PL108183B1 - Sposob wytwarzania dwu-n-propyloacetonitrylu method of producing di-n-propyloacetonitrile - Google Patents

Sposob wytwarzania dwu-n-propyloacetonitrylu method of producing di-n-propyloacetonitrile Download PDF

Info

Publication number
PL108183B1
PL108183B1 PL1977198559A PL19855977A PL108183B1 PL 108183 B1 PL108183 B1 PL 108183B1 PL 1977198559 A PL1977198559 A PL 1977198559A PL 19855977 A PL19855977 A PL 19855977A PL 108183 B1 PL108183 B1 PL 108183B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
propylacetonitrile
sodium
acid
ester
acid ester
Prior art date
Application number
PL1977198559A
Other languages
English (en)
Other versions
PL198559A1 (pl
Inventor
Michel Chignac
Claude Grain
Charles Pigerol
Original Assignee
Labaz
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Labaz filed Critical Labaz
Publication of PL198559A1 publication Critical patent/PL198559A1/pl
Publication of PL108183B1 publication Critical patent/PL108183B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C253/00Preparation of carboxylic acid nitriles
    • C07C253/30Preparation of carboxylic acid nitriles by reactions not involving the formation of cyano groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest nowy sposób wy¬ twarzania pochodnych acetoniitrylu, zwlaszcza dwu- nn-propyloacetonitrylu o wzorze 1.DwuHnHpro(pyiloacetoni'tiryl jest zwiazkiem zna¬ nym i wzbudza zainteresowanie jako pólprodukt do wytwiarzanda zwiazków o dzialaniu farmakolo¬ gicznym. Stosuje siie go np. do wytwarzania dwu- -.n-propyloacetamiidiu, odznaczajacego sie bardzo korzystnym dzialaniem neuropsychotropowym, jak opisano we francuskim opisie patentu specjalnego na lek nr 2442 M.Dwu-n-propyloacetamid mozna wytwarzac latwo z doskonala wydajnoscia, rzedu 83°/o, hydroldzujac dwu-n-propyloacetondtryl np. 75—SO^/o wodnym roz¬ tworem kwasu siarkowego w temperaturze 80— —130°C.Znane sposoby wytwarzania dwu-n-propyloace¬ tonitrylu sa zwykle skomplikowane i wymagaja uzycia reagentów niebezpiecznych dla pracowni¬ ków zatrudnionych przy tej syntezie. Na przyklad wytwarzanie dwu-n-propyloacetoniitrylu z dwu-n- -propyloketonu wymaga uzycia cyjanku sodowego, który jest bardzo toksyczny. Ponadto pewne eta¬ py wytwarzania polegaja na uwodornianiu, które jest zawsze trudne do przeprowadzenia w skali przemyslowej.Tak wiec pilna koniecznoscia stalo sie znalezie¬ nie przemyslowego sposobu wytwarzania dwu-n- -propyloacetonitrylu.Dotychczas synteza acetonitrytlu podstawionego 10 15 20 30 w pozycji a dwoma grupami propylowymi z estru kwasu cyjanooctowego jako suibstratu byla tylko przedmiotem eksperymentów w tym przypadku, gdy obie grupy propylowe byly grupami izopropy- lowymi. Sposób taki zostal opisany przez Mar¬ shalla [J. Ohem. Soc., 2754-2761 (1930)], Browna i wspólpracowników [J. Am. Chem. Soc. 77, 1083- -1089 (1955)] oraz przez Newmana i wspólpracow¬ ników [J. Am. Chem. Soc., 82, 873—875 (1960)].Opasane sposoby charakteryzuja sie trzema lub czterema kolejno po sobie nastepujacymi etapami lub operacjami, przy czym jako substrat stosuje sie ester kwasu cyjanooctowego: — etapem alkilowania, wspólnym dla wszystkich trzech sposobów, w celu otrzymania estru kwa¬ su dwuizopropylocyjanooctowego, — etapem usuwania estru mionoaikiiowego, — etapem zmydlania estru kwasu dwuizopropylo- cyjanooctowego w przypadku sposobów propo¬ nowanych przez Marshalla oraz Newmana i wspólpracowników, i — etapem dekarboksylacji albo estru kwasu dwu- izopropylocyjanooctowego w przypadku sposo¬ bu opisanego przez Browna i wspólpracowników, albo kwasu dwiidzopropyilocyjanooctowego w przypadku sposobów proponowanych przez Mar¬ shalla oraz przez Newmana i wspólpracowni¬ ków.I tak, wedlug Marshalla dwuizopropyloacetoni- tryl wytwarza sie z estru kwasu cyjanooctowego, 1081833 108183 4 dzialajac sodem na alkoholowy roztwór tego estru i poddajac otrzymiana mieszanine w ciagu kilku godzin realkcji z nadmiarem jodku izopropylu. Mo- noalkri!lowany produkt usuwa sie dzialaniem lWt roztworu wodorotlenku sodowego i na otrzymany surowy dwualkiiloester dziala sie w ciagu 16 go¬ dzin 36*/o roztworem wodorotlenku potasowego. Po zakwaszeniu otrzymany kwas dwudzopropylocyja- noootowy poddaje sie dekarboksylowaniu na dro¬ dze destylacji w obecnosci dwukrotnej wagowo ilosci stopionego wodorotlenku potasowego.Wedlug Browna i wspólpracowników najpierw wytwarza sie dwuizopropyloacetonitryl, dzialajac jodkiem izopropylu na roztwór estru kwasu cyja- nooctowego w n-propanolu, zawierajacym n-pro- panolan sodowy i ogrzewalnie w ciagu 2 godzin w warunkach wrzenia pod chlodnica zwrotna, a nastepnie ponowne dodanie n-propanolanu sodo¬ wego w n-propanolu i jodku izopropylu. Srodowi¬ sko realkcji ponownie ogrzewa sie w ciagu 3 go¬ dzin w warunkach wrzenia pod chlodnica zwro¬ tna, usuwa sie produkt rnonoallkiilowy 10^/t roztwo¬ rem wodorotlenku sodowego a ester kwasu dwu- izopropylocyjanooctowego destyluje sie kilkakrot¬ nie w obecnosci dwukrotnej waigowo ilosci wodoro¬ tlenku potasowego.Wreszcie sposobem opisanym przez Newmana i wspólpracowników, dwudziopropyloacetonitryl wy¬ twarza sie, prowadzac najp&erw, w warunkach wrzenia pod chlodnica zwrotna, reakcje cyjanooc- tanu etylu z jodkiem izobutyilu w obecnosci eta- nolanu sodowego w srodowdsku etanolu, po czym dodaje sie etanolan sodowy, a nastepnie jodek izo¬ propylu i ponownie ogrzewa sie srodowisko reak¬ cji w warunkach wrzenia pod chlodnica zwrot¬ na w ciagu 3 godzin. Po ponownym dodaniu eta¬ nolami sodowego, nastepnie Jodku izopropylu i ogrzewaniu w ciagu 2 godzin w warunkach wrze¬ nia pod chlodnica zwrotna, otrzymana pochodna dwudzoproipyilowa przemywa sie 16*/t roztworem wodorotlenku potasowego, a nastepnie hydroldizuje w cdajgu 26 godzin w warunkach wrzenia pod chlodnica zwrotna 35f/f alkoholowym roztworem wodorotlenku potasowego i ogrzewa sie otrzymany kwas dwuóziopropylocyjanooctoiwy w obecnosci sproszkowanej miedzi w temperaturze 180—200°C.Ze; wzgledu na wielkie podobdenstwo budowy chemicznej dwulzopropyloacetoniitrylu i dwu-n-pro- pytloacetondltrylu usilowano wytwarzac ten ostatni stosujac opisane sposoby, uzywane do wytwarza¬ nia dwTrizo^ropylolaceitonitrylu.W próbie zastosowania sposobu opisanego przez Marshalla otrzymywano nieznaczna wydajnosc czy¬ stego dwu-n-propyloacetonitrylu, rzedu 2(Wt, o ile oczyszczano poszczególne produkty posrednie, lub 35f/« jesli produkty posrednie stosowano w stanie surowym, przy czym wydajnosci te podano w przeliczeniu na wyjsciowy ester kwasu cyjanooc- towego. Ponadto produkty posrednie wytwarzane w tym procesie zawieraja zanieczyszczenia, przeszka¬ dzajace ich stosowaniu w stanie surowym. I tak, surowy kwas.oWu-nHpropylocyjanooctowy otrzyma¬ ny sposobem opisanym przez MarshaflAa lub spo¬ sobem opisanym przez Newmana i wspólpracowni¬ ków jak stwierdzono, zawiera zanieczyszczenia w ilosci, odpowiednio 18-^25§/t i 32-^34f/t, które pra¬ wdopodobnie stanowi ester kwasu dwu-n-propylo- formamidooctowego.Ponadto, sposób proponowany przez Browna * i wspólpracowników, wymagajacy podwójnej ope¬ racji alkilowania, okazal sie nieprzydatny do wy¬ twarzania dwii-nnpropyloacetoniitrylu. tfeyiskuje sie nim produkt w stanie czystym z wydajnoscia 28— —44§/# w przeliczeniu na wyjsciowy cyjanooctan metyfhi.Wreszcie, sposób proponowany przez Newmana i wspólpracowników wymaga trzykrotnej operacji alkilowania i Jest szczególnie pracochlonny, dajac czysty dwu-n-propyloacetonitryil z wydajnoscia rzedu 40*/# w przeliczeniu na wyjsciowy ester kwa¬ su cyjanooctowego. Stwierdzono, tez, ze zmydlanie estru kwasu dwu-n-propylocyjanooctowego prowa¬ dzi do powstania mieszaniny 10*/« kwasu dwu-n- ^propytocyjanooctowego i 5f/« amidu kwasu dwu- nn-propylocyjanooctowego. Tak wiec, wszystkie sposoby opisane poprzednio, stosowane do wytwa¬ rzania dwu-n-ipropyfloacetonitryau, róznia sie mie¬ dzy soba stopniem skomplikowania, dlugim cza¬ sem trwania, iloscia zanieczyszczen powstajacych w róznych etapach, koniecznoscia usuwania tych zanieczyszczen przed przeprowadzeniem nastepnych operacji oraz slaba wydajnoscia produktu konco¬ wego, dwu-n-ipropyloacetonitrylu.W zwiazku z tym celowe bylo opracowanie spo¬ sobu wyttwarzania dwiu-n-propyloacetonitryhi, od¬ znaczajacego sie prostota postepowania, krótszym czasem przebiegu procesu, wyzsza wydajnoscia i ni¬ skimi kosztami, który mozna by szeroko stosowac w skali przemyslowej.Stwierdzono, ze dwu-n-propyiloacetonitryl moz¬ na wytwarzac sposobem wedlug wynalazku w pro¬ cesie, który mozna stosowac na skale przemyslowa wychodzac z estru kwasu cyjanooctowego.W sposobie wedlug wynalazku dwu-n-propylo- acetonitryl wytwarza sie, poddajac reakcji w pro¬ cesie jednoetapowym i w srodowisku n-propanolu ester kwasu cyjanooctowego o ogólnym wzorze 2, w którym R oznacza rodnik alkilowy o 1—4 ato¬ mach wegla, korzystnie rodnik metylowy lub ety¬ lowy, z bromkiiem lub Jodkiem n-propylu w obec¬ nosci n-propydanu sodowego, nastepnie zmydlenie otrzymanego surowego estru W—Q&h roztworem wodorotlenku sodowego lub potasowego i zakwa¬ szenie powstalej soli silnym kwasem, takdm Jak np. kwas solny, z wytworzeniem surowego kwasu dwu- Hn-propyflocyjanooctowego, który dekanboksyluje sie przez ogrzewalnie w temperaturze 140—190°C, otrzymujac dwuHn-propyiloacetondtryi.Wyjsciowe estry o wzorze 2 sa zwiazkami zna¬ nymi, opisanymi w poprzednio wymienionych pu¬ blikacjach, badz tez produktami wytwarzanymi w znany sposób.W etapie alkilowania reagenty takie Jak n-pro- panoHan sodowy w srodowisku n-propanolu doda¬ je sie w temperaturze 45-^55óC do srodowiska re¬ akcji, które stanowi ester kwasu cyjanooctowego i halogenek n-propylu. Reakcje alkilowania pro¬ wadzi sie nastepnie w ciagu 3 godzin w warun¬ kach wrzenia pod chlodnica zwrotna.Zmydianie surowego estru kwasu dwunn-firopyw 15 20 25 30 95 40 45 50 55 805 1881*3 6 lócyjanooctowego prowadzi sie w temperaturze 30—70°C, krzystnie w 60—70°C w ciagu 3 go¬ dzin przy stosunku molowymi wodorotlenku do estru wynoszacym 1,25^2 moli wodorotlenku na 1 mol estru, po czym mieszanine reakcyjna zakwa¬ sza sde, np. 36*/o roztworem kwasu solnego, w tem¬ peraturze ponizej 40°G.W alternatywnym sposobie postepowania zmy- dlanie mozna prowadzic w obecnosci czwartorze¬ dowego zwiazku amoniowego, takiego jak np. bro¬ mek trójmetylocetyloaminowy, chlorek benzylo- trójmetyloamoniowy lub bromek laurylofcrójmety- loamondowy. Stezenie czwartorzedowego zwiazku amoniowego moze wynosic 0,0015—0,1 mola/mol es¬ tru kwasu dwu-n-(propyJocyjanooctowego. Tempe¬ ratura operacji zmydlania i czas trwania zmydla¬ nia sa zmienne i zmienitaja sie w zaleznosci od Mosci stosowanego czwartorzedowego zwiazku amo¬ niowego.Pnzy stezeniu czwartorzedowego zwcazku amonio¬ wego w ilosci 0,1 mola/mol estru, zmydlanie za¬ chodzi w ciagu 3 godzin w temperaturze 30°C, a przy stezeniu 0,0006 moli/mol estru zostaje za¬ konczone w ciagu 1 godziny w temperaturze 60— —G5°C.Je^M chodzi o operacje dekarlboksylowania, pod¬ daje sie jej surowy kwas dwu-n^propylocyjanooc- towy w temperaturze 140—10O°C, korzystnie 175— —190°C.Modyfikacje tej operacji stanowi prowadzenie dekarboksylacji kwasu dwu-n-propylocyjanoocto- wego w sposób ciagly. Po doprowadzeniu kwasu do temperatury 185—<190°C i zapoczatkowaniu re¬ akcji dekarboksylacji, doprowadza sie w sposób ciagly kwas dwu-n^aropylocyjanooctowy usuwajac jednoczesnie uwolniony gazowy dwultilenek wegla i powstaly dwu-n-propyic«cetonitryL Sposób wedlug wynalazku zapewnia ndewatpliwe korzysci w porównaniu ze sposobami znanymi, opi¬ sanymi poprzednio. : Przede wszystkim, sposób wedlug wynalazku za¬ pewnia mozliwosc otrzymywania czystego dwu-n- ^propyloacetonitrylu ze znaczna wydajnoscia, wy¬ noszaca co najmniej 80*/© w przelaczeniu na wyj¬ sciowy ester kwasu cyjanoocttowego, podczas gdy sposobami znanymi nie mozna bylo uzyskac wy¬ dajnosci wyzszej niz 50V« w przeliczeniu na wyj¬ sciowy ester. Ponadto sposób wedlug wynalazku jest znacznie prostszy niz znane sposoby opisane przez Marshalla, przez Browna i wspólpracowni¬ ków lub Newmana i wspólpracowników, omówio¬ ne poprzednio. Np. sposób wedlug wynalazku po¬ zwala prowadzic alkilowanie jako jedna pojedyn¬ cza operacje z jednokrotnym uzyciem halogenku n-propyfhi i n-propanolanu metalu alkalicznego.W przeciwienstwie do tego, sposób proponowany przez Browna i wspólpracowników wymaga dwu¬ krotnego sukcesywnego dodawania alkoholanu 1 ha¬ logenku, podczas gdy w sposobie proponowanym przez Newmana i wspólpracowników dodawanie alkoholanu i halogenku prowadzi sie w trzech ko¬ lejnych operacjach dla kazdego produktu.W przypadku znanych sposobów równiez czas potrzebny na przeprowadzenie alkilowania i zmy¬ slania Jest znaczny, wynoszac co najmniej 8 go¬ dzin dla operacji alkilowania sposobem opisanym przez Newmana i wspólpracowników, a 26 godzin dla operacji zmydlania (wedlug tych samych auto¬ rów).Sposób wedlug wynalazku przeciwnie, umozliwia pi^zeprowadzenie odpowiednich operacji alkilowa¬ nia i zmyfdlamia znacznie szybciej niz w znanych sposobach.Jesli chodzi o operacje zmydlania, okres czasu potrzebny do jej przeprowadzenia ulega korzyst¬ nemu skróceniu w obecnosci czwartorzedowego zwiazku amoniowego, np. bromku trójmetylocety- loamoniowego. Obecnosc zwiazku amoniowego daje ponadto te korzysc, ze zmniejsza niebezpieczenstwo zhydroldzowania grupy niitryilowej w estrze kwasu dwu-n^ropylocyjanooctowego.Co wiecej; operacja dekarboksylacji w znanych sposobach, oprócz podwyzszenia temperatury, wy¬ maga wprowadzenia dodatkowego produktu, wodo¬ rotlenku potasowego lub sproszkowanej miedzi.Sposobem wedlug wynalazku operacje dekarbo- teyjowania prowadzi sie po prostu przez ogrzanie kwasu d-wuHn-propylocyjanooctowego.Dodatkowa wada znanych sposobów, a zwlasz¬ cza operacji alkilowania wystepujacej w tych spo¬ sobach, jest z odzyskaniem rozpuszczalnika, nie- przereagowanych reagentów i produktów ubocz¬ nych, powstalych podczas reakcji. Odzyskiwanie to, dosc trudne w przypadku stosowania mieszanin etanolan sodowy/etanol lub metamolan sodowy/me¬ tanol, jest latwiejsze w przypadku stosowania mie¬ szaniny n-propanolan sodowy/n^propanol, stwa¬ rzajacej wieksza mozliwosc rozdzielania przez od¬ destylowanie ;nieprzereagowanego lialogenku n-pro- pylu, eteru powstalego w trakcie reakcji i alkoho¬ lu, który moze byc uwalniany przez transestryfika- cje estru kwasu cyjanoootowego n-propanolem.Wszystkie te wady, wykazywane przez sposoby znane, zwiekszaja ilosc stosowanych surowców, ilosc pracy i zuzycie energii,' powodujac równole¬ gly wzrost kosztów wytwarzania.Wsród wad wykazywanych przez znane sposoby, z pewnoscia nie najmniej wazna jest wystepowa¬ nie szkodliwych zanieczyszczen w róznych etapach procesu. Zanieczyszczenia te, obecne w kazdej fa¬ zie procesu, komplikuja pomyslny przebieg proce¬ su. W zwiazku z tym konieczne jest usuwanie ich w kazdym stadium, znacznie zwiekszajac ilosc ope¬ racji posrednich, co jest zawsze kosztowne w skali przemyslowej.Na przyklad, znane sposoby wymagaja usuwania monoalkiilowanego produktu po przeprowadzeniu operacji alkilowania co osiaga sde stosujac 10*/« roztwór wodorotlenku potasowego.Operacja alkilowania w sposobie wedlug wyna¬ lazku czyni zbednym oczyszczanie produktu po¬ sredniego, estru kwasu dwuHn-propyflocyjanoocto- wego, który mozna stosowac dalej w postaci su¬ rowej.Rzeczywiscie stwierdzono, ze uzycie reagentów alkilowania sposobem wedlug wynalazku, bedac uzaleznione w zasadzie od wprowadzenia miesza¬ niny n-propanolan sodowy/n-propanoi do srodowi¬ ska utworzonego przez ester o wzorze 2 i haloge¬ nek n^propylu zapewnia te szczególna korzysc, ze 10 15 20 25 30 95 40 50 857 108183 8 pozwala na maksymalne unikniecie tworzenia sie estru kwasu monopropylocyjanoocitowego, który powstaje w znacznie wiekszej ilosci, gdy halogenek n-tpropylu dodaje sie do mieszaniny ester kwasu cyjanooctowego/n-propanolan sodowy. Ten ester kwasu monopropylocyjanooctowego w rzeczywi¬ stosci prowadzi do powstawania waleronitrylu, który jest szczególnie niepozadany i miusi byc usu¬ niety.Uzycie reagentów alkilowania sposobem wedlug wynalazku pozwala bardzo znacznie zmniejszyc zawartosc waleronitrylu w koncowym produkcie, dwunn^propyloacetonitrylu z okolo 3,6Vi w sposo¬ bach znanych do zaledwie 0,3V§ w sposobie wedlug wynalazku.Ponadto stwierdzono, ze uzycie w sposobie we¬ dlug wynalazku mieszaniny n-propanolan sodowy/ /n-propamol jest znacznie korzystniejsze niz uzycie mieszaniny etanolan sodowy/etanol lub metanolan sodowy/metanol, jak proponowano w znanych spo¬ sobach.Stwierdzono, ze zawartosc estru kwasu monopro¬ pylocyjanooctowego w surowym estrze kwasu dwu- -n-propylocyjanooctowego, który prowadzi nastep¬ nie do powstania waleronitrylu, jest zwiekszona i moze wynosic nawet 2—5Vt jesli temperatura ogrzewania mieszaniny reakcyjnej w warunkach wrzenia pod chlodnica zwrotna podczas alkilowa¬ nia jest zbyt niska, co ma miejsce w przypadku stosowania metanolu i etanolu. Stwierdzono takze, ze uzycie mieszaniny etanolan sodowy/etanol moze spowodowac wzrost powstawania podczas operacji alkilowania estru etylowego kwasu n-propylocyja- nooctowego do znaczacej ilosci rzedu lf/§.Równiez jak stwierdzono poprzednio, zmydlanie surowego dwu-n-propylocyjanooctanu w warun¬ kach proponowanych przez Newmana i wspólpra¬ cowników, a takze przez Marshalla, to znaczy 35f/o roztworem wodorotlenku potasowego w ciagu 16—26 godzin, prowadzi do powstania surowego kwasu dwu-nHpropylocyjanooctowego zawierajace¬ go 18—34*/t zanieczyszczen które wydaje sie stano¬ wic dwuHn-propylorformamidooctan i 'które musza byc usuniete. Produkt ten podczas dekarboksyla- cji nie przechodzi w dwu-n-propyloacetonitryl lecz w dwu-nnpropyloacetaimad.Sposób wedlug wynalazku jest pozbawiony tych wad i nie wymaga oczyszczania produktu przejscio¬ wego, surowego kwasu dwu-n-propylocyjanoocto- wego.Podczas prób realizacji sposobu wedlug wynalaz¬ ku usilowano polaczyc pewne operacje, charakte¬ rystyczne dla tego sposobu, z operacjami stosowa¬ nymi w sposobach znanych.Na przyklad, operacje dwualkilowania prowa¬ dzona sposobem wedlug wynalazku laczono z ope¬ racja dekaiflboksylacji kwasu dwu-n-propylocyjano- octowego przez stapianie z dwukrotna wagowo iloscia 85*/§ wodorotlenku potasowego w tempera¬ turze 190—360°C, zgodnie ze sposobem opisanym przez Marshalla, uzywajac tydbo ll*h dwu-n-pro- pyloacetonitrylu w przeliczeniu na uzyty ester kwasu cyjanooctowego. Przy takim sposobie po¬ stepowania wiekszosc kwasu dwiu-n^propylocyjano- octowego przechodzi w dwu^n-propyloacetamid i kwas dwu^nnoropylooctowy.Próbowano równiez zastosowac sposób dekarbo¬ ksylacja podany przez Marshalla do kwasu dwu-n- 5 npropylocyjanooctowego otrzymanego sposobem wedlug wynalazku, stapiajac go z dwukrotna wa¬ gowo iloscia 9flV# wodorotlenku sodowego. Z mie¬ szaniny tej, destylowanej w ciagu 2 1/4 godziny w temperaturze 370°C, otrzymuje sie tyJko 38,3*/t io dwu-n-propyloacetonitrylu w przelaczeniu na uzyty kwas dwu-n-propylocyjanooctowy.Wreszcie dwu-n-propyiocyjanooctan metylu otrzy¬ many sposobem wedlug wynalazku destylowano w obecnosci wodorotlenku potasowego, postepujac i« zgodnie ze sposobem opisanym przez Browna i wspólpracowników.Stosujac dwukrotna wagowo ilosc 97;7§/« wodo¬ rotlenku potasowego w porównaniu do dlosci estru i ogrzewajac mieszanine reakcyjna w temperaturze 2o 380°C w ciagu co najmniej 2 1/4 godziny, otrzy¬ muje sie zaledwie 28,4f/t czystego dwu-n-propylo¬ acetonitrylu w przeliczeniu na wyjsciowy cyjano- octan; Podobna próbe przeprowadzono z taka sama 25 iloscia 98°/t wodorotlenku sodowego, w takich sa¬ mych warunkach temperatury i w ciagu takiego samego okresu czasu, otrzymujac dwu-n-propylo¬ acetonitryl z wydajnoscia 44,4*/t w przeliczeniu na wyjsciowy cyjanooctan. 30 z omówionych poprzednio prób wynika jasno, ze sposób wedlug wynalazku stanowi niewatpliwie ulepszenie sposobów znanych i wykazuje w porów¬ naniu z nimi szereg zalet. Dowodzi to wyzszosci sposobu wedlug wynalazku w stosunku do znanych 35 sposobów wytwarzania dwu-n-propyloacetonitrylu, opisanych poprzednio.Sposób wedlug wynalazku jest blizej wyjasniony w nastepujacych przykladach wykonania, nie ograniczajacych jego zakresu. 40 Przyklad I. Wytwarzanie dwu-n-propylo¬ acetonitrylu a. Wytwarzanie kwasu dwu-n-propylocyjanoocto- wego.Najpierw z 7,42 g (0,322 moM) sodu i 180 ml * bezwodnego n-propanolu sporzadza sie roztwór n- -propanolanu sodowego, ogrzewajac lagodnie sklad- ndiki w warunkach wrzenia pod chlodnica zwrotna az do calkowitego rozpuszczenia.Do kolby kuUdstej o pojemnosci 500 ml, wyposa- M zonej we wkraplacz, mieszadlo mechaniczne, ter¬ mometr i skraplacz zakonczony rurka z chlorkiem wapnia, wprowadza sie 16,05 g (0,141 moli) cyja- nooctanu etylu i 40,60 g (€,33 moli) i bromku n- propylu. Mieszanine ogrzewa sie do temperatury « 45°C i nastepnie dodaje sie do niej powoli, stale mieszajac, przygotowany poprzednio roztwór n- propanolanu sodowego, utrzymujac temperature mieszaniny reakcyjnej 50—56°C na drodze lagod¬ nego zewnetrznego chlodzenia. * Po zakonczeniu dodawania mieszanine reakcyjna ogrzewa sie w ciagu 30 minut do temperatury wrzenia pod Chlodnica zwrotna i utrzymuje w tej temperaturze w ciagu 3 godzin. Nastepnie oddesty- lowuje sie n-propanol i destylacje przerywa sie, w gdy temperatura pozostalosci osiagnie 115°C.11 108183 1* Nastepnie w aparacie obniza sie cisnienie do okolo 100 mm Hg i odbiera nowa frakcje 1,640 kg dwuHn-propyloacetonitrylu. Postepujac jaik opisano wyzej, otrzymuje sie 67,87 kg dwu-n^propyloace- tonitrylu.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania dwu-nHpropyloacetonitry¬ lu o wzorze 1, znamienny tym, ze w procesie jed¬ noetapowym n-propanolan sodowy w srodowisku n-propanolu dodaje sie do srodowiska reakcji u- tworzonego .z eistru kwasu cyjanooctowego o ogól¬ nym wzorze 2, w którym R oznacza rodnik alkilo¬ wy o 1—4 atomach weigla oraz jodku lub bromku nnpropylu, przeprowadza sie reakcje alkilowania pod chlodnica zwrotna, otrzymany surowy ester zmydla sie 10—zWo roztworem wodorotlenku sodo¬ wego lub potasowego, powstala sól zakwasza sie silnym kwasem otrzymujac surowy kwas dwu-n- ^propylocyjanoootowy, i otrzymany surowy kwas poddaje sie dekarboksylacja przez ogrzewanie w temperaturze 140—190^. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako ester kwasu cyjanooctowego stosuje sie cy- janooctan metylu lufo etylu. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze dodawanie n-propanolanu sodowego prowadzi sie, 10 15 gdy temperatura srodowiska reakcji wynosi 45— —55°C. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze zmydlanie prowadzi sie w temperaturze 30—70°C. 5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze zmydlande prowadzi sie przy stosunku molowym wodorotlenku sodowego lub potasowego do suro¬ wego estru wynoszacym 1,25—'2 : 1. 6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze zmydlanie prowadzi sie w obecnosci czwartorze¬ dowego zwiazku amoniowego. 7. Sposób wedlug zastrz. 6, znamienny tym, ze jako czwartorzedowy zwiazek amoniowy stosuje sie bromek trójmetyiocetyloamoniowy. 8. Sposób wedlug zastrz. 6, znamienny tym, ze zmydlanie prowadza sie w obecnosci 0,005—0,1 mola czwartorzedowego zwiazku arnoniowego na 1 mol surowego estru. 9. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze zakwaszanie prowadzi sie 36% kwasem solnym w temperaturze nie przekraczajacej 40°C. 10. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze dekartooksyiliacje prowadzi sie w temperaturze 175— —10O°C. 11. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze dekarboksylacje prowadzi sie przy ciaglym dopro¬ wadzaniu kwasu dwu-n-propylocyjanooctowego i jednoczesnym ciaglym usuwaniu powstajacego dwu-n-propyloacetonitrytlu.CH3—CH2—CH2 CH3 — CH2 — CH.WZ0R 1 CH — CN H9C.CN GOOR WZCJR 2 Drukarnia Narodowa, Zaklad Nr 0, 337/80 Cena 45 ri PL PL PL PL PL PL PL

Claims (1)

1.
PL1977198559A 1977-03-15 1977-05-31 Sposob wytwarzania dwu-n-propyloacetonitrylu method of producing di-n-propyloacetonitrile PL108183B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR7707587A FR2383920A1 (fr) 1977-03-15 1977-03-15 Procede de preparation d'un derive d'acetonitrile et derive obtenu par ce procede

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL198559A1 PL198559A1 (pl) 1978-10-09
PL108183B1 true PL108183B1 (pl) 1980-03-31

Family

ID=9188072

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1977198559A PL108183B1 (pl) 1977-03-15 1977-05-31 Sposob wytwarzania dwu-n-propyloacetonitrylu method of producing di-n-propyloacetonitrile

Country Status (34)

Country Link
US (1) USRE31260E (pl)
JP (1) JPS53112813A (pl)
AR (1) AR212999A1 (pl)
AT (1) AT351012B (pl)
AU (1) AU504487B2 (pl)
BE (1) BE854486A (pl)
CA (1) CA1068302A (pl)
CH (1) CH603563A5 (pl)
CS (1) CS196365B2 (pl)
DD (1) DD129904A5 (pl)
DE (1) DE2721265C2 (pl)
DK (1) DK158038C (pl)
ES (1) ES467125A1 (pl)
FI (1) FI65232C (pl)
FR (1) FR2383920A1 (pl)
GB (1) GB1522450A (pl)
GR (1) GR60808B (pl)
HU (1) HU175110B (pl)
IE (1) IE45345B1 (pl)
IL (1) IL52021A (pl)
IN (1) IN145220B (pl)
IT (1) IT1080764B (pl)
LU (1) LU77305A1 (pl)
MX (1) MX4779E (pl)
NL (1) NL173747C (pl)
NO (1) NO144067C (pl)
NZ (1) NZ184326A (pl)
OA (1) OA05696A (pl)
PL (1) PL108183B1 (pl)
PT (1) PT66542B (pl)
SE (1) SE441596B (pl)
SU (1) SU715017A3 (pl)
YU (1) YU40674B (pl)
ZA (1) ZA773779B (pl)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2470758A1 (fr) 1979-12-07 1981-06-12 Sanofi Sa Procede pour la fixation de groupes alkyles sur une chaine carbonee portant un groupe fonctionnel
JP5036111B2 (ja) * 2001-08-20 2012-09-26 旭化成イーマテリアルズ株式会社 置換シクロペンタジエンの製造方法
DE102008036495A1 (de) 2008-08-04 2010-02-11 Langhals, Heinz, Prof. Dr. Persistente Pery-Imid-Radikalanionen als NIR-Farbstoffe
US9050302B2 (en) 2013-03-01 2015-06-09 Jazz Pharmaceuticals Ireland Limited Method of administration of gamma hydroxybutyrate with monocarboxylate transporters

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE186739C (pl) *

Also Published As

Publication number Publication date
NL173747B (nl) 1983-10-03
ATA423077A (de) 1978-12-15
JPS53112813A (en) 1978-10-02
FI65232B (fi) 1983-12-30
DE2721265A1 (de) 1978-09-21
USRE31260E (en) 1983-05-31
YU149077A (en) 1982-10-31
NO144067B (no) 1981-03-09
NZ184326A (en) 1979-03-16
SE441596B (sv) 1985-10-21
FR2383920B1 (pl) 1980-12-05
CS196365B2 (en) 1980-03-31
FI65232C (fi) 1984-04-10
PL198559A1 (pl) 1978-10-09
SU715017A3 (ru) 1980-02-05
GR60808B (en) 1978-08-30
IE45345B1 (en) 1982-08-11
IL52021A0 (en) 1977-07-31
IE45345L (en) 1978-09-15
MX4779E (es) 1982-09-15
SE7705257L (sv) 1978-09-16
NL7705562A (nl) 1978-09-19
AT351012B (de) 1979-07-10
NO144067C (no) 1981-06-17
BE854486A (fr) 1977-11-14
YU40674B (en) 1986-04-30
AU504487B2 (en) 1979-10-18
IT1080764B (it) 1985-05-16
NO771576L (no) 1978-09-18
GB1522450A (en) 1978-08-23
OA05696A (fr) 1981-05-31
DE2721265C2 (de) 1982-05-19
ZA773779B (en) 1978-05-30
FI771781A7 (fi) 1978-09-16
PT66542A (en) 1977-06-01
DK195877A (da) 1978-09-16
ES467125A1 (es) 1978-11-01
NL173747C (nl) 1984-03-01
FR2383920A1 (fr) 1978-10-13
HU175110B (hu) 1980-05-28
LU77305A1 (pl) 1977-08-24
IL52021A (en) 1980-07-31
DK158038B (da) 1990-03-19
DK158038C (da) 1990-08-13
CH603563A5 (pl) 1978-08-31
AR212999A1 (es) 1978-11-30
DD129904A5 (de) 1978-02-15
JPS5735868B2 (pl) 1982-07-31
AU2626377A (en) 1979-01-04
PT66542B (en) 1978-10-18
IN145220B (pl) 1978-09-09
CA1068302A (en) 1979-12-18

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5334747A (en) Method of preparing substituted malonic ester anilides and malonic acid mono-anilides
PL108173B1 (pl) Sposob wytwarzania kwasu dwu-n-propylooctowego method of producing di-n-propyloacetic acid
US3711549A (en) Process for manufacturing cyclopropylamine
PL108183B1 (pl) Sposob wytwarzania dwu-n-propyloacetonitrylu method of producing di-n-propyloacetonitrile
US5068428A (en) Process for the preparation of cyclopropanecarboxamide
EP3250556B1 (en) Processes for the preparation of compounds, such as 3-arylbutanals, useful in the synthesis of medetomidine
US4358612A (en) Process for production of α-haloalkylamides
US4155929A (en) Process for the preparation of an acetonitrile derivative
US2847423A (en) Preparation of 3-acetyl-4-hydroxycoumarin
US3459764A (en) Preparation of nitroimidazole carbamates
US3038007A (en) Process for the preparation of dl-threonine
US1633392A (en) Sedative and hypnotic ureides
US2518922A (en) Salicylic acid derivatives and method for making same
US2732379A (en)
US2459059A (en) Method for preparing alkyl acyloxy acrylates
US2492373A (en) Imidazolone preparation
US2910503A (en) Alkyl 3-alkoxypropionates
US2257980A (en) Manufacture of aliphatic ijnsatu-
US2725388A (en) Method of preparing choladienic acid esters
US2820035A (en) Barbituric acid derivatives
US2644830A (en) Vanillimino ethyl ether and its salts of anhydrous acids
KR800001178B1 (ko) 아세토 나이트릴유도체의 제조방법
US2478788A (en) Process for preparing amino acids
US3211722A (en) Process for the preparation of c-alkyl-e-caprolactams
DE1645918C3 (de) Verfahren zur Herstellung des Salicyl saureesters des beta Pyridyl carbinols