KR20230081691A - 전극 조립체, 원통형 배터리 셀, 이를 포함하는 배터리 팩 및 자동차 - Google Patents

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Abstract

제1전극(2), 제1분리막(3), 제2전극(4), 제2분리막(3)이 적층된 상태에서 이를 그 길이 방향으로 권취하여, 권취 중심을 둘러싸며 원통 형태로 감기는 전극 조립체(1)로서, 상기 제1전극(2)의 양 표면에는 활물질이 도포되어 제1전극 코팅부를 구성하고, 상기 제1전극(2)의 축방향(폭방향) 일측 단부는 활물질이 도포되지 않은 제1전극 무지부(21)를 구성하고, 상기 제2전극(4)의 양 표면에는 활물질이 도포되어 제2전극 코팅부(42)를 구성하고, 상기 제2전극(4)의 축방향(폭방향) 타측 단부는 활물질이 도포되지 않은 제2전극 무지부(41)를 구성하고, 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 제2전극 무지부(41)의 단부를 향하는 소정 구간을 절연 물질로 코팅하여 절연 코팅층(45)을 형성한 전극 조립체를 제공한다.

Description

전극 조립체, 원통형 배터리 셀, 이를 포함하는 배터리 팩 및 자동차 {Electrode assembly, cylindrical battery cell, and battery pack and vehicle including the same}
본 발명은 전극 조립체, 원통형 배터리 셀, 및 이를 포함하는 배터리 팩 및 자동차에 관한 것이다.
원통형 이차전지에 있어서, 집전 효율의 극대화를 위해 전지 캔이 높이 방향을 따라 상하로 각각 양극 탭 및 음극 탭이 연장된 형태를 갖는 젤리롤 타입의 전극 조립체를 적용할 수 있다.
권취 중심을 둘러싸도록 감는 젤리-롤 형태의 전극 조립체는 도 1에 도시된 바와 같이 축방향 일측 단부에 제1전극 무지부(21)가 노출되고 타측 단부에 제2전극 무지부(41)가 노출된다. 여기서는 제1전극(2)은 양극이고, 제2전극(4)은 음극인 경우를 상정하여 설명한다. 그러나 그 반대의 경우도 적용될 수 있음은 물론이다.
최근 단부로 노출된 무지부를 도 2에 도시된 바와 같이 반경방향으로 굽혀서 평평한 표면을 구성하고, 절곡된 무지부들 상에 도 3에 도시된 바와 같이 집전판(6)을 용접시키는 전지 구조가 개발되고 있다.
그런데 절곡된 제2전극 무지부(41)들 상에 제2전극 집전판(6)을 용접하기 위해 가압하는 과정에서, 도 4에 도시된 바와 같이 제2전극 무지부(41)의 기단부가 좌굴될 우려가 있다. 그러면, 비록 제1전극(2)과 제2전극(4) 사이에 분리막(3)이 개재되어 있다 하더라도, 이러한 좌굴로 인해 제2전극 무지부(41)가 이웃하는 제1전극(2)에 닿아 단락을 일으킬 여지가 있다.
이와 함께, 제2전극 무지부(41)를 제2전극 집전판(6)에 용접하는 과정에서, 용접 열이 전극 조립체의 분리막에 도달하여 분리막을 변형시킬 우려가 있다.
원통형 이차전지는, 사용 환경 상 중심의 돌출 양극단자가 상부를 향하고, 캔이 음극을 이루는 형태로 사용된다. 이에, 젤리-롤 형태의 전극조립체의 축방향 일측 단부 쪽으로 연결되는 양극 탭은 단순히 유통 환경에서 뿐만 아니라 사용 환경에서도 지속적으로 상부를 향한다.
이를 역으로 이해하자면, 축방향 타측 단부는 항상 바닥을 향하고 있다고 할 수 있다. 따라서 제2전극 무지부(41)들은, 제2전극 무지부(41)들을 용접하기 위해 가압하는 과정에서뿐만 아니라, 사용환경에서도 지속적으로 축방향 하중을 받는다. 특히 사용환경에서 받는 축방향 하중은 절곡하여 용접된 제2전극 무지부(41)에 작용하기 때문에, 절곡 부위 내측에 있는, 축방향으로 연장된 제2전극 무지부(41) 부위는 좌굴 변형에 더욱 취약하다.
아울러 이러한 좌굴의 위험성은, 양극 측의 연결 방식이 제1전극 무지부(21)를 절곡하고 용접하는 방식이든 전극탭(7)을 사용하는 방식이든 관계없이 존재한다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 집전판으로 무지부를 축방향으로 가압하는 과정에서 무지부의 기단부가 좌굴되지 않도록 무지부의 기단부의 강도를 확보한 전극 조립체 및 이를 적용한 배터리 셀을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 집전판으로 무지부를 축방향으로 가압하는 과정에서 무지부의 기단부에 좌굴이 일어나더라도 분리막이 변형되는 것을 방지할 수 있는 전극 조립체 및 이를 적용한 배터리 셀을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 집전판으로 무지부를 축방향으로 가압하는 과정에서 무지부의 기단부에 좌굴이 일어나 좌굴된 무지부가 다른 극성의 전극과 접촉한다 하더라도 단락이 발생하지 않도록 한 전극 조립체 및 이를 적용한 배터리 셀을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 배터리 셀의 자중에 의해 무지부가 지속적으로 받는 하중에 대해서도 좌굴 저항성을 가지는 전극 조립체 및 이를 적용한 배터리 셀을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 절곡된 무지부를 용접할 때 발생하는 열에 의해 분리막이 손상되거나 변형되지 않도록 할 수 있는 전극 조립체 및 이를 적용한 배터리 셀을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 기술적 과제들은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기의 설명에 의해서 이해될 수 있고, 본 발명의 실시예에 의해 보다 분명하게 이해될 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허 청구 범위에 나타낸 수단 및 그 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.
본 발명은, 제1전극(2)과 제2전극(4)이 분리막(3)을 사이에 두고 적층된 상태에서 이를 권취한 형태의 전극 조립체(1)에 적용될 수 있다. 상기 제1전극(2)은 제1전극포일(20)의 표면에 제1활물질(23)이 도포된 영역인 제1전극 코팅부(22)를 구비하고, 상기 제2전극(4)은 제2전극포일(40)의 표면에 제2활물질(46)이 도포된 영역인 제2전극 코팅부(42)를 구비할 수 있다.
상기 제2전극 코팅부(42)는 상기 제1전극 코팅부(22)보다 축방향으로 더 넓은 폭을 가질 수 있다. 이에 따라 상기 제2전극 코팅부(42)의 축방향 양측 단부는 상기 제1전극 코팅부(22)의 축방향 양측 단부보다 축방향으로 더 외측까지 연장되도록 배치될 수 있다.
상기 제2전극(4)은, 상기 제2전극(4)의 축방향(폭방향) 일측 단부에 활물질이 도포되지 않은 영역인 제2전극 무지부(41)를 구비할 수 있다. 상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위는 상기 분리막(3)의 축방향 단부보다 축방향으로 더 내측에 위치할 수 있다.
상기 제2전극(4)의 두께는 상기 제1전극(2)의 두께보다 더 얇을 수 있다.
상기 제2전극(4)의 재질의 강성은 상기 제1전극(2)의 재질의 강성보다 더 낮을 수 있다.
상기 제1전극(2)은 양극을 구성하고, 상기 제2전극(4)은 음극을 구성할 수 있다.
상기 제1전극(2)은 상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부에 활물질이 도포되지 않은 영역인 제1전극 무지부(21)를 구비할 수 있다.
상기 제2전극 무지부(41)의 좌굴 저항성은 상기 제1전극 무지부(21)의 좌굴 저항성보다 낮을 수 있다.
상기 제2전극 무지부(41)의 축방향 길이는 상기 제1전극 무지부(21)의 축방향 길이보다 더 길 수 있다.
상기 제1전극(2)은, 제1활물질(23)이 코팅되지 않은 영역에 용접되고 제1전극(2)의 축방향 타측으로 돌출되는 전극탭(7)을 구비할 수 있다.
상술한 과제를 해결하기 위해 본 발명의 제2전극(4)은, 상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 제2전극 무지부(41)의 단부를 향하는 소정 구간을 절연 물질로 코팅한 절연 코팅층(45)을 구비한다.
상기 절연 코팅층(45)은 절연액이 코팅되거나 절연 테이프를 부착하는 형태로 제공될 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은 상기 분리막(3)의 축방향 단부보다 축방향 외측으로 더 연장될 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은 상기 제2전극 코팅부(42)보다 더 얇을 수 있다. 이에 따라 제2전극 코팅부(42)가 분리막(3)과 밀착되어 있는 것과 달리, 상기 절연 코팅층(45)은 분리막(3)과 가볍게 접하거나 분리막(3)과 이격될 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위를 덮을 때 상기 제2전극 코팅부(42)의 단부의 미소 구간(43)을 함께 덮을 수 있다.
축방향으로 상기 절연 코팅층(45)이 코팅된 두께는 일정할 수 있다.
축방향으로 일부 구간에서, 상기 절연 코팅층(45)이 코팅된 두께는 일정하지 않을 수 있다.
상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위에 인접한 제2전극 코팅부(42)는, 상기 경계 부위에 가까이 갈수록 그 두께가 점차 얇아지는 글라이딩 부위를 구비할 수 있다. 이와 상보적으로, 상기 글라이딩 부위 상에 코팅되는 절연 코팅층(45) 부위는 상기 경계 부위로 갈수록 점차 두꺼워질 수 있다.
상기 제2전극 무지부(41)는 소정의 위치(F)에서 상기 전극 조립체(1)의 반경방향으로 절곡되고, 상기 절곡 위치(F)는 상기 분리막(3)의 단부보다 축방향으로 더 외측에 배치될 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은, 상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 제2전극 무지부(41)의 절곡 위치(F)에 이르는 구간의 적어도 일부를 덮을 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은, 상기 절곡 위치(F)로부터 축방향으로 소정의 갭(G)만큼 제2전극 무지부(41)를 덮지 않을 수 있다.
상기 제2전극 무지부(41)는 그 단부로부터 축방향 내측으로 형성되는 노칭부(N)를 구비하고, 상기 노칭부(N)는 상기 제2전극(4)의 둘레방향(길이방향)을 따라 복수 개가 상호 이격 배치될 수 있다.
둘레방향으로 이웃하는 두 노칭부(N) 사이에 배치되는 제2전극 무지부 부위는 노칭탭(T)을 규정할 수 있다.
상기 노칭탭(T)들의 원주방향 길이는 일정할 수 있다. 이와 달리 상기 노칭탭(T)들의 원주방향 길이는 권심 측으로부터 외주 측으로 갈수록 점차 증가하거나, 단계적으로 증가할 수 있다.
상기 제2전극 무지부(41)에서 권심 단부 측의 소정 구간 및/또는 외주 단부 측의 소정 구간에는 노칭탭(T)이 없을 수 있다.
상기 노칭탭(T)의 형상은, 기단부로부터 선단부로 갈수록 폭이 좁아지는 사다리꼴 형태일 수 있다. 이와 달리 상기 노칭탭(T)은 삼각형, 반원형, 반타원형, 평행사변형 등 다양한 형상을 가질 수 있다.
상기 절곡 위치(F)는 상기 노칭탭(T)의 기단부에 위치할 수 있다.
본 발명에 따르면, 제2전극 무지부(41)가 노출된 제2전극(4)의 축방향 단부에 있어서, 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 제2전극 무지부(41)의 단부를 향하는 소정 구간을 절연 물질로 코팅한 절연 코팅층(45)을 형성한다.
상기 절연 코팅층(45)은 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위를 덮을 때 상기 제2전극 코팅부(42)의 단부의 미소 구간을 함께 덮을 수 있다. 이에 따라, 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위를 더욱 확실히 보강하고 해당 부위의 절연을 더욱 확실히 할 수 있다.
상기 제2전극 무지부(41)는 전극 조립체(1)의 구심 방향으로 절곡될 수 있다. 이때 상기 제2전극 무지부(41)에는, 소정의 축방향 위치(F)에서 절곡이 이루어지도록 유도할 수 있는 절곡 유도 구조(N, T)가 제공될 수 있다.
상기 절곡 유도 구조(N, T)는, 가령, 제2전극 무지부(41)가 절곡되어야 하는 축방향 구간만큼, 제2전극 무지부(41)의 선단부로부터 축방향으로 상기 제2전극 무지부(41)를 절개하여 노칭부(N)를 구성하고 이에 따라 제2전극 무지부(41)를 노칭탭(T)으로 분절한 구조일 수 있다.
이러한 절곡 유도 구조(N, T)로 인해, 제2전극 무지부(41)의 절곡 위치(F)가 유도될 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은, 상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 절곡 위치(F)에 이르는 구간의 적어도 일부를 덮을 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은 분리막(3)보다 더 축방향 외측으로 연장될 수 있다. 이에 따라, 제2전극 무지부(41)의 기단부에 좌굴이 일어나더라도 제2전극 무지부(41)가, 분리막(3)을 사이에 두고 이웃하는 제1전극(2)과 전기적으로 단락을 일으킬 가능성을 배제할 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은, 상기 절곡 유도 구조(47) 또는 절곡 위치까지 완전히 덮지 않고, 소정의 갭(G)만큼 덮지 않을 수 있다. 이에 따라 절곡 위치에서 절곡이 일어날 때, 절연 코팅층(45)에 응력을 전달하지 않도록 하여, 절연 코팅층(45)이 손상되는 것을 방지하고, 이에 따라 절연 코팅층(45)의 좌굴 저항력에 영향을 미치지 않도록 할 수 있다.
상기 노칭탭(T)은 절곡 위치(F)에서 반경방향으로 절곡될 수 있다. 상기 노칭탭(T)은 구심을 향하는 방향으로 절곡될 수 있다. 상기 노칭탭(T)은 원심 방향으로 절곡될 수도 있다.
상기 노칭탭(T)이 절곡됨으로 인해 축방향을 바라보는 탭표면은 제2전극 집전판(6)에 용접될 수 있다. 상기 집전판(6)은 전지 캔(301C)의 바닥(301F)에 용접되거나 캡(307)에 용접될 수 있다.
상기 탭표면은 집전판 없이 직접 전지 캔(301C)의 바닥(301F)에 용접되거나 캡(307)에 용접될 수 있다.
상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부에 마련된 제1전극 무지부(21)는 길이방향으로 형성된 복수 개의 노칭부를 구비하고, 이들 사이의 제1전극 무지부 부위는 노칭탭을 구성할 수 있다.
상기 제1전극 무지부(21)의 노칭탭은 구심 또는 원심 방향으로 절곡되고, 제1전극 집전판(5)에 용접될 수 있다. 상기 제1전극 집전판(5)은 전극단자(301R)에 용접될 수 있다.
상기 제1전극(2)의 전극탭(7)은 전극단자(301R)에 용접될 수 있다.
본 발명에 따르면, 무지부의 기단부가 절연 코팅층에 의해 보강되어 있어서, 집전판으로 무지부를 축방향으로 가압할 때 무지부의 기단부가 좌굴하는 현상을 방지할 수 있다.
본 발명에 따르면, 집전판으로 무지부를 축방향으로 가압하는 과정에서 설사 무지부의 기단부에 좌굴이 일어나더라도, 절연 코팅층의 두께가 전극 코팅부보다 얇아 절연 코팅층과 분리막이 어느 정도 이격되어 있기 때문에, 분리막이 변형되는 것을 방지할 수 있다.
본 발명에 따르면, 집전판으로 무지부를 축방향으로 가압하는 과정에서 무지부의 기단부에 좌굴이 일어나 좌굴된 무지부가 다른 극성의 전극과 접촉한다 하더라도, 무지부의 기단부에 절연 코팅층이 코팅되어 있기 때문에, 단락이 발생하지 않게 된다.
본 발명에 따르면, 절연 코팅층으로 인해 제2전극 코팅부로부터 축방향 외측으로 더 연장되는 분리막의 연장 길이를 더 짧게 하는 것이 가능하다. 따라서 분리막의 단부가 제2전극 무지부의 절곡부위보다 축방향으로 더욱 내측에 배치될 수 있다. 이에 따라 제2전극 무지부의 절곡면을 제2전극 집전판이나 전지 캔의 바닥 또는 캡에 용접할 때 발생하는 열이 분리막의 단부에 영향을 주어 분리막이 변형되는 현상을 방지할 수 있다.
이러한 구조의 전극 조립체를 구비하는 배터리 셀은, 안전성이 매우 높다. 따라서 이러한 배터리 셀은, 지속적인 진동이나 충격에 노출되는 전기 자동차용 배터리로서 사용되기에 매우 적합하다.
본 발명에 따르면, 젤리-롤 형태의 전극 조립체의 제2전극 무지부를 반경방향으로 절곡하여 이웃하는 제2전극 무지부들을 중첩시키고, 이에 제2전극 집전판을 가압할 때, 절연 코팅층에 의해 보강된 제2전극 무지부의 기단부가 좌굴에 저항하여 좌굴이 일어나지 않도록 할 수 있다. 또한 제2전극 무지부에 좌굴이 일어난다 할지라도, 절연 코팅층이 좌굴된 해당 부위를 커버하고 있어서, 제1전극과 단락을 일으키지 않도록 할 수 있다. 이에 따라 원통형 이차 전지의 안전성을 높일 수 있다.
상술한 효과와 더불어 본 발명의 구체적인 효과는 이하 발명을 실시하기 위한 구체적인 사항을 설명하면서 함께 기술한다.
도 1은 젤리-롤 형태로 권취된 전극 조립체의 측면을 나타낸 모식도이다.
도 2는 도 1의 전극 조립체의 무지부를 반경방향으로 절곡하여 평평한 면을 구성한 상태를 나타낸 모식도이다.
도 3은 도 2에 도시된 평평한 면에 집전판을 용접하기 위해 집전판을 가압하는 상태를 나타낸 도면이다.
도 4는 무지부의 기단부가 축방향 압력에 의해 좌굴된 상태를 나타낸 도면이다.
도 5는 전극 조립체에 사용되는 양극(제1전극)의 전개도를 나타낸 도면이다.
도 6은 전극 조립체에 사용되는 본 발명에 따른 음극(제2전극)의 실시예의 전개도를 나타낸 도면이다.
도 7은 양극과 음극과 분리막을 적층한 상태에서 권취 전 이를 축방향으로 바라본 도면이다.
도 8은 도 7의 적층체를 권취하여 형성된 전극 조립체의 측면 단면도이다.
도 9는 도 8의 전극 조립체의 축방향 단부로 연장되어 나온 음극 무지부를 반경방향 내측으로 절곡한 상태를 나타낸 측면 단면도이다.
도 10과 도 11은 전극 조립체의 음극 무지부 부분의 실시예들을 확대하여 나타낸 도면이다.
도 12는 도 9의 절곡된 무지부 부위에 집전판이 용접되는 상태를 나타낸 측면 단면도이다.
도 13은 본 발명에 따른 음극의 다른 실시예의 전개도를 나타낸 도면이다.
도 14는 도 13의 음극을 적용한 적층체를 권취하여 형성된 전극 조립체의 측면 단면도이다.
도 15는 양극의 다른 실시예의 전개도를 나타낸다.
도 16은 도 15의 양극을 적용한 적층체를 권취하여 형성된 전극 조립체의 측면 단면도이다.
도 17은 도 14 또는 도 16의 전극 조립체의 축방향 단부로 연장되어 나온 음극 무지부를 반경방향 내측으로 절곡한 상태를 나타낸 사시도이다.
도 18은 도 17의 음극 무지부와 양극 무지부에 각각 집전판을 용접한 상태를 나타낸 사시도이다.
도 19는 전지 캔에 도 18의 실시예의 전극 조립체를 수용하여 제작한 배터리 셀의 사시도이다.
도 20은 도 19의 배터리 셀의 단면도이다.
도 21은 도 17의 양극 무지부에 집전판을 용접한 상태를 나타낸 사시도이다.
도 22는 전지 캔에 도 21의 실시예의 전극 조립체를 수용하여 제작한 배터리 셀의 사시도이다.
도 23은 양극에 별도의 전극탭을 연결한 전극 조립체의 측면 단면도이다.
도 24는 도 23의 실시예의 전극 조립체를 수용하여 제작된 배터리 셀의 사시도이다.
도 25는 도 19의 배터리 셀을 이용하여 제작한 배터리 팩을 나타낸다.
도 26은 도 25의 배터리 팩을 탑재한 전기 자동차를 나타낸다.
전술한 목적, 특징 및 장점은 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 후술되며, 이에 따라 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 기술적 사상을 용이하게 실시할 수 있을 것이다. 본 발명을 설명함에 있어서 본 발명과 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 상세한 설명을 생략한다. 이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 도면에서 동일한 참조부호는 동일 또는 유사한 구성요소를 가리키는 것으로 사용된다.
비록 제1, 제2 등이 다양한 구성요소들을 서술하기 위해서 사용되나, 이들 구성요소들은 이들 용어에 의해 제한되지 않음은 물론이다. 이들 용어들은 단지 하나의 구성요소를 다른 구성요소와 구별하기 위하여 사용하는 것으로, 특별히 반대되는 기재가 없는 한, 제1 구성요소는 제2 구성요소일 수도 있음은 물론이다.
명세서 전체에서, 특별히 반대되는 기재가 없는 한, 각 구성요소는 단수일 수도 있고 복수일 수도 있다.
이하에서 구성요소의 "상부 (또는 하부)" 또는 구성요소의 "상 (또는 하)"에 임의의 구성이 배치된다는 것은, 임의의 구성이 상기 구성요소의 상면 (또는 하면)에 접하여 배치되는 것뿐만 아니라, 상기 구성요소와 상기 구성요소 상에 (또는 하에) 배치된 임의의 구성 사이에 다른 구성이 개재될 수 있음을 의미할 수 있다.
또한 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결", "결합" 또는 "접속"된다고 기재된 경우, 상기 구성요소들은 서로 직접적으로 연결되거나 또는 접속될 수 있지만, 각 구성요소 사이에 다른 구성요소가 "개재"되거나, 각 구성요소가 다른 구성요소를 통해 "연결", "결합" 또는 "접속"될 수도 있는 것으로 이해되어야 할 것이다.
본 명세서에서 사용되는 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "구성된다" 또는 "포함한다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 여러 구성 요소들, 또는 여러 단계들을 반드시 모두 포함하는 것으로 해석되지 않아야 하며, 그 중 일부 구성 요소들 또는 일부 단계들은 포함되지 않을 수도 있고, 또는 추가적인 구성 요소 또는 단계들을 더 포함할 수 있는 것으로 해석되어야 한다.
명세서 전체에서, "A 및/또는 B" 라고 할 때, 이는 특별한 반대되는 기재가 없는 한, A, B 또는 A 및 B 를 의미하며, "C 내지 D" 라고 할 때, 이는 특별한 반대되는 기재가 없는 한, C 이상이고 D 이하인 것을 의미한다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부한 도면을 참조로 하여 상세히 설명한다.
실시예를 설명함에 있어서 축방향(Y)이라 함은 젤리-롤 형태의 전극 조립체(1)의 권취 중심을 이루는 축이 연장되는 방향을 지칭하고, 반경방향(Z)이라 함은 상기 축에서 가까워지거나(구심) 멀어지는(원심) 방향을 지칭하고, 둘레(원주)방향(X)이라 함은 상기 축을 둘러싸는 방향을 지칭한다. 이러한 전극 조립체(1)의 축방향(Y)은 권취 전 적층체를 구성할 전극이나 분리막의 폭방향(Y)과 대응할 수 있고, 전극 조립체(1)의 둘레방향(X)은 권취 전 적층체를 구성할 전극이나 분리막의 길이방향(X)과 대응할 수 있고, 전극 조립체(1)의 반경방향(Z)은 권취 전 적층체를 구성할 시트 형태의 전극이나 분리막의 법선방향(Z)과 대응할 수 있다.
원통형 이차 전지는, 원통형 전지 캔의 내부에 젤리-롤 형태로 감겨 있는 전극 조립체(1)를 내장하여 제작된다.
원통형 전지 캔에 수용되는 상기 전극 조립체(1)는 시트 형태의 제1전극(2), 제1분리막(3), 제2전극(4), 제2분리막(3)을 차례로 적층하여 적층체를 형성하고, 이를 상기 시트의 길이방향(X)을 따라 권취하여 형성될 수 있다. 이에 따라 젤리-롤 형태의 전극 조립체(1)는 실질적으로 권취 축 부분이 비어 있는 두꺼운 원형 파이프와 같은 형상을 가지게 된다. 즉 상기 롤 시트의 길이방향이 원통형의 전극 조립체(1)의 둘레방향과 대응하고, 상기 롤 시트의 폭방향이 상기 전극 조립체(1)의 축방향과 대응한다. 그리고 상기 롤 시트의 표면의 법선 방향이 상기 전극 조립체(1)의 반경방향과 대응한다.
상기 제1전극(2)은 양극일 수 있고 상기 제2전극(4)은 음극일 수 있다. 상기 제1분리막(3)과 제2분리막(3)은 같은 재질의 분리막일 수 있으며, 단지 적층 위치에 따라 이를 구분하기 위해 제1, 제2로 명명하였다.
상기 제1전극(2)과 제2전극(4)은 폭방향(Y)으로 소정의 폭을 가지고, 길이방향(X)으로 길게 연장된 장방형의 금속 포일일 수 있다. 상기 가령 제1전극(2)은 알루미늄 포일일 수 있고, 제2전극(4)은 구리 포일일 수 있다.
상기 제1전극(2)의 양 표면 또는 일 표면에는 제1활물질(23)이 도포되어 제1전극 코팅부(22)를 구성한다. 마찬가지로, 상기 제2전극(4)의 양 표면 또는 일 표면에는 제2활물질(46)이 도포되어 제2전극 코팅부(42)를 구성한다. 그리고 폭방향(Y) 타측 단부는 활물질이 도포되지 않은 제2전극 무지부(41)를 구성한다.
일 실시예에서, 상기 제1전극(2)의 양 표면에는 활물질이 도포되어 제1전극 코팅부(22)를 구성한다. 그리고 폭방향(Y) 일측 단부는 활물질이 도포되지 않은 제1전극 무지부(21)를 구성한다.
그러면 전극 조립체(1)의 축방향 일측 단부로는, 도시된 바와 같이 제1전극 무지부(21)가 노출되고, 전극 조립체(1)의 축방향 타측 단부로는, 도시된 바와 같이 제2전극 무지부(41)가 노출된다.
양극판(제1전극을 구성하는 시트)에 코팅되는 양극 활물질과 음극판(제2전극을 구성하는 시트)에 코팅되는 음극 활물질은 당업계에 공지된 활물질이라면 제한없이 사용될 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물 또는 1종 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4(여기서, x는 0 내지 0.33임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물(LiMnO2); 리튬 구리 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2(여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga이고, x = 0.01 내지 0.3임)으로 표현되는 니켈사이트형 리튬 니켈 산화물(lithiated nickel oxide); 화학식 LiMn2-xMxO2(여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta이고, x = 0.01 내지 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn임)로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 리튬 일부가 알칼리 토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 또는 이들의 조합에 의해 형성되는 복합 산화물 등과 같이 리튬 흡착 물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하며, 상기와 같은 종류들이 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극판은 예컨대 3 내지 500 ㎛의 두께를 갖는다. 이러한 양극판은, 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 전극판은 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질 입자에는 도전재가 추가로 혼합될 수 있다. 이러한 도전 재는 예컨대 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연, 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유, 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
또한, 음극은 음극판 상에 음극 활물질 입자를 도포 및 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 도전재, 바인더, 용매 등과 같은 성분들이 더 포함될 수 있다.
상기 음극판은 예컨대 3 내지 500 ㎛의 두께를 갖는다. 이러한 음극판은, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극판과 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양 한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질은 예컨대 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz(Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8)의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, Bi2O5 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 전극에 사용가능한 바인더 고분자는 전극 활물질 입자와 도전재 등의 결합과 전극 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 예를 들어 전극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더 고분자의 예로는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene: PVdF), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부티레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan) 및 카르복실메틸 셀룰로오스(carboxyl methyl cellulose)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 바인더 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 전극 제조에 사용되는 용매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테 트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합체 등이 있다. 이러한 용매들은 전극 집전체 표면에 대해 소망하는 수준으로 슬러리 도포 층이 만들어질 수 있도록 적정한 수준의 점도를 제공한다.
상기 음극은, 집전체; 및 상기 집전체의 적어도 일면에 위치하고, 음극활물질, 바인더 고분자, 및 도전재를 포함하는 음극활물질층을 구비하고, 상기 음극활물질층이 상기 집전체와 면접하는 하층 영역과 상기 하층 영역과 면접하면서 음극 활물질층의 표면까지 연장되는 상층 영역으로 이루어지고, 상기 하층 영역 및 상층 영역이 각각 독립적으로 음극활물질로서 흑연 및 규소계 화합물 중 적어도 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 하층 영역이 음극활물질로서 천연흑연을 포함하고, 상기 상층 영역에는 음극활물질로서 인조흑연을 포함할 수 있다.
상기 하층 영역 및 상층 영역이 각각 독립적으로 음극활물질로서 규소계 화 합물을 더 포함할 수 있다.
상기 규소계 화합물이 SiOx(0≤x≤2) 및 SiC 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 음극은 하층용 음극활물질로 포함하는 하층용 슬러리를 집전체에 도포 및 건조하여 하층 영역을 형성하고, 이후 하층 영역 상에 상층용 음극활물질로 포함하는 상층용 슬러리를 도포 및 건조하여 상층 영역을 형성하여 제조될 수 있다.
또한, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 음극은 하층용 음극활물질을 포함하는 하층용 슬러리;와, 상층용 음극활물질 포함하는 상층용 슬러리;를 준비하는 단계;
음극판의 일면에 상기 하층용 슬러리를 코팅하고, 동시에 또는 소정의 시간차를 두고 상기 하층용 슬러리 위에 상기 상층용 슬러리를 코팅하는 단계; 및
상기 코팅된 하층용 슬러리 및 상층용 슬러리를 동시에 건조하여 활물질층을 형성하는 단계;를 포함하는 방법에 의해 제조될 수 있다.
이렇게 후자의 방법으로 제조되는 경우에, 상기 음극에서 하층 영역과 상층 영역이 맞닿는 부분에 이들 상이한 종류의 활물질들이 서로 혼재하는 혼합 영역(인터믹싱, intermixing)이 존재할 수 있다. 이는 하층 음극활물질로 포함하는 하층용 슬러리와 상층 음극활물질로 포함하는 상층용 슬러리를 집전체 상에 동시에 또는 매우 짧은 시간 차이를 두고 연속적으로 코팅을 하고, 이후 동시에 건조하는 방식으로 활물질층을 형성하는 경우에, 하층용 슬러리와 상층용 슬러리가 건조전에 맞 닿은 계면 상에 소정의 혼합 구간이 발생하고 이후 건조되면서 이러한 혼합 구간이 혼합 영역의 층 형태로 형성되기 때문이다.
본 발명의 일 구현예의 음극의 활물질층에서, 상기 상층 영역과 상기 하층 영역의 중량비 (또는 단위 면적당 로딩양의 비)는 20:80 내지 50:50, 상세하게는 25:75 내지 50:50일 수 있다.
본 발명의 음극의 활물질층의 하층 영역 및 상층 영역의 두께는 상기 코팅된 하층용 슬러리 및 상기 코팅된 상층용 슬러리의 두께와 완전히 일치하지는 않을 수 있다. 하지만, 건조 또는 선택적인 압연 공정을 거친 결과, 최종 얻어지는 본 발명의 음극의 음극의 활물질층의 하층 영역 및 상층 영역의 두께의 비율은 상기 코팅된 하층용 슬러리 및 상기 코팅된 상층용 슬러리의 두께의 비율과는 일치할 수 있다.
상기 제1 슬러리를 코팅하고, 동시에 또는 소정의 시간차를 두고 상기 제1 슬러리 위에 상기 제2 슬러리를 코팅하고, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 소정의 시간차는 0.6초 이하, 또는 0.02초 내지 0.6초, 또는 0.02초 내지 0.06초, 또는 0.02초 내지 0.03초의 시간차일 수 있다. 이와 같이 제1 슬러리와 제2 슬러리의 코팅시에 시간차가 발생하는 것은 코팅 장비에 기인하는 것이므로, 상기 제1 슬러리와 제2 슬러리를 동시에 코팅하는 것이 더 바람직할 수 있다. 상기 제1 슬러리 상에 제2 슬러리를 코팅하는 방법은 이중 슬롯 다이(double slot die), 등의 장치를 이용할 수 있다.
상기 활물질층을 형성하는 단계에서, 건조 단계 이후 활물질층을 압연시키는 단계를 더 포함할 수 있다. 이때, 압연은 롤 프레싱(roll pressing)와 같이 당업 분야에서 통상적으로 사용되는 방법에 의해 수행될 수 있으며, 예컨대, 1 내지 20 MPa의 압력 및 15 내지 30℃의 온도에서 수행될 수 있다.
상기 코팅된 하층용 슬러리 및 상층용 슬러리를 동시에 건조하여 활물질층을 형성하는 단계는, 열풍 건조 및 적외선 건조 장치가 조합한 장치를 이용하고, 당업계 분야에서 통상적으로 사용되는 방법으로 실시될 수 있다.
상기 하층용 슬러리의 고형분에서 제1 바인더 고분자의 중량%가 상기 상층용 슬러리의 고형분에서 제2 바인더 고분자의 중량%과 동일하거나 더 많을 수 있다. 본 발명의 일 구현예에 따르며, 상기 하층용 슬러리의 고형분에서 제1 바인더 고분 자의 중량%가 상기 상층용 슬러리의 고형분에서 제2 바인더 고분자의 중량%보다 1.0 내지 4.2배, 또는 1.5 내지 3.6배, 또는 1.5 내지 3 배 클 수 있다.
이때, 상기 코팅된 하층용 슬러리에서 제1 바인더의 중량% 및 상기 코팅된 상층용 슬러리에서 제2 바인더의 중량%의 비율이 이러한 범위를 만족하는 경우에 하층 영역의 바인더가 너무 적지 않아서 전극층의 탈리가 발생하지 않으며, 상층 영역의 바인더가 너무 많지 않아서 전극 상층부의 저항이 감소되고 급속충전성능이 유리할 수 있다.
상기 하층용 슬러리의 고형분에서 제1 바인더 고분자의 중량%가 2 내지 30 중량%, 또는 5 내지 20 중량%. 또는 5 내지 20 중량%일 수 있고, 상기 상층용 슬러리의 고형분에서 제2 바인더 고분자의 비율(중량%)이 0.5 내지 20 중량%, 또는 1 내지 15 중량%, 또는 1 내지 10 중량%, 또는 2 내지 5 중량%일 수 있다.
상기 하층용 슬러리 및 상기 상층용 슬러리 전체의 고형분에서 제1 바인더 고분자 및 제2 바인더 고분자의 총비율(중량%)이 2 내지 20 중량%, 또는 5 내지 15 중량%일 수 있다.
상기 제1전극(2)과 상기 제2전극(4)은 분리막(3)을 사이에 두고 적층될 수 있다. 그리고 상기 제2전극(4)의 하부에 또 다른 분리막(3)이 더 적층될 수 있다. 상기 제1전극(2)과 제2전극(4)을 적층할 때, 제1전극 코팅부(22)와 제2전극 코팅부(42)가 서로 포개어지도록 적층할 수 있다. 상기 분리막(3)은 상기 제1전극 코팅부(22)와 제2전극 코팅부(42)가 직접 접촉하지 않도록 이들 영역 사이에 배치될 수 있다.
제1전극 무지부(21)와 제1전극 코팅부(22)의 경계 부위는 폭방향 일측에서 상기 분리막(3)보다 폭방향으로 더 내측에 배치되고, 상기 제1전극 무지부(21)는 상기 분리막(3)보다 폭방향 일측으로 더 연장될 수 있다. 제2전극 무지부(41)와 제2전극 코팅부(42)의 경계 부위는 폭방향 타측에서 상기 분리막(3)보다 폭방향으로 더 내측에 배치되고, 상기 제2전극 무지부(41)는 상기 분리막(3)보다 폭방향 타측으로 더 연장될 수 있다.
상기 분리막은 다공성 고분자 기재; 및 상기 다공성 고분자 기재의 양면 상에 위치하고, 무기물 입자 및 바인더 고분자를 포함하는 다공성 코팅층;을 가진다.
상기 다공성 고분자 기재는 폴리올레핀계 다공성 기재일 수 있다.
상기 폴리올레핀 다공성 기재는 필름(film) 또는 부직웹(non-woven web) 형태일 수 있다. 이와 같이 다공성 구조를 가짐으로써 양극과 음극 간의 전해액 이동이 원활하게 이루어질 수 있게 되고, 기재 자체의 전해액 함침성도 증가하게 되어 우수한 이온 전도성이 확보될 수 있으며, 전기화학소자 내부의 저항증가가 방지 되어 전기화학소자의 성능저하가 방지될 수 있다.
본 발명에서 사용되는 폴리올레핀 다공성 기재는 통상적으로 전기화학소자에 사용되는 평면상의 다공성 기재라면 모두 사용이 가능하며, 그 재질이나 형태는 목적하는 바에 따라 다양하게 선택할 수 있다.
폴리올레핀 다공성 기재는 비제한적으로 고밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 선형저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 도는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 형성된 필름(film) 혹은 부직웹(non-woven web)일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 폴리올레핀 다공성 기재는 8 내지 30 ㎛의 두께를 가질 수 있으나, 이는 단지 예시일 뿐 기계적인 물성이나 전지의 고율 충방전 특성을 고려하여 상기 범위를 벗어난 두께도 채택가능하다.
본 발명에 따른 부직포 시트는 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 형성될 수 있다. 예컨대, 상기 부직포 시트는 섬유 방사에 의해 제조된 것일 수 있다. 예컨대, 멜트 블로운(melt blown) 방법을 사용하여, 상기 소재의 섬유를 융점 이상에서 섬유 방사 형태로 만들어서 혼방 방사하여 제조된 것일 수 있다.
상기 부직포 시트는 200 내지 400 %, 보다 바람직하게는 300 내지 400 %의 연신율을 가질 수 있다. 상기 연신율이 200% 미만인 경우에는 못 관통시 전극과 전극 사이에 접촉할 확률이 증가하게 되고, 400 %보다 큰 경우에는 못 관통 주변 부위도 연신하게 되어 분리막이 얇아져서 barrier성(차단성)이 감소하게 된다.
상기 부직포 시트에는 0.1 내지 10 ㎛의 평균 직경을 갖는 기공이 복수개 형성되어 있다. 기공의 크기가 0.1㎛ 보다 작은 경우에는 리튬 이온 및/또는 전해액의 원활한 이동이 이루어지지 않을 수 있고, 기공의 크기가 10㎛ 보다 큰 경우에는 못 관통시에 부직포 시트의 연신에 의해 양극과 음극의 접촉을 방지하려는 본 발명의 효과가 달성되지 않을 수 있다.
또한, 상기 부직포 시트는 40 내지 70 %의 공극률을 가질 수 있다. 공극률이 40 % 미만인 경우에는 리튬 이온 및/또는 전해액의 원활한 이동이 이루어지지 않을 수 있고, 공극률이 70 %보다 큰 경우에는 못 관통시에 부직포 시트의 연신에 의해 양극과 음극의 접촉을 방지하려는 본 발명의 효과가 달성되지 않을 수 있다. 이와 같이 제조된 부직포 시트는 1 내지 20초/100 mL의 통기도를 가질 수 있다.
또한, 상기 부직포 시트는 10 내지 20 ㎛의 두께를 가질 수 있으나, 이는 단지 예시일 뿐 이에 한정되는 것은 아니다. 부직포 시트의 투과성에 따라 상기 범위를 벗어난 두께의 부직포 시트도 채택이 가능하다.
상기 부직포 시트는 라미네이션에 의해, 부직포 시트 아래에 놓인 분리막 구성요소에 결합될 수 있다. 상기 라미네이션은 100 내지 150℃의 온도 범위에서 수행될 수 있는데, 100℃ 보다 낮은 온도에서 라미네이션이 수행되는 경우에는 라미네이션 효과가 발생하지 않게 되고, 150℃ 보다 높은 온도에서 라미네이션이 수행되는 경우에는 부직포의 일부가 녹게 된다.
상기와 같은 조건하에 라미네이션 결합된, 본 발명의 일 양태에 따른 분리막은, 종래 부직포 시트로 이루어진 분리막과 비교할 때, 또한, 필름이나 부직포 시트의 적어도 일면에 무기물 입자를 포함하는 층이 형성되어 있는 분리막과 비교할 때 못 관통성에 대하여 향상된 저항성을 갖게 된다.
상기 다공성 코팅층에서 무기물 입자들은 서로 충전되어 접촉된 상태에서 상기 바인더 고분자에 의해 서로 결착될 수 있고, 이로 인해 무기물 입자들 사이에 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)이 형성되어 상기 무기물 입자들 사이의 인터스티셜 볼륨은 빈 공간이 되어 기공을 형성할 수 있다.
상기 다공성 코팅층 형성에 사용되는 무기물 입자로는 무기물 입자, 즉 전기 화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 무기물 입자들을 더 첨가하여 사용할 수 있다. 특히, 이온 전달능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 전기화학소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다. 또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 또는 이들의 혼합체를 포함하는 것이 바람직하다.
유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT), PB(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2, SiC 또는 이들의 혼합체 등이 있다.
특히, 전술한 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT), PB(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT) 및 하프니아(HfO2)와 같은 무기물 입자들은 유전율 상수 100 이상인 고유전율 특성을 나타낼 뿐만 아니라, 일정 압력을 인가하여 인장 또는 압축되는 경우 전하가 발생하여 양쪽 면 간에 전위차가 발생하는 압전성(piezoelectricity)을 가짐으로써, 외부 충격에 의한 두 전극의 내부 단락 발생을 방지하여 전기화학소자의 안전성 향상을 도모할 수 있다. 또한, 전술한 고 유전율 무기물 입자와 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자들을 혼용할 경우 이들의 상승 효과는 배가될 수 있다.
리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 지칭한다. 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 입자 구조 내부에 존재하는 일종의 결함(defect)으로 인해 리튬 이온을 전달 및 이동시킬 수 있기 때문에, 전지내 리튬 이온 전도도가 향상되고, 이로 인해 전지 성능 향상을 도모할 수 있다. 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 비제한적인 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0<x<2, 0<y<3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0< x < 2, 0 < y < 3), Li3.25Ge0.25P0.75S4 등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y <1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4-Li2S-SiS2 등과 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5 등과 같은 P2S5계열glass(LixPySz,0< x<3, 0<y<3, 0< z<7) 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
다공성 코팅층의 무기물 입자 크기는 제한이 없으나, 균일한 두께의 코팅층 형성 및 적절한 공극률을 위하여, 0.001 내지 10㎛인 것이 바람직하다. 0.001㎛ 미만인 경우 무기물 입자의 분산성이 저하될 수 있고, 10㎛를 초과하는 경우 다공성 코팅층의 두께가 증가하여 기계적 물성이 저하될 수 있으며, 또한 지나치게 큰 기공 크기로 인해 전지 충방전시 내부 단락이 일어날 확률이 높아진다.
다공성 코팅층을 형성하는 바인더 고분자로는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene: PVdF), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co￢trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리부틸 아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리 비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트부티레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan) 및 카르복실메틸 셀 룰로오스(carboxyl methyl cellulose)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 바인더 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
다공성 코팅층에 사용되는 무기물 입자와 바인더 고분자의 조성비는 예를 들어 50:50 내지 99:1 범위가 바람직하며, 더욱 바람직하게는 70:30 내지 95:5이다. 바인더 고분자에 대한 무기물 입자의 함량비가 50:50 미만일 경우 바인더 고분자의 함량이 많아지게 되어 분리막의 열적 안전성 개선이 저하될 수 있다. 또한, 무기물 입자들 사이에 형성되는 빈 공간의 감소로 인한 기공 크기 및 기공도가 감소되어 최종 전지 성능 저하가 야기될 수 있다. 무기물 입자의 함량이 99 중량부를 초과할 경우 바인더 고분자 함량이 너무 적기 때문에 다공성 코팅층의 내필링성이 약화될 수 있다. 상기 다공성 코팅층의 두께는 특별한 제한이 없으나, 0.01 내지 20㎛ 범위가 바람직하다. 또한, 기공 크기 및 기공도 역시 특별한 제한이 없으나, 기공 크기는 0.001 내지 10㎛ 범위가 바람직하며, 기공도는 10 내지 90% 범위가 바람직하다. 기공 크기 및 기공도는 주로 무기물 입자의 크기에 의존하는데, 예컨대 입경이 1㎛ 이하인 무기물 입자를 사용하는 경우 형성되는 기공 역시 대략 1㎛ 이하를 나타내게 된다. 이와 같은 기공 구조는 추후 주액되는 전해액으로 채워지게 되고, 이와 같이 채워진 전해액은 이온 전달 역할을 하게 된다. 기공 크기 및 기공도가 각각 0.001㎛ 및 10% 미만일 경우 저항층으로 작용할 수 있으며, 기공 크기 및 기공도가 10㎛ 및 90%를 각각 초과할 경우에는 기계적 물성이 저하될 수 있다.
상기 다공성 코팅층은 분산매에 바인더 고분자를 용해 혹은 분산시킨 후에 무기물 입자를 첨가하여 다공성 코팅층 형성을 위한 슬러리를 수득하고, 이러한 슬러리를 기재의 적어도 일면에 코팅, 건조시킴으로써 형성될 수 있다. 분산매로는 사용하고자 하는 바인더 고분자와 용해도 지수가 유사하며, 끓는점(boiling point) 이 낮은 것이 바람직하다. 이는 균일한 혼합과 이후 분산매 제거를 용이하게 하기 위해서이다. 사용 가능한 분산매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합체 등이 있다.
상기 바인더 고분자가 분산매에 분산되어 있는 분산액에 무기물 입자를 첨가한 후, 무기물 입자의 파쇄를 실시하는 것이 바람직하다. 이때 파쇄 시간은 1 내지 20 시간이 적절하며, 파쇄된 무기물 입자의 입도는 전술한 바와 같이 0.001 내지 10㎛가 바람직하다. 파쇄 방법으로는 통상적인 방법을 사용할 수 있으며, 특히 볼 밀(ball mill)법이 바람직하다.
그런 다음, 무기물 입자가 분산된 바인더 고분자 분산액을 10 내지 80%의 습도 조건 하에서 다공성 고분자 기재의 적어도 일면에 코팅하고 건조시킨다. 상기 분산액을 다공성 고분자 기재 상에 코팅하는 방법은 당업계에 알려진 통상적인 코팅 방법을 사용할 수 있으며, 예를 들면 딥(Dip) 코팅, 다이(Die) 코팅, 롤(roll) 코팅, 콤마(comma) 코팅 또는 이들의 혼합 방식 등 다양한 방식을 이용할 수 있다.
다공성 코팅층 성분으로 전술한 무기물 입자 및 바인더 고분자 이외에, 도전제 등의 기타 첨가제를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 최종 제작된 분리막은 1 내지 100㎛ 또는 5 내지 50㎛의 두께를 가질 수 있다. 두께가 1㎛ 미만이면 분리막의 기능이 충분히 발휘되지 못하고 기계적 특성의 열화가 발생할 수 있으며, 100㎛ 초과이면 고율 충방전시 전지의 특성이 열화될 수 있다. 또한, 40 ~ 60% 공극률을 가질 수 있으며, 150 내지 300 초/100mL의 통기도를 가질 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 다공성 고분자 기재는 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌 계열을 사용할 수 있다. 또한, 다공성 코팅층에서 무기물 입자로는 Al 산화물, Si 산화물 계열의 코팅 물질을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 분리막을 사용하는 경우, 다공성 고분자 기재의 양측에 다공성 코팅층을 구비하고 있으므로, 전해액에 대한 함침 성능 향상으로 균일한 고체전해질계면층을 형성할 수 있고, 종래의 단면 무기물 코팅 분리막과 대비하여 우위의 통기도를 확보할 수 있다. 예를 들어 120s/100cc 이내일 수 있다. 또 한, 양면에 무기물 다공성 코팅층을 구비하여도 종래 단면 무기물 코팅 분리막 수준의 두께를 구현할 수 있다. 예를 들어 ~15.0㎛ 이내일 수 있다.
또한, 본 발명의 일 구현예에 따른 분리막을 사용하는 경우, 분리막의 안정 성이 개선되어 내열 및 내압축 특성을 확보할 수 있다. 구체적으로 180℃ 기준 5% 이내의 열수축 특성을 갖는 내열 특성을 확보할 수 있고, 550gf 이상의 관통 강도(Puncture strength) 물성을 확보할 수 있으며, 이러한 분리막을 채용한 전지의 사이클 중 코어 변형(core deformation) 발생 시 단차 부에서 분리막의 손상 또는 관통이 방지될 수 있다.
상기 제1전극(2)의 두께는 제2전극(4)의 두께보다 더 두꺼울 수 있다. 상기 제1전극(2)의 재질의 강성은 상기 제2전극(4)의 재질의 강성보다 더 클 수 있다. 상기 제2전극 무지부(41)의 폭방향 연장 길이는, 상기 제1전극 무지부(21)의 폭방향 연장 길이보다 더 길 수 있다. 이처럼 제2전극 무지부(41)는 제1전극 무지부(21)보다 상대적으로 강성이 약한 재질로 이루어지면서, 연장 길이는 더 길고 두께는 더 짧을 수 있다. 이에 따라 상기 무지부를 축방향으로 가압할 경우, 상기 제1전극 무지부(21)보다 상기 제2전극 무지부(41)에 좌굴(buckling)이 일어날 수 있는 가능성이 더 높아진다.
상기 제1전극(2)의 면적은 상기 제2전극(4)의 면적보다 더 작다. 즉 상기 제1전극(2)의 폭과 길이는, 상기 제2전극(4)의 폭과 길이보다 약간 작다. 이에 따라, 도 7에 도시된 바와 같이, 제1전극(2), 제1분리막(3), 제2전극(4), 제2분리막(3)을 적층한 상태에서, 제2전극(4)은 길이방향으로 제1전극(2)보다 더 외측으로 연장된다.
상기 제1전극 코팅부(22)의 폭 역시 상기 제2전극 코팅부(42)의 폭보다 짧다. 이에 따라, 폭방향 내지 축방향으로, 상기 제2전극 코팅부(42)는 상기 제1전극 코팅부(22)보다 더 외측으로 연장된다. 이는, 반대로 설명하면, 제1전극(2)의 축방향 타측 단부가 분리막(3)의 축방향 타측 단부보다 축방향 내측으로 들어가 있는 거리가, 제2전극(4)의 축방향 일측 단부가 분리막(3)의 축방향 일측 단부보다 축방향 내측으로 더 들어가 있는 거리보다 더 길다는 의미이다. 즉, 제1전극(2)의 축방향 타측 단부는, 제2전극(4)의 축방향 일측 단부보다 분리막(3) 내측으로 더 깊숙이 숨겨져 있기 때문에, 제1전극(2)과 제2전극(4)의 단락이 일어날 가능성은, 일견 제1전극 무지부(21)가 연장된 전극 조립체(1)의 축방향 일측 단부에서 더 높을 것이라 추측할 수 있다.
그러나, 앞서 설명한 바와 같이 제2전극 무지부(41)가 제1전극 무지부(21)와 대비하여 좌굴에 더 취약하기 때문에, 오히려 제2전극 무지부(41)가 좌굴되면서 분리막(3)을 침범하여 제1전극(2)의 축방향 타측 단부와 접촉하여 단락될 가능성이 높다는 점에 주목할 필요가 있다.
상기 전극 조립체(1)의 축방향 양측으로 각각 노출된 제1전극 무지부(21)와 제2전극 무지부(41)는 도시된 바와 같이 반경방향 내측, 즉 구심 방향으로 접힐 수 있다. 절곡된 무지부 부위는 축방향을 바라보는 실질적으로 평평한 표면을 제공할 수 있다. 축방향 양측에서 절곡되고 평탄화된 무지부 부위에는 각각 제1전극 집전판(5)과 제2전극 집전판(6)이 용접되어 전기적으로 연결될 수 있다.
실시예에서는 제2전극 집전판(6)이 제2전극 무지부(41)의 절곡된 표면에 용접되는 사항을 위주로 설명한다. 상기 제2전극 집전판(6)이 상기 제2전극 무지부(41)의 용접 부위에 용접되는 과정에서, 상기 제2전극 집전판(6)은 상기 제2전극 무지부(41)에 밀착된 상태를 유지한다. 이러한 과정에서, 상기 제2전극 집전판(6)은 상기 제2전극 무지부(41)를 축방향으로 가압하게 된다.
이때, 밀착 상태 유지를 위해 가압력은 상당히 크게 가해지고, 이에, 제2전극 무지부(41)의 기단부는 도 4에 도시된 바와 같이 좌굴될 우려가 있다. 이에, 본 발명의 실시예에서는, 좌굴이 주로 발생할 우려가 있는 제2전극 무지부(41)의 기단부 부근에 절연 코팅층(45)을 형성한다.
상기 절연 코팅층(45)은 고분자 수지를 포함하고, Al2O3와 같은 무기물 필터를 포함할 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은 상기 제2전극 무지부(41)의 기단부 부근의 강성을 보강해준다. 이에 따라 상기 제2전극 무지부(41)를 용접하기 위해 제2전극 무지부(41)가 제2전극 집전판(6), 전지 캔(301C)의 바닥(301F) 또는 캡(307)에 의해 축방향으로 힘을 받을 때, 제2전극 무지부(41)의 기단부가 좌굴되지 않을 수 있다.
제2전극 무지부(41)의 기단부를 절연 코팅층(45)으로 보강하게 되면, 설사 상기 제2전극 무지부(41)의 기단부가 좌굴된다 하더라도, 제2전극 무지부(41)와 제1전극(2)이 직접 접촉하지 않고 상기 절연 코팅층(45)을 사이에 두고 접촉하게 되므로, 제1전극(2)과 제2전극(4) 사이에 단락이 일어나는 현상을 방지할 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은, 상기 제2전극 무지부(41)를 반경방향을 절곡하는 공정에서 절곡 저항력을 제공한다. 이에 따라 제2전극 무지부(41)를 반경방향으로 절곡할 때, 상기 절연 코팅층(45)이 코팅된 구간은 거의 변형되지 않고, 상기 절연 코팅층(45)이 코팅되지 아니한 구간에서 변형이 주로 일어나도록 할 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은 상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 제2전극 무지부(41)의 단부를 향하는 소정 구간을 커버한다. 상기 절연 코팅층(45)은 상기 분리막(3)의 축방향 단부보다 내측에서 시작하여, 상기 분리막(3)보다 축방향 외측으로 더 연장된다.
상기 절연 코팅층(45)은 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위를 덮을 때 상기 제2전극 코팅부(42)의 단부의 미소 구간(43)을 함께 덮는다. 좌굴에 의해 변형이 가장 크게 발생하는 부위는 상기 제2전극 코팅부(42)와 상기 제2전극 무지부(41)의 경계 부위일 수 있다. 상기 절연 코팅층(45)은 이러한 경계부위에서 상기 제2전극 코팅부(42)의 단부의 미소 구간(43)을 함께 덮기 때문에, 상기 제2전극 코팅부(42)와 상기 제2전극 무지부(41)의 경계 부위의 좌굴 저항력을 크게 높여준다.
상기 절연 코팅층(45)은 일정한 두께로 코팅되거나, 축방향으로 그 두께가 변화할 수 있다. 도 10에는, 음극 활물질의 단부에 형성된 글라이드 구간(두께가 얇아지는 구간)에서 절연 코팅층(45)의 두께는 점점 커지는 구조가 도시되어 있다. 제2전극 무지부(41)를 덮는 구간에서 상기 절연 코팅층(45)의 두께는 일정하다.
반면 도 11에는, 제2전극 무지부(41)를 덮는 구간뿐만 아니라, 글라이드 구간에서도 절연 코팅층(45)의 두께가 일정한 형태가 도시되어 있다.
상기 절연 코팅층(45)의 두께는, 상기 음극 활물질층의 두께보다 더 얇을 수 있다. 이에 따라, 도시된 바와 같이, 상기 제2전극 코팅부(42)는 반경방향으로 분리막(3)과 밀착되지만, 상기 절연 코팅층(45)은 상기 분리막(3)과 어느 정도 이격되거나, 접촉은 하더라도 밀착이 되지 않을 수 있다.
그러면, 제2전극 무지부(41)의 절곡 공정 중, 그리고 제2전극 무지부(41)에 제2전극 집전판(6)을 용접하는 공정 중 제2전극 무지부(41)에 외력이 가해져 상기 제2전극 무지부(41)의 기단부가 변형된다 하더라도, 그 변형량을 억제할 수 있을 뿐만 아니라, 제2전극 무지부(41)의 기단부의 변형이 즉시 분리막(3)에 영향을 미치지 않게 된다. 즉 제2전극 무지부(41)는, 절연 코팅층(45)과 분리막(3)의 간격만큼, 분리막(3)에 영향을 미지 않으면서 변형이 허용되는 구간을 갖게 된다.
아울러 절연 코팅층(45)이 상기 분리막(3)과 이격되어 있으면, 제2전극 무지부(41)를 제2전극 집전판(6), 전지 캔(301C)의 바닥(301F) 또는 캡(307)에 용접하는 과정에서 발생하는 열이 절연 코팅층(45)을 통해 분리막(3)에 직접 전도되는 현상을 방지하여, 용접 열로부터 분리막(3)을 보호할 수 있다. 아울러, 절연 코팅층(45)으로 인해 분리막(3)의 축방향 돌출 높이를 더 짧게 할 수 있으므로, 용접 열이 발생하는 위치로부터 분리막(3)의 축방향 단부까지의 거리 역시 더 멀게 할 수 있어, 용접 열로부터 분리막(3)을 보호하는 효과는 더 커질 수 있다.
상기 전극조립체(1)는 원통형으로 권취되므로, 상기 절연 코팅층(45)이 코팅된 제2전극 무지부(41)의 절연 코팅 영역 역시 원통형의 곡면을 가진다. 원통형의 곡면은 그 형상 자체로 절곡 저항성을 가진다. 실시예에 따르면, 상기 절연 코팅 영역은 보다 두터워진 원통형의 곡면을 가지므로, 원통형의 곡면의 상부에 마련된 영역을 반경방향으로 절곡함에 있어서, 상기 절연 코팅 영역이 더욱 높은 절곡 저항력을 제공한다. 이에 따라 제2전극 무지부(41)에서 절연 코팅이 이루어지지 않은 부위에서 절곡이 유도된다.
이때, 상기 절연 코팅 영역이 더욱 높은 절곡 저항력을 제공하므로, 절연 코팅층(45)의 두께가 음극 활물질층의 두께보다 얇아 절연 코팅층(45)의 표면이 반경방향으로 분리막(3)과 이격되어 분리막(3)의 지지를 받지 않는다 하더라도, 절곡 저항력을 충분히 발휘할 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)의 선단부는 상기 제2전극 무지부(41)의 절곡 부위(F)와 약간의 갭(G)을 유지하도록 코팅된다. 이는 제2전극 무지부(41)가 절곡 부위(F)에서 절곡되도록 유도하는 효과를 발휘한다. 또한 제2전극 무지부(41)가 절연 코팅층(45)으로부터 약간의 갭(G)을 사이에 두고 변형되므로, 무지부의 절곡 공정으로 인해 절연 코팅층(45)이 손상되는 일을 방지할 수 있다.
이렇게 절연 코팅층(45)을 구비한 제2전극 무지부(41)는, 도 12에 도시된 바와 같이 제2전극 집전판(6)에 의해 축방향으로 가압되더라도, 좌굴이 일어나는 현상을 방지할 수 있다.
한편 상기 제2전극 무지부(41)에는, 소정의 축방향 위치에서 절곡이 이루어지도록 유도할 수 있는 절곡 유도 구조(N, T)가 제공될 수 있다. 상기 절곡 유도 구조(N, T)는, 가령, 제2전극 무지부(41)가 절곡되어야 하는 축방향 구간만큼, 제2전극 무지부(41)의 선단부로부터 축방향으로 상기 제2전극 무지부(41)를 절개한 노칭부(N)와, 이러한 노칭부(N)로 인해 분절된 노칭탭(T) 구조일 수 있다. 이러한 절곡 유도 구조(N, T)로 인해, 제2전극 무지부(41)의 절곡 위치(F)가 노칭탭(T)의 하단부로 더욱 정확히 유도될 수 있다. 제1전극 무지부(21)에도 마찬가지 방식의 절곡 유도 구조가 적용될 수 있음은 물론이다(도 15 참조).
도 13을 참조하면, 무지부의 노칭탭(T)은 코어 측(도면 상 좌측)으로부터 외주 측(도면 상 우측)으로 갈수록, 점차 그 키가 커지는 형상일 수 있다. 그러면, 제2전극 무지부(41)의 절곡 공정으로 인해 노칭탭(T)이 반경방향 내측으로 눕혀진 상태에서 노칭탭(T)의 평탄도가 더욱 커질 수 있다. 또한 코어 측에서는 노칭탭을 아예 삭제하여, 반경방향 내측으로 노칭탭(T)을 절곡하더라도 절곡된 노칭탭(T)이 전극 조립체(1)의 중공부를 가리는 현상을 방지할 수 있다. 아울러 외주 측의 마지막 1회의 권회턴에 해당하는 노칭탭(T)을 삭제하면, 전극 조립체(1)의 취급 과정에서 최외곽 턴의 노칭탭(T)의 예기치 않게 변형되는 현상을 방지할 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은, 상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 절곡 유도 구조(N, T)에 이르는 구간에 마련될 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은 축방향으로 상기 구간의 적어도 일부 영역을 덮을 수 있다.
실시예에서는, 제2전극 무지부(41)의 기단부에 절연 코팅층(45)을 적용한 것을 예시한다. 그러나 상기 절연 코팅층(45)이 제1전극 무지부(21)에도 적용될 수 있음은 물론이다.
도 14는, 도 13에 도시된 바와 같이 노칭탭(T)의 키가 외주 측으로 갈수록 점차 커지는 형태의 제2전극(4)과, 제1전극 무지부(21)의 키가 일정한 형태의 제1전극(2)을 권취한 형태의 전극조립체(1)를 도시한다.
도 16은, 도 13에 도시된 바와 같이 노칭탭(T)의 키가 외주 측으로 갈수록 점차 커지는 형태의 제2전극(4)과, 도 15에 도시된 바와 같이 노칭탭(T)의 키가 외주 측으로 갈수록 점차 커지는 형태의 제1전극(2)을 권취한 형태의 전극조립체를 도시한다.
중심으로 갈수록 제1전극 무지부(21) 및/또는 제2전극 무지부(41)의 높이가 점차 줄어들면, 이들을 구심 방향으로 절곡하더라도 도 17에 도시된 바와 같이 전극조립체(1)의 권심 중공부가 축방향으로 열려 있는 상태를 유지할 수 있다. 이는 용접 지그 등이 통할 수 있는 통로가 되거나 전해액의 주액과 함침 경로가 될 수 있다.
이렇게 중첩된 제1전극 무지부(21)들의 표면과 제2전극 무지부(41)들의 표면에는 각각 제1전극 집전판(5)과 제2전극 집전판(6)이 도 18에 도시된 바와 같이 용접 등의 방식으로 부착 고정된다.
상기 절연 코팅층(45)은 분리막(3)보다 더 축방향 외측으로 연장될 수 있다. 이에 따라, 제2전극 무지부(41)의 기단부에 좌굴이 일어나더라도 제2전극 무지부(41)가, 분리막(3)을 사이에 두고 이웃하는 제1전극(2)과 전기적으로 단락을 일으킬 가능성을 배제할 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은, 상기 절곡 유도 구조(N, T) 또는 절곡 위치까지 완전히 덮지 않고, 소정의 갭(G)만큼 덮지 않을 수 있다. 이에 따라 절곡 위치에서 절곡이 일어날 때, 절연 코팅층(45)에 응력을 전달하지 않도록 하여, 절연 코팅층(45)의 좌굴 저항력에 영향을 미치지 않도록 할 수 있다.
절연 코팅층(45)이 형성되지 않은 상기 갭(G) 구간은, 절연 코팅층(45)이 형성된 구간보다 좌굴 저항력이 약할 수 있다. 이에 따라, 설령 제2전극 집전판(6)의 가압력으로 인해 상기 제2전극 무지부(41)가 좌굴 되더라도, 이는 상기 갭(G) 구간에 유도될 수 있다. 절곡 위치는 제1전극(2)으로부터 축방향으로 상당 거리 떨어져 있기에, 상기 갭(G) 구간에서 설령 좌굴이 발생하더라도 해당 부위가 제1전극(2)에 닿을 가능성은 없다. 즉 상기 갭(G) 구간은 좌굴이 발생하더라도 해당 부위가 제1전극(2)에 닿을 가능성이 없을 정도로 상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부로부터 이격 거리를 확보한 위치에 마련될 수 있다.
상기 절연 코팅층(45)은 상기 제2전극 무지부(41)의 두께를 더 두껍게 하는 효과를 가진다. 따라서 상기 절연 코팅층(45)이 커버하고 있는 영역에서 상기 제2전극 무지부(41)의 좌굴 저항성은 더 커지게 된다.
아울러, 가사 예상치 못한 절연 코팅층(45) 구간에서 제2전극 무지부(41)가 좌굴된다 하더라도, 해당 부위는 절연 코팅층(45)이 덮고 있기 때문에, 제1전극(2)과 접촉하여 단락이 발생할 가능성은 없다.
상기 절연 코팅층(45)은 좌굴이 일어날 수 있는 무지부 구간을 기준으로 좌굴에 더 약한 전극의 무지부에 코팅될 수 있다. 제1전극 무지부(21)와 제2전극 무지부(41)를 포함하는 무지부가 각각 절곡 위치(F)를 기준으로 절곡된다고 하면, 좌굴이 일어나는 구간은 상기 절곡 위치(F)부터 무지부와 활물질 코팅부의 경계부까지 이다. 이는 도 10에서 도면상 갭(G) 구간의 상부로부터 미소 구간(43)의 상부까지의 구간을 의미할 수 있다. 이 구간의 길이(L)와, 전극 포일의 두께(t), 그리고 금속의 탄성계수(E)라 하면, 무지부의 둘레방향 단위 길이 당 좌굴 하중은 L2에 반비례하고, 탄성계수 E에 비례하며, 단면2차모멘트 I에 비례한다. 단위길이당 단면2차모멘트(I)는 t3에 비례한다. 따라서 제1전극 무지부(21)와 제2전극 무지부(41)의 좌굴 저항성의 크고 작음은 Et3/ L2 값으로 결정할 수 있다.
이러한 도 18의 전극 조립체(1)는 도 19 및 도 20에 도시된 바와 같이 전지 캔(301C) 내부에 수용될 수 있다. 전지 캔(301C)은 상기 전극 조립체(1)의 제2전극 집전판(6)와 연결되어 음극 단자를 이룰 수 있고, 상기 전지 캔(301C)의 일측 단부 중앙에 마련된 리벳단자(301R)는 상기 전극 조립체(1)의 제1전극 집전판(5)과 연결되어 양극 단자를 이룰 수 있다. 즉 상기 전극 조립체(1)는 전지 캔(301C)에 수용되어 원통형 배터리 셀(301)을 구성할 수 있다.
도 20을 참조하면, 제1전극 집전판(5)의 주변부는 제1전극 무지부(21)에 용접되고, 제1전극 집전판(5)의 중앙부는 전극단자(301R)에 용접되어, 전극단자(301R)가 제1전극의 극성을 가질 수 있다. 제1전극 집전판(5)과 전지 캔(301C)의 바닥(301F) 사이에는 인슐레이터(308)가 개재되어 전지 캔(301C)과 제1전극을 절연한다.
제2전극 집전판(6)은 중앙부가 오픈되어 있어 전극조립체(1)의 권심 중공부가 축방향으로 노출되도록 할 수 있다. 제2전극 집전판(6)의 일부 영역은 도시된 바와 같이 절연 코팅층(45)이 코팅된 제2전극 무지부(41)에 용접되고 일부 영역은 전지 캔(301C)에 압착되거나 용접된다.
전지 캔(301C)의 개방 단부는 가스캣(307)을 개재하며 캡(307)이 마감한다. 도 20에는 벤팅 기능 등을 위한 취약부(309)가 형성된 캡(307)이 가스캣(307)을 개재하며 전지 캔(301C)의 크림핑부(C)에 압착 고정된 상태가 개시된다. 상기 제2전극 무지부(41)의 일부 영역은 상기 크림핑부(C)에 함께 맞물려, 제2전극과 전지 캔(301C)이 통전되도록 할 수 있다.
실시예는, 도 20에 도시된 바와 같이 제2전극 집전판(6)이 크림핑부(C)에 맞물린 구조를 예시한다. 그러나 전기적으로 제2전극이 전지 캔(301C)에 연결될 수 있다면, 가령 제2전극 집전판(6)이 비딩부(B)와 전극조립체(1) 사이에 개재될 수도 있다. 또한 이들은 압착 및/또는 용접되어 전기적으로 연결될 수 있다.
도 21은 제2전극 집전판(6)은 제2전극 무지부(41)에 연결되지 않고 제1전극 집전판(5)만 제1전극 무지부(21)에 연결된 전극조립체(1)를 개시한다. 이러한 구조는. 가령, 도 22에 도시된 바와 같이 절연 코팅층(45)이 코팅된 제2전극 무지부(41)의 절곡 부위가 직접 전지 캔(301C)의 캡(307)에 용접될 수 있다.
도 22를 참조하면, 제2전극 무지부(41)는 캡(307)에 직접 용접된다. 상기 캡(307)은 제2전극의 극성을 띄고, 상기 전지 캔(301C) 역시 제2전극의 극성을 띌 수 있으므로, 상기 캡(307)과 전지 캔(301C)은 용접, 솔더링 등의 방식으로 고정될 수 있다. 캡(307)의 센터 부위에는 취약부(309)가 마련되어 벤팅 기능을 구현할 수 있으며, 상기 취약부(309)를 통해 주액구의 기능을 함께할 수도 있다.
실시예에 따르면, 캡(307)을 제2전극 무지부(41)에 용접하기 위해 캡(307)이 제2전극 무지부(41)를 축방향으로 압착하게 된다. 이때, 상기 절연 코팅층(45)은 충분한 강성으로 이러한 압착력에 대항하므로, 좌굴이 발생하지 않는다. 또한 절연 코팅층(45)의 강성으로 인해 분리막(3)의 축방향 돌출 길이를 감소시킬 수 있었기에, 캡(307)을 제2전극 무지부(41)에 용접할 때 발생하는 열이 분리막(3)에 영향을 미치지 않도록 할 수 있다.
도 23과 도 24에는, 제2전극 무지부(41)가 절곡된 후 제2전극 집전판(6) 없이 직접 전지 캔(301C)의 바닥에 연결되고, 제1전극(2)은 전극탭(7)을 통해 캡(307)의 전극단자(301R)에 전기적으로 연결된 구조를 개시한다. 이러한 구조는, 도시된 바와 같이 절연 코팅층(45)이 코팅된 제2전극 무지부(41)의 절곡 부위가 직접 전지 캔(301C)의 바닥(301F)에 용접될 수 있다.
실시예처럼, 상대적으로 내부 저항이 큰 제2전극(4)은 전류 패쓰(path)가 많은 제2전극 무지부(41)를 활용하여 내부 저항을 크게 줄이고, 제1전극(2)은 2 이상의 전극탭(7)을 활용하여 내부 저항을 줄이면서도 벤트 구조(309)를 적용할 수 있다. 도시하지는 아니하였으나, 캡(307)에 열폭주 방지 구조(CID; Current Interrupt Device)를 적용할 수도 있음은 물론이다.
캡(307)에 이러한 벤트 구조나 CID 구조가 적용될 경우, 조립 방식 상 전극탭과 같은 구조가 사용되어야 조립이 용이한바, 이러한 구조에서 앞선 실시예들처럼 제1전극(2)에 제1전극 무지부(21)와 제1전극 집전판(5) 구조를 적용하면, 이들이 축방향으로 상당한 체적을 차지하여 오히려 전기 용량을 확보하는데 불리할 수 있다. 이에 실시예에서는 제1전극(2)을 전극단자(301R)와 연결함에 있어서 전극탭(7)을 활용하여, 전기 용량을 더욱 확보하였다.
아울러 절곡된 제1전극 무지부(21)와 제1전극 집전판(5)은 전지 캔(301C)의 내압이 벤트 구조나 CID 구조에 작용하는 것을 저해하거나 방해하여, 기능 구현에 다소 불리할 수 있다. 반면 실시예와 같이 2 이상의 전극탭(7)을 활용하면, 필요한 만큼 내부 저항을 줄일 수 있으면서도, 벤트 기능과 CID 기능에도 영향을 주지 않는다.
도 25은 이러한 배터리 셀(301)을 하우징(302)에 수용하고, 버스 바 등을 이용하여 직렬 및/또는 병렬로 연결함으로써 적정의 전압과 전류를 공급할 수 있는 배터리 팩(300)을 도시한다.
또한 도 26은, 상기 배터리 팩(300)을 탑재한 자동차(V)를 도시한다. 이처럼 본 발명의 절연 코팅층(45)을 적용한 배터리 셀(301)은, 차량용으로 사용할 수 있다. 또한 상기 배터리 셀(301)은 이 외에도 다양한 분야에서 사용 가능하다.
전술된 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적인 것이 아닌 것으로 이해되어야 하며, 본 발명의 범위는 전술된 상세한 설명보다는 후술될 특허청구범위에 의해 나타내어질 것이다. 그리고 후술될 특허청구범위의 의미 및 범위는 물론, 그 등가개념으로부터 도출되는 모든 변경 및 변형 가능한 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
이상과 같이 본 발명에 대해서 예시한 도면을 참조로 하여 설명하였으나, 본 명세서에 개시된 실시예와 도면에 의해 본 발명이 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술사상의 범위 내에서 통상의 기술자에 의해 다양한 변형이 이루어질 수 있음은 자명하다. 아울러 앞서 본 발명의 실시예를 설명하면서 본 발명의 구성에 따른 작용 효과를 명시적으로 기재하여 설명하지 않았을 지라도, 해당 구성에 의해 예측 가능한 효과 또한 인정되어야 함은 당연하다.
1: 전극 조립체
2: 제1전극(양극)
20: 제1전극포일
21: 제1전극 무지부
22: 제1전극 코팅부
23: 제1활물질
3: 분리막
4: 제2전극(음극)
40: 제2전극포일
41: 제2전극 무지부
F: 절곡 위치
G: 갭
N: 노칭부
T: 노칭탭
42: 제2전극 코팅부
43: 미소 구간
45: 절연 코팅층
46: 제2활물질
5: 제1전극 집전판
6: 제2전극 집전판
7: 전극탭
300: 배터리 팩
301: 배터리 셀
301C: 전지 캔
301R: 전극단자(리벳 단자)
301F: 바닥
302: 하우징
306: 가스캣
307: 캡
308: 인슐레이터
309: 취약부B: 비딩부
C: 크림핑부
V: 차량
Y 축방향(폭방향)
X 둘레방향(길이방향)
Z 반경방향(법선방향)

Claims (17)

  1. 제1전극(2)과 제2전극(4)이 분리막(3)을 사이에 두고 적층된 상태에서 이를 권취한 형태의 전극 조립체(1)로서,
    상기 제1전극(2)은 그 표면에 활물질이 도포된 영역인 제1전극 코팅부(22)를 구비하고,
    상기 제2전극(4)은 그 표면에 활물질이 도포된 영역인 제2전극 코팅부(42)를 구비하고,
    상기 제2전극(4)은:
    상기 제2전극(4)의 축방향(폭방향) 일측 단부에 활물질이 도포되지 않은 영역인 제2전극 무지부(41); 및
    상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 제2전극 무지부(41)의 단부를 향하는 소정 구간을 절연 물질로 코팅한 절연 코팅층(45);을 더 구비하고,
    상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위는 상기 분리막(3)의 축방향 단부보다 축방향으로 더 내측에 위치하고,
    상기 절연 코팅층(45)은 상기 분리막(3)의 축방향 단부보다 축방향 외측으로 더 연장되는, 전극 조립체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 절연 코팅층(45)은 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위를 덮을 때 상기 제2전극 코팅부(42)의 단부의 미소 구간(43)을 함께 덮는, 전극 조립체.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 절연 코팅층(45)은 상기 제2전극 코팅부(42)보다 얇은, 전극 조립체.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2전극 무지부(41)는 소정의 위치(F)에서 상기 전극 조립체(1)의 반경방향으로 절곡되고,
    상기 절곡 위치(F)는 상기 분리막(3)의 단부보다 축방향으로 더 외측에 배치되는, 전극 조립체.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 절연 코팅층(45)은, 상기 제2전극 코팅부(42)와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 제2전극 무지부(41)의 절곡 위치(F)에 이르는 구간의 적어도 일부를 덮는, 전극 조립체.
  6. 청구항 5에 있어서,
    상기 절연 코팅층(45)은, 상기 절곡 위치(F)로부터 축방향으로 소정의 갭(G)만큼 제2전극 무지부(41)를 덮지 않는, 전극 조립체.
  7. 청구항 4에 있어서,
    상기 제2전극 무지부(41)는 그 단부로부터 축방향 내측으로 형성되는 노칭부(N)를 구비하고,
    상기 노칭부(N)는 상기 제2전극(4)의 둘레방향(길이방향)을 따라 복수 개가 상호 이격 배치되며,
    둘레방향으로 이웃하는 두 노칭부(N) 사이에 배치되는 제2전극 무지부 부위는 노칭탭(T)을 규정하고,
    상기 절곡 위치(F)는 상기 노칭탭(T)의 기단부에 위치하는, 전극 조립체.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1전극(2)은 양극이고 상기 제2전극(4)은 음극인, 전극 조립체.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2전극 코팅부(42)가 상기 제1전극 코팅부(22)보다 축방향으로 더 넓은 폭을 가지도록 배치되고, 이에 따라 상기 제2전극 코팅부(42)의 축방향 양측 단부는 상기 제1전극 코팅부(22)의 축방향 양측 단부보다 축방향으로 더 외측까지 연장 배치된, 전극 조립체.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2전극(4)의 두께가 상기 제1전극(2)의 두께보다 얇은, 전극 조립체.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1전극(2)은 상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부에 활물질이 도포되지 않은 영역인 제1전극 무지부(21)를 구비하고,
    상기 제2전극 무지부(41)의 좌굴 저항성은 상기 제1전극 무지부(21)의 좌굴 저항성보다 낮은, 전극 조립체.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1전극(2)은 상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부에 활물질이 도포되지 않은 영역인 제1전극 무지부(21)를 구비하고,
    상기 제2전극 무지부(41)의 축방향 길이가 상기 제1전극 무지부(21)의 축방향 길이보다 더 긴, 전극 조립체.
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 절연 코팅층(45)은 둘레방향을 따라 곡률을 가진 제2전극 무지부(41) 영역에 코팅된, 전극 조립체.
  14. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1전극(2)에는 제1활물질(23)이 도포되지 않은 무지부 영역이 마련되고, 상기 무지부 영역 2 이상의 전극탭(7) 연결된. 전극 조립체.
  15. 청구항 1 내지 청구항 14 중 어느 한 항의 전극 조립체(1) 및 이를 수용한 전지 캔(301C)을 포함하는 배터리 셀.
  16. 청구항 15에 있어서,
    상기 제2전극 무지부(41)는 반경방향으로 절곡되고,
    상기 절연 코팅층(45)의 두께가 상기 제2전극 코팅부(42)에 코팅된 활물질층의 두께보다 얇으며,
    상기 제2전극 무지부(41)의 절곡 부위(F)는 상기 절연 코팅층(45)이 코팅되지 않은 영역에 위치한, 배터리 셀.
  17. 청구항 16에 있어서,
    상기 제2전극 무지부(41)는, 제2전극 집전판(6)에 용접되거나, 직접 상기 전지 캔(301C)의 바닥(301F) 또는 캡(307)에 용접된, 배터리 셀.
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