PL207606B1 - Hydrofobowe, czwartorzędowe azotany (V) dimetyloamoniowe oraz sposób wytwarzania hydrofobowych, czwartorzędowych azotanów (V) dimetyloamoniowych - Google Patents

Hydrofobowe, czwartorzędowe azotany (V) dimetyloamoniowe oraz sposób wytwarzania hydrofobowych, czwartorzędowych azotanów (V) dimetyloamoniowych

Info

Publication number
PL207606B1
PL207606B1 PL377099A PL37709905A PL207606B1 PL 207606 B1 PL207606 B1 PL 207606B1 PL 377099 A PL377099 A PL 377099A PL 37709905 A PL37709905 A PL 37709905A PL 207606 B1 PL207606 B1 PL 207606B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
nitrate
hydrophobic
nitrates
dimethyl ammonium
chloride
Prior art date
Application number
PL377099A
Other languages
English (en)
Other versions
PL377099A1 (pl
Inventor
Juliusz Pernak
Kajetan Pyrzyński
Robin D. Rogers
Original Assignee
Juliusz Pernak
Kajetan Pyrzyński
Rogers Robin D
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Juliusz Pernak, Kajetan Pyrzyński, Rogers Robin D filed Critical Juliusz Pernak
Priority to PL377099A priority Critical patent/PL207606B1/pl
Publication of PL377099A1 publication Critical patent/PL377099A1/pl
Publication of PL207606B1 publication Critical patent/PL207606B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są hydrofobowe, czwartorzędowe azotany(V) dimetyloamoniowe oraz sposób wytwarzania tych hydrofobowych, czwartorzędowych azotanów(V) dimetyloamoniowych.
Generalnie, czwartorzędowe halogenki dimetyloamoniowe składają się z kationu zawierającego czwartorzędowy atom azotu, do którego przyłączone są dwie grupy metylowe oraz anionu chlorkowego lub bromkowego lub jodkowego. W literaturze opisywane są głównie chlorki. Kation jest objętościowo duży oprócz dwóch grup metylowych zawiera dwa podstawniki alkilowe lub alkiloarylowe lub jeden alkilowy a drugi alkiloarylowy. Typowymi przedstawicielami tej grupy soli są: chlorek lub bromek didecylodimetloamoniowy, chlorek lub bromek alkilobenzylodimetyloamoniowy zwane również chlorkiem lub bromkiem benzalkoniowym czy chlorek benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy zwany w literaturze angielskiej jako: Benzethonium chloride, Hyamine 1622 Phemerol chloride Phemeride, Phemithyn, Quatrachlor, Solamin (The Merck Index, Merck & CO., Inc, 12 Ed., 1996).
Czwartorzędowe halogenki dimetyloamoniowe są szeroko stosowane w wielu preparatach handlowych o działaniu bakteriobójczym i grzybobójczym, a nawet wirusobójczym. Jednocześnie są to typowe przedstawiciele tanich kationowych związków powierzchniowo czynnych szeroko stosowanych w wielu preparatach handlowych. Sam chlorek didecylodimetyloamoniowy wykazuje niską toksyczność wobec organizmów stałocieplnych.
Czwartorzędowe chlorki jak i bromki amoniowe są silnie higroskopijne, występują w postaci mazistej lub krystalicznej. Natomiast jodki tracą właściwości higroskopijne, są nawet trudno rozpuszczalne w wodzie.
Istotę wynalazku stanowią czwartorzędowe azotany(V) dimetyloamoniowe nierozpuszczalne w wodzie, wykazują ce wysoką aktywność wobec bakterii i grzybów. Są to nastę pują ce azotany(V):
dialkilodimetyloamoniowe:
no3wzór 1 alkilobenzylodimetyloamoniowe:
benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy:
gdzie R oznacza grupę alkilową prostołańcuchową zawierającą 6, 8 10, 12, 14, 16 i 18 atomów węgla lub grupę alkilową zawierającą od 8 do 18 atomów węgla.
PL 207 606 B1
Kolejna istota wynalazku polega na tym, że chlorki dialkilodimetyloamoniowe lub bromki dialkilodimetyloamoniowe lub chlorki alkilobenzylodimetyloamoniowe lub bromki alkilobenzylodimetyloamoniowe lub chlorek benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy, poddaje się reakcji z kwasem azotowym(V) lub azotanem(V) sodu lub azotanem(V) potasu lub azotanem(V) wapnia, przy stosunku molowym od 1:0,1 do 1:5 w środowisku wodnym lub w obecności rozpuszczalnika polarnego lub w obecności rozpuszczalnika polarnego bezwodnego.
Czyste czwartorzędowe azotany(V) dimetyloamoniowe niezawierające soli nieorganicznej, kwasu azotowego(V) jak i wody otrzymuje się przez płukanie produktu reakcji wodą destylowaną do momentu zaników jonów chlorkowych lub bromkowych w odcieku a następnie suszeniu produktu pod próżnią w temperaturze pokojowej lub podwyższonej.
Syntezowane nowe czwartorzędowe azotany(V) dimetyloamoniowe nieznacznie rozpuszczają się w wodzie i tak stężenie azotanu(V) didecylodimetyloamoniowego jak i azotanu(V) benzalkoniowego w wodzie o temperaturze 20°C nie przekracza 0,5 g/dm3 a w wodzie o temperaturze 10°C jest bliskie 0,2 g/dm3. Są to nowe hydrofobowe ciecze jonowe o temperaturze rozkładu powyżej 210°C.
Wyznaczone wartości minimalnego stężenia hamującego (MIC) i minimalnego stężenia bakteriobójczego (MBC) zestawione w tabelach 1 i 2 wskazują na silne działanie bakteriobójcze i grzybobójcze syntezowanych nowych hydrofobowych azotanów dimetyloamoniowych porównywalne z handlowym chlorkiem didecylodimetyloamoniowym (DDAC) i chlorkiem benzalkoniowym (BAC). O aktywności biologicznej decyduje kation natomiast o rozpuszczalności w wodzie anion. Wpływ anionu na aktywność biologiczną jest niewielki. Wartości MIC i MBC wyznaczono metodą kolejnych rozcieńczeń (J. Pernak, K. Sobaszkiewicz, I. Mirska: Anti-microbial activities of ionic liquids, Green Chemistry, 5, 52-56, 2003). Użyto następujących szczepów bakterii: Staphylococcus aureus ATCC 6538, Enterococcus faecium ATCC 49474, Escherichia coli ATCC 25922 i grzyba Candida albicans ATCC 10231.
Dla azotanu(V) didecylodimetyloamoniowego i azotanu(V) benzalkoniowego wyznaczono toksyczność ostrą doustną na szczurach o symbolu Imp: WIST (stado outbred) według wytycznych OECD nr 420 w Instytucie Przemysłu Organicznego w Oddziale w Pszczynie w Zakładzie Badań Toksykologicznych. Dla azotanu(V) benzalkoniowego medialna dawka śmiertelna doustna (LD50) jest większa od 50 mg/kg m.c. a mniejsza od 500 mg/kg m.c. W literaturze wartość LD50 dla chlorku benzalkoniowego wynosi 400 mg/kg m. c. (The Merck Index, Merck & CO., Inc., 12 Ed., 1996).
Natomiast wyznaczona wartość LD50 dla azotanu(V) didecylodimetyloamoniowego jest większa od 500 mg/kg m. c. Firma Lonza dla preparatu BARDAC-22 będącego 50% roztworem chlorku didecylodimetyloamoniowego podaje wartość LD50 = 645 mg/kg m.c. Azotan(V) didecylodimetyloamoniowy jest bezpieczny w stosunku do organizmów stałocieplnych. Przedstawione wyniki wskazują, że wpływ anionu na toksyczność ostrą jest niewielki. Należy, więc przyjąć, że LD50 dla azotanu(V) benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowego będzie podobna jak dla chlorku benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowego, która wynosi 420 mg/kg m.c.
(The Merck Index, Merck & CO., Inc., 12 Ed., 1996).
(The Merck Index, Merck & CO., Inc., 12 Ed., 1996).
Obecność grup aromatycznych w kationie powoduje, że czwartorzędowe azotany(V) dimetyloamoniowe są zdecydowanie bardziej toksyczne niż azotan(V) dialkilodimetyloamoniowy.
P r z y k ł a d y
P r z y k ł a d 1: Azotan(V) benzalkoniowy
0,03 mola chlorku benzalkoniowego (chlorek alkilobenzylodimetyloamoniowy, w którym grupa alkilowa zawiera 60% podstawnika dodecylowego i 40%) tetradecylowego) rozpuszczono w 40 cm3 wody destylowanej i dodano 0,03 mola 60% kwasu azotowego(V). Całość mieszano w temperaturze pokojowej przez 1 godz. Następnie dodano chloroform w ilości 40 cm3 przy powolnym mieszaniu. Po 10 min pozostawiono mieszaninę reakcyjną do rozwarstwienia. Warstwę chloroformową płukano dwukrotnie 40 cm3 wody destylowanej. Chloroform oddestylowano pod próżnią a pozostałość suszono w temperaturze 50°C. Azotan(V) benzalkoniowy o temperaturze topnienia 36°C otrzymano z wydajnością 94%.
1H NMR (DMSO-d6) 7,52 (m, 5H), 4,54 (s, 2H), 3,25 (m, 2H), 2,98 (s, 6H), 1,78 (m, 2H), 1,25 (m, 20H), 0,85 (t, J = 7 Hz, 3H); 13C NMR 132.8, 130.1, 128.8, 128.1,66.1, 63.4, 49.0, 31.2, 29.0, 28.96, 28.88, 28.7, 28.65, 28.4, 25.8, 22.0, 21.7, 13.8.
PL 207 606 B1
P r z y k ł a d 2: Azotan(V) benzalkoniowy
Do roztworu chlorku benzalkoniowego w bezwodnym acetonie dodano stechiometryczną ilość azotanu(V) sodu. Reakcję prowadzono w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika przez 2 godz. Po ostudzeniu do temperatury pokojowej osad oddzielono a rozpuszczalnik oddestylowano. Ciekłą pozostałość suszono w temperaturze 80°C pod obniżonym ciśnieniem. Otrzymano azotan(V) benzalkoniowy z wydajnością 95%, którego widmo protonowe i węglowe magnetycznego rezonansu jądrowego było identyczne jak azotanu syntezowanego w przykładzie 1.
P r z y k ł a d 3: Azotan(V) didecylodimetyloamoniowy
Do 0,03 mola bromku didecylodimetyloamoniowego (produkt techniczny, 75% żel) dodano 50 cm3 gorącej wody destylowanej a następnie wprowadzono nasycony wodny roztwór azotanu(V) sodu w ilości 0,05 mola. Całość mieszano przez 30 min w temperaturze 50°C. Następnie po ochłodzeniu dodano 50 cm3 chloroformu i odczekano do momentu rozdzielenia się faz. Fazę dolną, chloroformową płukano wodą destylowaną do momentu, kiedy w odcieku nie było jonów bromkowych monitorowanych wodnym roztworem azotanu(V) srebra. Chloroform oddestylowano a ciekłą pozostałość suszono pod próżnią w temperaturze pokojowej. Z wydajnością 90% otrzymano azotan(V) didecylodimetyloamoniowy.
1H NMR (DMSO-d6) 3,25 (m, 4H), 2,98 (s, 6H), 1,64 (m, 4H), 1,26 (m, 28H), 0,86 (t, J = 7 Hz, 6H); 13C NMR 62.7, 49.8, 31.2, 28.8, 28.7, 28.6, 28.4, 25.7, 22.0, 21.6, 13.8.
P r z y k ł a d 4: Azotan(V) didecylodimetyloamoniowy
Do roztworu chlorku didecylodimetyloamoniowego dodano stechiometryczną ilość 60% kwasu azotowego(V). Mieszaninę reakcyjną mieszano w temperaturze 40°C przez 1 godz. Następnie oddzielono warstwę wodną a organiczną płukano ciepłą wodą destylowaną. Fazę organiczną suszono pod zmniejszonym ciśnieniem w temperaturze 70°C. Otrzymano ciecz z wydajnością 90%, którą okazał się azotanem(V) didecylodimetyloamoniowym.
1H NMR (DMSO-d6) 3,24 (m, 4H), 2,99 (s, 6H), 1,62 (m, 4H), 1,26 (m, 28H), 0,86 (t, J = 7 Hz, 6H); 13C NMR 62.7, 49.9, 31.2, 28.8, 28.7, 28.6, 28.4, 25.7, 22.0, 21.6, 13.9.
P r z y k ł a d 5: Azotan(V) benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy] etylo]amoniowy 13,6 g chlorku benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy rozpuszczono w 40 cm3 wody destylowanej a następnie powoli dodano stechiometryczną ilość 60% kwasu azotowego(V). Mieszaninę podgrzano do 50°C i mieszano przez 0,5 godz. Po ochłodzeniu do temperatury pokojowej dodano 40 cm3 chloroformu i dokładnie wymieszano. Po rozdzieleniu się faz, warstwę chloroformową płukano wodą destylowaną (2 x 30 cm3). Chloroform oddestylowano a pozostałość suszono pod próżnią w temperaturze 60°C. Otrzymano produkt z wydajnością 93%. Surowy produkt krystalizowano z mieszaniny bezwodny aceton i tetrahydrofuran użyty w stosunku objętościowym 1:1. Ostatecznie syntezowano azotan(V) benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy o temperaturze topnienia 92 - 94°C.
1H NMR (DMSO-d6) 7,53 (m, 5H), 7,25 (d, J = 9 Hz, 2H), 6,83 (d, J = 9 Hz, 2H), 4,61 (s, 2H), 4,12 (d, J = 5 Hz, 2H), 4,00 (s, 2H), 3,83 (t, J = 5 Hz, 2H), 3,55 (t, J = 4Hz, 2H), 3,02 (s, 6H), 1,67 (s, 2H), 1,28 (s, 6H), 0,66 (s, 9H); 13C NMR 155.8, 141.4, 133.0, 130.1, 128.7, 127.9, 126.8, 113.5, 68.7, 67.4, 66.5, 63.8, 62.5, 56.2, 49.7, 37.4, 31.9, 31.41, 31.38.
T a b e l a 1.
Wartości minimalnego stężenia hamującego (MIC)* dla: azotan(V) benzalkoniowy - [BA][NO3], azotan(V) didecylodimetyloamoniowy - [DDA][NO3], azotan(V) benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy [Ben][NO3], chlorek benzalkoniowy - BAC, chlorek didecylodimetyloamoniowy - DDAC i chlorek benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy [Ben][Cl]
Drobnoustrój [BA][NO3] [DDA][NO3] [Ben][NO3] BAC DDAC [Ben][Cl]
S. aureus 4 2 4 2 2 2
E. faecium 4 4 8 4 4 2
E. coli 16 8 31,2 8 8 16
C. albicans 16 8 8 8 8 8
*MIC w ppm
PL 207 606 B1
T a b e l a 2.
Wartości minimalnego stężenia bakteriobójczego (MBC)* dla: azotan(V) benzalkoniowy - [BA][NO3], azotan(V) didecylodimetyloamoniowy - [DDA][NO3], azotan(V) benzyIodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etyIo]amoniowy - [Ben][NO3], chlorek benzalkoniowy - BAC, chlorek didecylodimetyloamoniowy DDAC i chlorek benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy [Ben][Cl]
Drobnoustrój [BA][NOs] [DDA][NO3] [Ben][NO3] BAC DDAC [Ben] [Cl]
S. aureus 16 16 31,2 62,5 31,2 16
E. faecium 62,5 31,2 31,2 31,2 31,2 62,5
E. coli 62,5 31,2 125 62,5 31,2 125
C. albicans 31,2 16 31,2 16 16 31,2
*MBC w ppm

Claims (2)

Zastrzeżenia patentowe
1. Hydrofobowe, czwartorzędowe azotany(V) dimetyloamoniowe o ogólnym wzorze:
a/ dialkilodimetyloamoniowe:
no3b/ alkilobenzylodimetyloamoniowe:
wzór 1 c/ benzylodimetylo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy:
w którym R oznacza grupę alkilową prostołańcuchową zawierającą 6, 8 10, 12, 14, 16 i 18 atomów węgla lub grupę alkilową zawierającą od 8 do 18 atomów węgla.
2. Sposób wytwarzania hydrofobowych, czwartorzędowych azotanów(V) diemtyloamoniowych o ogólnym wzorze 1, 2 i 3, w którym R oznacza grupę alkilową prostołańcuchową zawierającą 6, 8 10, 12, 14, 16 i 18 atomów węgla lub grupę alkilową zawierającą od 8 do 18 atomów węgla, znamienny tym, że jeden z chlorków i/lub bromków dialkilodimetyloamoniowych i/lub alkilobenzylodimetyloamoniowych lub też chlorek benzylodimetyIo[2-[-(p-1,1,3,3-tetrametylobutylofenoksy)etoksy]etylo]amoniowy, poddaje się reakcji z kwasem azotowym(V) lub jednym z azotanów(V) sodu i/lub potasu i/lub wapnia, przy stosunku molowym od 1:0,1 do 1:5 w środowisku wodnym lub w obecności rozpuszczalnika polarnego lub też w obecności rozpuszczalnika polarnego bezwodnego.
PL377099A 2005-09-16 2005-09-16 Hydrofobowe, czwartorzędowe azotany (V) dimetyloamoniowe oraz sposób wytwarzania hydrofobowych, czwartorzędowych azotanów (V) dimetyloamoniowych PL207606B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL377099A PL207606B1 (pl) 2005-09-16 2005-09-16 Hydrofobowe, czwartorzędowe azotany (V) dimetyloamoniowe oraz sposób wytwarzania hydrofobowych, czwartorzędowych azotanów (V) dimetyloamoniowych

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL377099A PL207606B1 (pl) 2005-09-16 2005-09-16 Hydrofobowe, czwartorzędowe azotany (V) dimetyloamoniowe oraz sposób wytwarzania hydrofobowych, czwartorzędowych azotanów (V) dimetyloamoniowych

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL377099A1 PL377099A1 (pl) 2007-03-19
PL207606B1 true PL207606B1 (pl) 2011-01-31

Family

ID=43014687

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL377099A PL207606B1 (pl) 2005-09-16 2005-09-16 Hydrofobowe, czwartorzędowe azotany (V) dimetyloamoniowe oraz sposób wytwarzania hydrofobowych, czwartorzędowych azotanów (V) dimetyloamoniowych

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL207606B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL377099A1 (pl) 2007-03-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0031705B1 (en) Substituted 3-isothiazolones, salts and metal salt complexes thereof, compositions containing them and their use for combating bacteria, algae and fungi
Vereshchagin et al. Synthesis and microbiological properties of novel bis-quaternary ammonium compounds based on 4, 4′-oxydiphenol spacer
Pernak et al. Herbicidal ionic liquids derived from renewable sources
US5073570A (en) Mono-iodopropargyl esters of dicarboxylic anhydrides and their use as antimicrobial agents
US4062965A (en) Quaternary imidazole compounds as microbicides
Turguła et al. Difunctional ammonium ionic liquids with bicyclic cations
FI61699C (fi) Saosom fungicider anvaendbara acylerade triazolyl-o n-acetaleroch foerfarande foer deras framstaellning
US4271190A (en) Guanidinium salts, processes for their manufacture as well as microbicidal preparations containing these compounds
CA1113944A (en) 2,3-substituted-1,2-isothiazolium salt antimicrobials
US4267341A (en) Process for preparing 2,3-substituted-1,2,-isothiazolium salt antimicrobials
PL207606B1 (pl) Hydrofobowe, czwartorzędowe azotany (V) dimetyloamoniowe oraz sposób wytwarzania hydrofobowych, czwartorzędowych azotanów (V) dimetyloamoniowych
EP2880978B1 (en) Herbicidal quaternary ammonium salts of (4-chloro-2-methylphenoxy)acetic acid
Gulea et al. Coordination compounds of copper with 2-formylpyridine 4-(dimethylphenyl) thiosemicarbazones
JPS6223752B2 (pl)
PL246762B1 (pl) Nowe czwartorzędowe sole amoniowe z kationem pochodzącym od lidokainy i anionem 2-pirośluzanowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako środki bakteriostatyczne i bakteriobójcze
Vnutskikh et al. Synthesis and antimicrobial activity of mono-and biquaternized derivatives of dipyridylethanes and dipyridylethylenes
RU2452730C1 (ru) Комплексы мейзенгеймера, обладающие бактерицидной и фунгицидной активностью
PL223417B1 (pl) Diamoniowe herbicydowe ciecze jonowe z kationami alkilodiylo-bis(dimetyloalkiloamoniowymi) oraz sposób ich wytwarzania
PL222414B1 (pl) Nowe halogenowodorki N-(3-propanosulfonianów)-N-alkilo-N-glukozydoamoniowych, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako środki dezynfekcyjne
JP3459086B2 (ja) 殺菌殺藻剤
Stevanović et al. Improvement of antifungal activity and therapeutic profile of fluconazole by its complexation with copper (II) and zinc (II) ions. Complex characterization and antimicrobial activity studies
PL227245B1 (pl) Nowe zwiazki o własciwosciach biobójczych i sposób ich wytwarzania
PL228317B1 (pl) Nowe alkoksymetylodi(2-hydroksyetylo)metyloamoniowe ciecze jonowe z słodkim anionem oraz sposób ich wytwarzania
PL242575B1 (pl) Herbicydowe ciecze jonowe z kationem na bazie morfoliny i anionem 4-chlorofenoksyoctanowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako środki zwalczające chwasty
Kaur SYNTHESIS AND ANTIFUNGAL POTENTIAL OF COPPER FLUORO CARBAMODITHIOATES