KR20230080325A - 비수전해질 이차 전지 - Google Patents

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KR20230080325A
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다카시 호소카와
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프라임 플래닛 에너지 앤드 솔루션즈 가부시키가이샤
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Abstract

본 개시에 의해, 정극과 부극의 용량비가 양호하면서도 주액성이 향상된 비수전해질 이차 전지가 제공된다. 여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지는, 정극, 부극, 및 세퍼레이터를 포함하는 전극체를 구비하고, 상기 정극은, 정극 코어체의 양면에 형성된 정극 활물질층을 포함하고, 상기 부극은, 부극 코어체의 양면에 형성된 부극 활물질층을 포함한다. 해당 부극 활물질층은, 폭 방향에 있어서, 단부변과, 해당 단부변으로부터 5mm의 사이에 제1 영역을 갖고, 상기 정극의 단부는, 상기 제1 영역의 적어도 일부와 대향하고 있다. 상기 정극 활물질층의 두께에 있어서, 상기 정극의 중앙부의 두께 T1과, 상기 정극의 상기 단부의 두께 T2가, 0.95<T2/T1<1.05를 구비하고, 상기 부극 활물질층에 있어서, 상기 부극의 중앙부의 단위 면적당 중량 M1과, 상기 제1 영역의 상기 정극 활물질층과 대향하는 영역의 단위 면적당 중량 M2가 0.95<M2/M1<1을 충족한다.

Description

비수전해질 이차 전지{NONAQUEOUS ELECTROLYTE SECONDARY BATTERY}
본 개시는, 비수전해질 이차 전지에 관한 것이다.
리튬 이온 이차 전지 등의 전지는, 일반적으로, 부극과 정극이 세퍼레이터를 통해 적층된 전극체를 구비하고 있다. 전극체의 구성의 일례로서는, 전극체에 집전용의 정극 탭 및 부극 탭이 마련되고, 이들 탭과 집전 부재가 전기적으로 접속되는 구성이 알려져 있다. 예를 들어, 특허문헌 1에는, 전극체의 한쪽의 단부에 정극 탭이 마련되고, 다른 쪽의 단부에 부극 탭이 마련된 구성이 개시되어 있다.
국제 공개 제2021-060010호
그런데, 전지의 제조에 있어서, 전극체에 전해액을 주액하는 시간의 단축이 요망되고 있다. 예를 들어, 고용량화를 위해, 전극에 포함되는 활물질층의 밀도를 높게 하면, 전극체 내부에 전해액이 침투하기 어려워져, 주액성이 악화되어 버린다.
또한, 정극과 부극의 용량을 비교했을 때, 부극의 용량이 충분하지 않은 경우에, 전하 담체(예를 들어 리튬 이온)가 석출되어, 전지 성능을 악화시킬 우려가 있다. 이러한 석출은, 소정의 영역에 있어서, 대향하는 부극과 정극의 용량비(대향 용량비)의 밸런스가 무너짐으로써도 발생할 수 있다. 그 때문에, 어느 영역에 있어서도, 부극의 용량이 대향하는 정극의 용량을 하회하지 않도록, 대향 용량비의 밸런스가 조정되어 있는 것이 바람직하다.
그래서, 본 개시는, 상기 사정을 감안하여 이루어진 것이며, 주된 목적은, 대향하는 정극과 부극의 용량비의 밸런스가 좋고, 주액성이 향상된 비수전해질 이차 전지를 제공하는 데 있다.
본 개시에 의해, 정극, 부극, 및 상기 정극과 상기 부극 사이에 배치된 세퍼레이터를 포함하는 전극체를 구비한 비수전해질 이차 전지가 제공된다. 여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지는, 상기 정극은, 정극 코어체와, 상기 정극 코어체의 양면에 형성된 정극 활물질층을 포함하고, 상기 부극은, 부극 코어체와, 상기 부극 코어체의 양면에 형성된 부극 활물질층을 포함하고, 상기 부극의 폭 방향의 한쪽의 단부변에는, 상기 부극 코어체의 일부에 의해 구성되고, 해당 단부변으로부터 돌출된 부극 탭이 마련되어 있다. 상기 부극 활물질층은, 상기 부극의 폭 방향에 있어서, 상기 단부변과, 상기 단부변으로부터 5mm의 사이에 제1 영역을 갖고, 상기 정극의 단부가, 상기 세퍼레이터를 통해, 상기 제1 영역의 적어도 일부와 대향하고 있다. 상기 정극의 중앙부에 있어서의 상기 정극 활물질층의 두께 T1과, 상기 정극의 단부에 있어서의 상기 정극 활물질층의 두께 T2의 관계는, 0.95<T2/T1<1.05이며, 상기 부극의 중앙부의 상기 부극 활물질층의 단위 면적당 중량(단위 면적당의 당해 부극 활물질층의 질량) M1과, 상기 제1 영역에 있어서, 상기 정극 활물질층과 대향하는 영역의 상기 부극 활물질층의 단위 면적당 중량(단위 면적당의 당해 부극 활물질층의 질량) M2가 이하의 조건:
0.95<M2/M1<1
을 충족한다.
이러한 구성에 의하면, 상기 제1 영역에 있어서의 정극 활물질층과 대향하는 영역의 부극 활물질층의 단위 면적당 중량 M2가, 부극의 중앙부의 부극 활물질층의 단위 면적당 중량 M1보다도 작게 되어 있다. 이에 의해, 상기 제1 영역측으로부터 전극체 내부에 비수 전해액이 침투하기 쉬워지므로, 주액성이 향상된다. 또한, 상기 제1 영역에 있어서 정극 활물질층과 대향하는 영역의 부극 활물질층의 단위 면적당 중량 M2가, 상기 조건을 충족함으로써, 이러한 영역에 있어서도, 부극 활물질층이 대향하는 정극 활물질층으로부터의 전하 담체(예를 들어, 리튬 이온)를 충분히 흡장할 수 있으므로(즉, 용량비의 밸런스가 좋으므로), 전하 담체의 석출을 억제할 수 있다.
여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지의 일 양태에서는, 상기 제1 영역에 있어서, 상기 부극 활물질층은, 상기 부극 활물질층의 두께가 상기 단부변을 향하여 서서히 작아지도록 형성되어 있다. 이에 의해, 상기 제1 영역에 경사부가 형성되므로, 부극 활물질층과 세퍼레이터 사이에 간극이 발생하여, 주액성이 보다 향상된다.
여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지의 일 양태에서는, 상기 정극이, 상기 정극 코어체의 일부에 의해 구성되는 정극 탭을 갖고, 상기 전극체가, 한쪽의 단부에 복수의 상기 부극 탭을 갖고, 다른 쪽의 단부에 복수의 상기 정극 탭을 갖고 있어도 된다.
여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지의 일 양태에서는, 상기 전극체가, 띠상의 상기 정극과, 띠상의 상기 부극이, 띠상의 상기 세퍼레이터를 통해 권회된 권회 전극체여도 된다. 또한, 여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지의 일 양태에서는, 상기 권회 전극체의 권회축 방향에 있어서의, 상기 부극 활물질층의 폭은 20cm 이상이어도 된다.
여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지의 일 양태에서는, 복수의 상기 부극 탭이 적층되어 구성되는 부극 탭군과, 당해 부극 탭에 전기적으로 접속된 부극 집전 부재를 포함하고, 상기 부극 탭군이 절곡되어 상기 부극 집전 부재와 접속되어 있어도 된다.
여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지의 일 양태에서는, 상기 세퍼레이터가, 양 표면에 접착층을 갖는다. 접착층을 갖는 세퍼레이터를 사용하면, 전극체 제조 시의 전극판의 어긋남을 억제할 수 있지만, 한편 주액성이 나빠진다. 그러나, 여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지의 구성에 의하면, 부극 활물질층의 단부 부근(제1 영역)의 단위 면적당 중량이 비교적 적으므로, 이러한 단부 부근에서는 접착층의 부극 활물질층에 대한 접착이 약해진다. 특히, 부극 활물질층의 단부에 경사부가 형성되어 있는 경우에는, 접착층이 경사부에 보다 접착하기 어려워져, 접착이 보다 약해지거나 또는 접착하지 않게 되므로, 비수 전해액이 부극 활물질층에 침입하기 쉬워져, 주액성이 향상된다.
여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지의 일 양태에서는, 상기 부극 활물질층이, 상기 세퍼레이터의 단부로부터, 상기 부극 탭의 돌출 방향으로 돌출되어 상기 부극 탭 상에 형성되어 있어도 된다.
여기서 개시되는 비수전해질 이차 전지의 일 양태에서는, 상기 제1 영역이, 상기 정극 활물질층과 대향하지 않는 영역을 갖고, 상기 부극의 폭 방향에 있어서, 상기 제1 영역에 있어서의 상기 정극과 대향하는 영역의 폭이, 상기 제1 영역에 있어서의 상기 정극과 대향하지 않는 영역의 폭보다도 커지도록 구성되어 있어도 된다.
도 1은 일 실시 형태에 관한 비수전해질 이차 전지를 모식적으로 도시하는 사시도이다.
도 2는 도 1의 II-II선을 따르는 모식적인 종단면도이다.
도 3은 도 1의 III-III선을 따르는 모식적인 종단면도이다.
도 4는 도 1의 IV-IV선을 따르는 모식적인 횡단면도이다.
도 5는 밀봉판에 설치된 전극체군을 모식적으로 도시하는 사시도이다.
도 6은 정극 제2 집전부 및 부극 제2 집전부가 설치된 전극체를 모식적으로 도시하는 사시도이다.
도 7은 전극체의 구성을 도시하는 모식도이다.
도 8은 일 실시 형태에 관한 전극체에 있어서의 부극의 부극 탭을 갖는 단부변 부근의 구조를 도시하는 단면도이다.
도 9는 일 실시 형태에 관한 전극체에 있어서의 부극의 부극 탭 부근의 구조를 도시하는 단면도이다.
도 10은 다른 실시 형태에 관한 전극체에 있어서의 부극의 부극 탭을 갖는 단부변 부근의 구조를 도시하는 단면도이다.
이하, 도면을 참조하면서, 여기서 개시되는 기술의 몇 가지의 적합한 실시 형태를 설명한다. 또한, 본 명세서에 있어서 특별히 언급하고 있는 사항 이외의 사항이며 본 기술의 실시에 필요한 사항(예를 들어, 본 기술을 특징짓지 않는 전지의 일반적인 구성 및 제조 프로세스)은, 당해 분야에 있어서의 종래 기술에 기초하는 당업자의 설계 사항으로서 파악될 수 있다. 본 기술은, 본 명세서에 개시되어 있는 내용과 당해 분야에 있어서의 기술 상식에 기초하여 실시할 수 있다.
또한, 본 명세서에 있어서 「비수전해질 이차 전지」란, 전하 담체로서 비수전해질을 사용하고, 정부극간의 전하 담체의 이동에 수반하여 반복 충방전이 가능한 축전 디바이스 전반을 가리키는 용어이며, 리튬 이온 이차 전지나 니켈 수소 전지 등의 소위 축전지(화학 전지)와, 전기 이중층 캐패시터 등의 캐패시터(물리 전지)를 포함하는 개념이다.
도 1은, 비수전해질 이차 전지(100)의 사시도이다. 도 2는, 도 1의 II-II선을 따르는 모식적인 종단면도이다. 도 3은, 도 1의 III-III선을 따르는 모식적인 종단면도이다. 도 4는, 도 1의 IV-IV선을 따르는 모식적인 횡단면도이다. 또한, 이하의 설명에 있어서, 도면 중의 부호 L, R, F, Rr, U, D는, 좌, 우, 전, 후, 상, 하를 나타내고, 도면 중의 부호 X, Y, Z는, 비수전해질 이차 전지(100)의 짧은 변 방향, 짧은 변 방향과 직교하는 긴 변 방향, 상하 방향을, 각각 나타내는 것으로 한다. 긴 변 방향 Y는, 여기에 개시되는 제1 방향의 일례이고, 짧은 변 방향은, 여기에 개시되는 제2 방향의 일례이다. 단, 이들은 설명의 편의상의 방향에 지나지 않고, 비수전해질 이차 전지(100)의 설치 형태를 전혀 한정하는 것은 아니다.
도 2에 도시한 바와 같이, 비수전해질 이차 전지(100)는 전지 케이스(10)와, 전극체군(20)과, 정극 단자(30)와, 부극 단자(40)와, 정극 집전부(50)와, 부극 집전부(60)를 구비하고 있다. 도시는 생략하지만, 비수전해질 이차 전지(100)는, 여기서는 비수 전해액을 더 구비하고 있다. 비수전해질 이차 전지(100)는, 여기서는 리튬 이온 이차 전지이다.
전지 케이스(10)는 전극체군(20)을 수용하는 하우징이다. 전지 케이스(10)는, 여기서는 편평하며 또한 바닥이 있는 직육면체 형상(각형)의 외형을 갖는다. 전지 케이스(10)의 재질은, 종래부터 사용되고 있는 것과 동일해도 되고, 특별히 제한은 없다. 전지 케이스(10)는 금속제인 것이 바람직하고, 예를 들어, 알루미늄, 알루미늄 합금, 철, 철 합금 등으로 이루어지는 것이 보다 바람직하다. 도 2에 도시한 바와 같이, 전지 케이스(10)는 개구(12h)를 갖는 외장체(12)와, 개구(12h)를 막는 밀봉판(덮개체)(14)을 구비하고 있다.
외장체(12)는, 도 1에 도시한 바와 같이, 저벽(12a)과, 저벽(12a)으로부터 연장되고 서로 대향하는 한 쌍의 장측벽(12b)과, 저벽(12a)으로부터 연장되고 서로 대향하는 한 쌍의 단측벽(12c)을 구비하고 있다. 저벽(12a)은, 대략 직사각 형상이다. 저벽(12a)은 개구(12h)와 대향하고 있다. 단측벽(12c)의 면적은, 장측벽(12b)의 면적보다도 작다. 장측벽(12b) 및 단측벽(12c)은, 여기에 개시되는 제1 측벽 및 제2 측벽의 일례이다. 밀봉판(14)은 외장체(12)의 개구(12h)를 막도록 외장체(12)에 설치되어 있다. 밀봉판(14)은 외장체(12)의 저벽(12a)과 대향하고 있다. 밀봉판(14)은 평면으로 보아 대략 직사각 형상이다. 전지 케이스(10)는 외장체(12)의 개구(12h)의 주연에 밀봉판(14)이 접합(예를 들어 용접 접합)됨으로써, 일체화되어 있다. 전지 케이스(10)는 기밀하게 밀봉(밀폐)되어 있다.
도 2에 도시한 바와 같이, 밀봉판(14)에는, 주액 구멍(15)과, 가스 배출 밸브(17)와, 2개의 단자 인출 구멍(18, 19)이 마련되어 있다. 주액 구멍(15)은 외장체(12)에 밀봉판(14)을 조립한 후에 전해액을 주액하기 위한 것이다. 주액 구멍(15)은 밀봉 부재(16)에 의해 밀봉되어 있다. 가스 배출 밸브(17)는 전지 케이스(10) 내의 압력이 소정값 이상으로 되었을 때에 파단되어, 전지 케이스(10) 내의 가스를 외부로 배출하도록 구성되어 있다. 단자 인출 구멍(18, 19)은 밀봉판(14)의 긴 변 방향 Y의 양단부에 각각 형성되어 있다. 단자 인출 구멍(18, 19)은 밀봉판(14)을 상하 방향 Z로 관통하고 있다. 단자 인출 구멍(18, 19)은, 각각, 밀봉판(14)에 설치되기 전의(코킹 가공 전의) 정극 단자(30) 및 부극 단자(40)를 삽입 관통 가능한 크기의 내경을 갖는다.
정극 단자(30) 및 부극 단자(40)는, 각각 밀봉판(14)에 고정되어 있다. 정극 단자(30)는 밀봉판(14)의 긴 변 방향 Y의 일방측(도 1, 도 2의 좌측)에 배치되어 있다. 부극 단자(40)는 밀봉판(14)의 긴 변 방향 Y의 타방측(도 1, 도 2의 우측)에 배치되어 있다. 도 1에 도시한 바와 같이, 정극 단자(30) 및 부극 단자(40)는 밀봉판(14)의 외측의 표면에 노출되어 있다. 도 2에 도시한 바와 같이, 정극 단자(30) 및 부극 단자(40)는 단자 인출 구멍(18, 19)을 삽입 관통하여 밀봉판(14)의 내부로부터 외부로 연장되어 있다. 정극 단자(30) 및 부극 단자(40)는, 여기서는 코킹 가공에 의해, 밀봉판(14)의 단자 인출 구멍(18, 19)을 둘러싸는 주연 부분에, 코킹되어 있다. 정극 단자(30) 및 부극 단자(40)의 외장체(12) 측의 단부에는, 코킹부가 형성되어 있다.
도 2에 도시한 바와 같이, 정극 단자(30)는 외장체(12)의 내부에서, 정극 집전부(50)를 통해 전극체군(20)의 정극과 전기적으로 접속되어 있다. 부극 단자(40)는 외장체(12)의 내부에서, 부극 집전부(60)를 통해 전극체군(20)의 부극과 전기적으로 접속되어 있다. 정극 단자(30) 및 부극 단자(40)는 여기에 개시되는 단자의 일례이다.
정극 단자(30)는 금속제인 것이 바람직하고, 예를 들어, 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어지는 것이 보다 바람직하다. 부극 단자(40)는 금속제인 것이 바람직하고, 예를 들어 구리 또는 구리 합금으로 이루어지는 것이 보다 바람직하다. 부극 단자(40)는 2개의 도전 부재가 접합되고 일체화되어 구성되어 있어도 된다. 예를 들어, 부극 집전부(60)가 접속되는 부분이 구리 또는 구리 합금으로 이루어지고, 밀봉판(14)의 외측의 표면에 노출되는 부분이 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어져 있어도 된다.
도 1에 도시한 바와 같이, 밀봉판(14)의 외측의 면에는, 판상의 정극 외부 도전 부재(32) 및 부극 외부 도전 부재(42)가 설치되어 있다. 정극 외부 도전 부재(32)는 정극 단자(30)와 전기적으로 접속되어 있다. 부극 외부 도전 부재(42)는 부극 단자(40)와 전기적으로 접속되어 있다. 정극 외부 도전 부재(32) 및 부극 외부 도전 부재(42)는 복수의 비수전해질 이차 전지(100)를 서로 전기적으로 접속할 때에 버스 바가 부설되는 부재이다. 정극 외부 도전 부재(32) 및 부극 외부 도전 부재(42)는 금속제인 것이 바람직하고, 예를 들어, 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어지는 것이 보다 바람직하다. 정극 외부 도전 부재(32) 및 부극 외부 도전 부재(42)는 외부 절연 부재(92)에 의해 밀봉판(14)과 절연되어 있다. 단, 정극 외부 도전 부재(32) 및 부극 외부 도전 부재(42)는 필수는 아니며, 다른 실시 형태에 있어서 생략할 수도 있다.
도 5는, 밀봉판(14)에 설치된 전극체군(20)을 모식적으로 도시하는 사시도이다. 도 6은, 전극체(20a)를 모식적으로 도시하는 사시도이다. 본 실시 형태에 관한 비수전해질 이차 전지(100)에서는, 전지 케이스(10)의 내부에 복수의 전극체(20a, 20b, 20c)를 갖는 전극체군(20)이 수용되어 있다. 단, 1개의 외장체(12)의 내부에 배치되는 전극체의 수는 특별히 한정되지 않고, 2개 이상(복수)이어도 되고, 1개여도 된다. 상세한 구조는 후술하지만, 전극체(20a, 20b, 20c)는, 각각 복수의 정극 탭(22t)으로 구성되는 정극 탭군(23)과, 복수의 부극 탭(24t)으로 구성되는 부극 탭군(25)을 갖는다. 정극 집전부(50)는 정극 탭군(23)과, 정극 단자(30)를 전기적으로 접속하는 도통 경로를 구성하고 있다. 또한, 부극 집전부(60)는 부극 탭군(25)과, 부극 단자(40)를 전기적으로 접속하는 도통 경로를 구성하고 있다. 여기서는, 전극체(20a)의 한쪽의 단부에 정극 탭군(23)을 갖고, 다른 쪽의 단부에 부극 탭군(25)을 갖고 있다.
도 2, 5, 6에 도시한 바와 같이, 정극 집전부(50)는 밀봉판(14)의 내측면을 따라서 연장된 판상의 도전 부재인 정극 제1 집전부(51)와, 상하 방향 Z를 따라서 연장된 판상의 도전 부재인 정극 제2 집전부(52)를 구비하고 있다. 정극 단자(30)의 하단부는, 밀봉판(14)의 단자 인출 구멍(18)을 통과하여 전지 케이스(10)의 내부를 향하여 연장되어, 정극 제1 집전부(51)와 접속된다. 한편, 도 2, 4 내지 6에 도시한 바와 같이, 정극 제2 집전부(52)는 일단부가 정극 제1 집전부(51)와 접속되고, 타단부가 전극체군(20)의 정극 탭군(23)에 접속되어, 접속부 J가 형성되어 있다. 여기서는, 전극체군(20)의 정극 탭군(23)은 정극 제2 집전부(52)와 전극체(20a, 20b, 20c)의 정극 탭군(23)을 갖는 측면이 대향하도록 절곡되어 있다. 이에 의해, 정극 탭군(23)의 긴 변 방향 Y에 있어서의 폭을 작게 할 수 있다. 그 결과, 후술하는 전극체군(20)이 갖는 정극 활물질층(22a) 및 부극 활물질층(24a)의 긴 변 방향 Y에 있어서의 도공 폭을 증가시킬 수 있으므로, 비수전해질 이차 전지(100)의 고용량화를 실현할 수 있다. 또한, 정극 제1 집전부(51) 및 정극 제2 집전부(52)는 금속제인 것이 바람직하고, 예를 들어, 알루미늄, 알루미늄 합금, 니켈, 스테인리스강 등으로 구성될 수 있다.
도 2, 5, 6에 도시한 바와 같이, 부극 집전부(60)는 밀봉판(14)의 내측면을 따라서 연장된 판상의 도전 부재인 부극 제1 집전부(61)와, 상하 방향 Z를 따라서 연장된 판상의 도전 부재인 부극 제2 집전부(62)를 구비하고 있다. 부극 단자(40)의 하단부는, 밀봉판(14)의 단자 인출 구멍(18)을 통과하여 전지 케이스(10)의 내부를 향하여 연장되어, 부극 제1 집전부(61)와 접속된다. 한편, 도 2, 4 내지 6에 도시한 바와 같이, 부극 제2 집전부(62)는 일단부가 부극 제1 집전부(61)와 접속되고, 타단부가 전극체군(20)의 부극 탭군(25)에 접속되어, 접속부 J를 형성하고 있다. 여기서는, 전극체군(20)의 부극 탭군(25)은 부극 제2 집전부(62)와 전극체(20a, 20b, 20c)의 부극 탭군(25)을 갖는 측면이 대향하도록 절곡되어 있다. 이에 의해, 상술한 정극 탭군(23)이 절곡된 구성과 마찬가지로, 비수전해질 이차 전지(100)의 고용량화를 실현할 수 있다. 또한, 부극 제1 집전부(61) 및 부극 제2 집전부(62)는 금속제인 것이 바람직하고, 예를 들어, 구리, 구리 합금, 니켈, 스테인리스강 등으로 구성될 수 있다.
본 실시 형태에 관한 비수전해질 이차 전지(100)에서는, 전지 케이스(10)와 전극체군(20)의 도통을 방지하는 다양한 절연 부재가 설치되어 있다. 구체적으로는, 정극 외부 도전 부재(32)(또는 부극 외부 도전 부재(42))와 밀봉판(14)의 외측면 사이에는, 외부 절연 부재(92)가 개재되어 있다(도 1 참조). 이에 의해, 정극 외부 도전 부재(32)나 부극 외부 도전 부재(42)가 밀봉판(14)과 도통하는 것을 방지할 수 있다. 또한, 밀봉판(14)의 단자 인출 구멍(18, 19)의 각각에는 가스킷(90)이 장착되어 있다(도 2 참조). 이에 의해, 단자 인출 구멍(18, 19)에 삽입 관통된 정극 단자(30)(또는 부극 단자(40))가 밀봉판(14)과 도통하는 것을 방지할 수 있다. 또한, 정극 제1 집전부(51)(또는 부극 제1 집전부(61))와 밀봉판(14)의 내측면 사이에는, 내부 절연 부재(94)가 배치되어 있다. 이 내부 절연 부재(94)는 정극 제1 집전부(51)(또는 부극 제1 집전부(61))와 밀봉판(14)의 내측면 사이에 개재되는 판상의 베이스부(94a)를 구비하고 있다. 이에 의해, 정극 제1 집전부(51)나 부극 제1 집전부(61)가 밀봉판(14)과 도통하는 것을 방지할 수 있다. 또한, 내부 절연 부재(94)는 밀봉판(14)의 내측면으로부터 전극체군(20)을 향하여 돌출되는 돌출부(94b)를 구비하고 있다(도 2 및 도 3 참조). 이에 의해, 상하 방향 Z에 있어서의 전극체군(20)의 이동을 규제하고, 전극체군(20)과 밀봉판(14)이 직접 접촉하는 것을 방지할 수 있다. 덧붙여, 전극체군(20)은 절연성의 수지 시트로 이루어지는 전극체 홀더(29)(도 3 참조)로 덮인 상태에서 전지 케이스(10)의 내부에 수용된다. 이에 의해, 전극체군(20)과 외장체(12)가 직접 접촉하는 것을 방지할 수 있다. 또한, 상술한 각각의 절연 부재의 재료는, 소정의 절연성을 갖고 있으면 특별히 한정되지 않는다. 일례로서, 폴리올레핀계 수지(예를 들어, 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌(PE)), 불소계 수지(예를 들어, 퍼플루오로알콕시알칸(PFA), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)) 등의 합성 수지 재료를 사용할 수 있다.
비수 전해액은 종래와 마찬가지여도 되며, 특별히 제한은 없다. 비수 전해액은, 예를 들어, 비수계 용매와 지지염을 함유하고 있다. 비수계 용매는, 예를 들어, 에틸렌카르보네이트, 디메틸카르보네이트, 에틸메틸카르보네이트 등의 카르보네이트류를 포함하고 있다. 지지염은, 예를 들어, LiPF6 등의 불소 함유 리튬염이다. 단, 비수 전해액은 고체상(고체 전해질)으로, 전극체군(20)과 일체화되어 있어도 된다.
도 7은, 전극체(20a)의 구성을 도시하는 모식도이다. 또한, 도 8은, 일 실시 형태에 관한 전극체(20a)에 있어서의 부극(24)의 부극 탭(24t)을 갖는 단부변(24e) 부근의 구조를 도시하는 단면도이다. 또한, 이하에서는 전극체(20a)를 예로서 상세하게 설명하지만, 전극체(20b, 20c)에 대해서도 마찬가지의 구성으로 할 수 있다. 도 7에 도시한 바와 같이, 전극체(20a)는 정극(22) 및 부극(24)을 갖는다. 전극체(20a)는 여기서는, 띠상의 정극(22)과 띠상의 부극(24)이 띠상의 세퍼레이터(26)를 통해 적층되고, 권회축 WL을 중심으로 하여 권회되어 이루어지는 편평 형상의 권회 전극체이다. 정극(22) 및 부극(24)은, 여기에 개시되는 제1 전극 및 제2 전극의 일례이다.
전극체(20a)는, 권회축 WL이 긴 변 방향 Y와 평행이 되는 방향으로, 외장체(12)의 내부에 배치되어 있다. 바꿔 말하면, 전극체(20a)는 권회축 WL이 저벽(12a)과 평행이 되고, 단측벽(12c)과 직교하는 방향으로, 외장체(12)의 내부에 배치되어 있다. 전극체(20a)의 단부면(바꿔 말하면, 정극(22)과 부극(24)과 세퍼레이터(26)가 적층된 적층면, 도 7의 긴 변 방향 Y의 단부면)은 단측벽(12c)과 대향하고 있다.
도 3에 도시한 바와 같이, 전극체(20a)는 외장체(12)의 저벽(12a) 및 밀봉판(14)과 대향하는 한 쌍의 만곡부(20r)와, 한 쌍의 만곡부(20r)를 연결하고, 외장체(12)의 장측벽(12b)에 대향하는 평탄부(20f)를 갖는다. 단, 전극체(20a)는 복수매의 사각 형상(전형적으로는 직사각 형상)의 정극과, 복수매의 사각 형상(전형적으로는 직사각 형상)의 부극이, 절연된 상태로 적층되어 이루어지는 적층 전극체여도 된다.
세퍼레이터(26)는 정극(22)의 정극 활물질층(22a)과, 부극(24)의 부극 활물질층(24a)을 절연하는 부재이다. 세퍼레이터(26)로서는, 예를 들어, 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP) 등의 폴리올레핀계 수지로 이루어지는 다공성의 수지 시트가 적합하다. 또한, 세퍼레이터(26)는, 상기 수지 시트의 표면에, 무기 필러를 포함하는 내열층(Heat Resistance Layer: HRL)이 마련되어 있어도 된다. 무기 필러로서는, 예를 들어, 알루미나, 베마이트, 수산화알루미늄, 티타니아 등을 사용할 수 있다. 또한, 세퍼레이터(26)의 편측 또는 양측의 표면에, 접착층이 마련되어 있는 것이 바람직하다. 접착층은, 접촉하는 정극 활물질층 또는 부극 활물질층과의 접착성을 향상시킨다. 접착층은, 접착 성분으로서, 예를 들어, 폴리불화비닐리덴(PVdF)을 함유한다. 또한, 접착층은, 알루미나, 베마이트 등의 무기 입자를 포함할 수 있다. 접착층은, 상기 수지 시트의 표면에 마련되어도 되고, HRL의 표면에 마련되어도 된다.
정극(22)은, 도 7에 도시한 바와 같이, 정극 코어체(22c)와, 정극 코어체(22c)의 적어도 한쪽의 표면 상(여기서는 양면)에 형성된 정극 활물질층(22a) 및 정극 보호층(22p)을 갖는다. 단, 정극 보호층(22p)은 필수는 아니며, 다른 실시 형태에 있어서 생략할 수도 있다. 정극 코어체(22c)는 띠상이다. 정극 코어체(22c)는, 예를 들어 알루미늄, 알루미늄 합금, 니켈, 스테인리스강 등의 도전성 금속으로 이루어져 있다. 정극 코어체(22c)는, 여기서는 금속박, 구체적으로는 알루미늄박이다.
정극 코어체(22c)의 폭 방향(도면 중, 긴 변 방향 Y. 즉, 정극 코어체(22c)의 표면에서 길이 방향과 직교하는 방향)의 한쪽의 단부변(도 7의 좌단부)에는, 복수의 정극 탭(22t)이 마련되어 있다. 복수의 정극 탭(22t)은, 각각 폭 방향의 일방측(도 7의 좌측)을 향하여 돌출되어 있다. 복수의 정극 탭(22t)은 세퍼레이터(26)보다도 긴 변 방향 Y로 돌출되어 있다. 복수의 정극 탭(22t)은 정극(22)의 길이 방향을 따라서 간격을 두고(간헐적으로) 마련되어 있다. 복수의 정극 탭(22t)은, 각각 사다리꼴 형상이다. 정극 탭(22t)은, 여기서는 정극 코어체(22c)의 일부이며, 금속박(여기서는 알루미늄박)으로 이루어져 있다. 정극 탭(22t)은 정극 코어체(22c)의 정극 활물질층(22a) 및 정극 보호층(22p)이 형성되어 있지 않은 부분(코어체 노출부)을 갖는다. 단, 정극 탭(22t)은 정극 코어체(22c)와는 다른 부재여도 된다. 또한, 정극 탭(22t)은 폭 방향의 다른 쪽 단부(도 7의 우단부)에 마련되어 있어도 되고, 폭 방향의 양단부에 각각 마련되어 있어도 된다.
도 4에 도시한 바와 같이, 복수의 정극 탭(22t)은 폭 방향(긴 변 방향 Y)의 한쪽의 단부(도 4의 좌단부)에서 적층되고, 정극 탭군(23)을 구성하고 있는 복수의 정극 탭(22t)의 사이즈(긴 변 방향 Y의 길이 및 긴 변 방향 Y에 직교하는 폭, 도 7 참조)는 정극 집전부(50)에 접속되는 상태를 고려하여, 예를 들어, 그 형성 위치 등에 따라, 적절히 조정할 수 있다. 복수의 정극 탭(22t)은, 여기서는 만곡시켰을 때에 외방측의 단부가 정렬되도록 서로 사이즈가 다르다. 정극 탭군(23)은, 여기에 개시되는 전극 탭군의 일례이다.
정극 활물질층(22a)은, 도 7에 도시한 바와 같이, 띠상의 정극 코어체(22c)의 길이 방향을 따라서, 띠상으로 마련되어 있다. 정극 활물질층(22a)은 전하 담체를 가역적으로 흡장 및 방출 가능한 정극 활물질을 포함하고 있다. 정극 활물질로서는, 적어도 Ni, Co, Mn 중 적어도 1종을 포함하는 것이 바람직하고, 예를 들어, 리튬 니켈 코발트 망간 복합 산화물 등의 리튬 전이 금속 복합 산화물이 사용될 수 있다. 정극 활물질층(22a)의 고형분 전체를 100질량％로 했을 때, 정극 활물질은, 대략 80질량％ 이상, 전형적으로는 90질량％ 이상, 예를 들어 95질량％ 이상을 차지하고 있어도 된다. 정극 활물질층(22a)은 정극 활물질 이외의 임의 성분, 예를 들어, 도전재, 바인더, 각종 첨가 성분 등을 포함하고 있어도 된다. 도전재로서는, 예를 들어, 카본 블랙(예를 들어 아세틸렌 블랙(AB)) 등의 탄소 재료를 사용할 수 있다. 바인더로서는, 예를 들어, PVdF 등을 사용할 수 있다.
정극 보호층(22p)은, 도 7에 도시한 바와 같이, 폭 방향(긴 변 방향 Y)에 있어서 정극 코어체(22c)와 정극 활물질층(22a)의 경계 부분에 마련되어 있다. 정극 보호층(22p)은, 여기서는 정극 코어체(22c)의 폭 방향(긴 변 방향 Y)의 한쪽의 단부(도 7의 좌단부)에 마련되어 있다. 정극 보호층(22p)은 정극 활물질층(22a)을 따라서, 띠상으로 마련되어 있다. 정극 보호층(22p)은 무기 필러(예를 들어, 알루미나)를 포함하고 있다. 정극 보호층(22p)의 고형분 전체를 100질량％로 했을 때, 무기 필러는, 대략 50질량％ 이상, 전형적으로는 70질량％ 이상, 예를 들어 80질량％ 이상을 차지하고 있어도 된다. 정극 보호층(22p)은 무기 필러 이외의 임의 성분, 예를 들어, 도전재, 바인더, 각종 첨가 성분 등을 포함하고 있어도 된다. 도전재 및 바인더는 정극 활물질층(22a)에 포함할 수 있는 것으로서 예시한 것과 동일해도 된다.
정극(22)은 폭 방향(긴 변 방향 Y)에 있어서, 정극(22)의 중앙부에 있어서의 정극 활물질층(22a)의 두께를 T1로 하고, 후술하는 부극 활물질층(24a)의 제1 영역(24r)과 대향하는 단부(22e)(도 7, 8의 우단부)에 있어서의 정극 활물질층(22a)의 두께를 T2로 했을 때, 두께의 비(T2/T1)가 0.95<T2/T1<1.05가 되도록 구성되어 있고, 바람직하게는 0.97<T2/T1<1.03이 되도록 구성된다. 바꿔 말하면, 정극 활물질층(22a)의 두께는, 중앙부로부터, 후술하는 부극 활물질층(24a)의 제1 영역(24r)과 대향하는 단부까지, 실질적으로 두께에 변화가 없도록 구성되어 있다. 또한, 도 8에서는, 정극(22)의 중앙부에 있어서의 정극 활물질층(22a)의 두께와, 도 8 중의 정극 활물질층(22a)의 좌단부의 두께가 동일(즉, 두께 T1)하게 되도록 형성되어 있다.
또한, 본 명세서에 있어서, 정극(22)의 중앙부란, 도 7에 도시한 바와 같이, 전극체(20a)의 폭 방향(긴 변 방향 Y)에 있어서의 중앙을 통과하고, 길이 방향으로 연장되는 직선 CL1과, 정극 탭(22t)의 길이 방향으로 연장되는 폭의 중앙을 통과하고, 정극 탭(22t)의 돌출 방향(긴 변 방향 Y)으로 연장되는 직선 CL2의 교점을 중심으로 한, 1변 2cm의 정사각형의 영역을 말한다. 그 때문에, 정극(22)의 중앙부에 있어서의 정극 활물질층(22a)의 두께 T1은, 이러한 영역에 있어서의 정극 활물질층(22a)의 평균 두께를 말한다. 또한, 정극 활물질층(22a)의 두께 T2는, 부극 활물질층(24a)의 제1 영역(24r)과 대향하는 폭 방향(긴 변 방향 Y)의 길이를 짧은 변으로 하고, 또한, 상기 직선 CL2를 중앙으로 한 길이 방향의 2cm의 길이를 긴 변으로 한 직사각형의 범위에 있어서의 평균 두께를 말한다.
정극 활물질층(22a)의 단위 면적당 중량(단위 면적당의 정극 활물질층(22a)의 질량)은 고용량화의 관점에서, 예를 들어 300g/㎡ 이상, 바람직하게는 400g/㎡ 이상이면 된다. 또한, 전극체(20a)의 두께의 저감의 관점에서, 이러한 단위 면적당 중량은, 예를 들어 700g/㎡ 이하, 바람직하게는 600g/㎡ 이하이면 된다. 또한, 정극(22)의 중앙부에 있어서의 정극 활물질층(22a)의 단위 면적당 중량 m1은, 정극(22)의 단부(22e)에 있어서의 정극 활물질층(22a)의 단위 면적당 중량 m2와 동일 정도인 것이 바람직하고, 예를 들어, 0.95<m2/m1<1.05이면 되고, 0.97<m2/m1<1.03이 바람직하다. 또한, 단위 면적당 중량 m1의 측정 영역은, 상기 두께 T1과 동일한 영역이고, 단위 면적당 중량 m2의 측정 영역은, 상기 두께 T2와 동일한 영역이다.
정극 활물질층(22a)의 폭 방향(권회축 WL 방향)에 있어서의 길이는, 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어 20cm 이상, 25cm 이상일 수 있다. 이에 의해, 비수전해질 이차 전지(100)를 고용량으로 할 수 있다. 또한, 전극체(20a)의 반응 불균일 해소의 관점에서, 정극 활물질층(22a)의 폭 방향에 있어서의 길이는, 예를 들어 50cm 이하, 40cm 이하일 수 있다.
정극 활물질층(22a)의 세퍼레이터(26)와 접하는 표면의 표면 조도(Ra)는, 예를 들어, 0.2㎛ 내지 0.6㎛일 수 있다. 또한, 본 명세서에 있어서 「표면 조도」란, JIS B 0601:2001년에 기초하는 산술 평균 조도를 말한다.
부극(24)은, 도 7에 도시한 바와 같이, 부극 코어체(24c)와, 부극 코어체(24c)의 적어도 한쪽의 표면 상(여기서는 양면)에 형성된 부극 활물질층(24a)을 갖는다. 부극 코어체(24c)는 띠상이다. 부극 코어체(24c)는, 예를 들어 구리, 구리 합금, 니켈, 스테인리스강 등의 도전성 금속으로 이루어져 있다. 부극 코어체(24c)는, 여기서는 금속박, 구체적으로는 구리박이다.
부극 코어체(24c)의 폭 방향(긴 변 방향 Y)의 한쪽의 단부변(24e)(도 7의 우단부)에는, 복수의 부극 탭(24t)이 마련되어 있다. 복수의 부극 탭(24t)은 긴 변 방향 Y의 일방측(도 7의 우측)을 향하여 돌출되어 있다. 복수의 부극 탭(24t)은 세퍼레이터(26)보다도 긴 변 방향 Y로 돌출되어 있다. 복수의 부극 탭(24t)은 부극(24)의 길이 방향을 따라서 간격을 두고(간헐적으로) 마련되어 있다. 복수의 부극 탭(24t)은, 각각 사다리꼴 형상이다. 부극 탭(24t)은, 여기서는 부극 코어체(24c)의 일부이며, 금속박(여기서는 구리박)으로 이루어져 있다. 부극 탭(24t)은, 여기서는, 부극 코어체(24c)의 부극 활물질층(24a)이 형성되어 있지 않은 부분(코어체 노출부)을 갖는다. 단, 부극 탭(24t)은 부극 코어체(24c)와는 다른 부재여도 된다. 또한, 부극 탭(24t)은 긴 변 방향 Y의 다른 쪽의 단부(도 7의 좌단부)에 마련되어 있어도 되고, 긴 변 방향 Y의 양단부에 각각 마련되어 있어도 된다.
도 4에 도시한 바와 같이, 복수의 부극 탭(24t)은 폭 방향(긴 변 방향 Y)의 한쪽의 단부변(24e)(도 6의 우단부)에서 적층되고, 부극 탭군(25)을 구성하고 있다. 복수의 부극 탭(24t)의 사이즈(긴 변 방향 Y의 길이 및 긴 변 방향 Y에 직교하는 폭, 도 7 참조)는 부극 집전부(60)에 접속되는 상태를 고려하여, 예를 들어, 그 형성 위치 등에 따라, 적절히 조정할 수 있다. 복수의 부극 탭(24t)은, 여기서는 만곡시켰을 때에 외방측의 단부가 정렬되도록 서로 사이즈가 다르다. 부극 탭군(25)은, 여기에 개시되는 전극 탭군의 일례이다.
부극 활물질층(24a)은 띠상의 부극 코어체(24c)의 길이 방향을 따라서, 띠상으로 마련되어 있다. 부극 활물질층(24a)은 전하 담체를 가역적으로 흡장 및 방출 가능한 부극 활물질(예를 들어, 흑연 등의 탄소 재료, Si, SiO 등의 규소계 재료)을 포함하고 있다. 부극 활물질층(24a)의 고형분 전체를 100질량％로 했을 때, 부극 활물질은, 대략 80질량％ 이상, 전형적으로는 90질량％ 이상, 예를 들어 95질량％ 이상을 차지하고 있어도 된다. 부극 활물질층(24a)은 부극 활물질 이외의 임의 성분, 예를 들어, 바인더, 분산제, 각종 첨가 성분 등을 포함하고 있어도 된다. 바인더로서는, 예를 들어, 스티렌부타디엔 고무(SBR) 등의 고무류를 사용할 수 있다. 분산제로서는, 예를 들어, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC) 등의 셀룰로오스류를 사용할 수 있다.
부극 활물질층(24a)의 폭 방향(권회축 WL 방향)에 있어서의 길이는, 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어 20cm 이상, 25cm 이상일 수 있다. 이에 의해, 비수전해질 이차 전지(100)를 고용량으로 할 수 있다. 또한, 전극체(20a)의 반응 불균일 해소의 관점에서, 부극 활물질층(24a)의 폭 방향에 있어서의 길이는, 예를 들어 50cm 이하, 40cm 이하일 수 있다.
도 8은, 일 실시 형태에 전극체(20a)에 있어서의 부극(24)의 부극 탭(24t)을 갖는 단부변(24e) 부근의 구조를 도시하는 단면도이다. 부극 활물질층(24a)은 부극(24)의 폭 방향(긴 변 방향 Y)에 있어서, 단부변(24e)과, 단부변(24e)으로부터 5mm의 사이(도면 중, W1의 범위)에 제1 영역(24r)을 갖고 있다. 정극(22)의 폭 방향(긴 변 방향 Y)에 있어서의 한쪽의 단부(22e)는 세퍼레이터(26)를 통해, 제1 영역(24r)의 적어도 일부와 대향하도록 배치되어 있다. 본 실시 형태에서는, 폭 방향에 있어서, 정극(22)의 단부(22e)는 제1 영역의 일부와 대향하도록 배치되어 있고, 제1 영역(24r)은 정극(22)의 단부(22e)와 대향하는 영역(24r1)과, 정극(22)의 단부(22e)와 대향하지 않는 영역(24r2)을 갖고 있다. 또한, 부극(24)의 단부변(24e)은 세퍼레이터(26)의 단부(26e)의 단부변보다도 내측으로 되도록 배치되어 있다.
제1 영역(24r)에 있어서의 부극 활물질층(24a)은 부극(24)의 중앙부에 있어서의 부극 활물질층(24a)보다도 저밀도가 되도록 구성되어 있다. 구체적으로는, 부극(24)의 중앙부의 부극 활물질층(24a)의 단위 면적당 중량(단위 면적당의 부극 활물질층(24a)의 질량)을 M1로 하고, 제1 영역(24r)에 있어서, 정극(22)의 단부(22e)와 대향하는 영역(24r1)의 부극 활물질층(24a)의 단위 면적당 중량(단위 면적당의 부극 활물질층(24a)의 질량)을 M2로 했을 때, 부극(24)은 조건: 0.95<M2/M1<1을 충족하도록 구성되어 있다. 또한, 바람직하게는 부극(24)은 조건: 0.95<M2/M1<0.99를 충족하도록 구성되어 있다. 제1 영역(24r)에 있어서의 부극 활물질층(24a)이 비교적 저밀도가 되도록 구성함으로써(즉 M2/M1<1, 바람직하게는 M2/M1<0.99), 비수 전해액이 부극 활물질층(24a) 중에 침투하기 쉬워지므로, 주액성을 향상시킬 수 있다. 한편, M2/M1의 값이 너무 작은 경우, 정극(22)의 단부와 대향하는 영역(24r1)에 있어서의 부극 활물질층(24a)에 포함되는 부극 활물질의 양이 적어진다. 이에 의해, 대향하는 정극 활물질층(22a)으로부터 공급되는 리튬 이온을 전부 흡장할 수 없게 되므로, 리튬 석출이 발생하기 쉬워질 우려가 있다. 그 때문에, 0.95<M2/M1로 함으로써, 리튬 이온의 흡장능이 확보되므로, 리튬 석출을 억제할 수 있다.
또한, 본 명세서에 있어서, 부극(24)의 중앙부란, 도 7에 도시한 바와 같이, 전극체(20a)의 폭 방향(긴 변 방향 Y)에 있어서의 중앙을 통과하고, 길이 방향으로 연장되는 직선 CL1과, 정극 탭(22t)의 길이 방향으로 연장되는 폭의 중앙을 통과하고, 부극 탭(24t)의 돌출 방향(긴 변 방향 Y)으로 연장되는 직선 CL3의 교점을 중심으로 한, 1변 2cm의 정사각형의 영역을 말한다.
또한, 단위 면적당 중량 M2는, 상기 직선 CL3을 중앙으로 한 부극 코어체(24c)의 길이 방향의 2cm의 범위에 있어서의 제1 영역(24r)의 정극(22)의 단부(22e)와 대향하는 영역(24r1)의 부극 활물질층(24a)의 단위 면적당 중량을 말한다. 단위 면적당 중량은, 예를 들어, 이러한 범위의 부극(24)을 절단한 시험편을 준비하고, 당해 시험편의 편면에 형성된 부극 활물질층(24a)을 부극 코어체(24c)로부터 박리하여, 박리한 부극 활물질층의 질량을 측정할 수 있다.
부극 활물질층(24a)의 단위 면적당 중량은, 고용량화의 관점에서, 예를 들어 200g/㎡ 이상이면 되고, 바람직하게는 220g/㎡ 이상이다. 또한, 전극체(20a)의 두께의 저감의 관점에서, 이러한 단위 면적당 중량은, 예를 들어 400g/㎡ 이하, 바람직하게는 350g/㎡ 이하이면 된다. 또한, 상기 단위 면적당 중량은, 부극 활물질층(24a) 전체에 있어서의 단위 면적당 중량을 말한다.
부극(24)의 폭 방향(긴 변 방향 Y)에 있어서, 제1 영역(24r)에 있어서의 정극(22)의 단부(22e)와 대향하는 영역(24r1)의 폭(길이) W2는, 정극(22)의 단부(22e)와 대향하지 않는 영역(24r2)의 폭(길이) W3보다도 큰 것이 바람직하다(즉, W2>W3). 예를 들어, 제1 영역(24r)의 폭 W1을 100％로 했을 때, 정극(22)의 단부(22e)와 대향하는 영역(24r1)의 폭 W2가 51％ 이상인 것이 바람직하고, 55％ 이상인 것이 보다 바람직하다. 이에 의해, 정극(22)과 대향하는 부극(24)의 영역이 넓어지므로, 보다 고용량의 비수전해질 이차 전지를 실현할 수 있다. 또한, 특별히 한정되는 것은 아니지만, 제1 영역(24r)이 정극(22)의 단부(22e)와 대향하지 않는 영역(24r2)을 가짐으로써, 충전 시에 정극(22)의 단부(22e)로부터 확산할 수 있는 리튬 이온을 적합하게 흡장할 수 있다. 그 때문에, 제1 영역(24r)의 폭 W1에 있어서, 정극(22)의 단부(22e)와 대향하는 영역(24r1)의 폭 W2는, 예를 들어, 95％ 이하(즉, 정극의 단부와 대향하지 않는 영역(24r2)의 폭 W3이 5％ 이상)이면 되고, 90％ 이하(W3이 10％ 이상), 85％ 이하(W3이 15％ 이상)일 수 있다.
정극(22)의 단부와 대향하지 않는 영역(24r2)의 폭(길이) W3은, 전형적으로는 0.25mm 이상이며, 예를 들어 0.5mm 이상, 1mm 이상일 수 있다. 또한, 정극(22)의 단부와 대향하지 않는 영역(24r2)의 폭(길이) W3은, 전형적으로는 3.5mm 미만이며, 예를 들어 3mm 이하일 수 있다.
도 8에 도시한 바와 같이, 본 실시 형태에서는, 제1 영역(24r)에 있어서, 부극 활물질층(24a)의 두께가 단부변(24e)을 향하여 서서히 작아지는 경사부(24s)가 마련되어 있다. 경사부(24s)가 마련되어 있음으로써, 부극 활물질층(24a)과 세퍼레이터(26) 사이에 간극이 발생한다. 이에 의해, 비수전해액이 이러한 간극에 들어가게 될 수 있게 되므로, 전극체(20a)의 주액성이 향상된다. 또한, 본 실시 형태에서는, 경사부(24s)가 제1 영역(24r) 전체에 마련되어 있지만, 이것에 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 제1 영역(24r)의 적어도 일부가 경사부(24s)를 갖고 있어도 된다.
부극(24)의 중앙부에 있어서의 부극 활물질층(24a)의 두께 T3과, 제1 영역(24r)에 있어서의 정극(22)의 단부변과 대향하는 위치에 있어서의 부극 활물질층(24a)의 두께 T4에 있어서, T4/T3은, 바람직하게는 0.9 이상 1.0 미만이며, 보다 바람직하게는 0.95 이상 1.0 미만이다. 이에 의해, 주액성의 향상과, 부극 활물질의 리튬 이온 흡장능의 확보가 적합하게 실현된다. 또한, 바람직하게는 상술한 정극 활물질층(22a)의 두께의 비(T2/T1)와, 부극 활물질층(24a)의 상기 두께의 비(T4/T3)가 T2/T1>T4/T3이다. 또한, 도 8에서는, 부극(24)의 중앙부에 있어서의 부극 활물질층(24a)의 두께와, 도 8 중의 부극 활물질층(24a)의 좌단부의 두께가 동일(즉 두께 T3)하게 되도록 형성되어 있다. 두께 T3은 부극(24)의 중앙부에 있어서의 부극 활물질층(24a)의 평균 두께를 말한다. 또한, 두께 T4는, 직선 CL3을 중앙으로 한 부극 코어체(24c)의 길이 방향의 2cm의 범위에 있어서의, 제1 영역(24r)에 있어서의 정극(22)의 단부변과 대향하는 부극 활물질층(24a)의 평균 두께를 말한다.
도 9는, 일 실시 형태에 관한 전극체(20a)에 있어서의 부극(24)의 부극 탭(24t) 부근의 구조를 도시하는 단면도이다. 도 9에 도시한 바와 같이, 본 실시 형태에서는, 부극 활물질층(24a)이 세퍼레이터(26)의 단부(26e)로부터, 부극 탭(24t)의 돌출 방향(도 9 중, 우측 방향)으로 돌출되어, 부극 탭(24t) 상에도 형성되어 있다. 이에 의해, 부극 코어체(24c)를 절단하여 부극 탭(24t)을 형성했을 때, 부극 코어체(24c)의 당해 절단부에 버가 발생한 경우라도, 버와 세퍼레이터(26) 사이에 부극 활물질층(24a)을 개재시킬 수 있으므로, 버에 의한 세퍼레이터(26)의 손상을 방지할 수 있다.
부극 활물질층(24a)의 경사부(24s)의 폭 방향의 길이 W4는, 주액성 향상의 관점에서, 예를 들어 5mm 이상이 바람직하고, 8mm 이상이 보다 바람직하다. 또한, 대향 용량비 확보의 관점에서, 길이 W4는, 예를 들어 20mm 이하가 바람직하고, 18mm 이하가 보다 바람직하다.
또한, 부극 활물질층(24a)의 경사부(24s)의 정극 활물질층(22a)과 대향하는 영역의 폭 방향의 길이 W5는, 주액성 향상의 관점에서, 3mm 이상이 바람직하고, 4mm 이상이 보다 바람직하다. 또한, 고용량화의 관점에서, 길이 W5는, 예를 들어 10mm 이하이며, 바람직하게는 8mm 이하이다.
부극 활물질층(24a)의 경사부(24s)의 정극 활물질층(22a)과 대향하는 영역의 폭 방향의 길이 W5와, 폭 방향에 있어서의 부극 탭(24t) 상의 부극 활물질층(24a)의 단부변으로부터 부극 활물질층(24a)이 정극(22)의 단부변과 대향하는 위치까지의 길이 W6에 있어서, 길이의 비(W5/W6)는 0.6 이상이 바람직하고, 0.8 이상이 보다 바람직하고, 1 이상이 더욱 바람직하다. 이러한 비율이면, 주액성을 보다 향상시킬 수 있다. 또한, 부극 활물질층(24a)을 세퍼레이터(26)의 단부(26e)로부터 부극 탭(24t)의 돌출 방향으로 돌출시키기 위해, 예를 들어, 이러한 길이의 비(W5/W6)는 3 이하이면 되고, 예를 들어 2 이하일 수 있다.
폭 방향에 있어서의 부극 탭(24t) 상의 부극 활물질층(24a)의 단부변으로부터 부극(24)의 단부변(24e)까지의 길이 W7(즉, 부극 탭(24t) 상의 부극 활물질층(24a)의 폭(길이))은 부극 탭(24t) 형성 시에 발생할 수 있는 버에 의해 세퍼레이터(26)가 손상되는 것을 방지하는 관점에서, 예를 들어, 1.2mm 이상이며, 바람직하게는 2mm 이상이다. 또한, 부극 탭(24t)과 부극 제2 집전부(62)를 접합하기 위한 부극 코어체(24c)의 노출부의 면적을 확보하는 관점에서, 길이 W7은, 예를 들어 5mm 이하가 바람직하고, 4mm 이하가 보다 바람직하다.
폭 방향에 있어서의 부극 탭(24t) 상의 부극 활물질층(24a)의 폭(길이) W7과, 제1 영역(24r)에 있어서의 정극(22)의 단부(22e)와 대향하지 않는 영역(24r2)의 폭(길이) W3에 있어서, 길이의 비(W7/W3)는 1 이상인 것이 바람직하고, 1.2 이상이 보다 바람직하다. 또한, 이러한 길이의 비(W7/W3)는, 예를 들어 15 이하이며, 10 이하, 5 이하, 2 이하일 수 있다.
부극 활물질층(24a)의 세퍼레이터(26)와 접하는 표면의 표면 조도 Ra는, 예를 들어, 0.4㎛ 내지 0.8㎛이면 된다. 또한, 부극 활물질층(24a)의 세퍼레이터(26)와 접하는 표면의 표면 조도는, 정극 활물질층(22a)의 세퍼레이터(26)와 접하는 표면의 표면 조도보다도 큰 것이 바람직하다. 이에 의해, 부극 활물질층(24a)과 세퍼레이터(26) 사이에 간극이 발생하기 쉬워져, 주액성이 향상된다.
이하, 전극체(20a)의 제조 방법의 일례에 대하여 설명한다. 전극체(20a)의 제조 방법은, 예를 들어, 부극 전구체 준비 공정과, 부극 전구체 절단 공정과, 전극체 구축 공정을 포함한다. 또한, 여기에 개시되는 제조 방법은, 임의의 단계에서 다른 공정을 더 포함해도 된다.
부극 전구체 준비 공정에서는, 띠상의 부극 코어체(24c)의 양면에 부극 활물질층 형성용 페이스트를 도포하고, 건조시킴으로써 부극 활물질층(24a)을 형성한다. 이때, 부극 코어체(24c)의 폭 방향의 단부에서는, 도포된 페이스트에 소위 처짐이 발생하므로, 형성된 부극 활물질층의 단부의 두께는, 단부변을 향하여 서서히 작아진다. 그 때문에, 처짐이 발생한 부분에서는, 부극 활물질층의 단위 면적당 중량이 비교적 적어진다. 이에 의해, 처짐이 발생한 부분에서는, 부극 활물질층의 리튬 이온 흡장능이 비교적 저하되므로, 이러한 부분을 정극과 대향시키면 리튬 석출이 발생하기 쉬워져 버린다.
그래서, 다음의 부극 전구체 절단 공정에서는, 상기 처짐이 발생한 부분을 제거하도록, 부극 전구체의 단부를 절단한다. 이때, 처짐이 발생한 부분을 모두 절단하여 제거하는 것은 아니며, 의도적으로 처짐이 조금 남도록 절단함으로써, 부극(24)의 중앙부의 부극 활물질층(24a)의 단위 면적당 중량 M1과, 제1 영역(24r)에 있어서, 정극(22)의 단부(22e)와 대향하는 영역(24r1)의 부극 활물질층(24a)의 단위 면적당 중량 M2가, 조건: 0.95<M2/M1<1을 충족하는 부극(24)을 실현할 수 있다. 또한, 이때의 절단부가, 부극(24)의 단부변(24e)이다. 또한, 부극 전구체 절단 공정에서, 부극 탭(24t)이 형성되도록, 부극 전구체의 단부를 가공해도 된다. 부극 전구체의 절단 방법은 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 레이저 커트를 적합하게 채용할 수 있다.
전극체 구축 공정에서는, 정극(22)과, 부극(24)을 세퍼레이터(26)를 통해 적층하고, 적층 방향으로부터 프레스함으로써 전극체(20a)를 구축한다. 프레스 방법은, 종래 공지된 방법에 따라서 실시할 수 있다. 상술한 전극체(20a)는 권회 전극체이므로, 프레스 전에 권회축을 중심으로 하여 권회한다. 전극체 구축 공정에서는, 정극(22)의 단부(22e)가, 부극(24)의 제1 영역(24r)의 적어도 일부와 대향하는 위치 관계가 되도록 조정한다. 이러한 위치 관계의 어긋남을 억제하는 관점에서, 세퍼레이터(26)는 양 표면에 접착층을 갖고 있는 것이 적합하게 사용된다. 일반적으로, 접착층을 갖는 세퍼레이터(26)를 사용하면, 세퍼레이터(26)와 정극 활물질층(22a) 및 부극 활물질층(24a) 사이에 간극이 발생하기 어려워져, 주액성이 악화되는 경향이 있다. 그러나, 상기 제조한 부극(24)은 부극 활물질층(24a)의 단부(처짐이 발생한 부분)의 단위 면적당 중량이 비교적 적으므로, 이러한 단부 부근에서는 접착층의 부극 활물질층(24a)에 대한 접착을 약하게 할 수 있다. 특히, 부극 활물질층(24a)의 단부에 처짐(경사부)이 남아 있음으로써, 프레스를 행한 경우에서도 접착층이 이러한 경사부에 접착하기 어려워져, 접착이 보다 약해지거나 또는 접착하지 않게 된다. 이에 의해, 접착층을 갖는 세퍼레이터(26)를 사용한 경우에서도, 비수 전해액이 부극 활물질층에 침입하기 쉬워져, 주액성을 향상시킬 수 있다.
비수전해질 이차 전지(100)는 각종 용도에 이용 가능하지만, 예를 들어, 플러그인 하이브리드 자동차(PHEV), 하이브리드 자동차(HEV), 전기 자동차(BEV) 등의 구동용 전원으로서 바람직하게 채용된다. 비수전해질 이차 전지(100)는 복수의 비수전해질 이차 전지(100)를 소정의 배열 방향으로 배열하여, 배열 방향으로부터 구속 기구로 하중을 가하여 이루어지는 조전지로서도 적합하게 사용할 수 있다.
또한, 일례로서, 각형의 전지 케이스(10)를 갖는 비수전해질 이차 전지(100)에 대하여 설명했지만, 이것에 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 각형의 전지 케이스(10) 대신에 원통형의 전지 케이스를 사용한 원통형 비수전해질 이차 전지나, 전지 케이스(10) 대신에 라미네이트 필름을 사용한 라미네이트형 비수전해질 이차 전지 등일 수 있다.
이상, 본 기술의 실시 형태에 대하여 설명했지만, 상기 실시 형태는 일례에 지나지 않는다. 본 기술은, 그 외에도 다양한 형태로 실시할 수 있다. 청구범위에 기재된 기술에는, 상기에 예시한 실시 형태를 다양하게 변형, 변경한 것이 포함된다. 예를 들어, 상기한 실시 형태의 일부를 다른 변형 양태로 치환하는 것도 가능하고, 상기한 실시 형태에 다른 변형 양태를 추가하는 것도 가능하다. 또한, 그 기술적 특징이 필수인 것으로서 설명되어 있지 않으면, 적절히 삭제하는 것도 가능하다.
예를 들어, 상기한 실시 형태에서는, 부극 활물질층(24a)은 경사부(24s)를 구비하고 있었다. 그러나, 이것에 한정되지는 않는다. 예를 들어, 도 10에 도시하는 전극체(120a)와 같이, 부극 활물질층(24a)의 제1 영역(24r)에 경사부가 형성되어 있지 않아도 된다. 이 경우에서도, 부극(24)의 중앙부의 부극 활물질층(24a)의 단위 면적당 중량 M1과, 제1 영역(24r)에 있어서, 정극(22)의 단부(22e)와 대향하는 영역(24r1)의 부극 활물질층(24a)의 단위 면적당 중량 M2가, 조건: 0.95<M2/M1<1을 충족하고 있음으로써, 전해액이 부극 활물질층(24a)에 침투하기 쉬워지므로, 주액성을 향상시킬 수 있다.
10: 전지 케이스
12: 외장체
14: 밀봉판
20: 전극체군
20a, 20b, 20c: 전극체
22: 정극
22a: 정극 활물질층
22c: 정극 코어체
22t: 정극 탭
24: 부극
24a: 부극 활물질층
24c: 부극 코어체
24t: 부극 탭
24r: 제1 영역
24s: 경사부
26: 세퍼레이터
30: 정극 단자
40: 부극 단자
50: 정극 집전부
60: 부극 집전부
100: 비수전해질 이차 전지
120a: 전극체

Claims (9)

  1. 정극, 부극, 및 상기 정극과 상기 부극 사이에 배치된 세퍼레이터를 포함하는 전극체를 구비한 비수전해질 이차 전지이며,
    상기 정극은, 정극 코어체와, 상기 정극 코어체의 양면에 형성된 정극 활물질층을 포함하고,
    상기 부극은, 부극 코어체와, 상기 부극 코어체의 양면에 형성된 부극 활물질층을 포함하고,
    상기 부극의 폭 방향의 한쪽의 단부변에는, 상기 부극 코어체의 일부에 의해 구성되고, 해당 단부변으로부터 돌출된 부극 탭이 마련되어 있고,
    상기 부극 활물질층은, 상기 부극의 폭 방향에 있어서, 상기 단부변과, 상기 단부변으로부터 5mm의 사이에 제1 영역을 갖고,
    상기 정극의 단부가, 상기 세퍼레이터를 통해, 상기 제1 영역의 적어도 일부와 대향하고,
    상기 정극의 중앙부에 있어서의 상기 정극 활물질층의 두께 T1과, 상기 정극의 단부에 있어서의 상기 정극 활물질층의 두께 T2의 관계는, 0.95<T2/T1<1.05이며,
    상기 부극의 중앙부의 상기 부극 활물질층의 단위 면적당 중량(단위 면적당의 당해 부극 활물질층의 질량) M1과, 상기 제1 영역에 있어서, 상기 정극 활물질층과 대향하는 영역의 상기 부극 활물질층의 단위 면적당 중량(단위 면적당의 당해 부극 활물질층의 질량) M2가 이하의 조건:
    0.95<M2/M1<1
    을 충족하는, 비수전해질 이차 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1 영역에 있어서, 상기 부극 활물질층은, 상기 부극 활물질층의 두께가 상기 단부변을 향하여 서서히 작아지도록 형성되어 있는, 비수전해질 이차 전지.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 정극이, 상기 정극 코어체의 일부에 의해 구성되는 정극 탭을 갖고,
    상기 전극체가, 한쪽의 단부에 복수의 상기 부극 탭을 갖고, 다른 쪽의 단부에 복수의 상기 정극 탭을 갖는, 비수전해질 이차 전지.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전극체가, 띠상의 상기 정극과, 띠상의 상기 부극이, 띠상의 상기 세퍼레이터를 통해 권회된 권회 전극체인, 비수전해질 이차 전지.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 권회 전극체의 권회축 방향에 있어서의, 상기 부극 활물질층의 폭은 20cm 이상인, 비수전해질 이차 전지.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    복수의 상기 부극 탭이 적층되어 구성되는 부극 탭군과, 당해 부극 탭에 전기적으로 접속된 부극 집전 부재를 포함하고, 상기 부극 탭군이 절곡되어 상기 부극 집전 부재와 접속되어 있는, 비수전해질 이차 전지.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 세퍼레이터가, 양 표면에 접착층을 갖는, 비수전해질 이차 전지.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 부극 활물질층이, 상기 세퍼레이터의 단부로부터, 상기 부극 탭의 돌출 방향으로 돌출되어 상기 부극 탭 상에 형성되어 있는, 비수전해질 이차 전지.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제1 영역이, 상기 정극 활물질층과 대향하지 않는 영역을 갖고,
    상기 부극의 폭 방향에 있어서, 상기 제1 영역에 있어서의 상기 정극과 대향하는 영역의 폭이, 상기 제1 영역에 있어서의 상기 정극과 대향하지 않는 영역의 폭보다도 큰, 비수전해질 이차 전지.
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