KR950002888B1 - 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 블렌드 조성물 및 그 성형품 - Google Patents
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Abstract
내용 없음.
Description
본 발명은 선형 저밀도 폴리에틸렌, 폴리스티렌 및 상용화제를 배합한, 기계적 물성이 월등하게 향상된 블렌드 조성물 및 그 성형품에 관한 것이다.
새로운 물성의 플라스틱 제조 방법은 새로운 구조의 고분자를 합성하거나 기존의 플라스틱을 혼합하는 방법이 있다. 새로운 구조의 고분자 제조는 단량체의 제조 기술 및 중합 방법 개발등의 비용으로 개발 비용이 많이 드는 반면, 블렌드의 제조 기술은 기존의 범용 플라스틱을 이용함으로써 개발에 있어서 보다 경제적인 장점이 있다. 이러한 이유로 근래에 이르러 많은 블렌드계에 대하여 연구가 되고 있다.
일반적인 고분자 블렌드계는 각 성분의 높은 분자량과 구조적 상이성으로 인하여 서로 섞이지 않는 비상용성을 나타내고 있다. 따라서, 블렌드계의 일반적인 물성은 음의 편차 거동을 나타내어 물성의 저하를 나타내며, 이것이 응용에 많은 제약을 가져온다. 비상용성 고분자 블렌드계의 음의 편차 거동은 Encyclopedia of Polymer Science and Engineering, 제12권 제432페이지에 이미 공지되어 있다.
비상용성 블렌드계의 음의 편차 거동을 극복하기 위하여 많이 사용되고 있는 방법이 제3의 조성물인 상용화제를 첨가하는 방법이다. 상용화제는 주로 블렌드 구성물을 각 구성 성분으로 하는 블럭 공중합체의 형태가 대부분인데, 혼합물의 계면에 존재하여 계면접착력을 증대시킴으로써 블렌드의 물성 향상에 기여하게 된다.
폴리스티렌과 폴리에틸렌의 블렌드는 범용성 고분자 블렌드의 대표적인 예로 폴리스티렌의 우수한 인장 및 인열 강도와 폴리에틸렌의 충격 강도를 이용하는 것이다. 상용화제로는 스티렌-부타디엔 블럭 공중합체(SBR) 또는 스티렌-이소프렌 블럭 공중합체(SIR)들이 주고 사용되었다. 이들 공중합체는 수소화시켜 사용되기도 한다. Polymer Engineering and Science 제30권, 12호 741페이지와 동일 문헌 제28권 21호 1405 페이지에는 저밀도 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 블렌드에 쉘(Shell)사의 Kraton G 1701×(수소화된 SIR)을 상용화제로 사용한 예, 일본국의 공고특허 제90-160,855호에는 폴리에틸렌과 폴리스티렌 블렌드에 수소화된 SBR을 사용한 예, 그리고 Polymer 제30권 제2호 207페이지와 한국고분자학회지 제13권 제1호 40페이지에는 고밀도 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 블렌드에 상용화제로서 블럭 공중합체가 사용된 예들이 각각 공지되어 있다.
상기의 발명과 논문들은 상용화제를 사용하여 물성의 음성 편차거동을 개선한 것으로 계면에서의 접착력을 증가시켜 물성을 개선한 것이다. 그러나, 상기의 경우 계면 접착력은 반 데어 바알스 힘(Van der Waals force)에만 의존하기 때문에 물성은 최고 가산법칙(additive rule)을 벗어나지 못한다.
따라서, 본 발명의 목적은 블렌드 조성의 계면에 공유결합이나 수소결합을 도입하여 기계적 물성 특히 내충격성이 뛰어난 폴리스티렌과 폴리에틸렌의 블렌드 성형품을 제조하기 위한 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 기계적 물성이 개선된 폴리스티렌과 폴리에틸렌의 블렌드 성형품을 제공하는 것이다.
본 발명의 또다른 목적 및 잇점은 이하의 본 발명에 관한 보다 상세한 설명으로부터 명백해질 것이다.
상기한 본 발명의 목적은 0-50중량%의 폴리에틸렌과 50-95중량%의 폴리스티렌,0.5-20중량%의 폴리스티렌-폴리부타디엔 블럭공중합체 및 0.1-10중량%의 무수말레인산과 0-1중량%의 디큐밀퍼옥사이드를 배합시킴으로 달성된다.
본 발명자들은 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 블렌드에 무수말레인산으로 기능화된 폴리스티렌-폴리부타디엔 공중합체를 상용화제로 첨가하면 물성의 상승 효과(synergistic effect)가 나타나 종래의 동일 블렌드에서 달성되는 물성을 현저히 개선시킬 수 있음을 발견하였다. 이것은 기능화의 과정을 통하여 폴리스티렌-폴리부타디엔 공중합체에 결합된 무수말레인산이 라디칼 반응에 의하여 폴리에틸렌 및 폴리스티렌과 가교반응을 일으켜 블렌드 구성 성분의 계면이 공유결합으로 연결되기 때문이다. 또한, 무수말레인산의 극성 에테르기가 폴리 스티렌과 수소결합하여 물성의 향상에 일익을 담당한다고 사료된다. 공유결합 및 수소결합으로 연결된 블렌드 조성물의 계면접착력은 반 데어 바알스 힘에 의한 경우보다 월등히 강하기 때문에 블렌드의 물성이 현저히 개선된다.
본 발명의 블렌드 성형품을 제조하기 위한 조성물에 사용되는 폴리스티렌은 미합중국 특허 제3,383,435호에 스티렌 수지로 정의된 모든 것을 포함한다.
본 발명의 블렌드 성형품을 제조하기 위한 조성물에 사용되는 폴리에틸렌은 선형 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE), 저밀도 폴리에틸렌(LDPE) 및 고밀도 폴리에틸렌(HDPE)을 포함한다. 선형 저밀도 폴리에틸렌은 주쇄의 탄소 4 내지 20개 마다 알파 올레핀을 가지는 폴리에틸렌을 말하며, 0.90-0.94g/cc의 밀도를 가진다. 선형 저밀도 폴리에틸렌은 에틸렌과 1-부텐, 1-헥센, 1-펜텐, 1-옥텐 또는 4-메틸 1-펜텐의 공중합체 및 상업적으로 가능한 모든 선형 저밀도 폴리에틸렌을 포함한다. 저밀도 폴리에틸렌은 과산화물을 촉매로 제조한 폴리에틸렌을 말하며, 분지쇄의 탄소수가 2-8분자로 밀도가 0.91-0.955g/cc를 가지는 모든 폴리에틸렌을 포함한다. 고밀도 폴리에틸렌은 지글러(Ziegler) 또는 필럽스(Phillips) 촉매로 제조한 폴리에틸렌을 말하며, 주쇄의 탄소 1000개당 3개 이하의 분지를 가지며 밀도가 0.94g/cc 이상을 가지는 폴리에틸렌을 포함한다.
본 발명의 블렌드 성형품을 제조하기 위한 조성물에 해당되는 무수말레인산 유도체는 본 발명에서 사용한 일례로 하기의 일반식으로 표시되는 단량체를 나타낸다.
식중, R1과 R2는 수소, 메틸기 또는 페닐기이다. 또한, 하기의 일반식으로 표시되는 아크릴계 단량체를 나타낸다.
식중, R1은 수소 또는 메틸기이며, R3는 C1-C18알킬기, 또는 에틸렌글리콜 및 프로필렌 글리콜 중에서 선택된 디올을 나타낸다. 또한, 아크릴아미드 및 메타크릴아미드 중에서 선택된 아크릴계 단량체이거나, 또는 초산비닐을 나타낸다.
본 발명에서 블렌드 성형품을 제조하기 위한 조성물에 해당되는 폴리스티렌-폴리에틸렌 공중합체는 2중, 3중 또는 다중 블럭 공중합체는 물론 교호 공중합체(alternating Copolymer) 또는 랜덤 공중합체(random copolymer)를 포함한다. 공중합체 10-90중량%의 스티렌 단량체와 10-90중량%의 부타디엔 단량체를 공중합하여 제조할 수 있다.
본 발명의 블렌드 성형품을 제조하기 위한 조성물에 해당되는 디큐밀퍼옥사이드는 본 발명에서 사용한 일례로 하기 일반식으로 표시되는 퍼옥사이드계 라디칼 개시제를 나타낸다.
R4-O-O-R5
식중, R4과 R5는 수소, 탄소수 4이하의 알킬기, 벤조일기 또는 큐밀기이다.
본 발명의 블렌드 성형품 제조용 조성물은 175-240℃에서는 용융압출이, 210-250℃에서는 용융 사출 성형이 가능하며, 얻어진 성형품은 기존 상용화제를 사용한 블렌드에 비해 그의 기계적 강도가 월등히 개선된 것으로 나타났다.
이하, 본 발명을 다음과 같은 실시예로서 더욱 상세하게 기술하고자 한다. 그러나, 이들 실시예는 본 발명의 예시에 지나지 않으며, 본 발명이 이들 실시예에만 국한되는 것이 아니라는 것을 이해하여야 한다.
실시예 1
원료 물질인 펠렛(pellet)형의 DFDA-7540(미국, 유니온 카바이드사) 선형 저밀도 폴리에틸렌과 GP-125(한국, 한남 화학) 폴리스티렌을 포스트 컨벡션(Post Convection) 오븐에서 100℃로 1시간 건조시킨 후, 2축 압출기인 브라벤다(Brabender)를 이용하여 용융 혼합하였다. 압출되는 용융 혼합물은 냉각수로 급냉시킨 후, 펠렛형으로 만들었다. 이때 브라벤다의 배럴과 다이의 온도는 각각 185℃ 및 190℃었다.
블렌드 성형품은 사출 성형기(미국, Hillard Ind. Inc. PM-30M)를 이용하여 제조하었으며, 사출 압력은 80psi였고 사출 온도는 220℃였다. 인장시험은 ASTM D638에 제시된 표준 인장 시편형을 사용하여 인스트론 인장시험기 모델 4202로 실시하었으며, 충격시험은 ASTM D256에 제시된 표준 충격 시편형을 사용하여 25℃에서 층격 강도 시험기(이탈리아, Cesast사)로 실시하였다.
상기한 방법에 의해 선형 저밀도 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 성분비에 따라 제조된 시편이 물성을 조사하여 표 1에 나타내었다.
[표 1]
(1) 유니온카바이드사 DFDA-7540
(2) 한남화학 GP-125
(3) ASTM D 638
(4) ASTM D 256
실시예 2
실시예 1에 기술된 선형 저밀도 폴리에틸렌, 폴리스티렌계에 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중블럭 공중합체를 배합하여 실시예 1에서 기술한 것과 동일한 방법으로 사출 성형 시편을 제조하였다. 선형저밀도 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 성분이 중량비 30 : 70으로 일정할 때 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 블럭 공중합체의 성분비에 따른 기계적 물성을 조사하여 표 2에 나타내었다. 비상용성 선형 저밀도 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 블렌드계에 제3의 성분인 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 블럭공중합체를 첨가하면 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 블럭 공중합체가 상용화제로 작용하여 블렌드 성형품의 신율 및 충격 강도가 뚜렷한 증가 효과를 나타내었다.
[표 2]
(1) 유니온카바이드사 DFDA-7540
(2) 한남화학 GP-125
(3) 쉘사 KratonD1102
(4) ASTM D 638
(5) ASTM D 256
실시예 3
실시예 2에 기술된 선형 저밀도 폴리에틸렌, 폴리스티렌 및 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중블럭 공중합체의 블렌드계에 무수말레인산을 배합하여 실시예 1에서 기술한 것과 동일한 방법으로 사출 성형 시편을 제조하였다. 선형 저밀도 폴리에틸렌, 폴리스티렌 및 무수말레인산의 성분이 중량비 28.5:66.5:5로 일정할 때 무수말레인산 성분비에 따른 기계적 물성을 조사하여 표 3에 나타내었다. 비상용성 선형저밀도 폴리에틸렌, 폴리스티렌 및 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 블럭 공중합체의 블렌드계에 무수말레인산을 첨가하면 무수말레인산이 선형 저밀도 폴리에틸렌과 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 블럭 공중합체 중 폴리부타디엔 단위와 가교화시켜 블렌드 성분의 계면 접착력을 증가시킴으로써 블렌드 성형품의 기계 강도가 증가된다.
[표 3]
(1) 유니온카바이드사 DFDA-7540
(2) 한남화학 GP-125
(3) 쉘사 KratonD1102
(4) 무수말레인산
(5) ASTM D 638
(6) ASTM D 256
실시예 4
실시예 1에 기술된 선형 저밀도 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 블렌드계에 무수말레인산으로 선처리된 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 블럭 공중합체를 배합하여 실시예 1에서 기술한 것과 동일한 방법으로 사출 선형 시편을 제조하였다. 무수말레인산으로 선처리된 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중블럭 공중합체는 폴리스티렌-폴리부타디엔-플리스티렌 3중 블럭 공중합체에 0.5중량%의 무수말레인산과 0.3중량%의 디큐밀 퍼옥사이드(dicumyl peroxide, DCP)를 배합한 후 2축 압출기인 브라벤다를 사용하여 용융 혼합하였다. 압출되는 용융 혼합물을 냉각시켜 펠렛형으로 만들었다. 이때 브라벤다 배럴의 온도는 200℃였다. 선형 저밀도 폴리에틸렌 및 폴리스티렌의 성분이 중량비 30 : 70으로 일정할 때 무수말레인산으로 선처리된 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 블럭 공중합체의 성분비에 따른 기계적 물성을 조사하여 표 4에 나타내었다. 비상용성 선형 저밀도 폴리에틸렌과 폴리스티렌 블렌드계에 무수말레인산으로 선처리된 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 불럭 공중합체를 첨가하면 실시예 3에 비하여 무수말레인산의 분산이 균일하게 이루어짐으로써 선처리된 무수말레인산이 선형 저밀도 폴리에틸렌과 균일한 농도로 가교되어 블렌드 성분의 계면접착력이 실시예 3의 경우보다 더욱 증가함으로써 블렌드 성형품의 기계적 강도는 뚜렷이 증가된다.
선형 저밀도 폴리에틸렌, 폴리스티렌 및 무수말레인산으로 선처리된 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 공중합체로부터 제조된 3성분계 블렌드 성형품의 물성
[표 4]
(1) 유니온카바이드사 DFDA-7540
(2) 한남화학 GP-125
(3) 무수말레인산을 선처리한 쉘사 KratonD1102
(4) ASTM D 638
(5) ASTM D 256
실시예 5
디큐밀 퍼옥사이드로 선처리한 선형 저밀도 폴리에틸렌과 실시예 1에서 기술된 폴리스티렌의 블렌드계에 실시예 3에서 기술된 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 블럭 공중합체와 무수말레인산을 첨가한 경우와 실시예 4에서 기술된 무수말레인산을 선처리한 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 블럭 공중합체를 첨가한 경우에 성분비에 따른 기계적 물성을 조사하여 표 5에 나타내었다. 실시예 1에서 기술한 것과 동일한 방법으로 사출 성형 시편을 제조하었다. 디큐밀 퍼옥사이드로 선처리한 선형 저밀도 폴리에틸렌은 중량비 0.5%의 디큐밀 퍼옥사이드와 중량비 99.5%의 선형 저밀도 폴리에틸렌을 상온에서 혼합한 다음, 80℃에서 30분간 혼합시켜 제조한다. 선형 저밀도 폴리에틸렌에 디큐밀 퍼옥사이드를 선처리하면 디큐밀 퍼옥사이드가 선형 저밀도 폴리에틸렌의 펠렛내부로 침투하여 블렌드계 내의 선형 저밀도 폴리에틸렌 분산상의 크기가 작아지고 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌 3중 공중합계와의 가교반응이 균일하게 일어나서 계면접착력이 증가하여 기계적 물성이 뚜렷하게 증가한다.
[표 5]
(1) 디큐밀 퍼옥사이드로 처리한 유니온카바이드사 DFDA-7540
(2) 한남화학 GP-125
(3) 쉘사 KratonD1102
(4) 무수말레인산
(5) 무수말레인산을 선처리한 쉘사 KratonD1102
(6) ASTM D 638
(7) ASTM D 256
Claims (10)
- 0-50중량%의 폴리에틸렌과 50-95중량%의 폴리스티렌, 0.5-20중량%의 폴리스티렌-폴리부타티엔블럭 공중합체 및 0.1-10중량%의 무수말레인산 유도체와 0-1중량%의 라디칼 개시제로 이루어짐을 특징으로 하는 블렌드 제품 성형용 조성물.
- 제1항에 있어서, 폴리에틸렌이 선형 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE), 저밀도 폴리에틸렌(LDPE) 및 고밀도 폴리에틸렌(HDPE)로 구성되는 군중에서 선택됨을 특징으로 하는 조성물.
- 제2항에 있어서, 선형 저밀도 폴리에틸렌이 주쇄의 탄소 4 내지 20개마다 알파 올레핀을 가지는 에틸렌과 1-부텐, 1-헥센, 1-펜텐, 1-옥텐 또는 4-메틸 1-펜텐의 공중합체이고, 0.90-0.94g/cc의 밀도를 가짐을 특징으로 하는 조성물.
- 제1항에 있어서, 무수말레인산 유도체가 하기 일반식으로 표시되는 단량체임을 특징으로 하는 조성물.식 중, R1과 R2는 수소, 메틸기 또는 페닐기이다.
- 제1항에 있어서, 무수말레인산 유도체가 하기 일반식으로 표시되는 아크릴계 단량체임을 특징으로하는 조성물.식 중, R1은 수소 또는 메틸기이며, R3는 C1-C18알킬기, 또는 에틸렌글리콜 및 프로필렌 글리콜 중에서 선택된 디올을 나타낸다.
- 제1항에 있어서, 무수말레인산 유도체가 아크릴아미드 및 메타크릴 아미드 중에서 선택된 아크릴계 단량체이거나, 또는 초산비닐임을 특징으로 하는 조성물.
- 제1항에 있어서, 폴리스티렌-폴리에틸렌 공중합체가 10-90중량%의 스티렌 단량체와 10-90중량%의 부타디엔 단량체로 구성된 2중, 3중 또는 다중 블럭 공중합체, 교호 공중합체 또는 랜덤 공중합체임을 특징으로 하는 조성물.
- 제1항에 있어서, 라디칼 개시제가 하기 일반식으로 표시되는 디큐밀 퍼옥사이드임을 특징으로 하는조성물.R4-O-O-R5식 중, R4와 R5는 수소, 탄소수 4이하의 알킬기, 벤조일기 또는 큐밀기이다.
- 제1에 있어서, 조성물이 175-240℃ 및 210-250℃에서 각각 용융 압출 및 용융 사출 성형이 가능함을 특징으로 하는 조성물.
- 0-50중량%의 폴리에틸렌과 50-95중량%의 폴리스티렌, 0.5-20중량%의 폴리스티렌-폴리부타디엔 블럭 공중합체 및 0.1-10중량%의 무수말레인산 유도체와 0-1중량%의 라디칼 개시제로 이루어진 조성물을 사출 성형하여 제조한, 8Kj/㎡이상의 충격 강도(ASTM D256에 의하여 측정)를 갖는 기계적 물성이 개선된 성형품.
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1019910019121A KR950002888B1 (ko) | 1991-10-30 | 1991-10-30 | 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 블렌드 조성물 및 그 성형품 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1019910019121A KR950002888B1 (ko) | 1991-10-30 | 1991-10-30 | 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 블렌드 조성물 및 그 성형품 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| KR930008041A KR930008041A (ko) | 1993-05-20 |
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Family
ID=19321967
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| KR1019910019121A KR950002888B1 (ko) | 1991-10-30 | 1991-10-30 | 폴리에틸렌과 폴리스티렌의 블렌드 조성물 및 그 성형품 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| KR (1) | KR950002888B1 (ko) |
-
1991
- 1991-10-30 KR KR1019910019121A patent/KR950002888B1/ko not_active IP Right Cessation
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|---|---|
| KR930008041A (ko) | 1993-05-20 |
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