NL8303163A

NL8303163A - CLOSURE FOR LEAKING MANIFOLD.

Info

Publication number: NL8303163A
Application number: NL8303163A
Authority: NL
Original assignee: United Technologies Corp
Priority date: 1982-09-30
Filing date: 1983-09-14
Publication date: 1984-04-16
Also published as: FR2534072A1; GB2128013A; GB8323548D0; JPS5986162A; DE3333378A1

Description

-v * -1--v * -1-

Afsluiting voor lekkend verdeelstuk.Sealing for leaking manifold.

De uitvinding heeft betrekking op brandstofcel-sy sternen.The invention relates to fuel cell systems.

Brandstofcelsystemen, zoals brandstofcelenergiebe-drijven voor het opwekken van elektriciteit, omvatten 5 typerend een groot aantal brandstofcellen die boven elkaar zijn opgesteld en elektrisch in serie zijn verbonden ter vorming van een stapel. Een brandstofcelsysteem kan elk willekeurig aantal stapels bevatten. Verdeelstukken voor gafvormig reagens worden toegepast voor transport van 10 reagensgassen naar de cellen en voor het opvangen van uitgeputte reagensgassen uit de cellen. Deze verdeelstukken zijn stevig bevestigd tegen de zijoppervlakken van de stapel, en een samendrukbaar afsluitmateriaal of pakking is aangebracht tussen het oppervlak van de stapel en de 15 rand van het verdeelstuk in een poging om lekkage van reagensgassen uit de verdeelstukken te voorkomen. De figuren 1 en 2 van het Amerikaanse octrooischrift 4.345.009 van Aanvraagster laten een stapel van fosforzuurelektro-lietbrandstofcellen zien die uitwendige reagensgasver-20 deelstukken hebben die zijn bevestigd aan de zijkanten daarvan.Fuel cell systems, such as fuel cell power plants for generating electricity, typically include a plurality of fuel cells arranged one above the other and electrically connected in series to form a stack. A fuel cell system can contain any number of stacks. Gaped reagent manifolds are used to transport reagent gases to the cells and to collect depleted reagent gases from the cells. These manifolds are tightly secured to the side surfaces of the stack, and a compressible sealing material or gasket is placed between the surface of the stack and the edge of the manifold in an attempt to prevent leakage of reagent gases from the manifolds. Figures 1 and 2 of Applicant's United States Patent No. 4,345,009 show a stack of phosphoric acid electrolyte fuel cells having external reagent gas manifolds attached to the sides thereof.

Het vermogen om positief de randen van de verdeel-stukken tegen de oppervlakken van de stapel af te sluiten is afhankelijk van verscheidene factoren daaronder begrepen 25 de druk van de reagensgassen, werktemperatuur, en het in de cellen gebruikte type elektroliet. Dit beperkt de materialen die kunnen worden gebruikt voor afsluiting. Er kan ook een begrenzing zijn voorwat betreft de hoeveelheid kracht die kan worden uitgeoefend om de uitwendige ver-30 deelstukken tegen de stapeloppervlakken te drukken.The ability to positively seal the edges of the manifolds against the surfaces of the stack depends on several factors, including the pressure of the reactant gases, operating temperature, and the type of electrolyte used in the cells. This limits the materials that can be used for sealing. There may also be a limitation on the amount of force that can be applied to press the outer manifolds against the stacking surfaces.

Gesmolten carbonaatelektrolietbrandstofcellen kunnen werken bij temperaturen in de orde van 649°C en bij reagensgasdrukken in de orde van 9,9 bar (990 kPa) of zelfs hoger. Wanneer men boven atmosferische druk werkt, 35 wordt de stapel aangebracht binnen een drukvat. Het is zeer moeilijk om de ontsnapping van reagensgassen uit de verdeelstukken onder deze omstandigheden volledig te voor-A y ' > « -· -2- komen, hoewel het noodzakelijk is om dat te doen ter voorkoming van de opbouw van brandbare gassen binnen het drukvat dat de stapel omgeeft en ter in standhouding van hoge doelmatigheid.Molten carbonate electrolyte fuel cells can operate at temperatures on the order of 649 ° C and on reagent gas pressures on the order of 9.9 bar (990 kPa) or even higher. When operating above atmospheric pressure, the stack is placed within a pressure vessel. It is very difficult to completely prevent the escape of reagent gases from the manifolds under these conditions, although it is necessary to do so to prevent the build-up of flammable gases within the pressure vessel that surrounds the stack and maintains high efficiency.

Het is een doel van de onderhavige uitvinding om 5 lekkage van reagensgassen uit een brandstofcelstapel met externe reagensgasverdeelstukken te voorkomen.It is an object of the present invention to prevent leakage of reagent gases from a fuel cell stack with external reagent gas manifolds.

In overeenstemming met de onderhavige uitvinding besluit een brandstofcelstapel met uitwendige verdeel-stukken afsluitingen tussen de verdeelstukken en de stapel-10 oppervlakken in en is aangebracht in een drukvat dat continu wordt gevoed met een inert gas bij een druk die groter is dan de reagensgasdruk binnen de stapel, waarin het inert gas binnen het drukvat continu lekt voorbij de afsluitingen in de reagensverdeelstukken.In accordance with the present invention, a fuel cell stack with exterior manifolds encloses seals between the manifolds and the stacking surfaces and is arranged in a pressure vessel continuously fed with an inert gas at a pressure greater than the reactant gas pressure within the stack, in which the inert gas inside the pressure vessel continuously leaks past the closures in the reagent manifolds.

15 Het brandstofcelsysteem van deze uitvinding laat, veeleer dan dat het probeert lekkage te voorkomen, lekkage toe; het systeem verzekert echter dat een dergelijke lekkage plaatsvindt in de reagensgasstukken veeleer dan uit de reagensgasverdeelstukken, en dat een dergelijke lekkage 20 praktisch onschadelijk voor het systeem is. Dit maakt de moeilijke taak overbodig om een positieve afsluiting tot stand te brengen in een zeer vijandige omgeving.The fuel cell system of this invention, rather than trying to prevent leakage, allows leakage; however, the system ensures that such a leak occurs in the reactant gas pieces rather than the reactant gas manifolds, and that such a leak is practically harmless to the system. This makes the difficult task superfluous to achieve a positive conclusion in a very hostile environment.

De uitvinding is bijzonder geschikt voor toepassing met gesmolten carbonaat elektroliet brandstofcelsysternen, 25 omdat het niet mogelijk is geweest om een niet lekkend uitwendige verdeelstukafsluiting tot stand te brengen voor dat type van brandstofcelstapel.The invention is particularly suitable for use with molten carbonate electrolyte fuel cell systems because it has not been possible to achieve a non-leaking exterior manifold seal for that type of fuel cell stack.

De term "inert gas" zoals wordt gebruikt in deze beschrijving heeft de betekenis van een gas dat geen be-30 standdelen heeft die aanwezig zijn in hoeveelheden die voldoende zijn om op schadelijke wijze reactief te zijn ten opzichte van de stapelcomponenten, en welk gas de celprestatie niet significant vermindert wanneer het door de stapel heen gaat. Daarom kan om veiligheidsredenen het 35 inerte gas geen hoeveelheden van betekenis van oxyderende of oxydeerbare bestanddelen (bijvoorbeeld 02, Cl, CO, CH4 en H2) hebben, die zouden reageren bij de werktemperaturen van de cel, omdat de combinatie van deze bestanddelen kunnen leiden tot een explosie. Constituenten die corrosie ,40 .. , , : v ) -3- * * van cel of verdeelstukcomponenten zouden versnellen, worden ook niet toegelaten.The term "inert gas" as used in this specification has the meaning of a gas which does not have components present in amounts sufficient to be harmfully reactive with the stacking components, and which gas is the cell performance does not significantly decrease as it passes through the stack. Therefore, for safety reasons, the inert gas cannot have significant amounts of oxidizing or oxidisable components (eg, O 2, Cl, CO, CH 4 and H 2) that would react at the operating temperatures of the cell, because the combination of these components can lead to an explosion. Constituents that would accelerate corrosion, 40 ..,,: v) -3- * * of cell or manifold components are also not allowed.

In een voorkeur-uitvoeringsvorm wordt in de brandstofcellen van de stapel gebruik gemaakt van gesmolten 5 carbonaatelektroliet; en afgewerkte brandstofgas wordt uit het brandstofuitlaatverdeelstuk geleid en wordt verbrand ter verwijdering van vrijwel alle brandstoffen, zoals koolmonoxyde, niet reagerend hebbende waterstof, en andere koolwaterstoffen. Het verbrande gas, of een gedeelte daar-10 van, wordt daarna ingeleid in het drukvat als een inert gas. Bij tests van verscheidene 10 tot 20 celstapels met 2 0,09 m cellen bleek dat de lekkage van een inert gas in de stapel door de verdeelstukafsluitingen kunnen worden in stand gehouden op een niveau dat het brandstofcelsysteem 15 doelmatig zal verminderen met minder dan ééntiende van 1%.In a preferred embodiment, the fuel cells of the stack use molten carbonate electrolyte; and spent fuel gas is vented from the fuel exhaust manifold and burned to remove almost all fuels, such as carbon monoxide, unreactive hydrogen, and other hydrocarbons. The burned gas, or a portion thereof, is then introduced into the pressure vessel as an inert gas. Tests of several 10 to 20 cell stacks with 2 0.09 m cells showed that the leakage of an inert gas into the stack through the manifold seals can be maintained at a level that will effectively reduce the fuel cell system by less than one-tenth of 1 %.

Het voorafgaande en andere doelen, kenmerken en voordelen van de onderhavige uitvinding zullen duidelijker worden in het licht van de volgende gedetailleerde beschrijving van voorkeur-uitvoeringsvormen daarvan zoals is 20 weergegeven in de bijgaande tekening.The foregoing and other objects, features and advantages of the present invention will become more apparent in light of the following detailed description of preferred embodiments thereof as shown in the accompanying drawing.

Fig.1 is een diagram, gedeeltelijk in blokvorm en gedeeltelijk schematisch, dat weergeeft een brandstofcelsysteem dat de kenmerken van de uitvinding opneemt.Fig. 1 is a diagram, partly in block form and partly schematic, showing a fuel cell system incorporating the features of the invention.

Fig.2 is een grafiek die weergeeft de effecten van 25 verdeelstuklekkage op brandstofcelsysteemrendement.Fig. 2 is a graph showing the effects of manifold leakage on fuel cell system efficiency.

De beste uitvoeringsvorm van de uitvinding is als volgt:The best embodiment of the invention is as follows:

Bij wijze van voorbeeld-uitvoeringsvorm van de onderhavige uitvinding wordt beschouwd het brandstofcelsysteem 30 zoals is weergegeven in fig.1. In dit systeem wordt een brandstofcelstapel in algemene zin aangeduid met het verwijzingsgetal 10. De stapel 10 bestaat uit een aantal brandstofcellen 12, die boven op elkaar zijn gestapeld en elektrisch in serie zijn verbonden. Elk van de cellen bevat 35 gesmolten carbonaatelektroliet dat is aangebracht tussen een paar elektroden; Aangrenzende cellen zijn gescheiden door voor gas ondoordringbare elektrisch geleidende platen.As an exemplary embodiment of the present invention, the fuel cell system 30 is considered as shown in Figure 1. In this system, a fuel cell stack is generally referred to by the reference numeral 10. The stack 10 consists of a plurality of fuel cells 12 stacked on top of each other and electrically connected in series. Each of the cells contains 35 molten carbonate electrolyte sandwiched between a pair of electrodes; Adjacent cells are separated by gas impermeable electrically conductive plates.

De bouw van dergelijke cellen is in de stand van de techniek bekend en vormt geen deel van de nieuwheid van de 40 onderhavige uitvinding. De stapel 10 is aangebracht met een " '· " *» Λ i -4- drukdicht vat 14. Een gasruimte 15 wordt aldus begrensd tussen de stapel 10 en het vat 14 dat hen omgeeft.The construction of such cells is known in the art and is not part of the novelty of the present invention. The stack 10 is arranged with a pressure-tight vessel 14. A gas space 15 is thus bounded between the stack 10 and the vessel 14 surrounding them.

Elk van de vier stapelzijden 16, 18, 20 en 22 heeft een reagensgasverdeelstuk respektievelijk 24, 26, 28, 30, 5 dat daaraan bevestigd is door middel van niet weergegeven organen, maar wat zou kunnen gebeuren door banden die gewikkeld zijn rondom de stapel 10 op de manier die is weergegeven in het bovenvermelde Amerikaanse octrooischrift 4.245.009. De manier van bevestiging van de verdeelstukken 10 aan de stapelzijden wordt niet beschouwd als een deel van de onderhavige uitvinding. Een "schilderijgeraamte"-type pakkingafsluiting 29 is geplaatst tussen elk van de zijvlakken 16, 18, 20, 22 van de stapel 10 en een omtreks-flens 31 van zijn respektievelijke verdeelstuk 24, 26, 28, 15 30. De afsluitingen 29 zijn niet gasdicht. Zij kunnen bij voorbeeld zijn keramische vezelafsluitingen die poreus en samendrukbaar zijn, en die praktisch inert zijn ten opzichte van gesmolten carbonaten van het type dat in het algemeen wordt gebruikt als brandstofcelelektroliet. Het 20 verdeelstuk 24 is het brandstofgasinlaatverdeelstuk dat wordt gevoed met een aan waterstofrijke gasstroom via een leiding 32. Het verdeelstuk 24 transporteert het brand-stofgas naar de cellen 12; en het gas wordt geleid over de stapel door de cellen en wordt opgevangen door het brand-25 stofgasuitlaatverdeelstuk 28. Afgewerkte brandstofgas (dat wil zeggen, het meeste van de waterstof heeft gereageerd) verlaat het verdeelstuk 28 via een leiding 34. Het verdeelstuk 26 is het oxydantgasinlaatverdeelstuk. Het neemt het oxydansgas op via een leiding 36 en transporteert 30 het naar de cellen 12. Het oxydansgas beweegt zich over de stapel door de cellen in een richting loodrecht op die van het brandstofgas en wordt opgenomen door het oxydans-gasuitlaatverdeelstuk 30. Afgewerkt oxydansgas verlaat het verdeelstuk 26 via een leiding 38.Each of the four stacking sides 16, 18, 20 and 22 has a reagent gas manifold 24, 26, 28, 30, 5 attached thereto by means of means not shown, but what could be done by tapes wrapped around the stack 10 in the manner shown in U.S. Patent 4,245,009 above. The manner of attaching the manifolds 10 to the stacking sides is not considered part of the present invention. A "painting frame" type gasket seal 29 is interposed between each of the side faces 16, 18, 20, 22 of the stack 10 and a peripheral flange 31 of its respective manifold 24, 26, 28, 15 30. The seals 29 are not gastight. For example, they can be ceramic fiber closures that are porous and compressible, and that are practically inert to molten carbonates of the type generally used as a fuel cell electrolyte. The manifold 24 is the fuel gas inlet manifold which is fed with a hydrogen-rich gas stream through a conduit 32. The manifold 24 transports the fuel gas to the cells 12; and the gas is passed over the stack through the cells and is collected by the fuel gas exhaust manifold 28. Waste fuel gas (ie, most of the hydrogen has reacted) exits the manifold 28 through a conduit 34. The manifold 26 is the oxidant gas inlet manifold. It takes up the oxydance gas through a conduit 36 and transports it to the cells 12. The oxydance gas travels across the stack through the cells in a direction perpendicular to that of the fuel gas and is taken up by the oxydans gas outlet manifold 30. Exits spent oxydance gas the manifold 26 via a conduit 38.

35 In een vereenvoudigd brandstofcelsysteem van fig.1 wordt een koolstofhoudende voedingsvoorraad, die een vloeibare of gasvormige koolwaterstof kan zijn, gebracht door organen die niet zijn weergegeven op een druk waarbij de brandstofcellen werken. (De cellen kunnen werken bij atmos-40 ferische druk, maar het is voordelig hen te laten werkenIn a simplified fuel cell system of Figure 1, a carbonaceous feedstock, which may be a liquid or gaseous hydrocarbon, is introduced by members not shown at a pressure at which the fuel cells operate. (The cells can operate at atmospheric pressure 40, but it is advantageous to operate them

5 V5 V.

-5- boven atmosferische druk). Deze brandstof wordt tezamen met stoom bij dezelfde druk, ingeleid in het brandstof-consitioneringsapparaat, zoals een stoomreformeringsinrichting 40.In de reformeringsinrichting 40 wordt waterstof 5 gevormd door de stoom en de koolstofhoudende voedingsvoor-raad te laten reageren in de aanwezigheid van een geschikte katalysator zoals nikkel op een keramische drager. Warmte voor de endotherme reactie wordt toegevoerd door een brander 42. De waterstofrijke gereformeerde brandstof 10 is samengesteld uit bij benadering 50 vol.% waterstof, 10 vol.% CO, 10 vol.% CO2 en 30 vol.% HjO. Deze gereformeerde brandstof wordt vanuit de stoomreformeringsinrich-ting 40 gevoed in het brandstofgasinlaatverdeelstuk 24 van de stapel 10 via de leiding 32.-5- above atmospheric pressure). This fuel, along with steam at the same pressure, is introduced into the fuel conditioner, such as a steam reformer 40. In reformer 40, hydrogen 5 is formed by reacting the steam and the carbonaceous feedstock in the presence of a suitable catalyst such as nickel on a ceramic support. Heat for the endothermic reaction is supplied by a burner 42. The hydrogen-rich reformed fuel 10 is composed of approximately 50% by volume of hydrogen, 10% by volume of CO, 10% by volume of CO2 and 30% by volume of HjO. This reformed fuel is fed from the steam reformer 40 into the fuel gas inlet manifold 24 of the stack 10 through line 32.

15 Het afgewerkte brandstofgas, dat het brandstofgas- uitlaatverdeelstuk 28 verlaat via de leiding 34, bevat kooldioxyde, niet gereageerd hebbende waterstof, koolmonoxyde, en waterdamp. Deze gasstroom wordt geleid door een conden-seerinrichting 44, waarbij water wordt verwijderd via een 20 leiding 46. Het water wordt omgezet in stoom in een kookinrichting 48, en de stoom wordt getransporteerd vanuit de kookinrichting in de stoomreformeringsinrichting 40 via een leiding 50.The spent fuel gas exiting the fuel gas outlet manifold 28 through line 34 contains carbon dioxide, unreacted hydrogen, carbon monoxide, and water vapor. This gas stream is passed through a condenser 44, water being removed through a conduit 46. The water is converted to steam in a boiler 48, and the steam is conveyed from the boiler into the steam reformer 40 through a conduit 50.

Samengeperste lucht uit een compressor 54 die wordt 25 aangedreven door een turbine 56, wordt toegevoerd aan het oxydantgasverdeelstuk 26 van stapel 10 via de leiding 36, en is het oxydantsgas voor de brandstofcellen 12. Zoals in de stand van de techniek bekend is, bevat lucht niet een hoeveelheid kooldioxyde die voldoende is om doelmatig 30 de brandstofcelreactie in gesmolten carbonaatelektroliet brandstofcellen aan te drijven. Daarom is vereist dat het CC^-gedeelte van het afgewerkte brandstofgaseffluent wordt toegevoegd aan de lucht die wordt ingeleid in de stapel; maar voordat dit kan worden gedaan moet in wezen al het 35 brandbaar materiaal in het afgewerkte brandstofgas worden verwijderd. Daartoe wordt het nu relatief droge afgewerkte brandstofgas getransporteerd vanuit de condenseerinrichting 44 in de brander 42. Samengeperste lucht uit de compressor 54 wordt ook toegevoerd aan de brander 42, via een 40 leiding 58. De lucht die wordt toegevoerd aan de brander en ; ; , < -6- aan het oxydantsgasinlaatverdeelstuk 26 is op dezelfde druk als de brandstof die de stoomreformeringsinrichting 4Q binnentreedt, zodat een minimaal drukverschil bestaat over elke cel 12; en de druk binnen de uitwendige verdeel-5 stukken 24, 26, 28, 30 verschilt slechts ten gevolge van onvermijdbare drukvallen binnen het systeem. De hoeveelheid lucht die wordt toegevoerd aan de brander 42 is bij voorkeur juist voldoende om vrijwel volledige verbranding te verzekeren van de waterstof, koolmonoxyde, en andere 10 brandbare stoffen, zodat het effluent vanuit de brander 42 in wezen slechts kooldioxyde, stikstof, en een kleine hoeveelheid water bevat.Compressed air from a compressor 54 driven by a turbine 56 is supplied to the oxidant gas manifold 26 from stack 10 through the conduit 36, and is the oxidant gas for the fuel cells 12. As is known in the art, air not an amount of carbon dioxide sufficient to efficiently drive the fuel cell reaction in molten carbonate electrolyte fuel cells. Therefore, the CCl portion of the spent fuel gas effluent is required to be added to the air introduced into the stack; but before this can be done essentially all the combustible material in the spent fuel gas must be removed. To this end, the now relatively dry spent fuel gas is conveyed from the condenser 44 into the burner 42. Compressed air from the compressor 54 is also supplied to the burner 42, through a conduit 58. The air supplied to the burner and; ; <-6- to the oxidant gas inlet manifold 26 is at the same pressure as the fuel entering the steam reformer 4Q, so that there is a minimal pressure difference across each cell 12; and the pressure within the external manifolds 24, 26, 28, 30 differs only due to unavoidable pressure drops within the system. The amount of air supplied to the burner 42 is preferably just enough to ensure almost complete combustion of the hydrogen, carbon monoxide, and other combustibles, so that the effluent from the burner 42 is essentially only carbon dioxide, nitrogen, and a small amount of amount of water.

Na de oxydantsdoorgangen door de cellen wordt heet, afgewerkt oxydantsgas vanuit het uitlaatverdeelstuk 30 15 geleid door een warmtewisselaar 62 ter verschaffing van de warmte voor de kookinrichting 48. De afgewerkte oxydants-gasstroom, die nog aanzienlijke energie bevat, kan daarna worden gebruikt om de turbine 56 van vermogen te voorzien.After the oxidant passages through the cells, hot, spent oxidant gas from the exhaust manifold 15 is passed through a heat exchanger 62 to provide heat for the cooker 48. The spent oxidant gas stream, which still contains significant energy, can then be used to power the turbine 56 with power.

In overeenstemming met de onderhavige uitvinding 20 wordt een kleine hoeveelheid van het brandereffluent vanuit de leiding 60 afgeleid in een leiding 64, en wordt enige mate in druk verhoogd door middel van een willekeurig geschikt orgaan, zoals een blaasorgaan 66. Dit gas, dat nu een druk heeft die iets hoger is dan de druk van de aan de 25 stapel 10 toegevoerde reagensgassen, wordt getransporteerd naar de gasruimte 15 van het drukvat 14, en lekt continu langs de afdichting 29 in de reagensgasverdeelstukken.In accordance with the present invention 20, a small amount of the burner effluent is diverted from the conduit 60 into a conduit 64, and is increased to some degree by any suitable means, such as a blower 66. This gas, which is now a has pressure slightly higher than the pressure of the reactant gases fed to the stack 10, is conveyed to the gas space 15 of the pressure vessel 14, and continuously leaks along the seal 29 into the reactant gas manifolds.

Zoals hierboven is vermeld , bevat het brandereffluent inwezen slechts kooldioxyde, stikstof, en een kleine 30 hoeveelheid waterdamp. De stikstof is natuurlijk volledig niet reactief en niet corrosief binnen de stapel 10. Kooldioxyde lekkage in de verdeelstukken is natuurlijk ook onschadelijk, omdat kooldioxyde een vereist bestanddeel van het oxydantsgas is en een nevenprodukt van de celreactie is 35 aan de brandstofgaszijde van de cel. Het water, in kleine hoeveelheden is ook onschadelijk. Als om enige reden het effluent uit de brander 42 wel een onaanvaardbare hoeveelheid waterstof of andere brandbare stof, of een onaanvaardbare hoeveelheid water bevatte, dan zou een afzonderlijke, 40 extra brander en/of condenseerinrichting kunnen worden opge- · .·.· i /¾ -f -7- nomen in de geleiding 64 teneinde verder de hoeveelheden van deze bestanddelen te verminderen. Men neemt aan dat het aanvaardbaar zou zijn voor het in het drukvat ingeleide inerte gas, dat het zuurstof tot ten hoogte ongeveer 1,0%, 5 waterstof tot ten hoogste ongeveer 2,0 %, en methaan tot ' ten hoogste ongeveer 1,0% bevat. De beperkende factor is systeemrendement en niet de zorg om overschrijding van brandbare stofgrenzen.As mentioned above, the burner effluent essentially contains only carbon dioxide, nitrogen, and a small amount of water vapor. The nitrogen is, of course, completely non-reactive and non-corrosive within the stack 10. Carbon dioxide leakage into the manifolds is, of course, also harmless because carbon dioxide is a required component of the oxidant gas and is a by-product of the cell reaction on the fuel gas side of the cell. The water, in small amounts, is also harmless. If for some reason the effluent from burner 42 did contain an unacceptable amount of hydrogen or other combustible material, or an unacceptable amount of water, a separate, additional 40 burner and / or condenser could be added. F -f -7- are included in the guide 64 to further reduce the amounts of these components. It is believed that it would be acceptable for the inert gas introduced into the pressure vessel that the oxygen is up to about 1.0%, hydrogen up to about 2.0%, and methane up to about 1.0% %. The limiting factor is system efficiency and not the concern about exceeding flammable dust limits.

Fig.2 is een grafiek die het effect weergeeft van 10 inert gaslekkage in de stapel-verdeelstukken op het totale rendement van een gesmolten-carbonaatbrandstofcelenergie- bedrijf waarvan men aanneemt dat het stapels heeft die elk 525 cellen omvatten, waarbij elke cel een actief opper- 2 vlak heeft van bij benadering 1,44 m . In de grafiek is 3 15 de verdeelstuklekkage gegeven in m /uur/stapel. Bij vergroting op schaal van de lekkagesnelheid die in werkelijk- 2 heid optreedt bij tests van 20 cellen stapels met 0,09 m cellen wordt geschat dat de veel grotere 525 celstapels 3 zullen lekken bij een snelheid van ongeveer 6,94 m /uur.Fig. 2 is a graph showing the effect of 10 inert gas leakage in the stack manifolds on the total efficiency of a molten carbonate fuel cell power plant believed to have stacks each comprising 525 cells, each cell having an active surface area. 2 has a surface of approximately 1.44 m. In the graph, the manifold leakage is given in m / h / stack. Increasing to scale the leakage rate actually occurring in tests of 20 cell stacks with 0.09 m cells, it is estimated that the much larger 525 cell stacks 3 will leak at a speed of about 6.94 m / h.

20 Uit de grafiek ziet men, dat bij een lekkagesnelheid van 3 6,94 m /uur, het energiebedrijfsrendement daalt met minder dan 1/10 van 1% (vergeleken met geen lekkage). De prestatie-derving die is verbonden met zelfs 3 of 4 maal die lekkagesnelheid zou aanvaardbaar zijn. Eén reden waarom de rende-25 mentsderving zo laag is, is, dat het inerte gas, dat wordt gebruikt voor uitoefening van druk, en daarom het meeste van de energie-inhoud daarvan, niet verloren gaat voor het systeem. In één test van de onderhavige uitvinding werd fen stapel van 20 gesmolten carbonaatelektrolietcellen, 30 elk 30,5 bij 30,5 cm , ingesloten in een stalen drukvat.The graph shows that at a leak rate of 3 6.94 m / h, the energy operating efficiency drops by less than 1/10 of 1% (compared to no leak). The performance loss associated with even 3 or 4 times that leak rate would be acceptable. One reason why the loss of efficiency is so low is that the inert gas used for applying pressure, and therefore most of its energy content, is not lost to the system. In one test of the present invention, a stack of 20 molten carbonate electrolyte cells, each 30.5 by 30.5 cm, was enclosed in a steel pressure vessel.

Elk van de vier zijden van de stapel had een roestvrij stalen reagensgasverdeelstuk dat daarom was bevestigd. Een door uitsmelten verkregen mengsel van zircoonoxydevezels, 0,254 cm dik, werd gebruikt als het afsluitingsmateriaal 35 tussen de zijoppervlakken van de stapel en de buitenranden van de verdeelstukken. Reagensgassen werden toegevoerd aan de verdeelstukken bij 9,8 bar (980 kPa). Een inert gas van stikstof en kooldioxyde in gelijke gewichtsdelen werd gebruikt om het brandereffluentgas te simuleren. Het gas 40 werd toegevoerd aan het drukvat bij 2,54 tot 7,62 cm waterEach of the four sides of the stack had a stainless steel reagent gas manifold attached therefore. A meltdown mixture of zirconia fibers, 0.254 cm thick, was used as the barrier material between the side surfaces of the stack and the outer edges of the manifolds. Reagent gases were supplied to the manifolds at 9.8 bar (980 kPa). An inert gas of nitrogen and carbon dioxide in equal parts by weight was used to simulate the burner effluent gas. The gas 40 was supplied to the pressure vessel at 2.54 to 7.62 cm of water

______M______M

-8- * boven de druk van de reagensgassen. Bij werking in stationaire toestand werd, toen de cellen in werking waren bij een temperatuur van ongeveer 649°C, van het inerte gas bepaald, dat het van binnenuit het drukvat lekte in de rea-5 gensgasverdeelstukken met een snelheid van ongeveer 0,51 3 m /uur. Dit wordt vergeleken met de reagensgasstromen 3 3 in de verdeelstukken van 6,75 m /uur brandstof en 12,1 m /uur oxydants. De stapel werkte onder normale omstandigheden tijdens deze test. Als hij in werking was als deel van een 10 energiebedrijf, zou het totale energiebedrijfsrendement worden verminderd met minder dan 0,1% ten gevolge van inert gaslekkage in de reagensgasverdeelstukken bij de boven genoemde snelheden. Hoewel de uitvinding is weergegeven en beschreven ten opzichte van een voorkeur-uitvoe-15 ringsvorm daarvan, dient het aan de deskundige duidelijk te zijn dat andere uiteenlopende veranderingen en weglatingen in de vorm en het detail daarvan daarin kunnen worden aangebracht zonder te geraken buiten de bedoeling en de reikwijdte van de uitvinding.-8- * above the pressure of the reagent gases. In stationary operation, when the cells were operating at a temperature of about 649 ° C, the inert gas was determined to leak from the inside of the pressure vessel into the reactant gas manifolds at a rate of about 0.51 3 m / hour. This is compared to the reactant gas flows 3 3 in the manifolds of 6.75 m / h of fuel and 12.1 m / h of oxidants. The stack operated under normal conditions during this test. If operating as part of an energy company, the total energy operating efficiency would be reduced by less than 0.1% due to inert gas leakage in the reactant gas manifolds at the above speeds. While the invention has been illustrated and described in relation to a preferred embodiment thereof, it should be apparent to those skilled in the art that other various changes and omissions in the shape and detail thereof may be made therein without going beyond the intent and the scope of the invention.

20 -conclusies- 2 W ^ v ' -20 - conclusions - 2 W ^ v '-

Claims

2. Fuel cell system according to claim 1, characterized in that the fuel cells enclose each molten carbonate electrolyte.

3. Fuel cell system comprising: a fuel cell stack comprising a number of fuel cells, each cell including molten carbonate electrolyte; external reagent gas manifold members attached to the stack, the gas manifold members enclosing a fuel gas inlet manifold for transporting fuel to the cells, including a fuel gas outlet manifold for receiving spent fuel gas from the cells, an oxidant gas inlet manifold for transporting oxidants to the cells, including an oxidant gas outlet manifold for receiving spent oxidants from the cells; gas shutoff members disposed between the gas manifold members and the stack; means for transporting fuel gas 10 at a first pressure to the fuel inlet manifold and oxidant gas at the first pressure to the oxidant inlet manifold; means for transporting at least a portion of the spent fuel gas from the fuel exhaust manifold to the oxidant inlet manifold; characterized by a pressure vessel surrounding the stack and manifold members and defining a gas space therebetween; burner organs; Means for transporting at least a portion of the spent fuel gas from the fuel exhaust manifold to the burner means to produce an inert gas; and means for transporting at least a portion of the inert gas from the burner means to the gas space within the pressure vessel at a second pressure higher than the first pressure; wherein the gas shutoff member is constructed and arranged to allow continuous gas leakage therethrough so that inert gas continuously leaks from the gas space in the pressure vessel into the fuel and oxidant inlet and exhaust manifolds past the gas shutoff members. Fuel cell system according to claim 3, characterized by a fuel conditioning device outside the pressure vessel for converting a carbonaceous fuel into a hydrogen-rich gas, the fuel gas transporting means in the fuel inlet manifold including means for transporting the hydrogen-rich gas generated in the fire - 40 dust conditioner to the fuel inlet. -. cut, wherein the burner means is in heat exchanger relationship with the fuel conditioner to provide heat thereto. A method of operating a fuel cell system according to claim 1, 2, 3 or 4, including a fuel cell stack comprising a plurality of fuel cells, and fuel and oxidant reagent gas inlet and outlet manifolds attached to the sides of the stack 10 transporting fuel and oxidant reagent gases to the cells of the stack and receiving spent fuel and oxidant reagents from the cells of the stack, the reagents in the manifolds and stack having a first pressure, and the stack being loaded at a pressure vessel defining a gas space surrounding the stack, characterized in that: a continuous supply of an inert gas is supplied to the gas space at a second pressure higher than the first pressure; and continuously leak the inert gas from the gas space into the reactant gas manifolds.

A method of operating a fuel cell system according to claim 5, characterized in that supplying inert gas to the gas space involves burning at least a portion of the spent fuel gas for conversion into an inert gas, and transporting at least a first 30 parts of the burnt spent fuel gas to the gas space.

A method of operating a fuel cell system according to claim 6, characterized in that each of the fuel cells includes molten carbonate electrolyte and a second part of the burnt spent fuel gas is introduced into the oxidant reagent inlet manifold. 8. Method for operating a fuel cell «% ·" * "'. *. I -12 system according to claim 7, characterized in that a fuel conditioning device is provided for converting a hydrocarbon fuel into a hydrogen-rich gas which is the fuel reagent gas for the cells, 5 and provides the combustion heat to the fuel conditioner for use in converting the hydrocarbon fuel into a hydrogen-rich fuel reagent gas. Λ '. * / ··. ·,' ✓