KR20210052076A - 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물, 및 이를 포함하는 금속-수지 접합 성형품 - Google Patents

금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물, 및 이를 포함하는 금속-수지 접합 성형품 Download PDF

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Abstract

본 발명은 금속 부재와 접합 시에 안정적인 접합력을 가지며, 휴대용 전기전자제품 등의 용도로 사용하기에 적합한 물성을 가지는 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물, 및 이를 포함하는 금속-수지 접합 성형품{RESIN COMPOSITION FOR METAL-RESIN JUNCTION PRODUCT, AND METAL-RESIN JUNCTION PRODUCT COMPRISING THE SAME}
본 발명은 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물, 및 이를 포함하는 금속-수지 접합 성형품에 관한 것이다.
폴리에스테르계 수지를 대표하는 폴리부틸렌 테레프탈레이트 수지는 결정성 수지로서, 우수한 전기적 특성, 내열성, 내화학성 등의 장점이 있어 전기/전자 부품 용도로 널리 사용되고 있다. 아울러 최근에는 제품의 강성을 보완하고, 외관의 미려함을 돋보이게 하기 위해 플라스틱 소재와 금속을 혼용하여 사용하고자 하는 추세이며, 이때 금속과 플라스틱 소재 간의 안정적인 접합력이 확보되어야 한다.
특히 휴대폰, 테블릿 PC 등 휴대용 전기전자제품의 하우징 용도로 사용되는 경우에는 플라스틱 소재와 금속 간의 접합력 뿐만 아니라, 소재 자체의 충격강도가 확보되어야 한다. 또한, 휴대용 전기전자제품의 하우징은 그 특성상 박막 성형에 대한 요구가 높아 적절한 유동성이 확보되어야 하나, 이는 충격강도와는 트레이드-오프(Trade-off) 관계를 가지고 있어, 두 물성 간의 밸런스를 맞추는 것 또한 중요한 요소로 작용한다.
한편, 폴리에스테르계 수지 조성물의 충격강도를 향상시키기 위해 다양한 첨가제 및 충격보강제가 사용되고 있으나, 그 물성 개선 효과가 미비하거나 금속 소재와의 접합력 등 다른 물성이 떨어지는 문제점이 있으며, 특히 금속과의 접합력 편차가 커 산업적으로 이용하기에는 어려운 문제점이 있었다. 따라서 유동성, 충격강도 등의 물성 밸런스를 만족시키면서도 금속 소재와 안정적인 접합력을 유지하는 소재 개발이 시급한 실정이다.
본 발명은 금속 부재와 접합 시에 안정적인 접합력을 가지며, 휴대용 전기전자제품 등의 용도로 사용하기에 적합한 물성을 가지는 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물 및 이를 포함하는 금속-수지 접합 성형품에 관한 것이다.
다만, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 상기 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 하기의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일 실시상태는, 폴리에스테르계 수지 40 중량% 내지 70 중량%; 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체 1 중량% 내지 10 중량%; 및 유리 섬유 25 중량% 내지 50 중량%;를 포함하고, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는, 하기 화학식 1로 표시되는 단량체 화합물을 포함하는 단량체 혼합물의 중합체인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물을 제공한다.
[화학식 1]
Figure pat00001
상기 화학식 1에서 R은 탄소수 1 내지 10의 알킬기이다.
본 발명의 다른 실시상태는, 적어도 일면이 표면조화 처리된 금속 기재; 및 상기 표면조화 처리된 부위에 성형된 수지 부재;를 포함하고, 상기 수지 부재는 상기 수지 조성물의 성형물을 포함하는 금속-수지 접합 성형품을 제공한다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물은 금속 부재와 접합 시에 안정적인 접합력을 가질 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물은 내화학성이 우수하며, 저유전율 특성을 가질 수 있다.
본 발명의 효과는 상술한 효과로 한정되는 것은 아니며, 언급되지 아니한 효과들은 본원 명세서 및 첨부된 도면으로부터 당업자에게 명확히 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 금속-수지 접합 시편의 형상 및 규격을 도시한 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 금속-수지 접합 성형품(금속 접합강도 측정 시 사용된 시편)을 보여주는 사진이다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있음을 의미한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 용어 "중합 단위"는 중합체 내에서 단량체가 반응된 형태를 의미할 수 있고, 구체적으로 그 단량체가 중합 반응을 거쳐서 그 중합체의 골격, 예를 들면, 주쇄 또는 측쇄를 형성하고 있는 형태를 의미할 수 있다.
이하, 본 명세서에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명의 일 실시상태는, 폴리에스테르계 수지 40 중량% 내지 70 중량%; 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체 1 중량% 내지 10 중량%; 및 유리 섬유 25 중량% 내지 50 중량%;를 포함하고, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는, 하기 화학식 1로 표시되는 단량체 화합물을 포함하는 단량체 혼합물의 중합체인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물을 제공한다.
[화학식 1]
Figure pat00002
상기 화학식 1에서 R은 탄소수 1 내지 10의 알킬기이다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물은 금속 부재와 접합 시에 안정적인 접합력을 가질 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물은 내화학성이 우수하며, 저유전율 특성을 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 폴리에스테르계 수지는 방향족 디카르복실산 또는 이의 에스테르 형성 유도체와 디올 화합물을 포함하여 에스테르화 반응 또는 에스테르 교환반응을 통해 축중합된 중합체일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 폴리에스테르계 수지는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리프로필렌 테레프탈레이트, 폴리부틸렌 테레프탈레이트, 폴리시클로헥산디메틸렌 테레프탈레이트, 폴리헥실렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 이소프탈레이트, 폴리프로필렌 이소프탈레이트, 폴리부틸렌 이소프탈레이트, 폴리시클로헥산디메틸렌 이소프탈레이트, 폴리헥실렌 이소프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리프로필렌 나프탈레이트 및 폴리부틸렌 나프탈레이트 중에서 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 폴리에스테르계 수지는, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 폴리부틸렌 테레프탈레이트를 포함할 수 있다. 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 폴리부틸렌 테레프탈레이트를 포함하는 폴리에스테르계 수지를 사용함으로써, 상기 수지 조성물의 용융지수, 비중 등의 물성 밸런스가 적절할 수 있다. 이를 통해, 가공 및 성형이 용이한 수지 조성물을 제공할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트와 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트의 중량비는 1:4 내지 1:6일 수 있다. 구체적으로, 상기 폴리에스테르계 수지에 포함되는 상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트와 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트의 중량비는 1:4.5 내지 1:5.9, 또는 1:4.7 내지 1:5.8일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트와 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트의 중량비는 1:4 내지 1:5, 또는 1:5.6 내지 1:5.8일 수 있다. 상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트와 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트의 중량비가 전술한 범위 내인 경우, 상기 수지 조성물의 가공 및 성형성이 우수할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 조성물 총 중량을 기준으로, 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트의 함량은 35 중량% 이상 60 중량% 이하일 수 있다. 또한, 상기 수지 조성물 총 중량을 기준으로, 상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트의 함량은 1 중량% 이상 20 중량% 이하일 수 있다. 상기 수지 조성물에 포함되는 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트와 폴리에틸렌 테레프탈레이트의 함량이 전술한 범위 내인 경우, 가공 및 성형성이 우수한 수지 조성물을 제공할 수 있다.
또한, 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트 및 폴리에틸렌 테레프탈레이트의 함량을 전술한 범위로 조절함으로써, 후술하는 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체 및 유리 섬유의 함량을 제어할 수 있어, 내화학성이 우수하며 저유전율 물성을 가지는 수지 조성물을 구현하는 것이 용이할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지는 테레프탈산과 에틸렌 글리콜의 에스테르화 반응에 의해 형성된 중합체 또는 디메틸 테레프탈레이트와 에틸렌 글리콜의 에스테르 교환반응에 의해 형성된 중합체일 수 있다.
또한, 상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지는 상업적으로 입수 가능한 제품을 사용할 수도 있으며, 예를 들어 BB8055, JSB598, 및 BL8050 중에서 1종 이상을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트 수지는 테레프탈산과 1,4-부탄디올의 에스테르화 반응에 의해 형성된 중합체 또는 1,4-부탄디올과 디메틸 테레프탈레이트의 에스테르 교환반응에 의해 형성된 중합체일 수 있다.
또한, 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트 수지는 상업적으로 입수 가능한 제품을 사용할 수도 있으며, 예를 들어 TH6082, 1200-211M, MCC5008A, KH2083 및 Bluestar 1084 중에서 1종 이상을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 조성물 총 중량을 기준으로, 상기 폴리에스테르계 수지의 함량은 40 중량% 이상 70 중량% 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 폴리에스테르계 수지의 함량은 45 중량% 이상 67.5 중량% 이하, 50 중량% 이상 65 중량% 이하, 또는 52.5 중량% 이상 64 중량% 이하일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 폴리에스테르계 수지의 함량은 40 중량% 이상 55 중량% 이하, 50 중량% 이상 65 중량% 이하, 또는 60 중량% 이상 70 중량% 이하일 수 있다.
상기 수지 조성물 총 중량을 기준으로, 상기 폴리에스테르계 수지의 함량이 전술한 범위 내인 경우, 상기 수지 조성물은 성형성 및 기계적 물성이 우수할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는, 하기 화학식 1로 표시되는 단량체 화합물을 포함하는 단량체 혼합물의 중합체일 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00003
상기 화학식 1에서 R은 탄소수 1 내지 10의 알킬기이다.
즉, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는 상기 화학식 1로 표시되는 단량체 화합물로부터 유래된 중합 단위를 포함할 수 있다. 상기 화학식 1로 표시되는 단량체 화합물로부터 유래된 중합 단위를 함유하는 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체를 포함함으로써, 물성 밸런스가 우수하면서 금속 부재와의 접합력이 개선된 수지 조성물을 구현할 수 있다.
상기 화학식 1에서 R은, 탄소수 1 내지 10의 알킬기이며, 바람직하게는 탄소수 1 내지 5의 알킬기, 탄소수 1 내지 3의 알킬기, 또는 탄소수 1 내지 2의 알킬기일 수 있으며, 이 경우 금속과 안정적인 접합력을 제공하면서도 충격강도가 우수한 수지 조성물을 제공할 수 있다.
본 발명에서 화학식 1로 표시되는 화합물은 이의 유도체도 포함하는 것임을 명시한다.
본 발명에서 유도체라 함은 원 화합물의 수소 중의 하나 또는 둘 이상이 알킬기, 할로겐기 또는 하이드록시기로 치환된 화합물을 의미할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는 글리시딜 (메트)아크릴레이트가 그라프트된 폴리에틸렌계 공중합체일 수 있다. 글리시딜 (메트)아크릴레이트가 그라프트된 폴리에틸렌계 공중합체를 포함함으로써, 상기 수지 조성물의 금속 접합력을 보다 향상시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는, 에틸렌, 글리시딜 (메트)아크릴레이트 및 비닐 아세테이트를 포함하는 상기 단량체 혼합물의 중합체일 수 있다. 즉, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는, 에틸렌으로부터 유래된 중합 단위, 글리시딜 (메트)아크릴레이트로부터 유래된 중합 단위, 비닐 아세테이트로부터 유래된 중합 단위를 포함할 수 있다. 상기 단량체 혼합물의 중합체인 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체를 포함함으로써, 충격강도, 인장강도 등의 기계적인 강도가 우수하면서도 금속과의 접합력이 크게 향상된 수지 조성물을 제공할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 단량체 혼합물은 10 중량% 내지 20 중량%의 상기 글리시딜 (메트)아크릴레이트를 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 단량체 혼합물 총 중량을 기준으로, 상기 글리시딜 (메트)아크릴레이트의 함량은 11 중량% 내지 18 중량%, 또는 12 중량% 내지 15 중량%일 수 있고, 보다 구체적으로 10 중량% 내지 15 중량%, 12 중량% 내지 17 중량%, 또는 16 중량% 내지 20 중량%일 수 있다. 상기 글리시딜 (메트)아크릴레이트의 함량이 전술한 범위를 만족하는 상기 단량체 혼합물의 중합체인 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체를 사용함으로써, 상기 수지 조성물의 내화학성 및 저유전율 특성을 보다 개선시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 단량체 혼합물은 1 중량% 내지 10 중량%의 비닐 아세테이트를 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 단량체 혼합물 총 중량을 기준으로, 상기 비닐 아세테이트의 함량은 3 중량% 내지 7 중량%, 또는 4.5 중량% 내지 6 중량%일 수 있고, 보다 구체적으로 1 중량% 내지 5 중량%, 3.5 중량% 내지 8 중량%, 또는 5 중량% 내지 10 중량%일 수 있다. 상기 비닐 아세테이트의 함량이 전술한 범위를 만족하는 상기 단량체 혼합물의 중합체인 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체를 사용함으로써, 상기 수지 조성물의 내화학성 및 저유전율 특성을 보다 개선시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 조성물 총 중량을 기준으로, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체의 함량은 1 중량% 이상 10 중량% 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 수지 조성물 총 중량을 기준으로, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체의 함량은 3 중량% 이상 8 중량% 이하, 5 중량% 이상 7 중량% 이하, 1 중량% 이상 6 중량% 이하, 또는 4 중량% 이상 10 중량% 이하일 수 있다. 상기 수지 조성물에 포함되는 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체의 함량을 전술한 범위로 조절함으로써, 금속 부재와의 안정적인 결합력을 가지며, 휴대용 전기전자제품 등의 용도로 사용하기에 적합한 물성을 가지는 수지 조성물을 제공할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체와 상기 폴리에스테르계 수지의 중량비는 1:5 내지 1:15일 수 있다. 구체적으로, 상기 수지 조성물에 포함되는 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체와 상기 폴리에스테르계 수지의 중량비는 1:7 내지 1:13, 1:9 내지 1:12, 1:5 내지 1:10, 1:7.5 내지 1:12, 1:9 내지 1:11, 또는 1:10 내지 1:15일 수 있다.
상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체와 상기 폴리에스테르계 수지의 중량비가 전술한 범위 내인 경우, 금속과의 접합력이 향상되고, 충격강도, 인장강도 등의 기계적 물성이 우수한 수지 조성물을 제공할 수 있다. 또한, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체와 상기 폴리에스테르계 수지의 중량비를 전술한 범위로 조절함을써, 내화학성이 우수하고 저유전율 특성을 가져 휴대용 전기전자제품 등의 용도로 사용하기에 적합한 수지 조성물을 구현할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 유리 섬유를 포함하는 상기 수지 조성물은 강도가 개선될 수 있다. 상기 유리 섬유는 당업계에서 통상적으로 사용되는 범위 내에서 적절히 선택하여 사용할 수 있으며, 원통형, 타원형 등의 단면 형상은 특별히 제한되지 않는다.
일례로 상기 유리 섬유는 아미노 실란, 에폭시 실란 또는 우레탄 등의 표면처리제로 표면 처리된 것을 사용하는 것이 바람직할 수 있으며, 이 경우 유리 섬유의 분산성이 증대되어 물성이 더욱 우수하고 공정 효율이 증가하는 이점이 있다.
상기 표면처리제는 유리 섬유 총 중량 기준으로, 0.5 중량% 이상 2 중량% 이하, 또는 1 중량% 이상 1.5 중량% 이하의 범위로 포함될 수 있으나, 상기 표면처리제의 함량이 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 유리 섬유는 예를 들어, 직경이 11 ㎛ 이상 15 ㎛ 이하 또는 12 ㎛ 이상 15 ㎛ 이하이고, 길이가 1 mm 이상 4mm 이하 또는 3 mm 이상 4mm 이하일 수 있다. 직경 및 길이가 전술한 범위를 만족하는 유리 섬유를 포함하는 수지 조성물은 가공 및 성형성이 우수하면서도 강도가 개선될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 조성물 총 중량을 기준으로, 상기 유리 섬유의 함량은 25 중량% 내지 50 중량%일 수 있다. 구체적으로, 상기 유리 섬유의 함량은 30 중량% 이상 50 중량% 이하, 35 중량% 이상 45 중량% 이하, 또는 30 중량% 이상 40 중량% 이하일 수 있다. 상기 수지 조성물에 포함되는 상기 유리 섬유의 함량이 전술한 범위 내인 경우, 상기 수지 조성물의 강도가 향상되고, 상기 수지 조성물의 성형물의 외관 품질이 우수할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 조성물은 충격보강제(상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체 제외), 무기 필러(유리섬유 제외), 핵제, 산화방지제, 활제, 조색제, 상용화제, 열안정제, 광안정제, 가수분해 안정제, 점도증강제, 염료, 안료, 대전방지제 등으로부터 선택된 1종 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다.
상기 첨가제는 본 발명의 목적을 저해하지 않는 함량 범위 내로 사용될 수 있고, 바람직하게는 상기 수지 조성물 총 중량을 기준으로 5 중량% 이하, 또는 3 중량% 이하의 범위로 포함될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 조성물의 비중은 1.60 이하일 수 있다. 비중이 1.6 이하인 수지 조성물은 가공 및 성형성이 우수할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 조성물의 금속 접합 강도는 32 MPa 이상일 수 있다. 구체적으로, 상기 수지 조성물의 금속 접합 강도는 32 MPa 이상 60 MPa 이하, 32 MPa 이상 45 MPa 이하, 또는 34 MPa 이상 40 MPa 이하일 수 있다. 금속 접합 강도가 전술한 범위를 만족하는 상기 수지 조성물은 금속 부재와 접합 시에 안정적인 접합력을 가질 수 있어, 고품질의 금속-수지 접합 성형품을 구현할 수 있다.
상기 금속 접합 강도는, 알루미늄 합금과 상기 조성물 간의 접합 면적이 0.38cm2이 되도록 사출하여 제조된 시편에 대하여, ASTM D638에 의거하여 인장속도 5mm/min 및 표점거리 80mm인 조건하에 측정한 인장강도이다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 조성물은, 상기 수지 조성물을 가로 6 mm, 세로 6 mm, 두께 2 mm로 사출하여 제조된 시편에 대하여, 애노다이징 공정 전 및 후의 CIE1976 L*a*b* 표색계에 따른 색차(ΔE* ab)가 0.7 이하, 0.65 이하, 0.6 이하, 0.55 이하, 또는 0.51 이하 일 수 있고, 0.4 이상 0.7 이하, 0.45 이상 0.7 이하, 또는 0.5 이상 0.7 이하일 수 있다. 또한,
상기 “애노다이징 공정”이란, 알루미늄 도장 처리의 일종으로서, 제품 표면의 후처리가공 공정에 해당한다. 구체적으로, 제품의 산화를 방지하고 내구성을 향상시키기 위해 제품 표면에 산화피막을 형성하는 과정을 의미한다.
애노다이징은 일반적으로 당해 기술 분야에서 널리 사용되는 것이면 제한 없이 이용될 수 있으며, 일 예로는 (T1) 탈지 단계, (T2) 화학연마 단계, (T3) 디스머트 단계 및 (T4) 애노다이징 단계를 거쳐 수행될 수 있다. 구체적으로, (T1) 탈지 단계는 산 탈지제를 4 내지 6 중량%의 농도로 포함하는 제1탈지용액으로 50 내지 70 ℃의 온도에서 60초 내지 120초간 처리하고, 알칼리 탈지제를 5 내지 7 중량%의 농도로 포함하는 제2탈지용액으로 5 내지 15초간 처리하여 표면의 산 및 알칼리를 제거하는 탈지를 수행하는 것일 수 있다. (T2) 화학연마 단계는 인산 40 내지 80 중량% 및 질산 20 내지 60 중량%를 포함하는 산 용액으로 80 내지 90℃의 온도에서 15 내지 120초간 처리하여 탈지된 표면을 화학적으로 연마하여 표면상의 결함을 제거하는 것일 수 있다. (T3) 디스머트(desmut) 단계는 황산 45 내지 55%를 포함하는 용액으로 50 내지 70℃의 온도에서 20 내지 40초간 처리하여, 화학연마 공정에서 표면에 형성된 스머트(smut)를 제거하는 것일 수 있다. (T4) 애노다이징 단계는 황산 15 내지 25%를 포함하는 용액에서 10 내지 15℃의 온도에서 알루미늄을 산화 전극으로 하여 10 내지 20 V의 전압을 40 내지 70분간 가하여 알루미늄 표면에 산화층을 형성하는 것일 수 있다.
애노다이징 공정 전 및 후의 CIE1976 L*a*b* 표색계에 따른 색차(ΔE* ab)가 전술한 범위를 만족하는 상기 수지 조성물은 내화학성이 우수할 수 있다. 이를 통해, 상기 수지 조성물의 성형물은 금속에 접합되어 산 또는 알칼리 용액에 노출되는 애노다이징 공정을 거치더라도 우수한 내화학성으로 인해 외관 품질이 우수한 최종 제품을 구현할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 조성물은, 상기 수지 조성물을 가로 6 mm, 세로 6 mm, 두께 2 mm로 사출하여 제조된 시편에 대하여, 2.5 GHz에서의 유전율이 3.7 미만일 수 있다. 구체적으로, 상기 수지 조성물의 2.5 GHz에서의 유전율은 3.69 이하, 3.65 이하, 3.5 이하, 3.4 이하, 또는 3.3 이하일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 수지 조성물의 2.5 GHz에서의 유전율은 3.1 이상 3.7 미만, 3.2 이상 3.7 미만, 3.3 이상 3.7 미만, 또는 3.5 이상 3.7 미만일 수 있다.
2.5 GHz에서의 유전율이 전술한 범위를 만족하는 상기 수지 조성물은 유전율이 낮아, 휴대용 전기전자제품 등의 용도로 사용하기에 적합할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태는, 적어도 일면이 표면조화 처리된 금속 기재; 및 상기 표면조화 처리된 부위에 성형된 수지 부재;를 포함하고, 상기 수지 부재는 상기 수지 조성물의 성형물을 포함하는 금속-수지 접합 성형품을 제공한다.
본 일 실시상태에 따른 상기 수지 조성물은 전술한 일 실시상태에 따른 수지 조성물과 동일할 수 있다. 즉, 본 일 실시상태에 따른 금속-수지 접합 성형품에 사용되는 상기 수지 조성물은, 폴리에스테르계 수지 40 중량% 내지 70 중량%, 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체 1 중량% 내지 10 중량% 및 유리 섬유 25 중량% 내지 50 중량%를 포함할 수 있다. 또한, 상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는 하기 화학식 1로 표시되는 단량체 화합물을 포함하는 단량체 혼합물의 중합체일 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00004
상기 화학식 1에서 R은 탄소수 1 내지 10의 알킬기이다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 금속-수지 접합 성형품은, 전술한 바와 같이 금속 부재와 접합력이 우수한 수지 조성물의 성형물을 포함함으로써, 금속과 수지 간에 안정적인 접합력을 제공할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 수지 부재는 상기 수지 조성물의 사출 성형물 또는 압출 성형물을 포함할 수 있다. 즉, 상기 수지 부재는 상기 수지 조성물을 사출 성형하여 형성되거나, 또는 압출 성형하여 형성된 것일 수 있다. 당업계에서 사용되는 방법을 제한 없이 채택하여, 상기 수지 조성물을 사출 성형하거나 또는 압출 성형할 수 있다.
예를 들면, 상기 수지 부재는 상기 수지 조성물을 혼련 및 압출하여 형성된 것일 수 있다. 상기 혼련 및 압출은 통상적인 압출기를 사용할 수 있으며, 바람직한 일례로 일축 압출기, 이축 압출기 등을 사용할 수 있으며, 공정효율면에서 이축 압출기를 사용하는 것이 가장 바람직할 수 있다.
상기 혼련 및 압출은 일례로 배럴 온도 200 ℃ 이상 280 ℃ 이하, 또는 240 ℃ 이상 270 ℃ 이하의 온도에서 실시할 수 있고, 이 범위 내에서 가공성 및 공정 효율이 우수한 이점이 있다.
상기 혼련 및 압출을 통해 수득된 수지 조성물은 펠렛타이저를 사용하여 펠렛 형태로 수득될 수 있으며, 이 경우 후가공 공정이 보다 용이할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 금속 기재는 알루미늄 또는 이의 합금을 포함할 수 있다. 구체적으로는 Al6061 등을 포함할 수 있으며, 이 경우 가공이 용이하면서도, 금속-수지 접합력이 보다 우수하고, 부수적으로 적용분야가 다양한 이점이 있다.
상기 금속 기재는 수지 부재와 접합하는 면이 통상의 방법으로 표면조화 처리된 것일 수 있다. 일례로 물리적인 표면처리, 화학적인 표면처리, 또는 물리화학적으로 표면조화 처리된 것을 사용할 수 있으며, 이 경우 금속-수지 접합강도가 더욱 우수하면서도 안정성 또한 우수한 이점을 제공할 수 있다.
예를 들어, 물리적인 표면처리는 레이저 처리나 샌드 블라스트 처리 등이 있으며, 화학적인 표면처리는 코로나 방전, 양극 산화 처리, 히드라진 처리, 온수 처리 등 특별히 제한되지 않고, 통상의 표면처리 방법을 적절하게 선택하여 실시할 수 있다.
구체적인 일례로, 상기 표면 조화 처리는 산성 용액 및/또는 염기성 용액을 사용하여 표면을 에칭하는 방법, 또는 금속 기재의 표면에 산화물 피막을 형성한 뒤, 이를 제거하고 암모니아, 히드라진, 수용성 아민 등을 사용하여 표면 처리하는 방법, 또는 금속 기재가 알루미늄인 경우, 산을 이용하여 알루미늄을 양극에서 전기분해 시킴으로써 미세한 다공질을 형성하는 방식이 가능할 수 있으며, 필요에 따라 선택적으로 물리적인 처리 및 다양한 화학적 처리 방법을 조합하여 실시할 수도 있다.
상기 금속-수지 접합 성형품은 일례로 사출 성형을 통해 제조될 수 있다. 구체적으로는 사출기의 금형 내에 상기 금속 기재를 삽입하여 고정시킨 뒤, 상기 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물을 금형 내에 도입하여 사출함으로써 제조될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 금속-수지 접합 성형품은 휴대용 전기전자제품의 하우징 용도로 사용될 수 있다. 전술한 바와 같이, 본 발명의 일 실시상태에 따른 금속-수지 접합 성형품은 금속-수지 접합면의 강도가 우수하면서도 충격강도가 우수하여 휴대용 전기전자제품의 하우징과 같이 박막 성형이 요구되는 제품에 적용이 가능할 수 있다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 기술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되지 않는다. 본 명세서의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다.
금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물의 제조
하기 실시예 및 비교예에서 사용한 재료는 하기와 같다.
A) 폴리에스테르계 수지
a-1) 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT): 고유 점도가 약 0.83인 Tunhe사의 TH6082A 또는 Hengli사의 KH2083A 제품을 사용하였다.
a-2) 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET): 고유 점도가 약 0.8인 SK 케미칼사의 BB8055 제품을 사용하였다.
B) 유리 섬유
b-1): 길이 1-5 mm, 직경 11.0-15.0 ㎛인 오웬스코닝社의 CS03-183F 유리 섬유를 사용하였다.
b-2): 길이 1-5 mm, 직경 11.0-15.0 ㎛이고, 1 MHz에서의 유전율이 약 4.5인 유리 섬유를 사용하였다.
C) 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체
c-1): 에틸렌(E) 83 중량%, 글리시딜 메타크릴레이트(GMA) 12 중량%, 및 비닐 아세테이트(VA) 5 중량%를 포함하여 중합된 공중합체(E-GMA-VA)로, Sumitomo 화학사의 Igetabond 2B 제품을 사용하였다.
c-2): 에틸렌 70 중량%, 글리시딜 메타크릴레이트(GMA) 3 중량%, 메틸 아크릴레이트(MA) 27 중량%를 포함하여 중합된 공중합체(E-GMA-MA)로, Sumitomo 화학사의 Igetabond 7L 제품을 사용하였다.
D) 충격 보강제
d-1) 쇼어 경도가 63D이고, 폴리부틸렌테레프탈레이트를 경질 세그먼트로 하고 폴리테트라메틸렌에테르 글리콜을 연질 세그먼트로 하는 폴리에테르에스테르 엘라스토머로 LG 화학사의 Keyflex BT 1063D 제품을 사용하였다.
d-2) 무수물로 개질된 에틸렌 공중합체로 Dupont사의 Fusabond N493을 사용하였다.
실시예 1 내지 실시예 3, 및 비교예 1 내지 비교예 5
하기 표 1에 기재된 성분 및 함량으로 배합된 실시예 1 내지 실시예 3, 비교예 1 내지 비교예 5에 따른 따른 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물을 제조하였다.
구분 실시예 1 실시예 2 실시예 3 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4 비교예 5
A a-1 46 46 53 44 47 36 46 46
a-2 8 8 11 8 8 18 8 8
B b-1 40 - - 40 40 40 40 40
b-2 - 40 30 - - - - -
C c-1 6 6 6 2 2 6 - -
c-2 - - - - - - 6 -
D d-1 - - - 6 3 - - -
d-2 - - - - - -- - 6
상기 표 1에서 각 성분의 함량은 수지 조성물 총 중량을 기준으로 한 중량%를 의미한다.
물성 측정용 시편 제작
상기 표 1에 기재된 성분 및 함량으로 배합된 실시예 1 내지 실시예 3, 및 비교예 1 내지 비교예 5에 따른 수지 조성물 각각을 슈퍼 믹서에 투입하여 균일하게 혼합하고, 이축 압출기를 사용하여 240 내지 270 ℃의 온도 구간에서 용융 및 혼련한 뒤, 압출하여 펠렛을 수득하였다. 이 펠렛을 120 ℃에서 4시간 이상 건조한 후 80ton 사출기를 사용하여 상기와 동일한 온도구간 및 금형 온도 100 내지 120 ℃인 조건하에 사출하여 물성 측정용 시편을 제조하였다.
물성 측정 실험
상기에서 제조된 실시예 및 비교예에 따른 시편의 특성을 하기와 같은 방법으로 측정하였고, 그 결과를 하기 표 2에 기재하였다.
비중(specific gravity)
ASTM D792에 의거하여 측정하였다.
인장강도
ASTM D638에 의거하여, 두께가 3.2 mm인 시편에 대하여 인장속도 5mm/min인 조건하에 측정하였다.
굴곡탄성율, 굴곡강도
ASTM D790에 의거하여, 두께가 3.2 mm인 시편에 대하여 인장속도 1.3mm/min인 조건하에 측정하였다.
아이조드 충격강도
ASTM D256에 의거하여, 두께가 3.2 mm인 시편을 사용하여 상온(23℃)하에 측정하였다.
금속 접합력 측정
금속 부재와의 접합력 평가를 위해 상기 "물성 측정용 시편 제작"에서 사용한 사출기와 동일한 것을 사용하되, 금형 내에 알루미늄 합금(Al6061)를 삽입한 후에 상기와 동일한 조건으로 사출하여 금속-수지 접합 시편을 제조하였다.
이때, 알루미늄 합금은 통상의 물리/화학적 표면처리를 거치며, 일례로 표면처리는 이물질과 유분을 제거하는 탈지 공정 후, 강알칼리성 수용액을 사용하여 금속 표면을 에칭하는 방식으로 수행될 수 있다. 제조한 금속-수지 접합 시편의 규격 및 사진을 도 1 및 도 2에 도시하였다.
이후, 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같은 시편을 사용하여, ASTM D638에 의거하여 인장속도 5mm/min 및 표점거리 80mm인 조건하에 인장강도(파단점)를 측정하였다.
색차
상기 표 1에 기재된 성분 및 함량으로 배합된 실시예 1 내지 실시예 3, 및 비교예 1 내지 비교예 5에 따른 수지 조성물을 가로 6 mm, 세로 6 mm, 두께 2 mm로 사출하여 제조된 시편에 대하여, (T1) 산 탈지제를 4 내지 6 중량%의 농도로 포함하는 제1탈지용액으로 50 내지 70 ℃의 온도에서 60초 내지 120초간 처리하고, 알칼리 탈지제를 5 내지 7 중량%의 농도로 포함하는 제2탈지용액으로 5 내지 15초간 처리한 후, (T2) 인산 40 내지 80 중량% 및 질산 20 내지 60 중량%를 포함하는 산 용액으로 80 내지 90℃의 온도에서 15 내지 120초간 처리하고, (T3) 황산 45 내지 55%를 포함하는 용액으로 50 내지 70℃의 온도에서 20 내지 40초간 처리한 다음, (T4) 황산 15 내지 25%를 포함하는 용액에서 10 내지 15℃의 온도에서 알루미늄을 산화 전극으로 하여 10 내지 20 V의 전압을 40 내지 70분간 가하여 애노다이징 처리하였다.
애노다이징 공정 전과 공정 후의 시편에 대하여, CIE1976 L*a*b* 표색계에 따른 색차(ΔE* ab)를 측정하였다.
유전율 및 유전손실율 측정
가로 6 mm, 세로 6 mm, 두께 2 mm로 제작된 시편에 대하여, SPEAG사의 DAK-TL-P 장비를 사용하여 2.5 GHz 주파수에서의 유전율과 유전손실율을 측정하였다.
구분 실시예 1 실시예 2 실시예 3 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4 비교예 5
비중 1.60 1.55 1.47 1.63 1.61 1.61 1.60 1.58
인장강도(kgf/cm2) 1,200 1,200 1,100 1,270 1,200 1,200 1,200 1,140
굴곡강도(kgf/cm2) 1,950 2,000 1,850 2,050 1,950 1,850 1,950 1,850
충격강도(kgf.cm/cm) 11 10 12 15 14 8 12 9
금속 접합력(MPa) 34 32 32 38 36 34 31 21
색차(△E) 0.51 0.55 0.70 3.12 2.08 0.72 1.74 1.50
유전율(ε') 3.67 3.38 3.26 3.75 3.72 3.65 3.70 3.74
유전손실율(tan δ) 0.0042 0.0040 0.0058 0.0075 0.0059 0.0040 0.0048 0.0040
상기 표 2를 참조하면, 본 발명의 실시예 1 내지 실시예 3에 따른 수지 조성물은 인장강도, 굴곡탄성율, 굴곡강도, 충격강도 등의 기계적 물성이 우수한 것을 확인하였다. 또한, 실시예 1 내지 실시예 3에 따른 수지 조성물은 금속 부재와의 접합력도 우수한 것을 확인하였다.
나아가, 실시예 1 내지 실시예 3에 따른 수지 조성물은 비교예 1 내지 비교예 5에 따른 수지 조성물 대비, 애노다이징 공정 전과 공정 후의 색차 값이 낮은 것을 확인하였다. 즉, 본 발명의 일 실시상태에 따른 수지 조성물은 내화학성이 우수한 것을 알 수 있다.
또한, 실시예 1 내지 실시예 3에 따른 수지 조성물은 비교예 1 내지 비교예 5에 따른 수지 조성물 대비, 유전율이 낮은 것을 확인하였다. 즉, 본 발명의 일 실시상태에 따른 수지 조성물은 저유전율 특성을 가지고 있음을 확인하였다.
따라서, 본 발명의 일 실시상태에 따른 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물은 금속 부재와 접합 시에 안정적인 접합력을 가지며, 휴대용 전기전자제품 등의 용도로 사용하기에 적합한 물성을 가질 수 있다.

Claims (14)

  1. 폴리에스테르계 수지 40 중량% 내지 70 중량%; 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체 1 중량% 내지 10 중량%; 및 유리 섬유 25 중량% 내지 50 중량%;를 포함하고,
    상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는,
    하기 화학식 1로 표시되는 단량체 화합물을 포함하는 단량체 혼합물의 중합체인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물:
    [화학식 1]
    Figure pat00005

    상기 화학식 1에서 R은 탄소수 1 내지 10의 알킬기이다.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 폴리에스테르계 수지는, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 폴리부틸렌 테레프탈레이트를 포함하는 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 폴리에틸렌 테레프탈레이트와 상기 폴리부틸렌 테레프탈레이트의 중량비는 1:4 내지 1:6인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는 글리시딜 (메트)아크릴레이트가 그라프트된 폴리에틸렌계 공중합체인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체는, 에틸렌, 글리시딜 (메트)아크릴레이트 및 비닐 아세테이트를 포함하는 상기 단량체 혼합물의 중합체인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물.
  6. 청구항 5에 있어서,
    상기 단량체 혼합물은 10 중량% 내지 20 중량%의 상기 글리시딜 (메트)아크릴레이트를 포함하는 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 글리시딜 변성 올레핀계 고무 중합체와 상기 폴리에스테르계 수지의 중량비는 1:5 내지 1:15인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 수지 조성물의 금속 접합 강도는 32 MPa 이상이고,
    상기 금속 접합 강도는, 알루미늄 합금과 상기 조성물 간의 접합 면적이 0.38cm2이 되도록 사출하여 제조된 시편에 대하여, ASTM D638에 의거하여 인장속도 5mm/min 및 표점거리 80mm인 조건하에 측정한 인장강도인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 수지 조성물은,
    상기 수지 조성물을 가로 6 mm, 세로 6 mm, 두께 2 mm로 사출하여 제조된 시편에 대하여, 애노다이징 공정 전 및 후의 CIE1976 L*a*b* 표색계에 따른 색차(ΔE* ab)가 0.7 이하인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 수지 조성물은,
    상기 수지 조성물을 가로 6 mm, 세로 6 mm, 두께 2 mm로 사출하여 제조된 시편에 대하여, 2.5 GHz에서의 유전율이 3.7 미만인 금속-수지 접합 성형품용 수지 조성물.
  11. 적어도 일면이 표면조화 처리된 금속 기재; 및
    상기 표면조화 처리된 부위에 성형된 수지 부재;를 포함하고,
    상기 수지 부재는 청구항 1에 따른 수지 조성물의 성형물을 포함하는 금속-수지 접합 성형품.
  12. 청구항 11에 있어서,
    상기 수지 부재는 상기 수지 조성물의 사출 성형물 또는 압출 성형물을 포함하는 금속-수지 접합 성형품.
  13. 청구항 11에 있어서,
    상기 금속 기재는 알루미늄 또는 이의 합금을 포함하는 금속-수지 접합 성형품.
  14. 청구항 11에 있어서,
    상기 금속-수지 접합 성형품은 휴대용 전기전자제품의 하우징 용도로 사용되는 금속-수지 접합 성형품.
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