KR930011108B1 - 중성자 흡수재료 - Google Patents

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Abstract

내용 없음.

Description

중성자 흡수재료
본 발명은 중성자 흡수재료에 관한 것이다. 그것은 붕소 화합물, 바람직하게로는 탄화붕소 B4C가 매립(embedding)된 초고분자량 폴리에틸렌으로 구성되어 있다.
알파- 및 베타- 입자에 비하여, 중성자(neutron)는 전하를 가지지 않으며, 따라서 물질을 통과할 때 전압인가(energization)에 의해 에너지를 상실하지 않을 수 있다. 결론적으로, 그들의 투과력은 극히 높다. 중성자는 핵력의 작용에만 배타적으로 지배를 받으며 원자핵 상에 산포되어 있다. 충돌법칙에 따르면, 충돌을 이행한 몸체로의 에너지 방출이 상기 분산 과정시에 더 클수록, 그의 질량은 충돌몸체의 질량에 더욱 유사하다.
따라서, 수 메터 두께의 납판을 감쇄없이 통과하는 중성자 비임의 다발은 수cm 두께의 수소-함유 물질을 통과할 때는 매우 크게 감쇄된다. 평균적으로, 에너지는 양자(proton)와 충돌시에 1/e로 감소하며, 반면에 질량이 더 큰 원자핵으로의 에너지 방출은 비탄성 충돌로 인해 더 적다. 문헌에서, 중성자를 열적(thermal) 에너지 이하로 감속시키기 위해서 수소에는 평균 18회 충돌이 필요하며 탄소에는 평균 114회 충돌이 필요하다는 것을 알 수 있다. 이들 열중성자(thermal neutron), 즉 저속(slow) 중성자는 다음에는 카드뮴 또는 붕소와 같이 단면적이 큰 원소에 의해 완전히 흡수된다.
중성자 흡수시에, 결합 에너지는 2차 감마-방사선의 형태로 방출된다. 그것은 흡수재료에 좌우되며 상당한 양일 수 있다. 즉, 감마-방사선 에너지는 카드뮴에 의한 중성자 흡수시에는 6MeV이지만 수소에 의해서는 불과 2.2MeV이고 붕소에 의해서는 0.5MeV이다.
중성자 방사선에 대해 방호하는 재료로서, 특별하게는 물 및 파라핀 뿐만 아니라, 폴리에틸렌, 폴리에스테르 및 폴리아미드와 같이 상당량의 수소를 함유하는 플라스틱이 사용된다.
즉, 독일 주해서 제1,297,869호의 지침에 따르면, 탄소/수소 비율 또는 잔류원소/수소 비율이 1 : 2.1 내지 2 : 1인 열가소성 또는 열경화성 플라스틱의 성형품을 감마-방사선 또는 중성자 방사선 방호용으로 사용한다. 이런 플라스틱은 고- 및 저-압 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 알킬렌/프로필렌 또는 알킬렌/부틸렌 공중합체, 폴리아미드 및 폴리에스테르의 부류에서 선택될 수 있다.
독일 주해서 1,162,694호에는 중성자-흡수재료가 기재되어 있는데, 여기서는 과립화 폴리에틸렌을 수소-함유 액체에 혼입시키고 이를 액체로 두거나 또는 경화시켜 플라스틱으로 만든다.
그러나, 공지의 중성자-흡수재료는 그들의 적용성을 한정하는 성질을 갖는다. 즉, 비록 플라스틱이 저밀도를 가지지만, 그들의 가공성은 종종 어려움을 야기한다. 더구나, 그들의 기계적 거동은 모든 필요조건을 항상 충족하는 것은 아니며 그들의 내열성은 종종 불만족스럽다.
본 발명은 종래의 방법으로도 가공될 수 있을 뿐만 아니라 기계적으로도 충분히 강하며 열적 영향에도 내성이며 낮은 밀도를 가지는 중성자-흡수재료를 제공하는 것이 목적이다.
이 목적은 분소를 폴리에틸렌에 매립시킨 중성자-흡수재료에 의해 달성된다. 그것은 점도계로 측정하여, 적어도 2.5×106g/몰의 주로 선형인 폴리에틸렌의 평균분자량에 의해 규정된다.
평균분자량이 적어도 2.5×106g/몰이고 1×107g/몰 이하인 선형 폴리에틸렌은 또한 초고분자량 폴리에틸렌(PE-UHMW)으로서 기재된다. 상기의 수량화된 분자량은 점도측정법에 의해 결정된 값임은 당연하다. 그의 측정방법은 예를 들면 문헌[참조 : CZ-Chemietechnik 4(1974), 129 et seq.]에 기재되어 있다.
PE-UHMW의 제조 방법은 공지이다. 그것은 여러가지 방법에 의하여 수행될 수 있다. 티타늄(III) 할라이드와 알루미늄-유기 화합물의 혼합 촉매로써 저압하에 조작되는 실험방법은 독일 주해서 2,361,508호에 기재되어 있다.
초고분자량 폴리에틸렌은 많은 유리한 물리학적 성질이 특색이다. 그의 높은 내인열성, 다른 재료에 대한 낮은 프랙션 계수, 탁월한 거칠기 거동 및 두드러진 수많은 내약품성이 선택되어져야 한다.
2.5×106g/몰 내지 8×106g/몰, 특별하게는 3×106g/몰 내지 6×106g/몰의 분자량을 갖는 PE-UHMW이 본 발명에 따른 중성자-흡수재료에 특히 적절한 것으로 밝혀졌다.
중성자 포획시에 발생하는 핵 과정에 의해 어떠한 장기간 방사성 동위원소도 형성되지 않는 것을 보장하기 위해서는, 폴리에틸렌은 실질적으로 불순물이 없어야 한다. 특히, 제조시로부터 여전히 존재하는 화합물은, 촉매 또는 촉매 성분으로서 사용되었으며, 중합체를 기준으로 200중량ppm, 바람직하게는 200중량ppm의 함량을 초과해서는 안된다.
또한, PE-UHMW를 열, 및 산화의 영향으로부터 보호하는 것이 소망스럽다. 안정제로서 적절하다고 밝혀진 화합물의 예로는, 다음과 같으며, 단독 또는 배합하여 사용할 수 있다 : 4, 4'-티 오비스-(3-메틸-6-tert-부틸-1-페놀), 디라우릴 티오디프로피오네이트, 디스테아릴 티오디프로피오네이트, 테트라키스[메틸렌-(3, 5-디-tert-부틸-4-히드록시-히드로시나메이토)]-메탄, n-옥타데 실-β-(4'-히드록시-3, 5'-디-tert-부틸페닐)-프로피오네이트] 및 글리콜 비스-[3, 3-비스-(4'-히드록시-3'-tert-부틸페닐)-부타노에이트]이다. 그들은 일반적으로 총혼합물을 기준으로 0.1 내지 0.2중량%의 양으로 첨가된다. 산화방지제의 첨가는 폴리에틸렌이 감마-방사선의 작용하에서는 산소의 존재하에 산화되기 때문에 중요하다. 그런다음, 그것은 저분자량 왁스상 생성물로 변형되고 취약해지고 그의 신축성을 상실한다.
추가 성분으로서, 신규 재료는 붕산(H3BO3)과 같은 붕산화합물의 형태로 붕소를 함유한다. 탄화붕소 B4C가 특히 적절한 것으로 밝혀졌다. 질화붕소는 그의 열적 성질 때문에 덜 안정하다. 상이한 붕소 화합물의 혼합물을 또한 사용할 수 있지만, 화학적으로 균질한 물질이 바람직하다. 탄화붕소는 상업적으로 시판되는 순도에서 사용할 수 있다. 신규 중성자-흡착재료를 실제로 사용하기 위해서는, 그것이 균질하다는 것이 필수적이다. 따라서, 폴리에틸렌 내에 가능한한 미세하게 분산된 탄화붕소를, 즉 폴리에틸렌 입자크기에 상응하는 입자크기의 탄화붕소를 혼입시키는 것이 소망스럽다. 10 내지 200㎛, 바람직하게는 20 내지 80㎛의 입자크기의 탄화붕소를 사용하는 것이 유리한 것으로 밝혀졌다. 이것은, 성분들의 어떠한 분리로 재료의 가공 도중에 발생하지 않으며 어떠한 불규칙성도 그의 구조에는 일어나지 않는다는 결과를 갖는다. 놀랍게도, PE-UHMW의 현저한 기계적 강도를 탄화붕소의 첨가에 의해 거의 손상되지 않으며, 어떠한 물리적 특색, 예를 들어 마모거동은 심지어 개선된다.
신규 재료 내에서의 탄화붕소 함량은 그것을 사용하는 막의 두께에 좌우된다. 얇은 두께의 재료의 경우, 즉 5mm 이하의 막두께에서는 B4C의 함량이 증가되면 차폐효과가 현저하게 향상됨을 발견하였다. 약 20mm 이상의 막두께에서는 재료중의 B4C 농도가 재료를 기준으로 1중량% 이상이면, 흡수거동에는 거의 영향을 끼치지 않는다. 그러므로 주어진 감쇄도에서, 열중성자의 흡수에 필요한 막두께는 B4C 함량을 거쳐 결정된다.
재료성질, 신규 재료의 제조법 및 가공성을 고려한다면, B4C 농도를, 탄화붕소-함유 폴리에틸렌을 기준으로 5 내지 50중량%, 바람직하게는 10 내지 40중량% 및 특별하게는 20 내지 30중량%로 조절하는 것이 권장된다.
본 발명의 중성자-흡수재료는 출발물질 PE-UHMW, 붕소화합물 및 필요에 따라 부가제를 적절한 혼합기 내에서 균질하게 혼합시키고, 연속하여 혼합물을 압력하에 180 내지 250℃, 특별하게는 200 내지 230℃의 온도에서 소결시킴으로써 제조된다. 소결압력은 5 내지 10MPa, 특별하게는 8 내지 10MPa이다. 냉각도 또한 압력하에 수행하는데, 3 내지 5MPa, 바람직하게는 4 내지 5MPa가 적절한 것으로 밝혀졌다. 소결 및 냉각시간은 재료의 두께 및 충전물 함량에 좌우된다. 즉, 소결시간은 예를 들면 70중량%의 폴리에틸렌 및 30중량%의 B4C로 구성된 두께 60mm의 플레이트에 대해서 5시간이다.
신규 재료는 전통적인 방식으로 기계적으로 작업될 수 있는데, 예를 들면 드릴링, 밀링 및 톱질될 수 있는데, 물론 여기서 탄화붕소의 성질, 특히 그의 경도를 고려해야 하며; 그것은 프레싱에 의하여 형성시킬 수 있다.
본 발명은 하기 실시예에서 더욱 상세하게 설명된다.
[실시예]
조사(irradiation) 시험에서, 1, 5, 10, 20 및 30중량%의 탄화붕소를 가지며 분자량 약 3×106g/몰의 PE-UHMW의 실험실 플레이트(Hostalen GUR 412
Figure kpo00001
)을 표준조건(소결압력 5MPa, 냉각압력 10MPa, 소결 및/또는 냉각온도는 재료두께 및 충전물 함량에 따름)하에 1, 5, 20 및 60mm의 여러 두께로 제조하였다. 동일 분자량 및 동일 크기의 비충전된 PE-UHMW를 비교용으로 사용하였다.
사용된 탄화붕소는 22~59㎛의 입자크기를 가지며 엘렉트로슈멜츠베르크 켐프텐 게엠바하(Elektrosch-melzwerk Kempten GmbH)에서 시판되는 제품 테트라보르(TETRABOR) F 280이었다.
실험실 플레이트를 제조하기 위해서는, 실험실 혼합기에서 특별한 성분들을 균일하게 혼합시켰다.
샘플을 1eV 이하의 에너지의 열중성자로써 조사시켰다.
중성자 흡수계수는 하기식으로 계산하였다 :
Figure kpo00002
(식중에서, X는 샘플의 두께이고, Σtot는 PE 및 붕소에서의 모든 흡수성분 및 분산성분을 포함하는 총흡수계수이고, Io는 원자로 출력에서의 변화를 제거하기 위하여 모든 두께의 샘플을 사용하기 전에 측정된 중성자 비임의 계수율이며, I는 샘플의 총두께 X에서의 감쇄된 계수율이다.)
측정된 결과는, 적은 막두께에서, 신규 재료에 의한 열중성자의 차폐는 B4C 함량이 증가할수록 증가됨을 보여주었다. 더 큰 막두께에서는, 약 1중량% 이상의 B4C 농도(B4C로 충전된 PE-UHMW를 기준)은 흡수거동에서 어떠한 개선도 이끌지 않았다. 따라서, 감쇄도(attenuation)는 탄화붕소 농도와는 무관하다.
Figure kpo00003
측정치의 비교는 적은 두께에서의 흡수계수가 두께＞20mm에서의 흡수계수보다 상당히 더 크다는 것을 보여준다. 이런 거동은 열중성자가 더 얇은 막에서는 거의 완전히 흡수되며 중성자 비임에 함유된 소수의 고속 중성자는 더 두꺼운 막의 재료에서 더 저속으로 감속된 다음, 흡수된다는 사실에 의해 설명될 수 있다. 실질적으로 작은 흡수계수가 이들 열중성자화된, 원래 고속인 중성자에 대해서 기대되어져야 한다.
하기 표에서는, 95%의 열중성자가 흡수되는 특별한 재료 두께는 흡수계수를 계산하는 방정식에 준하여 지시된다. 이런 계산은 각 B4C 함량에 대한 흡수도 측정으로부터 엷은 재료 두께(
Figure kpo00004
5mm)에 대한 흡수계수의 평균치를 기준으로 하였다.
Figure kpo00005
B4C 함량이 증가할수록 막두께는 상당히 감소함이 명백하게 보여질 것이다.

Claims (7)

  1. 폴리에틸렌에 붕소가 매장되어 있고, 점도측정법으로 측정하여 주로 선형인 폴리에틸렌의 평균분자량이 적어도 2.5×106g/몰인 중성자-흡수재료.
  2. 제1항에 있어서, 폴리에틸렌의 분자량은 2.5×106g/몰 내지 8/106g/몰, 특별하게는 3×106g/몰 내지 6×106g/몰인 중성자-흡수재료.
  3. 제1 또는 2항에 있어서, 폴리에틸렌은 붕소를 탄화붕소 B4C의 형태로 함유하는 중성자-흡수재료.
  4. 제3항에 있어서, 탄화붕소는 10 내지 200㎛, 특별하게는 20 내지 80㎛의 입자크기를 가지는 중성자-흡수재료.
  5. 제3 또는 4항에 있어서, 탄화붕소의 농도는 중성자-흡수재료를 기준으로 5 내지 50중량%, 바람직하게는 10 내지 40중량% 및 특별하게는 20 내지 30중량%인 중성자-흡수재료.
  6. 제1 내지 5항중 어느 한 항에 있어서, 안정제를 함유하는 중성자-흡수재료.
  7. 폴리에틸렌, 탄화붕소, 및 필요에 따라 부가제를 혼합하고, 혼합물을 압력하에 180 내지 250℃, 특별하게는 200 내지 230℃의 온도에서 5 내지 10MPa, 특별하게는 8 내지 10MPa의 압력에서 소결시킨 다음, 소결 생성물을 3 내지 5MPa, 바람직하게는 4 내지 5MPa의 압력하에서 냉각시키는 것으로 구성된, 제1 내지 6항중 어느 한 항에 청구된 바의 중성자-흡수재료의 제조방법.
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