposób jej wytwarzania

Info

Publication number
PL208530B1
PL208530B1 PL371095A PL37109503A PL208530B1 PL 208530 B1 PL208530 B1 PL 208530B1 PL 371095 A PL371095 A PL 371095A PL 37109503 A PL37109503 A PL 37109503A PL 208530 B1 PL208530 B1 PL 208530B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
polyester resin
reactants
unsaturated polyester
acid
weight
Prior art date
Application number
PL371095A
Other languages
English (en)
Other versions
PL371095A1 (pl
Inventor
Scott Larry Crump
Ming-Yang Zhao
Chih-Pin G. Hsu
Erwoan Pezron
Original Assignee
Cray Valley Sa
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Cray Valley Sa filed Critical Cray Valley Sa
Publication of PL371095A1 publication Critical patent/PL371095A1/pl
Publication of PL208530B1 publication Critical patent/PL208530B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09DCOATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
    • C09D167/00Coating compositions based on polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Coating compositions based on derivatives of such polymers
    • C09D167/04Polyesters derived from hydroxycarboxylic acids, e.g. lactones
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09DCOATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
    • C09D167/00Coating compositions based on polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Coating compositions based on derivatives of such polymers
    • C09D167/06Unsaturated polyesters having carbon-to-carbon unsaturation

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)
  • Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)
  • Disinfection, Sterilisation Or Deodorisation Of Air (AREA)
  • Paints Or Removers (AREA)
  • Dental Preparations (AREA)
  • Pens And Brushes (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest kompozycja żelkotu o niewielkiej zawartości lotnych związków organicznych i niskiej kleistości. Kolejnym przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania takiej kompozycji.
Żelkoty są znane w dziedzinie polimerów wzmacnianych włóknem. Zazwyczaj żywica żelkotowa jest rozpuszczona w reaktywnym monomerze, jak styren lub metakrylan metylu (MMA) tak, aby żelkot mógł być nakładany w postaci spreju. Zależnie od warunków rozpylania, receptury, sprzętu i wielu innych czynników, około jedna trzecia do ponad połowy ilości styrenu i MMA ze składu żelkotu może być rozproszona do atmosfery w czasie nakładania. Przykładowo, na podstawie pomiaru emisji styrenu metodą analizy przepływu ciągłego (CFA) stwierdzono, że z pojedynczej beczki zawierającej 245 kg (540 funtów) zwykłego żelkotu, podczas nakładania niekontrolowanymi sposobami rozpylania, ponad 45 kg (100 funtów) może być emitowane jako lotne związki organiczne (VOC). Producent używający dwóch beczek żelkotu dziennie powoduje wprowadzenie do atmosfery ponad 25 ton VOC w cią gu roku.
Rządowe rozporządzenia, jak Clean Air Act z 1990 r. (Ustawa o czystym powietrzu; paragraf 112) reguluje wielkości emisji licznych produktów i procesów, włączając emisje niebezpiecznych zanieczyszczeń powietrza (HAP), wynikające z nakładania żelkotów przez rozpylanie podczas procesu otwartego formowania. EPA ustala standardy MACT (techniki z maksymalnie osiągalną kontrolą), które muszą być stosowane w przemyśle. Tak więc, wytwórcy i dostawcy żywic są zainteresowani żelkotami o niższej emisji lotnych związków organicznych.
Kolejnymi istotnymi właściwościami żelkotów są kleistość i czas utwardzania. Kleistość wyznacza okres, po jakim polimer wzmocniony włóknem może być wprowadzony do matrycy. Dla otwartych dużych form, jak kadłuby łodzi, kleistość decyduje o tym, jak szybko można chodzić po powłoce z żelkotu. Wiele używanych wcześniej żelkotów, znanych ze stanu techniki, pozostaje nadal kleista po więcej niż godzinie lub dwóch utwardzania.
Byłoby zatem pożądane uzyskanie żelkotu o niskiej zawartości lotnych związków organicznych i niskiej kleistoś ci, co rozwią załoby wspomniane powyż ej problemy.
Ze zgłoszenia międzynarodowego PCT pod nr WO 00/23495 znana jest nienasycona żywica poliestrowa otrzymywana z następujących składników: 30-70% molowo przynajmniej dwóch nienasyconych kwasów karboksylowych lub ich pochodnych, przy czym jeden z tych związków jest kwasem maleinowym, bezwodnikiem maleinowym lub kwasem fumarowym, a drugi związek jest kwasem aromatycznym pochodzącym z określonej grupy, przy czym opcjonalnie mogą być użyte dalsze kwasy; 30-70% molowo przynajmniej dwóch dioli, z których przynajmniej jeden jest wybrany spośród 2,2,4-trimetylo-1,3-pentanodiolu i 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiolu, przy czym ilość tych związków wynosi od 0,5 do 8% molowo; 0,5-10% molowo przynajmniej jednego monoalkoholu; opcjonalnie związków modyfikujących, przy czym łączna ilość tych związków i monoalkoholi wynosi od 0,5 do 20% molowo; oraz - 15-50% molowo przynajmniej jednego reaktywnego rozcieńczalnika.
Dalszym przedmiotem powyższego zgłoszenia jest sposób otrzymywania takiej żywicy, w którym wszystkie składniki wprowadza się do reaktora i ogrzewa w temperaturze 180-240°C aż do uzyskania liczby kwasowej 1-50 (ewentualnie poniżej 70, gdy stosuje się bezwodnik maleinowy oraz kwas izo- lub tereftalowy), po czym produkt studzi się i rozpuszcza w reaktywnym rozcieńczalniku. Kolejnymi przedmiotami zgłoszenia są: produkt uzyskany powyższym sposobem oraz zastosowanie tej żywicy. Następnym przedmiotem tego zgłoszenia jest żelkot, który składa się z 30-80% wagowo żywicy poliestrowej, 15-50% reaktywnego rozcieńczalnika, oraz określonych dodatków, przy czym składniki do wytwarzania żywicy poliestrowej są zróżnicowane zależnie od zastosowania żelkotu (np. żeglugowe, ogólne).
Przykłady żelkotów z tej publikacji charakteryzują się m.in.:
- zawartością 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiolu, która wynosi od 4 do 6%;
- lepkością żywicy poliestrowej, która wynosi od 2400 do 7000 mPa-s;
- temperaturą zeszklenia (np. 4°C dla przykładu 2C; wg pomiaru zgłaszającego). Pociąga to za sobą następujące niedogodności:
a/ zastosowanie niskiej ilości 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiolu powoduje, że żywica ma znacznie wyższą lepkość dla danego ciężaru cząsteczkowego;
PL 208 530 B1 b/ wyższe lepkości oznaczają trudności z nakładaniem żelkotu przez rozpylanie, a ich przezwyciężenie wymaga zwiększenia zawartości styrenu, co w oczywisty sposób wpływa na ilość emitowanych związków organicznych;
c/ niska temperatura zeszklenia powoduje konieczność dłuższego utwardzania żelkotu przed uzyskaniem braku kleistości powierzchni.
Celem wynalazku było uzyskanie żelkotu o niskiej zawartości lotnych związków organicznych (co najwyżej 34% wagowo styrenu), zachowującego dobre właściwości mechaniczne oraz niską kleistość (brak kleistości powierzchni po 1 - godzinnym utwardzaniu), a także łatwego do nakładania przez rozpylanie, których to parametrów nie można uzyskać w procesie według powyższego opisu. Badania, które doprowadziły do wynalazku, wykazały, że żywicę poliestrową, a zatem również żelkot o odpowiednich parametrach, tj. niewielkiej zawartoś ci lotnych zwią zków organicznych i niskiej kleistości, można uzyskać, eliminując ze składu monoalkohol oraz zwiększając zawartość 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiolu powyżej 10% molowo. Dzięki takiej kompozycji uzyskano nieoczekiwany efekt, polegający na znacznym obniżeniu lepkości żywicy, która wynosi nie więcej niż 1750 mPa-s w roztworze styrenu o zawartości części nielotnych wynoszącej 70%.
Podstawowe właściwości nienasyconej żywicy poliestrowej - jak lepkość, temperatura zeszklenia i ciężar cząsteczkowy, a ponadto jej udział ilościowy w kompozycji żelkotu - które łącznie decydują o jego przydatności, nie są w jakikolwiek sposób ujawnione w powyższym opisie.
Cel wynalazku zrealizowano poprzez opracowanie kompozycji żelkotu o niewielkiej zawartości lotnych związków organicznych i niskiej kleistości, zawierającej w ilości nie mniejszej niż 66% wagowo nienasyconą żywicę poliestrową, otrzymywaną z przynajmniej dwóch reagentów, z których jednym jest bezwodnik maleinowy, a do pozostałych reagentów należy 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol w ilości przynajmniej 10 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów stosowanych do otrzymywania nienasyconej żywicy poliestrowej w reakcji prowadzonej bez udziału monoalkoholu; oraz rozpuszczalnik organiczny zdolny do polimeryzacji z nienasyconą żywicą poliestrową w ilości do 34% wagowo w stosunku do całkowitego ciężaru kompozycji, która charakteryzuje się tym, że składnik tej kompozycji stanowi nienasycona żywica poliestrowa, która charakteryzuje się lepkością wynoszącą nie więcej niż 1750 mPa-s przy szybkości ścinania przynajmniej 500 s-1 w roztworze styrenu przy zawartości części nielotnych 70%, temperaturą zeszklenia nie niższą od 11°C, oraz średnią wagowo masą cząsteczkową nie wyższą niż 6 050.
W korzystnym rozwiązaniu wynalazku jednym z reagentów jest bezwodnik maleinowy uprzednio przekształcony w kwas fumarowy, przy czym bardziej korzystnie bezwodnik maleinowy jest przekształcony w kwas fumarowy w ilości przynajmniej 70%.
W dalszym korzystnym rozwiązaniu wśród pozostałych reagentów znajduje się kwas monokarboksylowy w ilości mniejszej niż 5 procent molowo w stosunku do całkowitej masy reagentów.
Kompozycja według wynalazku korzystnie stanowi roztwór żywicy poliestrowej w organicznym rozpuszczalniku wybranym z grupy, do której należą: styren, winylotoluen, alfa-metylostyren lub metakrylan metylu, zaś bardziej korzystnie rozpuszczalnik organiczny stanowi styren.
Cel wynalazku realizuje także kompozycja żelkotu o niewielkiej zawartości lotnych związków organicznych i niskiej kleistości, zawierająca w ilości nie mniejszej niż 66% wagowo nienasyconą żywicę poliestrową, otrzymywaną z przynajmniej dwóch reagentów, z których jednym jest bezwodnik maleinowy, a do pozostałych reagentów należy 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol w ilości przynajmniej 10 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów stosowanych do otrzymywania nienasyconej żywicy poliestrowej w reakcji prowadzonej bez udziału monoalkoholu; oraz rozpuszczalnik organiczny zdolny do polimeryzacji z nienasyconą żywicą poliestrową w ilości do 34% wagowo w stosunku do całkowitego ciężaru kompozycji, która charakteryzuje się tym, że zawiera nienasyconą żywicę poliestrową otrzymywaną poprzez przereagowanie pierwszej mieszaniny reakcyjnej zawierającej kwas dikarboksylowy oraz przynajmniej jeden poliol, w wyniku którego powstaje produkt pierwszej reakcji, przy czym w skład polioli wchodzi 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol; a następnie przereagowanie drugiej mieszaniny reakcyjnej zawierającej produkt pierwszej reakcji oraz dalsze reagenty, do których należą bezwodnik maleinowy i kwas monokarboksylowy, w wyniku którego powstaje nienasycona żywica poliestrowa, która charakteryzuje się lepkością wynoszącą nie więcej niż 1750 mPa-s przy szybkości ścinania przynajmniej 500 s-1 w roztworze styrenu przy zawartości części nielotnych 70%, temperaturą zeszklenia nie niższą od 11°C, oraz średnią wagowo masą cząsteczkową nie wyższą niż 6 050; oraz rozpuszczalnik organiczny zdolny do polimeryzacji z nienasyconą żywicą poliestrową.
PL 208 530 B1
W korzystnych rozwią zaniach wynalazku kwasem dikarboksylowym jest kwas izoftalowy, poliolem jest glikol neopentylowy, a kwasem monokarboksylowym jest kwas benzoesowy, przy czym bardziej korzystnie nasycony kwas monokarboksylowy stanowi co najwyżej około 5 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów.
W dalszym korzystnym rozwią zaniu przed reakcją bezwodnik maleinowy w ilości przynajmniej 70% zostaje przekształcony w kwas fumarowy.
Przedmiotem wynalazku realizującym postawiony cel jest także sposób wytwarzania kompozycji żelkotu o niewielkiej zawartości lotnych związków organicznych i niskiej kleistości, zawierającej w ilości nie mniejszej niż 66% wagowo nienasyconą ż ywicę poliestrową, otrzymywaną z przynajmniej dwóch reagentów, z których jednym jest bezwodnik maleinowy, a do pozostałych reagentów należy 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol w ilości przynajmniej 10 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów stosowanych do otrzymywania żywicy poliestrowej w reakcji prowadzonej bez udziału monoalkoholu; oraz rozpuszczalnik organiczny zdolny do polimeryzacji z nienasyconą żywicą poliestrową w ilości do 34% wagowo w stosunku do całkowitego ciężaru kompozycji; przy czym reakcję prowadzi się w dwóch etapach, charakteryzujący się tym, że w pierwszym etapie jako reagenty stosuje się kwas dikarboksylowy i przynajmniej jeden poliol, przy czym w skład polioli wchodzi 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol; w drugim etapie jako reagenty stosuje się produkt pierwszej reakcji oraz dalsze reagenty, w tym bezwodnik maleinowy i kwas monokarboksylowy; a do otrzymanej nienasyconej żywicy poliestrowej, która charakteryzuje się lepkością wynoszącą nie więcej niż 1750 mPa-s przy szybkości ścinania przynajmniej 500 s-1 w roztworze styrenu przy zawartości części nielotnych 70%, temperaturą zeszklenia nie niższą od 11°C, oraz średnią wagowo masą cząsteczkową nie wyższą niż 6 050, dodaje się rozpuszczalnik organiczny wybrany z grupy, do której należą: styren, winylotoluen, alfa-metylostyren oraz metakrylan metylu.
W korzystnych rozwiązaniach sposobu według wynalazku kwasem dikarboksylowym jest kwas izoftalowy, poliolem jest glikol neopentylowy, a kwasem monokarboksylowym jest kwas benzoesowy, przy czym bardziej korzystnie nasycony kwas monokarboksylowy stanowi co najwyżej około 5 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów.
W dalszym korzystnym rozwiązaniu przed reakcją bezwodnik maleinowy w ilości przynajmniej 70% zostaje przekształcony w kwas fumarowy.
Dalsze cechy i zalety przedmiotowego wynalazku będą uwidocznione w poniższym szczegółowym opisie oraz na rysunkach.
Korzystne rozwiązania wynalazku opisano poniżej w odniesieniu do załączonych rysunków, służących do zobrazowania wynalazku.
Na rys. 1 przedstawiono wykres w układzie kartezjańskim, gdzie na osi X podano wartości lepkości, a na osi Y wartości temperatury zeszklenia (Tg).
W poniższym szczegółowym opisie zawarto odniesienia do załączonych rysunków, stanowiących jego część, na których zilustrowano specyficzne rozwiązania wynalazku. Rozwiązania te opisane wystarczająco szczegółowo, aby umożliwić ekspertom praktyczne odtworzenie wynalazku. Zrozumiałe jest, że można wykorzystać inne rozwiązania oraz dokonywać zmian chemicznych bez odstępowania od ducha i zakresu przedstawionego wynalazku.
Żelkot jest żywicą poliestrową o specjalnej recepturze, używaną przede wszystkim do formowania kontaktowego (nakładanie ręczne i natryskiwanie spreju). Żelkot nadaje wykończenie uformowanej powierzchni oraz odporne na wpływy atmosferyczne i działanie wody pokrycie na wzmocnieniu z włókna szklanego. Pomaga to pokrywać albo maskować obraz więźby wzmacniającej z włókna szklanego, który może prześwitywać w wyniku naturalnego kurczenia się żywicy wokół szklanych włókien. Typowo, kompozycję żelkotu przygotowuje się z udziałem środków tiksotropowych, wypełniaczy poprawiających płynność, pigmentów dostarczających pożądany kolor oraz dodatków wpływających na czas żelowania i utwardzania. Żelkot powinien być sprężysty, stabilny pod działaniem światła i zabarwiony wystarczająco dla dobrego krycia.
Generalnie, jako żelkoty o niskiej wartości emisji VOC uważa się takie, które są rozpuszczane w 35% wagowo lub mniej styrenu bądź innego reaktywnego monomeru, jak MMA. Konwencjonalne żelkoty są rozpuszczane w 35-50% wagowo styrenu lub innego reaktywnego monomeru. Jednakże, konwencjonalnego żelkotu nie da się uczynić żelkotem o niskiej wartości emisji VOC jedynie przez zwiększanie stężenia składników nielotnych (NVM), ponieważ ten wzrost stężenia mógłby spowodować nie akceptowalne zwiększenie lepkości żelkotu. W celu otrzymania najlepszych wyników, roztwór żelkotu jest nakładany przez rozpylanie. Z praktycznych powodów, lepPL 208 530 B1 kość roztworu żelkotu musi być wyższa od około 1750 mPa-s (1750 cp), aby uzyskać właściwości spreju akceptowalne dla konwencjonalnego sprzętu do rozpylania. W związku z tym, łańcuch główny powłoki żelowej musi być ponownie przygotowany poprzez zmianę polimeru, monomeru i wypełniaczy.
Żelkot według wynalazku zawiera nienasyconą żywicę poliestrową, która jest otrzymywana z przynajmniej dwóch reagentów, przy czym jednym z nich jest bezwodnik maleinowy. Nienasycona żywica poliestrowa charakteryzuje się:
(a) lepkością, (przy szybkości ścinania przynajmniej 500 s-1) w roztworze styrenu, o stężeniu 70% substancji nielotnej, która jest mniejsza albo równa około 1750 mPa-s (1750 cp);
(b) temperaturą zeszklenia wyższą od lub równą około 11°C; i (c) średnią wagowo masą cząsteczkową Mw mniejszą od albo równą około 6 050.
Odpowiednia żywica, użyteczna dla celów wynalazku, zawiera produkt reakcji kwasu dikarboksylowego, przynajmniej jednego alkoholu wielowodoro-tlenowego, bezwodnika maleinowego oraz nasyconego kwasu mono-karboksylowego. Stosowany jako materiał wyjściowy prezentowanego procesu, kwas dikarboksylowy ma ogólny wzór R(COOH)2 gdzie R jest wiązaniem walencyjnym, jak w kwasie szczawiowym, lub rodnikiem organicznym, który może być: rodnikiem alifatycznym (np. kwas adypinowy); etylenowo nienasyconym rodnikiem alifatycznym (np. kwas maleinowy); rodnikiem arylowym (np. kwas ftalowy) lub chlorowcowanym rodnikiem arylowym (np. kwas tetrachloroftalowy). Jeżeli kwas dikarboksylowy według wynalazku ma także nienasycenie etylenowe (np. kwas maleinowy, kwas fumarowy), otrzymany poliester zawiera dodatkowe nienasycone etylenowo pozycje do późniejszego sieciowania i kopolimeryzacji.
Do odpowiednich kwasów należą: kwas ftalowy, kwas izoftalowy, kwas tereftalowy, kwas maleinowy, kwas fumarowy, kwas bursztynowy, kwas adypinowy, i ich chlorowcowane pochodne, jak kwas tetrachloroftalowy i kwas tetrabromoftalowy; korzystnie stosuje się kwas izoftalowy.
Nasyconym kwasem monokarboksylowym jest zazwyczaj kwas benzoesowy lub kwas p-tert-butylobenzoesowy, korzystnie kwas benzoesowy. Alkoholem wielowodorotlenowym jest zazwyczaj alkohol dwuwodorotlenowy (zwany także glikolem lub diolem). Takie diole są znane ze stanu techniki i obejmują, między innymi, glikol etylenowy, glikol propylenowy, glikol neopentylowy i BEPD (2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol).
W korzystnym procesie według wynalazku, kwas dikarboksylowy i alkohole wielowodorotlenowe reagują w pierwszym etapie przez około siedem godzin w temperaturze około 200°C. Reakcja jest zatrzymywana po uzyskaniu wartości liczby kwasowej poniżej około 10 mg KOH/g, korzystnie około 8 mg KOH/g. W drugim etapie dodaje się bezwodnik maleinowy i nasycony kwas monokarboksylowy, zaś reakcja przebiega przez dalsze około 10 godzin w temperaturze około 200°C do uzyskania wartości liczby kwasowej poniżej około 10 mg KOH/g.
Żywice użyteczne dla celów wynalazku są typowo żywicami o niskiej masie cząsteczkowej. Korzystnie żywice mają średnią wagowo masę cząsteczkową Mw niższą od 6 050, bardziej korzystnie niższą od 6 000. Dla ekspertów jest zrozumiałe, że masa cząsteczkowa żywic może być kontrolowana poprzez warunki reakcji, jak czas i temperatura oraz wybór i stężenia reagentów.
Żywice według wynalazku charakteryzują się wysokim stopniem konwersji bezwodnika maleinowego do izomerycznego kwasu fumarowego. Typowo, stopień konwersji do kwasu fumarowego wynosi przynajmniej 70%, bardziej korzystnie przynajmniej 72%, a najkorzystniej przynajmniej 75%. Izomeryzacja może być kontrolowana poprzez temperaturę i czas reakcji. Stopień izomeryzacji można także regulować poprzez dobór materiałów wyjściowych i zmianę kolejności ich dodawania.
Żywice stosowane w żelkotach o niskiej wartości VOC i niskiej kleistości mają stosunkowo wysoką temperaturę zeszklenia (Tg). Temperatura zeszklenia jest temperaturą, w której bezpostaciowe tworzywo takie, jak polimer o dużej masie cząsteczkowej, przechodzi z kruchego stanu szklistego w stan plastyczny. Temperaturę zeszklenia mierzy się standardowymi testami, jak skaningowa kalorymetria różnicowa (DSC). Do oznaczania wartości TG dla celów niniejszego wynalazku wykorzystywano następującą procedurę:
1. Pobiera się próbkę ze wszystkich rozpuszczalników w suszarce próżniowej.
2. Odważa się około 10 mg próbki do aluminiowego pojemnika do analizy metodą DSC i przykrywa się aluminiową pokrywką.
3. Badanie metodą DSC prowadzi się w następujący sposób:
a. stabilizacja próbki w temperaturze - 50°C
b. przetrzymanie izotermiczne próbki w temperaturze - 50°C przez 5 minut
PL 208 530 B1
c. modulowanie temperatury o ± 0,50°C co 30 sekund
d. jednostajne studzenie próbki z szybkością 5,0°C / min do 200,0°C
4. Dane analityczne zbiera się przez wybranie 2 punktów na linii podstawowej (jeden z każdej strony przegięcia) na krzywej odwracalnego przepływu ciepła. Program wyznacza wartość Tg w punkcie przegięcia.
Stwierdzono, że żelkoty o temperaturze zeszklenia równej lub wyższej od około 11°C wykazują niską kleistość po upływie jednej godziny w temperaturze pokojowej około 24°C (75°F).
Kleistość oznacza się za pomocą następującej procedury:
1. Katalizowanie żelkotu dodatkiem 1,8% DDM-9 (katalizator MEKP = nadtlenek ketonu etylowo-metylowego) i mieszanie przez jedną minutę.
2. Rozpylenie materiału na szklaną matrycę o wymiarach 38,1 cm x 38,1 cm (15 x 15) za pomocą pistoletu natryskowego pod ciśnieniem 103,4 KPa (15 psi).
3. Przeciąganie materiału na 0,58 mm (23 milicale), w przybliżeniu do połowy formy, a następnie na 1,22 mm (48 milicali) na resztę formy.
4. Po jednej oraz dwóch godzinach od katalizy, dotykano każdą warstwę małym palcem i określano kleistość w skali półilościowej.
5. Względna skala kleistości od 1 do 5, użyta do określenia kleistości, została pokazana w Tabeli 1.
T a b e l a 1 - Skala stopnia kleistoś ci
Wynik kleistości Opis kleistości Wzorzec porównawczy
1 Brak kleistości Seria 944 dostępna z CCP
2 Słaba kleistość
3 Umiarkowana kleistość
4 Kleisty
5 Bardzo kleisty Seria 951 dostępna z CCP
P r z y k ł a d y
Żelkot 1:
Kwas izoftalowy, glikol neopentylowy i 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol (BEPD) wprowadzono do dwulitrowej kolby wyposażonej w chłodnicę, mieszadło, termometr i rurkę z azotem. Mieszanina została podgrzana do temperatury około 200°C, jak pokazano w tabeli 3A i 3B, w ciągu czterech godzin i przetrzymywano do uzyskania wartości liczby kwasowej około 10 mg KOH/g. Następnie mieszaninę ochłodzono do temperatury 140°C i dodano bezwodnik maleinowy oraz kwas benzoesowy. Temperaturę reakcji utrzymywano na poziomie 200°C do uzyskania wartości liczby kwasowej około 10 mg KOH/g. Z kolei poliester ochłodzono i rozcieńczono w styrenie. Składy żywic i ich właściwości podano w Tabelach 2, 3A i 3B.
T a b e l a 2 - Kompozycje żywic
Żywica podstawowa A B C
Glikol neopentylowy (% wagowy) 14.1 38.9 30.0
BEPD (% wagowy) 42.1 11.8 22.7
Kwas izoftalowy (% wagowy) 16.2 18.2 17.5
Bezwodnik maleinowy (% wagowy) 25.3 28.5 27.3
Kwas benzoesowy (% wagowy) 2.3 2.6 2.5
PL 208 530 B1
T a b e l a 3A - Właściwości żywic
Przykład C1 C2 E3 E4 E5 C6
Podstawowa żywica A A A B B B
Liczba kwasowa (mg KOH/g) 6.2 10.2
Lepkość żywicy (mPa-s) przy 70% zawartości substancji nielotnych (NVM) w styrenie 590 1275 1375 775 1700 2400
Mn 2011 2336 2405 1802 2033 2355
Mw 4090 5815 5911 3775 5551 12789
Polidyspersyjność 2.033 2.489 2.458 2.095 2.730 5.431
Tg dla polimeru (°C) 10.0 8.5 13.4 12.0 15.1 17.1
Stopień konwersji bezwodnika maleinowego (%) 72 80 84 72 74 77
Próbka porównawcza żelkotu B290-165A B290-165B B290-165C B290-165D B290-165E B290-165F
Kleistość 4 3-4 3-4 2 2 2
Porowatość * brak brak brak brak brak brak
NVM (%) 67.0
Lepkość w mPa-s (lub cp) 10900 11350 12150 11500 11050 14200
T.l.** 5.9 5.6 5.4 5.6 5.6 5.0
T a b e l a 3B - Właściwości żywic
Przykład E7 E8 C9 C10 E11 C12
1 2 3 4 5 6 7
Podstawowa żywica C C C C C C
Liczba kwasowa (mg KOH/g) 12.2 10.9 11.7 8.76 5.68 6.2
Lepkość żywicy (mPa-s) przy 70% zawartości substancji nielotnych (NVM) w styrenie 1660 1740 1360 1392 3640 960
Mn 1497 2221 1854 2046 2534 1785
Mw 5022 6037 4199 4919 15261 4919
Polidyspersyjność 3.35 2.72 2.27 2.40 6.023 2.76
Tg dla polimeru (°C) 11.8 11.3 8.22 9.50 15.50 8.97
Kolor <2 < 2 2 2 2 1
Stopień konwersji bezwodnika maleinowego (%) 77 79 72 77 84 74
Próbka porównawcza żelkotu B290-84 B290-110 B290-117A B290-117B B290-117C B290-117D
Kleistość 2 2 2-3 2-3 2 2-3
Porowatość *: mm (milicali) niska 1.2 (48) brak niska 1.2 (48) niska 1.2 (48) niska 1.2 (48) brak
PL 208 530 B1 cd. tabeli
1 2 3 4 5 6 7
NVM (%) 65.6 68.7 67.0 67.7 66.8
Lepkość w mPa-s (lub cp) 11950 13650 11700 10900 16600 9650
T.l.** 4.5 5.0 4.7 4.9 4.4 5.0
* Test porowatości:
Porowatość oznacza obecność w powłoce niewielkich luk powietrznych, które mają postać bardzo małych okrągłych otworów na jej powierzchni. Porowatość określa się okiem nieuzbrojonym na rozpylonej błonce grubości 0,5 mm (20 milicali) po jednej godzinie utwardzania i wyjęciu z formy.
Jej obecność ujawnia się w postaci czarnych kropek, gdy powierzchnia zostaje pokryta czarnym atramentem, a następnie zmywana rozpuszczalnikiem takim, jak aceton.
Porowatość określa się poprzez pomiar szerokości otworów.
** T. I.: Wskaźnik tiksotropowy
Wskaźnik tiksotropowy jest miarą pseudoplastyczności (zmniejszania się lepkości cieczy ze wzrostem szybkości ścinania) płynu tiksotropowego.
Wskaźnik ten określa się jako stosunek lepkości mierzonej przy 4 obrotach/min oraz przy 20 obrotach/min w temperaturze 28 ± 2°C (77 ± 2°F). Lepkości są mierzone za pomocą lepkościomierza Brookfield model RVF - przy użyciu wrzeciona nr 4.
Na rys. 1 przedstawiono wykres we współrzędnych kartezjańskich, przedstawiający właściwości żywic pokazanych w Tabeli 3. Żywice użyteczne dla celów wynalazku są położone w kwadrancie IV. Żywice położone w kwadrancie I mają zbyt wysoką lepkość do rozpylania i zbyt dużą masę cząsteczkową. Żywice położone w kwadrancie II mogą mieć zbyt dużą lepkość do rozpylania i mogą być kleiste po jednej godzinie w temperaturze pokojowej. Żywice położone w kwadrancie III mają lepkość wystarczająco niską do dobrego rozpylania, ale są kleiste po jednej godzinie w temperaturze pokojowej.
Zgodnie z zasadami, strukturalne i metodyczne cechy wynalazku zostały opisane w języku fachowym. Należy jednak rozumieć, że wynalazek nie ogranicza się do określonych właściwości, które pokazano i opisano, ponieważ przedstawiono korzystne rozwiązania jego praktycznej realizacji. Wynalazek jest zatem zastrzeżony dla każdej postaci albo modyfikacji w granicach właściwego zakresu dołączonych zastrzeżeń patentowych, odpowiednio zinterpretowanych zgodnie z doktryną równoważności.

Claims (18)

1. Kompozycja żelkotu o niewielkiej zawartości lotnych związków organicznych i niskiej kleistości, zawierająca w ilości nie mniejszej niż 66% wagowo nienasyconą żywicę poliestrową, otrzymywaną z przynajmniej dwóch reagentów, z których jednym jest bezwodnik maleinowy, a do pozostałych reagentów należy 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol w ilości przynajmniej 10 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów stosowanych do otrzymywania nienasyconej żywicy poliestrowej w reakcji prowadzonej bez udziału monoalkoholu; oraz rozpuszczalnik organiczny zdolny do polimeryzacji z nienasyconą ż ywicą poliestrową w iloś ci do 34% wagowo w stosunku do cał kowitego ciężaru kompozycji, znamienna tym, że składnik tej kompozycji stanowi nienasycona żywica poliestrowa, która charakteryzuje się lepkością wynoszącą nie więcej niż 1750 mPa-s przy szybkości ścinania przynajmniej 500 s-1 w roztworze styrenu przy zawartości części nielotnych 70%, temperaturą zeszklenia nie niższą od 11°C, oraz średnią wagowo masą cząsteczkową nie wyższą niż 6 050.
2. Kompozycja według zastrz. 1, znamienna tym, że jednym z reagentów jest bezwodnik maleinowy uprzednio przekształcony w kwas fumarowy.
3. Kompozycja według zastrz. 2, znamienna tym, że bezwodnik maleinowy jest przekształcony w kwas fumarowy w ilości przynajmniej 70%.
4. Kompozycja według zastrz. 1, znamienna tym, że wśród pozostałych reagentów znajduje się kwas monokarboksylowy w ilości mniejszej niż 5 procent molowo w stosunku do całkowitej masy reagentów.
PL 208 530 B1
5. Kompozycja według zastrz. 1, znamienna tym, że stanowi roztwór żywicy poliestrowej w organicznym rozpuszczalniku wybranym z grupy, do której należą: styren, winylotoluen, alfa-metylostyren lub metakrylan metylu.
6. Kompozycja według zastrz. 4, znamienna tym, że rozpuszczalnik organiczny stanowi styren.
7. Kompozycja żelkotu o niewielkiej zawartości lotnych związków organicznych i niskiej kleistości, zawierająca w ilości nie mniejszej niż 66% wagowo nienasyconą żywicę poliestrową, otrzymywaną z przynajmniej dwóch reagentów, z których jednym jest bezwodnik maleinowy, a do pozostałych reagentów należy 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol w ilości przynajmniej 10 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów stosowanych do otrzymywania nienasyconej żywicy poliestrowej w reakcji prowadzonej bez udziału monoalkoholu; oraz rozpuszczalnik organiczny zdolny do polimeryzacji z nienasyconą żywicą poliestrową w ilości do 34% wagowo w stosunku do całkowitego ciężaru kompozycji, znamienna tym, że zawiera nienasyconą żywicę poliestrową otrzymywaną poprzez przereagowanie pierwszej mieszaniny reakcyjnej zawierającej kwas dikarboksylowy oraz przynajmniej jeden poliol, w wyniku którego powstaje produkt pierwszej reakcji, przy czym w skład polioli wchodzi 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol; a następnie przereagowanie drugiej mieszaniny reakcyjnej zawierającej produkt pierwszej reakcji oraz dalsze reagenty, do których należą bezwodnik maleinowy i kwas monokarboksylowy, w wyniku którego powstaje nienasycona żywica poliestrowa, która charakteryzuje się lepkością wynoszącą nie więcej niż 1750 mPa-s przy szybkości ścinania przynajmniej 500 s-1 w roztworze styrenu przy zawartości części nielotnych 70%, temperaturą zeszklenia nie niższą od 11°C, oraz średnią wagowo masą cząsteczkową nie wyższą niż 6 050; oraz rozpuszczalnik organiczny zdolny do polimeryzacji z nienasyconą żywicą poliestrową.
8. Kompozycja według zastrz. 7, znamienna tym, że kwasem dikarboksylowym jest kwas izoftalowy.
9. Kompozycja według zastrz. 7, znamienna tym, że poliolem jest glikol neopentylowy.
10. Kompozycja według zastrz. 7, znamienna tym, że kwasem monokarboksylowym jest kwas benzoesowy.
11. Kompozycja według zastrz. 7, znamienna tym, że nasycony kwas monokarboksylowy stanowi co najwyżej około 5 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów.
12. Kompozycja według zastrz. 7, znamienna tym, że przed reakcją bezwodnik maleinowy w ilości przynajmniej 70% zostaje przekształcony w kwas fumarowy.
13. Sposób wytwarzania kompozycji żelkotu o niewielkiej zawartości lotnych związków organicznych i niskiej kleistości, zawierającej w ilości nie mniejszej niż 66% wagowo nienasyconą żywicę poliestrową, otrzymywaną z przynajmniej dwóch reagentów, z których jednym jest bezwodnik maleinowy, a do pozostałych reagentów należy 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol w ilości przynajmniej 10 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów stosowanych do otrzymywania żywicy poliestrowej w reakcji prowadzonej bez udziału monoalkoholu; oraz rozpuszczalnik organiczny zdolny do polimeryzacji z nienasyconą żywicą poliestrową w ilości do 34% wagowo w stosunku do całkowitego ciężaru kompozycji; przy czym reakcję prowadzi się w dwóch etapach, znamienny tym, że w pierwszym etapie jako reagenty stosuje się kwas dikarboksylowy i przynajmniej jeden poliol, przy czym w skład polioli wchodzi 2-butylo-2-etylo-1,3-propanodiol; w drugim etapie jako reagenty stosuje się produkt pierwszej reakcji oraz dalsze reagenty, w tym bezwodnik maleinowy i kwas monokarboksylowy; a do otrzymanej nienasyconej żywicy poliestrowej, która charakteryzuje się lepkością wynoszącą nie więcej niż 1750 mPa-s przy szybkości ścinania przynajmniej 500 s-1 w roztworze styrenu przy zawartości części nielotnych 70%, temperaturą zeszklenia nie niższą od 11°C, oraz średnią wagowo masą cząsteczkową nie wyższą niż 6 050, dodaje się rozpuszczalnik organiczny wybrany z grupy, do której należą: styren, winylotoluen, alfa-metylostyren oraz metakrylan metylu.
14. Sposób według zastrz. 13, znamienny tym, że kwasem dikarboksylowym jest kwas izoftalowy.
15. Sposób według zastrz. 13, znamienny tym, że poliolem jest glikol neopentylowy.
16. Sposób według zastrz. 13, znamienny tym, że kwasem monokarboksylowym jest kwas benzoesowy.
17. Sposób według zastrz. 13, znamienny tym, że kwas monokarboksylowy stanowi co najwyżej około 5 procent molowo w stosunku do wszystkich reagentów.
18. Sposób według zastrz. 13, znamienny tym, że przed reakcją bezwodnik maleinowy w ilości przynajmniej 70% zostaje przekształcony w kwas fumarowy.
PL371095A 2002-04-08 2003-04-08 Kompozycja żelkotu i sposób jej wytwarzania PL208530B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US10/118,270 US6617395B1 (en) 2002-04-08 2002-04-08 Low VOC low tack gel coat resin

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL371095A1 PL371095A1 (pl) 2005-06-13
PL208530B1 true PL208530B1 (pl) 2011-05-31

Family

ID=27788425

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL371095A PL208530B1 (pl) 2002-04-08 2003-04-08 Kompozycja żelkotu i sposób jej wytwarzania

Country Status (14)

Country Link
US (1) US6617395B1 (pl)
EP (1) EP1492848B1 (pl)
KR (1) KR100982917B1 (pl)
AT (1) ATE337378T1 (pl)
AU (1) AU2003221561A1 (pl)
CA (1) CA2480711C (pl)
DE (1) DE60307806T2 (pl)
ES (1) ES2271560T3 (pl)
MX (1) MXPA04009785A (pl)
MY (1) MY135642A (pl)
NO (1) NO20044329L (pl)
PL (1) PL208530B1 (pl)
WO (1) WO2003085056A1 (pl)
ZA (1) ZA200407113B (pl)

Families Citing this family (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20040253428A1 (en) * 2003-06-12 2004-12-16 General Electric Company Weatherable multilayer articles and method for their preparation
KR100807816B1 (ko) * 2004-12-17 2008-02-27 엔에이치엔(주) 버스형 네트워크 구조의 통신 네트워크 시스템 및 이를이용한 데이터 송수신 방법
US8188166B2 (en) * 2005-07-29 2012-05-29 Aoc, Llc Unsaturated polyester resin compositions with improved weatherability
US20070087179A1 (en) * 2005-10-17 2007-04-19 Horn Donald R Solid surface composite
US20070085236A1 (en) * 2005-10-17 2007-04-19 Horn Donald R Process for making solid surface counter tops
US20070237965A1 (en) * 2006-04-05 2007-10-11 Bayer Materialscience Llc Composite parts comprising sprayed polyurethaneureas
US20090286907A1 (en) * 2008-01-23 2009-11-19 Beltz Mark W Fumaric Acid/Diol Polyesters and Their Manufacture and Use
EP2250209B1 (en) * 2008-02-29 2014-04-09 New-Coat A/S Gelcoat containing aliphatic unsaturated polyester resins providing excellent weathering resistance
US20110086975A1 (en) * 2009-10-09 2011-04-14 Thomas Melnyk Colored gel coat composition and article
DE102011083246A1 (de) 2011-09-22 2013-03-28 Emil Frei Gmbh & Co. Kg VOC-arme Gelcoat-Zusammensetzung auf Basis von ungesättigten Polyesterharzen
EP2823000A1 (en) 2012-03-09 2015-01-14 Ccp Composites Us Llc Acetoacetyl thermosetting resin for zero voc gel coat
CN103045055B (zh) * 2012-12-12 2015-06-03 澳达树熊涂料(惠州)有限公司 一种高硬度不饱和聚酯全亮清面漆及其制备方法
KR102734184B1 (ko) 2023-11-27 2024-11-25 (주)리뉴시스템 탄소저감형 양면 점착겔 테이프

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3634542A (en) 1969-08-04 1972-01-11 Shell Oil Co Unsaturated polyesters esterified with polycarboxylic acid anhydride and containing polyepoxide
CA2017071A1 (en) * 1989-06-02 1990-12-02 Stephen H. Harris Unsaturated polyester gel coats containing 2-methyl-1,3-propanediol
FI982256L (fi) 1998-10-19 2000-04-20 Neste Oyj Tyydyttymättömiä polyesterihartseja
FI116296B (fi) 1998-10-19 2005-10-31 Ashland Inc A Kentucky Corp Sekoitetut polyesterihartsikoostumukset, joissa monomeeripitoisuus on pieni

Also Published As

Publication number Publication date
US6617395B1 (en) 2003-09-09
KR100982917B1 (ko) 2010-09-20
EP1492848A1 (en) 2005-01-05
KR20040107497A (ko) 2004-12-20
DE60307806D1 (de) 2006-10-05
PL371095A1 (pl) 2005-06-13
DE60307806T2 (de) 2007-09-13
EP1492848B1 (en) 2006-08-23
AU2003221561A1 (en) 2003-10-20
ZA200407113B (en) 2005-11-30
ATE337378T1 (de) 2006-09-15
MXPA04009785A (es) 2004-12-13
NO20044329L (no) 2004-10-22
ES2271560T3 (es) 2007-04-16
CA2480711A1 (en) 2003-10-16
MY135642A (en) 2008-05-30
WO2003085056A1 (en) 2003-10-16
CA2480711C (en) 2014-01-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US12186981B2 (en) Methods and compositions for forming three-dimensional objects by additive fabrication
US8546486B2 (en) Low VOC thermosetting polyester acrylic resin for gel coat
EP0007778B1 (en) Vinyl ester urethanes, method for their preparation and laminate compositions containing them
PL208530B1 (pl) Kompozycja żelkotu i sposób jej wytwarzania
CA2270852C (en) Powder coating composition comprising unsaturated polyesters and uses thereof
EP0106399B1 (en) Coating powder
JP2001502744A (ja) 末端メタクリロイル基を含む半結晶性ポリエステルおよび非晶性ポリエステルをベースとする粉末組成物
EP0771331B1 (en) Polyester and vinyl ether radiation curable compositions with reactive diluent
US6353036B1 (en) Process for producing unsaturated polyester and unsaturated polyester resin composition
US3953403A (en) Powder coating composition
US4038342A (en) Low profile additives in polyester systems
JPS62131006A (ja) 光硬化性樹脂組成物
US4268431A (en) Colorant-thickener dispersions for unsaturated polyester resin compositions
US4273701A (en) Colorant-thickener dispersions for unsaturated polyester resin compositions
KR100193392B1 (ko) 도료용 열경화형 수지의 제조방법 및 이를 함유한 도료 조성물
JPS6010534B2 (ja) 変性不飽和ポリエステルの製造方法
Oil and Colour Chemists’ Association, Australia Polyesters
JPH0198611A (ja) カラービヒクル用不飽和ポリエステル樹脂組成物
JPH04342781A (ja) 一液型コーテイング用ポリウレタン樹脂組成物