KR20230082585A - 저항이 감소된 원통형 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 제1전극(양극)은 탭 구조를 갖고, 제2전극(음극)은 탭리스 구조를 갖는 전극 조립체 및 이를 포함하는 원통형 전지에 관한 것이다. 제1전극(2)은 탭 구조를 가지며, 제2전극(4)은 탭리스 구조를 가진다. 즉, 전극 조립체(1)의 축방향 일측으로는 제1전극 탭(23)이 돌출되고, 축방향 타측으로는 제2전극 무지부(41)가 노출된다. 상기 전극 조립체(1)는 전지 캔(6)에 수용되어 상기 제1전극 탭(23)은 상기 전지 캔(6)의 리드(63)에, 상기 제2전극 무지부(41)는 상기 전지 캔(6)에 전기적으로 연결된다. 이 때, 상기 제1전극(2)의 축방향 길이는 상기 제2전극(4)의 축방향 길이보다 짧고, 상기 제1전극(2)과 상기 제2전극(4)의 축방향 일측 단부 간의 거리는 상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부와 상기 제2전극(4)에서 무지부(21, 41)가 시작하는 거리보다 작다. 상기 제1전극 탭(23)은 상기 제2전극(4)과 간섭이 일어날 가능성이 있는 부분만이 절연처리될 수 있다.

Description

저항이 감소된 원통형 전지{Resistance Reduced Cylindrical Cell}
본 발명은 젤리롤 형태의 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지에 관한 것이다. 구체적으로는, 양극과 음극을 각각 탭 구조와 탭리스 구조로 달리하는 원통형 전지 구조에 관한 것이다.
제품군에 따른 적용 용이성이 높고, 높은 에너지 밀도 등의 전기적 특성을 가지는 이차전지는 휴대용 기기뿐만 아니라 전기적 구동원에 의하여 구동하는 전기 자동차(EV, Electric Vehicle) 또는 하이브리드 자동차(HEV, Hybrid Electric Vehicle) 등에 보편적으로 응용되고 있다.
이러한 이차전지는 화석 연료의 사용을 획기적으로 감소시킬 수 있다는 일차적인 장점뿐만 아니라 에너지의 사용에 따른 부산물이 전혀 발생되지 않는다는 장점 또한 갖기 때문에 친환경 및 에너지 효율성 제고를 위한 새로운 에너지원으로 주목받고 있다.
현재 널리 사용되는 이차전지의 종류에는 리튬 이온 전지, 리튬 폴리머 전지, 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 아연 전지 등이 있다. 이러한 단위 이차전지 셀, 즉, 단위 배터리 셀의 작동 전압은 약 2.5V ~ 4.5V이다. 따라서, 이보다 더 높은 출력 전압이 요구될 경우, 복수 개의 배터리 셀을 직렬로 연결하여 배터리 팩을 구성하기도 한다. 또한, 배터리 팩에 요구되는 충방전 용량에 따라 다수의 배터리 셀을 병렬 연결하여 배터리 팩을 구성하기도 한다. 따라서, 상기 배터리 팩에 포함되는 배터리 셀의 개수 및 전기적 연결 형태는 요구되는 출력 전압 및/또는 충방전 용량에 따라 다양하게 설정될 수 있다.
한편, 단위 이차전지 셀의 종류로서, 원통형, 각형, 및 파우치형 배터리 셀이 알려져 있다. 원통형 배터리 셀의 경우, 양극과 음극 사이에 절연체인 분리막을 개재하고 이를 권취하여 젤리롤 형태의 전극 조립체를 형성하고, 이를 전지 캔 내부에 삽입하여 전지를 구성한다. 그리고 상기 양극 및 음극 각각의 무지부에는 스트립 형태의 전극 탭이 연결될 수 있으며, 전극 탭은 전극 조립체와 외부로 노출되는 전극 단자 사이를 전기적으로 연결시킨다. 참고로, 양극 전극 단자는 전지 캔의 개방구를 밀봉하는 밀봉체의 캡 플레이트이고, 음극 전극 단자는 전지 캔이다. 그런데, 이와 같은 구조를 갖는 종래의 원통형 배터리 셀에 의하면, 양극 무지부 및/또는 음극 무지부와 결합되는 스트립 형태의 전극 탭에 전류가 집중되기 때문에 저항이 크고 열이 많이 발생하며 집전 효율이 좋지 않다는 문제점이 있었다.
18650의 폼 팩터를 가진 소형 원통형 배터리 셀은 저항과 발열이 큰 이슈가 되지 않는다. 하지만, 대용량의 원통형 배터리 셀은, 내부저항이 클 경우 급속 충전 과정에서 전극 탭 주변에서 많은 열이 발생하면서 원통형 배터리 셀이 발화하는 문제가 발생할 수 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 다양한 시도들이 있어왔다. 대표적으로, 전극 탭의 수를 복수 개로 늘려 전류 경로를 넓히는 방법과, 전극 탭의 위치를 권취 전을 기준으로 전극의 가운데 쪽으로 배치하여 전류 경로를 짧게 만드는 방법이 있다. 전기 저항은 전류가 흐르는 경로의 면적에 반비례하고 그 길이에 비례하는 성질이 있기 때문에, 이러한 방법으로 전기 저항을 줄일 수 있다.
도 3은 탭 구조를 가진 젤리롤 형태의 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지의 단면도이다. 양극(2)과 음극(4) 모두에서, 전류는 각 양극(2) 및 음극(4)에 1개소 또는 2개소 이상 마련된 양극 탭(23) 또는 음극 탭(43)만을 통하여 전지 캔 리드(63) 또는 전지 캔(6)과 연결된다. 이 경우 전류 경로의 면적이 좁아 저항이 크다.
도 1 및 도 2는 탭 구조를 가진 젤리롤 형태의 전극 조립체를 이루는 양극과 음극의 권취 전 모습을 나타낸다. 이들 도면을 참조하면, 양극(2)은 음극(4)에 비하여 길이가 짧고, 2개의 양극 탭(23)이 양극(2)의 중간부에 위치한다. 이에 비하여, 음극(4)은 양극(2)에 비하여 상대적으로 반경방향 외측으로 권취되어 양극(2)에 비하여 길이가 길고, 제조공정상 음극 탭(43)이 양끝에 위치할 수밖에 없다. 이에 따라, 양극(2)은 전류 경로의 길이를 줄이는 방법으로 저항을 크게 감소시킬 수 있지만, 특히 음극(4)의 경우 저항을 감소시킬 다른 방법이 절실하다.
저항을 감소시키기 위하여 고안된 또 다른 방법은 전극 탭을 이용하지 않는 탭리스 구조의 젤리롤 전지이다. 도 4는 탭리스 구조를 가진 젤리롤 형태의 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지의 단면도이다. 이를 참조하면, 양극(2)의 축방향 일측으로 활물질이 코팅되지 않은 양극 무지부(21)가 돌출되고, 음극(4)의 축방향 타측으로 활물질이 코팅되지 않은 음극 무지부(41)가 돌출된다. 각 무지부(21, 41)들은 집전판(5)에 용접되어 그 전체로서 전극 탭의 기능을 한다. 이로써 전류 경로의 면적이 넓어져 저항을 획기적으로 줄일 수 있다. 이 때, 상기 각 무지부(21, 41)는 상기 집전판(5)과의 용접 특성 향상을 위하여 반경방향으로 절곡되어 평평한 면을 형성하도록 할 수 있다.
그러나, 상기와 같은 탭리스 구조는 상기 무지부(21, 41)를 집전판(5)에 용접시키는 과정 또는 용접 특성 향상을 위하여 상기 무지부(21, 41)를 절곡시키는 과정에서 음극과 양극 간의 단락이 일어날 가능성이 높다. 또한, 탭리스 구조는 양극 집전판과 전지 캔 사이를 절연시키기 위한 절연층(65)을 추가로 필요로 하고, 양극 무지부(21)와 집전판(5)의 두께만큼 전지 캔의 축방향 길이를 더 필요로 하게 되어, 전지 용량이 줄어들 수밖에 없는 문제가 있다.
한편, 젤리롤 형태의 전극 조립체에서 탭이 연결된 부분의 두께는, 탭이 연결되지 않은 부분보다 두꺼워진다. 이에 따라 젤리롤 형태로 권취된 전극 조립체에서 둘레방향으로 탭이 위치하는 부위에서의 젤리롤의 반경은, 탭이 위치하지 않는 부위에서의 젤리롤의 반경보다 크다. 이러한 반경의 차이로 인해, 셀이 충전과 방전을 반복하는 과정에서 탭이 위치하는 부위가 그렇지 않은 부위보다 반경방향으로 더 많은 압력을 받게 되어 권심중공부가 무너지거나 부착되었던 층들이 탈리되는 등의 열화가 더욱 빠르게 발생한다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 배경하에서 안출된 것으로서, 양 전극 중 탭 구조의 개선만으로는 저항을 감소시키는 것에 한계가 있는 제2전극의 저항을 감소시킬 수 있는 젤리롤 형태의 전극 조립체 및 이를 포함하는 원통형 전지의 구조를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 한편으로는, 구조 및 제조 공정을 최대한 단순화함으로써 공간 활용성을 제고하고 용량을 증대할 수 있는 경제적인 전극 조립체 및 이를 포함하는 원통형 전지의 구조를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 또 다른 기술적 과제는 과도한 절연 처리를 부가하지 않고도 제1전극과 제2전극 간의 단락이 일어날 가능성을 최소화할 수 있는 전극 조립체 및 이를 포함하는 원통형 전지의 구조를 제공하는 것이다.
또한 본 발명은, 저항을 감소시키기 위해 하나 또는 둘 이상의 탭을 사용함에 있어서 탭의 두께로 인해 셀의 열화가 진행되는 현상을 최소화할 수 있는 전극 조립체 및 이를 포함하는 원통형 전지 구조를 제공하고자 한다.
본 발명은 또한, 상기 개선된 원통형 전지 셀을 포함하는 배터리 팩 및 상기 배터리 팩을 포함하는 자동차를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 기술적 과제들은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기의 설명에 의해서 이해될 수 있고, 본 발명의 실시예에 의해 보다 분명하게 이해될 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허 청구 범위에 나타낸 수단 및 그 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여 본 발명은, 제1전극, 제2전극, 및 분리막이 적층된 전극 적층체를 권취하여 상기 제1전극과 제2전극이 서로 분리막을 개재하며 반경방향으로 교대로 적층되는 구조의 젤리롤 형태의 전극 조립체를 구성함에 있어, 상기 제1전극에는 활물질이 코팅되지 않은 제1전극 무지부가 마련되고, 상기 제1전극 무지부에 전기적으로 연결된 제1전극 탭이 상기 전극 조립체의 축방향 일측으로 돌출되며, 상기 제2전극의 축방향 타측 단부에는 활물질이 코팅되지 않은 제2전극 무지부가 마련되어 탭의 역할을 하는 전극 조립체의 구조를 제공한다.
상기 제1전극 무지부는 축방향으로 활물질이 코팅된 영역과 대응하는 영역에 마련될 수 있다.
상기 제1전극 무지부는 활물질이 코팅된 영역의 축방향 단부에서 축방향 외측으로 더 연장된 형태로 마련될 수 있다.
상기 제1전극 무지부는 길이방향 전체 또는 길이방향의 일부에 마련될 수 있다.
상기 제1전극 무지부 및 상기 제1전극 탭은 하나만 마련될 수도 있고, 복수 개 마련될 수도 있다.
상기 복수 개 마련된 제1전극 탭은 서로 포개어져 전기적으로 연결된 하나의 탭을 구성할 수 있다.
상기 하나의 제1전극 탭은 상기 제1전극의 권취방향 양단부를 회피한 위치에서 상기 제1전극과 연결될 수 있다.
상기 둘 이상의 제1전극 탭은 상기 제1전극의 권취방향 양단부 및 중앙부를 회피한 위치에서 상기 제1전극과 연결될 수 있다.
상기 제1전극 탭이 하나만 마련되는 경우, 전류 경로 증가로 인한 저항 증가를 막기 위하여 상기 제1전극이 권취방향으로 3등분되도록 이를 폭방향을 따라 분할하였을 때 상기 권취방향 양단부의 양 구역을 회피한 위치에서 상기 제1전극과 전기적으로 연결되도록 할 수 있다.
상기 제1전극 탭이 둘만 마련되는 경우, 전류 경로 증가로 인한 저항 증가를 막기 위하여 상기 제1전극이 권취방향으로 4등분되도록 이를 폭방향을 따라 분할하였을 때 상기 권취방향 양단부의 양 구역을 회피한 가운데 2개 구역에 상기 제1전극 탭이 각각 하나씩 위치하여 상기 제1전극과 전기적으로 연결되도록 할 수 있다. 상기 제1전극 탭이 셋 이상 마련되는 경우에도 위와 비슷한 방법으로 이를 배치하여 전류 경로를 줄일 수 있다.
이러한 제1전극 탭 배치 방법에 따라, 복수 개의 상기 제1전극 탭은 반경방향으로 서로 다른 반경 위치에 배치될 수 있다.
복수 개의 상기 제1전극 탭이, 축방향으로 활물질이 코팅된 영역과 대응하는 영역에 연결된 전극 조립체에서, 복수 개의 상기 제1전극 탭이 배치된 원주방향 위치는 서로 중첩되지 않도록 배치될 수 있다.
복수 개의 상기 제1전극 탭이, 활물질이 코팅된 영역의 축방향 단부에서 축방향 외측으로 더 연장된 제1전극 무지부에 연결된 전극 조립체에서, 복수 개의 상기 제1전극 탭이 배치된 원주방향 위치는 서로 중첩되도록 배치될 수 있다.
상기 제1전극 탭은 상기 전극 적층체가 권취된 상태에서 서로 연결되기 용이하도록 적절한 위치에서 상기 제1전극과 연결될 수 있다.
상기 제2전극 무지부는 상기 제2전극의 축방향 타측 단부에서 권취방향으로 연속적인 형상으로 마련될 수 있으며, 권취방향으로 단속적으로 노칭된 형상으로 마련될 수도 있다.
상기 제2전극 무지부는 축방향으로 돌출되는 높이가 연속적으로 또는 단속적으로 증가할 수 있다.
상기 제2전극 무지부는 후술할 집전판 또는 전지 캔 바닥면과의 용접 성능 향상을 위하여 반경방향으로 절곡될 수 있다.
상기 제2전극 무지부에는 집전판이 결합될 수 있다. 가령, 상기 반경방향으로 절곡된 제2전극 무지부의 표면에 집전판이 용접을 통하여 결합될 수 있다.
상기 제2전극 및 분리막은 상기 제1전극보다 그 축방향 길이가 길 수 있다.
상기 제1전극의 축방향 일측 단부는 상기 제2전극의 축방향 일측 단부에 비하여 더 낮게 위치할 수 있다.
상기 제1전극 및 상기 제2전극의 각 축방향 일측 단부 간의 거리는 상기 제1전극의 축방향 타측 단부와 상기 제2전극의 무지부가 시작되는 지점 간의 거리보다 짧을 수 있다.
본 발명은 상기 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지의 구조 역시 제공한다.
상기 원통형 전지는, 축방향 일측면이 개방된 원통형 전지 캔을 포함할 수 있다. 상기 전극 조립체는 상기 제2전극 무지부가 상기 전지 캔 바닥면을 향하도록 상기 전지 캔에 수용될 수 있고 상기 제2전극 무지부는 상기 전지 캔 바닥면과 전기적으로 연결될 수 있다. 상기 제1전극 탭은 상기 전지 캔의 상부를 커버하는 전지 캔 리드(캡)와 전기적으로 연결될 수 있다.
상기 전지 캔 측벽에는, 상기 전극 조립체의 축방향 일측 단부와 상기 전지 캔 리드 사이의 전지 캔 측벽을 반경방향 내측으로 함입시킨 비딩부가 마련될 수 있다.
상기 제1전극 탭 부위에는 상기 제1전극 탭을 상기 전지 캔 및 상기 제2전극으로부터 절연시키는 절연층이 마련될 수 있다.
상기 절연층은 상기 전극 조립체의 축방향 일측면을 커버하고, 상기 제1전극이 이를 관통하여 상기 전지 캔 리드와 연결되도록 마련될 수 있다.
상기 절연층은 상기 제1전극 탭에서 상기 제2전극에 인접하는 부위에 마련될 수 있다.
상기한 과제 해결 수단은 상기 원통형 전지 셀을 포함하는 배터리 팩 및 상기 배터리 팩을 포함하는 자동차에 의해서도 달성될 수 있다. 이러한 배터리 팩 및 자동차에 관하여는 이미 본 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공지되어 있으므로 본 명세서에서는 설명을 생략한다.
본 발명은, 양 전극 중 탭 구조의 개선만으로는 저항을 감소시키는 것에 한계가 있는 제2전극에 탭리스 구조를 적용함으로써 저항을 감소시킨 젤리롤 형태의 전극 조립체의 구조를 제공할 수 있다.
본 발명은 또 다른 측면에서, 탭 구조의 개선으로 충분히 저항을 낮출 수 있는 제1전극에는 개선된 탭 구조를 적용함으로써, 탭리스 구조를 적용할 경우 제1전극 무지부 및 이에 용접되는 집전판의 두께의 추가되고 상기 제1전극 무지부와 집접판을 전지 캔과 제2전극으로부터 절연시켜야 함으로 인한 공간 활용성 저하 및 제조 공정의 복잡화를 방지할 수 있다.
본 발명은, 저항을 감소시키기 위해 적용되는 하나 또는 둘 이상의 탭이, 축방향으로 탭이 활물질 코팅 영역을 벗어난 단부에 마련된 무지부에 연결되므로, 탭의 개수가 증가하더라도 탭이 활물질이 코팅된 유지부 영역에 개재되지 않게 되어, 탭의 이질적 두께로 인해 열화가 발생하는 현상을 방지할 수 있다.
본 발명은, 저항을 감소시키기 위해 적용되는 둘 이상의 탭이, 축방향으로 탭이 활물질 코팅 영역을 벗어난 단부에 마련된 무지부에 연결될 때 원주방향으로 상호 대응하는 위치에 배치되도록 함으로써, 탭을 포개어 용접시키고 탭을 리드에 연결시키는 등의 조립 공정이 매우 편리해진다.
본 발명은, 저항을 감소시키기 위해 적용되는 둘 이상의 탭이, 축방향으로 탭이 활물질 코팅 영역과 대응하는 영역에 마련된 무지부에 연결된 경우라 하더라도, 이들이 원주방향으로 상호 중첩되지 않는 위치에 배치되므로, 탭의 이질적 두께로 인해 열화가 발생하는 현상을 최소화할 수 있다.
본 발명은 또한, 탭리스 구조를 제1전극에도 적용할 경우 필요해지는 과도한 절연 처리 없이도 제1전극과 제2전극 간의 단락을 축방향 양단부 모두에서 차단할 수 있는 안정성이 개선된 전극 조립체의 구조를 제공할 수 있다.
본 발명은 상기 개선된 전극 조립체를 포함하는 개선된 원통형 전지 셀, 상기 전지 셀을 포함하는 배터리 팩, 및 상기 배터리 팩을 포함하는 자동차를 제공할 수 있다.
이 밖에도 본 발명은 여러 다른 효과를 가질 수 있으며, 이에 대해서는 각 실시예에서 설명하거나, 통상의 기술자가 용이하게 유추할 수 있는 효과 등에 대해서는 해당 설명을 생략하도록 한다.
도 1은 젤리롤 형태로 권취되어 전극 조립체를 이루기 전 상태의 전극 적층체를 나타낸다.
도 2는 탭 구조의 제1전극 및 제2전극이 권취되기 전 상태를 나타내는 전개도이다.
도 3은 탭 구조의 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지의 단면도이다.
도 4는 탭리스 구조의 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지의 단면도이다.
도 5는 제2전극의 축방향 타측 단부에 연속적인 형태의 무지부가 마련된 본 발명의 일 실시예에 따른 제1전극 및 제2전극이 권취되기 전 상태를 나타내는 전개도이다.
도 6은 제2전극의 축방향 타측 단부에 단속적으로 노칭된 형태의 무지부가 마련된 본 발명의 일 실시예에 따른 제1전극 및 제2전극이 권취되기 전 상태를 나타내는 전개도이다.
도 7은 제1전극에는 제1전극이 연결되고 제2전극에는 축방향 타측으로 돌출되어 절곡되는 무지부가 마련된 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체의 단면도이다.
도 8은 도 7에서 절곡된 제2전극 무지부에 집전판이 연결된 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체이다.
도 9는 제1전극의 축방향 길이가 제2전극의 축방향 길이보다 짧은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체를 나타낸 확대 단면도이다.
도 10은 도 9에서 제1전극과 제2전극에서 활물질이 코팅된 영역의 축방향 일측 단부 간의 거리가 축방향 타측 단부 간의 거리보다 짧은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체를 나타낸 확대 단면도이다.
도 11은 전극 조립체의 축방향 일측면이 절연층으로 커버된 본 발명의 일 실시예에 따른 원통형 전지의 단면도이다.
도 12는 제1전극 탭의 일부만이 절연층으로 커버된 본 발명의 일 실시예에 따른 원통형 전지의 단면도이다.
도 15 내지 도 17은 제1전극과 제2전극의 다른 실시예들의 전개도이다.
도 18은 도 15 내지 도 17의 제1전극과 제2전극을 포함하여 권취한 젤리-롤 형태의 전극 조립체의 사시도이다.
도 19는 도 18의 측면 단면도이다.
도 20은 제2전극의 다른 실시예이다.
도 21은 도 20의 제2전극을 이용한 적층 구조의 확대 단면도이다.
도 22는 본 발명에 따른 원통형 전지 셀을 포함하는 배터리 팩을 나타내는 사시도이다.
도 23은 도 22의 배터리 팩을 포함하는 자동차를 나타내는 사시도이다.
전술한 목적, 특징 및 장점은 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 후술되며, 이에 따라 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 기술적 사상을 용이하게 실시할 수 있을 것이다. 본 발명을 설명함에 있어서 본 발명과 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 상세한 설명을 생략한다. 이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 도면에서 동일한 참조부호는 동일 또는 유사한 구성요소를 가리키는 것으로 사용된다.
비록 제1, 제2등이 다양한 구성요소들을 서술하기 위해서 사용되나, 이들 구성요소들은 이들 용어에 의해 제한되지 않음은 물론이다. 이들 용어들은 단지 하나의 구성요소를 다른 구성요소와 구별하기 위하여 사용하는 것으로, 특별히 반대되는 기재가 없는 한, 제1구성요소는 제2구성요소일 수도 있음은 물론이다.
명세서 전체에서, 특별히 반대되는 기재가 없는 한, 각 구성요소는 단수일 수도 있고 복수일 수도 있다.
이하에서 구성요소의 "상부 (또는 하부)" 또는 구성요소의 "상 (또는 하)"에 임의의 구성이 배치된다는 것은, 임의의 구성이 상기 구성요소의 상면 (또는 하면)에 접하여 배치되는 것뿐만 아니라, 상기 구성요소와 상기 구성요소 상에 (또는 하에) 배치된 임의의 구성 사이에 다른 구성이 개재될 수 있음을 의미할 수 있다.
또한 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결", "결합" 또는 "접속"된다고 기재된 경우, 상기 구성요소들은 서로 직접적으로 연결되거나 또는 접속될 수 있지만, 각 구성요소 사이에 다른 구성요소가 "개재"되거나, 각 구성요소가 다른 구성요소를 통해 "연결", "결합" 또는 "접속"될 수도 있는 것으로 이해되어야 할 것이다.
본 명세서에서 사용되는 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "구성된다" 또는 "포함한다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 여러 구성 요소들, 또는 여러 단계들을 반드시 모두 포함하는 것으로 해석되지 않아야 하며, 그 중 일부 구성 요소들 또는 일부 단계들은 포함되지 않을 수도 있고, 또는 추가적인 구성 요소 또는 단계들을 더 포함할 수 있는 것으로 해석되어야 한다.
명세서 전체에서, "A 및/또는 B" 라고 할 때, 이는 특별한 반대되는 기재가 없는 한, A, B 또는 A 및 B를 의미하며, "C 내지 D" 라고 할 때, 이는 특별한 반대되는 기재가 없는 한, C 이상이고 D 이하인 것을 의미한다.
설명의 편의상 본 명세서에서 젤리롤 형태로 감기는 전극 조립체의 권취축의 길이방향을 따르는 방향을 축방향(Y)이라 지칭한다. 그리고 상기 권취축을 둘러싸는 방향을 원주방향 또는 둘레방향(X)이라 지칭한다. 그리고 상기 권취축에 가까워지거나 권취축으로부터 멀어지는 방향을 반경방향 또는 방사방향(Z)이라 지칭한다. 이들 중 특히 권취축에 가까워지는 방향을 구심방향, 권취축으로부터 멀어지는 방향을 원심방향이라 지칭한다.
본 발명은 저항을 감소시키고, 공간 활용성을 높이면서도, 단락을 방지할 수 있는 구조의 젤리롤 전극 조립체의 구조 및 상기 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지 셀의 구조를 제공한다.
*이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부한 도면을 참조로 하여 설명한다.
먼저 탭 구조 및 탭리스 구조의 원통형 전지의 구조 및 이를 제작하는 방법에 대하여 설명한다. 일반적으로, 원통형 전지는 전지 캔의 내부에 젤리롤 형태로 권취된 전극 조립체를 내장하여 제작된다.
도 1은 젤리롤 형태로 권취되어 전극 조립체를 이루기 전 상태의 전극 적층체를 나타낸다. 이를 참조하면, 상기 젤리롤 형태의 전극 조립체는 제1전극(2), 분리막(3), 제2전극(4), 및 분리막(3)의 롤 시트가 차례로 적층된 전극 적층체를 권취하여 형성될 수 있다. 이에 따라 상기 젤리롤 형태의 전극 조립체는 권취축 부분에 중공부가 형성된 원형 파이프의 형상을 갖게 된다. 즉, 상기 전극 적층체의 길이방향(X)이 원통형 전극 조립체의 권취방향, 즉 원주방향(둘레방향)과 대응하고, 상기 전극 적층체의 폭방향(Y)이 상기 전극 조립체의 축방향과 대응하며, 상기 전극 적층체의 법선방향(Z)이 상기 전극 조립체의 반경방향(구심방향 또는 원심방향)과 대응한다.
상기 분리막은 적층된 위치를 불문하고 같은 재질 및 같은 형상으로 이루어질 수 있다. 상기 분리막은 상기 전극 적층체에서 제1전극(2)과 제2전극(4)이 전기적으로 단락을 일으키는 것을 방지할 수 있도록 양 전극 사이를 절연하면서도, 후술할 전해질은 투과시키는 재질 및 구조로 마련될 수 있다.
상기 분리막은 다공성 고분자 기재; 및 상기 다공성 고분자 기재의 양면 상에 위치하고, 무기물 입자 및 바인더 고분자를 포함하는 다공성 코팅층;을 가진다.
상기 다공성 고분자 기재는 폴리올레핀계 다공성 기재일 수 있다.
상기 폴리올레핀 다공성 기재는 필름(film) 또는 부직웹(non-woven web) 형태일 수 있다. 이와 같이 다공성 구조를 가짐으로써 양극과 음극 간의 전해액 이동이 원활하게 이루어질 수 있게 되고, 기재 자체의 전해액 함침성도 증가하게 되어 우수한 이온 전도성이 확보될 수 있으며, 전기화학소자 내부의 저항증가가 방지 되어 전기화학소자의 성능저하가 방지될 수 있다.
본 발명에서 사용되는 폴리올레핀 다공성 기재는 통상적으로 전기화학소자에 사용되는 평면상의 다공성 기재라면 모두 사용이 가능하며, 그 재질이나 형태는 목적하는 바에 따라 다양하게 선택할 수 있다.
폴리올레핀 다공성 기재는 비제한적으로 고밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 선형저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 도는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 형성된 필름(film) 혹은 부직웹(non-woven web)일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 폴리올레핀 다공성 기재는 8 내지 30 ㎛의 두께를 가질 수 있으나, 이는 단지 예시일 뿐 기계적인 물성이나 전지의 고율 충방전 특성을 고려하여 상기 범위를 벗어난 두께도 채택가능하다.
본 발명에 따른 부직포 시트는 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 형성될 수 있다. 예컨대, 상기 부직포 시트는 섬유 방사에 의해 제조된 것일 수 있다. 예컨대, 멜트 블로운(melt blown) 방법을 사용하여, 상기 소재의 섬유를 융점 이상에서 섬유 방사 형태로 만들어서 혼방 방사하여 제조된 것일 수 있다.
상기 부직포 시트는 200 내지 400 %, 보다 바람직하게는 300 내지 400 %의 연신율을 가질 수 있다. 상기 연신율이 200% 미만인 경우에는 못 관통시 전극과 전극 사이에 접촉할 확률이 증가하게 되고, 400 %보다 큰 경우에는 못 관통 주변 부위도 연신하게 되어 분리막이 얇아져서 barrier성(차단성)이 감소하게 된다.
상기 부직포 시트에는 0.1 내지 10 ㎛의 평균 직경을 갖는 기공이 복수개 형성되어 있다. 기공의 크기가 0.1㎛ 보다 작은 경우에는 리튬 이온 및/또는 전해액의 원활한 이동이 이루어지지 않을 수 있고, 기공의 크기가 10㎛ 보다 큰 경우에는 못 관통시에 부직포 시트의 연신에 의해 양극과 음극의 접촉을 방지하려는 본 발명의 효과가 달성되지 않을 수 있다.
또한, 상기 부직포 시트는 40 내지 70 %의 공극률을 가질 수 있다. 공극률이 40 % 미만인 경우에는 리튬 이온 및/또는 전해액의 원활한 이동이 이루어지지 않을 수 있고, 공극률이 70 %보다 큰 경우에는 못 관통시에 부직포 시트의 연신에 의해 양극과 음극의 접촉을 방지하려는 본 발명의 효과가 달성되지 않을 수 있다. 이와 같이 제조된 부직포 시트는 1 내지 20초/100 mL의 통기도를 가질 수 있다.
또한, 상기 부직포 시트는 10 내지 20 ㎛의 두께를 가질 수 있으나, 이는 단지 예시일 뿐 이에 한정되는 것은 아니다. 부직포 시트의 투과성에 따라 상기 범위를 벗어난 두께의 부직포 시트도 채택이 가능하다.
상기 부직포 시트는 라미네이션에 의해, 부직포 시트 아래에 놓인 분리막 구성요소에 결합될 수 있다. 상기 라미네이션은 100 내지 150℃의 온도 범위에서 수행될 수 있는데, 100℃ 보다 낮은 온도에서 라미네이션이 수행되는 경우에는 라미네이션 효과가 발생하지 않게 되고, 150℃ 보다 높은 온도에서 라미네이션이 수행되는 경우에는 부직포의 일부가 녹게 된다.
상기와 같은 조건하에 라미네이션 결합된, 본 발명의 일 양태에 따른 분리막은, 종래 부직포 시트로 이루어진 분리막과 비교할 때, 또한, 필름이나 부직포 시트의 적어도 일면에 무기물 입자를 포함하는 층이 형성되어 있는 분리막과 비교할 때 못 관통성에 대하여 향상된 저항성을 갖게 된다.
상기 다공성 코팅층에서 무기물 입자들은 서로 충전되어 접촉된 상태에서 상기 바인더 고분자에 의해 서로 결착될 수 있고, 이로 인해 무기물 입자들 사이에 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)이 형성되어 상기 무기물 입자들 사이의 인터스티셜 볼륨은 빈 공간이 되어 기공을 형성할 수 있다.
상기 다공성 코팅층 형성에 사용되는 무기물 입자로는 무기물 입자, 즉 전기 화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 무기물 입자들을 더 첨가하여 사용할 수 있다. 특히, 이온 전달능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 전기화학소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다. 또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 또는 이들의 혼합체를 포함하는 것이 바람직하다.
유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT), PB(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2, SiC 또는 이들의 혼합체 등이 있다.
특히, 전술한 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT), PB(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT) 및 하프니아(HfO2)와 같은 무기물 입자들은 유전율 상수 100 이상인 고유전율 특성을 나타낼 뿐만 아니라, 일정 압력을 인가하여 인장 또는 압축되는 경우 전하가 발생하여 양쪽 면 간에 전위차가 발생하는 압전성(piezoelectricity)을 가짐으로써, 외부 충격에 의한 두 전극의 내부 단락 발생을 방지하여 전기화학소자의 안전성 향상을 도모할 수 있다. 또한, 전술한 고 유전율 무기물 입자와 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자들을 혼용할 경우 이들의 상승 효과는 배가될 수 있다.
리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 지칭한다. 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 입자 구조 내부에 존재하는 일종의 결함(defect)으로 인해 리튬 이온을 전달 및 이동시킬 수 있기 때문에, 전지내 리튬 이온 전도도가 향상되고, 이로 인해 전지 성능 향상을 도모할 수 있다. 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 비제한적인 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0<x<2, 0<y<3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0< x < 2, 0 < y < 3), Li3.25Ge0.25P0.75S4 등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y <1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4-Li2S-SiS2 등과 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5 등과 같은 P2S5계열glass(LixPySz,0< x<3, 0<y<3, 0< z<7) 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
다공성 코팅층의 무기물 입자 크기는 제한이 없으나, 균일한 두께의 코팅층 형성 및 적절한 공극률을 위하여, 0.001 내지 10㎛인 것이 바람직하다. 0.001㎛ 미만인 경우 무기물 입자의 분산성이 저하될 수 있고, 10㎛를 초과하는 경우 다공성 코팅층의 두께가 증가하여 기계적 물성이 저하될 수 있으며, 또한 지나치게 큰 기공 크기로 인해 전지 충방전시 내부 단락이 일어날 확률이 높아진다.
다공성 코팅층을 형성하는 바인더 고분자로는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene: PVdF), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리부틸 아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리 비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트부티레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan) 및 카르복실메틸 셀 룰로오스(carboxyl methyl cellulose)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 바인더 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
다공성 코팅층에 사용되는 무기물 입자와 바인더 고분자의 조성비는 예를 들어 50:50 내지 99:1 범위가 바람직하며, 더욱 바람직하게는 70:30 내지 95:5이다. 바인더 고분자에 대한 무기물 입자의 함량비가 50:50 미만일 경우 바인더 고분자의 함량이 많아지게 되어 분리막의 열적 안전성 개선이 저하될 수 있다. 또한, 무기물 입자들 사이에 형성되는 빈 공간의 감소로 인한 기공 크기 및 기공도가 감소되어 최종 전지 성능 저하가 야기될 수 있다. 무기물 입자의 함량이 99 중량부를 초과할 경우 바인더 고분자 함량이 너무 적기 때문에 다공성 코팅층의 내필링성이 약화될 수 있다. 상기 다공성 코팅층의 두께는 특별한 제한이 없으나, 0.01 내지 20㎛ 범위가 바람직하다. 또한, 기공 크기 및 기공도 역시 특별한 제한이 없으나, 기공 크기는 0.001 내지 10㎛ 범위가 바람직하며, 기공도는 10 내지 90% 범위가 바람직하다. 기공 크기 및 기공도는 주로 무기물 입자의 크기에 의존하는데, 예컨대 입경이 1㎛ 이하인 무기물 입자를 사용하는 경우 형성되는 기공 역시 대략 1㎛ 이하를 나타내게 된다. 이와 같은 기공 구조는 추후 주액되는 전해액으로 채워지게 되고, 이와 같이 채워진 전해액은 이온 전달 역할을 하게 된다. 기공 크기 및 기공도가 각각 0.001㎛ 및 10% 미만일 경우 저항층으로 작용할 수 있으며, 기공 크기 및 기공도가 10㎛ 및 90%를 각각 초과할 경우에는 기계적 물성이 저하될 수 있다.
상기 다공성 코팅층은 분산매에 바인더 고분자를 용해 혹은 분산시킨 후에 무기물 입자를 첨가하여 다공성 코팅층 형성을 위한 슬러리를 수득하고, 이러한 슬러리를 기재의 적어도 일면에 코팅, 건조시킴으로써 형성될 수 있다. 분산매로는 사용하고자 하는 바인더 고분자와 용해도 지수가 유사하며, 끓는점(boiling point) 이 낮은 것이 바람직하다. 이는 균일한 혼합과 이후 분산매 제거를 용이하게 하기 위해서이다. 사용 가능한 분산매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합체 등이 있다.
상기 바인더 고분자가 분산매에 분산되어 있는 분산액에 무기물 입자를 첨가한 후, 무기물 입자의 파쇄를 실시하는 것이 바람직하다. 이때 파쇄 시간은 1 내지 20 시간이 적절하며, 파쇄된 무기물 입자의 입도는 전술한 바와 같이 0.001 내지 10㎛가 바람직하다. 파쇄 방법으로는 통상적인 방법을 사용할 수 있으며, 특히 볼 밀(ball mill)법이 바람직하다.
그런 다음, 무기물 입자가 분산된 바인더 고분자 분산액을 10 내지 80%의 습도 조건 하에서 다공성 고분자 기재의 적어도 일면에 코팅하고 건조시킨다. 상기 분산액을 다공성 고분자 기재 상에 코팅하는 방법은 당업계에 알려진 통상적인 코팅 방법을 사용할 수 있으며, 예를 들면 딥(Dip) 코팅, 다이(Die) 코팅, 롤(roll) 코팅, 콤마(comma) 코팅 또는 이들의 혼합 방식 등 다양한 방식을 이용할 수 있다.
다공성 코팅층 성분으로 전술한 무기물 입자 및 바인더 고분자 이외에, 도전제 등의 기타 첨가제를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 최종 제작된 분리막은 1 내지 100㎛ 또는 5 내지 50㎛의 두께를 가질 수 있다. 두께가 1㎛ 미만이면 분리막의 기능이 충분히 발휘되지 못하고 기계적 특성의 열화가 발생할 수 있으며, 100㎛ 초과이면 고율 충방전시 전지의 특성이 열화될 수 있다. 또한, 40 ~ 60% 공극률을 가질 수 있으며, 150 내지 300 초/100mL의 통기도를 가질 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 다공성 고분자 기재는 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌 계열을 사용할 수 있다. 또한, 다공성 코팅층에서 무기물 입자로는 Al 산화물, Si 산화물 계열의 코팅 물질을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 분리막을 사용하는 경우, 다공성 고분자 기재의 양측에 다공성 코팅층을 구비하고 있으므로, 전해액에 대한 함침 성능 향상으로 균일한 고체전해질계면층을 형성할 수 있고, 종래의 단면 무기물 코팅 분리막과 대비하여 우위의 통기도를 확보할 수 있다. 예를 들어 120s/100cc 이내일 수 있다. 또 한, 양면에 무기물 다공성 코팅층을 구비하여도 종래 단면 무기물 코팅 분리막 수준의 두께를 구현할 수 있다. 예를 들어 ~15.0㎛ 이내일 수 있다.
또한, 본 발명의 일 구현예에 따른 분리막을 사용하는 경우, 분리막의 안정 성이 개선되어 내열 및 내압축 특성을 확보할 수 있다. 구체적으로 180℃ 기준 5% 이내의 열수축 특성을 갖는 내열 특성을 확보할 수 있고, 550gf 이상의 관통 강도(Puncture strength) 물성을 확보할 수 있으며, 이러한 분리막을 채용한 전지의 사이클 중 코어 변형(core deformation) 발생 시 단차 부에서 분리막의 손상 또는 관통이 방지될 수 있다.
상기 제1전극(2)은 양극이고, 상기 제2전극(4)은 음극일 수 있다. 그러나 반대의 경우도 있을 수 있으므로, 본 명세서에서는 각각을 제1전극 및 제2전극으로 명명하였다.
상기 제1전극(2)은 상기 제2전극(4)에 비하여 더 내측에서 권취될 수 있다. 이에 따라, 상기 제1전극(2)은 상기 제2전극(4)에 비하여 권취축으로부터 더 짧은 반경을 갖게 되고, 이에 따라, 권취방향을 따라서도 더 짧은 원주방향 길이를 갖게 될 수 있다. 이 경우, 권취 전의 제1전극(2)은 권취 전의 제2전극(4)에 비하여 길이방향으로 더 짧은 길이를 가질 수 있다.
도 2는 탭 구조의 제1전극 및 제2전극이 권취되기 전 상태를 나타내는 전개도이다. 이를 참조하면, 각 제1전극(2) 및 제2전극(4)은 일면 혹은 양면에 활물질(22, 42)이 코팅될 수 있다. 상기 활물질(22, 42)은 상기 제1전극(2) 및 상기 제2전극(4)의 표면에 코팅되어 이온을 저장 또는 방출함으로써 전극 반응에 관여한다.
본 발명에 있어서, 양극판에 코팅되는 양극 활물질과 음극판에 코팅되는 음극 활물질은 당업계에 공지된 활물질이라면 제한없이 사용될 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물 또는 1종 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4(여기서, x는 0 내지 0.33임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물(LiMnO2); 리튬 구리 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2(여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga이고, x = 0.01 내지 0.3임)으로 표현되는 니켈사이트형 리튬 니켈 산화물(lithiated nickel oxide); 화학식 LiMn2-xMxO2(여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta이고, x = 0.01 내지 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn임)로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 리튬 일부가 알칼리 토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 또는 이들의 조합에 의해 형성되는 복합 산화물 등과 같이 리튬 흡착 물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하며, 상기와 같은 종류들이 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극 집전체는 예컨대 3 내지 500 ㎛의 두께를 갖는다. 이러한 양극 집전체는, 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 전극 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질 입자에는 도전재가 추가로 혼합될 수 있다. 이러한 도전 재는 예컨대 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연, 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유, 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
또한, 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질 입자를 도포 및 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 도전재, 바인더, 용매 등과 같은 성분들이 더 포함될 수 있다.
상기 음극 집전체는 예컨대 3 내지 500 ㎛의 두께를 갖는다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양 한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질은 예컨대 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz(Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8)의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, Bi2O5 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 전극에 사용가능한 바인더 고분자는 전극 활물질 입자와 도전재 등의 결합과 전극 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 예를 들어 전극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더 고분자의 예로는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene: PVdF), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트(polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부티레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan) 및 카르복실메틸 셀룰로오스(carboxyl methyl cellulose)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 바인더 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 전극 제조에 사용되는 용매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테 트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합체 등이 있다. 이러한 용매들은 전극 집전체 표면에 대해 소망하는 수준으로 슬러리 도포 층이 만들어질 수 있도록 적정한 수준의 점도를 제공한다.
상기 음극은, 집전체; 및 상기 집전체의 적어도 일면에 위치하고, 음극활물질, 바인더 고분자, 및 도전재를 포함하는 음극활물질층을 구비하고, 상기 음극활물질층이 상기 집전체와 면접하는 하층 영역과 상기 하층 영역과 면접하면서 음극 활물질층의 표면까지 연장되는 상층 영역으로 이루어지고, 상기 하층 영역 및 상층 영역이 각각 독립적으로 음극활물질로서 흑연 및 규소계 화합물 중 적어도 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 하층 영역이 음극활물질로서 천연흑연을 포함하고, 상기 상층 영역에는 음극활물질로서 인조흑연을 포함할 수 있다.
상기 하층 영역 및 상층 영역이 각각 독립적으로 음극활물질로서 규소계 화 합물을 더 포함할 수 있다.
상기 규소계 화합물이 SiOx(0≤x≤2) 및 SiC 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 음극은 하층용 음극활물질로 포함하는 하층용 슬러리를 집전체에 도포 및 건조하여 하층 영역을 형성하고, 이후 하층 영역 상에 상층용 음극활물질로 포함하는 상층용 슬러리를 도포 및 건조하여 상층 영역을 형성하여 제조될 수 있다.
또한, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 음극은 하층용 음극활물질을 포함하는 하층용 슬러리;와, 상층용 음극활물질 포함하는 상층용 슬러리;를 준비하는 단계;
음극 집전체의 일면에 상기 하층용 슬러리를 코팅하고, 동시에 또는 소정의 시간차를 두고 상기 하층용 슬러리 위에 상기 상층용 슬러리를 코팅하는 단계; 및
상기 코팅된 하층용 슬러리 및 상층용 슬러리를 동시에 건조하여 활물질층을 형성하는 단계;를 포함하는 방법에 의해 제조될 수 있다.
이렇게 후자의 방법으로 제조되는 경우에, 상기 음극에서 하층 영역과 상층 영역이 맞닿는 부분에 이들 상이한 종류의 활물질들이 서로 혼재하는 혼합 영역(인터믹싱, intermixing)이 존재할 수 있다. 이는 하층 음극활물질로 포함하는 하층용 슬러리와 상층 음극활물질로 포함하는 상층용 슬러리를 집전체 상에 동시에 또는 매우 짧은 시간 차이를 두고 연속적으로 코팅을 하고, 이후 동시에 건조하는 방식으로 활물질층을 형성하는 경우에, 하층용 슬러리와 상층용 슬러리가 건조전에 맞 닿은 계면 상에 소정의 혼합 구간이 발생하고 이후 건조되면서 이러한 혼합 구간이 혼합 영역의 층 형태로 형성되기 때문이다.
본 발명의 일 구현예의 음극의 활물질층에서, 상기 상층 영역과 상기 하층 영역의 중량비 (또는 단위 면적당 로딩양의 비)는 20:80 내지 50:50, 상세하게는 25:75 내지 50:50일 수 있다.
본 발명의 음극의 활물질층의 하층 영역 및 상층 영역의 두께는 상기 코팅된 하층용 슬러리 및 상기 코팅된 상층용 슬러리의 두께와 완전히 일치하지는 않을 수 있다. 하지만, 건조 또는 선택적인 압연 공정을 거친 결과, 최종 얻어지는 본 발명의 음극의 음극의 활물질층의 하층 영역 및 상층 영역의 두께의 비율은 상기 코팅된 하층용 슬러리 및 상기 코팅된 상층용 슬러리의 두께의 비율과는 일치할 수 있다.
상기 제1 슬러리를 코팅하고, 동시에 또는 소정의 시간차를 두고 상기 제1 슬러리 위에 상기 제2 슬러리를 코팅하고, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 소정의 시간차는 0.6초 이하, 또는 0.02초 내지 0.6초, 또는 0.02초 내지 0.06초, 또는 0.02초 내지 0.03초의 시간차일 수 있다. 이와 같이 제1 슬러리와 제2 슬러리의 코팅시에 시간차가 발생하는 것은 코팅 장비에 기인하는 것이므로, 상기 제1 슬러리와 제2 슬러리를 동시에 코팅하는 것이 더 바람직할 수 있다. 상기 제1 슬러리 상에 제2 슬러리를 코팅하는 방법은 이중 슬롯 다이(double slot die), 등의 장치를 이용할 수 있다.
상기 활물층을 형성하는 단계에서, 건조 단계 이후 활물질층을 압연시키는 단계를 더 포함할 수 있다. 이때, 압연은 롤 프레싱(roll pressing)와 같이 당업 분야에서 통상적으로 사용되는 방법에 의해 수행될 수 있으며, 예컨대, 1 내지 20 MPa의 압력 및 15 내지 30℃의 온도에서 수행될 수 있다.
상기 코팅된 하층용 슬러리 및 상층용 슬러리를 동시에 건조하여 활물질층을 형성하는 단계는, 열풍 건조 및 적외선 건조 장치가 조합한 장치를 이용하고, 당업 분야에서 통상적으로 사용되는 방법으로 실시될 수 있다.
상기 하층용 슬러리의 고형분에서 제1 바인더 고분자의 중량%가 상기 상층용 슬러리의 고형분에서 제2 바인더 고분자의 중량%과 동일하거나 더 많을 수 있다. 본 발명의 일 구현예에 따르며, 상기 하층용 슬러리의 고형분에서 제1 바인더 고분 자의 중량%가 상기 상층용 슬러리의 고형분에서 제2 바인더 고분자의 중량%보다 1.0 내지 4.2배, 또는 1.5 내지 3.6배, 또는 1.5 내지 3 배 클 수 있다.
이때, 상기 코팅된 하층용 슬러리에서 제1 바인더의 중량% 및 상기 코팅된 상층용 슬러리에서 제2 바인더의 중량%의 비율이 이러한 범위를 만족하는 경우에 하층 영역의 바인더가 너무 적지 않아서 전극층의 탈리가 발생하지 않으며, 상층 영역의 바인더가 너무 많지 않아서 전극 상층부의 저항이 감소되고 급속충전성능이 유리할 수 있다.
상기 하층용 슬러리의 고형분에서 제1 바인더 고분자의 중량%가 2 내지 30 중량%, 또는 5 내지 20 중량%. 또는 5 내지 20 중량%일 수 있고, 상기 상층용 슬러리의 고형분에서 제2 바인더 고분자의 비율(중량%)이 0.5 내지 20 중량%, 또는 1 내지 15 중량%, 또는 1 내지 10 중량%, 또는 2 내지 5 중량%일 수 있다.
상기 하층용 슬러리 및 상기 상층용 슬러리 전체의 고형분에서 제1 바인더 고분자 및 제2 바인더 고분자의 총비율(중량%)이 2 내지 20 중량%, 또는 5 내지 15 중량%일 수 있다.
도 2를 다시 참조하면, 상기 제1전극(2) 및 상기 제2전극(4)에는 각각 상기 활물질(22, 42)이 코팅되지 않은 제1전극 무지부(21) 및 제2전극 무지부(41)가 마련될 수 있다. 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제2전극 무지부(41)에는 상기 제1전극(2) 및 상기 제2전극(4)을 외부에 전기적으로 연결하기 위하여 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제2전극 무지부(41)에 전기적으로 연결된 제1전극 탭(23) 및 제2전극 탭(43)이 각각 마련될 수 있다.
상기 제1전극 탭(23) 및 상기 제2전극 탭(43)은 각각 하나씩 마련될 수도 있고, 복수 개 마련될 수도 있다.
*상기 제2전극 무지부(41) 및 제2전극 탭(43)이 제조공정상 상기 제2전극(4)의 양 끝에 마련될 수밖에 없는 경우, 상기 제2전극(4)의 전류 경로가 길어져 저항이 증가하게 된다. 또한, 상기 제2전극(4)이 상기 제1전극(2)에 비하여 더 길이가 긴 경우에는 더욱 그렇다.
도 3은 탭 구조의 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지의 단면도이다. 이를 참조하면, 전극 적층체가 젤리롤 형태로 권취된 전극 조립체(1)가 축방향 일측면이 개방된 전지 캔(6)에 수용된다.
상기 전극 조립체(1)의 제1전극 무지부(21)와 연결된 제1전극 탭(23)은 전지 캔 리드(63)에 마련된 제1전극 단자(631)에 연결됨으로써, 상기 제1전극(2)을 전지 캔 리드(63) 및 외부와 전기적으로 연결되도록 한다. 상기 제1전극 탭(23)이 돌출되는 상기 전극 조립체(1)의 축방향 일측면은 절연층(65)으로 커버될 수 있다.
상기 전극 조립체(1)의 제2전극 무지부(41)와 연결된 제2전극 탭(43)은 전지 캔 바닥면(62)에 연결됨으로써 상기 제2전극을 전지 캔(6) 및 외부와 전기적으로 연결될 수 있도록 한다.
상기 전지 캔 리드(63)는 상기 제1전극(2)과 연결되고, 상기 전지 캔(6)은 상기 제2전극(4)과 연결되므로, 상기 전지 캔 리드(63)와 상기 전지 캔(6) 사이에는 절연층(65)이 마련되어 단락을 방지할 수 있다.
상기 전지 캔 측벽(61)에는 상기 전극 조립체(1) 위로 반경방향 내측으로 함입된 비딩부(64)가 마련될 수 있다. 이러한 비딩부(64)가 마련됨으로써, 상기 전극 조립체(1)는 상하로 유격 없이 상기 전지 캔(6)에 안정적으로 수용될 수 있다.
위와 같은 탭 구조는 상기 제1전극(2) 및 상기 제2전극(4)의 전류 경로가 오로지 상기 제1전극 탭(23) 및 상기 제2전극 탭(43) 뿐이어서 이 부분의 저항이 매우 높아 발열이 발생할 수 있고, 성능 및 내구성이 좋지 않을 수 있다. 전기 저항은 전류 경로의 길이에 비례하고, 면적에 반비례하는 성질이 있으므로, 전류 경로가 좁으면 저항 감소에 불리하기 때문이다.
도 4는 탭리스 구조의 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지의 단면도이다. 이를 참조하면, 전극 적층체가 젤리롤 형태로 권취된 전극 조립체(1)가 축방향 일측면이 개방된 전지 캔(6)에 수용된다.
상기 전극 조립체(1)의 축방향 양측에는 제1전극 무지부(21)와 제2전극 무지부(41)가 돌출되어 나오고, 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제2전극 무지부(41)는 각각 집전판(5)에 연결된다. 이 때, 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제2전극 무지부(41)는 반경방향으로 절곡되어 상기 제1전극 집전판(51) 및 상기 제2전극 집전판(52)과의 접합 성능을 향상시키도록 마련될 수 있다.
상기 제1전극 무지부(21)에 연결된 제1전극 집전판(51)은 제1전극 탭(23)과 연결되고, 상기 제1전극 탭(23)은 제1전극 단자(631)를 통해 전지 캔 리드(63)와 연결됨으로써 상기 제1전극이 외부와 전기적으로 연결될 수 있도록 한다.
상기 제2전극 무지부(41)에 연결된 제2전극 집전판(52)은 전지 캔 바닥면(62)에 연결됨으로써 상기 제2전극을 전지 캔(6) 및 외부와 전기적으로 연결될 수 있도록 한다.
상기 전지 캔 리드(63)는 상기 제1전극(2)과 연결되고, 상기 전지 캔(6)은 상기 제2전극(4)과 연결되므로, 상기 전지 캔 리드(63)와 상기 전지 캔(6) 사이에는 절연층(65)이 마련되어 단락을 방지할 수 있다. 또한, 상기 제1전극 집전판(51)이 상기 전지 캔(6) 내벽과 단락을 일으키는 것을 막기 위하여, 상기 제1전극 집전판(51)은 그 상면과 측면이 절연층(65)으로 커버될 수 있다.
상기 전지 캔 측벽(61)에는 상기 전극 조립체(1) 위로 반경방향 내측으로 함입된 비딩부(64)가 마련될 수 있다. 이러한 비딩부(64)가 마련됨으로써, 상기 전극 조립체(1)는 상하로 유격 없이 상기 전지 캔(6)에 안정적으로 수용될 수 있다.
위와 같은 탭리스 구조는 상기 제2전극의 경우 제2전극 무지부(41), 제2전극 집전판(52), 및 전지 캔 바닥면(62)을 통해 전류가 흐르게 함으로써 제2전극(4) 측에서는 넓은 전류 경로를 만들어 저항 감소에 유리하다. 그러나, 제1전극(2) 측에서는 어차피 제1전극 탭(23)을 통하여 전류가 흐르기 때문에 저항을 낮추는 데에 도움이 되지 않고, 오히려 제1전극 무지부(21), 제1전극 집전판(51), 및 절연층(65)이 더해져 전지 캔(6)이 상하로 길어져야 한다. 이는 동일한 규격의 원통형 전지 셀에 있어, 전극 조립체(1)의 길이가 짧아져 용량이 감소되는 결과를 낳는다. 또한, 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제2전극 무지부(41)가 집전판(5)과의 접합 성능 향상을 위하여 반경방향으로 절곡되는 경우, 각각 제2전극(4) 및 제1전극(2)의 축방향 단부와 단락을 일으킬 가능성도 있어 안정성 역시 취약하다.
한편, 리드(63)에는 열폭주 방지 기구(CID; Current Interrupt Device) 및/또는 벤팅 구조가 함께 적용될 수 있다. 그런데, 위와 같이 제1전극 무지부(21)가 반경방향으로 절곡되고 그 위에 집전판(5)이 용접되어 있는 구조는, 전지 캔(6)의 내부 압력이 CID에 온전히 작용하는 것을 방해하기도 하고, 벤팅 구조를 가리는 등, 전지 성능에 영향을 미칠 수 있다.
이에, 본 발명은 제2전극 측에서는 탭리스 구조의 저항 감소 효과 및 공간 활용성 향상의 효과를 취하면서도, 탭리스 구조를 하지 않아도 충분히 저항을 감소시킬 수 있는 제1전극 측에는 탭 구조의 공간 활용성 및 단락에 대한 안정성을 취하는 개선된 전극 조립체의 구조를 제공한다.
도 5 및 도 6은 각각 제2전극의 축방향 타측 단부에 연속적인 형태와 단속적으로 노칭된 형태의 무지부가 마련된 본 발명의 각 실시예에 따른 제1전극 및 제2전극이 권취되기 전 상태를 나타내는 전개도이다.
이들 도면을 참조하면, 제1전극(2) 및 제2전극(4)의 양면에는 활물질(22, 42)이 코팅되어 있다. 상기 제1전극(2)에는 그 내부(축방향(Y)으로 활물질이 도포된 구간)의 길이방향(X) 일부 구간에 제1전극 무지부(21)가 마련되고, 상기 제1전극 무지부(21)에 연결된 제1전극 탭(23)이 상기 제1전극(2)의 폭방향(권취 후의 축방향) 일측으로 돌출된다. 상기 제2전극(4)에는 그 폭방향 타측 단부에 제2전극 무지부(41)가 마련되어 노출된다.
상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제1전극 탭(23)은 하나만 마련될 수도 있고, 복수 개 마련될 수도 있다. 상기 제1전극 탭(23)이 복수 개 마련되는 경우, 제1전극(2)의 전류 경로가 넓어져 저항 감소 효과가 있을 수 있다. 후술할 바와 같이, 상기 복수 개의 제1전극 탭(23)은 권취 후 적어도 일부 면적이 서로 포개어져 전기적으로 연결되어 하나의 탭을 구성하도록 형성될 수도 있다. 이러한 구조는 제1전극 탭(23)과 리드(63)의 연결을 더욱 편리하게 해준다.
제1전극 탭(23)의 개수는, 제1전극(2)으로 연결되는 경로에서 측정되는 저항 값이 소정의 저항 값 이하로 떨어질 수 있는 최소 개수로 결정될 수 있다. 가령 제1전극 탭(23)을 2개 사용할 경우 측정되는 저항 값이 소정의 저항 값 이하라면, 제1전극 탭(23)은 2개 사용되면 족하고, 3개 이상 사용할 필요는 없다.
상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제1전극 탭(23)은 제1전극(2)의 전류 경로를 최소화하기 위하여 적절한 위치에 마련될 수 있다. 가령, 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제1전극 탭(23)이 각각 하나씩 마련되는 경우, 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제1전극 탭(23)은 상기 제1전극(2)이 길이방향(권취방향)으로 3등분되도록 이를 폭방향을 따라 분할하였을 때 상기 길이방향 양단부의 양 구역을 회피한 위치에 마련될 수 있다. 또한 가령, 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제1전극 탭(23)이 각각 2개소에 마련되는 경우, 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제1전극 탭(23)은 상기 제1전극(2)이 길이방향(권취방향)으로 4등분되도록 이를 폭방향을 따라 분할하였을 때 상기 길이방향 양단부의 양 구역을 회피한 2개 구역에 각각 하나씩 마련될 수 있다. 상기 제1전극 무지부(21) 및 상기 제1전극 탭(23)이 3개소 이상에 마련되는 경우도 위와 유사한 방법으로 이들을 적절히 배치할 수 있다.
제1전극 탭(23)의 개수를 최소화하되, 제1전극 탭(23)의 위치를 적절히 선정하더라도 해당 위치로 선정함으로 인해 측정되는 저항 값이 소정의 저항 값보다 높다면, 제1전극 탭(23)의 개수를 하나 더 늘리고 제1전극 탭(23)의 위치를 적절히 선정하는 방식으로, 제1전극 탭(23)의 개수를 최소화할 수 있다.
상기 제2전극 무지부(41)는 상기 제2전극(4) 폭방향 타측 단부에 도 5와 같이 그 길이방향으로 연속하는 형태로 마련될 수도 있고, 도 6과 같이 그 길이방향으로 단속적으로 노칭된 형태로 마련될 수도 있다. 상기 노칭은 후술할 상기 제2전극 무지부(41)의 절곡을 위한 것일 수 있다.
위와 같은 제1전극(2)과 제2전극(4)은 분리막(3)을 개재하며 적층 및 권취되어 젤리롤 형태의 전극 조립체를 구성할 수 있다.
도 7은 제1전극에는 제1전극이 연결되고 제2전극에는 축방향 타측으로 돌출되어 절곡되는 무지부가 마련된 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체의 단면도이고, 도 8은 도 7에서 절곡된 제2전극 무지부에 집전판이 연결된 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체이다.
도 7을 참조하면, 상기 제2전극 무지부(41)는 상기 제1전극(2) 및 상기 분리막(3)에 비하여 전극 조립체(1)의 축방향 타측으로 돌출될 수 있다. 상기 제2전극 무지부(41)는 반경방향으로 절곡될 수 있다. 반경방향이라 함은 원심방향과 구심방향을 모두 포함하는 개념이다. 실시예에 따르면, 보다 바람직하게, 상기 제2전극 무지부(41)는 구심방향으로 절곡될 수 있다. 이로써, 상기 제2전극 무지부(41)는 축방향 타측에서 평평한 면을 제공하여 후술할 집전판(5) 또는 전지 캔 바닥면(62)과의 접합에 있어 접합 성능을 제고할 수 있다. 또한, 이를 통해 전류 경로를 더 넓혀 저항을 낮출 수도 있다.
도 8을 참조하면, 상기 절곡된 제2전극 무지부(41)는 그 표면에 집전판(5)이 연결될 수 있다. 상기 전극 조립체(1)를 후술할 전지 캔(6)에 수용함과 동시에 상기 제2전극 무지부(41)가 상기 전지 캔(6)의 바닥면(62)과 전기적으로 연결되게 함에 있어서, 상기 집전판(5)을 개재함으로써 조립 및 접합의 안정성을 제고할 수 있다.
상기 제1전극 탭(23)은 권취된 상태에서도 상기 제2전극(4) 및 분리막(3)에 비하여 축방향 일측으로 돌출된다. 상기 제1전극 탭(23)이 복수 개 마련된 경우 이들은 서로 포개어져 전기적으로 연결된 하나의 탭을 구성할 수도 있다. 이로써, 전류 경로가 넓어져 저항이 감소할 수 있다.
도 9는 제1전극의 축방향 길이가 제2전극의 축방향 길이보다 짧은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체를 나타낸 확대 단면도이다. 이를 참조하면, 특히 상기 제2전극 무지부(41)가 절곡되는 과정에서, 상기 제2전극(4)과 상기 제1전극이 서로 단락을 일으킬 가능성이 있다. 이러한 단락은 일반적인 젤리롤 전극 조립체인 경우 분리막(3)이 제1전극(2) 및 제2전극(4)보다 축방향 양방으로 돌출되도록 함으로써 방지할 수 있으나, 본 발명의 실시예에 따른 제2전극(4) 측과 같은 탭리스 구조에서는 상기 제2전극 무지부(41)가 상기 분리막(3)에 비하여도 축방향 타측으로 돌출되어 나오는바, 이를 방지하기가 어렵다.
위와 같은 단락 문제를 해결하기 위하여, 상기 제1전극(2)은 상기 제2전극(4)보다 그 축방향 길이가 짧게 형성될 수 있다. 이로써 상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부가 분리막(3) 내로 더 깊이 위치하여, 상기 분리막(3)이 상기 제2전극 무지부(41)와 상기 제1전극(2) 간을 절연함으로써 단락이 일어날 가능성이 줄어든다.
도 10은 도 9에서 제1전극과 제2전극에서 활물질이 코팅된 영역의 축방향 일측 단부 간의 거리가 축방향 타측 단부 간의 거리보다 짧은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체를 나타낸 확대 단면도이다. 이를 참조하면, 상기 제1전극(2)의 축방향 일측 단부와 상기 제2전극(4)의 축방향 일측 단부 간의 거리는 상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부와 상기 제2전극(4)에서 상기 제2전극 무지부(41)가 시작하는 위치 간의 거리에 비하여 짧게 마련될 수 있다.
이는 상기 제1전극(2) 측은 탭 구조를 함으로써 탭리스 구조와는 달리 단락의 위험이 적기 때문이다. 상기 제1전극(2)은 절곡되지 않고, 별도로 가압되지 않으며, 상기 제1전극 탭(23)에는 절연처리가 될 수 있으므로, 상기 제2전극 무지부(41)가 절곡되는 경우에 비하여 단락의 위험이 현저히 낮다. 따라서 상기 제1전극 탭(23)이 돌출되는 부위에서는 상기 제1전극(2) 및 상기 제2전극(4)의 축방향 단부 간의 거리를 좁혀 공간 활용성 제고 및 용량 증대를 달성할 수 있다.
또한, 공간 활용성을 높이기 위하여, 상기 제1전극(2)은 그 축방향 일측 단부가 상기 제2전극(4)의 축방향 일측 단부와 나란히 위치하거나 그보다 내측에 오도록, 즉, 그 높이가 상기 제2전극(4)의 축방향 일측 단부의 높이와 같거나 그보다 낮도록 마련될 수 있다. 이는 상기 제2전극 무지부(41)가 있는 축방향 타측에서 상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부가 상기 제2전극(4)의 축방향 타측 단부에 비하여 상대적으로 내측으로 위치하여 상기 제2전극(4)과의 단락을 피하는 것과는 다르게, 상기 제2전극(4)의 축방향 일측 단부는 상기 제1전극(2)의 축방향 일측 단부를 피하여 더 낮게, 또는 더 내측에 마련될 필요성이 낮은 반면, 이렇게 상기 제1전극(2)의 단부를 축방향 일측을 향하여 돌출시키지 않음으로써 공간 활용성을 제고하고 용량을 증대시킬 수 있기 때문이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체는, 제1전극(2), 분리막(3), 제2전극(4), 및 분리막(3)을 순차로 적층한 전극 적층체를 권취축을 중심으로 권취방향(길이방향)으로 권취하여 제조되는 것으로서, 상기 제1전극(2)은 양극, 상기 제2전극(4)은 음극이고, 상기 제1전극(2)이 길이방향으로 4등분되도록 상기 제1전극(2)을 폭방향을 따라 나누었을 때 그 길이방향 양단부의 구역을 회피한 2개 구역에 각각 하나씩 마련되는 제1전극 무지부(21)에 각각 제1전극 탭(23)이 하나씩 전기적으로 연결되어 마련되고, 상기 제1전극 탭(23)은 폭방향(축방향) 일측으로 돌출되며, 상기 제2전극(4)은 상기 제1전극(2)에 비하여 길이가 길고, 상기 제2전극(4)에는 그 폭방향 타측 단부를 따라 길이방향(권취방향)으로 단속적으로 노칭된 형태의 제2전극 무지부(41)가 마련되고, 상기 제2전극 무지부(41)는 상기 제2전극(4)의 폭방향 타측으로 노출되며, 상기 전극 적층체에서 상기 제1전극(2)의 폭방향 일측 단부의 높이는 상기 제2전극의 폭방향 일측 단부의 높이와 같고, 상기 제2전극(4)의 축방향 타측 단부 및 분리막(3)은 상기 제1전극(2)의 축방향 타측 단부에 비하여 상대적으로 축방향 타측으로 돌출 연장되어, 상기 제1전극(2)의 축방향 길이는 상기 제2전극(4)의 축방향 길이보다 짧고 그 중심이 상기 제2전극(4)의 중심에 비하여 상방에 위치하고, 권취된 후에는, 상기 제1전극 탭(23)들은 상기 전극 조립체(1)의 축방향 일측으로 돌출되어 서로 포개어져 하나의 탭을 구성하고, 상기 제2전극 무지부(41)는 구심방향으로 절곡되어 평평한 면을 이루고, 상기 제2전극 무지부(41)가 절곡되어 이루는 평평한 면에는 집전판(5)이 용접되는 것일 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 개선된 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지 셀의 구조를 제공한다.
도 11 및 도 12는 각각 전극 조립체의 축방향 일측면이 절연층으로 커버된 본 발명의 일 실시예에 따른 원통형 전지의 단면도 및 제1전극 탭의 일부만이 절연층으로 커버된 본 발명의 일 실시예에 따른 원통형 전지의 단면도이다.
도 11을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 원통형 전지는 축방향 일측면이 개방된 전지 캔(6)을 포함하고, 상기 전극 조립체(1)는 그 제2전극 무지부(41)가 상기 전지 캔(6)의 바닥면(62)을 향하도록 상기 전지 캔(6)에 수용되어 제조될 수 있다. 상기 제2전극 무지부(41)는 상기 전지 캔 바닥면(62)과 전기적으로 연결되고, 이 때, 상기 제2전극 무지부(41)와 상기 전지 캔 바닥면(62) 사이에 집전판(5)이 개재될 수 있다. 이 때, 상기 제2전극 무지부(41)는 집전판(5) 없이 바로 상기 전지 캔 바닥면(62)과 연결될 수도 있고, 이를 통해 공간 활용성을 높이고 용량을 증대시킬 수 있다.
전극 조립체(1)가 수용된 전지 캔(6)의 축방향 일측에는 상기 전극 조립체(1) 위로 이를 고정하기 위하여 상기 전지 캔(6)의 측벽(61)을 내측으로 함입시킨 비딩부(64)가 마련되고, 상기 비딩부(64) 위로는 상기 전지 캔(6)과 그 사이에 절연층(65)을 개재하며 크림핑 방식으로 고정되며 상기 전지 캔(6)의 축방향 일측 개방부를 커버하는 전지 캔 리드가 마련된다.
상기 제1전극 탭(23)은 상기 전극 조립체(1)의 축방향 일측으로 돌출되어 제1전극 단자(631)를 통해 상기 전지 캔 리드(63)에 연결될 수 있다. 상기 제1전극 단자(631)는 상기 리드(63)에 별도로 전기적으로 연결되어 마련될 수도 있고, 상기 리드(63)의 일부로서 마련될 수도 있으며, 상기 리드(63) 자체가 상기 제1전극 단자(631)일 수도 있다.
상기 리드(63)에는 열폭주 방지 기구(CID; Current Interrupt Device) 및/또는 벤팅 구조가 함께 적용될 수 있다. 상기 리드(63)는 상기 열폭주 방지 기구(CID; Current Interrupt Device) 및/또는 벤팅 구조를 통해 제1전극 단자(631)에 전기적으로 연결될 수 있다.
이 때 상기 전극 조립체(1)의 축방향 일측면은 상기 제1전극 탭을 돌출시키며 절연층(65)으로 커버될 수 있다.
도 12를 참조하면, 상기 절연층(65)은 상기 전지 캔 리드(63)와 상기 전지 캔(6) 사이 이외에 상기 제1전극 탭(23)이 상기 제2전극(4)과 간섭을 일으킬 우려가 있는 곳을 커버하도록, 바람직하게는 제1전극 탭(23)이 상기 전극 조립체(1)의 젤리롤 부분에서 돌출되어 나오는 경계 부분을 커버하도록, 마련될 수 있다. 이렇게 함으로써 도 11에서와 같이 상기 전극 조립체(1)의 일측면을 전부 커버하는 방식에 비하여 공간 활용성이 좋아지고 용량을 키울 수 있게 된다.
본 발명의 일 실시예에 따른 원통형 전지 셀은, 상방이 개방된 전지 캔에, 본 발명의 실시예에 따른 전극 조립체(1)가 제2전극 무지부(41)를 하방으로 하여 수용되고, 상기 제2전극 무지부(41)는 상기 전지 캔(6)의 바닥면(62)에 전기적으로 연결되고, 제1전극 탭은 상기 전지 캔(6)의 상부를 커버하는 전지 캔 리드(63)에 마련된 제1전극 단자(631)를 통하여 상기 리드(63)에 전기적으로 연결되고, 상기 제1전극 탭(23)이 상기 제2전극(4)과 단락을 일으킬 우려가 있는 부위 및 상기 리드(63)와 전지 캔(6) 사이가 절연층(65)으로 커버된 것일 수 있다.
도 13에는 전극 조립체(1)의 제2전극 무지부(41)가 절곡되어 중첩된 상태에서, 전지 캔(6)의 바닥면(62)에 직접 용접되고, 2개의 제1전극 탭(23)이 반경방향으로 서로 다른 위치에서 축방향으로 돌출되고 제1전극 단자(631)에 용접된 구조가 예시된다.
전지 캔(6)의 바닥면(62)은 전지 캔(6)의 측벽(61)의 하단부보다 약간 오목하게 함몰된 구조를 가질 수 있다. 이렇게 함몰된 부위가 제2전극 무지부(41)와 용접될 때에는 바닥면(62)의 저면에 레이저를 조사하는 방식으로 용접될 수 있으며, 상기 바닥면(62)의 함몰 구조는 이러한 용접부위가 지면에 접하여 손상이 발생하는 일을 방지한다.
상기 제1전극 단자(631)에는 노칭 홈과 같이 강성을 약화시킨 벤트(633) 구조가 마련될 수 있다. 도 13을 참조하면, 도 4와 대비하여 확실히 비딩부(64) 직전까지 활물질이 도포된 전극 조립체(1) 부위가 마련되어 에너지 밀도를 더 높였음을 확인할 수 있다.
상기 리드(63)와 함께 크림핑되는 절연층(65)은 축방향으로 연장되어 비딩부 둘레의 내주를 덮는다. 아울러 상기 절연층(65)의 내주면은 전극 탭(23)이 반경방향 내측으로 모이도록 안내하여, 전극 탭(23)이 전지 캔(6)의 측벽(61)과 닿는 일이 없도록 보장한다.
상기 원통형 전지 캔(6)에는 전지 반응을 위한 전해질이 채워질 수 있다. 전해질은 A +B-와 같은 구조를 갖는 염일 수 있다. 여기서, A+는 Li +, Na+, K+ 와 같은 알칼리 금속 양이온이나 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함한다. 그리 고 B-는 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, AlO4 -, AlCl4 -, PF6 -, SbF6 -, AsF6 -, BF2C2O4 -, BC4O8 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, C4F9SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2) 2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN-및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루 어진 군에서 선택된 어느 하나 이상의 음이온을 포함한다.
전해질은 또한 유기 용매에 용해시켜 사용할 수 있다. 유기 용매로는, 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 에틸렌 카보네이 트(ethylenecarbonate, EC), 디에틸카보네이트(diethyl carbonate, DEC), 디메틸카보네이트(dimethyl carbonate, DMC), 디프로필카보네이트(dipropyl carbonate, DPC), 디메틸설프옥사이드(dimethyl sulfoxide), 아세토니트릴 (acetonitrile), 디메톡시에탄(dimethoxyethane), 디에톡시에탄(diethoxyethane), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 에틸 메틸카보네이트(ethyl methyl carbonate, EMC), 감마 부티로락톤(γ-butyrolactone) 또는 이들의 혼합물이 사용될 수 있다.
도 14는 전극 조립체(1)의 다른 실시예가 도시된다. 도 5 및 도 6에 도시된 바와 같이 축방향으로 활물질이 도포된 영역에 전극 탭(23)을 연결한 경우, 두꺼운 전극 탭(23)으로 인해, 전극 탭(23)이 배치된 원주방향 영역의 젤리-롤의 반경방향 두께가 다른 부위보다 더 두꺼워진다. 실시예에 따르면, 이러한 두께 편차를 최소화하기 위해, 복수 개의 전극 탭(23)이 원주방향으로 서로 다른 위치에 배치되도록 한 구조가 예시된다. 복수 개의 전극 탭(23)이 원주방향으로 서로 다른 위치에 배치될 때에는, 이들이 원주방향으로 실질적으로 등간격 배치되도록 하는 것이 바람직하다. 가령 도시된 바와 같이 3개의 전극 탭(23)이 마련된 경우, 이들 간의 사잇각은 120도 내외일 수 있다.
물론 이들 복수 개의 전극 탭(23)이 전극 조립체(1)의 중심으로부터 위치하는 반경방향 거리 역시 도시된 바와 같이 서로 다를 수 있다. 이에 대해서는 이미 앞서 도 5 및 도 6에서 전극 탭(23)의 위치 선정과 관련하여 설명한바 있다. 복수 개의 전극 탭(23)의 반경방향 간격은, 구심으로부터 원심으로 갈수록 점차 작아질 수 있다. 가령 가장 구심측으로부터 원심측으로 배치되는 전극탭들의 반경이 r1, r2, r3, r4라 하면, (r2-r1)> (r3-r2)> (r4-r3) 와 같은 관계를 가질 수 있다.
복수 개의 전극 탭(23)은 모두 구심 방향으로 탄성 변형되어 일부 면적이 서로 중첩될 수 있다. 이들은 한 번에. 또는 순차적으로 리드(63) 용접될 수 있다.
도 15 내지 도 19는, 전극 조립체(1)의 다른 실시예를 도시한다. 도 15를 참조하면 제1전극(2)은 축방향 일측으로 활물질(22)이 도포되지 않은 제1전극 무지부(21)를 구비한다. 상기 제1전극 무지부(21)에는 복수 개의 제1전극 탭(23)이 고정되고 전기적으로 연결된다.
제2전극(4)은 축방향 타측으로 활물질(42)이 도포되지 않은 제2전극 무지부(41)를 구비한다. 제2전극 무지부(41)는 구심으로부터 원심으로 갈수록 그 축방향 연장 길이가 점진적으로 또는 단계적으로 커진다. 상기 제2전극 무지부(41)는 노칭 탭 형태로 마련될 수 있고, 이러한 노칭 탭은 그 기단부가 절곡되어 반경방향으로 누울 수 있다.
가장 구심측과 가장 원심측 일정 구간은 노칭 탭이 마련되지 않을 수 있다. 노칭 탭이 마련되지 않는 부위는 절곡되지 않는다. 원심측 1턴은 제조 과정에서 노칭 탭이 의도치 않은 상황에서 변형되는 일을 방지하기 위해 제거될 수 있다.
상기 제1전극 탭(23)은 폭방향(Y)으로 제1전극 활물질(22)이 도포된 영역에는 연장되지 않는다. 그러면, 상기 제1전극(2)과 제2전극(4)과 분리막(3)을 권취하여 전극 조립체(1)를 구성하더라도, 제1전극 탭(23)이 반경방향으로 빡빡하게 밀착된 활물질(22, 42) 도포 영역에 개재되지 않는다. 그러면 충방전 과정에서 젤리-롤의 반경이 팽창 수축을 반복하더라도, 과도한 압력이 걸리는 영역이 없어 그로 인한 열화 현상을 방지할 수 있다.
도 15에는, 제1전극 무지부(21)가 길이방향으로 길게 연장된 형태로 제공됨이 예시된다. 이러한 구조에서는 제1전극 무지부(21)가 너무 길면, 단락의 위험성이 높아지고, 제1전극 무지부(21)가 너무 짧으면 제1전극 탭(23)과의 결합 면적 확보에 불리할 수 있다.
이를 보완하여, 도 16에는, 제1전극 탭(23)이 결합되는 구간에서만 제1전극 무지부(21)의 높이가 더욱 높고, 그렇지 않은 영역에서는 제1전극 무지부(21)를 짧게 유지한 구조가 개시된다. 이처럼 제1전극 무지부(21)의 높이를 작게 하면, 제1전극 무지부(21)가 분리막(3)보다 더 외측으로 돌출되지 않게 할 수 있다.
또한 도 17에 도시된 바와 같이, 제1전극 탭(23)이 결합되는 구간 외의 제1전극 무지부(21)를 모두 제거하면, 전기 용량에 기여하는 제1전극(2)의 면적을 극대화하는 것이 가능하다.
이렇게 복수 개의 제1전극 탭(23)이 축방향 일측으로 돌출된 제1전극 무지부(21)에 연결된 구조에 따르면, 도 18과 도 19에 도시된 바와 같이, 원주방향으로 서로 일치하는 위치에 제1전극 탭(23)들이 배열되도록 할 수 있다. 어차피 젤리-롤에서 제1전극 탭(23)은 활물질 코팅층을 벗어난 위치에 배치되므로, 이들을 굳이 원주방향으로 분산해 배치할 필요가 없다.
오히려 원주방향으로 실질적으로 동일한 위치에 이들이 배치되면, 도시된 바와 같이 판재 형상의 제1전극 탭(23)들이 서로 실질적으로 평행하게 배치되므로 이들의 벤딩도 나란히 이루어질 수 있다. 따라서 복수 개의 제1전극 탭(23)들이 원주 방향을 따라 서로 분산 배치된 것과 대비하여, 리드(63)와의 용접 및 리드(63) 용접 후의 취급이 모두 용이하다. 특히 이들은 반경방향으로는 서로 이격되어 있지만, 동일 반경 선상에 배치되므로, 내부 저항 감소 효과도 여전히 누린다.
특히 제1전극 탭(23)이 마련되어야 하는 위치가 제1전극 무지부(21)가 축방향 일측으로 돌출되도록 하고, 제1전극 무지부(21)를 도 16과 도 17에 도시된 바와 같이 소정 구간에서 더 높게 마련하거나 소정 구간에만 마련하되, 해당 구간의 제1전극 무지부(21)가 축방향 일측으로 돌출되도록 하며, 권취 편차를 반영하여 해당 구간을 넓게 설정하면, 먼저 전극 조립체(1)를 권취한 뒤 축방향으로 돌출된 제1전극 무지부(21)에 제1전극 탭(23)을 후행하여 접촉 연결함으로써, 제1전극 탭(23)의 원주방향 위치를 정확히 정렬할 수 있게 된다.
아울러, 제1전극 탭(23)이 반경방향으로 적절한 간격을 유지하면서도 가장 작은 영역에 모여 있을 수 있기 때문에, 해당 영역만을 포함하도록 절연층(65)을 형성할 수 있고, 절연층(65)의 설치하기 용이하며, 절연층(65)을 통해 제1전극 탭(23)을 제1전극 무지부(21)에 견고하게 접촉되도록 하는 등의 다양한 이점을 누릴 수 있다.
이러한 복수 개의 제1전극 탭(23) 구조는, 제1전극 탭(23)을 복수 적용함에 불구하고, 상기 제1전극 탭(23)과의 용접을 위해 비워 두어야 하는 리드(63)의 면적을 최소화할 수 있고, 그 위치 또한 원주방향의 일 위치에서 반경방향으로 연장된 부위(도 18 및 도 19의 이점쇄선 표시 영역)로 확정할 수 있기 때문에, 복수 개의 제1전극 탭(23)을 리드(63)에 연결하면서도 리드(63)에 CID나 벤트를 적용하기 편리하다.
도 20은 제2전극 무지부(41)에 절연 코팅층(44)이 추가로 코팅된 제2전극(4)의 전개도이다. 도 21은 도 20의 절연 코팅층이 코팅된 제2전극 무지부(41)를 권취한 후 절곡한 상태를 확대한 도면이다.
절연 코팅층(44)은 제2전극 무지부(41)의 기단부 부근의 강성을 보강해준다. 이에 따라 상기 제2전극 무지부(41)를 용접하기 위해 제2전극 무지부(41)가 제2전극 집전판(52)이나 전지 캔(6)의 바닥면(62)에 의해 축방향으로 힘을 받을 때, 제2전극 무지부(41)의 기단부가 좌굴되지 않을 수 있다.
제2전극 무지부(41)의 기단부를 절연 코팅층(44)으로 보강하게 되면, 설사 상기 제2전극 무지부(41)의 기단부가 좌굴된다 하더라도, 제2전극 무지부(41)와 제1전극(2)이 직접 접촉하지 않고 상기 절연 코팅층(44)을 사이에 두고 접촉하게 되므로, 제1전극(2)과 제2전극(4) 사이에 단락이 일어나는 현상을 방지할 수 있다.
상기 절연 코팅층(44)은, 상기 제2전극 무지부(41)를 반경방향을 절곡하는 공정에서 절곡 저항력을 제공한다. 이에 따라 제2전극 무지부(41)를 반경방향으로 절곡할 때, 상기 절연 코팅층(44)이 코팅된 구간은 거의 변형되지 않고, 상기 절연 코팅층(44)이 코팅되지 아니한 구간에서 변형이 주로 일어나도록 할 수 있다.
상기 절연 코팅층(44)은 상기 제2전극 활물질(42) 코팅부와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위로부터 상기 제2전극 무지부(41)의 단부를 향하는 소정 구간을 커버한다. 상기 절연 코팅층(44)은 상기 분리막(3)의 축방향 단부보다 내측에서 시작하여, 상기 분리막(3)보다 축방향 외측으로 더 연장된다.
상기 절연 코팅층(44)은 제2전극 활물질(42) 코팅부와 제2전극 무지부(41)의 경계 부위를 덮을 때 상기 제2전극 활물질(42) 코팅부의 단부의 미소 구간을 함께 덮는다. 좌굴에 의해 변형이 가장 크게 발생하는 부위는 상기 제2전극 활물질(42) 코팅부와 상기 제2전극 무지부(41)의 경계 부위일 수 있다. 상기 절연 코팅층(44)은 이러한 경계부위에서 상기 제2전극 활물질(42) 코팅부의 단부의 미소 구간을 함께 덮기 때문에, 상기 제2전극 활물질(42) 코팅부와 상기 제2전극 무지부(41)의 경계 부위의 좌굴 저항력을 크게 높여준다.
상기 절연 코팅층(44)은 일정한 두께로 코팅되거나, 축방향으로 그 두께가 변화할 수 있다. 도 21에는, 음극 활물질의 단부에 형성된 글라이드 구간(두께가 얇아지는 구간)에서 절연 코팅층(44)의 두께는 점점 커지는 구조가 도시되어 있다.
상기 절연 코팅층(44)의 두께는, 상기 음극 활물질층의 두께보다 더 얇을 수 있다. 이에 따라, 도시된 바와 같이, 상기 제2전극 활물질(42) 코팅부는 반경방향으로 분리막(3)과 밀착되지만, 상기 절연 코팅층(44)은 상기 분리막(3)과 어느 정도 이격되거나, 접촉은 하더라도 밀착이 되지 않을 수 있다.
그러면, 제2전극 무지부(41)의 절곡 공정 중, 그리고 제2전극 무지부(41)에 제2전극 집전판(52)을 용접하는 공정 중 제2전극 무지부(41)에 외력이 가해져 상기 제2전극 무지부(41)의 기단부가 변형된다 하더라도, 그 변형량을 억제할 수 있을 뿐만 아니라, 제2전극 무지부(41)의 기단부의 변형이 즉시 분리막(3)에 영향을 미치지 않게 된다. 즉 제2전극 무지부(41)는, 절연 코팅층(44)과 분리막(3)의 간격만큼, 분리막(3)에 영향을 미지 않으면서 변형이 허용되는 구간을 갖게 된다.
아울러 절연 코팅층(44)이 상기 분리막(3)과 이격되어 있으면, 제2전극 무지부(41)를 제2전극 집전판(52) 또는 전지 캔(6)의 바닥면(62)에 용접하는 과정에서 발생하는 열이 절연 코팅층(44)을 통해 분리막(3)에 직접 전도되는 현상을 방지하여, 용접 열로부터 분리막(3)을 보호할 수 있다. 아울러, 절연 코팅층(44)으로 인해 분리막(3)의 축방향 돌출 높이를 더 짧게 할 수 있으므로, 용접 열이 발생하는 위치로부터 분리막(3)의 축방향 단부까지의 거리 역시 더 멀게 할 수 있어, 용접 열로부터 분리막(3)을 보호하는 효과는 더 커질 수 있다.
상기 전극조립체(1)는 원통형으로 권취되므로, 상기 절연 코팅층(44)이 코팅된 제2전극 무지부(41)의 절연 코팅 영역 역시 원통형의 곡면을 가진다. 원통형의 곡면은 그 형상 자체로 절곡 저항성을 가진다. 실시예에 따르면, 상기 절연 코팅 영역은 보다 두터워진 원통형의 곡면을 가지므로, 원통형의 곡면의 상부에 마련된 영역을 반경방향으로 절곡함에 있어서, 상기 절연 코팅 영역이 더욱 높은 절곡 저항력을 제공한다. 이에 따라 제2전극 무지부(41)에서 절연 코팅이 이루어지지 않은 부위에서 절곡이 유도된다.
이때, 상기 절연 코팅 영역이 더욱 높은 절곡 저항력을 제공하므로, 절연 코팅층(44)의 두께가 음극 활물질층의 두께보다 얇아 절연 코팅층(44)의 표면이 반경방향으로 분리막(3)과 이격되어 분리막(3)의 지지를 받지 않는다 하더라도, 절곡 저항력을 충분히 발휘할 수 있다.
상기 절연 코팅층(44)의 선단부는 상기 제2전극 무지부(41)의 절곡 부위(F)와 약간의 갭(G)을 유지하도록 코팅된다. 이는 제2전극 무지부(41)가 절곡 부위(F)에서 절곡되도록 유도하는 효과를 발휘한다. 또한 제2전극 무지부(41)가 절연 코팅층(44)으로부터 약간의 갭(G)을 사이에 두고 변형되므로, 무지부의 절곡 공정으로 인해 절연 코팅층(44)이 손상되는 일을 방지할 수 있다.
이렇게 절연 코팅층(44)을 구비한 제2전극 무지부(41)는, 축방향으로 가압되더라도, 좌굴이 일어나는 현상을 방지할 수 있다.
도 22 및 도 23은 본 발명에 따른 원통형 전지 셀을 포함하는 배터리 팩을 나타내는 사시도 및 도 22의 배터리 팩을 포함하는 자동차를 나타내는 사시도이다. 이를 참조하면, 본 발명에 따른 전극 조립체 및 원통형 전지 셀(C)은, 이를 포함하는 배터리 팩(P) 및 상기 배터리 팩(P)을 포함하는 자동차(V)에 있어서도 적용될 수 있다. 이와 같은 배터리 팩(P) 및 자동차(V)의 실시에 관하여는 이미 본 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 별도의 설명을 하지 않는다.
전술된 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적인 것이 아닌 것으로 이해되어야 하며, 본 발명의 범위는 전술된 상세한 설명보다는 후술될 특허청구범위에 의해 나타내어질 것이다. 그리고 후술될 특허청구범위의 의미 및 범위는 물론, 그 등가개념으로부터 도출되는 모든 변경 및 변형 가능한 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
이상과 같이 본 발명에 대해서 예시한 도면을 참조로 하여 설명하였으나, 본 명세서에 개시된 실시예와 도면에 의해 본 발명이 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술사상의 범위 내에서 통상의 기술자에 의해 다양한 변형이 이루어질 수 있음은 자명하다. 아울러 앞서 본 발명의 실시예를 설명하면서 본 발명의 구성에 따른 작용 효과를 명시적으로 기재하여 설명하지 않았을 지라도, 해당 구성에 의해 예측 가능한 효과 또한 인정되어야 함은 당연하다.
1: 전극 조립체
2: 제1전극
21: 제1전극(양극) 무지부
22: 제1전극(양극) 활물질
23: 제1전극(양극) 탭
3: 분리막
4: 제2전극(음극)
41: 제2전극(음극) 무지부
42: 제2전극(음극) 활물질
43: 제2전극(음극) 탭
44: 절연 코팅층
5: 집전판
51: 제1전극(양극) 집전판
52: 제2전극(음극) 집전판
6: 전지 캔
61: 측벽
62: 바닥면
63: 리드
631: 제1전극 단자
633: 벤트
64: 비딩부
65: 절연층
C: 배터리 셀
P: 배터리 팩
V: 자동차

Claims (25)

  1. 제1전극, 분리막, 제2전극, 및 분리막을 순차로 적층한 전극 적층체가 권회축을 중심으로 권취방향으로 권취된 젤리롤 전극 조립체에 있어서,
    상기 제1전극에 전기적으로 연결되는 제1전극 탭; 및
    상기 제2전극의 일부에 마련되며 활물질이 코팅되지 않는 제2전극 무지부;를 포함하며,
    상기 제1전극 탭은 제1전극에 비하여 축방향 일측으로 돌출되고,
    상기 제2전극 무지부는, 상기 제2전극의 축방향 타측 단부에 노출되어 마련되어 탭의 역할을 하는, 전극 조립체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1전극 탭은 하나 또는 둘 이상 마련되는, 전극 조립체.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 둘 이상의 제1전극 탭은 서로 포개어져 전기적으로 연결된 하나의 탭을 구성하는, 전극 조립체.
  4. 청구항 2에 있어서,
    상기 하나의 제1전극 탭은 상기 제1전극의 권취방향 양단부를 회피한 위치에서 상기 제1전극과 연결되는, 전극 조립체.
  5. 청구항 2에 있어서,
    상기 둘 이상의 제1전극 탭은 상기 제1전극의 권취방향 양단부 및 중앙부를 회피한 위치에서 상기 제1전극과 연결되는, 전극 조립체.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1전극 탭은 활물질이 코팅되지 않은 제1전극 무지부에 접하는, 전극 조립체.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 제1전극 무지부는 축방향으로 활물질이 코팅된 영역과 대응하는 영역에 마련되는, 전극 조립체.
  8. 청구항 6에 있어서,
    상기 제1전극 무지부는 활물질이 코팅된 영역의 축방향 단부에서 축방향 외측으로 더 연장된 형태로 마련되는, 전극 조립체.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 제1전극 무지부는 길이방향 전체 또는 길이방향의 일부에 마련되는, 전극 조립체.
  10. 청구항 8에 있어서,
    상기 제1전극 무지부가 축방향 외측으로 연장된 길이는 상기 제1전극 탭이 접촉된 부위를 포함하는 소정 구간이 나머지 구간보다 더 긴, 전극 조립체.
  11. 청구항 7 또는 청구항 8에 있어서,
    상기 제1전극 탭은 복수 개 마련되고,
    복수 개의 상기 제1전극 탭은 반경방향으로 서로 다른 반경 위치에 배치되는, 전극 조립체.
  12. 청구항 7에 있어서,
    상기 제1전극 탭은 복수 개 마련되고,
    복수 개의 상기 제1전극 탭이 배치된 원주방향 위치는 서로 중첩되지 않는, 전극 조립체.
  13. 청구항 8에 있어서,
    상기 제1전극 탭은 복수 개 마련되고,
    복수 개의 상기 제1전극 탭이 배치된 원주방향 위치는 적어도 부분적으로 서로 중첩되는, 전극 조립체.
  14. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1전극의 축방향 길이가 제2전극에 활물질이 코팅된 영역 및 분리막의 축방향 길이보다 짧은, 전극 조립체.
  15. 청구항 14에 있어서,
    상기 제1전극의 축방향 일측 단부의 높이가 상기 제2전극의 축방향 일측 단부의 높이와 같거나 그보다 낮게 배치되는, 전극 조립체.
  16. 청구항 15에 있어서,
    상기 제1전극의 축방향 일측 단부와 상기 제2전극의 축방향 일측 단부 간의 축방향 거리가, 상기 제1전극의 축방향 타측 단부와 상기 제2전극의 무지부가 시작되는 지점 간의 축방향 거리보다 짧은, 전극 조립체.
  17. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2전극 무지부는 권취방향으로 연속적이거나 단속적으로 노칭된 형상인, 전극 조립체.
  18. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2전극 무지부는 축방향으로 돌출되는 높이가 연속적으로 또는 단속적으로 증가하는, 전극 조립체.
  19. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2전극 무지부는 반경방향으로 절곡되는, 전극 조립체.
  20. 청구항 19에 있어서,
    절곡된 상기 제2전극 무지부의 표면에는 집전판이 결합되는, 전극 조립체.
  21. 청구항 1 내지 청구항 20 중 어느 한 항의 전극 조립체를 포함하는 원통형 전지.
  22. 청구항 21에 있어서,
    축방향 일측면이 개방되어 상기 제2전극 무지부가 바닥을 향하도록 상기 전극 조립체를 수용하는 전지 캔;
    상기 전극 조립체가 상기 전지 캔에 수용된 상태에서 상기 전지 캔의 개방된 상부를 커버하는 전지 캔 리드; 및
    상기 제1전극 탭을 상기 전지 캔 및 상기 제2전극 축방향 단부와 절연시키는 절연층;을 포함하고,
    상기 제1전극 탭은 상기 전지 캔 리드와 전기적으로 연결되고,
    상기 제2전극 무지부는 상기 전지 캔 바닥면과 전기적으로 연결되는, 원통형 전지.
  23. 청구항 22에 있어서,
    상기 전지 캔 측벽에는, 반경방향 내측으로 돌출되어 상기 전극 조립체를 상하로 고정하는 비딩부가 마련되고,
    상기 절연층은 상기 비딩부와 상기 전극 조립체 사이에 배치되는, 원통형 전지.
  24. 청구항 22에 있어서,
    상기 절연층은 상기 전극 조립체의 축방향 일측면을 커버하고, 상기 제1전극 탭은 상기 절연층을 관통하여 축방향 일측으로 돌출되는, 원통형 전지.
  25. 청구항 22에 있어서,
    상기 절연층은 상기 제1전극 탭과 상기 제2전극 및 상기 전지 캔의 각 경계 부위에 마련되는, 원통형 전지.
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