PL112488B1 - Process for preparing novel derivatives of benzimidazole - Google Patents

Process for preparing novel derivatives of benzimidazole Download PDF

Info

Publication number
PL112488B1
PL112488B1 PL20598278A PL20598278A PL112488B1 PL 112488 B1 PL112488 B1 PL 112488B1 PL 20598278 A PL20598278 A PL 20598278A PL 20598278 A PL20598278 A PL 20598278A PL 112488 B1 PL112488 B1 PL 112488B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
group
compound
hydrogen atom
carbon atoms
Prior art date
Application number
PL20598278A
Other languages
English (en)
Other versions
PL205982A1 (pl
Original Assignee
Ciba Geigy Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from LU77122A external-priority patent/LU77122A1/xx
Priority claimed from LU77121A external-priority patent/LU77121A1/xx
Application filed by Ciba Geigy Ag filed Critical Ciba Geigy Ag
Publication of PL205982A1 publication Critical patent/PL205982A1/pl
Publication of PL112488B1 publication Critical patent/PL112488B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania no¬ wych pochodnych benzimidazolu o dzialaniu przeciwroba- czycowym do zwalczania pasozytów jelit, zwlaszcza przywr u zwierzat domowych i uzytkowych.Nowe substancje czynne odpowiadaja ogólnemu wzorowi i, w którym R i R± niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkilo- sulfonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe p-metylofenylosulfo- nylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodo¬ ru, atom chlorowca lub grupe metylowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu lub siarki, Y oznacza atom chlorowca, grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4 atomach wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfinylowa, grupe metylosulfonylowa, grupe trójfluorometylowa, grupe nitrowa, grupe hydroksylowa, grupe cyjanowa lub grupe acetylowa a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przypadku, gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza atom wodoru, polozenie drugiego z danych rodników przy atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników R i Rx stanowi atom wodoru, obejmuja mozliwe tautomeryczne zwiazki o wzorze 1.Pod okresleniem atomu chlorowca jako znaczenia sym¬ boli R2, R3 i R4 we wzorze 1 oraz jako znaczenia symbolu Y we wzorze 4 nalezy rozumiec korzystnie atom chloru lub bromu.W opisie pod okresleniem pasozyty jelit nalezy rozumiec 10 15 20 25 30 robaki oble, tasiemce i przywry, pasozytujace w przewodzie zoladkowo-jelitowym lub w innych narzadach.Sposród pasozytów wewnetrznych, wystepujacych u stalocieplnych, zwlaszcza pasozyty jelit powoduja znaczne szkody. I tak zwierzeta opanowane przez te pasozyty wykazuja nie tylko powolniejszy wzrost i wyraznie zmniej¬ szona wartosc uzytkowa lecz tez niekiedy tak silne uszko¬ dzenia, ze chore zwierzeta zdychaja. Aby w hodowli zwierzat zapobiec lub przynajmniej zmniejszyc tego rodzaju straty wydajnosci, które przy epidemicznym wystapieniu poraze¬ nia robakami moga w stadach bydla przybrac powazne rozmiary, starano sie nieprzerwanie opracowac srodek do zwalczania pasozytów jelit oraz ich stadiów rozwojowych.Wprawdzie znany jest szereg substancji o dzialaniu przeciwrobaczycowym, jednak te substancje czynne nie moga w zadnej mierze spelnic postawionych wymagan, gdyz one np. przy podawaniu dopuszczalnych dawek nie w kazdym przypadku wykazuja wystarczajaca czynnosc albo przy terapeutycznie skutecznym dozowaniu wywoluja niepozadane dzialania uboczne, takie jak zatrucia.I tak np. w brytyjskim opisie patentowym nr 1344548 i we francuskim opisie patentowym nr 1476558 omówiono pochodne benzimidazolu dla zastosowan w róznych dzie¬ dzinach, miedzy innymi w tym ostatnim opisie patento¬ wym ogólnikowo wspomniano o mozliwosci stosowania przeciwko pasozytom jelit.Stwierdzono, ze nowe pochodne benzimidazolu o wzorze 1 nadaja sie znakomicie do zwalczania posozytów jelit.Pochodne benzimidazolu o wzorze 1 odznaczaja sie górujaca czynnoscia przeciwrobaczycowa, zwlaszcza prze- 112 488112 488 ciwko przywrom, przy czym nalezy szczególnie wyróznic ich dzialanie przeciwko motylicom, takim jak motylica watrobowa (Fasciola hepatica).Sposród nowych substancji korzystnymi pod wzgledem skutecznosci sa zwiazki objete ograniczonym wzorem 2, w którym R i Rx niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodo¬ ru, grupe alkanoilowa o 1—4atomach wegla, grupe alkoksy- karbonylowa o 1—4 atomach wegla lub grupe benzoilowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chloru lub grupe metylowa, X oznacza atomtlenu lub siarki, a Y oznacza atom chlorow¬ ca, grupe metylowa3 metoksylowa, metylotio, metylosul- finowa, metylosulfonowa, nitrowa, hydroksylowa, cyjanowa lub acetylowa, a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w "przypadku gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza atorft wodoru, polozenie drugiego z danych rodników przy atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okre¬ slone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników.JR i Rx stanowi atom wodoru, mozliwe tautome- "lyczne zwiazki o wzorzec.Ponadto "wysoka aktywnoscia odznaczaja sie zwiazki o ograniczonym wzorze 3, w którym R3 oznacza atom wo¬ doru, atom chloru lub grupe metylowa, X oznacza atom tlenulub siarki, Yoznacza atom chlorowca, grupemetylowa, metoksylowa, metylotio, metylosulfonylowa, cyjanowa lub acetylowa, a m oznacza liczbe 0, 1 lub 2, oraz mozliwe tautomeryczne zwiazki o wzorze 3.Poza tym korzystnym dzialaniem terapeutycznym wyrózniaja sie zwiazki o ograniczonym wzorze 4, w którym R3 oznacza atom wodoru, atom chloru lub grupe metylowa, Y oznacza atom chlorowca lub grupe metylowa pod warun¬ kiem, ze w zwiazanym przez atom tlenu rodniku fenylo- wym polozenie-2 musi byc zawsze obsadzone podstawni¬ kiem odpowiadajacym znaczeniu symbolu Y a polozenie-6 ma byc zawsze nie obsadzone, i m oznacza liczbe 1 lub 2, oraz mozliwe tautomeryczne zwiazki o wzorze 4.Sposób wytwarzania nowych zwiazków o wzorze 1, w którym wszystkie symbole maja wyzej podane znaczenie, polega wedlug, wynalazku na otrzymaniu w pierwszym etapie zwiazku o wzorze la z tego samego substratu o wzorze 5 na drodze kilku odmian postepowania, i na ewentualnym przeksztalceniu w drugim etapie zwiazków o wzorze la w zwiazki o wzorze Ib, lc lub Id, objete ogólnym wzorem 1, co swiadczy o jednolitosci tego jedno- lub ewentualnie dwuetapowego sposobu postepowania.Odmiany a (-e) postepowania w etapie I a) Reakcje prowadzi sie wedlug schematu 1, w którym R2iR3, R4, X, Y i m maja znaczenie podane przy omawianiu wzoru 1. Reakcja ta zachodzi w temperaturze 10—150°C, korzystnie w temperaturze 30—100°C w srodowisku wody lub rozpuszczalnika organicznego w obecnosci zasady.Do rozpuszczalników organicznych zaliczaja sie np. alkohole, takie jak metanol, etanol lub alkohole propylowe, albo weglowodory, takie jak benzen lub toluen, albo chlo¬ rowane weglowodory, takie jak chlorobenzen lub chlorek metylenu. Pod okresleniem zasady nalezy rozumiec alkalia, trzeciorzedowe aminy lub zasady organiczne, takie jak pirydyna. b) Reakcje1 prowadzi sie wedlug schematu 2. Reakcja ta zachodzi w temperaturze 20—150 °C* korzystnie w tempe¬ raturze 50—100 °C, w srodowisku wody lub rozpuszczalni¬ ka organicznego.Do rozpuszczalników organicznych zaliczaja sie np. alkohole, takie jak metanol, etanol lub alkohole propylowe, albo weglowodory, takie jak benzen lub toluen, albo chloro¬ wane weglowodory, takie jak chlorobenzen lub chlorefc mc tylenu. c) Reakcje prowadzi sie wedlug schematu 3. Reakcja ta zachodzi na drodze stopienia razem reagentów w tempe- 5 raturze 150—220 °C, korzystnie w temperaturze 170—180 °C, przy czym substrat o wzorze 5 musi wystepowac w postaci chlorowodorku. d) Reakcje prowadzi sie wedlug schematu 4. Reakcja ta zachodzi w temperaturze 0—120 °C, korzystnie w tempe- 10 raturze 20—80 °C, w srodowisku wody lub organicznego rozpuszczalnika obojetnego wzgledem reagentów.Do obojetnych rozpuszczalników organicznych zaliczaja sie np. etery, takie jak dioksan lub czterowodorofuran albo weglowodory, takie jak benzen lub toluen, albo chloro- 15 wane weglowodory, takie jak chlorobenzen lub chloroform. ' e) Reakcje prowadzi sie wedlug schematu 5. Reakcja ta zachodzi w temperaturze 60^180°C, korzystnie wtempe¬ raturze 80—150°C bez rozpuszczalnika lub w obecnosci wody lub alkoholu, takiego jak metanol, etanol albo alko- 20 hole propylowe, przy czym substrat a wzorze 5 musi wyste¬ powac w postaci chlorowodorku.Metody stosowane do wytwarzania zwiazków o wzorze la w postepowaniu wedlug etapu I sa analogiczne do sposo¬ bów znanych z nastepujacych pozycji literaturowych: 25 J.Chem.Coc. 1950, 1515—1519, Org.Syntheses Coll.VoK IV, 569—570, J. prak.Chemie 75 (1907) 323—327, Chem Ber. 20 (1887) 228—232, Ann. 221, (1883) 1—34, Ann* 228, (1885) 243—247.W sposobie wedlug wynalazku otrzymane zwiazki o 30 wzorze la ewentualnie przeksztalca sie w etapie II w nowe zwiazki o wzorach Ib, lc lub 145 przy czym reakcje prowa¬ dzi sie wedlug schematu 6, w którym R, R13 R2, R3, X, Y i m maja znaczenia podane przy omawianiu wzoru, z tym ograniczeniem, ze R wzglednie Rx nie moga byc atomem 35 wodoru, a Z jest specjalnie zdefiniowane w omówionych nastepnie wariantach a(-c) postepowania w etapie II.Warianty a (-c) postepowania,w ewentualnym etapie II a) W schemacie 6 symbol Z oznacza (Ri)20 albo (R)20 albo Rj -Hal albo R-Hal, przy czym Rx lub R oznacza 40 grupe alkanoilowa a Hal oznacza atom chlorowca.Reakcje te prowadzi sie w temperaturze od —20°C da + 100 °C, korzystnie w temperaturze 0—60 °C, w srodowisku obojetnego rozpuszczalnika organicznego w ewentualnej obecnosci zasad organicznych lub nieorganicznych. 45 Do rozpuszczalników organicznych zaliczaja sie np. etery, takie jak dioksan lub czterowodorofuran, weglo¬ wodory, takie jak benzen lub toluen a ponadto dwumetylo- formamid. Pod okresleniem zasad nalezy rozumiec np. pirydyne lub NaH. \ 50 b) W schemacie 6 symbol Z oznacza R^l lub RC1 alba R]-ester lub R-ester, przy czym Rx wzglednie R oznacza grupe alkilosulfonylowa, fenylosulfonylowa lub p-metylo- fenylosulfonylowa.Reakcje te prowadzi sie w temperaturze od —20°C da + 100°C, korzystnie w temperaturze 0—60 °C, w srodo- " wisku obojetnych rozpuszczalników organicznych w ewen- ' taalnej obecnosci zasad organicznych lub nieorganicznych.Do rozpuszczalników organicznych zaliczaja sie np^ ^ etery, takie jak dioksan lub czterowodorofuran, weglowodo¬ ry, takie jak benzen lub toluen, a ponadto dwumetylofor- mamid. c) W schemacie 6 symbol Z oznacza R^Hal albo R-Halv przy czym R, lub R oznacza grupe alkoksykarbonylowa 65 aHaloznaczaatom chlorowca. 55112 488 Reakcje te prowadzi sie w temperaturze od —20°C do +100 °C, korzystnie w temperaturze 0—60°C, w srodowisku obojetnych rozpuszczalników organicznych w ewentualnej obecnosci zasad organicznych lub nieorganicznych.Do rozpuszczalników organicznych zaliczaja sie np. etery, takie jak dioksan lub czterowodorofuran, weglowo¬ dory, takie jak benzen lub toluen, a ponadto dwumetylo- formamid. Pod okresleniem zasad nalezy rozumiec np. piry¬ dynelub NaH.W przypadku metod stosowanych do wytwarzania io zwiazków o wzorze Ib, lc i 14 w postepowaniu wedlug etapu II chodzi o metody analogiczne do sposobów znanych zJ.Het.Chem.6 (1969)23—28. ' . . . - Nowe, wytworzone sposobem wedlug wynalazku sub¬ stancje czynne stosuje sie do zwalczania pasozytów jelit 15 u zwierzat domowych i uzytkowych, takich jak bydlo, owce, kozy, koty i psy. Mozna je podawac zarówno wpojedynczych, dawkach jak i wielokrotnie, przy czym poszczególne dawki w zaleznosci od gatunku zwierzecia wynosza 0,5—100 mg na 1 kg ciezaru osobnika. Dzieki przedluzonemu podawa- 20 niu mozna w niektórych przypadkach osiagnac silniejsze dzialanie lub moga wystarczyc mniejsze dawki calkowite.Te substancje czynne lub zawierajace je mieszaniny mozna takze dodawac do pasz lub napojów. Gotowe pasze zawie¬ raja substancje o wzorze 1 korzystnie w stezeniu 0,005— 25 —0,1% wagowych. Srodki mozna podawac zwierzetom doustnie lub dozoladkowo w postaci roztworów emulsji, zawiesin (Drenchs) proszków, tabletek, pigulek lub kap¬ sulek. Do sporzadzania tych postaci preparatów stosuje sie np. znane stale nosniki, takie jak kaolin, talk, bentonit, 30 sól kuchenna, fosforan wapnia, maczka z nasion bawelny, albo ciecze nie reagujace z substancja czynna, takie jak oleje i inne, dla zwierzecego organizmu nieszkodliwe roz¬ puszczalniki i rozcienczalniki. O ile fizyczne i toksykolo¬ giczne wlasciwosci roztworów lub emulsji na to zezwalaja, 35 mozna zwierzetom wstrzykiwac substancje czynne np. podskórnie. Nadto mozliwe jest tez podawanie zwierzetom ' tych substancji czynnych za pomoca lizawek (soli) lub blokówmelasy. " ~ Jesli te srodki wystepuja w postsci koncentratu paszowe- 40 go, to jako nosniki stosujesie np. siano, pasza produkcyjna, zboze pastewne lub koncentraty proteinowe. Pas.ze takie oprócz tych substancji czynnych moga zawierac jeszcze substancje dodatkowe, witaminy, antybiotyki, chemo- tefapeutyki i inne pestycydy; mianowicie substancje 45 bakteriostatyczne, fungistatyczne, koksydiostatyczne lub tez preparaty hormonalne, substancje o dzialaniu anabo- lików lub inne sprzyjajace wzrostowi, wywierajace wplyw na jakosc miesa zwierzat rzeznych lub w inny sposób po¬ trzebne dla organizmu.' Nowe substancje czynne mozna 50 równiez laczyc z innymi substancjami przeciwrobaczyco- wymi w celu rozszerzenia zakresu dzialania lub dopasowania do danych warunków. Do takich dodatków zaliczaja sie srodki oblenczobójcze, np'. Alcopar, Ascaridol, Banminth II, Bephenium, Cambendazol, Coumaphos, Cyanin, Dia-, 55 thylcarbamazin, DDVP, 1,4-dwu- (D-glikonylo) -pipera¬ zyna, Dithiazanin, Dow ET/57 Dowco 132^ Gainex, Hexachlorophen, heksylorezorcyna, Jonit, Levamisol, fiolet metylenowy, l-metylo-l-tridecylopiperazyniokarboksylan-4 etylowy, Methyridin, Neguvon, Nematodin, Namural, ^ Nidanthel, Parbendazol, Parvex Phenothiazin, piperazyna, polimetylenopiperazyna,Pyrantel,Pyrvinimembonet, Rame- tin, Ronnel, Santoin Shell 1808, Stilbazium, Tetramisol, Thenium, Thiabendazol, Thymolan, Vermella, Mebenda- zol, Oxybendazol, Fenbendazol, Albendazol lub Oxyfen- 55 dazol, albo srodki przeciwtasiemcowe,- np. Acranil, Areco- .lin, Aterbin, Bithionol, Bithionol-sulfoxid, Bunamidin, Cestondin Cambendazol, dwulaurynian dwubutylocynowy, Dichlorophen, dwuchlorek dwuoktylocynowy, lauryninan dwuoktylocynowy, Filixsaure, Hexachlorophen, Mepaesin, Nidanthel, Praziauanthel, Terenol lub Yomesan.Sporzadzanie nowych srodków przeciwrobaczycowych nastepuje w znany sposób, na drodze lacznego zmieszania i zmielenia substancji czynnych o wzorze 1 z odpowiednim? nosnikami, ewentualnie wobec dodatku obojetnych wzgle¬ dem substancji czynnej dyspergatorówlub rozpuszczalników.Substancje czynne moga wystepowac i byc stosowane w nastepujacych postaciach preparatów: preparaty stale, takie jak granulaty, -granulaty powlekane, granulaty impre¬ gnowane, granulaty jednorodne lub dyspergowalne w wo¬ dzie koncentraty substancji czynnej (proszki zwilzalne), oraz preparaty ciekle, takie jak roztwory, pasty, emulsje a zwlaszcza gotowe do uzytku zawiesiny (Drenches).Granulacja nosnika dla srodków pylistych ,i proszków zwilzalnych wynosi celowo okolo 0,1 mm a dla granulatów 0,01—0,5 mm.Stezenie substancji czynnej w stalych postaciach pre¬ paratów wynosi 0,5—80% a w cieklych postaciach prepa¬ ratów wynosi 0,5—50%.Do mieszanin tych- mozna nadto wprowadzac stabilizu¬ jaca substancje czynna dodatki i/lub niejonowe, aniono- czynne i kationoczynne substancje, które np. zapewniaja lepsza zwilzalnosc (zwilzacze) lub dyspergowalnosc (dys- pergatory).Sporzadzanie dyspergowalnej w wodzie mieszaniny proszkowej prowadzi sie nastepujaco: 25 czesci wagowych substancji czynnej o wzorze 1 miesza sie w mieszarce intensywnie z 7,5 czesciami wagowymi wchlaniajacego nosnika, np. kwasu krzemowego, 59,4 czesciami wagowymi nosnika, np. Bolus alba lub kaolinu, 0,5 czesci wagowej kwasu oleinowego i 5,3 czesciami wagowymi oktylofenylo- wego eteru glikolu polietylenowego oraz 2,3 czesciami wa¬ gowymi pochodnej stearylobenzimidazolu.Te mieszanine miele sie w dezyntegratorze lub mikro- nizerze - powietrznym na czastki o wielkosci 5—15 um.Z tak otrzymanego proszku zwilzalnego otrzymuje sie latwo zawiesine w wodzie.Podane przyklady I—IV objasniaja blizej sposób wedlug wynalazku a przyklad V objasnia wlasciwosci nowych zwiazków, wytworzonych sposobem wedlug wynalazku.Przyklad I. Wytwarzanie5-chloro-6-(2',4'-dwuchlo- rofenoksy)-2H-l^dwuwodorobenzimidazolotionu-2. 256,2 g 4-chloro-5-(2',4'-dwuchlorofenoksy) - fenyleno- dwuaminy-1,2 dodajesie do roztworu*135,6^ wodorotlenku potasowego w 540 ml absolutnego etanolu. Nastepnie mie¬ szajac w temperaturze pokojowej bez zewnetrznego chlo¬ dzenia wkrapla sie do mieszaniny w ciagu 0,5 godziny , 480,2 g dwusiarczku wegla. Reakcja ta jest lekko egzoter¬ miczna. Podczas drugiego kwadransa dodawania wytraca sie brunatny osad. Nastepnie mieszanine ogrzewa sie w tem¬ peraturze wrzenia pod chlodnica zwrotna i utrzymuje w ciagu- 6 godzin na lazni o temperaturze 60 °C, po czyra miesza sie nadal w ciagu 45 godzin w temperaturze poko¬ jowej. Zawiesine te wlewa sie do 6 litrów wody z lodem, osad odsacza sie, przemywa 3 litrami wody i suszy w tempe¬ raturze 50 °C pod próznia. Surowy procjukt rozpuszcza sie w 10 litrach goracego acetonu, roztwór klaruje sieweglem aktywnym, saczy przez preparat ziemi okrzemkowej o nazwie Hyflosupercel, zateza do objetosci 4 litrów a naste¬ pnie chlodzi do temperatury 0°C. Utworzony osad odsacza112 488 7 sie, przemywa acetonem i suszy w temperaturze 40 °C pod próznia. Otrzymuje sie 266 g 5-chloro-6- (2',4'-dwuchloro- fenoksy)-2H-l,3 - dwuwodorobenzimidazolotionu-2 o tem¬ peraturze topnienia 309—311 °C, z wydajnoscia 91 %.Przyklad II. Wytwarzanie 5-chloro-6-(2',4'-dwu- 5 chlorofenoksy)2H-l,3- dwuwodorobenzimidazolotionu-2.Z 23,4 g 4-chloro-5-(2.,,4,-dwuchlorofenoksy) -fenyleno- dwuaminy-1,2 sporzadza sie zawiesine w 20 ml dioksanu.Do niej mieszajac wkrapla sie w ciagu 20 minut roztwór 9 g tiofosgenu w 100 ml dioksanu. Temperatura wzrasta z 20 °C io do 34°C, przy czym stopniowo powstaje roztwór. Po uplywie 15 minut roztwór ogrzewa sie do temperatury 70 °C, nadal miesza sie w tej temperaturze w ciagu 3 godzin, po czym odparowuje do sucha. Pozostalosc rozpuszcza sie w 300 ml 2n roztworu wodorotlenku sodowego i dwukrotnie 15 wytraca z porcjami po 200 ml chloroformu. Warstwe wodna zakwasza sie stezonym kwasem solnym do odczynu o wartosci pH =l, utworzony osad odsacza i przemywa woda do chwili, w której przepluczyny wykaza odczyn obojetny. Surowy produkt rozpuszcza sie w goracym 20 dioksanie, roztwór zadaje sie weglem aktywnym, saczy, rozciencza goraca woda i chlodzi. Po odsaczeniu i osuszeniu pod próznia otrzymuje sie 18 g 5-chloro-6-(2',4'-dwuchlo- rofenoksy)-2H-l,3- dwuwodorobenzimidazolotionu-2'otem¬ peraturze topnienia 309—311 °C, z wydajnoscia 74%. 25 Przyklad III. Wytwarzanie 5-chloro-6- (2',4'- dwuchlorofenoksy)-l (3)-metoksykarbonylo-2H-l,3- dwu¬ wodorobenzimidazolotionu-2.Do ochlodzonego do temperatury 18°C roztworu 10,5 g 5-chloro-6-(2,,4'- dwuchlorofenoksy) -2H-lj3 -dwuwodo- 30 robenzimidazolotionu-2 w 100 ml pirydyny mieszajac i chlodzac wkrapla sie 8 g chloromrówczanu metylowego.Mieszanine nadal miesza sie w ciagu 15 godzin w tempera¬ turze pokojowej, po czym wlewa sie do mieszaniny 200 ml stezonego kwasu solnego i 350 g lodu a osad odsacza sie na 35 nuczy. Odsaczony placek przemywa sie woda do odczynu obojetnego, suszy w temperaturze pokojowej, rozprowadza w 100 ml absolutnego etanolu, ogrzewa w temperaturze wrzenia pod chlodnica zwrotna, a nastepnie chlodzi do temperatury 5°C, zadaje woda, saczy i suszy pod próznia 40 w temperaturze 50°C. Otrzymuje sie 9,4 g 5-chloro-6- (2% 4'-dwuchlorofenoksy) - (1 (3)-metoksykarbonylo-2H-l,3- -dwuwodorobenzimidazolotionu-2 o temperaturze topnie¬ nia 167—173°C, co odpowiada wydajnosci 77%.Przyklad IV. Wytwarzanie 5-chloro-6- (2',3'-dwu- 45 chlorofenoksy)-2H-l,3-dwuwodorobenzimidazolotionu-2 304 g 4-chloro-5-(2',3'-dwuchlorofenoksy)-l,2-fenyle- nodwuaminy rozpuszcza sie w 1000 ml etanolu, po czym zadaje roztworem 180 g soli potasowej ksantogenianu etylo¬ wego w 150 ml wody. Doprowadzajac cieplo miesza sie te 50 brunatna mieszanine w temperaturze wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 5 godzin, saczy sie na goraco wobec wegla aktywnego, po czym wlewa sie do 6 litrów wody. Straca sie zólty, platkowaty osad. Mieszanine te zakwasza sie za po¬ moca 530 ml 2n HC1 do odczytu o wartosci pH^5, przy 55 czym osad staje sie bialy. Po pólgodzinnym mieszaniu osad odsacza sie pod zmniejszonym cisnieniem, sporzadza sie z niego zawiesine w wodzie, ponownie odsacza sie pod zmniejszonym cisnieniem, przemywa go woda i suszy w temperaturze 60°C pod cisnieniem 20 mbarów. Otrzy- go muje sie 290—300 g (85% wydajnosci teoretycznej) 5-chloro ro-6- (2',3'-dwuchlorofenoksy)-2H-l,3- dwuwodorobenzi¬ midazolotionu-2 o temperaturze 305-307 °C.Analogicznie jak w przykladach I—IV mozna wytwarzac zwiazki wyszczególnione w podanych nizej tablicach 1—3. g5 8 Zwiazki o wzorze 8. w którym symbole R3 i Z maja znaczenie podane w tablicy 1.Tablica 1 Nr r~ 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 1 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56 1 57 R3 2 H CH3— Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl H H H H H H Cl CH3O— Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl Cl CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 H H H H H H H Z 3 wzór 9 wzór 9 wzór 10 wzór 11 wzór 12 wzór 13 wzór 14 wzór 15 wzór 16 wzór 17 wzór 18 wzór 19 wzór 20 wzór 21 wzór 22 wzór 23 wzór 24 wzór 25 wzór 26 wzór 27 wzór 28 wzór 29 wzór 30 wzór 31 wzór 32 wzór 32 wzór 33 wzór 31 wzór 34 wzór 35 wzór 13 wzór 36 wzór 9 wzór 37 wzór 38 wzór 39 wzór 40 wzór 11 wzór 41 wzór 42 wzór 43 wzór 44 wzór 45 wzór 44 wzór 25 wzór 28 wzór 29 wzór 24 wzór 30 ,wzór 31 wzór 42 wzór 24 wzór 28 wzór 18 wzór 27 wzór 12 wzór 26 Temperatura topnienia °C ~ 268—270 290—293 288—290 267—268 318—320 288—290 286—288 283—285 281—282 268—270 290—292 257—259 306—308 296—298 300—302 335—337 300—303 305—307 301—302 325—327 . 325—327 288—290 310—312 289—291 293—295 259—262 285—286 239—240 283—284 289—290 245—247 - 317—318 308—311 300—301 288—289 308—310 322—325 305—307 305—308 275—276 300—301 286—288 303—304 279—280 303—304 1 310—312 253—255 310—312 331—332 258—260 232-^235 227—229 257—263 252—255 272—275 275—279 236—240112 488 9 c.d. tablicy 1 1 1 1 58 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 69 70 71 72 73 74 75 1 76 2 ' H H H H H H Cl Br H .Cl H H H CH30— CH3O— C2HsO— C4H90— Br n-C4H9-0- 3 wzór 14 wzór 46 wzór 47 wzór 30 wzór 21 wzór 25 wzór 48 wzór 9 wzór 48 wzór 49" wzór 23 wzór 37 wzór 50 wzór 13 wzór 31 wzór 9 wzór 25 wzór 25 wzór 31 4 | 265—270 1 205—208 245—248 268—271 '260—270 283—287 304—306 254—257 290 275—276 294—298 '267—275 200—207 298—302 305—307 257—259 250—253 255 276—280 | Tablica 2 Nr 1 2 3 Zwiazek 0 wzorze 51 0 wzorze 52 0 wzorze 53 Temperaturatopnienia w °C J 334—336 350—355 291—294. | Zwiazki o wzorze 54, w którym R i Rx maja znaczenie podane wtablicy 3.Tablica 3 Nr 1 1 2 3 4 5 R —COt5C2H5 * —COOOCH3 * wzór 56 * —COCH3 * —COCH3 Ri H H H H —COCH3 Temperatura topnienia w °C 178—182 165—171 158—160 230—232 144—J45 *) mozliwy tez zwiazek o budowie odpowiadajacej wzo¬ rowi 55 Przyklad V. Czynnosc przeciwrobaczycowa no¬ wych pochodnych benzimidazolu mozna wykazac za po¬ moca nizej omówionej próby.Próbe na szczurach zarazonych Fasciola hepatica pro¬ wadzono w nastepujacy sposób: Biale szczury laboratoryjne zarazono motylica watro¬ bowa (Fasciola hepatica). Po uplywie okresu uzyskania dojrzalosci zarazenia aplikowano w jednej próbie grupie 3 zarazonych szczurów dana substancja czynna w postaci zawiesiny poprzez zglebnik zoladkowy w ciagu 3 kolejnych dni, raz dziennie. Substancje czynna badano w dawkach po 300, 100, 30 i 10 mg/kg ciezaru osobnika. Po uplywie 2 ty¬ godni od podania substancji czynnej zwierzeta doswiad¬ czalne usmiercano i prowadzono sekcje.Ocene dokonywano po sekcji zwierzat doswiadczalnych przez porównanie ilosci pasozytów pozostalych w drogach zólciowych z nieleczonymi a jednakowo i równoczesnie zarazonymi zwierzetami sprawdzianowymi.W dawkach skutecznych terapeutycznie srodek ten byl tolerowany przez szczury bezobjawowo. Wyniki zestawio¬ no w tablicy 4. Minimalna dawka substancji czynnej dla 10 skutecznego dzialania przeciwko motylicy watrobowej (skróty oznaczaja: Tl —tablica 1; T2 — tablica 2; T3 — tablica 3).Tablica 4 5 Zwiazek nr Przyklad I i II 6 (Tl) 13 (Tl) 14(T1) 17 (Tl) 18/Tl) 19 (Tl) 20 (Tl) 21 (Tl) 22 (Tl) 28 (Tl) 45 (Tl) 46 (Tl) 4(T2) 1 (T3) 2(T3) 5(T3) Dawka w mg/kg 3x10 3x300 3x10 3x100 3x30 3x10 3x300 3x10 3 x 30 3x30 '3x100 3x10 3x30 3x30 3x30 3x300* 3x30 Wartosci ,,ostrej" toksycznosci zwiazku z przykladu I i II: LD50 szczury, doustnie: 3105 mg/kg LD50 szczury, skórnie: 3000 mg/kg 30 Ld50 króliki, doustnie 6000 mg/kg.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimida¬ zolu o ogólnym wzorze 1, w którym R i Rx niezaleznie od 35 siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkilosulfonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe p-metylofenylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie 40 oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe mety¬ lowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu lub siarki, Y oznacza atom chlorowca, grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4 atomach 45 wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfinylowa, grupe metylosulfonylowa, grupe trójfluorometylowa, grupe ni¬ trowa, grupe hydroksylowa, grupe cyjanowa lub grupe acetylowa a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przypadku, gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza 50 atom wodoru, polozenie drugiego z danych rodników przy atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników R i Rx stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o 55 wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze CS2 w temperaturze 10—150°C, korzystnie w temperaturze 30—100 °C, w srodowisku wody lub rozpuszczalnika organicznego w obecnosci zasady, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentualnie przeksztalca sie w zwiazek o wzorze 60 Ib lub w zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, w których to wzorach symbole R, R19 R2, R3, R4,X, Y i m maja wyzej podane znaczenie, z tym ograniczeniem, ze Rx wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dziala¬ jac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzorze (Ri)20 65 lub o wzorze (R)20 lub o wzorze R^Hal lub o wzorze112 11 " R-Hal albo zwiazkiem o wzorze R^Cl lub o wzorze R-Cllub o wzorze R-ester lub o wzorze R-ester, w których to wzorach symbol Rt wzglednie R oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa lub alkoksykarbonylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosulfonylowa lub p-metylofenylosulfonylowa a Hal oznacza atom chlorowca, w temperaturze od —20°C do + 100ÓC, korzystnie w temperaturze 0—60 °C, w srodowisku obojetnego rozpuszczalnika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nieorganicznej. 2. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimi- dazolu o ogólnym wzorze 1, w którym R i RL niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach ^ wegla grupe alkilosulfonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe p-metylosulfonylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe metylowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu lub siarki, Y oznacza atom chlorowca, grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4 atomach wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfinylowa, grupe metylosulfonylowa, grupe trójfluorometylowa, grupe nitro¬ wa, grupe hydroksylowa, grupe cyjanowa lub grupe ace- tylowa a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przy¬ padku, gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza atom wodoru^ polozenie drugiego z danych rodników przy a- tomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników R i Rx stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze 6 w temperaturze 20—150°C, korzystnie w temperaturze 50—100 °C, w srodowisku wody lub rozpuszczalnika organicznego, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentu¬ alnie przeksztalca sie w zwiazek o wzorze Ib lub w zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, w których to wzo* rach symbole R, R15 R2, R3,R4, X, Y i m maja wyzej podane znaczenie, z tym ograniczeniem, ze Rx wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dzialajac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzorze (Ri)20 lub o wzorze (R)20 lub o wzorze R^Hal lub o wzorze R-Hal, albo zwiazkiem o wzorze Rx—Cl lub o wzorze R-Cl lub o wzorze R-ester lub o Wzorze R-ester, w których to wzorach symbol Rx wzglednie R oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa lub alkoksykarbonylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosulfo¬ nylowa lub p-metylofenylosulfonylowa a Hal oznacza atom chlorowca, w temperaturze od —20 °C do +100°C, korzystnie W temperaturze 0—60°C, w srodowisku obojet¬ nego rozpuszczalnika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nieorganicznej. 3. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimi- dazolu o ogólnym wzorze 1, w którym R TRt niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkilosulfonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe p-metylofenylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe metylowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorow¬ ca, grupe metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu lub siarki, Y oznacza atom chlorowca, grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4 atomach wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfinylowa grupe metylosulfonylowa, grupe trójfluorometylowa, grupe 488 v ' 12 nitrowa, grupe hydroksylowa, grupe cyjanowa lub grupe acetylowa, a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przypadku, gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza atom wodoru, polozenie drugiego z danych rodników przy 5 atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników R i Rx stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze 7 10 w temperaturze 150—220 °C, korzystnie w temperaturze 170—180°C, przy czym substrat o wzorze 5 musi wystepo¬ wac w postaci chlorowodorku, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentualnie przeksztalca sie w zwiazek o wzorze Ib lub w zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, 15 w których to wzorach symbole R, Rt, R2, R3, R4, X, Y i m maja wyzej podane znaczenie, z tym ograniczeniem, ze Ri wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dzialajac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzo¬ rze (Rx)20 lub o wzorze (R)20 lub o wzorze 20 Ri-Hal lub o wzorze R-Hal albo zwiazkiem o wzo¬ rze Rx—Cl lub o wzorze R—Cl lub o wzorze R-ester lub o wzorze R-ester, w których to wzorach symbol Rt wzglednie R oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa'lub alkoksykarbonylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosul- 25 fonylowa, lub p-metylofenylosulfonylowa a Hal ozna- n cza atom chlorowa, w temperaturze od —20 °C do + 100°C, korzystnie w temperaturze 0^60 °C, w srodo¬ wisku obojetnego rozpuszczalnika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nieorganicznej. 30 4. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimida- zolu o ogólnym wzorze 1, w którym Ri^ niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkilosulfonylowa o 1—4 atomach wegla,. 35 grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe; p-metylofenylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe metylo¬ wa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe* metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu 40 lub siarki, Y oznacza atom . chlorowca* grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4- atomach wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfiny¬ lowa, grupe metylosulfonylowa, grupe trójfluoro¬ metylowa, grupe nitrowa, grupe hydroksylowa, grupe- 45 cyjanowa lub grupe acetylowa a-m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przypadku, gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza atom wodoru, polozenie drugiego z danych rodników przy atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden 50 z oburodników R i Rx stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze CSC12 w temperaturze 0—120°C, korzystnie w temperaturze 20—80 °C, w srodowisku wody lub roz- 55 puszczalnika obojetnego wzgledem reagentów, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentualnie przeksztalca sie w zwiazek o wzorze Ib lub w zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, w których to wzorach symbole, R, R13 R2, R3,.R4, X , Y i m maja wyzej podane znaczenie z tym ograni- $0 czeniem, ze R± wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dzialajac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzorze (R^O Lab o wzorze (R)20 lub o wzorze Rt-Hal lub o wzorze R^Hal, albo zwiazkiem o wzorze Rj—Cl lub o wzorze R—Cl lub o wzorze Rj-ester lub o wzorze 55 R-ester, w których to wzorach symbol K± wzglednie R.112 488 13 14 oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa lub alkoksykarbo- nylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosulfonylowa lub p-metylofenylosulfonylowa a Hal oznacza atom chlorowca, w temperaturze od —20°C do + 100°C, korzystnie w tem¬ peraturze 0—60°C, w srodowisku obojetnego rozpuszczal¬ nika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nie¬ organicznej. 5. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimi- dazolu o ogólnym wzorze 1, w którym R i R± niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkilosulfonylowa o i—4 atomach wegla, grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe p-metylofenylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe metylowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu lub siarki, Y oznacza atom chlorowca, grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4 atomach wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfinylowa, grupe metylosulfonylowa, grupe- trójfluorometyloway grupe ni¬ trowa, grupe hydroksylowa, grupe cyjanowa lub grupe acetylowa a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przypadku, gdy jeden z obu rodników R i Rt oznacza atom wodoru, polozenie drugiego z danych rodników 10 15 20 25 przy atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników R i R± stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze (NH4SCN)2 w temperaturze 60—180 °C, korzystnie w tem¬ peraturze 80—150°C, ewentualnie w srodowisku . wody lub alkoholu, przy czym substrat o wzorze 5 musi wyste¬ powac w postaci chlorowodorku, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentualnie przeksztalca sie w zwiazek o wzo¬ rze Ib lub 1 zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, w których to wzorach symbole R, R13 R2, R3, R4, X, Y i m maja wyzej podane znaczenie z tym ograniczeniem, ze Rt wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dziala¬ jac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzorze (RO2O lub o wzorze (R)20 lub o wzorze R±—Hal lub o wzorze R—Hal albo zwiazkiem o wzorze Rx—Cl lub o wzorze R—Cl lub o wzorze R^ester lub o wzorze R-ester, w któ¬ rych to wzorach symbol Rx wzglednie R oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa lub alkoksykarbonylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosulfonylowa lub p-metylofenylo¬ sulfonylowa a Hal oznacza atom chlorowca, w temperaturze od —20 °C do -f 100 °C, korzystnie w temperaturze 0—60°C, w srodowisku obojetnego rozpuszczalnika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nieorganicznej.R2 R1 R4 R Wzór 1 R «v*xjCs Wzór 2 Ri 1 R .Y/m.R: ^X ^s Wzór 3 (Y) m H I R3y^yN Wzór 4112 488 Wzór 5 r"\4 Schemat i (% f Vx R RH R*Xnh2 « m __ RySA s t WM5U V ° alkaliczny L jL / ° R NH2 ¦ s- C^v/JT1 R* *„,« w R*H Wzór5 ^zO/- /a Schemat 2 Mm R2 R3^k/NH2 R R2 M v\ ^ IL +H2N-C-NH2- R-4 Wzór 5 s /fzór 7 Schemat 3 R4 H Wzór 1q R, H '+. CSCl2 (Y) R m .—v Schemat 4 R4 H Wzór /a R2 R,..J^NH2 R R2H N "Mn n3YT'"2 + (NH4SCN)2—ttk.N R4 ^ s /VzO/- 5 Schemat 5112 488 R2 ih (Y)^ 3rrNY ^xYy • u, , R4 H Wzória + z R F?2 lj*(Ri) N w R4 ^ Lub R, M (Y)m R3 Wzórlc^ R\R\ s + 2Z Schemat 6 (Y)m R2 R(R1 R3MY W„^R< R(R' lxx Wzór Y c,y /Vzdr Clv^ c,^; \ Wzór y I A ¦ 8 ^o- 10 'yo- vci 12 CH; ciY^o- /^zc/- /4 // w ck yo- Wzór 9 Wzór 11 o°- Wzór H3C Cl^ ^zdr 13 -0 *5 H3C^J^0- CH3S^Qh Wzór 16 Cl fo- H3co^Qy-o- er Wzór 18 CH3 Wzór 20 H3C Ho- H3C r^ Wzór 22 Wzór 17 F3C ; Wzór -19 Wzór 21 aci ' Cl /Vzcr 23112 488 Wzór 34 ,CH3 0-0- Wzór 26 (/ Vo- Cl lyzor 28 p' ^ Vs- Cl /fzdr 30 Ci Cl Wzór 25 /Yzcr 27 CH3 CH3 Wzór 29 rW ^zcr 3/ CN ocH3 Wzór 42 . OCH3 ct-r^o- CK' VS- /Vzo/- 3i CH3-,(J^S- JVzdr 34 CN Wzór 36 H3C-f Vo- H3C /Vzór 38 Wztfr 44 HO^hO- Wzór 4/ CH3 1 „ H3C-CH2-CHY^Q- JVzcr 43 ch3 ' ci-^o- Ci £o- ' ci^s CH3 Wzór 46 JVzOr 35 CH3 / ro- CH3 Wzór 37 CH3 H3C Z^zór 39 Wzór 47112 488 CH3SO2-O"0 Wzór 48 ciTyo- Wzór 49 c\-l\o Cl Cl H C(CH3)3 Wzór 50 N ii VS ' N' 1 Wzór Si Cl CM? V0 Cl H 1 N . Y CS H =S .. Cl ^ H c'x6-s Cl I R N Cl- // ^ Cl ¦N i Ri -S ^C0- Wzór 56 Wzór 52 PL PL PL

Claims (3)

1.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimida¬ zolu o ogólnym wzorze 1, w którym R i Rx niezaleznie od 35 siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkilosulfonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe p-metylofenylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie 40 oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe mety¬ lowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu lub siarki, Y oznacza atom chlorowca, grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4 atomach 45 wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfinylowa, grupe metylosulfonylowa, grupe trójfluorometylowa, grupe ni¬ trowa, grupe hydroksylowa, grupe cyjanowa lub grupe acetylowa a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przypadku, gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza 50 atom wodoru, polozenie drugiego z danych rodników przy atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników R i Rx stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o 55 wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze CS2 w temperaturze 10—150°C, korzystnie w temperaturze 30—100 °C, w srodowisku wody lub rozpuszczalnika organicznego w obecnosci zasady, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentualnie przeksztalca sie w zwiazek o wzorze 60 Ib lub w zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, w których to wzorach symbole R, R19 R2, R3, R4,X, Y i m maja wyzej podane znaczenie, z tym ograniczeniem, ze Rx wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dziala¬ jac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzorze (Ri)20 65 lub o wzorze (R)20 lub o wzorze R^Hal lub o wzorze112 11 " R-Hal albo zwiazkiem o wzorze R^Cl lub o wzorze R-Cllub o wzorze R-ester lub o wzorze R-ester, w których to wzorach symbol Rt wzglednie R oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa lub alkoksykarbonylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosulfonylowa lub p-metylofenylosulfonylowa a Hal oznacza atom chlorowca, w temperaturze od —20°C do + 100ÓC, korzystnie w temperaturze 0—60 °C, w srodowisku obojetnego rozpuszczalnika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nieorganicznej.
2. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimi- dazolu o ogólnym wzorze 1, w którym R i RL niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach ^ wegla grupe alkilosulfonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe p-metylosulfonylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe metylowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu lub siarki, Y oznacza atom chlorowca, grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4 atomach wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfinylowa, grupe metylosulfonylowa, grupe trójfluorometylowa, grupe nitro¬ wa, grupe hydroksylowa, grupe cyjanowa lub grupe ace- tylowa a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przy¬ padku, gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza atom wodoru^ polozenie drugiego z danych rodników przy a- tomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników R i Rx stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze 6 w temperaturze 20—150°C, korzystnie w temperaturze 50—100 °C, w srodowisku wody lub rozpuszczalnika organicznego, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentu¬ alnie przeksztalca sie w zwiazek o wzorze Ib lub w zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, w których to wzo* rach symbole R, R15 R2, R3,R4, X, Y i m maja wyzej podane znaczenie, z tym ograniczeniem, ze Rx wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dzialajac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzorze (Ri)20 lub o wzorze (R)20 lub o wzorze R^Hal lub o wzorze R-Hal, albo zwiazkiem o wzorze Rx—Cl lub o wzorze R-Cl lub o wzorze R-ester lub o Wzorze R-ester, w których to wzorach symbol Rx wzglednie R oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa lub alkoksykarbonylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosulfo¬ nylowa lub p-metylofenylosulfonylowa a Hal oznacza atom chlorowca, w temperaturze od —20 °C do +100°C, korzystnie W temperaturze 0—60°C, w srodowisku obojet¬ nego rozpuszczalnika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nieorganicznej.
3. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimi- dazolu o ogólnym wzorze 1, w którym R TRt niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkilosulfonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe p-metylofenylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe metylowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorow¬ ca, grupe metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu lub siarki, Y oznacza atom chlorowca, grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4 atomach wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfinylowa grupe metylosulfonylowa, grupe trójfluorometylowa, grupe 488 v ' 12 nitrowa, grupe hydroksylowa, grupe cyjanowa lub grupe acetylowa, a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przypadku, gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza atom wodoru, polozenie drugiego z danych rodników przy 5 atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników R i Rx stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze 7 10 w temperaturze 150—220 °C, korzystnie w temperaturze 170—180°C, przy czym substrat o wzorze 5 musi wystepo¬ wac w postaci chlorowodorku, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentualnie przeksztalca sie w zwiazek o wzorze Ib lub w zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, 15 w których to wzorach symbole R, Rt, R2, R3, R4, X, Y i m maja wyzej podane znaczenie, z tym ograniczeniem, ze Ri wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dzialajac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzo¬ rze (Rx)20 lub o wzorze (R)20 lub o wzorze 20 Ri-Hal lub o wzorze R-Hal albo zwiazkiem o wzo¬ rze Rx—Cl lub o wzorze R—Cl lub o wzorze R-ester lub o wzorze R-ester, w których to wzorach symbol Rt wzglednie R oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa'lub alkoksykarbonylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosul- 25 fonylowa, lub p-metylofenylosulfonylowa a Hal ozna- n cza atom chlorowa, w temperaturze od —20 °C do + 100°C, korzystnie w temperaturze 0^60 °C, w srodo¬ wisku obojetnego rozpuszczalnika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nieorganicznej. 30 4. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimida- zolu o ogólnym wzorze 1, w którym Ri^ niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkilosulfonylowa o 1—4 atomach wegla,. 35 grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe; p-metylofenylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe metylo¬ wa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe* metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu 40 lub siarki, Y oznacza atom . chlorowca* grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4- atomach wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfiny¬ lowa, grupe metylosulfonylowa, grupe trójfluoro¬ metylowa, grupe nitrowa, grupe hydroksylowa, grupe- 45 cyjanowa lub grupe acetylowa a-m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przypadku, gdy jeden z obu rodników R i Rx oznacza atom wodoru, polozenie drugiego z danych rodników przy atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden 50 z oburodników R i Rx stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze CSC12 w temperaturze 0—120°C, korzystnie w temperaturze 20—80 °C, w srodowisku wody lub roz- 55 puszczalnika obojetnego wzgledem reagentów, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentualnie przeksztalca sie w zwiazek o wzorze Ib lub w zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, w których to wzorach symbole, R, R13 R2, R3,. R4, X , Y i m maja wyzej podane znaczenie z tym ograni- $0 czeniem, ze R± wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dzialajac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzorze (R^O Lab o wzorze (R)20 lub o wzorze Rt-Hal lub o wzorze R^Hal, albo zwiazkiem o wzorze Rj—Cl lub o wzorze R—Cl lub o wzorze Rj-ester lub o wzorze 55 R-ester, w których to wzorach symbol K± wzglednie R.112 488 13 14 oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa lub alkoksykarbo- nylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosulfonylowa lub p-metylofenylosulfonylowa a Hal oznacza atom chlorowca, w temperaturze od —20°C do + 100°C, korzystnie w tem¬ peraturze 0—60°C, w srodowisku obojetnego rozpuszczal¬ nika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nie¬ organicznej. 5. Sposób wytwarzania nowych pochodnych benzimi- dazolu o ogólnym wzorze 1, w którym R i R± niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, grupe alkanoilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksykarbonylowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkilosulfonylowa o i—4 atomach wegla, grupe benzoilowa, grupe fenylosulfonylowa lub grupe p-metylofenylosulfonylowa, R2 i R4 niezaleznie od siebie oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca lub grupe metylowa, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe metylowa lub grupe metoksylowa, X oznacza atom tlenu lub siarki, Y oznacza atom chlorowca, grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe alkoksylowa o 1—4 atomach wegla, grupe metylotio, grupe metylosulfinylowa, grupe metylosulfonylowa, grupe- trójfluorometyloway grupe ni¬ trowa, grupe hydroksylowa, grupe cyjanowa lub grupe acetylowa a m oznacza liczbe 0, 1, 2 lub 3, przy czym w przypadku, gdy jeden z obu rodników R i Rt oznacza atom wodoru, polozenie drugiego z danych rodników 10 15 20 25 przy atomach azotu nie moze byc jednoznacznie okreslone, i nadto w przypadku, gdy co najmniej jeden z obu rodników R i R± stanowi atom wodoru, mozliwych tautomerycznych zwiazków o wzorze 1, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 5 poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze (NH4SCN)2 w temperaturze 60—180 °C, korzystnie w tem¬ peraturze 80—150°C, ewentualnie w srodowisku . wody lub alkoholu, przy czym substrat o wzorze 5 musi wyste¬ powac w postaci chlorowodorku, i otrzymany zwiazek o wzorze la ewentualnie przeksztalca sie w zwiazek o wzo¬ rze Ib lub 1 zwiazek o wzorze lc lub w zwiazek o wzorze Id, w których to wzorach symbole R, R13 R2, R3, R4, X, Y i m maja wyzej podane znaczenie z tym ograniczeniem, ze Rt wzglednie R maja inne znaczenie niz atom wodoru, dziala¬ jac na zwiazek o wzorze la zwiazkiem o wzorze (RO2O lub o wzorze (R)20 lub o wzorze R±—Hal lub o wzorze R—Hal albo zwiazkiem o wzorze Rx—Cl lub o wzorze R—Cl lub o wzorze R^ester lub o wzorze R-ester, w któ¬ rych to wzorach symbol Rx wzglednie R oznacza grupe alkanoilowa, benzoilowa lub alkoksykarbonylowa albo alkilosulfonylowa, fenylosulfonylowa lub p-metylofenylo¬ sulfonylowa a Hal oznacza atom chlorowca, w temperaturze od —20 °C do -f 100 °C, korzystnie w temperaturze 0—60°C, w srodowisku obojetnego rozpuszczalnika w ewentualnej obecnosci zasady organicznej lub nieorganicznej. R2 R1 R4 R Wzór 1 R «v*xjCs Wzór 2 Ri 1 R .Y/m. R: ^X ^s Wzór 3 (Y) m H I R3y^yN Wzór 4112 488 Wzór 5 r"\4 Schemat i (% f Vx R RH R*Xnh2 « m __ RySA s t WM5U V ° alkaliczny L jL / ° R NH2 ¦ s- C^v/JT1 R* *„,« w R*H Wzór5 ^zO/- /a Schemat 2 Mm R2 R3^k/NH2 R R2 M v\ ^ IL +H2N-C-NH2- R-4 Wzór 5 s /fzór 7 Schemat 3 R4 H Wzór 1q R, H '+. CSCl2 (Y) R m .—v Schemat 4 R4 H Wzór /a R2 R,..J^NH2 R R2H N "Mn n3YT'"2 + (NH4SCN)2—ttk. N R4 ^ s /VzO/- 5 Schemat 5112 488 R2 ih (Y)^ 3rrNY ^xYy • u, , R4 H Wzória + z R F?2 lj*(Ri) N w R4 ^ Lub R, M (Y)m R3 Wzórlc^ R\R\ s + 2Z Schemat 6 (Y)m R2 R(R1 R3MY W„^R< R(R' lxx Wzór Y c,y /Vzdr Clv^ c,^; \ Wzór y I A ¦ 8 ^o- 10 'yo- vci 12 CH; ciY^o- /^zc/- /4 // w ck yo- Wzór 9 Wzór 11 o°- Wzór H3C Cl^ ^zdr 13 -0 *5 H3C^J^0- CH3S^Qh Wzór 16 Cl fo- H3co^Qy-o- er Wzór 18 CH3 Wzór 20 H3C Ho- H3C r^ Wzór 22 Wzór 17 F3C ; Wzór -19 Wzór 21 aci ' Cl /Vzcr 23112 488 Wzór 34 ,CH3 0-0- Wzór 26 (/ Vo- Cl lyzor 28 p' ^ Vs- Cl /fzdr 30 Ci Cl Wzór 25 /Yzcr 27 CH3 CH3 Wzór 29 rW ^zcr 3/ CN ocH3 Wzór 42 . OCH3 ct-r^o- CK' VS- /Vzo/- 3i CH3-,(J^S- JVzdr 34 CN Wzór 36 H3C-f Vo- H3C /Vzór 38 Wztfr 44 HO^hO- Wzór 4/ CH3 1 „ H3C-CH2-CHY^Q- JVzcr 43 ch3 ' ci-^o- Ci £o- ' ci^s CH3 Wzór 46 JVzOr 35 CH3 / ro- CH3 Wzór 37 CH3 H3C Z^zór 39 Wzór 47112 488 CH3SO2-O"0 Wzór 48 ciTyo- Wzór 49 c\-l\o Cl Cl H C(CH3)3 Wzór 50 N ii VS ' N' 1 Wzór Si Cl CM? V0 Cl H 1 N . Y CS H =S .. Cl ^ H c'x6-s Cl I R N Cl- // ^ Cl ¦N i Ri -S ^C0- Wzór 56 Wzór 52 PL PL PL
PL20598278A 1977-04-12 1978-04-10 Process for preparing novel derivatives of benzimidazole PL112488B1 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
LU77122A LU77122A1 (pl) 1977-04-12 1977-04-12
LU77121A LU77121A1 (pl) 1977-04-12 1977-04-12

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL205982A1 PL205982A1 (pl) 1979-06-04
PL112488B1 true PL112488B1 (en) 1980-10-31

Family

ID=26640225

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL20598278A PL112488B1 (en) 1977-04-12 1978-04-10 Process for preparing novel derivatives of benzimidazole

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL112488B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL205982A1 (pl) 1979-06-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL117396B1 (en) Process for preparing novel derivatives of benzimidazole
US4512998A (en) Anthelmintic benzimidazole carbamates
JPH0434545B2 (pl)
IE46605B1 (en) Benzimidazole-2-thiones useful as anthelmintics
US3759938A (en) Thiazolidine derivatives
HUT54986A (en) Process for producing anthranilic acid derivatives of pyridine and pyrimidine, as well as pharmaceutical compositions comprising same
FI89267C (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt aktiva 4,5-dihydro-oxazoler
US3686110A (en) 1-oxybenzimidazoles
PL112488B1 (en) Process for preparing novel derivatives of benzimidazole
US3705174A (en) Polyhaloalkyl benzimidazoles
PL101396B1 (pl) Sposob wytwarzania estrow fenylowych kwasu 2-karboalkoksyaminobenzimidazolilo-5 /6/-sulfonowego
US3987181A (en) Certain 2-trifluoromethylbenzimidazoles as anthelmintics
US3399208A (en) 2-(2&#39;-thiazolin-2&#39;-yl)-benzimidazoles
US4153723A (en) Anthelmintic agents
US3894037A (en) Certain isothiocyanobenzimidazoles
DK155567B (da) Anthelmintisk parasiticid
US3399209A (en) 2-(2&#39;-oxazolin-2&#39;-yl)-benzimidazoles
EP0218689B1 (en) Anthelmintic quinolinyl acylhydrazones and compositions
CS209520B2 (cs) Způsob výroby nových derivátů benzimidazolu
US3940416A (en) Benzimidazole sulphonyl chlorides
US3457351A (en) Anthelmintic compositions and methods employing 2 - (2&#39; - oxazolin-2&#39;-yl)-benzimidazoles
IE48383B1 (en) Benzothiazole derivatives anthelmintics
CS209518B2 (cs) Způsob výroby nových derivátů benzimidazolu
PL79853B1 (pl)
JPS62212378A (ja) ジアリ−ルスルフイド誘導体