KR980008314A - 자동차 배기가스 정화용 촉매 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 담체 물질인 제올라이트, 백금, 로듐 및 코발트가 허니콤에 담지되어 있는 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매에 관한 것이다. 본 발명에 따른 촉매는 백금의 함유량을 제한하여 저온에서 탄화수소가 산화되는 것을 억제하고 코발트를 첨가함으로써 고온에서 질소산화물에 대한 촉매활성을 개선하였다. 따라서, 저온에서의 최고 활성은 종래의 촉매보다는 약간 낮지만 온도가 상승하여도 촉매활성이 급격하게 저하되지 않기 때문에 전체적인 질소산화물 정화율이 현저하게 개선된다.
Description
도1은 온도 변화에 따른 질소산화물 정화율을 도시한 그래프이다.
[발명이 속하는 기술분야 및 그 분야의 종래기술]
본 발명은 자동차 배기가스 정화용 촉매에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 고온의 희박연소 분위기하에서도 자동차에서 발생하는 질소산화물에 대하여 탁월한 정화능력을 갖는 촉매에 관한 것이다.
최근들어 전세계적으로 환경에 대한 관심이 높아지면서 환경오염 문제가 국가적인 차원에서 관리되고 있다. 환경오염은 크게 대기 오염, 수질 오염, 토양 오염 등으로 대별될 수 있다.
이중, 대기 오염을 일으키는 대기 오염물질은 대개의 경우 연소체로부터 배출된다. 따라서, 대기오염은 연소체의 배출시설 구조와 조작 방법, 그리고 외부 기상조건 등에 의해 피해의 경중이 결정된다. 이러한 연소체로서 대표적인 것이 자동차이다.
자동차는 다른 배출시설과는 달리 움직이면서 오염물질을 배출하는 특징을 가지고 있는데, 생활수준의 향상에 따라 자동차 사용이 급속하게 증가하고 있어서 자동차의 배기가스로 인한 대기오염 문제는 날로 심각해지고 있다.
자동차 배기가스 중의 주요 유해 성분은 탄화수소 (HC), 일산화탄소 (CO), 질소산화물 (NOx) 등이다. 이중 특히 질소산화물은 태양광선의 작용을 받아 공기 중의 산소와 결합하여 오존을 생성하는데, 지상의 오존 농도가 높아지면 (오존경보 발생기준: 0.12ppm) 호흡기 질환을 유발될 뿐 아니라 체내 단백질의 변성과 지방의 과산화 반응과 같은 생체 화학적 반응의 원인이 된다.
자동차 배기가스를 줄이는 방법은 크게 연료개선, 엔진개량, 배기가스 처리로 대별된다. 이중, 배기가스 처리 방법의 경우, 촉매를 이용하는 것이 가장 효과적이다.
현재, 자동차 배기가스를 정화하기 위한 촉매로는 3원 촉매가 가장 대표적인데, 허니콤에 코팅되어 있는r-알루미나에 백금, 팔라듐, 로듐 등이 담지된 형태이다. 이러한 3원 촉매는 엔진의 공연비 (공기/연료 비)가 14.7인 이상적인 상태에서는 유해 3원 가스인 탄화수소, 일산화탄소, 질소산화물에 대해 높은 정화율을 나타내고 있다.
그러나, 3원 촉매는 공연비가 14.7이 넘는 영역, 즉 상대적으로 과잉 공기를 사용하는 희박연소 영역에서는 질소산화물에 대한 정화능력이 상실되므로 통상의 3원 촉매를 사용할 수 없다는 문제점이 있다. 특히, 공연비가 18 내지 26인 산소과잉 영역에서 작동되는 희박연소 엔진이 사용되는 추세인데, 이러한 조건하에서 탄화수소와 일산화탄소는 산화 반응에 의해 쉽게 정화되지만 질소산화물을 무해한 질소 (N2)로 환원시키기는 어렵다. 따라서, 희박연소 영역에서 발생되는 질소산화물을 환원시키기 위한 촉매가 개발되어 사용되고 있다.
현재 사용되고 있는 질소산화물 환원용 촉매는 대부분 저온 영역 (400℃ 이하)에서만 좋은 활성을 나타내는 단점이 있다. 그 예로서, 제올라이트에 백금, 로듐 또는 팔라듐 등의 활성제를 단독으로 또는 2 성분 이상으로 담지시킨 것을 들 수 있다. 상기 촉매에 있어서, 로듐은 질소산화물의 환원력이 우수하고 질소산화물에 대한 흡착력이 뛰어나며, 백금은 저온에서 일산화탄소와 탄화수소를 산화시켜 제거하며 질소산화물에 대한 촉매 반응성을 향상시키는 역할을 한다.
그러나, 탄화수소가 질소산화물에 대한 촉매 활성을 촉진시키므로 백금이 다량 존재할 경우 다량의 탄화수소가 산화되기 때문에 온도가 상승할수록 질소산화물에 대한 촉매활성이 급격하게 떨어진다는 문제점이 있다. 즉, 약 250℃ 부근에서 최고의 활성을 나타내다가 400℃ 이상의 고온에서는 활성이 급격하게 저하된다. 그런데, 자동차는 운행중 엔진의 온도가 200 내지 600℃의 범위에 이르므로 이러한 종래의 촉매를 이용하여 질소 산화물을 정화하는데는 한계가 있다.
또한, 상기 촉매는 활성제로서 고가의 귀금속을 사용하기 때문에 촉매의 제조 단가가 상승하므로 비경제적이며, 제조 방법에 있어서도 종래에는 제올라이트에 백금, 로듐 및 팔라듐을 차례로 이온교환시키는 다단계 공정에 의해 제조되었는데, 이는 공정의 진행상 번거로울 뿐 아니라 제조 단가면에서도 불리하다.
그러므로, 이러한 한계를 극복할 수 있는 새로운 촉매의 개발이 요구되고 있다.
이외에도, 보일러 등과 같은 산업 설비에서 발생되는 질소산화물을 환원시켜 정화하기 위한 촉매의 개발도 요구되고 있다.
[발명이 이루고자하는 기술적과제]
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 고온의 희박연소 분위기 하에서도 질소산화물에 대한 정화율이 매우 우수하고 가격도 저렴한 자동차 배기가스 정화용 촉매를 제공하는 것이다.
[발명의 구성 및 작용]
본 발명의 기술적 과제는 백금, 로듐 및 코발트가 담지된 제올라이트 담체가 허니콤에 담지되어 있는 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매가 제공된다.
상기 본 발명의 촉매에 있어서, 상기 제올라이트는 바람직하게는 모데나이트이다.
또한, 상기 본 발명에 따른 촉매는, 바람직하게는 상기 제올라이트를 기준으로 하여 백금 0.5 내지 10중량%, 로듐 0.5 내지 7중량% 및 코발트 3 내지 17중량%를 함유한다.
본 발명의 촉매는 활성제로서 귀금속인 백금, 로듐 이외에 천이금속인 코발트를 추가로 포함함으로써 고온의 희박연소 분위기하에서도 촉매 활성이 우수하다. 또한, 고가인 백금의 함유량을 감소시킬 수 있으므로 제조 단가가 저렴해지는 효과를 얻을 수 있다.
본 발명에 따른 자동차 배기가스 정화용 촉매는 통상의 제조방법, 예를 들면 a) 디아민디클로로백금 수화물, 질산로듐 용액 및 질산코발트 수화물을 제올라이트와 혼합하여 혼합물을 제조하는 단계; b) 상기 혼합물을 열처리하여 분말을 형성하는 단계; c) 상기 분말을 알루미나 및 탈이온수와 혼합하여 슬러리를 형성하는 단계; d) 상기 슬러리를 허니콤에 담지하는 단계; e) 상기 허니콤 담지체를 열처리하는 단계를 포함하는 제조방법에 따라 제조될 수 있다.
전술한 자동차 배기가스 정화용 촉매의 제조 방법에서, 단계 a)에 있어서, 상기 제올라이트는 바람직하게는 모데나이트이다. 또한, 상기 디아민디클로로백금 수화물에서의 백금의 첨가량, 질산로듐 용액에서의 로듐의 첨가량 및 질산코발트 수화물에서의 코발트의 첨가량은 상기 제올라이트를 기준으로 하여 각각 0.5 내지 10중량%, 0.5 내지 7중량% 및 3 내지 17중량%이다.
상기 단계 b)에 있어서는, 400 내지 600℃에서 2 내지 3시간 동안 열처리를 실시한다. 또한, 상기 단계 e)에 있어서는, 400 내지 700℃에서 2 내지 4시간 동안 열처리를 실시한다.
이렇게 제조된 촉매는 백금 및 로듐 이외에 천이 금속인 코발트를 더 포함함으로써 고온에서도 질소산화물에 대하여 우수한 촉매 활성을 유지하므로 전체적인 질소산화물 정화효율이 개선될 수 있다. 또한, 백금 첨가량을 제한함으로써 경제적인 측면에서도 유용하며, 종래의 제조방법에서와는 달리 백금, 로듐 및 코발트를 제올라이트에 동시에 함침시키기 때문에 제조 공정을 단순화시킬 수 있는 잇점이 있다.
이하, 실시예를 들어 본 발명을 보다 상세히 설명하고자 하나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
디아민디클로로백금 수화물 [Pt(NH3)2Cl2xH2O] 26.31g, 질산로듐 [Rh(NO3)3] 용액 31.58㎖ 및 질산코발트 수화물 [Co(NO3)26H2O 7.7953g을 300㎖의 증류수가 담긴 비이커에 넣고 30분간 교반하면서 용해시켰다. 이때, 침전이 없는지를 확인한 다음, 여기에 모데나이트 30g을 첨가하였다. 이어서, 2시간 동안 교반한 다음, 상기 반응물이 들어있는 비이커를 핫 플레이트 (hot plate) 위에 놓고 60℃의 온도에서 교반하에 수분을 건조시켰다. 다음으로, 500℃에서 3시간 동안 열처리하여 분말을 제조하였다. 상기 분말 40g을 알루미나 졸 (알루미나 함량: 20%) 48g 및 탈이온수 100g과 함께 볼 밀 반응기에 넣고 30시간 동안 반응시켜서 슬러리를 제조하였다. 허니콤 중량을 기준으로 하여 20중량%가 되도록 상기 슬러리를 허니콤 (40×40×100mm)에 담지한 다음, 600℃에서 4시간 동안 열처리하여 촉매인 5%Pt/5%Co/5%Rh/모르데나이트 (a)를 제조하였다.
상기 제조된 촉매에 대한 활성 평가를 하기의 가스 분위기 하에서 실시하여 그 결과를 도1에 나타내었다: NO 500ppm, C3H6800ppm, O28%, CO 0.2%, CO214%, H2O 10%, 공간 속도: 40,000h-1.
[실시예 2 및 3]
실시예 1에서와 동일한 방법으로 촉매 10%Pt/5%Co/5%Rh/모르데나이트 (b) 및 촉매 15%Pt/5%Co/5%Rh/모르데나이트 (c)를 제조한 다음, 실시예 1에서와 동일하게 촉매 활성을 평가하여 그 결과를 도1에 나타내었다.
[비교예 1]
디아민디클로로백금 수화물 [Pt(NH3)2Cl2xH2O] 55.55g을 300㎖의 증류수가 담긴 비이커에 넣고 30분간 교반하면서 용해시키는 것을 제외하고는 실시예 1에서와 동일한 방법으로 촉매 15%Pt/모르데나이트 (d)를 제조한 다음, 실시예 1에서와 동일하게 촉매 활성을 평가하여 그 결과를 도 1에 나타내었다.
[비교예 2]
디아민디클로로백금 수화물 [Pt(NH3)2Cl2xH2O] 88.24g을 및 질산로듐 [Rh(NO3)3] 용액 31.58㎖을 300㎖의 증류수가 담긴 비이커에 넣고 30분간 교반하면서 용해시키는 것을 제외하고는 실시예 1에서와 동일한 방법으로 촉매 15%Pt/모르데나이트 (d)를 제조한 다음, 실시예 1에서와 동일하게 촉매 활성을 평가하여 그 결과를 도1에 나타내었다.
[발명의 효과]
도1로부터 알 수 있듯이, 종래의 자동차 배기가스 정화용 촉매 (d 및 e)는 저온에서의 활성은 매우 탁월하나 온도가 상승함에 따라 소정온도 (약 250℃)부터는 촉매활성이 급격하게 저하된다.
즉, 백금을 함유하고 있기 때문에 저온에서의 활성은 양호하나 질소산화물에 대한 촉매 활성에 기여하는 탄화수소를 산화시킴으로써 고온에서 촉매활성이 급격하게 저하되는 결과가 초래되는 것이다.
반면에, 본 발명에 따른 자동차 배기가스 정화용 촉매 (촉매 a, b 및 c)에 있어서는 백금의 함유량을 제한하여 저온에서 탄화수소가 산화되는 것을 억제하고 코발트를 첨가함으로써 고온에서 질소산화물에 대한 촉매활성을 개선하였다. 따라서, 저온에서의 촉매 활성은 종래의 촉매보다는 약간 낮지만 온도가 상승하여도 촉매 활성이 급격하게 저하되지 않기 때문에 전체적인 질소산화물 정화율이 개선된다.
Claims (5)
- 백금, 로듐 및 코발트가 담지된 제올라이트 담체가 허니콤에 담지되어 있는 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
- 제1항에 있어서, 상기 제올라이트가 모데나이트인 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
- 제1항에 있어서, 상기 백금의 함유량이 상기 제올라이트를 기준으로 하여 0.5 내지 10중량%인 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
- 제1항에 있어서, 상기 로듐의 함유량이 상기 제올라이트를 기준으로 하여 0.5 내지 7중량%인 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
- 제1항에 있어서, 상기 코발트의 함유량이 상기 제올라이트를 기준으로 하여 3 내지 17중량%인 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.※ 참고사항 : 최초출원 내용에 의하여 공개하는 것임.
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