KR20210012621A - 활물질 로딩량 구배를 갖는 원통형 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전극 집전체의 양면에 형성된 활물질의 로딩량을 상이하게 제어하고, 전극 집전체의 권취 방향으로 로딩량 구배를 갖도록 활물질층을 형성한 원통형 전지에 관한 것으로, 서로 대면하는 양극 활물질과 음극 활물질의 로딩량의 비율(N/P ratio)을 보상하고 전지의 성능 저하를 방지하는 효과가 있다.

Description

활물질 로딩량 구배를 갖는 원통형 전지{CYLINDRICAL BATTERY HAVING A LOADING AMOUNT GRADIENT FOR THE ACTIVE MATERIAL}
본 발명은 로딩량 구배를 갖는 활물질을 포함하는 원통형 전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 케이스에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다. 그 중 원통형 전지는 상대적으로 용량이 크고 구조적으로 안정하다는 장점을 가진다.
전지케이스에 내장되는 상기 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형과, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막이 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형으로 분류된다. 그 중 젤리-롤형 전극조립체는 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다.
이와 관련하여, 도 1에는 일반적인 원통형 전지의 수직 단면 사시도가 모식적으로 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 원통형 전지(10)는 젤리-롤형(권취형) 전극조립체(12)를 원통형 케이스(13)에 수납하고, 원통형 케이스(13) 내에 전해액을 주입한 후에, 원통형 케이스(13)의 개방 상단에 전극 단자(예를 들어, 양극 단자; 도시하지 않음)가 형성되어 있는 탑 캡(14)을 결합하여 제작한다.
전극조립체(12)는 양극(12(a))과 음극(12(b)) 및 이들 사이에 분리막(12(c))을 개재한 후 둥근 형태로 감은 구조로서, 그것의 권심(젤리-롤의 중심부)에는 원통형의 센터 핀(15)이 삽입되어 있다. 센터 핀(15)은 일반적으로 소정의 강도를 부여하기 위해 금속 소재로 이루어져 있으며, 판재를 둥글게 절곡한 중공형의 원통형 구조로 이루어져 있다. 이러한 센터 핀(15)은 전극조립체를 고정 및 지지하는 작용과 충방전 및 작동시 내부 반응에 의해 발생되는 가스를 방출하는 통로로서 작용한다.
그러나, 원통형 전지의 전극 조립체를 젤리-롤 형태로 권취하는 과정에서, 양극 활물질과 이에 대응되는 음극 활물질의 로딩량의 비율(N/P ration)이 달라지는 문제가 있다. 원주의 내측에서 외측 방향으로 권취되는 길이가 증가하기 때문이다. 이러한 전극 활물질 사이의 로딩량 비율(N/P ratio)이 달라지면, 전극 표면에 리튬 금속이 석출되고 전지의 성능을 저하시키는 원인이 된다.
대한민국 특허공개공보 제1999-0066181호 대한민국 특허공개공보 제2008-0087686호
본 발명은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다. 본 발명의 목적은, 전극 집전체의 양면에 형성된 활물질의 로딩량을 상이하게 제어하고, 전극 집전체의 권취 방향으로 로딩량 구배를 갖도록 활물질층을 형성한 원통형 전지를 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 원통형 전지는,
띠형 양극 집전체의 양면에 양극 활물질층을 형성한 양극판과 띠형 음극 집전체의 양면에 음극 활물질층을 형성한 음극판이 분리막을 사이에 둔 상태에서 권취된 전극 조립체가 원통형 케이스 내에 장입된 형태를 포함하며,
양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P1)과 상기 양극 집전체의 제2면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)의 비(P1/P2)가 1.0을 초과한다. 또한, 상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1 및 제2면 중 어느 하나 이상의 면에 형성된 양극 활물질의 단위 면적당 로딩량이 순차 감소하는 구조이다.
본 발명의 하나의 예에서, 상기 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P1)과 상기 양극 집전체의 제2면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)의 비(P1/P2)가 1.0 초과 내지 1.2 이하인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 하나의 예에서, 상기 양극판은, 양극 집전체의 제1면이 전극 조립체의 외측을 향하고 상기 양극 집전체의 제2면이 전극 조립체의 중심을 향하도록 권취된 구조이다.
또 다른 하나의 예에서, 음극 집전체의 제1면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 상기 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N2)의 비(N1/N2)가 1.0을 초과한다.
본 발명의 하나의 예에서, 상기 음극 집전체의 제1면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 상기 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N2)의 비(N1/N2)가 1.0 초과 내지 1.2이하인 것을 특징으로 한다.
하나의 예에서, 상기 권취된 전극 조립체에서, 상기 양극판은, 양극 집전체의 제1면이 전극 조립체의 외측을 향하고 상기 양극 집전체의 제2면이 전극 조립체의 중심을 향하도록 권취된 구조이되, 상기 양극판과 음극판은, 양극 집전체의 제1면과 음극 집전체의 제2면이 분리막을 사이에 둔 상태에서 서로 대향하는 형태로 권취된 구조이다.
구체적인 예에서, 상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제1 및 제2면 중 어느 하나 이상의 면에 형성된 음극 활물질의 단위 면적당 로딩량이 순차 감소하는 구조이다.
하나의 예에서, 본 발명에 따른 원통형 전지는, 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께를 다르게 함으로써, 서로 대향하는 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)을 보상하는 구조이다.
또 다른 예로서, 본 발명에 따른 원통형 전지는, 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 압축 비율을 다르게 함으로써, 서로 대향하는 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)을 보상하는 구조이다.
본 발명에서는 양극 또는 음극 집전체에 활물질을 도포하는 과정에서, 각 활물질의 로딩량과는 별개로 활물질층의 두께를 달리 형성 가능하다.
상기 양극판에 있어서, 양극 집전체에 형성된 양극 활물질층의 두께와 양극 활물질의 로딩량을 각각 개별 요소로 제어할 수 있다. 예를 들어, 상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 두께는 동일하나 양극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조이다.
또 다른 예를 들어, 상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 두께 및 양극 활물질의 로딩량이 순차 감소하는 구조이다.
또 다른 예를 들어, 상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 두께는 증가하나 양극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조이다.
상기 음극판에 있어서, 음극 집전체에 형성된 음극 활물질층의 두께와 음극 활물질의 로딩량을 각각 개별 요소로 제어할 수 있다. 예를 들어, 상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께는 동일하나 음극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조이다.
또 다른 예를 들어, 상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께 및 음극 활물질의 로딩량이 순차 감소하는 구조이다.
또 다른 예를 들어, 상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께는 증가하나 음극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조이다.
또한, 상기 양극판과 음극판이 모두 로딩량이 순차 감소하면서 활물질층의 두께가 감소, 동일 내지 증가하는 것도 가능하다. 이 경우, 권취 중심에서 외측으로 향할수록, 양극판과 음극판 둘 다 로딩량이 감소하므로, N/P Ratio 보상의 효과는 더 커질 수 있다.
또한, 하나의 예에서, 본 발명에 따른 원통형 전지는 원통형 이차전지이고, 구체적으로는 원통형 리튬 이차전지이다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 원통형 전지는, 서로 대면하는 양극 활물질과 음극 활물질의 로딩량의 비율(N/P ration)을 보상하고 전지의 성능 저하를 방지하는 효과가 있다.
도 1은 일반적인 원통형 이차전지의 수직 단면 사시도이다;
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 원통형 전지의 수평 단면을 부분 확대한 것이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 원통형 전지에서 전극 조립체의 권취 횟수에 따른 제1 및 제2면 양극 활물질층에 로딩된 활물질의 양을 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명을 더욱 자세히 설명하지만 본 발명의 범주가 그것에 한정되는 것은 아니다.
본 발명은 원통형 전지에 관한 것으로, 띠형 양극 집전체의 양면에 양극 활물질층을 형성한 양극판과 띠형 음극 집전체의 양면에 음극 활물질층을 형성한 음극판이 분리막을 사이에 둔 상태에서 권취된 전극 조립체가 원통형 케이스 내에 장입된 형태를 포함한다.
상기 원통형 전지에서, 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P1)과 상기 양극 집전체의 제2면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)의 비(P1/P2)는 1.0을 초과한다. 구체적으로, 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P1)과 상기 양극 집전체의 제2면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)의 비(P1/P2)는 1.0 초과 내지 1.2 이하, 더욱 바람직하게는 1.01 내지 1.15이다.
원통형 전지에서, 전극 조립체의 권취 횟수가 증가함에 따라 원주가 증가하게 된다. 그에 따라, 대면하는 양극과 음극의 활물질 로딩량의 비(N/P ratio)가 설계값으로부터 차이나게 된다. 양극 및 음극 활물질 로딩량의 비가 설계값으로부터 멀어지게 되면, 리튬 이온의 석출 내지 전지의 성능 저하를 유발하게 된다. 본 발명에서는 양극 제조시 양극 집전체의 양면에 양극 활물질층을 형성하되, 양면에 로딩되는 활물질의 양을 서로 다르게 형성하게 된다. 즉, 상기 양극에서 양극 집전체의 제2면에 형성되는 양극 활물질층의 활물질 로딩량을 1로 할 경우, 양극 집전체의 제1면에 형성되는 양극 활물질층의 활물질 로딩량은 1.0 초과의 범위(중량 비율)로 제어하게 된다.
또한, 상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1 및 제2면 중 어느 하나 이상의 면에 형성된 양극 활물질의 단위 면적당 로딩량이 순차 감소하는 구조이다. 예를 들어, 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층은 전극 조립체의 코어에서 외측 방향으로 활물질의 단위 면적당 로딩량이 감소하는 구조이다. 혹은, 양극 집전체의 제2면에 형성된 양극 활물질층은 전극 조립체의 코어에서 외측 방향으로 활물질의 단위 면적당 로딩량이 감소하는 구조이다. 본 발명에 따른 원통형 전지는, 상기 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질의 단위 면적당 로딩량이 중심에서 외측 방향으로 순차 감소하는 경우; 및/또는 상기 양극 집전체의 제2면에 형성된 양극 활물질의 단위 면적당 로딩량이 중심에서 외측 방향으로 순차 감소하는 경우를 포함한다. 본 발명에서 앞서 설명한 봐와 같이 활물질의 단위 면적당 로딩량이 구배를 갖도록 형성하는 것은, 권취 횟수에 따른 원주 증가로 인해 양극과 음극 활물질의 단위 면적당 로딩량 비(N/P ratio)를 보상하기 위함이다.
본 발명에서 상기 양극판은, 양극 집전체의 제1면이 전극 조립체의 외측을 향하고 상기 양극 집전체의 제2면이 전극 조립체의 중심을 향하도록 권취된 구조이다. 즉, 상기 양극판은 활물질의 로딩량이 높은 양극 집전체의 제1면을 외측에 배치하게 된다. 이는, 양극 집전체의 동일 지점을 기준으로, 양극 집전체의 제1면과 접하는 음극판의 면적이 양극 집전체의 제2면과 접하는 음극판의 면적보다 넓기 때문이다. 본 발명에서는 양극 집전체의 제1면이 전극 조립체의 외측을 향하도록 배치함으로써, 양극 및 음극 활물질의 단위 면적당 로딩량 차이(N/P ratio gap)를 최소화할 수 있다.
또 다른 하나의 예에서, 본 발명에 따른 원통형 전지에서, 음극 집전체의 제1면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 상기 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N2)의 비(N1/N2)가 1.0을 초과한다. 구체적으로, 음극 집전체의 제1면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 상기 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N2)의 비(N1/N2)는 1.0초과 내지 1.2이하이며, 더욱 바람직하게는 1.01 내지 1.15 범위이다. 본 발명에서는 음극 제조시 음극 집전체의 양면에 음극 활물질층을 형성하되, 양면에 로딩되는 활물질의 양을 서로 다르게 형성하게 된다.
구체적인 예에서, 상기 권취된 전극 조립체에서, 상기 양극판은, 양극 집전체의 제1면이 전극 조립체의 외측을 향하고 상기 양극 집전체의 제2면이 전극 조립체의 중심을 향하도록 권취된 구조이되, 상기 양극판과 음극판은, 양극 집전체의 제1면과 음극 집전체의 제2면이 분리막을 사이에 둔 상태에서 서로 대향하는 형태로 권취된 구조이다. 양극판의 경우 양극 활물질의 로딩량이 높은 제1면이 외측으로 향하게 배치하고, 음극판의 경우 음극 활물질의 로딩량이 낮은 제2면이 중심을 향하도록 배치한다. 이를 통해, 양극판의 제1면과 음극판의 제2면이 분리막을 사이에 둔 상태로 서로 대향하는 구조가 형성된다.
또한, 상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제1 및 제2면 중 어느 하나 이상의 면에 형성된 음극 활물질의 단위 면적당 로딩량이 순차 감소하는 구조이다. 예를 들어, 음극 집전체의 제1면에 형성된 음극 활물질층은 전극 조립체의 코어에서 외측 방향으로 활물질의 단위 면적당 로딩량이 감소하는 구조이다. 혹은, 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층은 전극 조립체의 코어에서 외측 방향으로 활물질의 단위 면적당 로딩량이 감소하는 구조이다. 본 발명에 따른 원통형 전지는, 상기 음극 집전체의 제1면에 형성된 음극 활물질의 단위 면적당 로딩량이 중심에서 외측 방향으로 순차 감소하는 경우; 및/또는 상기 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질의 단위 면적당 로딩량이 중심에서 외측 방향으로 순차 감소하는 경우를 포함한다. 본 발명에서 앞서 설명한 바와 같이 활물질의 로딩량이 구배를 갖도록 형성하는 것은, 권취 횟수에 따른 원주 증가로 인해 양극과 음극 활물질의 단위 면적당 로딩량 비(N/P ratio)를 보상하기 위함이다.
예를 들어, 본 발명에 따른 원통형 전지는, 양극 집전체에 로딩된 양극 활물질의 단위 면적당 로딩량은 중심에서 외측 방향으로 순차 감소하는 구조이고, 음극 집전체에 로딩된 음극 활물질의 단위 면적당 로딩량은 중심에서 외측 방향으로 동일하게 형성하는 구조일 수 있다.
하나의 예에서, 본 발명에 따른 원통형 전지는, 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께를 다르게 함으로써, 서로 대향하는 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)을 보상하는 구조이다. 원통형 전지의 양극판 또는 음극판을 제조하는 과정에서, 일정한 압력하에서 각 집전체에 활물질을 도포할 수 있다. 이를 통해 양극 또는 음극 활물질층의 두께가 각 활물질의 로딩량과 비례하도록 제조 가능하다. 즉, 각 활물질층의 두께를 제어함으로써, 활물질의 로딩량을 조절하게 된다.
또 다른 하나의 예에서, 본 발명에 따른 원통형 전지는, 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 압축 비율을 다르게 함으로써, 서로 대향하는 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)을 보상하는 구조이다. 원통형 전지의 양극판 또는 음극판을 제조하는 과정에서, 가압 조건을 달리하면서 각 집전체에 활물질을 도포할 수 있다. 이를 통해 양극 또는 음극 활물질층의 두께와는 별개로 각 활물질의 로딩량을 제어하게 된다. 일 예로, 활물질층 형성시 가하는 압력을 높이게 되면, 활물질층의 두께는 감소하나 활물질의 로딩량은 증가하게 된다.
본 발명에 따른 원통형 전지에서, 양극판 또는 음극판의 각 활물질층은 다양한 형태로 변형 가능하다.
예를 들어, 상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 두께는 동일하나 양극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조이다. 양극 활물질층의 두께를 일정하게 유지함으로써, 전극 조립체의 권취 횟수에 관계없이 양 전극간 간격을 동일하게 유지할 수 있다. 전기 화학적 반응이 일어나는 양 전극간 간격을 동일하게 유지하게 되면, 전극 조립체의 중심부와 외측부의 물성 차이를 최소화할 수 있다.
예를 들어, 상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 두께 및 양극 활물질의 로딩량이 순차 감소하는 구조이다. 양극 활물질층의 두께가 순차 감소하도록 형성함으로써, 전극 조립체의 권취 횟수가 증가함에 따른 부피 증가를 최소화할 수 있다. 또한, 이 경우에는 활물질의 로딩량이 높은 지점에서는 양 전극간 간격을 넓게 형성하고, 반대로 활물질의 로딩량이 낮은 지점에서는 양 전극간 간격을 좁게 형성하게 된다. 이를 통해, 전극 조립체의 중심부와 외측부의 전기 화학 반응의 정도를 균일하게 하는 효과가 있다.
예를 들어, 상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 두께는 증가하나 양극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조이다. 양극 활물질의 로딩량이 낮은 지점에서는 양극 활물질층의 두께를 두껍게 형성하게 된다. 활물질의 로딩량이 낮고 해당 층의 두께가 두껍게 되면, 활물질층의 밀도는 낮아진다. 활물질층의 밀도를 낮춤으로써, 전해액에 대한 젖음성을 높이는 효과가 있다.
예를 들어, 상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께는 동일하나 음극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조이다. 음극 활물질층의 두께를 일정하게 유지함으로써, 전극 조립체의 권취 횟수에 관계없이 양 전극간 간격을 동일하게 유지할 수 있다. 전기 화학적 반응이 일어나는 양 전극간 간격을 동일하게 유지하게 되면, 전극 조립체의 중심부와 외측부의 물성 차이를 최소화할 수 있다.
예를 들어, 상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께 및 음극 활물질의 로딩량이 순차 감소하는 구조이다. 음극 활물질층의 두께가 순차 감소하도록 형성함으로써, 전극 조립체의 권취 횟수가 증가함에 따른 부피 증가를 최소화할 수 있다. 또한, 이 경우에는 활물질의 로딩량이 높은 지점에서는 양 전극간 간격을 넓게 형성하고, 반대로 활물질의 로딩량이 낮은 지점에서는 양 전극간 간격을 좁게 형성하게 된다. 이를 통해, 전극 조립체의 중심부와 외측부의 전기 화학 반응의 정도를 균일하게 하는 효과가 있다.
예를 들어, 상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께는 증가하나 음극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조이다. 음극 활물질의 로딩량이 낮은 지점에서는 음극 활물질층의 두께를 두껍게 형성하게 된다. 활물질의 로딩량이 낮고 해당 층의 두께가 두껍게 되면, 활물질층의 밀도는 낮아진다. 활물질층의 밀도를 낮춤으로써, 전해액에 대한 젖음성을 높이는 효과가 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 원통형 전지의 단면 구조를 모식적으로 나타낸 부분 확대도이다. 도 2를 참조하면, 원통형 전지(100)는 양극판(110)과 음극판(130)이 분리막(120)을 사이에 둔 상태에서 권취된 전극 조립체가 원통형 케이스(140) 내에 장입된 형태이다. 양극판(110)은 띠형 양극 집전체(111)의 양면에 각각 제1면 양극 활물질층(112)과 제2면 양극 화물질층(113)이 형성된 구조이다. 음극판(130)은 띠형 음극 집전체(131)의 양면에 각각 제1면 음극 활물질층(132)과 제2면 음극 활물질층(133)을 형성한 구조이다. 양극 집전체(111)의 제2면 양극 활물질층(113)은 분리막(120)을 사이에 두고 음극 집전체(121)의 제1면 음극 활물질층(122)와 대향하는 구조이다.
상기 원통형 전지(100)에서, 양극 집전체(111)의 제1면 양극 활물질층(112)의 단위 면적당 활물질 로딩량(P1)과 상기 양극 집전체(111)의 제2면 양극 활물질층(113)의 단위 면적당 활물질 로딩량(P2)의 비(P1/P2)는 약 1.05이다. 즉, 양극 집전체(111)의 동일 지점을 기준으로, 제1면 양극 활물질층(112)의 단위 면적당 활물질 로딩량(P1)이 제2면 양극 활물질층(113)의 단위 면적당 활물질 로딩량(P2) 보다 5%(중량 기준) 높게 제어한 것이다.
또한, 음극판(130)은 로딩량의 변화가 없이 동일하였으며, 띠형 형상 전체에 로딩량의 변화를 주지 않고 로딩량을 고정시켰다.
원통형 전지(100)에서, 전극 조립체의 권취 횟수가 증가함에 따라 원주가 증가하게 된다. 그에 따라, 양극 집전체(111)의 동일 지점을 기준으로, 제1면 양극 활물질층(112)이 대면하는 음극 활물질층의 면적은, 제2면 양극 활물질층(113)이 대면하는 음극 활물질층(132)의 면적 보다 좁다. 따라서, 제1면 양극 활물질층(112)의 활물질 로딩량을 제2면 양극 활물질층(113) 보다 높임으로써, 양극 및 음극 활물질의 단위 면적당 로딩량 비(N/P ratio)를 맞추게 된다.
또한, 상기 양극판(110)은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 양극 집전체(111)의 제1 및 제2면 양극 활물질층(112, 113)은 중심으로부터 외측 방향으로 단위 면적당 로딩량이 순차 감소하는 구조이다.
본 발명의 일 실시예에서는 도 2와 같이, 띠형 음극판의 전체적인 로딩량은 고정시키고, 띠형 양극판 양 면의 로딩량을 조절하는 것을 시사하고 있다.
그러나, 이에 한정되지 아니하고, 띠형 양극판의 전체적인 로딩량은 고정시키고, 띠형 음극판 양 면의 로딩량을 상기와 같이 조절하는 것도 가능하다.
또한, 띠형 양극판과 띠형 음극판 각 면의 로딩량을 상기와 같이 권취 중심에서 외측으로 갈수록 로딩량이 적어지게 적용하고 권취하는 것도 가능하다.
또한, 본 발명의 일 실시예에서는 띠형 음극판의 전체적인 두께는 고정되며, 띠형 양극판은 권취 중심에서 외측으로 갈수록 두께가 감소되거나, 두께가 동일하거나, 두께가 증가할 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 일 실시예에서는 띠형 양극판의 전체적인 두께는 고정되며, 띠형 음극판은 권취 중심에서 외측으로 갈수록 두께가 감소되거나, 두께가 동일하거나, 두께가 증가할 수 있다.
또한, 본 발명의 또 다른 일 실시예에서는 띠형 양극판과 띠형 음극판이 모두 동시에 권취 중심에서 외측으로 갈수록 두께가 감소되거나, 두께가 동일하거나, 두께가 증가할 수 있다.
한편, 전극 조립체를 권취할 경우, 양극이 전지 중심부를 향하도록 권취되는 경우, 전체적인 N/P Ratio 보상을 위해, 양극 활물질의 전체적인 로딩량을 음극 활물질의 로딩량보다 1.0배 초과, 바람직하게는 1.0배 초과 내지 1.2배 이하, 더욱 바람직하게는 1.01 배 이상 1.15배 이하 증가시킬 수 있다.
또한, 음극이 전지 중심부를 향하도록 권취되는 경우, 전체적인 N/P Ratio 보상을 위해, 음극 활물질의 전체적인 로딩량을 양극 활물질의 로딩량보다 1.0배 초과, 바람직하게는 1.0배 초과 내지 1.2배 이하, 더욱 바람직하게는 1.01 배 이상 1.15배 이하 증가시키는 것도 가능하다.
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 원통형 전지에서 권취 횟수에 따른 양극 집전체의 제1 및 제2면 양극 활물질층에 로딩된 활물질의 양을 나타낸 그래프이다. 도 3에 따른 원통형 전지는 양극판과 음극판이 분리막을 사이에 둔 상태에서 권취된 전극 조립체가 원통형 케이스 내에 장입된 형태이다. 상기 원통형 전지에서, 양극 집전체의 제1면 양극 활물질층의 단위 면적당 활물질 로딩량과 상기 양극 집전체의 제2면 양극 활물질층의 단위 면적당 활물질 로딩량(P2)의 비(P1/P2)는 1.05로 제어하였다. 또한, 상기 양극 집전체의 제1면 양극 활물질층이 외측으로 향하도록 권취하였다.
도 3을 참조하면, 전극 조립체의 권취 횟수가 증가할수록 양극 집전체의 양면에 로딩된 양극 활물질의 양은 감소하는 추세를 확인할 수 있다. 구체적으로, 제2면 양극 활물질층에서, 권취 횟수 1회인 경우의 활물질 로딩량을 기준치 1로 하였다. 권취 횟수가 증가할수록 활물질 로딩량은 순차적으로 감소함을 알 수 있다. 또한, 양극 집전체의 제2면 양극 활물질층의 단위 면적당 활물질 로딩량 보다 제1면 양극 활물질층의 단위 면적당 활물질 로딩량이 다소 높음을 알 수 있다.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
양극 활물질로서 LiCoO2 95 중량%, 도전제로서 Super-P 2.5 중량%, 및 바인더로서 PVdF 2.5 중량%를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조하고, 음극 활물질로서 천연흑연 94 중량%, 도전제로서 Super-P 1.5 중량%, 및 바인더로서 PVdF 4.5 중량%를 용제인 NMP에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 양극 집전체로서 알루미늄 시트와 음극 집전체로서 구리 시트 상에 각각 코팅, 건조 및 압착하여 활물질층을 형성함으로써 양극 및 음극을 제조하였다.
그런 다음, 상기 양극과 음극 사이에 다공성 분리막을 개재시킨 상태에서 양극이 전지 중심부에 오도록 권취하여 원통형 전극조립체를 제조하였다.
이 때, 양극 집전체를 기준으로 제 1면과 제 2면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량의 비는 1.05 : 1 였으며, 중심부에서 외측으로 갈수록 형성된 양극 활물질층의 두께는 순차적으로 증가하나, 양극 활물질의 로딩량은 도 3과 같이 순차 감소하는 구조가 되도록 전극 조립체를 제조하였다. 이 때, 로딩량이 더 높은 제 1면이 권취 중심부가 되도록 권취하였다.
이 때 분리막을 기준으로 중심부에 위치한 양극 활물질의 단위 면적당 로딩량이 외측에 위치한 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량을 보상할 수 있도록 양극 활물질의 로딩량을 음극 활물질의 로딩량보다 105 % 더 크게 하였다.
다음으로 상기 전극조립체를 원통형 전지케이스에 내장하고 전해액을 주입하여 밀봉하여 원통형 전지를 제조하였다.
실시예 2
중심부에서 외측으로 갈수록 양극 활물질층의 두께는 동일하나 양극 활물질의 로딩량은 순차적으로 감소하는 구조가 되도록 한 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 전극 및 전지를 제조하였다.
실시예 3
중심부에서 외측으로 갈수록 양극 활물질층의 두께 및 로딩량이 순차적으로 감소하는 구조가 되도록 한 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 전극 및 전지를 제조하였다.
비교예 1
중심부와 외측의 양극 활물질의 로딩량을 동일하게 하고, 중심부에서 외측으로 갈수록 양극 활물질층의 두께를 순차적으로 증가시킨 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 전극 및 전지를 제조하였다.
비교예 2
중심부와 외측의 양극 활물질의 로딩량 및 두께를 동일하게 한 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 전극 및 전지를 제조하였다.
비교예 3
중심부와 외측의 양극 활물질의 로딩량을 동일하게 하고, 중심부에서 외측으로 갈수록 양극 활물질층의 두께를 순차적으로 감소시킨 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 전극 및 전지를 제조하였다.
비교예 4
중심부에서 외측으로 갈수록 양극 활물질의 두께 및 로딩량이 순차적으로 증가하는 구조가 되도록 한 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 전극 및 전지를 제조하였다.
비교예 5
중심부에서 외측으로 갈수록 양극 활물질층의 두께는 동일하며, 양극 활물질의 로딩량은 순차적으로 증가하는 구조가 되도록 한 것을 제외하고 실시예 1 과 동일하게 전극 및 전지를 제조하였다.
비교예 6
중심부에서 외측으로 갈수록 양극 활물질의 두께가 감소하며, 양극 활물질의 로딩량은 순차적으로 증가하는 구조가 되도록 한 것을 제외하고 실시예 1 과 동일하게 전극 및 전지를 제조하였다.
상기 실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 6의 전지 중심에서 외측을 향하는 로딩량 및 두께의 추세를 정리하면 하기 표 1과 같다.
구분 로딩량(중심->외측) 두께(중심->외측)
실시예1 감소 증가
실시예2 감소 동일
실시예3 감소 감소
비교예1 동일 증가
비교예2 동일 동일
비교예3 동일 감소
비교예4 증가 증가
비교예5 증가 동일
비교예6 증가 감소
실험예
실시예 1 내지 3과 비교예 1 내지 6의 방법으로 각각 원통형 전지를 제조하여 50℃에서 3.0 V 내지 4.3 V 영역에서 1 싸이클 충방전 한 후 3.4 V 내지 4.3 V 영역에서 50회 반복해서 싸이클 실험을 행하였다. 50회 싸이클 실험 이후, 원통형 전지를 분해하여, 음극 상의 리튬 석출 여부를 육안으로 관찰하였다. 이를 하기 표 2에 나타내었다.
구분 리튬 석출 발생 여부
실시예 1 X
실시예 2 X
실시예 3 X
비교예 1 O
비교예 2 O
비교예 3 O
비교예 4 O
비교예 5 O
비교예 6 O
상기 표 2와 같이, 본 발명에 따른 원통형 전지는 전극조립체 내에서 양극의 로딩량을 동일 내지 증가하게 한 비교예 1 내지 6에 비해 리튬이 석출되지 않았다. 그러므로, 본 발명의 실시예 1 내지 3에 따라 제조된, 원통형 전지의 중심에서 외측을 향할수록 로딩량이 감소되는 전지 설계에서는 리튬 석출이 발생하지 않음에 따라 전지 수명에 유리한 것을 알 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
10, 100: 원통형 전지 12: 전극조립체
12(a): 양극 12(b): 음극
12(c): 분리막 13: 원통형 케이스
14: 탑 캡 15: 센터 핀
110: 양극판 111: 양극 집전체
112: 제1면 양극 활물질층 113: 제2면 양극 활물질층
120: 분리막 130: 음극판
131: 음극 집전체 132: 제1면 음극 활물질층
133: 제2면 음극 활물질층 140: 원통형 케이스

Claims (15)

  1. 띠형 양극 집전체의 양면에 양극 활물질층을 형성한 양극판과 띠형 음극 집전체의 양면에 음극 활물질층을 형성한 음극판이 분리막을 사이에 둔 상태에서 권취된 전극 조립체가 원통형 케이스 내에 장입된 형태를 포함하며,
    양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P1)과 상기 양극 집전체의 제2면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)의 비(P1/P2)가 1.0 을 초과하고,
    상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1 및 제2면 중 어느 하나 이상의 면에 형성된 양극 활물질의 로딩량이 순차 감소하는 구조인 원통형 전지.
  2. 제 1항에 있어서,
    양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P1)과 상기 양극 집전체의 제2면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)의 비(P1/P2)가 1.0 초과 내지 1.2 이하인 것을 특징으로 하는 원통형 전지
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극판은, 양극 집전체의 제1면이 전극 조립체의 외측을 향하고 상기 양극 집전체의 제2면이 전극 조립체의 중심을 향하도록 권취된 구조인 것을 특징으로 하는 원통형 전지.
  4. 제 1 항에 있어서,
    음극 집전체의 제1면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 상기 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N2)의 비(N1/N2)가 1.0을 초과하는 것을 특징으로 하는 원통형 전지.
  5. 제 1 항에 있어서,
    음극 집전체의 제1면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 상기 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N2)의 비(N1/N2)가 1.0 초과 내지 1.2이하인 것을 특징으로 하는 원통형 전지.
  6. 제 4 항에 있어서,
    상기 권취된 전극 조립체에서,
    상기 양극판은, 양극 집전체의 제1면이 전극 조립체의 외측을 향하고 상기 양극 집전체의 제2면이 전극 조립체의 중심을 향하도록 권취된 구조이되,
    상기 양극판과 음극판은, 양극 집전체의 제1면과 음극 집전체의 제2면이 분리막을 사이에 둔 상태에서 서로 대향하는 형태로 권취된 구조인 원통형 전지.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제1 및 제2면 중 어느 하나 이상의 면에 형성된 음극 활물질의 로딩량이 순차 감소하는 구조인 원통형 전지.
  8. 제 7 항에 있어서,
    양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께를 다르게 함으로써, 서로 대향하는 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)을 보상하는 것을 특징으로 하는 원통형 전지.
  9. 제 7 항에 있어서,
    양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 압축 비율을 다르게 함으로써, 서로 대향하는 양극 집전체 제1면에 형성된 양극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(N1)과 음극 집전체 제2면에 형성된 음극 활물질층의 단위 면적당 로딩량(P2)을 보상하는 것을 특징으로 하는 원통형 전지.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 두께는 동일하나 양극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조인 원통형 전지.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 두께 및 양극 활물질의 로딩량이 순차 감소하는 구조인 원통형 전지.
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 양극 집전체의 제1면에 형성된 양극 활물질층의 두께는 증가하나 양극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조인 원통형 전지.
  13. 제 7 항에 있어서,
    상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께는 동일하나 음극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조인 원통형 전지.
  14. 제 7 항에 있어서,
    상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께 및 음극 활물질의 로딩량이 순차 감소하는 구조인 원통형 전지.
  15. 제 7 항에 있어서,
    상기 음극판은, 권취된 전극 조립체의 수평 단면을 기준으로, 중심으로부터 외측 방향으로 음극 집전체의 제2면에 형성된 음극 활물질층의 두께는 증가하나 음극 활물질의 로딩량은 순차 감소하는 구조인 원통형 전지.
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