KR20220063046A - 수계 생분해성 조성물, 이를 포함하는 제품 및 수계 생분해성 제품의 제조방법 - Google Patents

수계 생분해성 조성물, 이를 포함하는 제품 및 수계 생분해성 제품의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 베이스 수지와 첨가제를 포함하며, 상기 베이스 수지는 PHA(Polyhydroxyalkonates), PLA(Polylatic acid) 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 중의 적어도 2 이상이 혼합된 형태로서, PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 PLA(Polylatic acid) 70 중량부 내지 130 중량부 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 50 중량부 이하를 포함하며, 상기 첨가제는 상용화제 2 내지 4 wt%, 핵제 5 내지 7 wt%, 과산화물 0.1 내지 0.2 wt%, 분산제 0.1 내지 1.5 wt% 및 계면활성제 0.1 내지 3.0 wt%를 포함하는 것을 특징으로 하는 수계 생분해성 조성물, 수계 생분해성 조성물을 포함하는 제품 및 수계 생분해성 제품의 제조방법에 관한 것이다.

Description

수계 생분해성 조성물, 이를 포함하는 제품 및 수계 생분해성 제품의 제조방법{WATER BASED BIODEGADABLE COMPOSITION, PRODUCTS INCLUDING THE SAME AND MANUFACTURING METHOD OF WATER BASED BIODEGADABLE PRODUCTS}
본 발명은 수계 생분해성 조성물, 이를 포함하는 제품 및 수계 생분해성 제품의 제조방법에 관한 것이다.
폴리에틸렌, 폴리스티렌, 폴리프로필렌 및 폴리염화비닐과 같은 합성수지는 산업 전반의 다양한 분야에서 쓰레기 봉투, 롤백, 쇼핑백, 식품포장, 건축자재 및 가전제품 등에서 폭넓게 사용되어 왔으며, 일상생활에서 없어서는 안 될 정도의 위치를 차지하고 있다. 이러한 합성수지들은 내구성이 매우 우수하지만, 자연상태에서의 분해성이 떨어져 사용 후 폐기 시 생태계에 악영향을 끼치고 환경파괴를 야기하는 문제점이 있다. 이러한 가운데 상기 수지들을 이용한 일회용 제품의 비중이 높아지고 있어 사회적으로 큰 문제가 되고 있고 경제적 비용 상승도 초래하고 있다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 방안으로 제시된 것이 생분해성 수지를 이용하는 것이다. 상기 생분해성 수지로는 폴리하이드록시알카노에이트(PHA), 폴리락트산(PLA), 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS), 폴리부틸렌 숙시네이트 아디페이트(PBSA), 폴리부틸렌 아디페이트-코-테레프탈레이트(PBAT) 등이 상용화되어 있다. 이러한 수지는 환경적으로 존재하는 미생물이 생산하는 효소들의 작용으로 인해 생분해되어 저분자 물질로 분해되고 최종적으로 물과 이산화탄소로 분해될 수 있다.
상기한 생분해성 수지 각각은 독특한 특성, 이점 및 약점을 갖는다. 예를 들어, PLA는 생분해성 이외에도 강성이 우수하고 투명성이 좋다는 장점을 가지고 있지만, 취성(brittle)이 강하여 깨지기 쉽고, 열변형 온도가 60℃ 정도로 낮아 열안정성이 떨어지며, 유연성 및 인열특성이 매우 부족하여 필름으로 제조할 경우 쉽게 찢어지는 단점이 있다.
이러한 대표적인 생분해성 플라스틱인 PLA, PHA, PBAT, PBS의 물성적 한계를 뛰어넘어 제품으로 생산하기 위해선 2종 이상의 생분해성 플라스틱을 blend 하거나 다양한 첨가제의 배율을 통해 물성적 어려움을 극복해야 하기 때문에 생분해성 플라스틱은 컴파운딩이 필수적이다.
한편, 환경적인 측면에서 상기 생분해성 플라스틱인 PLA, PHA, PBAT, PBS로 제작된 제품들이 수계 환경에서 생분해되는 효율을 더욱 높일 필요가 있다.
이에, 수계 생분해성이 향상된 수계 생분해성 조성물, 이를 포함하는 제품 및 수계 생분해성 제품의 제조방법에 대한 개발이 요구되고 있다.
한국공개특허 제10-2018-0032896호
본 발명은 상기 종래 기술의 문제점을 해결하고자 한 것으로, PHA(Polyhydroxyalkonates), PLA(Polylatic acid) 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 중의 적어도 2 이상이 혼합된 베이스 수지와 상용화제, 핵제, 과산화물, 분산제 및 계면활성제를 포함하는 수계 생분해 효율이 우수한 수계 생분해성 조성물을 제공함을 기술적 과제로 한다.
이에 더하여, 수계 생분해 효율을 더욱 향상시키기 위하여 플라즈마 또는 UV 처리가 된 수계 생분해성 제품 및 그 제조방법을 제공함을 기술적 과제로 한다.
상기한 기술적 과제를 해결하고자, 본 발명은 베이스 수지와 첨가제를 포함하며, 상기 베이스 수지는 PHA(Polyhydroxyalkonates), PLA(Polylatic acid) 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 중의 적어도 2 이상이 혼합된 형태로서, PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 PLA(Polylatic acid) 70 중량부 내지 130 중량부 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 50 중량부 이하를 포함하며, 상기 첨가제는 상용화제 2 내지 4 wt%, 핵제 5 내지 7 wt%, 과산화물 0.1 내지 0.2 wt%, 분산제 0.1 내지 1.5 wt% 및 계면활성제 0.1 내지 3.0 wt%를 포함하는 것을 특징으로 하는 수계 생분해성 조성물을 제공한다.
상기 상용화제는 PETA(Pentaerythritol tetraacrylate), TMPTA(Trimethylolpropane triacrylate), TAIC(Triallyl isocyanurate), PBQ(1,4-Benzoquinone), DPHA(Dipentaerythritol hexaacrylate), TPGDA(Tripropylene glycol diacrylate) 및 HDDA(1,6-Hexanediol diacrylate)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상인 것을 특징으로 한다.
상기 핵제는 평균 입경 500 nm 이하의 나노탄산칼슘 또는 나노탈크인 것을 특징으로 한다.
상기 과산화물은 디큐밀퍼옥사이드(Dicumyl peroxide, DPO) 또는 과산화벤조일(Benzoyl Peroxide, BPO)인 것을 특징으로 한다.
상기 분산제는 에틸렌 비스 스테아르 아마이드(Ethylene Bis Stearamide, EBS)인 것을 특징으로 한다.
상기 계면활성제는 폴리에틸렌클리콜(Poly Ethylene Glycol, PEG)인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 다른 측면으로는 상기 수계 생분해성 조성물을 포함하는 수계 생분해성 제품을 제공한다.
상기 수계 생분해성 제품은 플라즈마 또는 UV 처리된 것을 특징으로 한다.
본 발명의 또 다른 측면으로는 상기 수계 생분해성 조성물을 마련하는 단계 및 상기 수계 생분해성 조성물을 압출하여 펠릿으로 제조하는 단계를 포함하는 수계 생분해성 제품의 제조방법을 제공한다.
상기 펠릿에 플라즈마 또는 UV 처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따라 제조된 수계 생분해성 조성물은 수계 생분해 효율이 우수한 효과가 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 수계 생분해성 조성물을 압출하여 성형한 펠릿에 플라즈마 또는 UV 처리를 함으로써, 상기 펠릿으로 제작된 시트 또는 진공 성형품은 난연성이 우수하고 수계 생분해 속도가 향상될 수 있다.
도 1(a) 내지 도 1(d)는 본 발명에 사용되는 수계 생분해성 조성물의 상용성이 우수함을 보여주는 SEM(Scanned Electron Microscopy) 사진이다.
도 2는 본 발명의 수계 생분해성 제품을 보여주는 사진이다.
이하, 실시예 및 실험예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 그러나 이들 예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐 어떠한 의미로든 본 발명의 범위가 이들 예로 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 수계 생분해성 조성물은 베이스 수지와 첨가제를 9:1 함량 비율로 포함하며, 상기 베이스 수지는 PHA(Polyhydroxyalkonates), PLA(Polylatic acid) 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 중의 적어도 2 이상이 혼합된 형태로서, PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 PLA(Polylatic acid) 70 중량부 내지 130 중량부 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 50 중량부 이하를 포함하며, 상기 첨가제는 상용화제 2 내지 4 wt%, 핵제 5 내지 7 wt%, 과산화물 0.1 내지 0.2 wt%, 분산제 0.1 내지 1.5 wt% 및 계면활성제 0.1 내지 3.0 wt%를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 수계 생분해성 조성물은 베이스 수지로서, PHA(Polyhydroxyalkonates), PLA(Polylatic acid) 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 중의 적어도 2 이상을 포함하며, 상기 PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 PLA(Polylatic acid) 70 중량부 내지 130 중량부 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 50 중량부 이하를 포함한다.
바람직하게는 상기 수계 생분해성 조성물은 PHA(Polyhydroxyalkonates) 40 wt%, PLA(Polylatic acid) 30~50 wt% 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 0~20 wt%를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 베이스 수지가 PHA(Polyhydroxyalkonates), PLA(Polylatic acid) 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 중의 적어도 2 이상을 포함하되, 상기와 같은 함량 비율로 포함됨으로써, 난연성이 우수하고 수계 생분해 효율이 우수하다.
상기 PHA(Polyhydroxyalkonates)는 생분해성 고분자로서, 폴리하이드록시부티레이트(polyhydroxybutyrate, PHB), 폴리하이드록시발레레이트 (polyhydroxyvalerate, PHV), 폴리하이드록시부티레이트-하이드록시발레레이트 코폴리머(polyhydroxybutyratehydroxyvalerate copolymers, PHBV), 및 이들의 유도체 또는 혼합물로 이루어진 그룹에서 선택될 수 있으나, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 PLA(Polylatic acid)는 락트산을 중합하거나 또는 락타이드를 개환 중합하여 얻어진 것으로서, 상대적으로 가격이 저렴하여 생분해성 수지의 원료로서 장점을 갖는다. 이러한 PLA(Polylatic acid)는 폴리 L-락트산, 폴리 D-락트산 및 폴리 L, D-락트산으로 이루어지는 군으로부터 선택된 일종 이상일 수 있다.
상기 PLA(Polylatic acid)의 함량은 상기 PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 70 중량부 내지 130 중량부로 포함될 수 있다. 상기 PLA(Polylatic acid)의 함량이 상기 PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 70 중량부 미만일 경우 최종적으로 제조되는 생분해성 물품의 인장강도 등과 같은 기계적 물성이 떨어지고 상대적으로 고가인 생분해성 고분자 수지의 함량이 높아지므로 경제성이 떨어지게 된다. 반면, 상기 PLA(Polylatic acid)의 함량이 상기 PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 130 중량부를 초과할 경우에는 생분해성 물품의 취성(brittleness)이 증가하여 인장신율, 인열강도 및 충격강도가 저하되는 문제가 발생된다.
상기 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate)는 상기 PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 50 중량부 이하를 포함하며, 상기 PHA(Polyhydroxyalkonates) 및 PLA(Polylatic acid)와 함께 포함됨으로써, 취성 개선 및 인장신율 및 인열강도 등을 보완하는 기능을 할 수 있다. 상기 PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 50 중량부를 초과하여 포함될 경우 생분해성 제품의 인장 강도 등과 같은 기계적 물성이 떨어지고 경제성이 낮아지는 문제가 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 수계 생분해성 조성물은 상기와 같이 2 이상의 생분해성 고분자 수지를 포함함으로써, 난연성이 우수하고 수계 생분해 효율이 우수하나, 2 이상의 생분해성 고분자 수지를 혼합하여 사용하다 보니 상용성이 떨어지는 문제가 있다.
상기와 같은 상용성 저하의 문제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 실시형태에 따른 수계 생분해성 조성물은 첨가제로서 상용화제 2 내지 4 wt%를 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에서는 PHA(Polyhydroxyalkonates), PLA(Polylatic acid) 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 중의 적어도 2 이상, 즉 2종 또는 3종을 혼합하여 사용하기 때문에, 상용성이 필수로 요구되며, 상용화 특성이 우수한 PETA(Pentaerythritol tetraacrylate), TMPTA(Trimethylolpropane triacrylate), TAIC(Triallyl isocyanurate), PBQ(1,4-Benzoquinone), DPHA(Dipentaerythritol hexaacrylate), TPGDA(Tripropylene glycol diacrylate) 및 HDDA(1,6-Hexanediol diacrylate)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 상용화제를 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서는 상기 상용화제로서, TAIC(Triallyl isocyanurate)가 바람직하며, 더욱 바람직하게는 TMPTA(Trimethylolpropane triacrylate)가 사용될 수 있다.
도 1(a) 내지 도 1(d)는 본 발명에 사용되는 수계 생분해성 조성물의 상용성이 우수함을 보여주는 SEM(Scanned Electron Microscopy) 사진이다.
도 1(a) 내지 도 1(d)를 참조하면, 상기 상용화제 2 내지 4 wt%를 포함함으로써, 수계 생분해성 조성물이 포함하는 2종 이상의 생분해성 고분자 수지의 상용성을 확보할 수 있으며, 수계 생분해성 제품의 인장강도 및 인열강도 등의 기계적 물성을 개선시키는 역할을 할 수 있다.
상기 상용화제가 2 wt% 미만으로 포함될 경우 생분해성 수지들 간의 상용성이 떨어져 기계적 물성이 저하되는 문제가 있으며, 상용화제가 4 wt%를 초과하여 포함될 경우 용융 지수(Melt Index, MI)가 과도하게 낮아져 수계 생분해성 제품의 가공성이 불량해질 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 수계 생분해성 조성물은 핵제 5 내지 7 wt%를 포함한다.
상기 수계 생분해성 조성물이 핵제 5 내지 7 wt%를 포함함으로써, 생분해성 고분자 수지의 결정화도를 향상시켜 내열성 향상에 기여할 수 있다.
상기 핵제는 평균 입경 500 nm 이하의 나노탄산칼슘 또는 나노탈크인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 수계 생분해성 조성물은 과산화물 0.1 내지 0.2 wt%를 포함한다.
상기 수계 생분해성 조성물이 과산화물 0.1 내지 0.2 wt%를 포함함으로써, 생분해성 고분자 수지 중 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate)에 작용하여 가교를 형성하면서 PE(Polyethylene)와 유사한 유연성을 가지게 할 수 있다.
상기 과산화물은 디큐밀퍼옥사이드(Dicumyl peroxide, DPO) 또는 과산화벤조일(Benzoyl Peroxide, BPO)인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 수계 생분해성 조성물은 분산제 0.1 내지 1.5 wt%를 포함한다.
상기 수계 생분해성 조성물이 분산제 0.1 내지 1.5 wt%를 포함함으로써, 상기 수계 생분해성 조성물의 분산성을 개선할 수 있다.
상기 분산제는 에틸렌 비스 스테아르 아마이드(Ethylene Bis Stearamide, EBS)인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 수계 생분해성 조성물은 계면활성제 0.1 내지 3.0 wt%를 포함한다.
상기 계면활성제는 폴리에틸렌클리콜(Poly Ethylene Glycol, PEG)인 것을 특징으로 한다.
도 2는 본 발명의 수계 생분해성 제품을 보여주는 사진이다.
본 발명의 다른 실시형태에 따르면, 상기 수계 생분해성 조성물을 포함하는 수계 생분해성 제품을 제공한다.
상기 수계 생분해성 제품은 플라즈마 또는 UV 처리된 것을 특징으로 한다.
본 발명의 또 다른 측면으로는 상기 수계 생분해성 조성물을 마련하는 단계 및 상기 수계 생분해성 조성물을 압출하여 펠릿으로 제조하는 단계를 포함하는 수계 생분해성 제품의 제조방법을 제공한다.
상기 펠릿에 플라즈마 또는 UV 처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 다른 실시형태에 따르면, 상기 수계 생분해성 조성물을 포함하는 수계 생분해성 제품은 우선 상기 수계 생분해성 조성물을 마련한 후 상기 수계 생분해성 조성물을 압출하여 펠릿으로 제조한다. 다음으로, 상기 제조된 펠릿을 이용하여 사출 혹은 진공 성형에 의하여 시트 또는 진공 성형품을 제조함으로써, 수계 생분해성 제품을 제조할 수 있다.
본 발명의 다른 실시형태에 따르면, 상기 수계 생분해성 조성물을 압출하여 제조한 펠릿에 대하여 플라즈마 또는 UV 처리하는 단계를 포함함으로서, 수계 생분해 속도가 종래에 비하여 우수할 수 있다.
상기 수계 생분해성 조성물을 압출하여 제조한 펠릿에 대하여 플라즈마 또는 UV 처리하는 단계는 플라즈마 반응기 또는 UV 반응기 내에 상기 수계 생분해성 조성물을 압출하여 제조한 펠릿을 투입하고 플라즈마 혹은 UV를 상기 펠릿 표면에 처리한다.
이와 같이, 상기 수계 생분해성 조성물을 압출하여 제조한 펠릿에 대하여 플라즈마 또는 UV 처리함으로써, 상기 펠릿의 표면에 변화에 의해 상기 수계 생분해성 제품의 수계 생분해 속도가 증가할 수 있다.
수계 생분해시험에서 20일 기준 일반 합성수지시트(PET)의 경우 15%가 분해되고, 일반적인 생분해 고분자 수지의 경우 플라즈마 또는 UV 처리하지 않은 경우 10% 분해되지만, 본 발명의 경우와 같이 수계 생분해성 조성물을 압출하여 제조한 펠릿에 플라즈마 또는 UV 처리한 경우 35%까지 수계 생분해되는 효과가 있다.
특히, 본 발명의 일 실시형태에서는 수계 생분해성 조성물을 압출하여 제조한 펠릿에 UV 처리하는 것이 보다 우수한 수계 생분해 효과가 있다.
이상에서 설명한 본 발명은, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위내에서 여러 가지 치환, 변경이 가능하므로 전술한 실시예에 한정되는 것은 아니다.

Claims (10)

  1. 베이스 수지와 첨가제를 포함하며,
    상기 베이스 수지는 PHA(Polyhydroxyalkonates), PLA(Polylatic acid) 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 중의 적어도 2 이상이 혼합된 형태로서, PHA(Polyhydroxyalkonates) 100 중량부 기준으로 PLA(Polylatic acid) 70 중량부 내지 130 중량부 및 PBAT(Poly butylene adipate-co-terephthalate) 50 중량부 이하를 포함하며,
    상기 첨가제는 상용화제 2 내지 4 wt%, 핵제 5 내지 7 wt%, 과산화물 0.1 내지 0.2 wt%, 분산제 0.1 내지 1.5 wt% 및 계면활성제 0.1 내지 3.0 wt%를 포함하는 것을 특징으로 하는 수계 생분해성 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 상용화제는 PETA(Pentaerythritol tetraacrylate), TMPTA(Trimethylolpropane triacrylate), TAIC(Triallyl isocyanurate), PBQ(1,4-Benzoquinone), DPHA(Dipentaerythritol hexaacrylate), TPGDA(Tripropylene glycol diacrylate) 및 HDDA(1,6-Hexanediol diacrylate)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는,
    수계 생분해성 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 핵제는 평균 입경 500 nm 이하의 나노탄산칼슘 또는 나노탈크인 것을 특징으로 하는,
    수계 생분해성 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 과산화물은 디큐밀퍼옥사이드(Dicumyl peroxide, DPO) 또는 과산화벤조일(Benzoyl Peroxide, BPO)인 것을 특징으로 하는,
    수계 생분해성 조성물.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 분산제는 에틸렌 비스 스테아르 아마이드(Ethylene Bis Stearamide, EBS)인 것을 특징으로 하는,
    수계 생분해성 조성물.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 계면활성제는 폴리에틸렌클리콜(Poly Ethylene Glycol, PEG)인 것을 특징으로 하는,
    수계 생분해성 조성물.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 따른 수계 생분해성 조성물을 포함하는 수계 생분해성 제품.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 수계 생분해성 제품은 플라즈마 또는 UV 처리된 것을 특징으로 하는, 수계 생분해성 조성물을 포함하는 수계 생분해성 제품.
  9. 상기 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 따른 수계 생분해성 조성물을 마련하는 단계 및 상기 수계 생분해성 조성물을 압출하여 펠릿으로 제조하는 단계를 포함하는 수계 생분해성 제품의 제조방법.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 펠릿에 플라즈마 또는 UV 처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는, 수계 생분해성 제품의 제조방법.
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