KR20200052281A - 회로 접속용 접착제 필름 및 그의 제조 방법, 회로 접속 구조체의 제조 방법, 그리고 접착제 필름 수용 세트 - Google Patents

회로 접속용 접착제 필름 및 그의 제조 방법, 회로 접속 구조체의 제조 방법, 그리고 접착제 필름 수용 세트 Download PDF

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Abstract

도전 입자(4)를 함유하는 제1 접착제층(2)과, 해당 제1 접착제층(2) 상에 적층된 제2 접착제층(3)을 구비하고, 제2 접착제층(3)의 최저 용융 점도에 대한, 제2 접착제층(3)이 최저 용융 점도를 나타내는 온도에 있어서의 제1 접착제층(2)의 용융 점도의 비가 10 이상인 회로 접속용 접착제 필름(1).

Description

회로 접속용 접착제 필름 및 그의 제조 방법, 회로 접속 구조체의 제조 방법, 그리고 접착제 필름 수용 세트
본 발명은, 회로 접속용 접착제 필름 및 그의 제조 방법, 회로 접속 구조체의 제조 방법, 그리고 접착제 필름 수용 세트에 관한 것이다.
종래, 회로 접속을 행하기 위해 각종 접착 재료가 사용되고 있다. 예를 들어, 액정 디스플레이와 테이프 캐리어 패키지(TCP)의 접속, 플렉시블 프린트 배선 기판(FPC)과 TCP의 접속, 또는 FPC와 프린트 배선판의 접속을 위한 접착 재료로서, 접착제 중에 도전 입자가 분산된 이방 도전성을 갖는 회로 접속용 접착제 필름이 사용되고 있다. 구체적으로는, 회로 접속용 접착제 필름에 의해 형성되는 회로 접속부에 의해, 회로 부재끼리가 접착됨과 함께, 회로 부재 상의 전극끼리가 회로 접속부 중의 도전 입자를 통해 전기적으로 접속됨으로써, 회로 접속 구조체가 얻어진다.
이방 도전성을 갖는 회로 접속용 접착제 필름이 사용되는 정밀 전자 기기의 분야에서는, 회로의 고밀도화가 진행되고 있으며, 전극 폭 및 전극 간격이 매우 좁아지고 있다. 이 때문에, 미소 전극 상에 효율적으로 도전 입자를 포착시켜, 높은 접속 신뢰성을 얻는 것이 반드시 용이하지는 않았다.
이에 비해, 예를 들어 특허문헌 1에서는, 도전 입자를 이방 도전성 접착 시트의 편측에 편재시켜, 도전 입자끼리를 이격시키는 방법이 제안되어 있다.
국제 공개 제2005/54388호
그런데, 종래의 회로 접속용 접착제 필름을 사용하여 얻어지는 회로 접속 구조체를 고온 고습 환경 하(예를 들어 85℃, 85％RH)에 방치한 경우, 회로 부재와 회로 접속부 사이에 있어서 박리가 발생하는 경우가 있다. 이러한 박리는, 회로 접속 구조체의 접속 신뢰성의 저하의 원인이 될 수 있다.
그래서, 본 발명은, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려운 회로 접속 구조체를 얻을 수 있는 회로 접속용 접착제 필름 및 그의 제조 방법, 해당 접착제 필름을 사용한 회로 접속 구조체의 제조 방법, 그리고 해당 접착제 필름을 구비하는 접착제 필름 수용 세트를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 일 측면의 회로 접속용 접착제 필름은, 도전 입자를 함유하는 제1 접착제층과, 해당 제1 접착제층 상에 적층된, 제2 접착제층을 구비하고, 제2 접착제층의 최저 용융 점도에 대한, 제2 접착제층이 최저 용융 점도를 나타내는 온도에 있어서의 제1 접착제층의 용융 점도의 비가 10 이상이다.
이 회로 접속용 접착제 필름에 의하면, 고온 고습 환경 하(예를 들어 85℃, 85％RH)에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려운 회로 접속 구조체를 얻을 수 있다. 바꾸어 말하면, 이 회로 접속용 접착제 필름에 의하면, 고온 고습 환경 하에 있어서의 회로 부재와 회로 접속부의 밀착성을 향상시킬 수 있다. 또한, 이 회로 접속용 접착제 필름에 의하면, 회로 접속 구조체가 대향하는 전극의 접속 저항을 저감시킬 수 있음과 함께, 고온 고습 환경 하(예를 들어 85℃, 85％RH)에 있어서도 낮은 접속 저항을 유지할 수 있다. 즉, 이 회로 접속용 접착제 필름에 의하면, 회로 접속 구조체의 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 일 측면의 회로 접속용 접착제 필름의 제조 방법은, 제1 접착제층을 준비하는 준비 공정과, 제1 접착제층 상에 제2 경화성 조성물을 포함하는 제2 접착제층을 적층하는 적층 공정을 구비하고, 준비 공정은, 도전 입자를 함유하는 제1 경화성 조성물을 포함하는 층에 대하여 광 조사 또는 가열을 행함으로써 제1 경화성 조성물을 경화시켜, 제1 접착제층을 얻는 경화 공정을 포함하고, 경화 공정에서는, 제2 접착제층의 최저 용융 점도에 대한, 제2 접착제층이 최저 용융 점도를 나타내는 온도에 있어서의 제1 접착제층의 용융 점도의 비가 10 이상이 되도록, 제1 경화성 조성물을 경화시킨다. 이 방법에 의하면, 고온 고습 환경에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려운 회로 접속 구조체를 얻을 수 있는 회로 접속용 접착제 필름이 얻어진다.
제1 접착제층은 제1 경화성 조성물의 경화물을 포함하고 있어도 되고, 제1 경화성 조성물은, 라디칼 중합성 기를 갖는 라디칼 중합성 화합물을 함유해도 된다.
제2 접착제층은 제2 경화성 조성물을 포함하고 있어도 되고, 제2 경화성 조성물은, 라디칼 중합성 기를 갖는 라디칼 중합성 화합물을 함유해도 된다.
제1 접착제층의 두께는 도전 입자의 평균 입경의 0.2 내지 0.8배여도 된다.
본 발명의 일 측면의 회로 접속 구조체의 제조 방법은, 제1 전극을 갖는 제1 회로 부재와, 제2 전극을 갖는 제2 회로 부재 사이에, 상술한 회로 접속용 접착제 필름을 개재시켜, 제1 회로 부재 및 제2 회로 부재를 열 압착하여, 제1 전극 및 제2 전극을 서로 전기적으로 접속하는 공정을 구비한다. 이 방법에 의하면, 고온 고습 환경에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려운 회로 접속 구조체를 얻을 수 있다.
본 발명의 일 측면의 접착제 필름 수용 세트는, 상술한 회로 접속용 접착제 필름과, 해당 접착제 필름을 수용하는 수용 부재를 구비하고, 수용 부재는, 수용 부재의 내부를 외부로부터 시인 가능하게 하는 시인부를 갖고, 시인부에 있어서의 파장 365nm의 광의 투과율이 10％ 이하이다.
그런데, 일반적으로, 회로 접속용 접착제 필름을 사용하는 환경은 클린 룸이라 불리는, 실내의 온도, 습도 및 클린도가 일정 레벨로 관리되고 있는 방이다. 회로 접속용 접착제 필름이 생산 현장으로부터 출하될 때에는, 직접 외기에 노출되어, 티끌 및 습기에 의한 품질 저하를 초래하지 않도록, 회로 접속용 접착제 필름을 곤포 주머니 등의 수용 부재에 수용한다. 통상, 이 수용 부재에는, 내부의 접착제 필름에 첩부된 제품명, 로트 넘버, 유효 기한 등의 각종 정보가 수용 부재 밖에서도 확인할 수 있도록, 투명한 재료로 형성된 시인부가 마련되어 있다.
그러나, 상술한 회로 접속용 접착제 필름을 종래의 수용 부재에 수용하여 보관 또는 운반한 후에 사용하는 경우, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 쉬워지는, 접착제 필름의 접속 저항의 저감 효과가 감소되는 등의 문제가 발생하는 경우가 있는 것이 본 발명자들의 검토에 의해 밝혀졌다. 이러한 검토 결과에 기초하여 본 발명자들이 더욱 검토를 행한 바, 제1 접착제층이 광경화성 조성물의 경화물을 포함하고, 제2 접착제층이, 해당 광경화성 조성물에 있어서의 광중합 개시제와 반응할 수 있는 중합성 화합물을 포함하는 경화성 조성물을 포함하는 경우에, 접착제 필름의 보관 중 및 운반 중에 제2 접착제층이 경화되어, 상기 문제가 발생하는 것이 밝혀졌다. 그래서, 본 발명자들은, 제1 접착제층 중에 잔류한 광중합 개시제 유래의 라디칼에 의해 제2 접착제층 중의 중합성 화합물의 중합이 진행되고 있다는 추정에 기초하여 더욱 검토를 행한 바, 상기 특정한 수용 부재를 구비하는 접착제 필름 수용 세트로 함으로써, 보관 시 또는 운반 시에 있어서의 제2 접착제층의 경화를 억제할 수 있어, 상기 문제의 발생을 억제할 수 있는 것을 발견하였다.
즉, 본 발명의 일 측면의 접착제 필름 수용 세트에 의하면, 제2 접착제층 중의 중합성 화합물로서 제1 접착제층 중의 광중합 개시제와 반응할 수 있는 화합물을 사용하는 경우에 있어서, 접착제 필름의 보관 시 또는 운반 시에 있어서의 제2 접착제층의 경화를 억제할 수 있고, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 쉬워지는, 접착제 필름의 접속 저항의 저감 효과가 감소하는 등의 문제의 발생을 억제할 수 있다.
본 발명에 따르면, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려운 회로 접속 구조체를 얻을 수 있는 회로 접속용 접착제 필름 및 그의 제조 방법, 해당 접착제 필름을 사용한 회로 접속 구조체의 제조 방법, 그리고 해당 접착제 필름을 구비하는 접착제 필름 수용 세트를 제공할 수 있다.
도 1은, 본 발명의 일 실시 형태의 회로 접속용 접착제 필름을 나타내는 모식 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 일 실시 형태의 회로 접속 구조체를 나타내는 모식 단면도이다.
도 3은, 본 발명의 일 실시 형태의 회로 접속 구조체의 제조 공정을 나타내는 모식 단면도이다.
도 4는, 본 발명의 일 실시 형태의 접착제 필름 수용 세트를 나타내는 사시도이다.
이하, 경우에 따라서 도면을 참조하면서 본 발명의 실시 형태에 대하여 상세하게 설명한다. 또한, 본 명세서 중, 개별로 기재한 상한값 및 하한값은 임의로 조합 가능하다. 또한, 본 명세서에 있어서 「(메트)아크릴레이트」란, 아크릴레이트 및 그것에 대응하는 메타크릴레이트의 적어도 한쪽을 의미한다. 「(메트)아크릴로일」 등의 다른 유사한 표현에 있어서도 동일하다.
<회로 접속용 접착제 필름>
도 1은, 일 실시 형태의 회로 접속용 접착제 필름을 나타내는 모식 단면도이다. 도 1에 도시한 바와 같이, 회로 접속용 접착제 필름(1)(이하, 간단히 「접착제 필름(1)」이라고도 한다.)은 제1 접착제층(2)과, 제1 접착제층(2) 상에 적층된 제2 접착제층(3)을 구비한다. 제1 접착제층(2)은 도전 입자(4)를 함유한다.
접착제 필름(1)에서는, 도전 입자(4)가 제1 접착제층(2) 중에 분산되어 있다. 그 때문에, 접착제 필름(1)은 이방 도전성을 갖는 이방 도전성 접착제 필름이다. 접착제 필름(1)은, 제1 전극을 갖는 제1 회로 부재와, 제2 전극을 갖는 제2 회로 부재 사이에 개재시켜, 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재를 열 압착하여, 제1 전극 및 제2 전극을 서로 전기적으로 접속하기 위해 사용된다.
본 실시 형태에서는, 제2 접착제층(3)의 최저 용융 점도 Y에 대한, 제2 접착제층(3)이 최저 용융 점도 Y를 나타내는 온도 Ty에 있어서의 제1 접착제층(2)의 용융 점도 X의 비(X/Y)는 10 이상이다. 그 때문에, 접착제 필름(1)에 의하면, 고온 고습 환경 하(예를 들어 85℃, 85％RH)에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려운 회로 접속 구조체를 얻을 수 있다.
또한, 접착제 필름(1)에 의하면, 회로 접속 구조체의 대향하는 전극의 접속 저항을 저감시킬 수 있음과 함께, 고온 고습 환경 하(예를 들어 85℃, 85％RH)에 있어서도 낮은 접속 저항을 유지할 수 있다. 즉, 접착제 필름(1)에 의하면, 회로 접속 구조체의 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있다. 이러한 효과가 얻어지는 이유는 명백하지는 않지만, 본 발명자들은 이하 2점의 기여가 있다고 추정하고 있다. 첫번째점은, 본 실시 형태에서는, 접착제 필름(1)의 용융 점도의 비(X/Y)가 10 이상이기 때문에, 도전 입자(4)가 제1 접착제층(2)에 의해 고정되어, 접속 시에 있어서의 도전 입자(4)의 유동이 억제되고, 그 결과, 전극에서의 도전 입자(4)의 포착 효율이 향상되는 것에 의한 기여이다. 두번째점은, 본 실시 형태에서는, 접착제 필름(1)의 용융 점도의 비(X/Y)가 10 이상이기 때문에, 본 압착 시에 있어서, 제1 접착제층(2)의 유동이 제2 접착제층(3)에 비해 크게 억제되는 것에 의한 기여이다. 예를 들어 170℃ 5초라는 단시간 압착에 있어서, 통상의 접착제(예를 들어 2층 구성의 접착제)의 경우에는, 적층된 2층의 접착제층의 양쪽 층의 유동과 경화가 동시에 진행된다. 이 때, 접착제층과 회로 부재의 계면에서는, 해당 접착제층을 구성하는 접착제가 유동하면서 해당 접착제의 경화가 진행되기 때문에, 변형 또는 내부 응력이 발생하기 쉽다. 한편, 본 실시 형태에서는, 제2 접착제층(3)의 유동과 경화는 일어나지만, 제1 접착제층(2)의 유동과 경화는 거의 일어나지 않는다. 그 때문에, 회로 부재와 제1 접착제층(2) 사이에 변형 또는 내부 응력이 발생하기 어렵고, 고온 고습 환경 하에 있어서의 회로 부재와 회로 접속부의 밀착성을 향상시킬 수 있어, 결과로서 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있다고 추정하고 있다.
또한, 접착제 필름(1)은, 기재의 한쪽면 상에 형성된 기재를 구비한 접착제 필름의 상태에서 미세 폭으로 슬릿한 후, 권취 코어에 권취함으로써, 접착제 릴로서 보관 및 사용되는 경우가 있다. 이 접착제 릴에서는, 접착제 릴로부터 기재를 구비한 접착제 필름을 풀어낼 때, 기재로부터 접착제 필름(1)이 용이하게 박리되지 않는다는, 양호한 블로킹 내성을 갖는 것이 요구된다. 그러나, 종래의 접착제 필름에서는, 폭 0.4 내지 1.0mm 정도의 협폭으로 슬릿한 경우, 양호한 블로킹 내성을 얻는 것이 곤란해질 수 있다. 한편, 본 실시 형태의 접착제 필름(1)은 용융 점도의 비(X/Y)가 10 이상이기 때문에, 제1 접착제층(2)과 기재의 부착(블로킹)이 억제된다. 그 때문에, 제2 접착제층(3)의 제1 접착제층(2)과는 반대측의 면에 기재를 마련함으로써, 상기와 같은 협폭으로 슬릿하는 경우에도, 양호한 블로킹 내성이 얻어지는 경향이 있다. 또한, 블로킹 내성은, 예를 들어 접착제 릴을 30℃ 환경에서 24시간 방치한 후, 문제없이 인출할 수 있을지 여부를 확인하는 시험에 의해 평가할 수 있다.
용융 점도의 비(X/Y)는, 회로 부재와의 밀착성을 향상시키는 관점에서, 바람직하게는 10 이상이며, 보다 바람직하게는 20 이상이며, 더욱 바람직하게는 50 이상이며, 특히 바람직하게는 100 이상이다. 용융 점도의 비(X/Y)는 회로 부재에 대한 습윤성의 관점에서, 10000 이하여도 되고, 5000 이하여도 되고, 1000 이하여도 된다. 이들 관점에서, 용융 점도의 비(X/Y)는 10 내지 10000이면 되고, 20 내지 5000이면 되고, 50 내지 5000이면 되고, 100 내지 1000이면 된다. 용융 점도 X 및 최저 용융 점도 Y는, 실시예에 기재된 방법에 의해 제1 접착제층(2) 및 제2 접착제층(3)의 용융 점도 측정을 행함으로써 구할 수 있다. 구체적으로는 먼저, 제2 접착제층(3)의 용융 점도 측정에 의해, 제2 접착제층(3)의 최저 용융 점도 Y(및 제2 접착제층이 최저 용융 점도 Y를 나타내는 온도 Ty)를 구한 후, 제1 접착제층(2)의 용융 점도 측정에 의해, 온도 Ty에 있어서의 제1 접착제층(2)의 용융 점도 X를 구한다. 또한, 용융 점도의 측정은, 접착제 필름(1)을 얻은 후에 행할 수도 있다.
(제1 접착제층)
제1 접착제층(2)은, 예를 들어 제1 경화성 조성물의 경화물을 포함한다. 제1 경화성 조성물은 광경화성 조성물이면 되고, 열경화성 조성물이면 되고, 광경화성 조성물 및 열경화성 조성물의 혼합물이어도 된다. 제1 경화성 조성물은, 예를 들어 (A) 중합성 화합물(이하, 「(A) 성분」이라고도 한다.), (B) 중합 개시제(이하, 「(B) 성분」이라고도 한다.) 및 (C) 도전 입자(4)(이하, 「(C) 성분」이라고도 한다.)를 함유한다. 제1 경화성 조성물이 광경화성 조성물인 경우, 제1 경화성 조성물은 (B) 성분으로서 광중합 개시제를 함유하고, 제1 경화성 조성물이 열경화성 조성물인 경우, 제1 경화성 조성물은 (B) 성분으로서 열중합 개시제를 함유한다. 이러한 제1 접착제층(2)은, 예를 들어 제1 경화성 조성물을 포함하는 층에 대하여 광 조사 또는 가열을 행함으로써 (A) 성분을 중합시켜, 제1 경화성 조성물을 경화시킴으로써 얻어진다. 즉, 제1 접착제층(2)은 도전 입자(4)와, 제1 경화성 조성물의 도전 입자(4) 이외의 성분을 경화시켜 이루어지는 접착제 성분(5)을 포함하고 있어도 된다. 제1 접착제층(2)은 제1 경화성 조성물을 완전히 경화시킨 경화물이어도 되고, 제1 경화성 조성물을 부분적으로 경화시킨 경화물이어도 된다. 즉, 제1 경화성 조성물이 (A) 성분 및 (B) 성분을 함유하는 경우, 접착제 성분(5)은 미반응된 (A) 성분 및 (B) 성분을 함유하고 있어도 되고, 함유하고 있지 않아도 된다. 또한, 제1 접착제층(2)은 경화성 조성물의 경화물 이외의 수지 조성물을 포함하고 있어도 된다. 예를 들어, 제1 접착제층은, PKHC 등의 페녹시 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 폴리우레탄 수지, 아크릴 고무 등의 수지 성분을 포함하는 수지 조성물을 포함하고 있어도 된다. 이러한 수지 성분을 사용함으로써, 제2 접착제층이 최저 용융 점도를 나타내는 온도(예를 들어 100℃)에 있어서의 용융 점도를 100000 내지 10000000Pa·s 정도로 조정할 수 있고, 용융 점도의 비(X/Y)를 10 이상으로 할 수 있다.
[(A) 성분: 중합성 화합물]
(A) 성분은, 예를 들어 광(예를 들어 자외광)의 조사 또는 가열에 의해 중합 개시제(광중합 개시제 또는 열중합 개시제)가 발생시킨 라디칼, 양이온 또는 음이온에 의해 중합하는 화합물이다. (A) 성분은 모노머, 올리고머 또는 폴리머 중 어느 것이어도 된다. (A) 성분으로서, 1종의 화합물을 단독으로 사용해도 되고, 복수종의 화합물을 조합하여 사용해도 된다.
(A) 성분은 적어도 1개 이상의 중합성 기를 갖는다. 중합성 기는, 예를 들어 중합성 불포화 이중 결합(에틸렌성 불포화 결합)을 포함하는 기이다. 중합성 기는, 원하는 용융 점도가 얻어지기 쉬운 관점, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려워지는 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 더욱 향상되어, 접속 신뢰성이 보다 우수한 관점에서, 라디칼에 의해 반응하는 라디칼 중합성 기인 것이 바람직하다. 즉, (A) 성분은 라디칼 중합성 화합물인 것이 바람직하다. 라디칼 중합성 기로서는, 예를 들어 비닐기, 알릴기, 스티릴기, 알케닐기, 알케닐렌기, (메트)아크릴로일기, 말레이미드기 등을 들 수 있다. (A) 성분이 갖는 중합성 기의 수는, 중합 후, 원하는 용융 점도가 얻어지기 쉬운 관점, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려워지는 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 더욱 향상되어, 접속 신뢰성이 보다 우수한 관점에서, 2 이상이어도 되고, 중합 시의 경화 수축을 억제하는 관점에서, 10 이하여도 된다. 또한, 가교 밀도와 경화 수축의 균형을 얻기 위해서, 중합성 기의 수가 상기 범위 내의 중합성 화합물을 사용한 다음, 상기 범위 밖의 중합성 화합물을 추가로 사용해도 된다.
(A) 성분의 구체예로서는, (메트)아크릴레이트 화합물, 말레이미드 화합물, 비닐에테르 화합물, 알릴 화합물, 스티렌 유도체, 아크릴아미드 유도체, 나디이미드 유도체, 천연 고무, 이소프렌 고무, 부틸 고무, 니트릴 고무, 부타디엔 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실화니트릴 고무 등을 들 수 있다.
(메트)아크릴레이트 화합물로서는, 에폭시(메트)아크릴레이트, (폴리)우레탄(메트)아크릴레이트, 메틸(메트)아크릴레이트, 폴리에테르(메트)아크릴레이트, 폴리에스테르(메트)아크릴레이트, 폴리부타디엔(메트)아크릴레이트, 실리콘아크릴레이트, 에틸(메트)아크릴레이트, 2-시아노에틸(메트)아크릴레이트, 2-(2-에톡시에톡시)에틸(메트)아크릴레이트, 2-에톡시에틸(메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메트)아크릴레이트, n-헥실(메트)아크릴레이트, 2-히드록시에틸(메트)아크릴레이트, 이소프로필(메트)아크릴레이트, 히드록시프로필(메트)아크릴레이트, 이소부틸(메트)아크릴레이트, 이소보르닐(메트)아크릴레이트, 이소데실(메트)아크릴레이트, 이소옥틸(메트)아크릴레이트, n-라우릴(메트)아크릴레이트, 2-메톡시에틸(메트)아크릴레이트, 2-페녹시에틸(메트)아크릴레이트, 테트라히드로푸르푸릴(메트)아크릴레이트, 2-(메트)아크릴로일옥시에틸포스페이트, N,N-디메틸아미노에틸(메트)아크릴레이트, N,N-디메틸아미노프로필(메트)아크릴레이트, 에틸렌글리콜디아크릴레이트, 디에틸렌글리콜디아크릴레이트, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 테트라메틸올메탄테트라(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 폴리알킬렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 시클로헥실(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메트)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨(메트)아크릴레이트, 디펜타에리트리톨헥사(메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 2관능 (메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 3관능 (메트)아크릴레이트, 트리시클로데카닐아크릴레이트, 디메틸올-트리시클로데칸디아크릴레이트, 2-히드록시-1,3-디아크릴옥시프로판, 2,2-비스[4-(아크릴옥시메톡시)페닐]프로판, 2,2-비스[4-(아크릴옥시폴리에톡시)페닐]프로판, 2,2-디(메트)아크릴로일옥시디에틸포스페이트, 2-(메트)아크릴로일옥시에틸애시드포스페이트 등을 들 수 있다.
말레이미드 화합물로서는, 1-메틸-2,4-비스말레이미드벤젠, N,N'-m-페닐렌비스말레이미드, N,N'-p-페닐렌비스말레이미드, N,N'-m-톨루일렌비스말레이미드, N,N'-4,4-비페닐렌비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3'-디메틸-비페닐렌)비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3'-디메틸디페닐메탄)비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3'-디에틸디페닐메탄)비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐메탄비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐프로판비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐에테르비스말레이미드, N,N'-3,3-디페닐술폰비스말레이미드, 2,2-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)프로판, 2,2-비스(3-s-부틸-4-8(4-말레이미드페녹시)페닐)프로판, 1,1-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)데칸, 4,4'-시클로헥실리덴-비스(1-(4말레이미드페녹시)-2-시클로헥실벤젠, 2,2'-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)헥사플루오로프로판 등을 들 수 있다.
비닐에테르 화합물로서는, 디에틸렌글리콜디비닐에테르, 디프로필렌글리콜디비닐에테르, 시클로헥산디메탄올디비닐에테르, 트리메틸올프로판트리비닐에테르 등을 들 수 있다.
알릴 화합물로서는, 1,3-디알릴프탈레이트, 1,2-디알릴프탈레이트, 트리알릴이소시아누레이트 등을 들 수 있다.
(A) 성분은, 원하는 용융 점도가 얻어지기 쉬운 관점, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려워지는 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 더욱 향상되어, 접속 신뢰성이 보다 우수한 관점에서, (메트)아크릴레이트 화합물인 것이 바람직하다. (A) 성분은, 더욱 우수한 상기 접착 특성이 얻어지는 관점에서, (폴리)우레탄(메트)아크릴레이트 화합물(우레탄(메트)아크릴레이트 화합물 또는 폴리우레탄(메트)아크릴레이트 화합물)이면 된다. 또한, (A) 성분은, 더욱 우수한 상기 접착 특성이 얻어지는 관점에서, 디시클로펜타디엔 골격 등의 고Tg 골격을 갖는 (메트)아크릴레이트 화합물이면 된다.
(A) 성분은, 원하는 용융 점도가 얻어지기 쉬운 관점, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려워지는 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 더욱 향상되어, 접속 신뢰성이 보다 우수한 관점에서, 아크릴 수지, 페녹시 수지, 폴리우레탄 수지 등의 열가소성 수지의 말단 또는 측쇄에 비닐기, 알릴기, (메트)아크릴로일기 등의 중합성 기를 도입한 화합물(예를 들어, 폴리우레탄(메트)아크릴레이트)이면 된다. 이 경우, (A) 성분의 중량 평균 분자량은, 가교 밀도와 경화 수축의 밸런스가 우수한 관점에서, 3000 이상이어도 되고, 5000 이상이어도 되고, 1만 이상이어도 된다. 또한, (A) 성분의 중량 평균 분자량은, 다른 성분과의 상용성이 우수한 관점에서, 100만 이하여도 되고, 50만 이하여도 되고, 25만 이하여도 된다. 또한, 중량 평균 분자량은, 실시예에 기재된 조건에 따라서, 겔 침투 크로마토그래프(GPC)로부터 표준 폴리스티렌에 의한 검량선을 사용하여 측정한 값을 말한다.
(A) 성분은, (메트)아크릴레이트 화합물로서, 하기 일반식 (1)로 표시되는 인산에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 이 경우, 무기물(금속 등)의 표면에 대한 접착 강도가 향상되기 때문에, 예를 들어 전극끼리(예를 들어 회로 전극끼리)의 접착에 적합하다.
Figure pct00001
[식 중, n은 1 내지 3의 정수를 나타내고, R은 수소 원자 또는 메틸기를 나타낸다.]
상기 인산에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 화합물은, 예를 들어 무수 인산과 2-히드록시에틸(메트)아크릴레이트를 반응시킴으로써 얻어진다. 인산에스테르 구조를 갖는 라디칼 중합성 화합물의 구체예로서는, 모노(2-(메트)아크릴로일옥시에틸)애시드포스페이트, 디(2-(메트)아크릴로일옥시에틸)애시드포스페이트 등을 들 수 있다.
(A) 성분의 함유량은, 원하는 용융 점도가 얻어지기 쉬운 관점, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 어려워지는 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 더욱 향상되어, 접속 신뢰성이 보다 우수한 관점에서, 제1 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 5질량％ 이상이어도 되고, 10질량％ 이상이어도 되고, 20질량％ 이상이어도 된다. (A) 성분의 함유량은, 중합 시의 경화 수축을 억제하는 관점에서, 제1 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 90질량％ 이하여도 되고, 80질량％ 이하여도 되고, 70질량％ 이하여도 된다.
[(B) 성분: 중합 개시제]
(B) 성분은, 150 내지 750nm의 범위 내의 파장을 포함하는 광, 바람직하게는 254 내지 405nm의 범위 내의 파장을 포함하는 광, 더욱 바람직하게는 365nm의 파장을 포함하는 광(예를 들어 자외광)의 조사에 의해 라디칼, 양이온 또는 음이온을 발생하는 광중합 개시제(광라디칼 중합 개시제, 광양이온 중합 개시제 또는 광음이온 중합 개시제)이면 되고, 열에 의해 라디칼, 양이온 또는 음이온을 발생하는 열중합 개시제(열라디칼 중합 개시제, 열양이온 중합 개시제 또는 열음이온 중합 개시제)이면 된다. (B) 성분은, 원하는 용융 점도가 얻어지기 쉬운 관점, 접속 저항의 저감 효과가 더욱 향상되어, 접속 신뢰성이 보다 우수한 관점, 및 저온 단시간에의 경화가 보다 용이해지는 관점에서, 라디칼 중합 개시제(광라디칼 중합 개시제 또는 열라디칼 중합 개시제)인 것이 바람직하다. (B) 성분으로서, 1종의 화합물을 단독으로 사용해도 되고, 복수종의 화합물을 조합하여 사용해도 된다. 예를 들어, 제1 경화성 조성물이 (B) 성분으로서 광중합 개시제 및 열중합 개시제의 양쪽을 함유하고 있어도 된다.
광라디칼 중합 개시제는, 광에 의해 분해되어 유리 라디칼을 발생한다. 즉, 광라디칼 중합 개시제는, 외부로부터의 광에너지의 부여에 의해 라디칼을 발생하는 화합물이다. 광라디칼 중합 개시제로서는, 옥심에스테르 구조, 비스 이미다졸 구조, 아크리딘 구조, α-아미노알킬페논 구조, 아미노벤조페논 구조, N-페닐글리신 구조, 아실포스핀옥사이드 구조, 벤질디메틸케탈 구조, α-히드록시알킬페논 구조 등의 구조를 갖는 화합물을 들 수 있다. 광라디칼 중합 개시제는, 원하는 용융 점도가 얻어지기 쉬운 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 보다 우수한 관점에서, 옥심에스테르 구조, α-아미노알킬페논 구조 및 아실포스핀옥사이드 구조로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 구조를 갖는 것이 바람직하다.
옥심에스테르 구조를 갖는 화합물의 구체예로서는, 1-페닐-1,2-부탄디온-2-(o-메톡시카르보닐)옥심, 1-페닐-1,2-프로판디온-2-(o-메톡시카르보닐)옥심, 1-페닐-1,2-프로판디온-2-(o-에톡시카르보닐)옥심, 1-페닐-1,2-프로판디온-2-o-벤조일옥심, 1,3-디페닐프로판트리온-2-(o-에톡시카르보닐)옥심, 1-페닐-3-에톡시프로판트리온-2-(o-벤조일)옥심, 1,2-옥탄디온, 1-[4-(페닐티오)페닐-, 2-(o-벤조일옥심)], 에타논, 1-[9-에틸-6-(2-메틸벤조일)-9H-카르바졸-3-일]-, 1-(o-아세틸옥심) 등을 들 수 있다.
α-아미노알킬페논 구조를 갖는 화합물의 구체예로서는, 2-메틸-1-[4-(메틸티오)페닐]-2-모르폴리노프로판-1-온, 2-벤질-2-디메틸아미노-1-모르폴리노페닐)-부타논-1 등을 들 수 있다.
아실포스핀옥사이드 구조를 갖는 화합물의 구체예로서는, 비스(2,6-디메톡시벤조일)-2,4,4-트리메틸-펜틸포스핀옥사이드, 비스(2,4,6,-트리메틸벤조일)-페닐포스핀옥사이드, 2,4,6-트리메틸벤조일-디페닐-포스핀옥사이드 등을 들 수 있다.
열라디칼 중합 개시제는 열에 의해 분해되어 유리 라디칼을 발생한다. 즉, 열라디칼 중합 개시제는, 외부로부터의 열에너지의 부여에 의해 라디칼을 발생하는 화합물이다. 열라디칼 중합 개시제로서는, 종래부터 알려져 있는 유기 과산화물 및 아조 화합물로부터 임의로 선택할 수 있다. 열라디칼 중합 개시제로서는, 안정성, 반응성 및 상용성의 관점에서, 1분간 반감기 온도가 90 내지 175℃이고, 또한 중량 평균 분자량이 180 내지 1000인 유기 과산화물이 바람직하게 사용된다. 1분간 반감기 온도가 이 범위에 있음으로써, 저장 안정성이 더욱 우수하고, 라디칼 중합성도 충분히 높으며, 단시간에의 경화가 가능해진다.
유기 과산화물의 구체예로서는, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카르보네이트, 디(2-에틸헥실)퍼옥시디카르보네이트, 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, 디라우로일퍼옥사이드, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시네오헵타노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디-t-부틸퍼옥시헥사히드로테레프탈레이트, t-아밀퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, 3-히드록시-1,1-디메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디(3-메틸벤조일)퍼옥사이드, 디벤조일퍼옥사이드, 디(4-메틸벤조일)퍼옥사이드, t-헥실퍼옥시이소프로필모노카르보네이트, t-부틸퍼옥시말레산, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(3-메틸벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카르보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시벤조에이트, 디부틸퍼옥시트리메틸아디페이트, t-아밀퍼옥시노르말옥토에이트, t-아밀퍼옥시이소노나노에이트, t-아밀퍼옥시벤조에이트 등을 들 수 있다.
아조 화합물의 구체예로서는, 2,2'-아조비스-2,4-디메틸발레로니트릴, 1,1'-아조비스(1-아세톡시-1-페닐에탄), 2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 2,2'-아조비스(2-메틸부티로니트릴), 4,4'-아조비스(4-시아노발레르산), 1,1'-아조비스(1-시클로헥산카르보니트릴) 등을 들 수 있다.
(B) 성분의 함유량은, 속경화성이 우수한 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 우수한 관점에서, 제1 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 0.1질량％ 이상이어도 되고, 0.5질량％ 이상이어도 된다. (B) 성분의 함유량은, 저장 안정성이 향상되는 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 우수한 관점에서, 제1 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 15질량％ 이하여도 되고, 10질량％ 이하여도 되고, 5질량％ 이하여도 된다.
제1 경화성 조성물은, 용이하게 원하는 점도가 얻어지는 관점에서, (B) 성분으로서, 광중합 개시제 및 열중합 개시제 중 적어도 한쪽을 함유하는 것이 바람직하고, 회로 접속용 접착제 필름의 제조가 용이해지는 관점에서, 광중합 개시제를 함유하는 것이 보다 바람직하다.
[(C) 성분: 도전 입자]
(C) 성분은, 도전성을 갖는 입자라면 특별히 제한되지 않고, Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속으로 구성된 금속 입자, 도전성 카본으로 구성된 도전성 카본 입자 등이어도 된다. (C) 성분은, 비도전성 유리, 세라믹, 플라스틱(폴리스티렌 등) 등을 포함하는 핵과, 상기 금속 또는 도전성 카본을 포함하고, 핵을 피복하는 피복층을 구비하는 피복 도전 입자여도 된다. 이들 중에서도, 열용융성 금속으로 형성된 금속 입자, 또는 플라스틱을 포함하는 핵과, 금속 또는 도전성 카본을 포함하고, 핵을 피복하는 피복층을 구비하는 피복 도전 입자가 바람직하게 사용된다. 이 경우, 제1 경화성 조성물의 경화물을 가열 또는 가압에 의해 변형시키는 것이 용이하기 때문에, 전극끼리를 전기적으로 접속할 때, 전극과 (C) 성분의 접촉 면적을 증가시켜, 전극간의 도전성을 보다 향상시킬 수 있다.
(C) 성분은, 상기 금속 입자, 도전성 카본 입자, 또는 피복 도전 입자와, 수지 등의 절연 재료를 포함하고, 해당 입자의 표면을 피복하는 절연층을 구비하는 절연 피복 도전 입자여도 된다. (C) 성분이 절연 피복 도전 입자이면, (C) 성분의 함유량이 많은 경우에도, 입자의 표면이 수지로 피복되어 있기 때문에, (C) 성분끼리의 접촉에 의한 단락의 발생을 억제할 수 있고, 또한 인접하는 전극 회로간의 절연성을 향상시킬 수도 있다. (C) 성분은, 상술한 각종 도전 입자의 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용된다.
(C) 성분의 최대 입경은, 전극의 최소 간격(인접하는 전극간의 최단 거리)보다도 작은 것이 필요하다. (C) 성분의 최대 입경은, 분산성 및 도전성이 우수한 관점에서, 1.0㎛ 이상이면 되고, 2.0㎛ 이상이면 되고, 2.5㎛ 이상이면 된다. (C) 성분의 최대 입경은, 분산성 및 도전성이 우수한 관점에서, 50㎛ 이하이면 되고, 30㎛ 이하이면 되고, 20㎛ 이하이면 된다. 본 명세서에서는 임의의 도전 입자 300개(pcs)에 대하여, 주사형 전자 현미경(SEM)을 사용한 관찰에 의해 입경의 측정을 행하여, 얻어진 가장 큰 값을 (C) 성분의 최대 입경으로 한다. 또한, (C) 성분이 돌기를 갖는 경우 등, (C) 성분이 구형이 아닌 경우, (C) 성분의 입경은 SEM의 화상에 있어서의 도전 입자에 외접하는 원의 직경으로 한다.
(C) 성분의 평균 입경은, 분산성 및 도전성이 우수한 관점에서, 1.0㎛ 이상이면 되고, 2.0㎛ 이상이면 되고, 2.5㎛ 이상이면 된다. (C) 성분의 평균 입경은, 분산성 및 도전성이 우수한 관점에서, 50㎛ 이하이면 되고, 30㎛ 이하이면 되고, 20㎛ 이하이면 된다. 본 명세서에서는, 임의의 도전 입자 300개(pcs)에 대하여, 주사형 전자 현미경(SEM)을 사용한 관찰에 의해 입경의 측정을 행하여, 얻어진 입경의 평균값을 평균 입경으로 한다.
제1 접착제층(2)에 있어서, (C) 성분은 균일하게 분산되어 있는 것이 바람직하다. 제1 접착제층(2)에 있어서의 (C) 성분의 입자 밀도는, 안정된 접속 저항이 얻어지는 관점에서, 100pcs/mm2 이상이어도 되고, 1000pcs/mm2 이상이어도 되고, 2000pcs/mm2 이상이어도 된다. 제1 접착제층(2)에 있어서의 (C) 성분의 입자 밀도는, 인접하는 전극간의 절연성을 향상시키는 관점에서, 100000pcs/mm2 이하여도 되고, 50000pcs/mm2 이하여도 되고, 10000pcs/mm2 이하여도 된다.
(C) 성분의 함유량은, 도전성을 보다 향상시킬 수 있는 관점에서, 제1 접착제층 중의 전체 체적 기준으로, 0.1체적％ 이상이어도 되고, 1체적％ 이상이어도 되고, 5체적％ 이상이어도 된다. (C) 성분의 함유량은, 단락을 억제하기 쉬운 관점에서, 제1 접착제층 중의 전체 체적 기준으로, 50체적％ 이하여도 되고, 30체적％ 이하여도 되고, 20체적％ 이하여도 된다. 또한, 제1 경화성 조성물 중의 (C) 성분의 함유량(제1 경화성 조성물의 전체 체적 기준)은 상기 범위와 동일해도 된다.
[기타 성분]
제1 경화성 조성물은, (A) 성분, (B) 성분 및 (C) 성분 이외의 기타 성분을 더 함유하고 있어도 된다. 기타 성분으로서는, 예를 들어 열가소성 수지, 커플링제 및 충전재를 들 수 있다. 이들 성분은 제1 접착제층(2)에 함유되어 있어도 된다.
열가소성 수지로서는, 예를 들어 페녹시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리아미드 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 아크릴 고무 등을 들 수 있다. 제1 경화성 조성물이 열가소성 수지를 함유하는 경우, 제1 접착제층을 용이하게 형성할 수 있다. 또한, 제1 경화성 조성물이 열가소성 수지를 함유하는 경우, 제1 경화성 조성물의 경화 시에 발생하는, 제1 접착제층의 응력을 완화할 수 있다. 또한, 열가소성 수지가 수산기 등의 관능기를 갖는 경우, 제1 접착제층의 접착성이 향상되기 쉽다. 열가소성 수지의 함유량은, 예를 들어 제1 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 5질량％ 이상이어도 되고, 80질량％ 이하여도 된다.
커플링제로서는, (메트)아크릴로일기, 머캅토기, 아미노기, 이미다졸기, 에폭시기 등의 유기 관능기를 갖는 실란 커플링제, 테트라알콕시실란 등의 실란 화합물, 테트라알콕시티타네이트 유도체, 폴리디알킬티타네이트 유도체 등을 들 수 있다. 제1 경화성 조성물이 커플링제를 함유하는 경우, 접착성을 더욱 향상시킬 수 있다. 커플링제의 함유량은, 예를 들어 제1 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 0.1질량％ 이상이어도 되고, 20질량％ 이하여도 된다.
충전재로서는, 예를 들어 비도전성 필러(예를 들어, 비도전 입자)를 들 수 있다. 제1 경화성 조성물이 충전재를 함유하는 경우, 접속 신뢰성의 향상을 더욱 기대할 수 있다. 충전재는 무기 필러 및 유기 필러 중 어느 것이어도 된다. 무기 필러로서는, 예를 들어 실리카 미립자, 알루미나 미립자, 실리카-알루미나 미립자, 티타니아 미립자, 지르코니아 미립자 등의 금속 산화물 미립자; 질화물 미립자 등의 무기 미립자를 들 수 있다. 유기 필러로서는, 예를 들어 실리콘 미립자, 메타크릴레이트- 부타디엔-스티렌 미립자, 아크릴-실리콘 미립자, 폴리아미드 미립자, 폴리이미드 미립자 등의 유기 미립자를 들 수 있다. 이들 미립자는 균일한 구조를 갖고 있어도 되고, 코어-셸형 구조를 갖고 있어도 된다. 충전재의 최대 직경은, 도전 입자(4)의 최소 입경 미만인 것이 바람직하다. 충전재의 함유량은, 예를 들어 제1 경화성 조성물의 전체 체적을 기준으로 하여, 0.1체적％ 이상이어도 되고, 50체적％ 이하여도 된다.
제1 경화성 조성물은, 연화제, 촉진제, 열화 방지제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제 등의 기타 첨가제를 함유하고 있어도 된다. 이들 첨가제의 함유량은, 제1 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 예를 들어 0.1 내지 10질량％이면 된다. 이들 첨가제는 제1 접착제층(2)에 함유되어 있어도 된다.
제1 경화성 조성물은, (A) 성분 및 (B) 성분 대신에, 또는 (A) 성분 및 (B) 성분에 더하여, 열경화성 수지를 함유하고 있어도 된다. 열경화성 수지는 열에 의해 경화되는 수지이며, 적어도 1개 이상의 열경화성 기를 갖는다. 열경화성 수지는, 예를 들어 열에 의해 경화제와 반응함으로써 가교하는 화합물이다. 열경화성 수지로서 1종의 화합물을 단독으로 사용해도 되고, 복수종의 화합물을 조합하여 사용해도 된다.
열경화성 기는, 원하는 용융 점도가 얻어지기 쉬운 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 더욱 향상되어, 접속 신뢰성이 보다 우수한 관점에서, 예를 들어 에폭시기, 옥세탄기, 이소시아네이트기 등이면 된다.
열경화성 수지의 구체예로서는, 에피클로로히드린과, 비스페놀 A, F, AD 등과의 반응 생성물인 비스페놀형 에폭시 수지, 에피클로로히드린과, 페놀노볼락, 크레졸노볼락 등과의 반응 생성물인 에폭시 노볼락 수지, 나프탈렌환을 포함한 골격을 갖는 나프탈렌계 에폭시 수지, 글리시딜아민, 글리시딜에테르 등의 1 분자 내에 2개 이상의 글리시딜기를 갖는 각종 에폭시 화합물 등의 에폭시 수지를 들 수 있다.
(A) 성분 및 (B) 성분 대신에 열경화성 수지를 사용하는 경우, 제1 경화성 조성물에 있어서의 열경화성 수지의 함유량은, 예를 들어 제1 경화성 조성물의 전체 질량을 기준으로 하여, 20질량％ 이상이어도 되고, 80질량％ 이하여도 된다. (A) 성분 및 (B) 성분에 더하여 열경화성 수지를 사용하는 경우, 제1 경화성 조성물에 있어서의 열경화성 수지의 함유량은, 예를 들어 제1 경화성 조성물의 전체 질량을 기준으로 하여, 30질량％ 이상이어도 되고, 70질량％ 이하여도 된다.
제1 경화성 조성물이 열경화성 수지를 함유하는 경우, 제1 경화성 조성물은 상술한 열경화성 수지의 경화제를 함유하고 있어도 된다. 열경화성 수지의 경화제로서는, 예를 들어 열라디칼 발생제, 열양이온 발생제, 열음이온 발생제 등을 들 수 있다. 경화제의 함유량은, 예를 들어 열경화성 수지 100질량부에 대하여, 0.1질량부 이상이면 되고, 20질량부 이하이면 된다.
제1 접착제층(2)은 미반응된 (A) 성분, (B) 성분 등의 제1 경화성 조성물 유래의 성분을 포함하고 있어도 된다. 본 실시 형태의 접착제 필름(1)을 종래의 수용 부재에 수용하여 보관 및 운반을 행한 경우, 제1 접착제층(2)에 미반응된 (B) 성분이 잔류함으로써, 보관 중 및 운반 중에 있어서, 제2 접착제층(3)에 있어서의 제2 경화성 조성물의 일부가 경화되고, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 쉬워지는, 접착제 필름(1)의 접속 저항의 저감 효과가 감소하는 등의 문제가 발생한다고 추정된다. 그 때문에, 상기 문제의 발생을 억제할 수 있는 관점에서, 제1 접착제층(2)에 있어서의 (B) 성분의 함유량은, 제1 접착제층의 전체 질량을 기준으로 하여, 15질량％ 이하여도 되고, 10질량％ 이하여도 되고, 5질량％ 이하여도 된다. 제1 접착제층(2)을 있어서의 (B) 성분의 함유량은, 제1 접착제층의 전체 질량을 기준으로 하여, 0.1질량％ 이상이어도 된다. 또한, 제1 접착제층(2)이 (B) 성분으로서 광중합 개시제를 포함하는 경우, 후술하는 수용 부재에 접착제 필름(1)을 수용함으로써, 상기 문제의 발생을 억제할 수 있다.
제2 접착제층(3)이 최저 용융 점도 Y를 나타내는 온도 Ty에 있어서의 제1 접착제층(2)의 용융 점도 X는, 보다 박리가 발생하기 어려워지는 관점에서, 1000Pa·s 이상이어도 되고, 10000Pa·s 이상이어도 되고, 50000Pa·s 이상이어도 된다. 용융 점도 X는, 기판에의 습윤성이 우수한 관점에서, 10000000Pa·s 이하여도 되고, 1000000Pa·s 이하여도 되고, 500000Pa·s 이하여도 된다. 용융 점도 X는 제1 경화성 조성물의 조성을 변경하는 것, 제1 경화성 조성물의 경화 조건을 변경하는 것 등에 의해 조정할 수 있다.
제1 접착제층(2)의 두께 d1은, 도전 입자(4)가 전극간에서 포착되기 쉬우며, 접속 저항을 한층 저감시킬 수 있는 관점에서, 도전 입자(4)의 평균 입경의 0.2배 이상이어도 되고, 0.3배 이상이어도 된다. 제1 접착제층(2)의 두께 d1은, 열 압착 시에 도전 입자가 대향하는 전극간에서 끼워졌을 때, 보다 도전 입자가 찌부러지기 쉬우며, 접속 저항을 한층 저감시킬 수 있는 관점에서, 도전 입자(4)의 평균 입경의 0.8배 이하여도 되고, 0.7배 이하여도 된다. 이들 관점에서, 제1 접착제층(2)의 두께 d1은, 도전 입자(4)의 평균 입경의 0.2 내지 0.8배여도 되고, 0.3 내지 0.7배여도 된다. 제1 접착제층(2)의 두께 d1과 도전 입자(4)의 평균 입경이 상기와 같은 관계를 만족시키는 경우, 예를 들어 도 1에 도시한 바와 같이, 제1 접착제층(2) 중의 도전 입자(4)의 일부가, 제1 접착제층(2)으로부터 제2 접착제층(3)측으로 돌출되어 있어도 된다. 이 경우, 인접하는 도전 입자(4, 4)의 이격 부분에는, 제1 접착제층(2)과 제2 접착제층(3)의 경계 S가 위치하고 있다. 도전 입자(4)는 제1 접착제층(2)에 있어서의 제2 접착제층(3)측과는 반대측의 면(2a)에는 노출되어 있지 않고, 반대측의 면(2a)은 평탄면으로 되어 있어도 된다.
제1 접착제층(2)의 두께 d1은, 접착하는 회로 부재의 전극 높이 등에 따라서 적절히 설정해도 된다. 제1 접착제층(2)의 두께 d1은, 예를 들어 0.5㎛ 이상이면 되고, 20㎛ 이하이면 된다. 또한, 도전 입자(4)의 일부가 제1 접착제층(2)의 표면으로부터 노출(예를 들어, 제2 접착제층(3)측에 돌출)되어 있는 경우, 제1 접착제층(2)에 있어서의 제2 접착제층(3)측과는 반대측의 면(2a)으로부터, 인접하는 도전 입자(4, 4)의 이격 부분에 위치하는 제1 접착제층(2)과 제2 접착제층(3)의 경계 S까지의 거리(도 1에 있어서 d1로 나타내는 거리)가 제1 접착제층(2)의 두께이며, 도전 입자(4)의 노출 부분은 제1 접착제층(2)의 두께에는 포함되지 않는다. 도전 입자(4)의 노출 부분의 길이는, 예를 들어 0.1㎛ 이상이면 되고, 20㎛ 이하이면 된다.
(제2 접착제층)
제2 접착제층(3)은, 예를 들어 제2 경화성 조성물을 포함한다. 제2 경화성 조성물은, 예를 들어 (a) 중합성 화합물(이하, (a) 성분이라고도 한다.) 및 (b) 중합 개시제(이하, (b) 성분이라고도 한다.)를 함유한다. 제2 경화성 조성물은, (b) 성분으로서 열중합 개시제를 함유하는 열경화성 조성물이면 되고, (b) 성분으로서 광중합 개시제를 함유하는 광경화성 조성물이어도 되고, 열경화성 조성물 및 광경화성 조성물의 혼합물이어도 된다. 제2 접착제층(3)을 구성하는 제2 경화성 조성물은, 회로 접속 시에 유동 가능한 미경화의 경화성 조성물이며, 예를 들어 미경화의 경화성 조성물이다.
[(a) 성분: 중합성 화합물]
(a) 성분은, 예를 들어 광(예를 들어 자외광)의 조사 또는 가열에 의해 중합 개시제(광중합 개시제 또는 열중합 개시제)가 발생시킨 라디칼, 양이온 또는 음이온에 의해 중합하는 화합물이다. (a) 성분으로서는, (A) 성분으로서 예시한 화합물을 사용할 수 있다. (a) 성분은, 저온 단시간에의 접속이 용이해지고, 원하는 용융 점도가 얻어지기 쉬운 관점, 및 접속 저항의 저감 효과가 더욱 향상되어, 접속 신뢰성이 보다 우수한 관점에서, 라디칼에 의해 반응하는 라디칼 중합성 기를 갖는 라디칼 중합성 화합물인 것이 바람직하다. (a) 성분에 있어서의 바람직한 라디칼 중합성 화합물의 예 및 바람직한 라디칼 중합성 화합물의 조합은, (A) 성분과 동일하다. (a) 성분이 라디칼 중합성 화합물이며, 또한 제1 접착제층에 있어서의 (B) 성분이 광라디칼 중합 개시제인 경우, 접착제 필름을 후술하는 수용 부재에 수용함으로써, 접착제 필름의 보관 시 또는 운반 시에 있어서의 제2 경화성 조성물의 경화가 현저하게 억제되는 경향이 있다.
(a) 성분은 모노머, 올리고머 또는 폴리머 중 어느 것이어도 된다. (a) 성분으로서, 1종의 화합물을 단독으로 사용해도 되고, 복수종의 화합물을 조합하여 사용해도 된다. (a) 성분은 (A) 성분과 동일해도 되고 상이해도 된다.
(a) 성분의 함유량은, 접속 저항을 저감시키고, 접속 신뢰성을 향상시키기 위해 필요한 가교 밀도가 얻어지기 쉬운 관점에서, 제2 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 10질량％ 이상이어도 되고, 20질량％ 이상이어도 되고, 30질량％ 이상이어도 된다. (a) 성분의 함유량은, 중합 시의 경화 수축을 억제하고, 양호한 신뢰성이 얻어지는 관점에서, 제2 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 90질량％ 이하여도 되고, 80질량％ 이하여도 되고, 70질량％ 이하여도 된다.
[(b) 성분: 중합 개시제]
(b) 성분으로서는, (B) 성분으로서 예시한 중합 개시제와 동일한 중합 개시제를 사용할 수 있다. (b) 성분은 라디칼 중합 개시제인 것이 바람직하다. (b) 성분에 있어서의 바람직한 라디칼 중합 개시제의 예는, (B) 성분과 동일하다. (b) 성분으로서, 1종의 화합물을 단독으로 사용해도 되고, 복수종의 화합물을 조합하여 사용해도 된다.
(b) 성분의 함유량은, 저온 단시간에의 접속이 용이해지는 관점, 및 접속 신뢰성이 보다 우수한 관점에서, 제2 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 0.1질량％ 이상이어도 되고, 0.5질량％ 이상이어도 되고, 1질량％ 이상이어도 된다. (b) 성분의 함유량은, 가용 시간의 관점에서, 제2 경화성 조성물의 전체 질량 기준으로, 30질량％ 이하여도 되고, 20질량％ 이하여도 되고, 10질량％ 이하여도 된다.
[기타 성분]
제2 경화성 조성물은, (a) 성분 및 (b) 성분 이외의 기타 성분을 더 함유하고 있어도 된다. 기타 성분으로서는, 예를 들어 열가소성 수지, 커플링제, 충전재, 연화제, 촉진제, 열화 방지제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제 등을 들 수 있다. 기타 성분의 상세한 것은, 제1 접착제층(2)에 있어서의 기타 성분의 상세와 동일하다.
제2 경화성 조성물은, (a) 성분 및 (b) 성분 대신에, 또는 (a) 성분 및 (b) 성분에 더하여, 열경화성 수지를 함유하고 있어도 된다. 제2 경화성 조성물이 열경화성 수지를 함유하는 경우, 제2 경화성 조성물은, 열경화성 수지를 경화하기 위해 사용되는 경화제를 함유하고 있어도 된다. 열경화성 수지 및 경화제로서는, 제1 경화성 조성물에 있어서의 기타 성분으로서 예시한 열경화성 수지 및 경화제와 동일한 열경화성 수지 및 경화제를 사용할 수 있다. (a) 성분 및 (b) 성분 대신에 열경화성 수지를 사용하는 경우, 제2 경화성 조성물에 있어서의 열경화성 수지의 함유량은, 예를 들어 제2 경화성 조성물의 전체 질량을 기준으로 하여, 20질량％ 이상이어도 되고, 80질량％ 이하여도 된다. (a) 성분 및 (b) 성분에 더하여 열경화성 수지를 사용하는 경우, 제2 경화성 조성물에 있어서의 열경화성 수지의 함유량은, 예를 들어 제2 경화성 조성물의 전체 질량을 기준으로 하여, 20질량％ 이상이어도 되고, 80질량％ 이하여도 된다. 경화제의 함유량은, 제1 경화성 조성물에 있어서의 경화제의 함유량으로서 기재한 범위와 동일해도 된다.
제2 접착제층(3)에 있어서의 도전 입자(4)의 함유량은, 예를 들어 제2 접착제층의 전체 질량 기준으로, 1질량％ 이하여도 되고, 0질량％여도 된다. 제2 접착제층(3)은 도전 입자(4)를 포함하지 않는 것이 바람직하다.
제2 접착제층(3)의 최저 용융 점도 Y는, 우수한 블로킹 내성이 얻어지는 관점에서, 50Pa·s 이상이어도 되고, 100Pa·s 이상이어도 되고, 300Pa·s 이상이어도 된다. 최저 용융 점도 Y는, 우수한 전극간의 충전성(수지 충전성)이 얻어지는 관점에서, 100000Pa·s 이하여도 되고, 10000Pa·s 이하여도 되고, 5000Pa·s 이하여도 된다. 최저 용융 점도 Y는 제2 경화성 조성물의 조성을 변경하는 것 등에 의해 조정할 수 있다.
제2 접착제층(3)의 두께 d2는, 접착하는 회로 부재의 전극 높이 등에 따라서 적절히 설정해도 된다. 제2 접착제층(3)의 두께 d2는, 전극간의 스페이스를 충분히 충전하여 전극을 밀봉할 수 있어, 보다 양호한 신뢰성이 얻어지는 관점에서, 5㎛ 이상이면 되고, 200㎛ 이하이면 된다. 또한, 도전 입자(4)의 일부가 제1 접착제층(2)의 표면으로부터 노출(예를 들어, 제2 접착제층(3)측에 돌출)되어 있는 경우, 제2 접착제층(3)에 있어서의 제1 접착제층(2)측과는 반대측의 면(3a)으로부터, 인접하는 도전 입자(4, 4)의 이격 부분에 위치하는 제1 접착제층(2)과 제2 접착제층(3)의 경계 S까지의 거리(도 1에 있어서 d2로 나타내는 거리)가 제2 접착제층(3)의 두께이다.
제2 접착제층(3)의 두께 d2에 대한 제1 접착제층(2)의 두께 d1의 비(제1 접착제층(2)의 두께 d1/제2 접착제층(3)의 두께 d2)는, 전극간의 스페이스를 충분히 충전하여 전극을 밀봉할 수 있어, 보다 양호한 신뢰성이 얻어지는 관점에서, 1 이상이어도 되고, 1000 이하여도 된다.
접착제 필름(1)의 두께(접착제 필름(1)을 구성하는 모든 층의 두께의 합계. 도 1에 있어서는, 제1 접착제층(2)의 두께 d1 및 제2 접착제층(3)의 두께 d2의 합계.)는, 예를 들어 5㎛ 이상이면 되고, 200㎛ 이하이면 된다.
이상, 본 실시 형태의 회로 접속용 접착제 필름에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 상기 실시 형태에 한정되지 않는다.
예를 들어, 회로 접속용 접착제 필름은, 제1 접착제층 및 제2 접착제층의 2층으로 구성되는 것이면 되고, 제1 접착제층 및 제2 접착제층 이외의 층(예를 들어 제3 접착제층)을 구비하는, 3층 이상의 층으로 구성되는 것이어도 된다. 제3 접착제층은, 제1 접착제층 또는 제2 접착제층에 대하여 상술한 조성과 동일한 조성을 갖는 층이면 되고, 제1 접착제층 또는 제2 접착제층에 대하여 상술한 물성(예를 들어 용융 점도)과 동일한 물성을 갖는 층이면 되고, 제1 접착제층 또는 제2 접착제층에 대하여 상술한 두께와 동일한 두께를 갖는 층이면 된다. 회로 접속용 접착제 필름은, 예를 들어 제1 접착제층에 있어서의 제2 접착제층의 반대측의 면 상에 제3 접착제층을 더 구비하고 있어도 된다. 즉, 회로 접속용 접착제 필름은, 예를 들어 제2 접착제층, 제1 접착제층 및 제3 접착제층이 이 순서대로 적층되어 이루어진다. 이 경우, 제3 접착제층은, 예를 들어 제2 접착제층과 동일하게 제2 경화성 조성물(예를 들어 열경화성 조성물)을 포함한다.
또한, 상기 실시 형태의 회로 접속용 접착제 필름은, 이방 도전성을 갖는 이방 도전성 접착제 필름이지만, 회로 접속용 접착제 필름은, 이방 도전성을 갖지 않은 도전성 접착제 필름이어도 된다.
<회로 접속용 접착제 필름의 제조 방법>
본 실시 형태의 회로 접속용 접착제 필름(1)의 제조 방법은, 예를 들어 상술한 제1 접착제층(2)을 준비하는 준비 공정(제1 준비 공정)과, 제1 접착제층(2) 상에 상술한 제2 접착제층(3)을 적층하는 적층 공정을 구비한다. 회로 접속용 접착제 필름(1)의 제조 방법은, 제2 접착제층(3)을 준비하는 준비 공정(제2 준비 공정)을 더 구비하고 있어도 된다.
제1 준비 공정에서는, 예를 들어 기재 상에 제1 접착제층(2)을 형성하여 제1 접착제 필름을 얻음으로써, 제1 접착제층(2)을 준비한다. 구체적으로는 먼저, (A) 성분, (B) 성분 및 (C) 성분, 그리고 필요에 따라서 첨가되는 다른 성분을, 유기 용매 중에 첨가하고, 교반 혼합, 혼련 등에 의해 용해 또는 분산시켜, 바니시 조성물을 조제한다. 그 후, 이형 처리를 실시한 기재 상에, 바니시 조성물을 나이프 코터, 롤 코터, 애플리케이터, 콤마 코터, 다이 코터 등을 사용하여 도포한 후, 가열에 의해 유기 용매를 휘발시켜, 기재 상에 제1 경화성 조성물을 포함하는 층을 형성한다. 계속해서, 제1 경화성 조성물을 포함하는 층에 대하여 광 조사 또는 가열을 행함으로써, 제1 경화성 조성물을 경화시켜, 기재 상에 제1 접착제층(2)을 형성한다(경화 공정). 이에 의해, 제1 접착제 필름이 얻어진다.
바니시 조성물의 조제에 사용하는 유기 용매로서는, 각 성분을 균일하게 용해 또는 분산시킬 수 있는 특성을 갖는 것이 바람직하고, 예를 들어 톨루엔, 아세톤, 메틸에틸케톤, 메틸이소부틸케톤, 아세트산에틸, 아세트산프로필, 아세트산부틸 등을 들 수 있다. 이들 유기 용매는 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다. 바니시 조성물의 조제 시의 교반 혼합 및 혼련은, 예를 들어 교반기, 분쇄기, 3축 롤, 볼 밀, 비즈 밀 또는 호모 디스퍼를 사용하여 행할 수 있다.
기재로서는, 제1 경화성 조성물을 광에 의해 경화시킨 경우에는 유기 용매를 휘발시킬 때의 가열 조건에 견딜 수 있는 내열성을 갖는 것이면 특별히 제한은 없고, 제1 경화성 조성물을 가열에 의해 경화시킨 경우에는, 유기 용매를 휘발시킬 때의 가열 조건 및 제1 경화성 조성물을 경화시킬 때의 가열 조건에 견딜 수 있는 내열성을 갖는 것이면 특별히 제한은 없다. 기재로서는, 예를 들어 연신 폴리프로필렌(OPP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리에틸렌 이소프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리올레핀, 폴리아세테이트, 폴리카르보네이트, 폴리페닐렌술피드, 폴리아미드, 폴리이미드, 셀룰로오스, 에틸렌·아세트산비닐 공중합체, 폴리염화비닐, 폴리염화비닐리덴, 합성 고무계, 액정 폴리머 등을 포함하는 기재(예를 들어 필름)를 사용할 수 있다.
기재에 도포한 바니시 조성물로부터 유기 용매를 휘발시킬 때의 가열 조건은, 유기 용매가 충분히 휘발하는 조건으로 하는 것이 바람직하다. 가열 조건은, 예를 들어 40℃ 이상 120℃ 이하에서 0.1분간 이상 10분간 이하여도 된다.
경화 공정에 있어서의 광의 조사에는, 150 내지 750nm의 범위 내의 파장을 포함하는 조사광(예를 들어 자외광)을 사용하는 것이 바람직하다. 광의 조사는, 예를 들어 저압 수은등, 중압 수은등, 고압 수은등, 초고압 수은등, 크세논 램프, 메탈 할라이드 램프 등을 사용하여 행할 수 있다. 광의 조사량은, 용융 점도의 비(X/Y)가 10 이상이 되도록 조정해도 된다. 광의 조사량은, 예를 들어 파장 365nm의 광의 적산 광량으로, 100mJ/cm2 이상이어도 되고, 200mJ/cm2 이상이어도 되고, 300mJ/cm2 이상이어도 된다. 광의 조사량은, 예를 들어 파장 365nm의 광의 적산 광량으로, 10000mJ/cm2 이하여도 되고, 5000mJ/cm2 이하여도 되고, 3000mJ/cm2 이하여도 된다. 광의 조사량(광의 적산 광량)이 클수록 용융 점도 X가 커지는 경향이 있고, 용융 점도의 비(X/Y)가 커지는 경향이 있다.
경화 공정에 있어서의 가열 조건은, 용융 점도의 비(X/Y)가 10 이상이 되도록 조정해도 된다. 가열 조건은, 예를 들어 30℃ 이상 300℃ 이하에서 0.1분간 이상 5000분간 이하여도 되고, 50℃ 이상 150℃ 이하에서 0.1분간 이상 3000분간 이하여도 된다. 가열 온도가 높을수록 용융 점도 X가 커지는 경향이 있고, 용융 점도의 비(X/Y)가 커지는 경향이 있다. 또한, 가열 시간이 길수록 용융 점도 X가 커지는 경향이 있고, 용융 점도의 비(X/Y)가 커지는 경향이 있다.
제2 준비 공정에서는, (a) 성분 및 (b) 성분, 그리고 필요에 따라서 첨가되는 다른 성분을 사용하는 것, 및 경화 공정을 실시하지 않은(광 조사 및 가열을 행하지 않은) 것 이외에는, 제1 준비 공정과 동일하게, 기재 상에 제2 접착제층(3)을 형성하여 제2 접착제 필름을 얻음으로써, 제2 접착제층(3)을 준비한다.
적층 공정에서는, 제1 접착제 필름과, 제2 접착제 필름을 접합시킴으로써, 제1 접착제층(2) 상에 제2 접착제층(3)을 적층해도 되고, 제1 접착제층(2) 상에, (a) 성분 및 (b) 성분, 그리고 필요에 따라서 첨가되는 다른 성분을 사용하여 얻어지는 바니시 조성물을 도포하고, 유기 용매를 휘발시킴으로써, 제1 접착제층(2) 상에 제2 접착제층(3)을 적층해도 된다.
제1 접착제 필름과, 제2 접착제 필름을 접합시키는 방법으로서는, 예를 들어, 가열 프레스, 롤 라미네이트, 진공 라미네이트 등의 방법을 들 수 있다. 라미네이트는, 예를 들어 0 내지 80℃의 가열 조건 하에서 행해도 된다.
<회로 접속 구조체 및 그의 제조 방법>
이하, 회로 접속 재료로서 상술한 회로 접속용 접착제 필름(1)을 사용한 회로 접속 구조체 및 그의 제조 방법에 대하여 설명한다.
도 2는, 일 실시 형태의 회로 접속 구조체를 나타내는 모식 단면도이다. 도 2에 도시한 바와 같이, 회로 접속 구조체(10)는, 제1 회로 기판(11) 및 제1 회로 기판(11)의 주면(11a) 상에 형성된 제1 전극(12)을 갖는 제1 회로 부재(13)와, 제2 회로 기판(14) 및 제2 회로 기판(14)의 주면(14a) 상에 형성된 제2 전극(15)을 갖는 제2 회로 부재(16)와, 제1 회로 부재(13) 및 제2 회로 부재(16) 사이에 배치되어, 제1 전극(12) 및 제2 전극(15)을 서로 전기적으로 접속하는 회로 접속부(17)를 구비하고 있다.
제1 회로 부재(13) 및 제2 회로 부재(16)는 서로 동일해도 상이해도 된다. 제1 회로 부재(13) 및 제2 회로 부재(16)는, 전극이 형성되어 있는 유리 기판 또는 플라스틱 기판, 프린트 배선판, 세라믹 배선판, 플렉시블 배선판, 반도체 실리콘 IC 칩 등이면 된다. 제1 회로 기판(11) 및 제2 회로 기판(14)은, 반도체, 유리, 세라믹 등의 무기물, 폴리이미드, 폴리카르보네이트 등의 유기물, 유리/에폭시 등의 복합물 등으로 형성되어 있어도 된다. 제1 전극(12) 및 제2 전극(15)은, 금, 은, 주석, 루테늄, 로듐, 팔라듐, 오스뮴, 이리듐, 백금, 구리, 알루미늄, 몰리브덴, 티타늄, 인듐주석 산화물(ITO), 인듐아연 산화물(IZO), 인듐갈륨아연 산화물(IGZO) 등으로 형성되어 있어도 된다. 제1 전극(12) 및 제2 전극(15)은 회로 전극이면 되고, 범프 전극이어도 된다. 제1 전극(12) 및 제2 전극(15)의 적어도 한쪽은 범프 전극이면 된다. 도 2에서는, 제2 전극(15)이 범프 전극이다.
회로 접속부(17)는 상술한 접착제 필름(1)에 의해 형성된다. 회로 접속부(17)는 예를 들어 접착제 필름(1)이 경화물을 포함한다. 회로 접속부(17)는, 예를 들어 제1 회로 부재(13)와 제2 회로 부재(16)가 서로 대향하는 방향(이하 「대향 방향」)에 있어서의 제1 회로 부재(13)측에 위치하고, 상술한 제1 경화성 조성물의 도전 입자(4) 이외의 (A) 성분, (B) 성분 등의 성분의 경화물을 포함하는 제1 영역(18)과, 대향 방향에 있어서의 제2 회로 부재(16)측에 위치하고, (a) 성분, (b) 성분 등을 함유하는 상술한 제2 경화성 조성물의 경화물을 포함하는 제2 영역(19)과, 적어도 제1 전극(12) 및 제2 전극(15) 사이에 개재하여 제1 전극(12) 및 제2 전극(15)을 서로 전기적으로 접속하는 도전 입자(4)를 갖는다. 회로 접속부는, 제1 영역(18) 및 제2 영역(19)과 같이 2개의 영역을 갖지 않아도 되고, 예를 들어 상술한 제1 경화성 조성물의 도전 입자(4) 이외의 성분의 경화물과 상술한 제2 경화성 조성물의 경화물이 혼재한 경화물을 포함하고 있어도 된다.
도 3은, 회로 접속 구조체(10)의 제조 방법을 나타내는 모식 단면도이다. 도 3에 도시한 바와 같이, 회로 접속 구조체(10)의 제조 방법은, 예를 들어 제1 전극(12)을 갖는 제1 회로 부재(13)와, 제2 전극(15)을 갖는 제2 회로 부재(16) 사이에, 상술한 접착제 필름(1)을 개재시켜, 제1 회로 부재(13) 및 제2 회로 부재(16)를 열 압착하여, 제1 전극(12) 및 제2 전극(15)을 서로 전기적으로 접속하는 공정을 구비한다.
구체적으로는, 도 3의 (a)에 나타내는 바와 같이, 먼저, 제1 회로 기판(11) 및 제1 회로 기판(11)의 주면(11a) 상에 형성된 제1 전극(12)을 구비하는 제1 회로 부재(13)와, 제2 회로 기판(14) 및 제2 회로 기판(14)의 주면(14a) 상에 형성된 제2 전극(15)을 구비하는 제2 회로 부재(16)를 준비한다.
이어서, 제1 회로 부재(13)와 제2 회로 부재(16)를, 제1 전극(12)과 제2 전극(15)이 서로 대향하도록 배치하고, 제1 회로 부재(13)와 제2 회로 부재(16) 사이에 접착제 필름(1)을 배치한다. 예를 들어, 도 3의 (a)에 나타내는 바와 같이, 제1 접착제층(2)측이 제1 회로 부재(13)의 실장면(11a)과 대향하도록 하여 접착제 필름(1)을 제1 회로 부재(13) 상에 라미네이트한다. 이어서, 제1 회로 기판(11) 상의 제1 전극(12)과, 제2 회로 기판(14) 상의 제2 전극(15)이 서로 대향하도록, 접착제 필름(1)이 라미네이트된 제1 회로 부재(13) 상에 제2 회로 부재(16)를 배치한다. 또한, 예를 들어 제1 접착제층(2)측이 제2 회로 부재(16)의 실장면(14a)과 대향하도록 하여 접착제 필름(1)을 제2 회로 부재(16) 상에 라미네이트해도 된다. 이 경우, 제1 회로 기판(11) 상의 제1 전극(12)과, 제2 회로 기판(14) 상의 제2 전극(15)이 서로 대향하도록, 접착제 필름(1)이 라미네이트된 제2 회로 부재(16) 상에 제1 회로 부재(13)를 배치한다.
그리고, 도 3의 (b)에 나타내는 바와 같이, 제1 회로 부재(13), 접착제 필름(1) 및 제2 회로 부재(16)를 가열하면서, 제1 회로 부재(13)와 제2 회로 부재(16)를 두께 방향으로 가압함으로써, 제1 회로 부재(13)와 제2 회로 부재(16)를 서로 열 압착한다. 이 때, 제2 접착제층(3)이 최저 용융 점도 Y를 나타내는 온도 Ty까지 접착제 필름(1)을 가열한다. 본 실시 형태에서는, 접착제 필름(1)의 용융 점도의 비(X/Y)가 10 이상이기 때문에, 상기 열 압착 시에 있어서, 제2 접착제층(3)이 유동 가능한 한편, 제1 접착제층(2)은 거의 유동하지 않는다. 그 결과, 도 3의 (b)에 있어서 화살표로 나타낸 바와 같이, 제2 접착제층이 제2 전극(15, 15) 사이의 공극을 매립하도록 유동함과 함께, 상기 가열에 의해 경화한다. 이에 의해, 제1 전극(12) 및 제2 전극(15)이 도전 입자(4)를 통해 서로 전기적으로 접속되고, 또한 제1 회로 부재(13) 및 제2 회로 부재(16)가 서로 접착되어, 도 2에 나타내는 회로 접속 구조체(10)가 얻어진다. 본 실시 형태의 회로 접속 구조체(10)의 제조 방법에서는, 도전 입자(4)가 제1 접착제층(2) 중에 고정되어 있고, 또한 제1 접착제층(2)이 상기 열 압착 시에 거의 유동하지 않기 때문에, 대향하는 전극(12) 및 (15) 사이의 접속 저항이 저감된다. 그 때문에, 접속 신뢰성이 우수한 회로 접속 구조체가 얻어진다. 또한, 제2 경화성 조성물이 광경화성 조성물을 포함하는 경우, 가열에 의한 열 압착 대신에, 가압과 광 조사, 또는 가압과 가열과 광 조사를 행함으로써 제1 회로 부재(13)와 제2 회로 부재(16)를 접합해도 된다.
<접착제 필름 수용 세트>
도 4는, 일 실시 형태의 접착제 필름 수용 세트를 나타내는 사시도이다. 도 4에 도시한 바와 같이, 접착제 필름 수용 세트(20)는 회로 접속용 접착제 필름(1)과, 해당 접착제 필름(1)이 감긴 릴(21)과, 접착제 필름(1) 및 릴(21)을 수용하는 수용 부재(22)를 구비한다.
도 4에 도시한 바와 같이, 접착제 필름(1)은 예를 들어 테이프상이다. 테이프상의 접착제 필름(1)은, 예를 들어 시트상의 원단을 용도에 따른 폭으로 장척으로 잘라냄으로써 제작된다. 접착제 필름(1)의 한쪽 면 상에는 기재가 마련되어 있어도 된다. 기재로서는, 상술한 PET 필름 등의 기재를 사용할 수 있다.
릴(21)은, 접착제 필름(1)이 감기는 권취 코어(23)를 갖는 제1 측판(24)과, 권취 코어(23)를 끼워 제1 측판(24)과 대향하도록 배치된 제2 측판(25)을 구비한다.
제1 측판(24)은 예를 들어 플라스틱을 포함하는 원판이며, 제1 측판(24)의 중앙 부분에는, 단면 원형의 개구부가 마련되어 있다.
제1 측판(24)이 갖는 권취 코어(23)는, 접착제 필름(1)을 감는 부분이다. 권취 코어(23)는 예를 들어 플라스틱을 포함하고, 접착제 필름(1)의 폭과 동일한 두께의 원환상을 이루고 있다. 권취 코어(23)는 제1 측판(24)의 개구부를 둘러싸도록, 제1 측판(24)의 내측면에 고정되어 있다. 또한, 릴(21)의 중앙부에는, 권취 장치 또는 조출 장치(도시하지 않음)의 회전축이 삽입되는 부분인 축 구멍(26)이 마련되어 있다. 이 축 구멍(26)에 권취 장치 또는 조출 장치의 회전축을 삽입한 상태에서 회전축을 구동한 경우에, 공회전하지 않고 릴(21)이 회전하게 되어 있다. 축 구멍(26)에는, 건조제가 수용된 건조제 수용 용기가 감입되어 있어도 된다.
제2 측판(25)은 제1 측판(24)이 동일하게, 예를 들어 플라스틱을 포함하는 원판이며, 제2 측판(25)의 중앙 부분에는, 제1 측판(24)의 개구부와 동일한 직경의 단면 원형의 개구부가 마련되어 있다.
수용 부재(22)는 예를 들어 주머니 형상을 이루고 있고, 접착제 필름(1) 및 릴(21)을 수용하고 있다. 수용 부재(22)는, 수용 부재(22)의 내부에 접착제 필름(1) 및 릴(21)을 수용(삽입)하기 위한 삽입구(27)를 갖고 있다.
수용 부재(22)는, 수용 부재(22)의 내부를 외부로부터 시인 가능하게 하는 시인부(28)를 갖는다. 도 4에 나타내는 수용 부재(22)는, 수용 부재(22)의 전체가 시인부(28)가 되게 구성되어 있다.
시인부(28)는 가시광에 대한 투과성을 갖고 있다. 예를 들어, 시인부(28)에 있어서의 광의 투과율을 파장 450 내지 750nm의 범위에서 측정한 경우, 파장 450 내지 750nm 사이에, 광의 투과율의 평균값이 30％ 이상으로 되는, 파장 폭이 50nm인 영역이 적어도 하나 존재한다. 시인부(28)의 광의 투과율은, 시인부(28)를 소정의 크기로 잘라낸 시료를 제작하고, 시료의 광의 투과율을 자외 가시 분광 광도계로 측정함으로써 얻어진다. 수용 부재(22)가 이러한 시인부(28)를 갖기 때문에, 수용 부재(22)의 내부, 예를 들어 릴(21)에 첩부된 제품명, 로트 넘버, 유효 기한 등의 각종 정보를 수용 부재(22)의 외부에서도 확인할 수 있다. 이에 의해, 다른 제품의 혼입을 방지할 것, 및 구분 작업의 효율이 향상될 것을 기대할 수 있다.
시인부(28)에 있어서의 파장 365nm의 광의 투과율은 10％ 이하이다. 시인부(28)에 있어서의 파장 365nm의 광의 투과율이 10％ 이하이기 때문에, (B) 성분으로서 광중합 개시제를 사용한 경우에 있어서의, 수용 부재(22)의 외부로부터 내부로 입사하는 광과, 제1 접착제층(2) 중에 잔류한 광중합 개시제에서 기인하는 제2 경화성 조성물의 경화를 억제할 수 있다. 그 결과, 고온 고습 환경 하에 있어서 회로 부재와 회로 접속부 사이에서의 박리가 발생하기 쉬워지고, 접착제 필름의 접속 저항의 저감 효과가 감소하는 등의 문제의 발생을 억제할 수 있다. 광중합 개시제로부터의 활성종(예를 들어 라디칼)의 발생이 한층 억제되는 관점에서, 시인부(28)에 있어서의 파장 365nm의 광의 투과율은, 바람직하게는 10％ 이하, 보다 바람직하게는 5％ 이하, 더욱 바람직하게는 1％ 이하, 특히 바람직하게는 0.1％ 이하이다.
동일한 관점에서, 시인부(28)에 있어서의, 상술한 광중합 개시제((B) 성분)로부터 라디칼, 양이온 또는 음이온을 발생시키는 것이 가능한 파장 영역에서의 광의 투과율의 최댓값은, 바람직하게는 10％ 이하, 보다 바람직하게는 5％ 이하, 더욱 바람직하게는 1％ 이하, 특히 바람직하게는 0.1％ 이하이다. 구체적으로는, 시인부(28)에 있어서의 파장 254 내지 405nm에 있어서의 광의 투과율의 최댓값은, 바람직하게는 10％ 이하, 보다 바람직하게는 5％ 이하, 더욱 바람직하게는 1％ 이하, 특히 바람직하게는 0.1％ 이하이다.
시인부(28)(수용 부재(22))는 예를 들어 두께 10 내지 5000㎛의 시트로 형성되어 있다. 당해 시트는, 시인부(28)에 있어서의 파장 365nm의 광의 투과율이 10％ 이하가 되는 재료에 의해 구성되어 있다. 이러한 재료는 1종의 성분을 포함하고 있어도 되고, 복수종이 성분을 포함하고 있어도 된다. 당해 재료로서는, 예를 들어 저밀도 폴리에틸렌, 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌, 폴리카르보네이트, 폴리에스테르, 아크릴 수지, 폴리아미드, 유리 등을 들 수 있다. 이들 재료는 자외선 흡수제를 포함하고 있어도 된다. 시인부(28)는 광투과성이 상이한 복수의 층을 적층함으로써 형성되는 적층 구조를 갖고 있어도 된다. 이 경우, 시인부(28)를 구성하는 각 층은, 상술한 재료를 포함하고 있어도 된다.
삽입구(27)는 수용 시에, 외부로부터의 공기의 침입을 방지하기 위해서, 예를 들어 시일기 등에 의해 폐쇄됨으로써 밀폐되어 있어도 된다. 이 경우, 삽입구(27)를 폐쇄하기 전에 수용 부재(22) 내의 공기를 흡인 제거해두는 것이 바람직하다. 수용한 초기의 단계로부터 수용 부재(22) 내의 습기가 적어지며, 또한 외부로부터의 공기의 진입을 방지할 것을 기대할 수 있다. 또한, 수용 부재(22)의 내면과 릴(21)이 밀착됨으로써, 운반 시의 진동으로 수용 부재(22)의 내면과 릴(21)의 표면이 서로 스쳐서 이물이 발생하는 것, 및 릴(21)의 측판(24, 25)의 외측면에의 흠집 발생을 방지할 수 있다.
상기 실시 형태에서는, 수용 부재는, 수용 부재의 전체가 시인부가 되게 구성되어 있었지만, 다른 일 실시 형태에서는, 수용 부재는 수용 부재의 일부에 시인부를 갖고 있어도 된다. 예를 들어 수용 부재는, 수용 부재의 측면의 대략 중앙에 직사각형상의 시인부를 갖고 있어도 된다. 이 경우, 수용 부재의 시인부 이외의 부분은, 예를 들어 자외광 및 가시광을 투과시키지 않도록 흑색을 나타내고 있어도 된다.
또한, 상기 실시 형태에서는, 수용 부재의 형상은 주머니 형상이었지만, 수용 부재는, 예를 들어 상자 형상이어도 된다. 수용 부재에는, 개봉을 위한 절입이 되어 있는 것이 바람직하다. 이 경우, 사용 시의 개봉 작업이 용이해진다.
실시예
이하, 실시예에 의해 본 발명을 보다 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 실시예에 한정되는 것은 아니다.
<폴리우레탄아크릴레이트(UA1)의 합성>
교반기, 온도계, 염화칼슘 건조관을 갖는 환류 냉각관 및 질소 가스 도입관을 구비한 반응 용기에, 폴리(1,6-헥산디올 카르보네이트)(상품명: 듀라놀 T5652, 아사히 가세이 케미컬즈 가부시키가이샤제, 수평균 분자량 1000) 2500질량부(2.50mol)와, 이소포론디이소시아네이트(시그마 알드리치사제) 666질량부(3.00mol)를 3시간에 걸쳐 균일하게 적하하였다. 이어서, 반응 용기에 충분히 질소 가스를 도입한 후, 반응 용기 내를 70 내지 75℃로 가열하여 반응시켰다. 이어서, 반응 용기에, 히드로퀴논모노메틸에테르(시그마 알드리치사제) 0.53질량부(4.3mmol)와, 디부틸주석디라우레이트(시그마 알드리치사제) 5.53질량부(8.8mmol)를 첨가한 후, 2-히드록시에틸아크릴레이트(시그마 알드리치사제) 238질량부(2.05mol)를 첨가하고, 공기 분위기 하에 70℃에서 6시간 반응시켰다. 이에 의해, 폴리우레탄아크릴레이트(UA1)를 얻었다. 폴리우레탄아크릴레이트(UA1)의 중량 평균 분자량은 15000이었다. 또한, 중량 평균 분자량은 하기 조건에 따라서, 겔 침투 크로마토그래프(GPC)로부터 표준 폴리스티렌에 의한 검량선을 사용하여 측정하였다.
(측정 조건)
장치: 도소 가부시키가이샤제 GPC-8020
검출기: 도소 가부시키가이샤제 RI-8020
칼럼: 히따찌 가세이 가부시키가이샤제 Gelpack GLA160S+GLA150S
시료 농도: 120mg/3mL
용매: 테트라히드로푸란
주입량: 60μL
압력: 2.94×106Pa(30kgf/cm2)
유량: 1.00mL/min
<도전 입자의 제작>
폴리스티렌 입자의 표면 상에, 층의 두께가 0.2㎛가 되도록 니켈을 포함하는 층을 형성하였다. 이와 같이 하여, 평균 입경 4㎛, 최대 입경 4.5㎛, 비중 2.5의 도전 입자를 얻었다.
<제1 경화성 조성물의 바니시(바니시 조성물)의 조제>
이하에 나타내는 성분을 표 1에 나타내는 배합량(질량부)으로 혼합하고, 제1 경화성 조성물(1)의 바니시 및 제1 경화성 조성물 2의 바니시를 조제하였다. 또한, 표 1에 기재된 도전 입자의 함유량(체적％) 및 충전재의 함유량(체적％)은, 제1 경화성 조성물의 전체 체적을 기준으로 한 함유량이다.
(중합성 화합물)
A1: 디시클로펜타디엔형 디아크릴레이트(상품명: 라이트아크릴레이트 DCP-A, 도아 고세 가부시키가이샤제)
A2: 상술한 바와 같이 합성한 폴리우레탄아크릴레이트(UA1)
A3: 2-메타크릴로일옥시에틸애시드포스페이트(상품명: 라이트에스테르 P-2M, 교에샤 가가꾸 가부시키가이샤제)
(중합 개시제)
B1: 1,2-옥탄디온, 1-[4-(페닐티오)페닐-, 2-(O-벤조일옥심)](상품명: Irgacure(등록 상표) OXE01, BASF사제)
B2:: 벤조일퍼옥사이드(상품명: 나이퍼 BMT-K40, 니찌유 가부시끼가이샤제)
(도전 입자)
C1: 상술한 바와 같이 제작한 도전 입자
(열가소성 수지)
D1: 비스페놀 A형 페녹시 수지(상품명: PKHC, 유니온 카바이드사제)
(커플링제)
E1: 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란(상품명: KBM503, 신에쯔 가가꾸 고교 가부시키가이샤제)
(충전재)
F1: 실리카 미립자(상품명: R104, 닛본 에어로실 가부시키가이샤제, 평균 입경(1차 입경): 12nm, 비중: 2)
(용제)
G1: 메틸에틸케톤
Figure pct00002
<제2 경화성 조성물의 바니시(바니시 조성물)의 조제>
중합성 화합물 a1 내지 a3, 중합 개시제 b1, 열가소성 수지 d1, 커플링제 e1, 충전재 f1 및 용제 g1로서, 제1 경화성 조성물에 있어서의 중합성 화합물 A1 내지 A3, 중합 개시제 B2, 열가소성 수지 D1, 커플링제 E1, 충전재 F1 및 용제 G1과 동일한 것을 사용하고, 이들 성분을 표 2에 나타내는 배합량(질량부)으로 혼합하여, 제2 경화성 조성물(1)의 바니시를 조제하였다. 또한, 표 2에 기재된 충전재의 함유량(체적％)은, 제2 경화성 조성물의 전체 체적을 기준으로 한 함유량이다.
Figure pct00003
(실시예 1)
[제1 접착제 필름의 제작]
제1 경화성 조성물(1)의 바니시를, 두께 50㎛의 PET 필름 상에 도공 장치를 사용하여 도포하였다. 이어서, 70℃, 3분간의 열풍 건조를 행하여, PET 필름 상에 두께 건조 후의 두께)가 2㎛인 제1 경화성 조성물(1)을 포함하는 층을 형성하였다. 이어서, 제1 경화성 조성물(1)을 포함하는 층에 대하여, 메탈 할라이드 램프를 사용하여 적산 광량이 300mJ/cm2가 되게 광 조사를 행하고, 중합성 화합물을 중합시켰다. 이에 의해, 제1 경화성 조성물(1)을 경화시켜, 제1 접착제층을 형성하였다. 이상의 조작에 의해, PET 필름 상에 두께 2㎛의 제1 접착제층을 구비하는 제1 접착제 필름을 얻었다. 이 때의 도전 입자 밀도는 약 7000pcs/mm2였다. 또한, 제1 접착제층의 두께는, 올림푸스 가부시키가이샤제 레이저 현미경 OLS4100을 사용하여 측정하였다.
[제2 접착제 필름의 제작]
제2 경화성 조성물(1)의 바니시를, 두께 50㎛의 PET 필름 상에 도공 장치를 사용하여 도포하였다. 이어서, 70℃, 3분간의 열풍 건조를 행하여, PET 필름 상에 두께가 10㎛인 제2 접착제층(제2 경화성 조성물(1)을 포함하는 층)을 형성하였다. 이상의 조작에 의해, PET 필름 상에 제2 접착제층을 구비하는 제2 접착제 필름을 얻었다.
[용융 점도의 측정]
이하의 방법에 의해, 제2 접착제층이 최저 용융 점도를 나타내는 온도에 있어서의 제1 접착제층의 용융 점도, 및 제2 접착제층의 최저 용융 점도를 측정하였다. 구체적으로는 먼저, 제1 접착제 필름 및 제2 접착제 필름을 각각 200㎛의 두께가 되게 40℃에서 가열하면서, 롤 라미네이터로 라미네이트하였다. 그 후, 0.8cmφ로 절단하여 시험편을 얻었다. 이어서, 얻어진 시험편에 대하여, 용융 점도 측정 장치(상품명: ARES-G2, TA 인스트루먼츠사제)를 사용한 용융 점도 측정을 행하였다. 측정 조건은 측정 온도: 0 내지 200℃, 승온 속도: 10℃/min, 주파수: 10Hz, 변형: 0.5％로 하였다.
제2 접착제층이 최저 용융 점도를 나타내는 온도(온도 Ty)는 103℃였다. 온도 Ty에 있어서의 제1 접착제층의 용융 점도(용융 점도 X)는 6×104Pa·s였다. 제2 접착제층의 최저 용융 점도(최저 용융 점도 Y)는 1×103Pa·s였다. 이들의 결과로부터, 용융 점도의 비(X/Y)는 60이었다. 또한, 상기 측정에서는, 제1 접착제 필름 및 제2 접착제 필름의 두께를 200㎛로 하였지만, 접착제 필름의 두께는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어, 100 내지 1000㎛이면 된다.
[회로 접속용 접착제 필름의 제작]
제1 접착제 필름과 제2 접착제 필름을, 기재인 PET 필름과 함께 40℃에서 가열하면서, 롤 라미네이터로 라미네이트하였다. 이에 의해, 제1 접착제층과 제2 접착제층이 적층된 2층 구성의 회로 접속용 접착제 필름을 구비하는, 기재를 구비한 회로 접속용 접착제 필름을 제작하였다.
[회로 접속 구조체의 제작]
제작한 회로 접속용 접착제 필름을 통해, 피치 25㎛의 COF(FLEXSEED사제)와, 유리 기판 상에 비결정 산화인듐주석(ITO)을 포함하는 박막 전극(높이: 1200Å)을 구비하는, 박막 전극을 구비한 유리 기판(지오마테크사제)을 열 압착 장치(가열 방식: 콘스탄트 히트형, 가부시키가이샤 타이요 기카이 세이사쿠쇼제)를 사용하여, 170℃, 6MPa로 4초간의 조건에서 가열 가압을 행하여 폭 1mm에 걸쳐 접속하고, 회로 접속용 접착제 필름에 의해 형성된 회로 접속부를 구비하는 회로 접속 구조체(접속 구조체)를 제작하였다. 또한, 접속 시에는, 회로 접속용 접착제 필름에 있어서의 제1 접착제층측의 면이 유리 기판과 대향하도록, 회로 접속용 접착제 필름을 유리 기판 상에 배치하였다.
[박리 평가]
얻어진 회로 접속 구조체의 접속 직후의 접속 외관, 및 고온 고습 시험 후의 접속 외관을, 광학 현미경을 사용하여 관찰하고, 박리 평가를 행하였다. 구체적으로는, 박막 전극을 구비한 유리 기판측으로부터 해당 유리 기판과 회로 접속부 사이에 있어서 박리가 발생하고 있는 면적(박리 면적)을 측정하였다. 고온 고습 시험은 85℃, 85％RH의 항온 항습조에 200h 방치함으로써 행하였다. 결과를 표 3에 나타낸다.
[블로킹 내성 평가]
제작한 기재를 구비한 회로 접속용 접착제 필름을 0.6mm로 슬릿하여 테이프상의 기재를 구비한 접착제 필름을 얻었다. 폭 0.7mm, 내경 40mm, 외경 65mm의 권취 코어와, 권취 코어의 양단부에 1매씩(계 2매) 마련된, 두께 2mm, 내경 40mm, 외경 125mm의 플라스틱을 포함하는 환상의 측판을 구비하는 접착 테이프용 릴을 준비하고, 해당 접착 테이프용 릴에, 상기 테이프상의 기재를 구비한 접착제 필름을, 접착제 필름측의 면을 내측으로 하여 권회하였다. 이상과 같이 하여, 길이 50m 및 폭 0.6mm의 기재를 구비한 접착제 필름을 권취 코어에 감아서 이루어지는 접착제 릴을 얻었다.
얻어진 접착제 릴을 30℃의 항온조에 24시간 방치하고, 그 후 문제없이 접착제 필름을 인출할 수 있을지 여부를 확인하였다. 문제없이 인출된 경우를 A, 인출할 때에 기재에의 부착(블로킹) 등의 문제가 발생한 경우를 B로 하여, 평가하였다. 결과를 표 3에 나타낸다.
(실시예 2)
제1 접착제 필름의 제작 시에, 적산 광량이 2000mJ/cm2가 되게 광 조사를 행한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 회로 접속용 접착제 필름 및 회로 접속 구조체를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여, 용융 점도 측정, 박리 평가 및 블로킹 내성 평가를 행하였다. 결과를 표 3에 나타낸다.
(실시예 3)
제1 경화성 조성물 1 대신에 제1 경화성 조성물 2를 사용한 것, 및 제1 접착제 필름의 제작 시에, 광 조사 대신에, 제1 경화성 조성물 2를 포함하는 층을 100℃에서 20분 가열함으로써 경화시킨 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 회로 접속용 접착제 필름 및 회로 접속 구조체를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여, 용융 점도 측정, 박리 평가 및 블로킹 내성 평가를 행하였다. 결과를 표 3에 나타낸다.
(실시예 4)
제1 경화성 조성물 1 대신에 제1 경화성 조성물 2를 사용한 것, 및 제1 접착제 필름의 제작 시에, 광 조사 대신에, 제1 경화성 조성물 2를 포함하는 층을 100℃에서 180분 가열함으로써 경화시킨 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 회로 접속용 접착제 필름 및 회로 접속 구조체를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여, 용융 점도 측정, 박리 평가 및 블로킹 내성 평가를 행하였다. 결과를 표 3에 나타낸다.
(실시예 5)
제1 경화성 조성물 1 대신에 제1 경화성 조성물 2를 사용한 것, 및 제1 접착제 필름의 제작 시에, 광 조사 대신에, 제1 경화성 조성물 2를 포함하는 층을 100℃에서 5분 가열함으로써 경화시킨 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 회로 접속용 접착제 필름 및 회로 접속 구조체를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여, 용융 점도 측정, 박리 평가 및 블로킹 내성 평가를 행하였다. 결과를 표 3에 나타낸다.
(비교예 1)
제1 경화성 조성물 1 대신에 제1 경화성 조성물 2를 사용한 것, 및 제1 접착제 필름의 제작 시에, 광 조사를 행하지 않은(제1 경화성 조성물 2를 포함하는 층을 경화시키지 않은) 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 회로 접속용 접착제 필름 및 회로 접속 구조체를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여, 용융 점도 측정, 박리 평가 및 블로킹 내성 평가를 행하였다. 결과를 표 4에 나타낸다.
(비교예 2)
제1 접착제 필름의 제작 시에, 적산 광량이 50mJ/cm2가 되게 광 조사를 행한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 회로 접속용 접착제 필름 및 회로 접속 구조체를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여, 용융 점도 측정, 박리 평가 및 블로킹 내성 평가를 행하였다. 결과를 표 4에 나타낸다.
(비교예 3)
제1 경화성 조성물 1 대신에 제1 경화성 조성물 2를 사용한 것, 및 제1 접착제 필름의 제작 시에, 광 조사 대신에, 제1 경화성 조성물 2를 포함하는 층을 60℃에서 30분 가열함으로써 경화시킨 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 회로 접속용 접착제 필름 및 회로 접속 구조체를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여, 용융 점도 측정, 박리 평가 및 블로킹 내성 평가를 행하였다. 결과를 표 4에 나타낸다.
Figure pct00004
Figure pct00005
1…회로 접속용 접착제 필름, 2…제1 접착제층, 3…제2 접착제층, 4…도전 입자, 10…회로 접속 구조체, 12…회로 전극(제1 전극), 13…제1 회로 부재, 15…범프 전극(제2 전극), 16…제2 회로 부재, 20…접착제 필름 수용 세트, 22…수용 부재, 28…시인부.

Claims (10)

  1. 도전 입자를 함유하는 제1 접착제층과, 해당 제1 접착제층 상에 적층된 제2 접착제층을 구비하고,
    상기 제2 접착제층의 최저 용융 점도에 대한, 상기 제2 접착제층이 상기 최저 용융 점도를 나타내는 온도에 있어서의 상기 제1 접착제층의 용융 점도의 비가 10 이상인 회로 접속용 접착제 필름.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1 접착제층은 제1 경화성 조성물의 경화물을 포함하고,
    상기 제1 경화성 조성물은, 라디칼 중합성 기를 갖는 라디칼 중합성 화합물을 함유하는 회로 접속용 접착제 필름.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제2 접착제층은 제2 경화성 조성물을 포함하고,
    상기 제2 경화성 조성물은, 라디칼 중합성 기를 갖는 라디칼 중합성 화합물을 함유하는 회로 접속용 접착제 필름.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 접착제층의 두께는 상기 도전 입자의 평균 입경의 0.2 내지 0.8배인 회로 접속용 접착제 필름.
  5. 제1 접착제층을 준비하는 준비 공정과,
    상기 제1 접착제층 상에, 제2 경화성 조성물을 포함하는 제2 접착제층을 적층하는 적층 공정을 구비하고,
    상기 준비 공정은, 도전 입자를 함유하는 제1 경화성 조성물을 포함하는 층에 대하여 광 조사 또는 가열을 행함으로써 상기 제1 경화성 조성물을 경화시켜, 상기 제1 접착제층을 얻는 경화 공정을 포함하고,
    상기 경화 공정에서는, 상기 제2 접착제층의 최저 용융 점도에 대한, 상기 제2 접착제층이 상기 최저 용융 점도를 나타내는 온도에 있어서의 상기 제1 접착제층의 용융 점도의 비가 10 이상이 되도록, 상기 제1 경화성 조성물을 경화시키는 회로 접속용 접착제 필름의 제조 방법.
  6. 제5항에 있어서, 상기 제1 경화성 조성물은, 라디칼 중합성 기를 갖는 라디칼 중합성 화합물을 함유하는 회로 접속용 접착제 필름의 제조 방법.
  7. 제5항 또는 제6항에 있어서, 상기 제2 경화성 조성물은, 라디칼 중합성 기를 갖는 라디칼 중합성 화합물을 함유하는 회로 접속용 접착제 필름의 제조 방법.
  8. 제5항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 접착제층의 두께는 상기 도전 입자의 평균 입경의 0.2 내지 0.8배인 회로 접속용 접착제 필름의 제조 방법.
  9. 제1 전극을 갖는 제1 회로 부재와, 제2 전극을 갖는 제2 회로 부재 사이에, 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 회로 접속용 접착제 필름을 개재시켜, 상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재를 열 압착하여, 상기 제1 전극 및 상기 제2 전극을 서로 전기적으로 접속하는 공정을 구비하는 회로 접속 구조체의 제조 방법.
  10. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 회로 접속용 접착제 필름과, 해당 접착제 필름을 수용하는 수용 부재를 구비하고,
    상기 수용 부재는, 상기 수용 부재의 내부를 외부로부터 시인 가능하게 하는 시인부를 갖고,
    상기 시인부에 있어서의 파장 365nm의 광의 투과율은 10％ 이하인 접착제 필름 수용 세트.
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