KR900007765B1 - 고무가 피복된 저용력화제 제조방법 및 이를 함유한 조성물 - Google Patents

Abstract

내용 없음.

Description

고무가 피복된 저용력화제 제조방법 및 이를 함유한 조성물

제1도는 고무를 혹은 겔화시키기 전의 실리카 입자의 확대사진(×150),

제2도는 고무를 로팅 혹은 겔화시키기 전의 실리카 입자의 확대사진(×5000),

제3도는 고무를 로팅 혹은 겔화시킨 실리카-저응력화제 확대사진(×200),

제4도는 고무를 코팅 혹은 겔화시킨 실리카-저응력화제 확대사진(×3000)이다.

본 발명은 유기 복합재료의 성형체내에서 내, 외부의 응력을 흡수하여 고기능의 신뢰성을 발휘하는 저응력화(Low Stress)제를 제조하는 방법과 이것을 이용한 반도체 봉지용 에폭시수지 조성물에 관한 것이다.

더 구체적으로 설명하면 본 발명의 제조방법으로 얻은 저응력화제를 반도체 소자를 봉지하는 봉지재에 적용시 신뢰성을 향상시킬 수 있는 재료에 관한 것이다.

반도체 봉지용 콤파운드는 에폭시수지등의 유기물과 무기충진재를 혼합하여 전기 절연성, 작업성등의 요구되는 특성을 적정수준으로 지니는 성형체를 얻어 왔으나, 1) 반도체 디바이스(device)의 초고집적화 2) 칩(Chip)크기의 대형화, 미세화 3) 기억소자 셀(Cel1)크기의 축소경향에 따라 반도체 봉지용 콤파운드(Compound)도 이에 대응할 수 있는 더욱 개량된 특성을 지니도록 소재의 특성을 변성개량하여야 하는 것이 현재 당업계의 요구이다.

이에 대한 종래 기술로는 무기충진재를 커플링제(Coupling agent)로 처리하여 콤파운드에 사용하는 방법으로서 일본특허공보소 61-78823, 61-136543호에서 밝혀졌는데 이 방법들에 의하여 경화물의 내수성은 향상되었으나, 커플링제의 특성으로 인하여 경화물(반도체 소자를 콤파운드로 성형한 성형체의 탄성율(modulus)이 증가하여 내부의 응력이 커져서 열충격에 따른 크랙(crack)발생율이 높아지는 단점이 있었다.

한편, 콤파운드 내의 유기물 즉, 에폭시수지나 페놀수지의 물성을 개량코져 일본특허공고소 61-62514, 6l-133225, 61-148227호에서는 고무를 블렌딩(Blending) 혹은 반응시켜 사용한 예가 있으나 성형시 침출(侵出)현상이 크며 금형에 요염을 발생시키고, 일본특허공고소 61-148227, 61-26671호에서 성형시 침출현상을 방지하기 위해 고무분말을 섞은 기술이 있는데, 이차 전이온도와 경화물의 경도가 현저히 저하되었고, 또한 일본공개특허소 60-l88418호에는 합성고무, 실리카, 실리카커플링제를 반응시킨것이 있으나 저탄성의 효과가 충분하지 못한 단점이 있었다.

본 발명은 유기물과 무기충진재간의 결속력을 증진시켜주고, 탄성율을 저하시켜서 응력 흡수 및 충격에너지를 완화시켜 줄수 있도록 하여 종래의 문제점을 해결한 새로운 저응력화제를 제조하고자 실란계 커플링제로 표면처리된 무기충진재와 실란변성고무를 함유한 고무 혼합물을 반응시켜 표면처리된 무기충진재에 고무가 피복 혹은 겔화된 저응력화제 흑은 여기에 에폭시수지나 페놀수지를 추가 반응시킨 저응력화제를 제조하여 이 저응력화제를 통상의 반도체 봉지용 에폭시수지 조성물에 사용하여 저응력의 성형체 조성물을 제조함을 목적으로 한다.

본 발명을 더욱 구체적으로 설명한다.

본 발명은 실란계 커플링제와 반응성기를 갖고 있는 고무 혹은 2중결합을 갖고 있는 고무와 반응시켜서 실란변성고무를 제조하는 일차단계, 실란계 커플링제로 무기충진재를 표면처리하는 이차단계, 상기한 두단계로부터 얻은 실란변성고무와 무기충진재를 반응시켜 무기충진재에 고무가 피복 혹은 겔화 되게 한 후 에폭시수지나 페놀수지와 반응시키는 단계로 구성된다.

본 발명의 실란변성고무를 제조하는 단계는 1) 비닐기가 있는 실란커플링제와 2중결합을 갖는 고무와 가황제를 이용하여 가황시키는 방법, 2) 에폭시기가 있는 실란커플링제와 카르복실기나 아미노기를 갖는 고무와 반응시키는 방법, 및 3) 아미노기가 머캡토기가 있는 실란커플링제와 에폭시기를 갖은 고무와 반응시키는 방법이 있다.

본 발명에서는 실란커플링제를 40부, 2중결합 혹은 반응성기를 갖는 고무 100-150부를 반응시키는데 1)의 방법을 사용하는 경우 가황제 0.5-1.5부 사용하여 120-150℃에서 0.5-1.5시간 동안 가황시켜 준다. 이때 사용하는 실란계 커플링제로는 비닐트리 에톡시실란, 비닐트리(2-메톡시에톡시)실란등이 사용가능하고 분자내에 2중결합을 갖고 있는 고무로는 분자량 1500-5000의 스티렌-부틸렌 공중합체등이 사용가능하고 가황제로는 벤조일 퍼옥사이드, 라우릴 퍼옥사이드, 터셔리부틸 퍼벤조에이트등의 과산화물계 가황제, 파라벤조퀴는 디옥심, p,p'-디 벤조퀴논 디옥심등의 옥심계 가황제등이 사용 가능하다. 2) 방법을 사용하는 경우 에폭시기가 있는 커플링제는 β-(3,4-에톡시 시클로헥실) 에틸 트리 메톡시실란, γ-글리시독시프로필 트리 에톡시실란등이 사용가능하고, 카르복실기를 갖는 고무는 분자량 1500-5000의 부타디엔, 부타디엔-아크릴로 니트릴 고무등으로 분자내에 카르복실기가 터미네이트(Terminated) 혹은 펜단트(Pendant)되어 있는 것이 사용 가능하다. 이때의 반응온도는 120-170℃, 바람직하게는 130-150℃에서 2-6시간 반응시킨다. 반응은 산가가 0.5이하에서 종료시키고, 촉매를 사용할 수 있는데, 트리스 디메틸 아미노 메틸폐놀(Tris-dimethyl amino methyl phenol), 디메틸 아미노 메틸페놀(dimethyl amino methyl phenol), 트리 에틸렌 데트라아민(Tri ethylene tetramine), 에탄올 디아민(ethanol diamine), 에틸렌 디아민(ethylene diamine), 벤질 디메틸 아민(benzyl dimethyl amine)등이 사용가능하다. 아미노기가 터미네이트 혹은 펜단트된 분자량 l500-5000의 부타디엔, 부타디엔-아크릴로 니트릴 고무를 사용할 경우 상기의 방법과 동일하게 반응시켜서 아미노기가 소멸된 시점에서 반응을 종료시키는데 이때의 측정방법은 Industrial ＆ Engineering Chemistry Vo1. 48 Vo1.48 No.1의 방법에 의해 측정한다. 3)의 방법을 사용하는 경우 커플링제로는 γ-머캡토 프로필 트리 메톡시실란, N-β-(아미노 메틸)-아미노 프로필 트리 에톡시실란, γ-아미노 프로필 트리 에톡시실란등과 분자량 1500-5000의 에폭시기가 터미네이트 혹은 펜단트된 부타디엔, 부타디엔-아크릴로 니트릴 고무를 120-170℃에서 2-6시간 반응시키는데 고무의 에폭시기가 소멸된 상태에서 반응을 종료 시킨다.

상기한 3가지의 반응결과 각각 실란커플링제의 유기 관능기와 고무의 반응기 혹은 2중결합이 반응하여 실란변성고무를 제조함으로서 차후의 커플링제로 처리된 무기충진재와 반응되어 코팅 혹은 겔화의 반응이 진행될 수 있다.

본 발명에서 실란커플링제로 무기충진재를 표면처리하는 단계에서는 먼저 커플링제의 알콕시기를 증류수내에서 가수분해시켜 실란올기를 생성시킨 다음 105-110℃에서 가열시켜 실란올기와 무기충진재의 히드록시기간 축합반응을 유도하게 되는데 이때 실란올기사이의 상호 반응도 일어나게 된다. 이때 공지의 방법으로 수소이온농도(pH)를 조절함이 가능하다. 가수분해에 필요한 증류수의 최소량만을 첨가하고 나머지는 이 소프로필알콜이나 에탄올등의 알콜류를 7-12배로 첨가 반응시킴이 차후의 건조에 용이하다.

실란처리후 교반하여 가열, 건조를 충분히 시켜서 함수가 없는 상태로 건조시킴이 바람직하다. 무기충진재로는 칼신드 클레이(Calcined clay), 알루미나 트리하이드레이트(Alumina trihydrate), 비정질실리카, 용융실리카, 구상실리카, 하이드로스클레이(Hydrous clay), 탈크(Talc)등이 사용가능하고, 이 무기충진재 100부에 대하여 커플링제를 0.5-3.0부 사용하는 것이 적당하다.

실란계 커플링제는 일차단계의 변성고무 제조시의 실란커플링제가 사용가능하고, 그 흡착량이 다르므로 사용량에 주의하여야 한다.

즉, E-글라스(E-glass)에 γ-메타크릴 옥시 프로필 트리 에톡시실란올 0.5%농도로 흡착시 최대 흡착량은 3mmol/100㎡ 정도이고, γ-아미노 프로필 트리 에톡시실란을 같은 농도로 흡착할때에 흡착량은 40mmo1/100㎡ 정도이고, 3-(2,3-에폭시)프로폭시 프로필 메톡시실란을 같은 농도로 흡착할 때에 흡착량은 80mmo1/100㎡ 정도로 상당한 차이를 보이고 있다. 실란커플링제를 상기의 양보다 과량사용시 성형중에 오염발생 원인이 되기도 한다.

이상의 표면처리된 무기충진재와 일차단계의 실란변성고무를 반응시켜 충진재에 고무를 피복 혹은 겔화시키는 단계에서는 커플링제가 표면처리된 무기충진재 100부에 액상의 고무 50-150부를 100-150℃에서 균일하게 섞어준 다음 실란변성고무를 5-20부 첨가하여 100-150℃에서 0.5-3시간 가열, 교반시켜 충진재에 고무를 피복시키거나 겔화시켜 주는데, 실란변성고무의 량을 증가시킬수록 고무의 피복량은 증가된다. 커플링제로 표면처리된 무기충진재에 고무가 피복되기 위해서는 액상의 고무와 실란변성고무 제조시의 고무가 동일한 종류를 사용함이 바람직하다. 또한 무기충진재를 표면처리시 사용한 실란커플링제와 실란변성고무제조시 실란커플링제의 유기 관능기를 적절히 조합시켜줌이 중요한데, 표면처리시 에폭시실란으로 처리한 무기충진재는 아미노 실란변성고무 혹은 머캡토 실란변성고무와 반응시키고, 표면처리시 머캡토 실란이나 아미노실란으로 처리한 무기충진재는 에폭시실란변성고무 반응시킨다. 또 표면처리시 비닐실란으로 처리된 무기충진재는 비닐실란변성고무와 반응시킨다. 여기에서 반응을 종료시켜 유기복합재료의 저응력화제로 사용함이 가능하나 성형시 고무에 의한 용출현상이나 오염발생을 방지시켜 주기 위해서 에폭시수지 175-650부 혹은 페놀수지 l50-650부를 반응시킴이 좋다. 반응에 사용되는 에폭시수지는 에폭시 당량 180-550, 연화점 35-100℃의 것으로 크레졸 노블락 페놀형, 비스페놀 A형, 노블락 페놀형 할로겐화 비스페놀 A형, 할로겐화 노블락형등이 사용가능하고, 페놀수지는 수산기 당량 105-120, 연화점 90-1l0℃의 것이 사용 가능하다. 이때 사용한 에폭시수지나 페놀수지는 칼륨, 나트륨, 염소등의 이온성 불순물이 10ppm이하, 바람직하게는 2ppm이하인 것이 사용가능하고, 에폭시수지 경우에 가수분해성 염소가 400ppm이하, 바람직하게는 200ppm이하인 것이 좋다. 액상고무의 유기관능기가 카르복실기, 아미노기일 경우 에폭시수지를 반응시키고, 액상고무의 유기관능기가 에록시기일 경우 페놀수지를 조합하여 반응시킨다.

상기의 표면처리 무기충진재와 실란변성고무를 함유한 고무혼합물이 반응할때 무기충진재 표면에 코팅 혹은 겔화된 부분의 함량은 무기충진재 100부에 대하여 5-30중량%가 되고 이를 에폭시수지나 페놀수지와 반응시켰을 경우 함량은 같으나 나머지 미반응고무는 에폭시수지 혹은 페놀수지와 고분자 망상침투구조(IPN)를 형성하여 0.1-5.0㎛의 미세한 탄성체로 존재하게 되어 유기복합재료를 성형하는 경우에 표면에 침출하는 단점등이 해소되게 된다.

본 발명은 상기한 공정으로 얻어진 저응력화재를 공지의 합성수지조성물에 첨가하여 목적으로 하는 수지조성물을 얻는 것으로서, 특히 에폭시수지 조성물에서 반도체 봉지용으로 다음과 같이 사용될 수 있다.

본 발명의 저응력화제를 반도체 봉지용 에폭시수지 조성물에 사용하는 경우에는 에폭시수지나 페놀수지까지 반응시킨 충격완화제는 2-15중량%, 표면처리된 충진재와 고무혼합물만 반응시킨 저응력화제는 1-5부를 각각 혹은 혼합하여 첨가시킴이 바람직하다.

본 발명의 충격완화제는 무기질 충진재 표면에 흡착된 실린커플링제와 실란변성고무사이의 강력한 반응에의해 유기물과 무기물간의 접합이 양호하고 코팅 또는 겔화되어 있는 관계로 외부의 충격에너지나 봉지성형체내 내부에 발생하는 응력을 쉽게 흡수, 분산시켜 줌으로써 저응력화를 실현시키고 이로인해 신뢰성이 높은 반도체 소자제조가 가능하게 되었다.

본 발명의 제조에는 다음과 같다.

실시예 1

증류수 15부에 이소프로필 알콜 135부를 첨가하고 암모니아수로 pH를 12로 조정한 다음 γ-아미노 프로필 트리에톡시실란 1부를 넣고 실리카 100부를 분할 투입하면서 60℃에서 4시간 가열, 교반하여 반응시킨후, 110℃의 건조기에서 3시간 교반하면서 건조시킨 실란 표면처리된 실리카를 45부 채취하여 부타디엔-아크릴로 니트릴 공중합체 Hycar CTBN 1300×8 (Good rich사 제품) 51부에 넣어 150℃에서 균일하게 분산시킨다. 산 가를 측정하여 초기산가에서 1 point 저하된 시점에서 -글리스독시 프로필 트리 에톡시실란 47부에 부타디엔-아크릴로 니트릴 공중합체 Hycar CTBN l300×8 (Good rich사 제품) 130부를 120℃, 4시간 반응시켜 산가 0. 3으로한 에폭시 실란변성고무 3부를 첨가하여 150℃, 2시간 동안 가열교반하면서 반응시켜 저응력화제를 제조하였다.

실시예 2

실시예 1에서 에폭시 실란변성고무를 9부로하여 동일한 조성과 방법으로 반응시켜 저응력화제를 제조하였다.

실시예 3

증류수 15부, 에탄올 135부의 혼합액에 비닐트리 에톡시실란 0.5부를 첨가한 후 실리카 100부를 분할 투입시켜 분산시키면서 50℃에서 6시간 교반 반응시킨 후 110℃의 건조기에서 가열 교반시켜 건조된 실란표면처리 실리카 45부를 채취한다. 이것을 스티렌-부타디엔 공중합체 Cariflex TR 1102를 51부 넣고 150℃에서 균일 분산시킨다. 비닐트리 에톡시실란 45부에 스티렌-부타디엔 공중합체 Cariflex TR 1102를 120부, 벤조일 퍼옥사이드 0.5부를 120℃에서 1시간 반응시켜 얻은 비닐실란변성고무를 9부 채취하여 혼합물에 첨가하여 150℃에서 30분간 교반시킨 후 에폭시 당량 198, 연화점 85℃인 크레졸 노블락 에폭시수지 195부를 첨가하여 150℃에서 2시간 반응시켜서 저응력화제를 제조하였다.

실시예 4

실시예 2에서 제조한 반응물 105부에 에폭시당량 198 연화점 85℃인 크레졸 노블락 에폭시수지 195부를 150℃에서 반응시켜 산가 0.1로 한 저응력화제를 제조하였다.

실시예 5

증류수 15부, 에탄을 135부의 혼합액에 초산으로 pH를 4로 조절한 다음 γ-글리시득시 프로필 트리 에톡시실란 1부를 첨가 후 실리카 100부를 분할 투입시켜 분산시키면서 60℃에서 4시간 교반시킨 후 110℃의 건조기에서 건조시킨 실란표면처러 실리카 40부를 채취하여 에폭시당량 1620, 에폭시기가 터미네이트된 부타디엔-아크릴로 니트릴 공중합체 고무 20부와 150℃에서 1시간 가열 교반시켰다. 여기에 아미노 프로필 트리 에톡시실란 59부와 에폭시당량 1620, 에폭시기가 터미네이트된 부타디엔-아크릴로 니트릴고무 160부를 140℃, 3시간 가열 교반반응시켜 제조한 아미노 실란변성고무 4부를 첨가하여 150℃에서 30분간 추가반응시키고, 수산기당량 106, 연화점 92℃인 노블락페놀수지 96부를 150℃에서 3시간 반응시켜 저응력화제를 제조하였다.

비교예 1

실시예 1에서 에폭시 실란변성고무를 사용하지 않은것 이외에는 동일한 조성과 방법으로 반응생성물을 제조하였다.

비교예 2

실시예 4에서 에폭시 실란변성고무를 사용하지 않은것 이외에는 동일한 조성과 방법으로 반응생성물을 제조하였다.

비교예 3

실시예 5에서 아미노 실란변성고무를 사용하지 않은것 이외에는 동일한 조성과 방법으로 반응생성물을 제조 하였다.

비교예 4

에폭시당량 198, 연화점 85℃의 크레졸 노블락 에폭시수지 195부에 Hycar CTBN 1300×8 51부를 150℃, 3시간 가열 교반시켜 산가 1로하여 반응생성물을 제조하였다.

상기 실시예 및 비교예에서 제조한 시료에 대하여 각각 고무가 실리카에 피복된 양을 측정한 결과는 표 1과 같으며 실란변성고무를 사용치 않은 경우는 실리카 표면이 고무로 피복되지 않았다.

고무 피복량 측정방법

실시예와 비교예에서 얻은 반응조성물을 각각 3g을 채취하여 크실렌 50g에 가열, 용해 및 여과조작을 3회씩 반복하여 가용분을 완전히 제거한 다음 150℃ 열풍순환식 건조기내에서 용제를 휘발시키고, 자재 도가니에 넣어 무게를 평량하여 1000℃ 전기로에서 강열시켜 유기물을 소각 후 잔량을 개량하여 산출한다. 고무피복량 산출식은 다음과 같다.

가 : 전기로에서 강열시키기 전의 고무피복 실리카 무게

나 : 전기로에서 강열시킨 후 순수실리카의 무게

[표 1]

(중량부)

실시예 및 비교예에서 얻은 반응물이 반도체 봉지용 수지 조성물내에서 응력 및 충격에너지를 흡수시켜 저응력화한 시행치를 얻기 위해 표 2와 같이 혼합한 후 제반물성 시험치 결과를 표 3과 같이 얻었다

[표 2]

(중량부)

1) 다우케미칼사(Dow Chemical Co.)의 Quatrex 3430.

2) 쉐넥타디사(Schenectady Co.)의 HRJ2210.

상기의 배합된 시료를 믹서로 혼합시킨 다음 80℃로 가열될 2 roll mill에서 3분간 블렌딩하여 상온으로 냉각 파쇄된 그래뉼상의 봉지재를 제조한다.

[표 3]

1) Spiral flow : EMMI-1-16 방법에 따라 그래뉼상의 반도체 봉지재를 170°×70kg/㎠(압력)에서 2분간 측정.

2) 2차 전이온도 : 선팽창 기울기의 변곡을 나타내는 온도.

3), 4) : JISK-6911에 의한 측정.

5) 응력 : Steelring method에 의해 내경이 20mm, 두께 1mm, 높이 20mm 인 스틸링을 사용하여 내벽에 게이지를 부착시킨 후 170℃, 75kg/㎠으로 10mm 두께로 성형시킨 다음 25℃로 냉각시켜 스틸링의 변형 정도를 측정.

6) 금형 오염성 : 몰드 세정없이 작업가능한 성형횟수.

표 2의 조성에 의해 제조된 봉지재를 아일랜드 사이즈(Island size) 4×6mm인 16PIN DIP type의 IC frame에 170℃, 75kg/㎠의 압력으로 이송성형하여 봉지한 후 170℃, 4시간후 경화시켜서 열충격등의 신뢰성을 비교평가한 결과는 표 4와 같다.

[표 4]

1) 열충격 시험 : -195℃, 210℃의 용액에 각각 30초씩 번갈아 침적시켜 CLQ 50개중 Crack이 발생한 칩수의 %.

2) P.C.T : 121℃×상대습도 100%에서 칩 50개중 알루미늠 와이어가 부식된 칩 수.

3) bias P.C.T : 121℃×상대습도 100%에 DC20V 전압을 걸어 칩 50개중 알루미늄 와이어가 부식된 칩수.

Claims (12)

1. 실란계 커플링제로 표면처리된 무기충진재 100부에 액상고무 50-150부를 혼합하여 가열 교반 분산시킨 다음 실란계 커플링제로 변성시킨 실란변성고무 5-20부를 반응시켜 반응물내에 무기충진재가 코팅 혹은 겔화된 것을 특징으로 하는 저응력화제의 제조방법.
2. 제1항에 있어서, 실란커플링제로 표면처리된 무기충진재는 pH 조정한 증류수내에서 커플링제를 가수분해시키고 무기충진재를 분할투입하여 반응시킴으로 그 표면에 유기 반응기를 갖도록 하는 것을 특징으로 하는 저응력화제 제조방법.
3. 제2항에 있어서, 실란계 커플링제는 머캡토실란, 아미노실란, 에폭시실란, 비닐실란이고, 무기충진재가 칼신드클레이, 알루미나트리 하이드레이트, 비정질실리카, 용융실리카, 구상실리카, 하이드로스클레이, 탈크등 혹은 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 저응력화 제조방법.
4. 제1항에 있어서, 실란변성고무는 비닐기, 에폭시기, 아미노기 또는 머캡토기가 있는 실란커플링제 40부에 통상의 고무, 카르복실기 혹은 아미노기를 갖는 고무 또는 에폭시기를 갖고 있는 고무 l00-l50부를 반응시킴을 특징으로 하는 저응력화제 제조방법.
5. 제4항에 있어서, 사용된 원료 고무는 부타디엔, 부타디엔-아크릴로 니트릴 공중합체, 2중결합을 갖는 스티렌-부타디엔 공중합체, 스티렌이소프렌 공중합체, 스티렌-에틸렌-부틸렌 공중합체등의 또는 이들의 혼합물로서 분자량 1500-5000인 것을 특징으로 하는 저응력화제 제조방법.
6. 제1항에 있어서, 무기충전재에 코팅 혹은 겔화된 부분이 사용된 무기충진재 100부에 대하여 5-30부인 것을 특징으로 하는 저응력화제 제조방법.
7. 실란계 커플링제로 표면처리된 무기충진재에 액상고무를 혼합하여 가열교반 분산시킨 다음 실란계 커플링제로 변성시킨 실란변성고무를 반응시켜 반응물내에 무기충진재가 코팅 혹은 겔화된 제1항의 방법에 따른 반응생성물 155-270부에 대하여 에폭시수지를 175-650부 반응시키거나 혹은 페놀수지를 150-650부 반응시켜 제조함을 특징으로 하는 저응력화제 제조방법.
8. 제7항에 있어서, 에폭시수지는 에폭시당량 180-550, 연화점 35-l00℃인 것으로 크레졸 노블락 페놀형, 비스페놀 A형, 노블락페놀형, 할로겐화 비스페놀 A형, 할로겐화 노블락형의 에폭시수지이고, 페놀수지는 수산기 당량 105-120, 연화점 80-110℃의 것임을 특징으로 하는 저응력화제 제조방법.
9. 에폭시수지, 경화제, 충진재, 경화촉매 또는 기타 첨가제로 되는 에폭시수지 조성물에 있어서, 실란계 커플링제로 표면처리된 무기충진재와 실란계 커플링제로 변성된 실란변성고무를 반응시켜 얻은 제1항의 방법에 따른 저응력화제를 배합시킴을 특징으로 하는 반도체 봉지용 에폭시수지 조성물.
10. 제9항에 있어서, 제1항의 방법에 따른 저응력화제 1-5부를 배합시킴을 특징으로 하는 반도체 봉지용 에폭시수지 조성물.
11. 에폭시수지, 경화제, 충진재, 경화촉매 또는 기타 첨가제로 되는 에폭시수지 조성물에 있어서, 에폭시수지 혹은 페놀수지를 반응시킨 제7항에 따른 저응력화제를 배합시킴을 특징으로 하는 반도체 봉지용 에폭시수지 조성물.
12. 제11항에 있어서, 제7항의 방법에 따른 저응력화제 2-15부를 배합시킴을 특징으로 하는 반도체 봉지용 에폭시수지 조성물.

Images