KR20200073562A - 전극용 금속 기재 및 이의 제조방법 - Google Patents

전극용 금속 기재 및 이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 그 단면이 서로 다른 2 이상의 축을 가지며, 축 중 최장축과 최단축의 길이 비가 2 내지 8가 되도록 기공을 형성시킨 전극용 금속 기재 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 전극용 금속 기재는 전해전위를 개선할 수 있다.

Description

전극용 금속 기재 및 이의 제조방법{Metal Substrate for Electrode and Preparation Method Thereof}
본 발명은 전극의 기재로 사용되었을 때, 낮은 전해전위를 나타낼 수 있는 전극용 금속 기재 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
해수 등의 저가의 염수(Brine)를 전기분해하여 수산화물, 수소 및 염소를 생산하는 기술은 널리 알려져 있다. 이러한 전기분해 공정은 통상 클로르-알칼리(chlor-alkali) 공정이라고도 불리며, 이미 수십여년 간의 상업운전으로 성능 및 기술의 신뢰성이 입증된 공정이라 할 수 있다.
이러한 염수의 전기분해는 전해조 내부에 이온교환막을 설치하여 전해조를 양이온실과 음이온실로 구분하고, 전해질로 염수를 사용하여 양극에서 염소가스를, 음극에서 수소 및 가성소다를 얻는 이온교환막법이 현재 가장 널리 사용되고 있는 방법이다.
한편, 염수의 전기분해 공정은 하기 전기화학 반응식에 나타낸 바와 같은 반응을 통해 이루어진다.
산화 전극(anode) 반응: 2Cl- → Cl2 + 2e- (E0 = +1.36 V)
환원 전극(cathode) 반응: 2H2O + 2e- → 2OH- + H2 (E0 = -0.83 V)
전체 반응: 2Cl- + 2H2O → 2OH- + Cl2 + H2 (E0 = -2.19 V)
염수의 전기분해를 수행할 때 가장 중요하게 고려하여야 할 요소는 전해전위로, 상기 전해전위는 이론적 필요 전압과 산화 및 환원 전극의 과전압, 이온교환막의 저항에 의한 전압, 및 산화 및 환원 전극 간의 거리에 의한 전압을 모두 고려하여야 한다. 상기 전해전위를 줄일 수 있을 경우, 전체 공정 운전에 필요한 에너지를 감소시켜 더욱 효율적으로 염소 기체 및 수소 기체를 생산할 수 있다.
이에 따라 상기 전해전위를 감소시키기 위한 다양한 연구들이 진행되고 있으며, 특히 전극에 사용되는 금속 기재의 구조를 최적화하여 전해전위를 감소시킬 수 있는 방안이 필요한 상황이다.
KR 2011-0094055 A
본 발명의 목적은 전기분해시 전극의 전해전위를 낮출 수 있는 전극용 금속 기재를 제공하는 것이다.
상기한 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 복수개의 기공을 구비한 기재로, 상기 기재는 편평한 표면을 가지고, 상기 기공의 단면은 길이가 서로 다른 2 이상의 축을 가지며, 상기 길이가 서로 다른 2 이상의 축 중 최장축과 최단축의 길이 비가 2 내지 8인 전극용 금속 기재를 제공한다.
또한, 본 발명은 편평한 표면을 가진 금속 기재를 준비하는 단계(S1); 및 상기 금속 기재에 복수개의 기공이 형성되도록 타공하되, 상기 기공의 단면은 길이가 서로 다른 2 이상의 축을 가지며, 상기 서로 다른 2 이상의 축 중 최장축과 최단축의 길이 비가 2 내지 8가 되도록 타공하는 단계(S2);를 포함하는 상기 전극용 금속 기재의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 전극용 금속 기재 및 코팅층을 포함하는 전극을 제공한다.
본 발명의 전극용 금속 기재는 전기분해용 전극에 적용되었을 때, 전해전위를 감소시킴으로써 전기분해 반응에 소모되는 에너지를 줄일 수 있어 에너지 경제적이다.
도 1은 본 발명 실시예 1에서 제조한 금속 기재 기공의 설계를 나타낸 도이다.
도 2는 본 발명 실시예 2에서 제조한 금속 기재 기공의 설계를 나타낸 도이다.
도 3은 본 발명 실시예 3에서 제조한 금속 기재 기공의 설계를 나타낸 도이다.
도 4는 본 발명 비교예 1에서 제조한 금속 기재 기공의 설계를 나타낸 도이다.
도 5는 본 발명 비교예 2에서 제조한 금속 기재 기공의 설계를 나타낸 도이다.
도 6는 본 발명 비교예 3에서 제조한 금속 기재 기공의 설계를 나타낸 도이다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
전극용 금속 기재
본 발명은 복수개의 기공을 구비한 기재로,
상기 기재는 편평한 표면을 가지고,
상기 기공의 단면은 길이가 서로 다른 2 이상의 축을 가지며,
상기 길이가 서로 다른 2 이상의 축 중 최장축과 최단축의 길이 비가 2 내지 8인 전극용 금속 기재를 제공한다.
본 발명의 금속 기재는 복수개의 기공을 구비한다. 상기 기공은 본 발명의 금속 기재가 전극에 사용되었을 때, 분리막과 전극의 계면에서 발생하는 염소 기체가 빠져나갈 수 있게 하며, 동시에 전해질을 분리막으로 공급하는 역할을 수행한다.
본 발명의 금속 기재는 편평한 표면을 가진다. 본 발명의 금속 기재는 종래 전극에 사용되던 확장 금속망 기재와 달리, 기재 표면에 홈이나 굴곡을 갖지 않아서 분리막에 접촉하는 면이 편평하며 그 접촉면의 면적이 넓다.
상기에서“편평한 표면"이란, 평판을 접하게 하였을 때 거의 모든 면이 접하게 되는 표면으로서, 표면상에 굴곡이나 홈 등의 요철 형상을 갖지 않는 것을 말한다."
본 발명에서, 상기 축은 기공 단면이 이루는 도형의 중심과 상기 도형의 꼭지점 중 어느 하나를 연결한 가상의 직선으로 정의된다.
상기 축의 길이는 상기 기공 단면이 이루는 도형과 상기 축이 만나는 2개의 교점간의 거리로 정의된다.
상기 축의 정의와 관련해서, 본 발명에서 "원형" 또는 "타원형"은 무한한 꼭지점을 갖는 도형인 것으로 간주된다. 예컨대, 원형은 무한한 꼭지점 및 무한한 축을 가지며, 모든 축의 길이가 동일한 도형이다. 타원형은 무한한 꼭지점 및 무한한 축을 가지며, 축 중 장축이 길이가 가장 길며, 단축의 길이가 가장 짧은 도형이다.
본 발명의 전극용 금속 기재에 있어서, 상기 기공 단면은 길이가 서로 다른 2 이상의 축을 가지는 것이 바람직하다. 따라서, 본 발명의 상기 기공 단면은 원형 및 정다각형이 아닌 것이 바람직하다.
상기 기공의 단면이 길이가 서로 다른 2 이상의 축을 가지는 경우, 그렇지 않은 경우에 비해 전해전위가 더욱 개선되는 효과를 가진다.
본 발명의 전극용 금속 기재에 있어서, 상기 기공 단면의 길이가 서로 다른 2 이상 축 중 최장축과 최단축의 길이 비는 2 내지 8, 바람직하게는 2 내지 4일 수 있다.
최장축과 최단축의 길이 비가 상기 범위를 만족할 경우, 전해전위를 감소시키는 효과가 더욱 우수하며, 제조 단계에서의 기공의 형성 또한 용이하다.
본 발명의 전극용 금속 기재에 있어서, 인접한 두 개의 최장축 사이의 간격은 1.5 내지 3.0mm일 수 있고, 바람직하게는 1.8 내지 2.7mm일 수 있으며, 인접한 두 개의 최단축 사이의 간격은 1.5 내지 3.0mm일 수 있고, 바람직하게는 2.0 내지 2.8mm일 수 있다.
상기 축들 사이의 간격이 이보다 좁을 경우에는 기공 간의 간격이 충분히 확보되지 못하여 금속 기재의 강도나 내구성이 약할 수 있고, 상기 축들 사이의 간격이 이보다 넓을 경우에는 전체 금속 기재 중 기공이 차지하는 부분이 적어져서 전해전위를 충분히 개선할 수 없다.
본 발명의 전극용 금속 기재에 있어서, 최장축의 길이는 2.5 내지 6.0mm일 수 있고, 바람직하게는 2.8 내지 4.5mm일 수 있으며, 상기 가장 짧은 축의 길이는 1.0 내지 2.0mm일 수 있고, 바람직하게는 1.2 내지 1.8mm일 수 있다.
상기 축들의 길이가 상술한 범위보다 길 경우에는 기공 하나의 크기가 과도하게 커져서 금속 기재의 내구성이 약해짐과 동시에 충분한 금속 면적을 확보하지 못할 수 있다는 문제점이 있을 수 있고, 상기 축들의 길이가 상술한 범위보다 짧을 경우에는 기공 하나의 크기가 너무 작아 기공 자체의 역할 수행이 어려워질 수 있다.
본 발명의 전극용 금속 기재에 있어서, 상기 기공의 단면은 길이가 서로 다른 2개의 축을 갖는 마름모 모양이거나, 타원 모양일 수 있다.
상기 기공의 단면이 서로 다른 2개의 축을 갖는 마름모 모양이거나, 타원 모양인 경우, 전해전위를 감소시키는 효과가 더욱 우수하며, 제조 단계에서도 제조가 용이하다는 장점이 있다.
본 발명의 전극용 금속 기재에 있어서, 면적공극률은 0.2 내지 0.5 일 수 있으며, 바람직하게는 0.2 내지 0.35 일 수 있다. 상기 면적공극률은 총 면적 중 기공 단면의 총 면적의 비율로 정의한다.
상술한 범위보다 기공 단면의 면적이 넓을 경우, 기재가 전극으로써 작용할 수 있는 면적이 과도하게 작아져, 전극의 성능이 저하될 수 있다. 또한, 상술한 범위보다 기공 단면의 면적이 좁을 경우, 기공이 충분한 역할을 수행하기 어려워 전해전위 개선 효과가 적어진다는 단점이 있다.
본 발명의 전극용 금속 기재에 있어서, 상기 기재는 굴곡을 갖지 않는 평판형인 것인 것이 바람직하다. 상기 기재가 굴곡을 가질 경우, 기공 형성이 용이하지 않다는 단점이 있다.
본 발명의 전극용 금속 기재에 있어서, 상기 금속은 티타늄, 탄탈, 니오브, 지르코늄, 하프늄, 몰리브덴, 텅스텐, 스테인리스 스틸 및 이들의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 것일 수 있으며, 티타늄인 것이 특히 바람직하다.
티타늄을 사용할 경우, 화학적 내구성이 우수하여 전해 조건에서 더욱 안정적인 전극의 작동이 가능하다.
전극용 금속 기재의 제조방법
본 발명은 편평한 표면을 가진 금속 기재를 준비하는 단계(S1); 및
상기 금속 기재에 복수개의 기공이 형성되도록 타공하되, 상기 기공의 단면은 길이가 서로 다른 2 이상의 축을 가지며, 상기 서로 다른 2 이상의 축 중 최장축과 최단축의 길이 비가 2 내지 8가 되도록 타공하는 단계(S2);를 포함하는 전극용 금속 기재의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 전극용 금속 기재 제조방법에 있어서, 기공은 타공하여 형성되는 것일 수 있다. 상기 타공은 드릴 등을 통해 수행되는 것일 수 있으며, 도면을 기반으로 프레스 등을 맞춤 제작하여 수행할 수도 있다.
본 발명의 전극용 금속 기재 제조방법은 상기 S2 단계 이후에 준비한 금속 기재를 전처리하는 단계(S3)를 더 포함할 수 있다.
상기 S3 단계에서의 전처리는 금속 기재를 화학적 식각, 블라스팅 또는 열 용사하여 상기 금속 기재 표면에 요철을 형성시키는 것일 수 있다.
금속 기재에 기공을 형성하기 전에, 상술한 것과 같이 전처리할 경우, 금속 표면에 요철이 형성되고, 상기 요철은 전해전위를 개선할 수 있다.
전극
본 발명은 상술한 본 발명의 전극용 금속 기재;
코팅층;을 포함하는 전극으로서,
상기 코팅층은 루테늄, 이리듐, 티타늄 및 플래티넘을 포함하는 것인 전극을 제공한다.
본 발명의 전극용 금속 기재는 전기분해시 전해전위를 개선하여 전극으로 사용되기에 적합하다.
본 발명의 전극은 코팅층을 포함하며, 상기 코팅층은 루테늄, 이리듐 및 티타늄을 포함한다. 코팅층에 루테늄, 이리듐, 티타늄 및 플래티넘이 동시에 포함될 경우, 전해전위뿐 만 아니라, 과전압도 동시에 개선할 수 있다.
상술한 바와 같이 본 발명의 전극은 전기분해시의 전해전위를 개선할 수 있으므로, 전기분해용 산화 전극으로 사용되기 적합하다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예 및 실험예를 들어 더욱 상세하게 설명하나, 본 발명이 이들 실시예 및 실험예에 의해 제한되는 것은 아니다. 본 발명에 따른 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상술하는 실시예에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.
실시예 1
티타늄 평판 기재(제조사:Nilaco 社)를 준비하고, 도 1의 설계와 같이 준비한 티타늄 기재를 타공하여 기공을 형성시켰다. 기공 형성 이후 알루미나로 샌드-블라스팅 처리하여 표면에 요철을 형성시켰으며, 요철이 형성된 티타늄 기재를 90℃로 가열된 10% 옥살산에 2시간 동안 담가 화학적 식각을 진행하여 2차적 요철을 형성시킨 후, 증류수로 세척하여 충분히 건조시켜 실시예 1의 금속 기재를 제조하였다.
금속 기재와 별도로, 루테늄 클로라이드 수화물 2.06g, 이리듐 클로라이드 수화물 1.74g, 수소헥사클로로플라틴산 1.21g 및 티타늄 이소프로폭사이드 3.88ml를 1-부탄올 50ml에 용해시켜 코팅액을 준비하였으며, 제조된 상기 기재에 코팅액을 도포하고 70℃에서 10분간 건조한 뒤 480℃에서 소성시켜 금속 기재 위에 코팅층을 형성하였다. 코팅층 중 루테늄 함량이 25g/m2가 될 때까지 상기 코팅액 도포, 건조 및 소성을 반복하였으며, 이후 480℃에서 60분 간 최종 소성하여 전극을 제조하였다.
실시예 2
실시예 1에서, 티타늄 기재를 도 2의 설계와 같이 타공하였다는 점을 제외하고는 모두 동일하게 실시하여 금속 기재 및 전극을 제조하였다.
실시예 3
실시예 1에서, 티타늄 기재를 도 3의 설계와 같이 타공하였다는 점을 제외하고는 모두 동일하게 실시하여 금속 기재 및 전극을 제조하였다.
비교예 1
실시예 1에서, 티타늄 평판 기재 대신 도 4의 설계를 갖는 기존의 확산 금속망 티타늄 기재를 사용하고, 타공하지 않았다는 점을 제외하고는 모두 동일하게 실시하여 금속 기재 및 전극을 제조하였다.
비교예 2.
실시예 1에서, 티타늄 기재를 도 5의 설계와 같이 타공하였다는 점을 제외하고는 모두 동일하게 실시하여 금속 기재 및 전극을 제조하였다.
비교예 3.
실시예 1에서, 티타늄 기재를 도 6의 설계와 같이 타공하였다는 점을 제외하고는 모두 동일하게 실시하여 금속 기재 및 전극을 제조하였다.
상술한 실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 3의 축의 길이, 길이 비 및 간격, 기재 면적에 대한 기공 면적의 비(기공 단면의 면적/전체 기재 면적) 및 기공 형태를 정리하여 하기 표 1로 표시하였다. 한편, 메쉬 형태인 확장 금속망 기재를 사용한 비교예 1의 경우, 기재 표면에 굴곡이 존재하여 최장축, 최장축/최단축, 최단축의 간격 및 면적공극률을 수치화할 수 없었다.
최장축 최단축 최장축/죄단축 최장축 간격 최단축 간격 면적공극률 기공 형태
실시예 1 4.0677mm 1.5186mm 2.6786 2.5656mm 2.5146mm 0.3153 마름모
실시예 2 3.5115mm 1.3794mm 2.5747 2.1329mm 2.2827mm 0.2487 마름모
실시예 3 2.9108mm 1.2218mm 2.3824 1.9892mm 2.1013mm 0.2127 마름모
비교예 1 측정 불가 1mm 측정 불가 1.5mm 측정 불가 측정 불가 메쉬 기공
비교예 2 2mm 1 3.3333mm 0.2826 원형
비교예 3 1.6mm 1 1.7857mm 0.3151 원형
실험예 1. 전해전위 측정
상기 실시예 및 비교예에서 제조한 전극에 대해 전해전위를 측정하였다. 전극의 면적을 5 x 5cm2로 하였으며, 작동전극으로 상기 실시예 및 비교예에서 제조된 산화 전극을 사용하고, 기준전극으로 포화 카로멜 전극(saturated calomel electrode, SCE)을 사용하며, 상대전극으로 Pt 와이어를 사용하고, 전해액으로 NaCl 수용액(350g/L, 31 중량%)을 사용하여, 전지(cell) 온도 90℃에서 6.2 kA/m2의 정전류로 전해전위를 측정하였다. 그 결과를 하기 표 2로 표시하였다.
전극 실시예 1 실시예 2 실시예 3 비교예 1 비교예 2 비교예 3
전해전위(V) 3.033 3.067 3.050 3.097 3.138 3.124
상기 표 2로부터, 본 발명 실시예의 전극이 비교예 1 내지 3의 전극에 비해 더 낮은 전해전위를 나타낸다는 점을 확인하였다. 이로부터 본 발명의 전극은 기존에 일반적으로 사용되던 확장 티타늄 기재를 사용한 것(비교예 1) 및 원형의 기공을 갖는 기재(비교예 2 및 3)를 사용한 것에 비해 에너지적으로 효율적이라는 점을 확인하였다.

Claims (10)

  1. 복수 개의 기공을 구비한 기재로,
    상기 기재는 편평한 표면을 가지고,
    상기 기공의 단면은 길이가 서로 다른 2 이상의 축을 가지며,
    상기 길이가 서로 다른 2 이상의 축 중 최장축 및 최단축의 길이 비가 2 내지 8인 전극용 금속 기재.
  2. 제1항에 있어서,
    인접한 두 최장축 사이의 간격은 1.5 내지 3.0mm이고, 인접한 두 최단축 사이의 간격은 1.5 내지 3.0mm인 것인 전극용 금속 기재.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 최장축의 길이는 2.5 내지 6.0mm 이고, 상기 최단축의 길이는 1.0 내지 2.0mm인 것인 전극용 금속 기재.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 기공의 단면은 길이가 서로 다른 2개의 축을 갖는 마름모형 또는 타원형인 것인 전극용 금속 기재.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 금속 기재의 면적공극률은 0.2 내지 0.5 인 것인 전극용 금속 기재.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 금속은 티타늄, 탄탈, 니오브, 지르코늄, 하프늄, 몰리브덴, 텅스텐, 스테인리스 스틸 및 이들의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 전극용 금속 기재.
  7. 편평한 표면을 가진 금속 기재를 준비하는 단계(S1); 및
    상기 금속 기재에 복수개의 기공이 형성되도록 타공하되, 상기 기공의 단면은 길이가 서로 다른 2 이상의 축을 가지며, 상기 서로 다른 2 이상의 축 중 최장축과 최단축의 길이 비가 2 내지 8가 되도록 타공하는 단계(S2);를 포함하는 전극용 금속 기재의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 S2 단계 이후에 준비한 금속 기재를 전처리하는 단계(S3)를 더 포함하고,
    상기 전처리는 금속 기재를 화학적 식각, 블라스팅 또는 열 용사하여 상기 금속 기재 표면에 요철을 형성시키는 것인 금속 기재의 제조방법.
  9. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항의 금속 기재; 및
    코팅층;을 포함하는 전극으로서,
    상기 코팅층은 루테늄, 이리듐, 티타늄 및 플래티넘을 포함하는 것인 전극.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 전극은 전기분해용 산화 전극인 것인 전극.
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