KR20210112809A - 리튬 이차 전지용 전극판 및 이의 제조 방법 - Google Patents

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KR20210112809A
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장환호
김문성
류상백
육승현
한준희
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에스케이이노베이션 주식회사
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Abstract

본 발명의 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판은 집전체층 및 집전체층의 적어도 일면 상에 배치된 전극 활물질층을 포함하는 몸체부, 몸체부의 측부로부터 돌출되고, 집전체층으로부터 돌출된 집전체 돌출부 및 전극 활물질층으로부터 돌출된 활물질 돌출부를 포함하는 전극 탭부 및 집전체 돌출부와 활물질 돌출부의 경계부를 덮는 고정 필름을 포함한다. 접전체 돌출부와 활물질 돌출부의 경계에서 발생하는 집전체의 열화 및 활물질층의 박리가 억제될 수 있다.

Description

리튬 이차 전지용 전극판 및 이의 제조 방법{ELECTRODE PLATE FOR LITHIUM SECONDARY BATTERY AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 리튬 이차 전지용 전극판 및 이의 제조 방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는 집전체 상에 전극 활물질층이 배치된 이차 전지용 전극판 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
이차 전지는 충전 및 방전이 반복 가능한 전지로서, 정보 통신 및 디스플레이 산업의 발전에 따라, 캠코더, 휴대폰, 노트북PC 등과 같은 휴대용 전자통신 기기들의 동력원으로 널리 적용되고 있다. 또한, 최근에는 하이브리드 자동차와 같은 친환경 자동차의 동력원으로서도 이차 전지를 포함한 전지 팩이 개발 및 적용되고 있다.
이차 전지로서 예를 들면, 리튬 이차 전지, 니켈-카드뮴 전지, 니켈-수소 전지 등을 들 수 있으며, 이들 중 리튬 이차 전지가 작동 전압 및 단위 중량당 에너지 밀도가 높으며, 충전 속도 및 경량화에 유리하다는 점에서 활발히 개발 및 적용되고 있다.
예를 들면, 리튬 이차 전지는 양극, 음극 및 분리막(세퍼레이터)을 포함하는 전극 조립체, 및 상기 전극 조립체를 함침시키는 전해질을 포함할 수 있다. 상기 리튬 이차 전지는 상기 전극 조립체 및 전해질을 수용하는 예를 들면, 파우치 형태의 외장재를 더 포함할 수 있다.
최근, 상기 리튬 이차 전지의 적용 대상이 확장되면서 보다 높은 용량 및 출력을 갖는 리튬 이차 전지의 개발이 진행되고 있다. 예를 들면, 보다 고 용량을 제공할 수 있는 양극 또는 음극 소재가 연구되고 있다.
예를 들면, 기존 탄소 계열 재료를 포함하는 음극의 대체 재료가 연구되고 있다. 그러나, 양극 또는 음극의 재질이 변경되는 경우, 상기 양극 또는 음극과 접촉 또는 반응하는 전해질 역시 기존의 전해질로부터 변경되거나 새롭게 설계될 필요가 있다.
예를 들면, 한국공개특허 제10-2012-0101499호는 리튬 이차 전지용 고전압 전해질을 개시하고 있다.
한국공개특허 제10-2012-0101499호
본 발명의 일 과제는 우수한 성능을 갖는 리튬 이차 전지용 전극판을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 과제는 우수한 성능을 갖는 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법을 제공하는 것이다.
예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판은 집전체층 및 상기 집전체층의 적어도 일면 상에 배치된 전극 활물질층을 포함하는 몸체부; 상기 몸체부의 측부로부터 돌출되고, 상기 집전체층으로부터 돌출된 집전체 돌출부 및 상기 전극 활물질층으로부터 돌출된 활물질 돌출부를 포함하는 전극 탭부; 및 상기 집전체 돌출부와 상기 활물질 돌출부의 경계부를 덮는 고정 필름을 포함한다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 활물질 돌출부는 상기 집전체 돌출부의 상면을 부분적으로 덮을 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 고정 필름의 폭은 상기 전극 탭부의 폭과 동일할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 고정 필름은 상기 집전체 돌출부 상면을 부분적으로 덮을 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 고정 필름은 상기 전극 탭부 상에만 형성될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 고정 필름은 폴리비닐리덴 플로라이드(PVDF) 또는 폴리비닐리덴 플로라이드의 공중합체를 포함할 수 있다.
예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법은 코팅 영역 및 상기 코팅 영역과 인접한 무지 영역을 포함하는 도전 시트를 준비하는 단계; 상기 도전 시트의 상기 코팅 영역 상에 전극 합제를 코팅하여 활물질 코팅층을 형성하는 단계; 상기 무지 영역 및 상기 코팅 영역 상에 절단 영역 및 전극 탭부 형성 영역을 설정하는 단계; 상기 전극 탭부 형성 영역 내의 상기 도전 시트와 상기 활물질 코팅층의 경계부에 고정 필름을 부착하는 단계; 및 상기 절단 영역을 노칭하여 상기 경계부를 덮는 상기 고정 필름을 포함하는 전극 탭부를 형성하는 단계를 포함한다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 고정 필름의 폭은 상기 전극 탭부의 폭과 동일할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 전극 탭부의 형성 및 상기 고정 필름의 부착은 동시에 수행될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 전극 탭부의 형성 및 상기 고정 필름의 부착은 절단 공구 및 상기 절단 공구에 일체화된 필름 부착 유닛을 포함하는 노칭 장비를 통해 수행될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 고정 필름은 상기 전극 탭부에만 부착될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 고정 필름을 부착하는 단계와 상기 전극 탭부를 형성하는 단계는 동시에 수행될 수 있다.
예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지는 양극; 음극; 및 상기 양극 및 상기 음극 사이에 배치된 분리막을 포함하며, 상기 양극 또는 상기 음극은 상기 리튬 이차 전지용 전극판을 포함한다.
본 발명의 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판은 전극 탭부의 집전체 돌출부 및 활물질 돌출부의 경계를 커버하는 고정 필름을 포함한다. 따라서, 전지의 사용 및 저장 시 집전체 돌출부와 활물질 돌출부의 경계에서 집전체가 열화되거나 활물질층이 집전체층으로부터 분리되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 고정 필름의 폭을 전극 탭부의 폭과 동일하게 형성하여 고정 필름이 활물질층을 덮는 면적을 감소시키고 고정 필름의 사용량을 감소시킬 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 전극 탭부를 노칭하면서 고정 필름을 동시에 부착하여 고정 필름을 전극 탭부에 용이하게 정렬할 수 있다. 또한, 고정 필름이 활물질층을 덮는 면적이 최소화되고, 고정 필름의 사용량이 감소할 수 있다.
도 1은 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지를 나타내는 개략적인 단면도이다.
도 2는 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판을 나타내는 개략적인 평면도이다.
도 3은 도 2에 도시된 A-A' 라인의 개략적인 단면도이다.
도 4 내지 도 6은 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법을 나타내는 개략적인 단면도들이다.
도 7은 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법에서 사용되는 노칭 장비를 나타내는 개략적인 평면도이다.
도 8은 도 7에 도시된 B-B' 라인의 개략적인 단면도이다.
도 9 및 도 10은 각각 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판의 개략적인 평면도 및 단면도들이다.
도 11은 도 9 및 도 10에 도시된 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 시 사용되는 노칭 장비의 개략적인 평면도들이다.
도 12은 비교예에 따른 리튬 이차 전지용 전극판의 개략적인 평면도이다.
도 13 및 도 14는 실시예 및 비교예들의 리튬 이차 전지용 양극판의 사진들이다.
본 발명의 실시예들은 집전체층의 적어도 일면 상에 배치된 전극 활물질층을 포함하는 몸체부, 집전체층으로부터 돌출된 집전체 돌출부 및 전극 활물질층으로부터 돌출된 활물질 돌출부를 포함하는 전극 탭부 및 집전체 돌출부와 활물질 돌출부의 경계부를 덮는 고정 필름을 포함하는 리튬 이차 전지용 전극판, 이를 포함하는 리튬 이차 전지용 전극 조립체 및 리튬 이차 전지를 제공한다. 접전체 돌출부와 활물질 돌출부의 경계에서 발생하는 집전체의 열화 및 활물질층의 박리가 억제될 수 있다.
또한, 본 발명의 예시적인 실시예들은 리튬 이차 전지용 전극판을 제조하는 방법을 제공한다.
이하 도면을 참고하여, 본 발명의 실시예를 보다 구체적으로 설명하도록 한다. 다만, 본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니된다.
도 1은 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지를 나타내는 개략적인 단면도이다.
도 1을 참고하면, 리튬 이차 전지(100)는 양극(130), 음극(140) 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 분리막(150)을 포함하는 전극 셀(160)을 포함할 수 있다, 복수의 전극 셀(160)로 형성된 전극 조립체가 케이스(170) 내에 전해질과 함께 수용되어 함침될 수 있다.
양극(130)은 양극 활물질을 양극 집전체(110)에 도포하여 형성한 양극 활물질 층(115)을 포함할 수 있다.
음극(140)은 음극 집전체(120) 및 음극 활물질을 음극 집전체(120)에 코팅하여 형성된 음극 활물질층(125)을 포함할 수 있다.
양극(130) 및 음극(140) 사이에는 분리막(150)이 개재될 수 있다. 분리막(150)은 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체, 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름을 포함할 수 있다. 상기 분리막은 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 형성된 부직포를 포함할 수도 있다.
일부 실시예들에 있어서, 음극(140)의 면적(예를 들면, 분리막(150)과 접촉 면적) 및/또는 부피는 양극(130)보다 클 수 있다. 이에 따라, 양극(130)으로부터 생성된 리튬 이온이 예를 들면, 중간에 석출되지 않고 음극(140)으로 원활히 이동될 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 양극(130), 음극(140) 및 분리막(150)에 의해 전극 셀(160)이 정의되며, 복수의 전극 셀(160)들이 적층되어 예를 들면, 젤리 롤(jelly roll) 형태의 전극 조립체가 형성될 수 있다. 예를 들면, 상기 분리막의 권취(winding), 적층(lamination), 접음(folding) 등을 통해 상기 전극 조립체를 형성할 수 있다.
상기 전극 조립체가 케이스(170) 내에 전해질과 함께 수용되어 리튬 이차 전지(100)가 정의될 수 있다.
상기 전해질은 유기 용매, 및 상기 유기 용매에 혼합 또는 용해된 리튬 염 및 2 종류 이상의 첨가제를 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 전해질은 리튬 이차 전지의 비수계 전해질로 사용될 수 있다.
상기 리튬 염은 예를 들면, Li+X- 로 표시되는 화합물을 포함할 수 있다.
상기 유기 용매는 상기 리튬 염 및 상기 첨가제들에 대해 충분한 용해도를 제공하며, 리튬 이차 전지와 반응성을 갖지 않는 유기 화합물을 포함할 수 있다. 예시적인 실시예들에 있어서, 상기 유기 용매는 카보네이트계 용매, 에스테르계 용매, 에테르계 용매, 케톤계 용매, 알코올계 용매, 비 양성자성 용매 등을 포함할 수 있다. 이들은 단독으로 혹은 2종 이상이 조합되어 사용될 수도 있다.
각 전극 셀(160)에 속한 양극 집전체(110) 및 음극 집전체(120)로부터 각각 전극 탭이 형성되어 케이스(170)의 일 측부까지 연장될 수 있다. 상기 전극 탭들은 케이스(170)의 상기 일측부와 함께 융착되어 케이스(170)의 외부로 연장 또는 노출된 전극 리드를 형성할 수 있다.
리튬 이차 전지(100)는 예를 들면, 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치(pouch)형 또는 코인(coin)형 등으로 제조될 수 있다.
도 2는 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판을 나타내는 개략적인 평면도이다. 도 3은 도 2에 도시된 A-A' 라인의 개략적인 단면도이다.
도 2 및 도 3을 참고하면, 리튬 이차 전지용 전극판(20)은 몸체부(230), 전극 탭부(240) 및 고정 필름(220)을 포함할 수 있다. 몸체부(230)는 집전체층(202) 및 전극 활물질층(212)을 포함하고, 전극 탭부(240)는 집전체 돌출부(204) 및 활물질 돌출부(214)를 포함할 수 있다.
몸체부(230)는 집전제층(202)의 적어도 일면 상에 배치된 전극 활물질층(212)을 포함할 수 있다. 전극 활물질층(212)은 몸체부(230)의 집전체층(202) 전체 면적 상에 형성될 수 있다. 이 경우, 리튬 이차 전지의 용량을 최대화할 수 있다.
집전체층(202)은 양극 집전체(110)는 예를 들면, 금, 스테인레스강, 니켈, 알루미늄, 티탄, 구리 또는 이들의 합금을 포함할 수 있다. 양극에 제공되는 집전체층(202)은 바람직하게는 알루미늄 또는 알루미늄 합금을 포함할 수 있다. 음극에 제공되는 집전체층(202)은 바람직하게는 구리 또는 구리 합금을 포함할 수 있다.
전극 활물질층(212)은 리튬 이온을 가역적으로 인터칼레이션 및 디인터칼레이션 할 수 있는 전극 활물질을 포함할 수 있다.
양극에 제공되는 상기 전극 활물질(양극 활물질)은 리튬-전이금속 산화물을 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 리튬-전이금속 산화물은 니켈(Ni)을 포함하며, 코발트(Co) 또는 망간(Mn) 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다.
상기 양극 활물질을 용매 내에서 바인더, 도전재 및/또는 분산재 등과 혼합 및 교반하여 슬러리를 제조할 수 있다. 상기 슬러리를 양극 집전체(110)에 코팅한 후, 압축 및 건조하여 양극(130)을 제조할 수 있다.
상기 바인더는, 예를 들면, 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride, PVDF), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate) 등의 유기계 바인더, 또는 스티렌-부타디엔 러버(SBR) 등의 수계 바인더를 포함할 수 있으며, 카르복시메틸 셀룰로오스(CMC)와 같은 증점제와 함께 사용될 수 있다.
상기 도전재는 활물질 입자들 사이의 전자 이동을 촉진하기 위해 포함될 수 있다. 예를 들면, 상기 도전재는 흑연, 카본 블랙, 그래핀, 탄소 나노 튜브 등과 같은 탄소계열 도전재 및/또는 주석, 산화주석, 산화티타늄, LaSrCoO3, LaSrMnO3와 같은 페로브스카이트(perovskite) 물질 등을 포함하는 금속 계열 도전재를 포함할 수 있다.
음극에 제공되는 상기 전극 활물질(음극 활물질)은 카본(C) 계열 또는 실리콘(Si) 계열 화합물을 포함할 수 있다. 상기 카본 계열 화합물은 흑연계 물질을 포함할 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, 상기 음극 활물질로서 실리콘 카바이드(SiC), 또는 탄소 코어 및 실리콘 코팅층을 포함하는 실리콘-탄소 입자를 사용할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 음극 활물질을 용매 내에서 바인더, 도전재 및/또는 분산재 등과 혼합 및 교반하여 슬러리를 제조할 수 있다. 상기 슬러리를 음극 집전체(120)에 코팅한 후, 압축 및 건조하여 음극(140)을 제조할 수 있다. 상기 도전재로서 상술한 물질들과 실질적으로 동일하거나 유사한 물질들이 사용될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 음극용 바인더로서 스티렌-부타디엔 러버(SBR)를 사용할 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, SBR과 함께 카르복시메틸 셀룰로오스(CMC)와 같은 증점제가 함께 사용될 수 있다.
전극 탭부(240)는 몸체부(230)의 일측 단부로부터 돌출될 수 있다. 예를 들면, 도 2에 도시된 바와 같이, 전극 탭부(240)는 몸체부(230)의 좌측 단부로부터 제1 방향으로 돌출될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 용어 "제1 방향"은 전극판의 길이 방향을 의미할 수 있으며, 전극 탭부가 돌출된 방향을 의미할 수 있다. "제2 방향"은 전극판의 폭 방향으로서, 전극판의 평면 내에서 상기 제1 방향과 수직인 방향을 의미할 수 있다. "제3 방향"은 전극판의 두께 방향으로서, 전극판 평면에 대한 법선 방향을 의미할 수 있다.
전극 탭부(240)는 집전체 돌출부(204) 및 집전체 돌출부(204)의 적어도 일면 상에 배치된 활물질 돌출부(214)를 포함할 수 있다.
집전체 돌출부(204)는 몸체부(230)의 집전체층(202)으로부터 돌출될 수 있다. 예를 들면, 집전체 시트의 일측 단부를 집전체 돌출부(204)의 반대 형상(counter shape)을 갖는 절단 영역(290)을 따라 절단하여 집전체 돌출부(204)와 집전체층(202)을 일체로 형성할 수 있다.
활물질 돌출부(214)는 몸체부(230)의 전극 활물질층(212)으로부터 돌출될 수 있다. 도 3을 참고하면, 활물질 돌출부(214)는 몸체 영역(BA)으로부터 탭 영역(TA)으로 돌출될 수 있다. 활물질 돌출부 예를 들면, 상기 집전체 시트 상에 활물질 코팅층을 형성한 후 절단 영역(290)을 따라 절단하여, 전극 활물질층(212)과 활물질 돌출부(214)를 일체로 형성할 수 있다. 이 경우, 절단 영역(290)은 상기 활물질 코팅층의 일부 영역을 포함할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 활물질 돌출부(214)는 집전체 돌출부(204)의 일부분을 덮을 수 있다. 예를 들면, 집전체 돌출부(204)의 일부분은 활물질 돌출부(214)로부터 노출될 수 있다.
고정 필름(220)은 집전체 돌출부(204) 및 활물질 돌출부(214)의 경계부를 덮을 수 있다. 예를 들면, 집전체 돌출부(204) 및 활물질 돌출부(214)의 경계는 리튬 이차 전지용 전극판(20)의 폭 방향(상기 제2 방향)으로 연장될 수 있다. 고정 필름(220)은 선형으로 형성되어 상기 경계를 덮을 수 있다.
리튬 이차 전지를 저장 및 사용할 때, 집전체 돌출부(204) 및 활물질 돌출부(214)의 경계에서 집전체층(202)의 열화 및 전극 활물질층(212)의 박리가 발생할 수 있다. 이 경우, 리튬 이차 전지의 사이클 특성 및 용량/출력 특성이 현저히 감소할 수 있다.
예시적인 실시예들에 따라, 집전체 돌출부(204) 및 활물질 돌출부(214)의 경계부를 고정 필름(220)으로 덮을 경우, 집전체층(202)의 열화 및 전극 활물질층(212)의 박리를 방지할 수 있다.
도 3을 참고하면, 고정 필름(220)은 탭 영역(TA)를 넘어서 몸체 영역(BA)까지 연장될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 고정 필름(220)은 절연 물질을 포함할 수 있다. 예를 들면, 고정 필름(220)은 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리비닐리덴 플로라이드(PVDF), 폴리아크릴레이트(Polyacrylate), 이들의 공중합체 및 이들의 유도체를 포함할 수 있다. 예를 들면, PVDF의 공중합체는 PVDF-HFP(Poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene))를 포함할 수 있다.
바람직하게는, 고정 필름(220)은 PVDF계 화합물을 포함할 수 있다. 상기 PVDF계 화합물은 PVDF, 이의 공중합체 또는 이의 유도체를 포함할 수 있다. 예를 들면, 고정 필름(220)은 PVDF계 화합물을 접착 성분으로 포함하거나 PVDF계 화합물로 형성된 점접착 테이프일 수 있다. 이 경우, PVDF계 화합물을 포함하는 고정 필름(220)이 전해액에 의해 스웰링(swelling)될 수 있으며, 고정 필름(220)으로 덮인 부분에서도 리튬 이온의 이동에 의한 충방전이 가능할 수 있다. 따라서, 이차 전지의 용량 및 출력이 향상될 수 있다. 또한, PDVF계 화합물을 포함하는 고정 필름(220)은 전극 탭들을 서로 이격시켜 이차 전지의 안정성을 향상시킬 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 고정 필름(220)은 접착성을 가질 수 있다. 예를 들면, 고정 필름(220)은 고분자 수지로 이루어진 점접착층(테이프)으로 제공될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 고정 필름(220)의 폭은 전극 탭부(240)의 폭과 실질적으로 동일할 수 있다. 예를 들면, 고정 필름(220)은 전극 탭부(240) 상에만 형성되고, 전극 탭부(240)의 측부로 연장되지 않을 수 있다. 고정 필름(220) 및 전극 탭부(240)의 폭은 상기 제2 방향으로의 길이를 의미할 수 있다.
전극 활물질층(212) 상에 고정 필름(220)이 배치될 경우, 고정 필름(220)에 의해 덮힌 부분에서는 리튬 이온의 교환 반응이 실질적으로 저해될 수 있다. 따라서, 고정 필름(220)이 전극 활물질층(212)을 덮는 면적이 증가할수록 리튬 이차 전지의 용량 및 출력 특성이 저하될 수 있다.
비교예에 있어서, 도 14에 나타난 바와 같이 고정 필름이 전극 탭부의 폭 방향에 대하여 상기 전극 탭부의 폭 이상으로 연장될 경우, 상기 고정 필름이 전극 활물질층을 덮는 면적이 증가할 수 있다. 상기 고정 필름에 의해 덮힌 부분은 노칭에 의해 제거될 수 있으며, 이 경우, 활물질층이 제거된 면적만큼 손실되어 전지의 용량이 감소할 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 고정 필름(220)의 폭을 전극 탭부(240)의 폭과 실질적으로 일치시켜, 고정 필름(220)의 사용량을 줄이고 고정 필름(220)이 전극 활물질층(212)을 덮는 면적을 최소화할 수 있다. 따라서, 전극판 형성 효율이 증가하고 형성된 전극판의 용량 특성이 향상될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 고정 필름(220)은 집전체 돌출부(204)의 일부를 노출시킬 수 있다. 복수의 전극 탭부(240)를 본딩할 때 집전체 돌출부(204)의 노출된 부분을 서로 접합할 수 있다.
도 4 내지 도 6은 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법을 나타내는 개략적인 단면도이다.
도 4를 참고하면, 도전 시트(200)는 코팅 영역(CA) 및 무지 영역(NCA)을 포함할 수 있다. 무지 영역(NCA)은 코팅 영역(CA)의 측부에 인접하여 설정될 수 있다. 무지 영역(NCA)은 추후 노칭되어 집전체 돌출부(204)를 형성할 수 있다.
도 5를 참고하면, 도전 시트(200)의 코팅 영역(CA)상에 전극 합제를 코팅할 수 있다. 코팅된 전극 합제는 건조 및/또는 프레싱되어 활물질 코팅층(210)을 형성할 수 있다.
도 6을 참고하면, 무지 영역(NCA) 및 코팅 영역(CA)의 일부분이 절단 영역(290)으로 설정될 수 있다. 절단 영역(290)은 전극 탭부(240)의 반대 형상으로 설정될 수 있다. 절단 영역(290)은 코팅 영역(CA)의 무지 영역(CA)과 인접한 측단부를 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 측단부에서 활물질 돌출부(214)가 형성되는 부분은 절단 영역(290)으로부터 제외될 수 있다. 절단 영역(290)을 제외한 나머지 영역은 전극 탭부 형성 영역(미도시)으로 설정될 수 있다.
상기 전극 탭부 형성 영역 내의 도전 시트(200)와 활물질 코팅층(210)의 경계부(무지 영역(NCA)과 코팅 영역(CA)의 경계부) 상에 고정 필름(220)을 형성할 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, 고정 필름(220)은 상기 전극 탭부 형성 영역을 벗어나지 않도록 형성될 수 있다.
절단 영역(290)을 따라 무지 영역(NCA) 및 코팅 영역(CA)의 일부분을 노칭할 경우, 집전체 돌출부(204), 활물질 돌출부(214) 및 집전체 돌출부(204)와 활물질 돌출부(214)의 경계부 상에 형성된 고정 필름(220)을 포함하는 전극 탭부(240)가 형성될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 노칭 및 고정 필름(220)의 부착은 동시에 수행될 수 있다. 예를 들면, 상기 노칭과 함께 집전체 돌출부(204)와 활물질 돌출부(214)의 경계부에 고정 필름(220)을 부착할 수 있다.
상기 노칭 및 고정 필름(220)의 부착은 노칭 장비를 통해 수행될 수 있다.
도 7은 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법에서 사용되는 노칭 장비를 나타내는 개략적인 평면도이다. 도 8은 도 7에 도시된 B-B' 라인의 개략적인 단면도이다.
도 7 및 도 8을 참고하면, 노칭 장비(30)는 절단 공구(300) 및 필름 부착 유닛(310)을 포함할 수 있다.
절단 공구(300)는 절단 영역(290)에 대응되는 형상을 가질 수 있다. 절단 공구(300)는 절단 영역(290) 상에 정렬된 후 예를 들면 스탬핑을 통해 절단 영역(290) 내부에 위치한 도전 시트(200) 및 활물질 코팅층(210)을 제거할 수 있다.
필름 부착 유닛(310)은 고정 필름(220) 및 압착 부재(312)를 포함할 수 있다. 고정 필름(220) 및 압착 부재(312)는 집전체 돌출부(204) 및 활물질 돌출부(214)의 경계부에 정렬될 수 있으며, 노칭 장비(30)가 스탬핑되면서 절단 영역(290)을 노칭할 때, 집전체 돌출부(204) 및 활물질 돌출부(214)의 경계부에 고정 필름(220)을 부착할 수 있다.
도 9 및 도 10은 각각 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지용 전극판의 개략적인 평면도 및 단면도이다.
도 9 및 도 10을 참고하면, 고정 필름(222)은 전극 탭부(240)의 돌출된 부분(탭 영역(TA)) 상에만 배치될 수 있다. 예를 들면, 고정 필름(222)은 몸체부(230) 및 몸체 영역(BA)까지 연장되지 않을 수 있다. 이 경우, 고정 필름(222)의 사용량을 줄일 수 있으며, 고정 필름(222)이 전극 활물질층(212)을 덮는 면적을 감소시켜 리튬 이차 전지의 용량 및 출력 특성을 향상시킬 수 있다.
도 11은 도 9 및 도 10에 도시된 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 시 사용되는 노칭 장비의 개략적인 평면도이다.
도 11을 참고하면, 노칭 장비(32)의 필름 접착 부재(312)는 일 측면이 절단 공구(300)의 측면과 연장선 상에 배치될 수 있다. 노칭 장비(32)를 사용할 경우, 도 9 및 도 10에 도시된 리튬 이차 전지용 전극판(22)을 제조할 수 있다.
복수의 리튬 이차 전지용 전극판(20)은 전극 탭부(240)들이 정렬되도록 적층될 수 있으며, 적층된 전극 탭부(240)들은 프레싱 및/또는 본딩될 수 있다. 본딩된 복수의 전극 탭부(240)는 전극 리드와 연결될 수 있으며, 상기 전극 리드는 리튬 이차 전지의 케이스(170) 외부로 돌출될 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 이들 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 첨부된 특허청구범위를 제한하는 것이 아니며, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 실시예에 대한 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
실시예 1
(1) 양극 활물질로서 Li[Ni0.6Co0.2Mn0.2]O2, 도전재로서 carbon black과, 바인더로서 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)를 92:5:3의 중량비로 혼합하여 슬러리를 제조하였다. 15㎛ 두께의 알루미늄박의 일측 단부를 제외한 부분에 상기 슬러리를 균일하게 도포하고, 130℃에서 진공 건조하였다. 건조된 슬러리를 압연하여 밀도 3.667g/cm3의 슬러리 층이 형성된 적층체를 제조하였다.
상기 적층체를 노칭하여 도 13에 도시된 형상의 양극 탭을 갖는 양극판을 제조하였다. 상기 노칭 시 슬러리 층의 일측 단부를 함께 노칭하였다. 노칭된 슬러리 층의 일부분은 상기 양극 탭으로 돌출되었다. 상기 노칭과 동시에 상기 알루미늄박과 상기 슬러리 층의 돌출된 부분의 경계 상에 PVDF 테이프를 부착하였다.
(2) 음극 활물질로 실리콘 흑연 복합체 95중량%, 도전재로 Super-P 1중량%, 바인더로 스티렌-부타디엔 러버(SBR) 2중량% 및 증점제로 카르복시메틸 셀룰로오스(CMC) 2중량%를 포함하는 음극 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 슬러리를 15㎛ 두께의 구리박에 균일하게 코팅, 건조, 프레스 및 노칭을 실시하여 밀도 1.684g/cm3의 음극판을 제조하였다.
(3) EC/EMC(1:3; 부피비)의 혼합 용매에 1 M LiPF6을 용해시킨 후, 비닐렌 카보네이트 0.5 wt%, 플로로에틸렌 카보네이트 1wt%, LiPO2F2 1wt%, 1,3-프로판 설톤 0.5 wt%, 1,3-프로펜 설톤 1wt% 및 1,2-에틸렌 설포네이트 0.5 wt%를 혼합하여 베이스 전해질을 준비하였다.
상기 베이스 전해질에 하기 표 1에 기재된 첨가제를 첨가하여 실시예 및 비교예들의 전해질을 제조하였다.
(4) 상술한 바와 같이 제조된 양극판 및 음극판을 적층하고 상기 양극 및 음극 사이에 세퍼레이터(폴리에틸렌, 두께 20㎛)를 개재하여 전극 셀을 형성한 후, 양극 및 음극의 탭부분을 각각 용접하였다. 용접된 양극/세퍼레이터/음극의 조합체를 파우치안에 넣고 전해질 주액부면을 제외한 3면을 실링 하였다. 이때 전극 탭이 있는 부분은 실링부에 포함시켰다. 실링부를 제외한 나머지 면을 통해 실시예 및 비교예의 전해질을 주액하고 상기 나머지 면을 실링 후, 12시간이상 함침 시켜 리튬 이차 전지를 제조하였다.
비교예 1
실시예 1에 있어서, 노칭 전 상기 알루미늄박과 상기 슬러리 층의 경계 상에 PVDF 테이프를 부착하였다.
PVDF 테이프가 부착된 적층체를 도 12에 도시된 형상으로 노칭하여 비교예 1의 양극판을 형성하였다. 도 14는 비교예 1의 양극판의 사진을 나타낸다.
도 14를 참고하면, 비교예 1의 양극판은 양극 탭 이외의 영역에서도 PVDF 테이프가 상기 슬러리 층을 덮고 있었다.
실험예
(1) 초기 방전 용량 평가
실시예 및 비교예들에 따른 전지 셀에 대해 충전(CC/CV 0.1C 4.3V 0.05CA CUT-OFF)과 방전(CC 0.1C 3.0V CUT-OFF)을 1회 수행하여 초기 방전용량을 측정하였다(CC: Constant Current, CV: Constant Voltage).
(2) 에너지 밀도 및 출력 평가
실시예 및 비교예의 이차 전지를 1회 충전(CC-CV 1.0 C 4.2V 0.05C CUT-OFF) 및 방전(CC 1.0C 2.7V CUT-OFF)하여 측정된 용량을 에너지 밀도로 환산하였다. 셀의 용량을 SOC(State of Charge) 50%으로 설정한 후, HPPC(Hybrid pulse power characterization) 방법으로 출력을 측정하고 결과를 하기 표 2에 기재하였다.
구분 초기 용량 에너지 밀도(Wh/l)
실시예 1 78.4Ah(204.0mAh/g) 670
비교예 1 76.0Ah(197.8mAh/g) 650
표 1을 참고하면, 실시예의 전극판을 포함하는 리튬 이차 전지의 초기 용량 및 에너지 밀도가 비약적으로 향상되었다.
110: 양극 집전체 115: 양극 활물질 층
120: 음극 집전체 125: 음극 활물질 층
130: 양극 140: 음극
150: 분리막 160: 전극 셀
170: 케이스

Claims (13)

  1. 집전체층 및 상기 집전체층의 적어도 일면 상에 배치된 전극 활물질층을 포함하는 몸체부;
    상기 몸체부의 측부로부터 돌출되고, 상기 집전체층으로부터 돌출된 집전체 돌출부 및 상기 전극 활물질층으로부터 돌출된 활물질 돌출부를 포함하는 전극 탭부; 및
    상기 집전체 돌출부와 상기 활물질 돌출부의 경계부를 덮는 고정 필름을 포함하는, 리튬 이차 전지용 전극판.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 활물질 돌출부는 상기 집전체 돌출부의 상면을 부분적으로 덮는, 리튬 이차 전지용 전극판.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 고정 필름의 폭은 상기 전극 탭부의 폭과 동일한, 리튬 이차 전지용 전극판.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 고정 필름은 상기 집전체 돌출부 상면을 부분적으로 덮는, 리튬 이차 전지용 전극판.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 고정 필름은 상기 전극 탭부 상에만 형성된, 리튬 이차 전지용 전극판.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 고정 필름은 폴리비닐리덴 플로라이드(PVDF) 또는 폴리비닐리덴 플로라이드의 공중합체를 포함하는, 리튬 이차 전지용 전극판.
  7. 코팅 영역 및 상기 코팅 영역과 인접한 무지 영역을 포함하는 도전 시트를 준비하는 단계;
    상기 도전 시트의 상기 코팅 영역 상에 전극 합제를 코팅하여 활물질 코팅층을 형성하는 단계;
    상기 무지 영역 및 상기 코팅 영역 상에 절단 영역 및 전극 탭부 형성 영역을 설정하는 단계;
    상기 전극 탭부 형성 영역 내의 상기 도전 시트와 상기 활물질 코팅층의 경계부에 고정 필름을 부착하는 단계; 및
    상기 절단 영역을 노칭하여 상기 경계부를 덮는 상기 고정 필름을 포함하는 전극 탭부를 형성하는 단계를 포함하는, 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법.
  8. 청구항 7에 있어서, 상기 고정 필름의 폭은 상기 전극 탭부의 폭과 동일한, 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법.
  9. 청구항 7에 있어서, 상기 전극 탭부의 형성 및 상기 고정 필름의 부착은 동시에 수행되는, 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법.
  10. 청구항 9에 있어서, 상기 전극 탭부의 형성 및 상기 고정 필름의 부착은 절단 공구 및 상기 절단 공구에 일체화된 필름 부착 유닛을 포함하는 노칭 장비를 통해 수행되는, 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법.
  11. 청구항 7에 있어서, 상기 고정 필름은 상기 전극 탭부에만 부착되는, 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법.
  12. 청구항 7에 있어서, 상기 고정 필름을 부착하는 단계와 상기 전극 탭부를 형성하는 단계는 동시에 수행되는, 리튬 이차 전지용 전극판의 제조 방법.
  13. 양극;
    음극; 및
    상기 양극 및 상기 음극 사이에 배치된 분리막을 포함하며,
    상기 양극 또는 상기 음극은 청구항 1에 따른 리튬 이차 전지용 전극판을 포함하는, 리튬 이차 전지.
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