PL166999B1 - Srodek szkodnikobójczyPierwszenstwo: PL - Google Patents

Srodek szkodnikobójczyPierwszenstwo: PL

Info

Publication number
PL166999B1
PL166999B1 PL90293648A PL29364890A PL166999B1 PL 166999 B1 PL166999 B1 PL 166999B1 PL 90293648 A PL90293648 A PL 90293648A PL 29364890 A PL29364890 A PL 29364890A PL 166999 B1 PL166999 B1 PL 166999B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
group
cations
active ingredient
oligomeric
organic
Prior art date
Application number
PL90293648A
Other languages
English (en)
Other versions
PL293648A1 (en
Inventor
Donald C Young
Ii James A Green
Original Assignee
Union Oil Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Union Oil Co filed Critical Union Oil Co
Publication of PL293648A1 publication Critical patent/PL293648A1/xx
Publication of PL166999B1 publication Critical patent/PL166999B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C329/00Thiocarbonic acids; Halides, esters or anhydrides thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N47/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid
    • A01N47/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having no bond to a nitrogen atom
    • A01N47/06Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having no bond to a nitrogen atom containing —O—CO—O— groups; Thio analogues thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N59/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing elements or inorganic compounds
    • A01N59/04Carbon disulfide; Carbon monoxide; Carbon dioxide
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C05FERTILISERS; MANUFACTURE THEREOF
    • C05GMIXTURES OF FERTILISERS COVERED INDIVIDUALLY BY DIFFERENT SUBCLASSES OF CLASS C05; MIXTURES OF ONE OR MORE FERTILISERS WITH MATERIALS NOT HAVING A SPECIFIC FERTILISING ACTIVITY, e.g. PESTICIDES, SOIL-CONDITIONERS, WETTING AGENTS; FERTILISERS CHARACTERISED BY THEIR FORM
    • C05G3/00Mixtures of one or more fertilisers with additives not having a specially fertilising activity
    • C05G3/60Biocides or preservatives, e.g. disinfectants, pesticides or herbicides; Pest repellants or attractants
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/141Feedstock
    • Y02P20/145Feedstock the feedstock being materials of biological origin

Landscapes

  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Polymers With Sulfur, Phosphorus Or Metals In The Main Chain (AREA)
  • Heterocyclic Compounds That Contain Two Or More Ring Oxygen Atoms (AREA)

Abstract

1. Srodek szkodnikobójczy, zwlaszcza do zwalczania bakterii, grzybów, gryzoni, brzuchonogów, pajeczaków, robaków i roztoczy, zawierajacy substancje czynna, staly lub ciekly nosnik i ewentualnie rozcienczalniki, substancje powlokowe, wiazace i nawozy sztuczne, znamienny tym , ze jako substancje czynna zawiera nowy oligomeryczny tioweglan o ogólnym wzorze X -S-C (=S)-S[-S-C (=S)-S]n -Y , w którym X i Y niezaleznie oznaczaja kationy wybrane sposród kationów nieorganicznych i kationów organicznych, a n oznacza co najmniej 1, przy czym kationy nieorganiczne wybrane sa z grupy obejmujacej kationy metali alkalicznych, kationy metali ziem alkalicznych i kationy metali przejsciowych, a kationy organiczne oznaczaja ugrupowanie o wzorze R iR2R3R4Q+ , w którym R 1, R2, R3 i R4 sa niezaleznie wybrane z grupy obejmujacej atom wodoru, rodnik organiczny o 1 - 50 atomach wegla, a Q+ jest wybrane z grupy obejmujacej atomy niemetali, pólmetali lub metaloidów i ewentualnie zawiera srodek stabilizujacy wybrany z grupy obejmujacej siarczki o wzorze Mm Sy i zasady, w którym to wzorze M oznacza kation amonowy, kationy metali alkalicznych, kationy metali ziem alkalicznych i organopodstawione kationy heteroatomowe, a m oznacza liczbe 2 gdy M jest kationem jednowartosciowym, a liczbe 1 gdy M jest kationem dwuwar- tosciowym zas y oznacza liczbe co najmniej 2. PL

Description

Przedmiotem wynalazku jest środek szkodnikobójczy, zwłaszcza do zwalczania bakterii, grzybów, owadów, gryzoni, brzuchonogów, pajęczaków, robaków i roztoczy, zawierający obojętny stały lub ciekły nośnik i ewentualnie znane adjuwanty oraz substancję czynną.
Stwierdzono, że związki zawierające w cząsteczce ugrupowania strukturalne -S-C/=S/-S/trójtiowęglanowe/ i -S-C/=S/-S-S /czterotiowęglanowe/ są przydatne w wielu zastosowaniach. Chemię trój- i czterotiowęglanów zbadano dość szczegółowo. Patrz, np. O'-Donoghue and Kahn, Journal of the Chemical Society, Vol. 89 /II/, str. 1812-1818 /1906/; Yeoman, Journal of the Chemical Society, Vol. 119, str. 38-54 /1921/; Mills and Robinson, Journal of the Chemical Society, Vol. 128 /II/, str. 2236-2332 /1928/; Stronę et al., opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 2 893 835.
Gdy połączyć w odpowiednim rozpuszczalniku dwa mole zasady wodorotlenkowej o wzorze MOH, w którym M oznacza grupę amonową, atom metalu alkalicznego lub metalu ziem alkalicznych, z jednym molem siarkowodoru, siarki i dwusiarczku węgla produkt stanowi sól czterotiowęglanową o wzorze M2CS4, jak to przedstawiono na schemacie 1.
Sól czterotiowęglanowa zawiera jeden mol związanego dwusiarczku węgla. Takie sole czterotiowęglanowe i sposoby ich otrzymywania i stosowania opisano w opisach patentowych Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 4 476 113, 4 551 167 i 4 726 144.
Właściwości fizyczne i chemiczne tiowęglanów oraz szereg sposobów ich otrzymywania przedstawiono w publikacji Carbon Sulfides and their Inorganic and Complex Chemistry G.Gattow and W.Behrendt, Vol. 2, Topics in Sulfur Chemistry A.Senning, Wyd. George Thieme Publishers, Stutgard, 1977, począwszy od str. 154. Opisano tam sposób wytwarzania sześciotiadwiwęglirnu.Nastr. 176 opisano sześciotiodwuwęglan bis (czterometyloamoniowy) w postaci solwatu z dwusiarczkiem węgla. Związek ten, [/HaC/4N]2C2S6-1/2CS 2 krystalizuje, jak opisano, z roztworu trójtiowęglanu czterometyloamoniowego w metanolu i dwusiarczku węgla.
Oligomeryczne tiowęglany podczas rozkładu uwalniają dwusiarczek węgla, skuteczny fumigant. Możnaje stosować jako związki o działaniu szkodnikobójczym stosowane w zamkniętych przestrzeniach, w glebach uprawnych, do ochrony drzew i upraw oraz do ochrony magazynowanych materiałów celulozowych, takich jak kawałki drewna i produkty rolne. Są one szczególnie przydatne jako fumiganty gleby do zwalczania szkodników mających siedliska w glebie takich jak nicienie i grzyby.
Stosowane tu określenie oligomeryczny tiowęglan oznacza dowolny związek chemiczny, zawierający ugrupowanie strukturalne o wzorze -S-C(=S)-S-[S-C(=S)-S]n, w którym n oznacza liczbę całkowitą, korzystnie 1 - 5, zwłaszcza 1. To ugrupowanie strukturalne będzie dalej określone jako ugrupowanie oligomerycznego tiowęglanu. Gdy n oznacza liczbę 1, wówczas ugrupowanie strukturalne stanowi ugrupowanie sześciotiowęglanu o wzorze -S-C(=S)S-S-C(=S)-S-. Ugrupowanie strukturalne oligomerycznego tiowęglanu może występować w związkach chemicznych wchodzących w skład środków według wynalazku, np. jako anion soli, część kwasowa tioestru, tioamidu, ksantogenianu lub związku sulfenylowego, bądź jako ligand związku koordynacyjnego, chelatu lub innego kompleksu.
Nowy sposób wytwarzania pewnych oligomerycznych tiowęglanów polega na tym, że siarkowodór i silną zasadę będącą wodorotlenkiem o wzorze ZOH (lub odpowiedni siarczek o wzorze Z2S) poddaje się reakcji z siarką i dwusiarczkiem węgla, przy czym Z oznacza kation o dużej objętości, co najmniej takiej jakjon czterometyloamoniowy, wystarczającej do utworzenia produktu reakcji zawierającej ugrupowanie strukturalne oligometrycznego tiowęglanu.
166 999
Sposobem tym można wytwarzać pewne nowe oligomeryczne tiowęglany. Należą do nich czwartorzędowe sześciodwutiowęglany amoniowe, w których co najmniej jeden czwartorzędowy jon amoniowy zawiera co najmniej 5 atomów węgla.
Przedmiotem wynalazku jest środek szkodnikobójczy, zwłaszcza do zwalczania bakterii, grzybów, gryzoni, brzuchonogów, pajęczaków, robaków i roztwoczy, zawierający substancję czynną, stały lub ciekły nośnik i ewentualnie rozcieńczalniki, substancje powłokowe, wiążące i nawozy sztuczne, który jako substancję czynną zawiera nowy oligomeryczny tiowęglan o ogólnym wzorze X-S-C(=S)-S[-S-C(=S)-S]n-Y, w którym X i Y niezależnie oznaczają kationy wybrane spośród kationów nieorganicznych i kationów organicznych, a n oznacza co najmniej 1, przy czym kationy nieorganiczne wybrane są z grupy obejmującej kationy metali alkalicznych, kationy metali ziem alkalicznych i kationy metali przejściowych, a kationy organiczne oznaczają ugrupowanie o wzorze RiR2R3R4Q+, w którym R1, R2, R3 i R4 są niezależnie wybrane z grupy obejmującej atom wodoru, rodnik organiczny o 1 - 50 atomach węgla, a Q+jest wybrane z grupy obejmującej atomy niemetali, półmetali lub metaloidów i ewentualnie zawiera środek stabilizujący wybrany z grupy obejmującej siarczki o wzorze MmSy i zasady, w którym to wzorze M oznacza kation amonowy, kationy metali alkalicznych, kationy metali ziem alkalicznych i organopodstawione kationy heteroatomowe, a m oznacza liczbę 2, gdy M jest kationem jednowartościowym, a liczbę 1, gdy M jest kationem dwuwartościowym zaś y oznacza liczbę co najmniej 2.
W powyższym wzorze n korzystnie oznacza liczbę 1 - 5, zwłaszcza 2, a szczególnie 1.
Jak widać na podstawie powyższego wzoru, oligomeryczny tiowęglan zawiera dwa lub większą liczbę powtarzających się ugrupowań -CS3- połączonych wiązaniami siarka-siarka, dimer tiowęglanu zawiera np. dwa ugrupowania -CS3- (n^1), a trimer tiowęglanu zawiera trzy ugrupowania -CS 3- (n=2), itd. Stosowane w opisie i zastrzeżeniach określenie grupa oznacza dowolny pojedynczy atom jak również dowolne połączenie atomów, włącznie z kationami organicznymi i nieorganicznymi, jak również obojętnymi i związanymi kowalentnie rodnikami. Np. w podanym znaczeniugrupę stanowi jon metalu, atom chlorowca, atom wodoru, rodnik etylowy, rodnik benzylowy i jon czteroetyloamoniowy, X i Y mogą być takie same lub różne i oznaczać dowolną grupę do wiązania się w jakikolwiek sposób z ugrupowaniem strukturalnym oligomerycznego tiowęglanu zarówno jonowo, kowalentnie, jak i asocjacyjnie. X i Y razem mogą tworzyć pojedynczą wielowartościową grupę, taką jak jon metalu w kompleksie lub grupa organiczna, do której przyłączone jest ugrupowanie oligomerycznego tiowęglanu jako część struktury pierścienia. Korzystnie X i Y są oddzielnymi grupami.
X i Y mogą być rodnikami organicznymi. Stosowane w opisie i w zastrzeżeniach określenie rodnik organiczny oznacza dowolny rodnik, zawierający co najmniej jeden atom węgla. Rodnik organiczny może pochodzić od związku alifatycznego, alicyklicznego lub aromatycznego. Należą do nich rodniki o łańcuchach prostych, rozgałęzionych i o budowie cyklicznej. Rodnikiem organicznym może być np. podstawiony lub niepodstawiony alkil, alkenyl, alkinyl, aryl, aryloalkil lub alkiloaryl, zawierające ewentualnie heteroatomy, takiejak atomy tlenu, siarki, azotu i fosforu. Rodnik organiczny może być przyłączony przez atom węgla do ugrupowania strukturalnego oligomerycznego tiowęglanu, np. atom węgla grupy alkilowej, lub poprzez heteroatom znajdujący się w rodniku organicznym, p. atom tlenu grupy alkoksylowej, atom azotu grupy aminowej lub atom siarki grupy merkaptanowej, i jest zwykle połączony wiązaniem kowalencyjnym. Zwykle rodnik organiczny zawiera 1-100 atomów węgla, korzystnie 1-50 atomów węgla, zwłaszcza 1-20 atomów węgla. Korzystnie rodnik organiczny stanowi grupa węglowodorowa o 1-8 atomach węgla, taka jak metyl, etyl, n-propyl, n-butyl, IIrzęd.butyl, Illrzęd. butyl, heksyl, oktyl, fenyl i benzyl, a zwłaszcza grupa alkilowa o 1-4 atomach węgla.
Korzystnie, X i Y oznaczają kationy organiczne, to jest organopodstawione kationy heteroatomowe. Można je przedstawić ogólnym wzorem RiR2R3R4Q+, w którym każda z czterech grup R niezależnie oznacza atom wodoru lub rodnik organiczny, korzystnie organiczny rodnik węglowodorowy, z tym, że co najmniej jeden z podstawników R oznacza organiczny rodnik węglowodorowy, a Q oznacza atom niemetalu, półmetalu lub metaloidu. Każda z grup R zwykle zawiera 1-50 atomów węgla, korzystnie 1-24 atomów węgla, przy czym łączna liczba atomów węgla we wszystkich czterech grupach R korzystnie wynosi maksymalnie około 60. Q korzystnie oznacza atom azotu, fosforu, arsenu lub antymonu. Do kationów tych należą np.
166 999 pierwszo-, drugo- i czwartorzędowe kationy amoniowe, fosfoniowe, arseniowe i antymoniowe, przy czym korzystne są kationy czwartorzędowe, zwłaszcza czwartorzędowe kationy amoniowe.
X i Y mogą także oznaczać grupy nieorganiczne. Stosowane tu określenie grupa nieorganiczna, obejmuje grupy nie zawierające atomów węgla i obejmuje metale, półmetale, metaloidy a także niemetale takie jak chlorowce, wodór, siarkę, azot i tlen. Odpowiednie grupy nieorganiczne zawierają metale, zwłaszcza w postaci kationów, włącznie z metalami alkalicznymi, takimi jak sód i potas, metalami ziem alkalicznych, takimi jak wapń, bar i stront, i metalami przejściowymi, takimi jak żelazo, miedź, nikiel, cynk, ołów i kadm, oraz jon amoniowy.
Każda z grup o wzorze -CS3- strukturalnego ugrupowania oligomerycznego odpowiada jednemu molowi związanego dwusiarczku węgla i zawierajeden mol zwyczajnego dwusiarczku węgla. Tak więc, oligomeryczny związek tiowęglanowy zawiera co najmniej dwa mole związanego dwusiarczku węgla, a może zawierać większą liczbę moli, np. 3,4,5 lub 6 moli związanego dwusiarczku węgla. Określenie związany dwusiarczek węgla oznacza dwusiarczek węgla będący częścią grupy -CS3-, w odróżnieniu od nieprzereagowanego dwusiarczku węgla, który może być także zasocjowany z oligomerycznym związkiem tiowęglanowym, np. przez solwatację. Każdy mol związanego dwusiarczku węgla w oligomerycznym tiowęglanie może być uwalniany w postaci wolnego dwusiarczku węgla przez rozkład oligomerycznego tiowęglanu. Związany dwusiarczek węgla można uwalniać wszystek od razu, np. traktując oligomeryczny związek silnym kwasem, takim jak kwas solny. W pewnych warunkach związany dwusiarczek węgla można uwalniać inkrementalnie. Np. pewne rozpuszczalne w wodzie dimery tiowęglanu, np. sześciotiodwuwęglanu czterometyloamoniowy i czteroetyloamoniowy mogą ulegać częściowemu rozkładowi w wodnym roztworze, uwalniając 1 mol CS2, i pozostawiając trój- lub czterotiowęglany w roztworze, który można później dalej rozkładać, uwalniając drugi mol CS2. Inkrementalne uwalnianie dwusiarczku węgla może być korzystne dla uzyskania przedłużonego działania szkodnikobójczego przy użyciu oligomerycznych tiowęglanów.
Sposób wytwarzania oligomerycznych tiowęglanów w jednej z postaci polega na tym, że poddaje się reakcji siarkę, dwusiarczek węgla, siarkowodór i silną zasadę stanowiącą wodorotlenek o katodzie o dużej objętości. Alternatywnie, takie oligomeryczne tiowęglany można też wytwarzać, poddając reakcji siarkę, dwusiarczek węgla i siarczek, który można uważać za produkt reakcji siarkowodoru ze wspomnianą poprzednio zasadą.
Właściwy dobór zasady (lub odpowiedniego siarczku) jest krytyczny dla wytwarzania oligomerycznego tiowęglanu. Zasadą musi być silna zasada wodorotlenkowa o wzorze ZOH (lub odpowiadający jej siarczek o wzorze Z2S), o katonie Z o dużej objętości, korzystnie co najmniej takiej jak jon czterometyloamoniowy. Zasady o mniejszych kationach, takie jak wodorotlenek sodu i potasu, w wyniku reakcji tworzą tylko monomeryczne tiowęglany, np. czterotiowęglany, a nie oligomeryczne tiowęglany, np. sześciotiodwuwęglany (dimer tiowęglanów), wytwarzane opisanym sposobem. Korzystnymi zasadami są czwartorzędowe wodorotlenki amoniowe. Jedną z klas czwartorzędowych wodorotlenków amoniowych można przedstawić ogólnym wzorem R5R 6R7R sNOH, w którym każda z czterech grup R niezależnie oznacza rodnik organiczny, korzystnie węglowodorowy rodnik organiczny, zwłaszcza rodnik alkilowy, aralkilowy lub arylowy, zwykle o 1-50, a korzystnie 1-24 atomach węgla. Korzystnie, cztery grupy R łącznie zawierają co najmniej 5 atomów węgla, zwykle 5-60 atomów węgla, a zwłaszcza 5-20 atomów węgla. Do korzystnych grup R należą metyl, etyl, n-propyl, izopropyl, n-butyl, izobutyl, IIrzęd.butyl, Illrzęd.butyl, benzyl i grupy fenylowe.
Oligomeryczne tiowęglany działają jako fumiganty zasadniczo na skutek rozkładu z uwolnieniem dwusiarczku węgla, lotnego, aktywnego związku toksycznego. Ponadto, czwartorzędowe jony amoniowe mają niezależne działanie biobójcze, zwłaszcza wobec drobnoustrojów takich jak bakterie, algi i grzyby. Obecność w czwartorzędowym jonie amoniowym co najmniej jednej wyższej grupy alifatycznej, korzystnie alkilowej, o co najmniej 12 atomach węgla, zwiększa działanie biobójcze jonu. I tak, do zwalczania drobnoustrojów korzystne są środki zawierające oligomeryczny tiowęglan z czwartorzędowymi jonami amoniowymi, podstawionymi wyższym alkilem. W tej postaci wynalazku, co najmniej jedną, korzystnie największą spośród czterech grup R, stanowi grupę alkilową o co najmniej 12 atomach węgla, a zwłaszcza wszystkie grupy R są grupami alifatycznymi o około 16-18 atomach węgla. Obecność grupy
166 999 aralkilowej, takiej jak grupa benzylowa, w kombinacji z wyższą grupą alkilową jeszcze bardziej zwiększa działanie biobójcze czwartorzędowego jonu amoniowego. Gdy co najmniej jedna z grup R jest grupą aralkilową, taką jak benzyl, największa grupa R jest korzystnie grupą alkilową o około 12-16 atomach węgla.
Wiele spośród odpowiednich czwartorzędowych wodorotlenków amoniowych, z których można wytwarzać wodorotlenki np. na drodze wymiany jonowej, jest dostępnych w handlu. Do przykładowych przydatnych czwartorzędowych wodorotlenków amoniowych należą wodorotlenki czterometylo-, etylotrójmetylo-, metyloetylofenylobenzylo-, metyloetylopropylobutylo-, trójmetylooktadecylo-, dwumetylodwuoktadecylo-, trójmetylotalowo-, trójmetylosojowo-, trójmetylokokosowo-, dwumetylodwukokosowo-, dwumetylodwu/uwodorniony łojowo-/-, trójmetylododecylo-, trój metyloheksadecylo-, trójmetylobenzylo-, dwumetylododecylobenzylo-, dwumetylotetradecylobenzylo-,dwumetyloheksad<xylobenzylo-,dwumetylooktadecylobenzylo-, metylo bis/2-hydroksyetylo/kokosowo-, metylopolioksyetylenokokosowo-, metylo bis/2-hydroksyetylo/oleilo-, metylopolioksyetylenooleilo-, metylo bis^-hydroksyctylo/okradecylo-, metylopolioksyerylenooktadecylo-, n-dodecylotetradecylodwumetylobenzylo-, n-tetradecyloheksadecylodwumetylobenzylo-, n-doeecylotetraeecyloewumetylobenzylo-, n-dodecylotetraeecylodwumetyloewuchlorobenzylo-, n-oktadecylodwumetylobenzylo- i n-dodecylotetraeecyloheksadecylodwumetyloetylobenzylo- amoniowe.
Inną klasę przydatnych czwartorzędowych wodorotlenków amoniowych stanowią pierścieniowe związki z pięciowartościowym azotem, w których atom azotu w pierścieniu również jest podstawiony rodnikiem organicznym, np. wodorotlenek laurylopirydyniowy i wodorotlenek heksadecylopirydyniowy.
Podobnie, można stosować silne zasady wodorotlenkowe, zawierające inne kationy o dużej objętości, takie jak czwartorzędowe jony fosfoniowe, arsoniowe i antymoniowe. Ponadto można stosować inne wodorotlenki o dużych kationach, np. takie jak wodorotlenek cezu.
Czwartorzędowy sześciotiodwuwęglan amoniowy, np. sześciotiodwuwęglan czteroetyloamoniowy wytwarza się, poddając reakcji odpowiedni czwartorzędowy wodorotlenek amoniowy , siarkowodór, dwusiarczek węgla i siarkę elementarną,w stosunku molowym około 2 mole czwartorzędowego wodorotlenku amoniowego, około 1 mol siarkowodoru, około 2 moli dwusiarczku węgla i około 1 gramoatomu siarki. Wodorotlenek zwykle stosuje się w postaci wodnego roztworu, korzystnie o stężeniu co najmniej 40% wagowych. Korzystnie utrzymuje się minimalną ilość wody w środowisku reakcji ze względu na to, że produkt może być rozpuszczalny w wodzie. Reakcja przebiega szybko w temperaturze pokojowej z wydzielaniem ciepła i korzystnie prowadzi się ją w zamkniętym zbiorniku reakcyjnym w obojętnej atmosferze pod ciśnieniem atmosferycznym, z chłodzeniem, utrzymując temperaturę poniżej temperatury wrzenia mieszaniny reakcyjnej, to jest poniżej temperatury wrzenia dwusiarczku węgla, wynoszącej około 46°C. O ile to potrzebne można stosować wyższą temperaturę i ciśnienie pod warunkiem, że temperaturę mieszaniny reakcyjnej utrzymuje się w granicach pomiędzy jej temperatury krzepnięcia a temperaturą wrzenia. Natychmiast powstaje żółty osad czwartorzędowego sześciotiodwuwęglanu amoniowego. Początkowo, dwusiarczek węgla i wodny roztwór wodorotlenku tworzą zwykle dwie odrębne fazy ciekłe. Gdy znika faza dwusiarczku węgla, reakcja zasadniczo ulega zakończeniu. Mieszaninę reakcyjną pozostawia się do ochłodzenia i odzyskuje się osad przez odwirowanie, przemywa go wyższym alkoholem alifatycznym (to znaczy wyższym niż etanol, np. izopropanolem) i następnie eterem lub lotnym węglowodorem, odwirowuje po przemyciu i suszy przez rzutowe odparowanie. W ten sposób można wytwarzać czwartorzędowe sześciotiodwuwęglany amoniowe z wydajnością wynoszącą co najmniej 25% wydajności teoretycznej, zwykle co najmniej 50% wydajności teoretycznej, często co najmniej 75% wydajności teoretycznej, a zwłaszcza powyżej 85% wydajności teoretycznej.
W innej postaci sposobu wytwarzania oligomerycznych tiowęglanów reagenty dodaje się, intensywnie mieszając, do ochłodzonego reaktora jednocześnie i w sposób ciągły. Zawiesinę produktu odbiera się w sposób ciągły i przepuszcza przez szereg wirówek o działaniu ciągłym, przemywa alifatycznym alkoholem, odwirowuje, przemywa eterem lub lotnym węglowodorem,
166 999 odwirowuje i wreszcie odzyskuje. Rozpuszczalnik odzyskuje się w znany sposób oczyszcza i używa ponownie.
W innej postaci sposobu wytwarzania oligomerycznych tiowęglanów, najpierw wytwarza się czwartorzędowy trójtiowęglan amoniowy. Np. można go wytwarzać w reakcji pomiędzy czwartorzędowym wodorotlenkiem amoniowym, siarkowodorem i dwusiarczkiem węgla, stosowanymi, odpowiednio, w stosunku molowym około 2 do około 1 do około 1 i następnie postępując jak opisano wyżej, prowadząc proces w sposób okresowy lub ciągły. Trójtiowęglan, korzystnie rozpuszczony w wodzie, poddaje się reakcji z siarką elementarną. Powstaje sześciotiowęglan a nie czterotiowęglan, czego możnaby oczekiwać w oparciu o wcześniej podane informacje z dziedziny chemii tiowęglanów. Reakcję tę przedstawiono na schemacie 2, w którym R4N oznacza dowolny czwartorzędowy jon amoniowy. Tak otrzymany siarczek bis/czwartorzędowoamoniowy/ poddaje się następnie reakcji z dwusiarczkiem węgla wytwarzając czwartorzędowy trójtiowęglan amoniowy, zawracany do procesu.
Wytwarzanie oligomerycznych tiowęglanów korzystnie prowadzi się w atmosferze obojętnej, to znaczy w zasadzie pod nieobecność tlenu, aby uniknąć degradacji produktu wywołanej utlenianiem. Reakcje są egzotermiczne, zwłaszcza etap polegający na reakcji zasady z siarkowodorem tak, że należy zapewnić odpowiednie chłodzenie aby zapobiec nadmiernemu wrzeniu mieszaniny reakcyjnej. Można stosować dowolne dogodne ciśnienie i temperaturę, choć zwykle zadowalające jest ciśnienie atmosferyczne i temperatura w granicach od około -10°C do około 50°C. Korzystnie utrzymuje się temperaturę poniżej około 10°C podczas najbardziej egzotermicznej fazy reakcji, po czym nieco się ją podwyższa, np. do około 20-30°C, w celu przyspieszenia zakończenia reakcji.
Opisany wyżej sposób wymaga użycia czwartorzędowych związków amoniowych. Można jednak także stosować odpowiadające im wodorotlenki i trójtiowęglany, zawierające kationy fosfoniowe, arsoniowe, antymoniowe i inne odpowiednie kationy, aby wytworzyć odpowiednie sześciotiodwuwęglany i wyższe oligomeryczne tiowęglany.
Oligomeryczne tiowęglany otrzymane jak opisano wyżej można następnie przekształcać w inne oligomeryczne tiowęglany. Zwykle konwersję prowadzi się w warunkach nieutleniających gdyż okazało się, że strukturalne ugrupowanie oligomerycznego tiowęglanu jest wrażliwe na degradację wywołaną utlenieniem.
Jedną z metod konwersji jest wymiana jonowa. Np. kationową żywicę jonowymienną obciąża się pożądanym kationem, takim jak jon metalu alkalicznego, metalu ziem alkalicznych, metalu przejściowego, amoniowym, organopodstawionym fosfoniowym, organopodstawionym arsoniowym lub organopodstawionym antymoniowym, i przez kolumnę wypełnioną żywicą przepuszcza się roztwór czwartorzędowego oligomerycznego tiowęglanu amoniowego.
W handlu dostępnych jest wiele materiałów jonowymiennych. Należą do nich materiały nieorganiczne, takie jak nieorganiczne zeolity /np. sodalit i olinoptilolit/, piaski świeże i glinki /np. z grupy montmorylonitu/, syntetyczne produkty takie jak zeolity w postaci żelu, uwodnione tlenki metali wielowartościowych (np. uwodniony tlenek cyrkonu), i nieprzepuszczalne sole wielozasadowych kwasów z wielowartościowymi metalami (takie jak fosforan cyrkonu). Do syntetycznych organicznych żywic kationowymiennych należą żywice typu słabych kwasów opartych przede wszystkim na kwasie akrylowym lub metakrylowym, usieciowanej dwufunkcyjnej monomerem takim jak dwuwinylobenzen, i żywice typu mocnych kwasów opartych przede wszystkim na sulfonowanych kopolimerach styrenu z dwuwinylobenzenem. Syntetyczne organiczne żywice anionowowymienne o różnej mocy zasadowej oparte są przede wszystkim na pierwszorzędowych, drugorzędowych i trzeciorzędowych aminowych grupach funkcyjnych włączonych w skład różnych polimerów, obejmujących kondensaty epichlorohydronowoaminowe, polimery akrylowe i kopolimery styrenowo-dwuwinylobenzenowe. Zwykle, kationowe materiały jonowymienne stosuje się wówczas, gdy pożądane jest zastąpienie kationu, np. czwartorzędowego kationu amoniowego, użytego do wytwarzania oligomerycznego tiowęglanu innym kationem.
166 999
Stabilność środków zawieraaących oligomeryczne tiowęglany, zarówno w postaci stałej jak i w postaci roztworów lub zawiesin, może być zwiększona na skutek obecności siarczku i polisiarczku. Stabilizowane środki zawierające oligomeryczny tiowęglan są mniej podatne na przedwczesny rozkład i uwolnienie wolnego dwusiarczku węgla. Odpowiednie źródła siarczku można przedstawić ogólnym wzorem MnSx, w którym M oznacza kation amonowy, kation metalu alkalicznego lub metalu ziem alkalicznych, lub organiczne podstawiony kation heteroatomowy, n oznacza liczbę 2 gdy M oznacza kation jednowartościowy a liczbę 1 gdy M oznacza kation dwuwartościowy, a x oznacza liczbę co najmniej 1, zwykle 1-5. Do odpowiednich źródeł siarczku należą np. siarczki i wielosiarczki amonu, sodu, potasu i wapnia, organicznie podstawione siarczki amoniowe, fosfoniowe, arsoniowe i antymoniowe, np. siarczki bis/czwartorzędowe amoniowe/ i ich mieszaniny. Zwykle środek zawiera co najmniej około 0,01 równoważnika (0,005 mola) siarczku na mol oligomerycznego tiowęglanu, korzystnie co najmniej około 0,02 równoważników na mol, zwłaszcza co najmniej 0,04 równoważnika na mol, a szczególnie 0,08 równoważnika na mol. Środek może zawierać znacznie większą ilość siarczku bez utraty trwałości, nawet 10 lub więcej równoważników siarczku na mol oligomerycznego tiowęglanu. Korzystnie poniżej 1 równoważnika na mol, a zwłaszcza poniżej 0,5 równoważnika na mol. Wyższa zawartość siarczku może być jednak przydatna wówczas, gdy pożądane jest wprowadzenie do gleby dodatkowej ilości siarki oprócz jej fumigacji. Siarczek można wprowadzać podczas wytwarzania oligomerycznego tiowęglanu, np. wprowadzając odpowiednie ilości zasady i siarkowodoru w nadmiarze w stosunku do ilości stechiometrycznych potrzebnych do tworzenia oligomerycznego tiowęglanu. Ponieważ tiowęglany mają tendencję do ulegania rozkładowi w obecności kwasu, korzystnie stosuje się zasadę w ilości wystarczającej do zobojętnienia siarkowodoru. Alternatywnie, źródło siarczku można mieszać z oligomerycznym tiowęglanem po jego wytworzeniu, np. podczas sporządzania preparatu nadającego się do stosowania, np. w postaci tabletek, proszku, roztworu lub zawiesiny.
Nadmiar zasady wywiera zawsze korzystny wpływ na stabilizację oligomerycznych tiowęglanów. Do odpowiednich zasad należą wodorotlenek amonowy i wodorotlenki metali alkalicznych oraz wodorotlenkowe zasady zawierające organicznie podstawione kationy heteroatomowe, np. organicznie podstawione jony amoniowe, fosfoniowe, arsoniowe i antymoniowe. Korzystne są czwartorzędowe wodorotlenki amoniowe. Na ogół ilość dostawanej zasady odpowiada około 0,01, zwykle około 0,02, korzystnie co najmniej około 0,04, a zwłaszcza co najmniej około 0,08 równoważników zasady na mol oligomerycznego tiowęglanu.
Ilość dodawanej zasady, siarczku lub wielosiarczku zwiększa trwałość oligomerycznych tiowęglanów. W celu dalszego zwiększenia trwałości można stosować kombinacje opisanych zasad, siarczków i/lub wielosiarczków, i jest to korzystne. Obecnie, najkorzystniej stabilizowane środki zawierające oligomeryczny tiowęglan zawierają, oprócz jednego lub większej liczby opisanych siarczków lub wielosiarczków zawiera dodatek zasady.
Oligomeryczne tiowęglany, np. sześciodwuwęglan bis/czterometyloamoniowego/ można wytwarzać w stanie zasadniczo wolnym od solwatacji dwusiarczkiem węgla, to znaczy nie zawierają one dwusiarczku węgla związanego na skutek solwatacji.
Środki zawierające oligomeryczne tiowęglany można stosować jako rolnicze środki biobójcze w różnych zastosowaniach tam, gdzie można używać trój- i czterotiowęglanów, jak to opisano np. w opisach patentowych Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 4 476 113,4 551 167 i 4 726 144. Możnaje stosować do zwalczania szerokiej gamy szkodników roślin i zwierząt, takich jak owady, gryzonie, grzyby, nicienie, roztocze , bakterie, pajęczaki, brzuchonogi i robaki. Możnaje stosować w glebie lub na glebie i jako środki szkodnikobójcze stosowane na napowietrznych częściach roślin do miejscowego traktowania roślin lub upraw. W wyższych dawkach możnaje również stosować jako herbicydy do zwalczania niepożądanych roślin.
Środki takie można sporządzić w postaci różnych preparatów przeznaczonych do różnych zastosowań w praktyce agrotechniczej. Można je formułować np. w postaci proszków lub zwilżalnych proszków, same lub z domieszką nośników, wypełniaczy, środków powłokowych i innych dodatków, w postaci krystalicznych ciał stałych, w postaci sprasowanych tabletek, same lub ze środkami wiążącymi, i w postaci ciekłej, w ciekłym nośniku, to jest w postaci zawiesin lub roztworów w wodzie lub cieczach organicznych, takich jak oleje lub rozpuszczalniki.
166 999
Oligomeryczne tiowęglany mają szereg zalet w porównaniu z trój- i czterotiowęglanami. Nie są one w znacznym stopniu higroskopijne, są mniej podatne na utlenianie na powietrzu i są bardziej trwałe w zetknięciu z suchym podłożem, takim jak suche listowie lub gleba. Dla uzyskania najlepszych wyników w różnych zastosowaniach można je uczynić rozpuszczalnymi lub zasadniczo nierozpuszczalnymi w wodzie. Np. sześciotiodwuwęglany czteroalkiloamoniowe, w których jony czteroalkiloamoniowe mają łącznie poniżej około 16 atomów węgla, korzystnie nie więcej niż około 12 atomów węgla, są rozpuszczalne z dającym się spożytkować stopniu w wodzie. Natomiast te z nich, w których jony czteroalkiloamoniowe mają 16 lub więcej atomów węgla, mają niską rozpuszczalność i tym samym są bardziej trwałe w obecności wilgoci.
I tak, oligomeryczne tiowęglany można nanosić na napowietrzne części roślin, np. liście, łodygi, owoce lub pnie drzew, w postaci suchego proszku lub zawiesiny w niewodnym, nie stanowiącym rozpuszczalnika ciekłym nośniku, takim jak olej, i zachowują one swoje działanie szkodnikobójcze, zapewniając długotrwałą ochronę przed zakażeniem grzybami i bakteriami i działając jako kontaktowy pestycyd przeciwko szkodnikom zwierząt wszelkiego rodzaju.
Nanoszenie oligomerycznego tiowęglanu na glebę przeprowadza się przed lub po ustaleniu się wzrostu roślin. Należy jednak zauważyć, że różne gatunki roślin wykazują różną tolerancję na środki chemiczne. Ponadto, fitotoksyczność środków chemicznych wobec określonej rośliny może zależeć od stadiumjej wzrostu. W przypadku większości nasion roślin potraktowanie gleby środkiem nie hamuje kiełkowania, a wzrost ustalonych roślin nie jest zwykle w znaczniejszym stopniu zmieniony. Niektóre sadzonki mogą wykazywać symptomy fitotoksyczności.
Środki można stosować w ciekłym nośniku, spryskując nimi powierzchnię gleby. Również przydatnym sposobem stosowania środków jest ich wstrzykiwanie do gleby przy użyciu trzonka lub noża. Ten sposób nanoszenia może być albo płaski, kiedy to końcówki wstrzykujące są umieszczone blisko siebie tak, aby traktować środkiem zasadniczo całą powierzchnię pola, albo lokalny, kiedy to końcówki wstrzykujące są rozmieszczone tak, że traktowane środkiem są tylko pasma gleby stanowiące podłoże wzrostu roślin. Podobnie, stałą kompozycję można rozprzestrzeniać na glebę, lub, korzystnie, rozprowadzać w rowach lub bruzdach i pokrywać glebę. Stałe kompozycje można nanosić także miejscowo w pobliżu strefy korzeniowej upraw lub drzew, np. dookoła drzew pod linią okopową.
Ponieważ oligomery zachowują stabilność w zetknięciu z suchą glebą, można je stosować do gleby i pozwolić na ich pozostawanie tam aż do czasu nawodnienia, albo na skutek naturalnych opadów, albo sztucznie za pomocą zraszacza lub nawadniania zalewowego. Woda nawadniające przemieszcza środek w glebie i sprzyja uwalnianiu dwusiarczku węgla, rzeczywistego fumiganta. Jednocześnie woda powoduje zwolnienie dyfuzji dwusiarczku węgla z gleby do atmosfery i tym samym przedłuża czas zetknięcia dwusiarczku węgla ze szkodnikami znajdującymi się w glebie.
Oligomeryczne tiowęglany są skuteczne jako fumiganty glebowe w szerokim zakresie dawek. Konkretna dawka w określonej sytuacji zależy od wielu czynników, takich jak rodzaj lub rodzaje zwalczalnych szkodników, rodzaj chronionej uprawy i stopień jej wzrostu, wilgotność gleby i inne warunki. Zwykle, środek wykazuje korzystne działanie w dawce zaledwie 1,12 kg/ha, korzystnie co najmniej 5,6 kg/ha uwalnianego dwusiarczku węgla na hektar gruntu poddawanego zabiegowi, i tak dużej jak około 2240 kg CS2/ha, zwykle poniżej 1120 kg CS2/ha. Zazwyczaj do pełnej fumigacji pól uprawnych nanosi się środek w dawkach od około 11,22- 560 CS2/ha, korzystnie poniżej 280, zwłaszcza poniżej 140, a najkorzystniej od około 16,8 do około 84 kg CS2/ha.
Gdy środek nanosi się miejscowo, np. pod linie drogowe drzew, skuteczna dawka może być wyższa od średniej dawki, gdyż w rzeczywistości potraktowana środkiem jest tylko gleby w strefie korzeniowej roślin.
Inny przykład stosowania środka w glebie ma miejsce podczas sadzenia lub zastępowania chorych lub obumarłych drzew w sadzie. Podczas kopanie dołka lub usuwania starego drzewa, środek zawierający oligomeryczny tiowęglan można mieszać w luźną glebę z dołka, którą następnie umieszcza się dookoła korzeni nowego drzewka. Powoduje to zwalczanie szkodników w obrębie dołka i dookoła niego, zapewniając zdrowsze środowisko dla nowego drzewka.
166 999
Oligomeryczne tiowęglany można łączyć z innymi chemikaliami stosowanymi w agrotechnice w celu zapewnienia produktu wielofunkcyjnego. Np. można je łączyć ze stałymi lub płynnymi nawozami, takimi jak mocznik, amoniak, azotan amonowy, azotan wapniowy i podobnymi oraz z innymi źródłami substancji odżywczych dla roślin. Ponieważ opisane tiowęglany hamują nitryfil^^^ję, zmniejszają one szybkość, z którą związki amoniaku, takie jak nawozy, ulegają w glebie nitryfikacji. Nawozy amonowe są dobrze znane, a w podanym tu znaczeniu obejmują amoniak i związki zawierające amoniak, jak również związki wytwarzające amoniak, i związki amoniaku, takie jak mocznik, biuret i podobne. Przykładowymi związkami zawierającymi mocznik są azotan amonowy, siarczan amonowy i podobne związki.
Środki według wynalazku można także stosować do fumigacji nie przebiegającej w glebie, np. do fumigacji w komorze towarów wprowadzanych na rynek. Przy takim sposobie postępowania, do przyspieszenia szybkiego rozkładu środka na składniki odymiające można stosować zakwaszanie lub ciepło, bądź oba te czynniki łącznie. Po zakończeniu fumigacji, pary z komory można przepuszczać przez układ płuczący, np. zawierający wodny roztwór alkaliów, w celu usuwania fumiganta i zapobieżenia zanieczyszczeniu powietrza po otwarciu komory.
Środki zawierające oligomeryczne tiowęglany są także przydatne do zabezpieczania materiałów celulozowych, przechowywanych luzem. Materiały takie, np. kiszonki paszowe, kawałki drewna, pasza dla zwierząt, ziarno, siano, słoma i podobne materiały, są często przechowywane przez długi czas luzem w warunkach mniej niż idealnych. Wilgoć pozostała w tych materiałach, wilgoć z gleby i opady mogą przyspieszać wzrost pleśni, grzybów i bakterii. Ciepło wywiązujące się podczas wzrastania tych organizmów jak również aktywność metaboliczna zachowanych przy użyciu komórek przechowywanego materiału, dodatkowo przyspiesza pogorszenie się jakości tych materiałów. Często następuje znaczna strata cennych składników i całej biomasy przechowywanego materiału. Traktowanie takich materiałów oligomerycznym tiowęglanem, takim jak czwartorzędowy sześciotiodwuwęglan amonowy, może inhibitować aktywność metaboliczną i wzrost organizmów, powodujących straty. Fumigant można nanosić po prostu przez opryskiwanie produktu w stanie, w jakim jest transportowany do magazynu włącznie z przenośnikiem, wiertłem lub innym urządzeniem. Środek można nanosić na produkty rolnicze już znajdujące się w magazynie, opryskując je i uszczelniając przestrzeń magazynową. Korzystnie, gdy materiał jest przechowywany na zewnątrz (np. kawałki drewna), środek zawierający tiowęglan nanosi się w postaci zawiesiny w oleju mineralnym lub lekkim węglowodorze, co zwiększa rozproszenie tiowęglanu w masie i zapewnia pewien stopień ochrony przed stratami tiowęglanu powodowanymi opadami. Zwykle, oligomeryczny tiowęglan nanosi się w dawce co najmniej 0,05 kg uwalnianego CS2 na tonę suchego przechowywanego materiału, korzystnie 0,15-2,5 kg/tonę.
Można też stosować środki zawierające tiowęglany do fumigacji pomieszczeń mieszkalnych i przestrzeni magazynowych. Wówczas podłogę i ściany spryskuje się środkiem i uszczelnia pomieszczenie aż do osiągnięcia pożądanej fumigacji. Alternatywą spryskiwania jest technika podobna do fumigacji w komorze, którą można stosować wówczas, gdy rozkłada się środek w zamkniętej przestrzeni za pomocą ciepła.
Właściwości fumigacyjne opisanych tu środków wyrażono przed wszystkim zawartością dostępnego dwusiarczku węgla. Należy jednak zauważyć, że i inne składniki mogą mieć udział w szkodnikobójczym działaniu środka. Czwartorzędowy jon amoniowy jest np. szeroko rozpowszechniony do dezynfekcji i w celach glonobójczych. Ponadto, siarka jest szeroko stosowana jako kombinowany środek grzybobójczy, roztoczobójczy i owadobójczy tak, że każdy ze środków według wynalazku, który rozkłada się z utworzeniem siarki, ma podobne właściwości oprócz właściwości związanych z zawartością dwusiarczku węgla.
Wynalazek jest bliżej zilustrowany w następujących przykładach, ilustrujących jego różne aspekty, ale nie stanowiących jego ograniczenia.
Przykład I. Do kolby trójszyjnej, zawierającej 150 g roztworu wodorotlenku czteroetyloamoniowego o stężeniu 40% wagowych (0,408 mola) dodano 6,85 (0,214 mola) sproszkowanej siarki i 6,94 g (0,204 mola) gazowego siarkowodoru. Roztwór, który lekko ogrzewa się, mieszano w celu rozpuszczenia siarki. Następnie, podczas umiarkowanego mieszania i chłodzenia, wkroplono 32,56 (0,428 mola) dwusiarczku węgla, utrzymując temperaturę na
166 999 poziomie 40°C lub poniżej. Podczas ochładzania do temperatury pokojowej wytrąca się pomarańczowy osad. Mieszaninę reakcyjną ochłodzono następnie do temperatury 0°C, stały osad wyodrębniono przez odsączenie, przemyto go dwukrotnie zimnym izopropanolem, dwukrotnie eterem etylowym i wysuszono. Produkt był krystaliczny i łatwo płynący. Otrzymano 85,9 g produktu, z wydajnością około 88,5% w przeliczeniu na masę cząsteczkową 476.
Kryształy stały się tylko nieco mniej łatwo płynące po odstaniu przez noc na szkiełku zegarowym przy wilgotności względnej 50%.
Po rozłożeniu kwasem i zebraniu dwusiarczku węgla w toluenie stwierdzono, że stały produkt zawierał 29,5% wagowych dwusiarczku węgla. Nominalna zawartość dwusiarczku węgla w monomerycznym czterotiowęglanie czteroetyloamoniowym [(C 2H5)2N]2CS4 o masie cząsteczkowej 400 wynosi 19% wagowych. Nominalna zawartość dwusiarczku węgla w dimerze, sześciotiodwuwęglanie czteroetyloamoniowym (C2H5)4NCS3CS3N(C2Hs)4, o masie cząsteczkowej 476, wynosi 31,9%.
Przykład II. W przykładzie tym wodorotlenek czterometyloamoniowy, siarkowodór, siarkę i dwusiarczek węgla poddano reakcji w stosunku molowym 2:1:4:4 wytwarzając oligomeryczny tiowęglan, zawierający 4 mole związanego dwusiarczku węgla, o wzorze Me^S-C/=S/S-[S-C/=S/-S-]3NMe4.
Do butli, zawierającej 12,32 g (0,068 mola) stałego pięciowodnianu wodorotlenku czterometyloamoniowego i 4,35 g (0,136 mola) sproszkowanej siarki, dodano 1,16 g (0,034 mola) gazowego siarkowodoru. Stała zasada po dodaniu siarkowodoru staje się ciekła i rozpuszczeniu ulega niemal cała ilość siarki. Następnie dodano w jednej porcji 10,34 g (0,136 mola) dwusiarczku węgla, który utworzył drugą fazę ciekłą. Mieszaninę wytrząsano w ciągu 30 minut, po około 15 minutach nie widać już wodnego dwusiarczku węgla, co oznacza, że druga faza ciekła zniknęła. Mieszanina stała się niemal ciałem stałym na skutek wytrącenia się pomarańczowego osadu. Ochłodzono ją i odsączono stały osad na filtrze ze spieku szklanego, który w tym czasie stał się ciemniejszy i zaczerwieniał. Otrzymywano go przez noc pod zmniejszonym ciśnieniem w eksykatorze, zawierającym jako środek suszący stężony kwas siarkowy. Produkt był ciemnoczerwonym lepkim ciałem stałym i zapachu aminy, nie wykazującym wyraźniej tendencji do higroskopijności. To lepkie ciało stałe staje się łatwo płynące pod wpływem dodatku 35% wagowych wodorotlenku wapnia i roztarciu łopatką laboratoryjną. Przyjęto, że produkt stanowił związek o wzorze /CH3/4N/CS3/3CS4/N/CH3/4, o masie cząsteczkowej 612, teoretycznej zawartości dwusiarczku węgla 49,7% wagowych. Zmierzona zawartość CS2 wynosiła 25-26% wagowych.
Gdy jako zasadę stosowano wodorotlenek metalu alkalicznego, na dwa mole zasady i jeden mol siarkowodoru następowało zużycie tylko jednego mola dwusiarczku węgla i jednego gramoatomu siarki, a produkt stanowił czterotiowęglan metalu alkalicznego. Nadmiar dwusiarczku węgla i siarki pozostaje jako wyraźnie widoczna druga faza. Tak więc nieoczekiwanie jest, gdy stosuje się jako zasadę czwartorzędowy wodorotlenek amoniowy, zużyty zostaje cały nadmiar dwusiarczku węgla i siarki, jak to przedstawiono w tym przykładzie. Chociaż wyniki analityczne przytoczone wyżej nie potwierdziły tworzenia się oligomeru, zawierającego 4 mole związanego dwusiarczku węgla, nie jest to niezgodne z tworzeniem się mieszaniny produktu stanowiącego taki oligomer.
Przykład III. W szeregu prób skaningowych sześciotiodwuwęglanu czteryetyloamoniowy wykazał wyższą skuteczność wobec nicieni i grzybów niż roztwór czterotiowęglanu w wodzie, o takiej samej zawartości dającego się uwadniać dwusiarczku węgla.
Próba 1. Do doniczek o średnicy 15,24 cm, z których każda zawierała 1800 g piaszczystej gleby z rosnącymi w niej roślinami pomidorów, wprowadzano 1500 larw mątwika korzeniowego. Meloidogyne incognita, wstrzykując je jednorodnie dookoła korzeni pomidora. Badany związek chemiczny dodawano do bruzdy dookoła rośliny i przykrywano go glebą. Kontrolne rośliny nie poddane zabiegowi zawierały tylko wodę. Wszystkie zabiegi powtarzano 6-krotnie. Pomidory wzrastały przez 35 dni, po czym zbierano całe rośliny. Stopień pokrycia korzeni naroślami określano wskaźnikiem na skali 0 do 5, na której 5 oznacza, że układ korzeniowy jest całkowicie pokryty naroślami. Wyniki podano w tabeli 1.
166 999
Tabela 1
Obróbka Średni wskaźnik występowania narośli
Próba kontrolna /tylko woda/ 4,5
Roztwór Na2CS4
- 0,39 g CS 2/doniczkę, 217 ppmw 2,0
- 0,19 g CS2/doniczkę, 105 ppmw 1,7
/Et4N/2C2S6 w postaci proszku
- 0,17 g CS2/doniczkę, 94 ppmw 0,8
- 0,09 g CS2/doniczkę, 50 ppmw 0,9
Próba 2. Wyjałowioną próbną glebę zakażono jednorodnie pleśnią wodną wywoływaną przez pythium. Glebę podzielono na 6 porcji, po 500 g każda, umieszczono w 1-litrowych zlewkach i inkubowano w ciągu 24 godzin. Próbki gleby z każdej zlewki w ilości po 200 g umieszczono następnie na tacce aluminiowej w warstwie o grubości około 1,27 cm. Na każdej tacy umieszczono 20 dojrzałych pomidorów, łącznie 120, jak przynętę, dla pythium. Po 4 dniach każdy pomidor badano pod kątem wodnistego, zgniłego wyglądu na powierzchni kontaktującej się z glebą. Wyniki podano w tabeli 2.
Tabela 2
Obróbka % zakażonych owoców
Niezainfekowana próba kontrolna 0,0
Zainfekowana, nie poddana zabiegom 16,7
Roztwór Na2CS4
100 ppmw CS 2/glebę 12,5
400 ppmw CS 2/glebę 20,0
Sproszkowany /Et4N/2C2Sć
100 ppmw CS 2/glebę 6,7
400 ppmw CS 2/glebę 7,5
Próba 3. Wyjałowioną próbną glebę zakażono jednorodnie phytthophtkora, wywołującą pleśń wodną. Glebę podzielono na porcje po 500 g / w przeliczeniu na suchą masę/ i umieszczono każdą porcję w zlewce o pojemności 1 litra. Zabiegu badanym związkiem dokonywano, wykonując w glebie 4 otwory według jednakowego wzoru, wprowadzając równo do otworów badany związek i zakrywając całkowicie otwory. Zabiegi powtarzano 6-krotnie. Glebę po zabiegu inkubowano w ciągu 24 godzin, mieszając ją dokładnie w tym czasie. Z każdej porcji gleby pobierano trzy równe próbki i umieszczano każdą z nich na tacy aluminiowej w warstwach o grubości około 1,27 cm. N a każdej tacy umieszczano 12 zielonych pomidorów jako przynętę dla phytophthora. Po 2 i 3 dniach każdy pomidor badano na obecność brązowych plamek, będących objawem zakażenia. Na podstawie liczby pomidorów z plamkami obliczono częstość występowania choroby /% owoców/. Ponadto, po 4 dniach oceniano w procentach zbrązowiałą powierzchnię owocu, i przedstawiono jako zaawansowanie choroby /% powierzchni/. Wyniki podano w tabeli 3.
Tabela 3
Obróbka Częstość występowania schorzenia Zaawansowanie choroby
po 2 dniach po 3 dniach
1 2 3 4
Owoce, nie poddane zabiegowi, nie zakażone 0 0 0
Owoce nie poddane zabiegowi, zakażone 100 100 79
Tabela 3 (ciąg dalszy)
1 2 3 4
Roztwór Na2CS4 -100 ppm CS 2 w glebie 100 100 72
- 400 ppm CS 2 w glebie 22 100 54
/Et4N/2C2S6 -100 ppm CS 2 w glebie 56 100 37
- 400 ppm CS 2 w glebie 11 77 12
Oligomeryczny tiowęglan okazał się bardziej skuteczny niż czterotiowęglan sodu w przeliczeniu na równoważnik CS2 do zmniejszenia częstości występowania schorzenia i/lub zaawansowania choroby.
Chociaż wynalazek opisano w odniesieniu do pewnych szczególnych postaci, oczywiście nie jest on do nich ograniczony, ponieważ można dokonywać wielu jego oczywistych modyfikacji, i wszystkie takie modyfikacje objęte są zakresem załączonych zastrzeżeń.
MOH H2S+S+CS2— M2CS4 + 2 H/3
Schemat 1
2(R<M)2CS3+S — (RÓN)2 (CSsKR^
Schemat 2
Departament Wydawnictw UP RP. Nakład 90 egz.
Cena 1,00 zł.

Claims (10)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Środek szkodnikobójczy, zwłaszcza do zwalczania bakterii, grzybów, gryzoni, brzuchonogów, pajęczaków, robaków i roztoczy, zawierający substancję czynną, stały lub ciekły nośnik i ewentualnie rozcieńczalniki, substancje powłokowe, wiążące i nawozy sztuczne, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera nowy oligomeryczny tiowęglan o ogólnym wzorze X-S-C(=S)-S[-S-C(=S)-S]n-Y, w którym X i Y niezależnie oznaczają kationy wybrane spośród kationów nieorganicznych i kationów organicznych, a n oznacza co najmniej 1, przy czym kationy nieorganiczne wybrane są z grupy obejmującej kationy metali alkalicznych, kationy metali ziem alkalicznych i kationy metali przejściowych, a kationy organiczne oznaczają ugrupowanie o wzorze R1R.2R.3R4Q , w którym Ri, R2, R3 i R4 są niezależnie wybrane z grupy obejmującej atom wodoru, rodnik organiczny o 1 - 50 atomach węgla, a Q+ jest wybrane z grupy obejmującej atomy niemetali, półmetali lub metaloidów i ewentualnie zawiera środek stabilizujący wybrany z grupy obejmującej siarczki o wzorze MmSy i zasady, w którym to wzorze M oznacza kation amonowy, kationy metali alkalicznych, kationy metali ziem alkalicznych i organopodstawione kationy heteroatomowe, a m oznacza liczbę 2 gdy M jest kationem jednowartościowym, a liczbę 1 gdy M jest kationem dwuwartościowym zaś y oznacza liczbę co najmniej 2.
  2. 2. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera oligomeryczny tiowęglan, w którym n oznacza liczbę 1-5, a X i Y mają znaczenie podane w zastrz. 1.
  3. 3. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera oligomeryczny tiowęglan, w którym n oznacza liczbę 2, a X i Y mają znaczenie podane w zastrz. 1.
  4. 4. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera oligomeryczny tiowęglan, w którym n oznacza liczbę 1, a X i Y mają znaczenie podane w zastrz. 1.
  5. 5. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera oligomeryczny tiowęglan, w którym X i Y niezależnie oznaczają organiczne kationy o wzorze RiR2R3RłQ+, w którym R1, R2, R3 i R4 są niezależnie wybrane z grupy obejmującej atom wodoru i organiczne rodniki o 1 - 24 atomach węgla, Q+ jest wybrane z grupy obejmującej kation amoniowy, fosfoniowy, arsoniowy i antymoniowy,a n ma znaczenie podane w zastrz. 1.
  6. 6. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera oligomeryczny tiowęglan, w którym X i Y niezależnie oznaczają organiczne kationy o wzorze RiR2R3R4Q+, w którym R1, R2, R3 i R4 są niezależnie wybrane z grupy obejmujące atom wodoru i organiczne rodniki o 1 - 20 atomach węgla, a Q+ jest wybrane z grupy obejmującej kation amoniowy, fosfoniowy, arsoniowy i antymoniowy, a organiczne rodniki są wybrane z grupy obejmującej grupy alkilowe, a arylowe, aryloalkilowe i alkiloarylowe i n ma znaczenie podane w zastrz. 1.
  7. 7. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera oligomeryczny tiowęglan, w którym X i Y niezależnie oznaczają organiczne kationy o wzorze RiR2R3R4Q+, w którym R1, R2.R3 i R4 są niezależnie wybrane z grupy obejmującej atom wodoru i organiczne rodniki są o 1 - 8 atomach węgla, a Q+jest wybrane z grupy obejmującej kation amoniowy, fosfoniowy, arsoniowy i antymoniowy, a organiczne rodniki są wybrane z grupy obejmującej grupy alkilowe, arylowe, aryloalkilowe i alkiloarylowe i n ma znaczenie podane w zastrz. 1.
  8. 8. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera oligomeryczny tiowęglan, w którym X i Y niezależnie oznaczają organiczne kationy o wzorze RiR2R3R4Q+, w którym R1, R2, R3 i R4 są niezależnie wybrane spośród rodników C1-4alkilowych, a Q+jest wybrane z grupy obejmującej kation amoniowy, fosfoniowy, arsoniowy i antymoniowy, a n ma znaczenie podane w zastrz. 1.
    166 999
  9. 9. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera sześciotiodwuwęglan bis(czteroalkiloamoniowy), który zawiera mniej niż 16 atomów węgla w jonie czteroalkiloamoniowym.
  10. 10. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera sześciotiodwuwęglan bis(czteroalkiloamoniowy), który zawiera co najmniej 16 atomów węgla w jonie czteroalkiloamoniowy.
PL90293648A 1989-12-28 1990-12-28 Srodek szkodnikobójczyPierwszenstwo: PL PL166999B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US07/458,283 US5288753A (en) 1989-12-28 1989-12-28 Method of controlling animal and fungal pests with oligomeric thiocarbonates

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL293648A1 PL293648A1 (en) 1992-08-10
PL166999B1 true PL166999B1 (pl) 1995-07-31

Family

ID=23820152

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL90293648A PL166999B1 (pl) 1989-12-28 1990-12-28 Srodek szkodnikobójczyPierwszenstwo: PL
PL28851590A PL288515A1 (en) 1989-12-28 1990-12-28 Method of obtaining oligomeric thiocarbonates

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL28851590A PL288515A1 (en) 1989-12-28 1990-12-28 Method of obtaining oligomeric thiocarbonates

Country Status (22)

Country Link
US (3) US5288753A (pl)
EP (1) EP0507890B1 (pl)
AR (1) AR248332A1 (pl)
AT (1) ATE122536T1 (pl)
AU (1) AU655168B2 (pl)
BG (1) BG96533A (pl)
BR (1) BR9007959A (pl)
CA (1) CA2072583A1 (pl)
DE (1) DE69019536T2 (pl)
DK (1) DK0507890T3 (pl)
EG (1) EG19370A (pl)
ES (1) ES2071988T3 (pl)
HU (1) HUT63307A (pl)
IL (1) IL95958A (pl)
IN (1) IN171607B (pl)
MA (1) MA22023A1 (pl)
OA (1) OA09660A (pl)
PL (2) PL166999B1 (pl)
PT (1) PT96365B (pl)
TR (1) TR25392A (pl)
WO (1) WO1991009526A2 (pl)
YU (1) YU225890A (pl)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5288753A (en) * 1989-12-28 1994-02-22 Union Oil Company Of California Method of controlling animal and fungal pests with oligomeric thiocarbonates
WO1996004793A1 (en) * 1994-08-12 1996-02-22 Entek Corporation Methods and compositions for prolonging the release of carbon disulfide in soil
CA2600673C (en) * 2004-03-11 2013-05-14 Richard Weber Adjustable trailer coupling system
US10071960B1 (en) 2017-10-05 2018-09-11 King Saud University Enaminone-grafted trithiocarbonate with anticancer and antimicrobial activity

Family Cites Families (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2268382A (en) * 1938-07-21 1941-12-30 Standard Oil Dev Co Ignition promotor for diesel fuels
US2615804A (en) * 1947-05-08 1952-10-28 Goodrich Co B F Herbicidal composition
US2743210A (en) * 1952-12-24 1956-04-24 Stauffer Chemical Co Xanthogen and dtthiocarbonyl tetrasulfides as pesticides
US2770638A (en) * 1953-07-03 1956-11-13 Stauffer Chemical Co Xanthyl and trithiocarbonyl sulfones as novel compositions of matter
BE607889A (pl) * 1960-09-08
FR1299340A (fr) * 1960-09-08 1962-07-20 Vondelingen Plaat Bv Procédé de stabilisation du thiocarbométhoxy disulfure et procédé de production d'une composition herbicide stable en contenant
US3892741A (en) * 1972-05-18 1975-07-01 Goodrich Co B F Preparation of thiocarbamylsulfenamides
US4476113A (en) * 1981-10-27 1984-10-09 Union Oil Company Of California Stabilized fumigant composition comprising an aqueous solution of ammonia, hydrogen sulfide, carbon disulfide and sulfur
US4726144A (en) * 1981-10-27 1988-02-23 Union Oil Company Of California Fumigation methods and compositions
CA1322712C (en) * 1988-10-28 1993-10-05 Union Oil Company Of California Stabilized thiocarbonate solutions
EP0426292A1 (en) * 1989-09-29 1991-05-08 Union Oil Company Of California Thickened fumigant compositions
US5288753A (en) * 1989-12-28 1994-02-22 Union Oil Company Of California Method of controlling animal and fungal pests with oligomeric thiocarbonates

Also Published As

Publication number Publication date
US5393778A (en) 1995-02-28
EP0507890B1 (en) 1995-05-17
US5288753A (en) 1994-02-22
BR9007959A (pt) 1992-11-10
HUT63307A (en) 1993-08-30
CA2072583A1 (en) 1991-06-29
MA22023A1 (fr) 1991-07-01
ES2071988T3 (es) 1995-07-01
EP0507890A1 (en) 1992-10-14
DK0507890T3 (da) 1995-07-17
PL293648A1 (en) 1992-08-10
AR248332A1 (es) 1995-08-18
WO1991009526A3 (en) 1991-08-22
IN171607B (pl) 1992-11-21
ATE122536T1 (de) 1995-06-15
WO1991009526A2 (en) 1991-07-11
HU9202148D0 (en) 1992-10-28
YU225890A (sh) 1993-10-20
PT96365B (pt) 1998-06-30
AU7309591A (en) 1991-07-24
EG19370A (en) 1994-12-30
IL95958A (en) 1996-01-19
AU655168B2 (en) 1994-12-08
DE69019536D1 (en) 1995-06-22
IL95958A0 (en) 1991-07-18
US5384329A (en) 1995-01-24
DE69019536T2 (de) 1995-10-05
BG96533A (en) 1994-06-30
TR25392A (tr) 1993-03-01
PT96365A (pt) 1991-09-30
OA09660A (en) 1993-05-15
PL288515A1 (en) 1992-07-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JPS6252743B2 (pl)
US3034949A (en) Fungicidal composition comprising chlorophenol mercury sulfate and tetramethlthiuram isulfide
PL144333B1 (en) Fungicide
AU655168B2 (en) Oligomeric thiocarbonates
JPS5988497A (ja) ホスホニウムスタネ−ト、その製法及び該化合物を含有する組成物
JPS6241564B2 (pl)
SU978713A3 (ru) Гербицидное средство
GB2024016A (en) Degradation of pesticide residues
US3255076A (en) Method for the control of nematodes
US4028091A (en) Herbicidal composition
US3065124A (en) Bisdithiocarbamate hypochlorite reaction products for agricultural use
US4582528A (en) S-methyl-N,N-diethyl thiocarbamate as a selective herbicide in rice
US3192104A (en) Fungicidal compositions comprising chlorophenol mercury compounds and tetraalkylthiuram sulfide compounds stabilized with amines
US4153444A (en) Herbicidal composition
US3515535A (en) Herbicidal composition
US4079545A (en) Treatment of seeds with C3 halohydrocarbons
KR810001693B1 (ko) 티오카르바메이트제초제해독을 위한 디브로모치환프로피온아미드 해독제의 제법
JPS6242883B2 (pl)
US5461077A (en) Use of perbromides to control diseases in plants
KR810001153B1 (ko) 사이클로프로판 카복실산 아닐리드류의 제조방법
US3499077A (en) Methods of controlling nematodes by the application of n-(alpha-cyano)-aliphaticamides of o,o - dialkylthiophosphorylacetic acid
SU370748A1 (ru) Гервицидная композиция12
KR810000992B1 (ko) 소곡류 농작물을 위한 디브로모치환 프로피온아미드계 제초해독제 조성물의 제법
KR890003420B1 (ko) 제초제 조성물
WO2001085647A1 (en) The agent intended for protection and nutrition of plants