KR20230079222A - 세퍼레이터와 함께 적층되거나 감기는 음극 및 양극 세트를 갖는 리튬 슈퍼커패터리 - Google Patents

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에스 에이 일랑고반
에스 수자타
티 에스 사지타
케이 에스 아제시
닉슨 제이콥
벤카테스와라 라오 겐지
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인디언 스페이스 리서치 오거너제이션
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Abstract

본 명세서에서의 구현예는 복수의 음극(1) 및 양극(2) 세트들, 상기 복수의 음극(1) 및 양극(2) 세트들 중 각각의 음극(1) 및 양극(2) 세트에서 음극(1)과 양극(2) 사이에 배치된 제1 다공성 세퍼레이터 층(3), 및 상기 복수의 음극(1) 및 양극(2) 세트들 중 각각 2개의 음극(1) 및 양극(2) 세트 사이에 배치된 제2 다공성 세퍼레이터 층(3')을 갖는 하우징을 포함하는 슈퍼커패터리를 제공한다. 음극(1)은 집전체(4)의 양면(5, 6)에 가변 두께의 동일한 활성 물질의 다공성 층으로 코팅된 집전체(4)를 포함한다. 양극(2)은 집전체(7)의 양면(8, 9)에 상이한 활성 물질의 다공성 층으로 코팅된 집전체(7)를 포함한다.

Description

세퍼레이터와 함께 적층되거나 감기는 음극 및 양극 세트를 갖는 리튬 슈퍼커패터리
본 발명은 하이브리드 에너지 저장 장치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 계속 증가하는 휴대용 에너지 저장 요구 사항을 해결하기 위해 세퍼레이터와 함께 적층되거나 감기는(wound) 음극 및 양극 세트를 갖는 리튬 슈퍼커패터리(supercapattery)에 관한 것이다.
배터리, 슈퍼커패시터 및 연료 전지와 같은 전기화학적 에너지 저장 시스템은 계속 증가하는 휴대용 에너지 저장 요구 사항을 해결할 수 있는 잠재적 해결책을 형성한다. 기존의 슈퍼커패시터는 문헌에 보고된 바와 같이 전극/전해질 계면에서 이온 흡착-탈착을 기반으로 하는 저장 메커니즘과 관련된 빠른 동역학으로 인해 높은 출력 밀도와 긴 주기 수명을 보여준다. 반면에 리튬 기반 이차 전지(rechargeable battery)는 에너지 밀도는 높지만 전극 활성 물질 대량의 패러데이(Faradaic) 반응을 수반하는 느린 공정으로 인해 출력 밀도는 낮다. 하이브리드 커패시터는 리튬 이차전지와 슈퍼커패시터 모두의 장점을 상당 부분 보유하고 있어 각광을 받고 있다.
하이브리드 시스템은 우주 시스템 즉, 파이로(pyro), 전자 기계 액추에이터뿐만 아니라 상업용 응용분야, 즉 전기 자동차, 휴대용 전자 장치 등을 위한 다양한 고출력 응용분야를 충족하는 반복 주기를 유지할 수 있는 고출력/전류 펄스를 제공하는 데 필수적이다. 그렇지 않으면 무거운 배터리를 사용하거나 배터리와 슈퍼커패시터의 외부 하이브리드화를 사용하여 이러한 요구 사항을 충족한다. 분명히, 이러한 외부 하이브리드화(hybridisation)는 배터리 단독 상태와 비교할 때 더 나은 주기 수명에 도움이 되지만 에너지 저장 시스템(관련 제어 전자 장치 포함)의 질량 및 부피로 인해 응용분야에 큰 불이익을 준다.
고에너지 및 고출력 전기화학적 에너지 저장 장치를 발전시키기 위한 슈퍼커패시터와 리튬 기반 배터리의 하이브리드화는 다양한 구성 즉, 리튬 이온 커패시터(LIC), 나노 하이브리드 커패시터(NHC) 및 슈퍼 레독스 커패시터로 보고된다. LIC는 출력 용량을 담당하거나 제어하는 슈퍼커패시터 전극과 에너지 전달을 담당하는 배터리형 전극으로 구성된다. 요약하면, LIC에서 용량(Ah)은 슈퍼커패시터에 의해 결정되는 반면 전압(에너지)은 리튬 또는 리튬 이온 전극(애노드)에 의해 결정되며 조합은 주어진 펄스 전류 및 지속 시간 동안 반복되는 펄스 성능으로 인해 어려움을 겪는다.
다양한 기존의 에너지 저장 시스템이 제안되었지만 기존의 에너지 저장 시스템은 높은 에너지 밀도와 함께 증가된 출력 용량을 달성하기 위해 제한되거나 그 반대의 경우에서도 마찬가지이고, 열등한 특성, 사전-리튬화 요구 사항 등만 제공한다. 이러한 한계를 극복하기 위해 혁신적인 내부적으로 통합된 리튬 슈퍼커패터리가 실현/발명되었다.
본 구현예의 주요 목적은 0.5 내지 50Ah 범위의 용량 값을 제공할 수 있는 가변 전극 치수를 갖는 세퍼레이터와 함께 적층되거나 감기는 애노드 및 캐소드 전극 세트를 갖는 내부적으로 통합된 리튬 슈퍼커패터리를 제공하는 것이다. 슈퍼커패터리는 전체 시스템을 비용 효율적으로 만드는 상용 기성품(commercially available off the shelf: COTS) 커패시터 케이스에 조립할 수 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 높은 에너지 밀도(~40 내지 80 Wh/kg) 및 출력 밀도(~2 내지 5 kW/kg), 우수한 전하 보유, 낮은 자체 방전 및 극한의 전기적, 환경적, 및 기계적 조건에서 견딜 수 있는 능력을 제공하는 30C 내지 70C의 높은 방전율 성능과 함께 2.8 V 내지 4.4 V 범위의 작동 전압을 갖는 고성능 장치를 달성하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 배터리, 슈퍼커패시터 및 배터리와 슈퍼커패시터의 외부 하이브리드에 비해 질량 및 부피 면에서 이점을 달성하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 애노드의 사전-리튬화 요건을 피하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 양면에 가변 두께를 갖는 배터리 애노드 물질을 포함하는 음극 및 배면 구성의 배면 상에 배터리 캐소드 물질과 슈퍼커패시터 물질로 이루어진 양극을 갖는 내부적으로 통합된 리튬 슈퍼커패터리 장치를 실현하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 단기 지속기간 동안 높은 전류, 장기 지속기간 동안 낮은 전류 및 이의 조합을 필요로 하는 다양한 응용분야에 적합한 장치를 실현하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 전극 특성을 변화시킴으로써 장치의 출력 성능을 향상시키는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상용 기성품(COTS) 커패시터 케이스(직경 25 mm 내지 100 mm)에서 원통형 구성으로 내부적으로 통합된 슈퍼커패터리 장치 조립체를 실현하여 생산 비용을 낮추는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 장치 레벨에 있어서, >1000 주기의 충전 방전 주기 성능을 달성하는 것이다.
전술한 목적에 따라, 본 발명은 전술한 목적을 실현할 수 있는 신규한 내부적으로 통합된 리튬 슈퍼커패터리를 제공한다.
일 측면에서, 상기 목적은 복수의 음극 및 양극 세트들, 상기 복수의 음극 및 양극 세트들 중 각각의 음극 및 양극 세트에서 음극과 양극 사이에 배치된 제1 다공성 세퍼레이터 층, 및 상기 복수의 음극 및 양극 세트들 중 각각 두 개의 음극 및 양극 세트 사이에 배치된 제2 다공성 세퍼레이터 층을 갖는 하우징을 포함하는 슈퍼커패터리를 제공함으로써 충족된다. 음극은 집전체의 양면에 가변 두께의 동일한 활성 물질의 다공성 층으로 코팅된 집전체를 포함한다. 양극은 집전체의 양면에 상이한 활성 물질의 다공성 층으로 코팅된 집전체를 포함한다.
일 구현예에서, 상기 음극 집전체의 양면에 코팅된 동일한 활성 물질은 리튬 이온 배터리 애노드 물질이다.
일 구현예에서, 양극 집전체의 양면에 코팅된 상이한 활성 물질은 리튬 이온 배터리 캐소드 물질 및 슈퍼커패시터 활성탄이다.
일 구현예에서, 음극 및 양극의 코팅 두께는 150 내지 300 미크론 범위이다.
일 구현예에서, 상기 다공성 세퍼레이터 층은 음극과 양극을 전기적으로 절연시키고 이온 이동을 위한 다공성 매질로서 작용한다.
일 구현예에서, 상기 음극, 양극, 제1 다공성 세퍼레이터 층 및 제2 다공성 세퍼레이터 층은 서로 적층되어 직사각형 형태를 이루도록 조립된다.
일 구현예에서, 상기 음극, 양극, 제1 다공성 세퍼레이터 층, 및 제2 다공성 세퍼레이터 층은 서로 감겨 원기둥 형태를 이루도록 조립된다.
일 구현예에서, 조립된 음극, 양극, 제1 다공성 세퍼레이터 층 및 제2 다공성 세퍼레이터 층은 하우징에 삽입되고 리튬 양이온의 전해질을 사용하여 활성화된다.
일 구현예에서, 상기 리튬 양이온은 요구되는 전압 창(voltage window) 및 작동 온도를 제공할 수 있는 유기 용매의 혼합물에 용해된 하나 이상의 리튬 염으로 구성된 전해질을 포함한다.
일 구현예에서, 음극의 집전체는 구리 호일이고, 양극의 집전체는 알루미늄 호일이다.
본 명세서의 실시예의 이러한 측면 및 다른 측면은 다음의 설명 및 첨부된 도면과 함께 고려될 때 더 잘 인식되고 이해될 것이다. 그러나, 이하의 설명은 바람직한 구현예 및 이의 많은 구체적인 세부사항을 나타내지만, 예시로서 제공되며 제한하지 않음을 이해해야 한다. 본 명세서의 실시예의 사상을 벗어나지 않고 본 명세서의 실시예의 범위 내에서 많은 변경 및 수정이 이루어질 수 있으며, 본 명세서의 실시예는 이러한 모든 수정을 포함한다.
제안된 전기화학적 에너지 저장 시스템인 리튬 슈퍼커패터리가 첨부된 도면에 도시되어 있으며, 유사한 참조 문자는 다양한 도면에서 해당 부분을 나타낸다. 본 명세서의 구현예는 도면을 참조하여 다음의 설명으로부터 더 잘 이해될 것이다.
도 1은 본 명세서에 개시된 바와 같은 구현예에 따라, 리튬 슈퍼커패터리를 형성하는 쪽으로, 사이에 세퍼레이터가 있는 음극 및 양극의 개략적인 측면도를 예시한다.
도 2a는 본 명세서에 개시된 바와 같은 구현예에 따라 사이에 세퍼레이터가 있는 적절한 크기의 음극 및 양극이 전지 스택으로 감기는 와인딩 공정(winding process)의 개략도를 도시한다.
도 2b는 본 명세서에 개시된 구현예에 따른 세퍼레이터, 음극 및 양극을 갖는 젤리 롤/원통형 구조의 단면도를 도시한다.
도 3a는 본 명세서에 개시된 바와 같은 구현예에 따른 사이에 세퍼레이터 층이 있는 적층된 음극 및 양극의 개략적인 배열을 도시한다.
도 3b는 적층된 전극 및 세퍼레이터를 갖는 파우치/직사각형 전지 조립체의 측면도이다.
도 4는 본 명세서에 개시된 구현예에 따른 전형적인 충전-방전 순환 패턴의 그래픽 표현이다.
본 명세서의 구현예 및 이의 다양한 특징 및 유리한 세부사항은 첨부된 도면에 예시되고 다음 설명에서 상세히 설명되는 비제한적인 구현예를 참조하여 보다 완전하게 설명된다. 본원에서 구현예를 불필요하게 모호하게 하지 않기 위해 잘 알려진 구성요소 및 처리 기술에 대한 설명은 생략된다. 또한, 본원에 설명된 다양한 구현예는 일부 구현예가 하나 이상의 다른 구현예와 결합되어 새로운 구현예를 형성할 수 있기 때문에 반드시 상호 배타적인 것은 아니다. 본 명세서에서 사용된 "또는"이라는 용어는 달리 나타내지 않는 한 비배타적인 또는을 의미한다. 본 명세서에서 사용된 실시예는 단지 본 명세서의 구현예가 실시될 수 있는 방식의 이해를 용이하게 하고 당업자가 본 명세서의 구현예를 실시할 수 있도록 하기 위한 것일 뿐이다. 따라서, 실시예는 본 명세서의 구현예의 범위를 제한하는 것으로 해석되어서는 안 된다.
첨부된 도면은 다양한 기술적 특징을 쉽게 이해하기 위하여 사용된 것으로서 본 명세서에 제시된 구현예는 첨부된 도면에 의하여 한정되지 않음을 이해하여야 한다. 이와 같이, 본 발명은 첨부된 도면에 특별히 기재된 것 이외에 임의의 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 해석되어야 한다. 본 명세서에서 제1, 제2 등의 용어가 다양한 구성요소를 설명하기 위해 사용될 수 있지만, 이러한 구성요소가 이러한 용어에 의해 제한되어서는 안 된다. 이러한 용어는 일반적으로 한 요소를 다른 요소와 구별하는 데만 사용된다.
이제 도면, 보다 특히 도 1 내지 4를 참조하면, 바람직한 구현예가 도시되어 있다.
도 1은 본 명세서에 개시된 바와 같은 구현예에 따라 하이브리드 커패시터를 형성하기 위한 다공성 세퍼레이터 층(3)과 함께 음극(1) 및 양극(2)의 개략적인 측면도를 도시한다.
음극 (1)은 구리 호일로 이루어진 집전체(4)의 양면(5, 6) 상에 동일한 활성 물질의 다공성 층이 다양한 두께로 코팅된 집전체(4)를 포함한다. 일 구현예에서, 상기 음극(1)의 집전체(4)의 양면(5, 6)에 코팅된 동일한 활성 물질은 리튬 이온 배터리 애노드 물질이다. 다양한 두께의 음극(1)의 집전체(4)의 양면(5, 6)에 코팅된 리튬 이온 배터리 애노드 물질은 전하의 수용과 전달을 담당한다. 양극 배터리 활성 물질(리튬 전이 금속 산화물)은 리튬 이온이 흑연 전극에 가역적으로 삽입되도록 하여 음극의 예비 리튬화 요건을 제거하고 공정 복잡성을 줄이며 원통형 구성에서 장치 제작을 용이하게 한다. 일 구현예에서, 음극(1)의 코팅 두께는 150 내지 300 미크론 범위이다.
양극(2)은 알루미늄 호일로 제조된 집전체(7)의 양면(8, 9)에 상이한 활성 물질의 다공성 층으로 코팅된 집전체(7)를 포함한다. 일 구현예에서, 양극(2) 집전체(7)의 양면(8, 9)에 코팅된 상이한 활성 물질은 리튬 이온 배터리 캐소드 물질 및 슈퍼커패시터 활성탄이다. 리튬 이온 배터리 캐소드 물질은 주로 장치 에너지에 기여하는 한 면(9)에 코팅되고 슈퍼커패시터 활성탄은 전력 용량을 담당하는 다른 면(8)에 코팅된다. 일 구현예에서, 양극(2)의 코팅 두께는 150 내지 300 미크론 범위이다.
다공성 세퍼레이터 층(3)은 음극(1)과 양극(2) 사이에 위치한다. 추가로, 상기 다공성 세퍼레이터 층(3)은 음극(1)과 양극(2)을 전기적으로 절연시키고 이온 이동을 위한 다공성 매질로서 작용한다.
도 2a는 본 명세서에 개시된 구현예에 따라 사이에 다공성 세퍼레이터 층(3, 3')이 있는 적절한 크기의 음극 및 양극(1, 2)이 전지 스택(10)으로 감기는 와인딩 공정의 개략도를 도시한다. 2층의 다공성 세퍼레이터(3, 3')는 직접적인 전기적 접촉을 피하기 위해 음극과 양극(1, 2)의 양면이 분리되도록 배치된다.
도 2b는 본 명세서에 개시된 구현예에 따른 다공성 세퍼레이터 층(3, 3'), 음극(1) 및 양극(2)을 갖는 젤리 롤/원통형 구조의 단면도를 도시한다. 1'(-) 및 2'(+)는 집전체(4) 및 집전체(7)에 각각 부착된 음극 및 양극 단자이며, 셀 하드웨어(11, 12) 내에서 위쪽으로 확장되는 전극으로부터 단자로의 전류 경로를 제공한다.
도 3a는 본 명세서에 개시된 구현예에 따른 사이에 세퍼레이터 층(3, 3')을 갖는 적층된 음극 및 양극(1, 2)의 개략적인 배열을 도시한다. 도 3b에 도시된 바와 같은 직사각형 모양을 얻기 위해 복수의 음극(1) 및 양극(2) 세트들이 서로 적층된다.
음극(1)은 양면(5, 6)에 리튬 이온 배터리 애노드 물질이 있는 집전체(4)(예를 들어, 구리 호일)를 포함하고, 양극(2)은 측면(9)에 리튬 배터리 캐소드 물질과 측면(8)에 슈퍼커패시터 활성탄이 있는 집전체(7)(예를 들어, 알루미늄 호일)를 포함한다.
도 3b는 적층된 전극(1, 2) 및 세퍼레이터(3, 3')를 갖는 파우치 전지 조립체의 측면도이다. 음극(1)에 있는 커넥터 탭(4')과 양극(2)에 있는 커넥터 탭(7')을 갖는 집전체는 순서대로 배열된 전극의 상부면으로부터 위쪽으로 연장된다.
각각의 음극(1)은 활성 리튬-이온 배터리 애노드 물질의 다공성 층으로 양면(5, 6)에 코팅된 구리 집전체(4)로 형성되고, 양극(2)의 집전체(7)는 알루미늄/탄소 코팅 알루미늄/에칭 알루미늄으로 되어 있으며 활성 리튬 이온 배터리 캐소드 물질의 다공성 층과 슈퍼커패시터 활성탄이 나란히 있다. 전극 코팅 두께는 150 내지 300 미크론 범위이다. 양극 및 음극(1, 2) 모두 장치 수준에서 원하는 용량(0.5 내지 50Ah)을 달성하기에 적합한 치수로 크기가 조정되고 구성된다. 장치 용량은 전극 물질의 이론적 용량을 기준으로 평가된다. 각각의 양극(2)과 음극(1)은 사이에 얇은 다공성 세퍼레이터 층(3)을 두고 교대로 조립되었다. 조립하는 동안 원하는 전기화학적 성능을 얻기 위해 전극 물질 질량 균형 측면을 고려해야 한다. 장치는 일반적으로 직사각형/원통형 모양을 얻기 위해 쌓기/감기로 조립된다. 조립된 장치는 하우징에 삽입되고 하이브리드 장치에 필요한 전압 창과 작동 온도를 제공할 수 있는 유기 용매 혼합물에 용해된 하나 이상의 리튬 염(예를 들어 리튬 헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬 테트라플루오로보레이트(LiBF4), 리튬 비스(트리플루오로메탄설포닐)이미드(LiTFSI) 등)으로 구성된 리튬 양이온 함유 전해질을 사용하여 활성화된다.
상기 언급된 구성에서, 배터리 전극을 리튬 공급원으로 만드는 내부 하이브리드화를 제공함으로써 제조 비용 및 시간의 상당한 감소가 달성되었고, 이에 따라 희생 리튬화를 위해 금속 리튬을 도입하는 추가 단계를 제거하고, 따라서 어떤 복잡한 시설을 사용하지 않고도 시스템을 안전하고 간단하며 비용 효율적이고 쉽게 조립할 수 있다.
적합한 애노드 물질은 즉, 흑연(천연 및 합성), 경질 탄소, 나노실리콘, 실리콘-흑연 합성물 등이고; 양극 배터리 물질은 일반적으로 리튬 망간 산화물, 리튬 망간 복합 산화물, 리튬 니켈 산화물, 리튬 코발트 산화물, 리튬 니켈 망간 코발트 산화물, 리튬 바나듐 산화물, 리튬 철 인산염과 같은 광범위한 리튬 함유 또는 리튬 삽입 산화물로부터 선택되고; 활성탄(석유화학 및 천연 자원에서 유래), 메조다공성/다공성 탄소, 탄화물 유래 탄소, CNT, 그래핀 등 중에서 적합한 슈퍼커패시터 물질이 선택된다.
전지를 작동시키는 동안, 리튬 이온(Li+)은 배터리 애노드 및 캐소드에 교대로 삽입 및 탈리되고, 전해질로부터의 양이온 및 음이온은 슈퍼커패시터 전극 계면에서 교대로 흡착 및 탈착된다. 장치의 작동 가능성은 선택한 캐소드 물질 및 전해질 시스템에 따라 다르다.
슈퍼커패시터 전극 및 리튬 이온 배터리 전극은 결합 화합물 및 전도성 탄소질 첨가제와 함께 적합한 원료로 코팅된다. 일반적으로 결합제는 전기 전도성이 없으며 최소한의 양으로 사용해야 한다. 원료는 전도성 탄소질 첨가제와 함께 수성 에멀젼으로서 N-메틸-2-피롤리돈(NMP) 또는 카르복시 메틸 셀룰로오스/스티렌 부타디엔 고무 수지(CMC/SBR)/하이드록시 프로필 메틸 셀룰로오스(HPMC) 폴리 비닐 알코올(PVA)/폴리에틸렌 옥사이드(PEO)/아크릴레이트계 공중합체 시스템/폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)에 용해된 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF)와 같은 적절한 고분자 바인더 용액으로 분산되거나 슬러리화될 수 있으며, 금속 집전체의 표면에 적용된다.
전도성 탄소질 첨가제는 아세틸렌 블랙, CNT, 그래핀, 전도성 흑연(천연 및 합성), 그래핀 나노판(GNP) 등 및 전기 전도성이 우수한 기타 탄소 물질을 포함하여 우수한 전기 화학적 성능을 가진 내구성있는 연속 코팅 다공성 전극을 얻는다.
세퍼레이터는 음극과 양극 사이에 전기적 절연을 제공할 뿐만 아니라 이온 이동을 위한 채널 역할을 한다. 세퍼레이터 물질은 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 라미네이트, PVDF 코팅된 폴리 올레핀, 세라믹 코팅된 폴리 올레핀 또는 처리된 셀룰로오스 기반 세퍼레이터와 같은 폴리올레핀의 다공성 층으로 높은 전기 저항성을 가지며 전극 사이의 이온 수송을 허용하는 다공성을 유지한다. 전지 조립 중에 양극과 음극은 적절한 치수의 세퍼레이터 사이에 끼워진다.
일체형 리튬 슈퍼커패터리 장치용 전해질은 하나 이상의 유기 액체 용매에 용해된 리튬염일 수 있다. 적합한 염은 리튬 헥사 플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬 테트라플루오로보레이트(LiBF4), 리튬 퍼클로레이트(LiClO4), 리튬 헥사플루오로 비산염(LiAsF6), 리튬 비스(트리플루오로메탄) 술폰이미드(LiTFSI) 등을 포함하고, 전해질 염을 용해시키기 위해 사용될 수 있는 용매는 에틸렌 카보네이트(EC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디메틸 카보네이트(DMC), 에틸 메틸 카보네이트(EMC), 프로필렌 카보네이트(PC) 등의 유기 카보네이트; 아세토니트릴(AN), 아디포니트릴(ADN) 등의 니트릴계 용매; 및 에테르, 락톤, 술폴란 등을 포함한다. 리튬염과 용매의 적절한 조합은 배터리 및 슈퍼커패시터 전극 조합을 사용하는 하이브리드 장치의 기능을 위해 더 나은 이온 이동성과 리튬 이온 수송을 얻기 위해 선택된다. 다양한 첨가제 즉, 비닐렌 카보네이트(VC), 플루오로에틸렌 카보네이트(FEC), 인산염, 붕산염 등이 전도성, 점도, 전압 창, 저온 성능과 같은 전해질의 기능적 특성을 개선하기 위해 추가된다. 전해질은 더 나은 장치 성능을 달성하기 위해 세퍼레이터 층이 있는 전극 스택에 조심스럽게 도입된다. 전극 스택은 요구 사항에 따라 다양한 구성 즉, 원통형, 프리즘형, 타원형 등으로 조립될 수 있다.
본 발명의 구현예는 하기 실험에서 상술한 바와 같다.
전극 처리:
캐소드는 닥터 블레이드 주조 기술에 의해 가공되었다. 일체형 리튬 슈퍼커패터리는 5 내지 40μm 두께의 알루미늄 호일(순도>99.5%)의 집전체가 있는 이중 기능의 캐소드로 구성되며, 배터리 측면은 리튬 니켈 코발트 망간 산화물 50 내지 90 중량%, 전도성 첨가제 5 내지 25 중량% 및 용매로서 N-메틸 피롤리디논(NMP)과 PVDF 바인더 5 내지 25 중량%로 구성된다. 캐소드의 다른 면은 50 내지 95 wt.%의 AC, 2 내지 25 wt.%의 전도성 첨가제 및 3 내지 25wt.%의 CMC/SBR 바인더와 물을 용매로 하는 슈퍼커패시터 전극 물질로 코팅된다. 전극은 120±10℃에서 진공하에 건조되었다.
애노드도 닥터블레이드 주조법으로 가공하였다. 전극은 75 내지 95 wt.%의 흑연 활성 물질, 5 내지 25 wt.%의 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF) 및 용매로서 N-메틸 피롤리디논(NMP)으로 이루어진다. 애노드 전극용 집전체는 5 내지 40㎛ 두께의 고전도성 구리 호일이었다. 전극은 120±10℃에서 진공하에 건조되었다. 낮은 음의 산화환원 전위(~0.1 V vs Li), 높은 이론적 용량(LiC6 화학양론의 경우 372 mAh g-1) 및 상대적으로 저렴한 흑연은 상업용 LIB 및 LIC에서 널리 사용되는 애노드 물질이다. 그러나 Li+가 대량으로 확산되는 한계로 인해 장치의 전력 성능이 제한된다. 흑연 애노드 전극의 전위 안정기는 리튬에 더 가깝기 때문에 덴드라이트 형성 기회는 고전류 충전 시 더 많다. 전극 두께는 고속 사이클링 동안 빠른 리튬 이온 확산을 촉진하는 장치의 용량 및 전력 특성을 개선하기 위해 미세 조정된다. 건조된 전극에서 배터리 측면의 활성 물질 부하는 3 내지 30 mg/cm2였으며 슈퍼커패시터 측면은 3 내지 20 mg/cm2 이었다.
장치 조립:
양극 및 음극을 치수에 따라 크기를 정하고 그 사이에 절연 세퍼레이터가 있는 젤리 롤/젤리 플랫 구조로 감고, 탄산염 용매를 함유하는 리튬 염의 전해질에 담가 알루미늄-전지 케이스(상용 커패시터 케이스)/알루미늄 파우치에 밀봉되어 있다.
전기화학적 평가:
전하 저장 메커니즘은 배터리 인터페이스(interface)에서의 리튬 층간삽입(intercalation)-탈리(deintercalation) 및 슈퍼커패시터 인터페이스에서의 전극에서의 이온 흡착-탈착을 포함한다. 리튬 층간삽입은 흑연 애노드와 리튬 금속 산화물 상대 전극으로 인한 전기화학적 충방전 공정에 의해 이루어졌다. CC-CV 충전을 통해 전압 창 2.8 내지 4.4V 내에서 낮은 속도로 제어된 초기 형성 주기에 의해 흑연 애노드에서 안정화된 고체 전해질 계면(SEI) 필름이 보장된다. 장치의 용량 평가는 설계 용량의 C/2 또는 1C 비율로 수행된다. 전형적인 충전-방전 순환 패턴이 도 4에 도시되어 있다. 이 장치는 에너지 밀도(~40 내지 80 Wh/kg) 및 전력 밀도(2 내지 5 kW/kg)를 나타낸다.
전압 창 4.4 내지 2.8V에서 단기 지속기간(200 내지 500ms) 동안 펄스 방전(50C 내지 70C 비율)을 수행하여 장치의 높은 비율 방전 성능도 확립되었다. 장치는 우주 등급 리튬 이온 배터리에 적용되는 표준 절차에 따라 30일 동안 3.5V에서 자체 방전 테스트(SDT) 후 >90% 용량 유지 및 전하 유지 테스트(CRT) 후 >80% 잔여 용량을 나타냈다. 30 내지 50%의 방전 심도(Depth of Discharge; DOD)에서 100% 쿨롱 효율과 메모리 효과 없이 다양한 충전 상태(SOC)에서 사이클을 제공하는 충전-방전 사이클링 기능(>1000 사이클)도 이러한 장치의 전문 분야이다.
(a) 5 내지 60℃의 온도 범위에서 열 테스트, (b) 10 내지 15 grms에서의 진동 테스트, (c) 50 내지 100g 범위의 충격 테스트 (d) 10-4 내지 10-5 mbar의 조정(tune)에 대한 진공 테스트 및 (e) 단락 테스트와 같은 극한 환경 조건에서의 용량이나 전압의 저하 없이 만족스럽게 실행되는 내부적으로 통합된 리튬 슈퍼커패터리는 많은 응용 분야에서 이러한 장치를 사용하는 데 확신을 주었다.
높은 에너지 및 전력 특성으로 인해 내부적으로 통합된 리튬 슈퍼커패터리는 고전류, 단기 지속기간 및 저전류, 장기 지속기간 요구 사항을 필요로하는 응용분야를 위한 배터리 시스템을 대체하거나 보완할 수 있다. 배터리 및 슈퍼커패시터에 비해 상당한 질량 및 부피 이점을 가지고 있어, 우주 응용 분야 즉, 파이로, 전기 기계 액추에이터, 위성 전력 저장 시스템 등을 위한 이상적인 에너지/전력/저장 장치이고, 발사체의 불활성 질량을 낮추고 휴대용 핸드 헬드 장치, 전동 공구, 전기 자동차, 모바일/셀룰러 장치 등의 배터리를 비용 효율적으로 적절하게 대체할 수 있다. 이러한 장치는 상용 기성품(COTS) 커패시터 케이스(직경 25 mm 내지 100 mm)에 조립되므로 시스템을 상용화하고 비용 효율적으로 만들 수 있다. 이러한 장치의 또 다른 장점은 Li 금속 전극의 추가 리튬화 단계/사용을 제거하여 시스템을 안전하고 간단하며 비용 효율적이고 복잡한 시설을 사용하지 않고도 조립하기 쉽게 만들어 공정이 용이하다는 것이다.
기존의 슈퍼커패터리와 달리, 제안된 슈퍼커패터리는 40 내지 80 와트 시간/kg의 에너지 밀도와 2 내지 5 kW/kg의 전력 밀도를 나타내어 저전류-장기 지속기간 응용분야 및 고전류-단기 지속기간 응용분야 모두에 적합하다. 슈퍼커패터리는 개방 회로 조건하에 80 내지 100시간 후 90 내지 95%의 전하 유지율로 전하 저장 거동을 제공하며, 리튬 이온 전지와 동등한 가장 낮은 자체 방전 특성을 나타낸다. 슈퍼커패터리는 30 내지 50%의 방전 심도에서 1000회 이상의 충전 방전 사이클을 제공한다. 슈퍼커패터리는 어떤 메모리 효과를 가지지 않으며, 모든 충전 상태에서 충전/방전 사이클을 수행할 수 있다. 슈퍼커패터리는 5 내지 60℃의 넓은 온도 범위에서 작동하고, 10 내지 15 grms 범위에서 진동을 유지하며, 최대 100g의 충격 및 10-4 내지 10-5 mbar의 조정에 대한 진공 수준을 견디며 용량 또는 전압 저하 없이 테스트 후 장치 성능을 유지할 수 있다. 단락 후, 슈퍼커패터리 테스트는 용량 및 전압과 관련하여 후속 사이클에서 성능을 유지한다. 슈퍼커패터리는 특히, 이상적인 전원/저장 장치로서, 우주 응용분야 즉, 파이로(pyro), 전기 기계식 액추에이터 및 위성 전력 저장 시스템에 적합하다. 슈퍼커패터리는 휴대용 핸드헬드 장치, 전동 공구, 전기 자동차 및 모바일/셀룰러 장치의 배터리를 비용 효율적으로 대체한다. 슈퍼커패터리는 상기 응용분야를 위한 외부적으로 통합된 리튬-이온 배터리 및 슈퍼커패시터 또는 슈퍼커패시터 단독 구성에 비해 30 내지 50%의 질량 및 부피 이점을 제공한다. 슈퍼커패터리는 리튬-이온 전지와 슈퍼커패시터 모두의 전극을 사용하며, 전극의 크기와 두께, 및 활성 물질의 양은 암페어시(ampere hour; Ah) 단위로 원하는 용량을 도출하기 위해 변화될 수 있다.
특정 구현예에 대한 전술한 설명은 다른 사람들이 현재 지식을 적용함으로써 일반적인 개념에서 벗어나지 않고 특정 구현예와 같은 다양한 응용분야를 위해 쉽게 수정 및/또는 적응할 수 있도록 본 명세서에서 구현예의 일반적인 특성을 완전히 드러낼 것이고, 따라서, 이러한 적응 및 수정은 개시된 구현예의 등가물의 의미 및 범위 내에서 의도되어야 하고 이해되어야 한다. 본 명세서에서 사용된 어법 또는 용어는 설명을 위한 것이며 제한을 위한 것이 아님을 이해해야 한다. 따라서, 본 명세서의 구현예는 바람직한 구현예의 관점에서 설명되었지만, 당업자는 본 명세서의 구현예가 본 명세서에 기재된 바와 같은 구현예의 사상 및 범위 내에서 변형되어 실시될 수 있음을 인식할 것이다.
참조 번호는 다음과 같다:
Figure pct00001

Claims (18)

  1. 복수의 음극(1) 및 양극(2) 세트들;
    상기 복수의 음극(1) 및 양극(2) 세트들 중 각각의 음극(1) 및 양극(2) 세트에서 음극(1)과 양극 사이에 위치하는 제1 다공성 세퍼레이터 층(3); 및
    상기 복수의 음극(1) 및 양극(2) 세트들 중 각각 두 개의 음극(1) 및 양극(2) 세트 사이에 위치하는 제2 다공성 세퍼레이터 층(3');을 포함하는 하우징;을 포함하는 슈퍼커패터리로서,
    상기 음극(1)은 집전체(4)의 양면(5, 6)에 가변 두께의 동일한 활성 물질의 다공성 층으로 코팅된 집전체(4)를 포함하고, 상기 양극(2)은 집전체(7)의 양면(8, 9)에 상이한 활성 물질의 다공성 층이 코팅된 집전체(7)를 포함하고,
    상기 슈퍼커패터리는 50C 내지 70C 범위의 높은 방전율 성능으로 2.7 내지 4.4V 범위에서 작동하고,
    상기 슈퍼커패터리는 40 내지 80 Wh/kg의 에너지 밀도 및 2 내지 5 kW/kg의 전력 밀도를 나타내어 저전류 - 장기 지속기간 응용분야 및 고전류 - 단기 지속기간 응용분야 모두에 적합하고,
    장치는 상용 기성품(COTS) 커패시터 케이스(직경 25 mm 내지 180 mm)에 조립될 수 있어 저비용/비용 효과적인 것인, 슈퍼커패터리.
  2. 제1항에 있어서, 상기 음극(1)의 집전체(4)의 양면(5, 6)에 코팅된 동일한 활성 물질은 리튬 이온 배터리 애노드 물질인 것인, 슈퍼커패터리.
  3. 제1항에 있어서, 상기 양극(2)의 집전체(7)의 양면(8, 9)에 코팅된 상이한 활성 물질은 리튬 이온 배터리 캐소드 물질 및 슈퍼커패시터 활성탄인 것인, 슈퍼커패터리.
  4. 제1항에 있어서, 상기 음극(1)과 양극(2)의 코팅 두께는 150 내지 300 미크론인 것인, 슈퍼커패터리.
  5. 제1항에 있어서, 상기 제1 및 제2 다공성 세퍼레이터 층(3, 3')은 상기 음극(1)과 상기 양극(2)을 전기적으로 절연시키며 이온 이동을 위한 다공성 매질로서의 역할을 하는 것인, 슈퍼커패터리.
  6. 제1항에 있어서, 상기 음극(1), 양극(2), 제1 다공성 세퍼레이터 층, 및 제2 다공성 세퍼레이터 층은 서로 적층되어 직사각형 형태를 이루도록 조립되는 것인, 슈퍼커패터리.
  7. 제1항에 있어서, 상기 음극(1), 양극(2), 제1 다공성 세퍼레이터 층(3), 및 제2 다공성 세퍼레이터 층(3')은 서로 감겨 원기둥 형태를 이루도록 조립되는 것인, 슈퍼커패터리.
  8. 제6항 또는 제7항에 있어서, 상기 조립된 음극(1), 양극(2), 제1 다공성 세퍼레이터 층(3), 및 제2 다공성 세퍼레이터 층(3')은 상기 하우징에 삽입되고 리튬 양이온을 사용하여 활성화되는 것인, 슈퍼커패터리.
  9. 제8항에 있어서, 상기 리튬 양이온은 요구되는 전압 창(voltage window) 및 작동 온도를 제공할 수 있는 유기 용매의 혼합물에 용해된 하나 이상의 리튬 염으로 구성된 전해질을 포함하는 것인, 슈퍼커패터리.
  10. 제1항에 있어서, 상기 음극(1)의 집전체(4)는 구리 호일이고, 상기 양극(2)의 집전체(7)는 알루미늄 호일인 것인, 슈퍼커패터리.
  11. 제1항에 있어서, 상기 슈퍼커패터리는 개방 회로 조건하에 80 내지 100시간 후 90 내지 95%의 전하 유지율로 우수한 전하 저장 거동을 제공하며, 리튬-이온 전지와 동등한 가장 낮은 자체-방전 특성을 나타내는 것인, 슈퍼커패터리.
  12. 제1항에 있어서, 상기 슈퍼커패터리는 30 내지 50%의 방전 심도에서 1000회 이상의 충전 방전 사이클을 제공할 수 있는 것인, 슈퍼커패터리.
  13. 제1항에 있어서, 상기 슈퍼커패터리는 어떤 메모리 효과를 가지지 않고, 어느 충전 상태에서도 충전/방전 사이클을 수행할 수 있는 것인, 슈퍼커패터리.
  14. 제1항에 있어서, 상기 슈퍼커패터리는 5 내지 60℃의 넓은 온도 범위에서 작동하고, 10 내지 15 grms 범위에서 진동을 유지하며, 최대 100g의 충격 및 10-4 내지 10-5 mbar의 조정(tune)에 대한 진공 수준을 견디며, 용량 또는 전압에서의 어떠한 저하 없이 테스트 후 장치 성능을 유지할 수 있는 것인, 슈퍼커패터리.
  15. 제1항에 있어서, 상기 슈퍼커패터리는 특히 우주 응용분야, 즉, 파이로(pyro), 전기 기계식 액추에이터 및 위성 전력 저장 시스템에 이상적인 전원/저장 장치로 적합하며, 휴대용 핸드헬드 장치, 전동 공구, 전기 자동차 및 모바일/셀룰러 장치의 배터리를 비용 효율적으로 대체하는 것인, 슈퍼커패터리.
  16. 제15항에 있어서, 상기 슈퍼커패터리는 상기 응용분야를 위한 외부적으로 통합된 리튬-이온 배터리 및 슈퍼커패시터 또는 슈퍼커패시터 단독 구성에 비해 30 내지 50%의 질량 및 부피 이점을 제공하는 것인, 슈퍼커패터리.
  17. 제1항에 있어서, 상기 슈퍼커패터리는 리튬-이온 전지와 슈퍼커패시터 모두의 전극을 사용하며, 전극의 크기와 두께, 및 활성 물질의 양은 Ah 단위로 원하는 용량을 도출하기 위해 변화될 수 있는 것인, 슈퍼커패터리.
  18. 제1항에 있어서, 상기 양극 배터리 활성 물질(리튬 전이 금속 산화물)은 리튬 이온이 흑연 전극에 가역적으로 삽입되도록 하여 음극의 예비 리튬화 요건을 제거하고 공정 복잡성을 줄이며 원통형 구성에서의 장치 제작을 용이하게 하는 것인, 슈퍼커패터리.
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