KR20200042365A - 전고체 전지의 제조 방법 - Google Patents

전고체 전지의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

전지 유닛이 되는 것의 셀의 적층체를 고압으로 가압할 수 있고, 주위를 수지 봉지할 수 있는 전고체 전지의 제조 방법을 제공한다.
양극, 고체 전해질, 및 음극으로 이루어지는 복수의 셀과 복수의 셀이 직렬로 적층되고, 적층 방향의 양단부에 놓여지는 집전판으로 이루어지는 적층체가 형 열림 상태의 금형에 투입되는 단계(S2)와, 금형을 닫고, 적층체를 가압하는 단계(S3)와, 적층체의 가압 상태에서, 수지 주입구로부터 수지를 압입하고, 수지를 고체화하는 것에 의하여 전지 유닛을 작성하는 단계(S4)와, 금형을 열고, 전지 유닛을 꺼내는 단계(S7)가 구비된다.

Description

전고체 전지의 제조 방법{PREPARATION PROCESS OF ALL-SOLID BATTERY}
본 발명은 전고체 전지의 제조 방법과 관련된 것으로, 보다 상세하게는, 전지 유닛이 되는 것의 적층체를 가압하여 수지 봉지를 할 수 있는 전고체 전지의 제조 방법에 관한 것이다.
특허 문헌 1에는, 합제(合劑)를 도포한 양극박에 박리 시트가 부착된 고체 전해질층을 롤 프레스 하고, 마찬가지로 합제를 도포한 음극박에 박리 시트가 부착된 고체 전해질층을 롤 프레스 하고, 각 박리 시트를 벗긴 후, 고체 전해층을 서로 마주보게 하여 롤 프레스 하고, 양극과 고체 전해층과 음극으로 이루어지는 띠 형상의 적층체를 제조하는 방법이 개시된다.
그러나, 띠 형상의 롤체는 휨, 압출, 균열 등을 일으키는 경우가 있고, 롤체를 소정의 셀 형상으로 잘라 내어도 평탄한 판 모양은 아니다. 그 때문에, 복수의 셀을 용기에 적층하여도, 양호한 접속 상태를 얻을 수 없다. 또한, 고체 전해질과 전극(양극, 음극)은 계면이 입자끼리의 접촉이 되므로, 접촉 저항이 크다. 이것을 작게 하기 위해서, 500MPa 정도의 고압으로 프레스 하는 것이 바람직하지만, 롤 프레스에서는, 이러한 고압에서의 프레스는 어렵다.
(특허 문헌 1) 일본국 공개 특허 2015-118870호 공보
본 발명의 목적은, 전지 유닛이 되는 것의 셀의 적층체를 고압으로 가압할 수 있고, 주위를 수지 봉지할 수 있는 전고체 전지의 제조 방법을 제공하는 것에 있다.
본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법은, 양극, 고체 전해질, 및 음극으로 이루어지는 복수의 셀과, 상기 복수의 셀이 직렬로 적층되고, 적층 방향의 양단부에 놓여지는 집전판으로 이루어지는 적층체가, 형 열림 상태의 금형에 투입되는 단계와, 금형을 닫고, 상기 적층체를 가압하는 단계와, 상기 적층체의 가압 상태로, 수지 주입구로부터 수지를 압입하고, 수지를 고체화하는 것에 의하여 전지 유닛을 작성하는 단계와, 금형을 열고, 상기 전지 유닛을 꺼내는 단계가 구비될 수 있는 것을 특징으로 한다.
상기 집전판은 적층 방향의 외측 표면에, 미리 수지 커버가 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
상기 수지의 압입 단계에서는, 수지의 사출 압력이, 상기 적층 방향과 직교하는 상기 적층체 주위의 4측면에서 균등하게 되어 있는 것을 특징으로 한다.
상기 수지의 압입 단계에서는, 수지가 경화할 때까지, 수지에 보압(保壓)이 가해지는 것을 특징으로 한다.
상기 수지의 압입 단계에서는, 수지의 사출 압력이, 단계적으로 커지도록 조정되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법에 의하면,
(a) 복수의 셀과 양단부의 집전판으로 이루어지는 적층체를 금형에 투입하고, 금형을 닫고 적층체를 가압하였으므로, 롤 프레스에 비해, 금형에 의해 적층 방향으로 초고압의 가압을 할 수 있다. 이것에 의해, 전지 유닛의 계면 저항을 저감 할 수 있고, 에너지 밀도도 향상될 수 있다.
(b) 적층체를 가압 상태로 하여 수지를 압입하고, 수지를 고체화하는 것으로 전지 유닛을 작성하기 때문에, 전지 유닛의 주위를 수지로 덮을 수 있고, 금속제의 케이스를 이용할 필요가 없다.
(c) 전지 유닛은 복수의 셀을 직렬로 적층한 구조이므로, 전극의 배선이 없고, 공간 절약으로 콤팩트한 형상으로 할 수 있다.
집전판의 적층 방향의 외측 표면에, 미리 수지 커버가 형성되어 있으므로, 적층체의 상하면을 확실하게 커버할 수 있다.
수지의 사출 압력이 적층 방향과 직교하는 적층체 주위의 4측면에서, 균등하게 가압되므로, 수지 두께가 치우치지 않도록 할 수 있다.
사출 후의 수지가 경화될 때까지의 동안에, 수지에 보압이 가해지므로, 압입한 수지의 역류가 없다. 일반적으로 수지는 소형의 실린더에 준비되고, 피스톤으로 소정량이 주입되지만, 주입후도 피스톤으로 가압 상태가 유지 지지된다.
수지의 사출 압력이, 단계적으로 커지도록 조정되는 것에 의하여, 예를 들면, 처음은 5MPa에서, 100MPa를 향하여 단계적으로 커지도록 조정되므로, 좁은 틈새에도 수지를 충전할 수 있고, 급격한 압력을 가하지 않기 때문에 균열도 발생하지 않는다.
도 1은 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하고, 금형을 여는 단계(S1)이다.
도 2는 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하고, 복수의 셀과 양단부의 집전판으로 구성되는 적층체가 금형의 왼쪽 오목부에 투입되는 단계(S2)이다.
도 3은 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하고, 복수의 셀과 양단부의 집전판으로 구성되는 적층체가 금형의 오른쪽 오목부에 투입되는 단계(S2)이다.
도 4는 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하고, 금형을 닫고, 적층체를 가압하는 단계(S3)이다.
도 5는 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하고, 적층체의 가압 상태에서, 수지 주입구로부터 수지를 압입하는 단계(S4)이다.
도 6은 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하고, 수지가 굳어진 후, 금형을 여는 단계(S5)이다.
도 7은 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하고, 수지로 굳힌 적층체를 압출봉에 의해 아래 금형의 상부로 이동하는 단계(S6)이다.
도 8은 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하고, 전지 유닛을 금형으로부터 꺼내어, 급탕구를 절단하는 단계(S7)이다.
도 9는 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하고, 금형을 닫고 , 압출봉을 초기 상태로 되돌리는 단계(S8)이다.
도 10은 도 1~9에 도시하는 방법으로 제작한 전지 유닛의 외관도이다.
도 11은 도 10의 A-A 단면도이다.
도 12는 적층체의 적층 상세도이다.
도 13은 복수의 전지 유닛을 직렬로 연결한 전고체 전지의 도면이다.
이하, 첨부의 도면을 참조하여, 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 설명한다.
(실시예)
도 1~9는 본 발명에 의한 전고체 전지의 제조 방법을 도시하는 도면이다.
도 1은 처음에 금형을 여는 단계(S1)이다. 금형(50)은 사출 성형 금형이며, 위 금형(1)과 아래 금형(2)으로 이루어진다. 이 실시 예에서는 위 금형(1)이 상하 이동하는 가동형이며, 처음에 위 금형(1)을 상승시켜 금형(50)을 연다.
도 1에 도시하는 위 금형(1)은, 다음과 같이 구성된다. 상형 기초부(3)에는, 저면 측에 압압판(7)이 설치되고 고정 핀(5)으로 고정된다. 가이드 핀(6)은 위 금형(1)의 아래 방향에의 이동을 가이드 한다. 위 금형(1)의 중앙에는, 수지 주입구(8)와 수지를 이끄는 러너(4)가 설치되어 수지를 주입할 수 있다.
도 1에 도시하는 아래 금형(2)은 다음과 같이 구성된다. 하형 기초부(14)에는 오목부(27)의 벽이 고정 핀(15)으로 고정된다. 오목부(27)는 왼쪽 오목부(27a)와 오른쪽 오목부(27b)로 이루어지고, 왼쪽 오목부(27a)와 오른쪽 오목부(27b)의 각각에 적층체(25)를 투입하여 가압을 할 수 있다. 왼쪽 오목부(27a)의 저부와 오른쪽 오목부(27b)의 저부에는 수압판(13)이 설치되고, 지지 핀(12)으로 하형 기초부(14)에 고정된다. 위 금형(1)의 가이드 핀(6)은 하형 기초부(14)의 가이드공(10)에 걸어 맞춤된다.
이젝트 대(臺)(18)가 오목부(27)의 아래쪽에 상하 이동 가능하게 설치된다. 이젝트 대(18)의 리턴 핀(11)이 이젝트 대(18)의 이동을 가이드 한다. 리턴 핀(11)은 리턴 핀공(33)에 수납된다. 이젝트 대(18)가 상승하면, 이젝트 대(18)에 장착된 압출봉(16)도 상승하고, 압출봉(16)이 왼쪽 오목부(27a)와 오른쪽 오목부(27b) 내의 적층체(25)를 오목부(27)의 위쪽으로 밀어낸다. 하형 기초부(14)의 받침대(19)의 중앙을 관통하여, 이젝트 로드(17)가 설치되어 있고, 이젝트 로드(17)를 상승시키면, 이젝트 대(18)가 상승한다.
도 2와 도 3은 복수의 셀(20)과 양단부의 집전판(24, 24)으로 구성되는 적층체(25)를 금형(50)에 투입하는 단계(S2)이다. 셀(20)은 양극, 고체 전해질 및 음극으로 이루어진다. 여기서 금형(50)은 왼쪽 오목부(27a)와 오른쪽 오목부(27b)로 이루어지는 오목부(27)가 설치되는 것으로 한다. 적층체(25)는 본 실시예에서는, 왼쪽 오목부(27a)와 오른쪽 오목부(27b)에, 각각 6개가 투입된다. 도 2에서는 왼쪽 오목부(27a)에 적층체(25)를 투입한 것을 도시한다. 또한 오른쪽 오목부(27b, 27)는 적층체(25)를 투입중인 것을 도시한다. 적층체(25)는 상하에 적층되므로, 적층 방향은 금형(50)의 상하 방향이 된다. 여기서 셀(20)은 위로부터 양극, 고체 전해층 및 음극으로 이루어지는 3층의 전지 모듈이며, 눌러 굳힘은 하지 않은 가접착의 것이다. 1개의 셀(20)의 양극 위에, 다음의 셀(20)의 음극이 적층되므로, 복수의 셀(20)은 직렬의 적층이 된다.
도 3은 왼쪽 오목부(27a, 27)와 오른쪽 오목부(27b, 27)의 양쪽 모두에 적층체(25)가 투입된 것을 도시한다. 오목부(27)의 전후좌우의 치수는, 적층체(25) 보다 크고, 틈새가 있다.
도 4는 금형(50)을 닫고, 적층체(25)를 가압하는 단계(S3)이다. 위 금형(1)의 가이드 핀(6)이 아래 금형(2)의 가이드공(10)에 걸어 맞춤하고 위 금형(1)이 아래 금형(2)의 상부를 닫으므로, 위 금형(1)의 압압판(7)과, 아래 금형(2)의 수압판(13)으로 낀 적층체(25)를 압압한다. 500MPa의 고압을 가한다.
도 5는 적층체(25)의 가압 상태로, 수지 주입구(8)로부터 수지(26)를 압입하는 단계(S4)이다. 수지(26)는 수지 주입구(8)로부터 러너(4)를 통과하여, 적층체(25)의 전후좌우의 측면으로 사출된다. 수지(26)는 적층체(25)의 전후좌우의 측면을 균등하게 압압하고, 적층체(25)의 측면과 오목부(27)의 틈새에 수지(26)를 충전한다. 수지(26)의 사출압은 5MPa 정도로부터 시작되어, 단계적으로 상승시켜, 약 100MPa 정도까지 올린다. 사출한 후도, 수지가 역류하지 않도록 수지가 굳어질 때까지 보압을 걸어 둔다.
도 6은 수지(26)가 굳어진 후, 금형(50)을 여는 단계(S5)이다. 러너(4)에 남은 수지가 핀과 같이 돌출한다.
도 7은 수지(26)로 굳힌 적층체(25)를 압출봉(16)에 의해 아래 금형(2)의 상부로 이동하는 단계(S6)이다. 압출봉(16)은 이젝트 대(18)에 장착되어 있으므로, 이젝트 로드(17)로 이젝트 대(18)를 상승시키면, 압출봉(16)을 밀어올릴 수 있고 적층체(25)를 왼쪽 오목부(27a)와 오른쪽 오목부(27b)의 위쪽으로 밀어낸다.
도 8은 적층체(25)를 금형(50)으로부터 꺼내, 불필요한 급탕구(28)를 절단하는 단계(S7)이다. 도 9는 금형(50)을 닫고 압출봉(16)을 초기 상태로 되돌리는 단계(S8)이다.
도 10은 도 1~9에 도시하는 방법으로 제작한 전지 유닛(100)의 외관 도면이다. 우측의 일부를 절단하여 도시한다. 단자대(29)가 위가 되도록 놓으므로, 적층체(25)의 적층 방향은 세로가 된다. 전지 유닛(100)은 전체가 수지 케이스(30)로 덮여 있다. 금형(50)에서 사출한 수지(26)는 도 10의 전후의 측면과 상하의 측면을 덮는다. 집전판(24)의 적층 방향의 외측 표면에는, 미리 수지 커버(32)가 형성되어 있다. 이 면은 금형(50)에 의한 압압면에서, 사출 성형의 수지를 이끌어 낼 수 없기 때문이다. 단자대(29)는 한쪽이 양극의 단자대이고, 다른 한쪽이 음극의 단자대이다. 수지 케이스(30)는 좌우 측면의 집전판에 미리 설치된 수지 커버(32)와 상하와 전후의 측면을 덮는 사출 성형으로 형성한 수지(26)로 이루어진다.
도 11은 도 10의 A-A 단면도이다. 전지 유닛(100)은 단자대(29)가 설치된다. 단자대(29)는 집전판(24)의 상단의 일부를 연장하여 굽힌 것으로, 선단에는 용접 나사가 장착된다. 전지의 셀(20)은 양극(21), 고체 전해층(23) 및 음극(22)으로 이루어진다. 전지의 셀(20)은 직렬접속(31)이다.
도 12는 적층체(25)의 적층 상세도이다. 도 2와 같은 적층 방향으로 도시한다. 상단부와 하단부에는 집전판(24)이 설치된다. 집전판(24)의 적층 방향의 외측 표면에는, 미리 수지 커버(32)가 형성되어 있다. 수지 커버(32)는 집전판(24)의 외부 지름 치수보다 약간 작게 하였다. 이것에 의해 압입된 수지(26)가 각부를 돌아 들어가므로, 수지(26)의 부착이 양호하게 이루어진다. 전지의 셀(20)은 양극(21), 고체 전해층(23) 및 음극(22)으로 이루어지고, 직렬접속(부호 31로 표시한다)이다.
도 13은 복수의 전지 유닛(100)을 직렬로 5개 연결한 전고체 전지의 도면이다. 단자대(29)는 연결도구(34)로 연결된다. 도면에는 도시하지 않지만, 전지 유닛(100)의 병렬 접속도 가능하다.
본 발명은 금형을 사용하여, 전지 유닛이 되는 적층체를 가압하여 수지 봉지를 할 수 있는 전고체 전지의 제조 방법으로서 매우 적합하다.
1 : 위 금형 2 : 아래 금형
3 : 상형 기초부 4 : 러너
5 : 고정 핀 6 : 가이드 핀
7 : 압압판 8 : 수지 주입구
10 : 가이드공 11 : 리턴 핀
12 : 지지 핀 13 : 수압판
14 : 하형 기초부 15 : 고정 핀
16 : 압출봉 17 : 이젝트 로드
18 : 이젝트 대 19 : 받침대
20 : 셀 21 : 양극
22 : 음극 23 : 고체 전해질
24 : 집전판 25 : 적층체
26 : 수지 27 : 오목부
27a : 왼쪽 오목부 27b : 오른쪽 오목부
28 : 급탕구 29 : 단자대
30 : 수지 케이스 31 : 직렬접속
32 : 수지 커버 33 : 리턴 핀공
34 : 연결도구 50 : 금형
100 : 전지 유닛

Claims (5)

  1. 양극, 고체 전해질, 및 음극으로 이루어지는 복수의 셀과, 상기 복수의 셀이 직렬로 적층되고, 적층 방향의 양단부에 놓여지는 집전판으로 이루어지는 적층체가 형 열림 상태의 금형에 투입되는 단계와,
    금형을 닫고, 상기 적층체를 가압하는 단계와,
    상기 적층체의 가압 상태에서, 수지 주입구로부터 수지를 압입하여, 수지를 고체화하는 것으로써 전지 유닛을 작성하는 단계와,
    금형을 열고, 상기 전지 유닛을 꺼내는 단계가 구비되는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 집전판은 적층 방향의 외측 표면에, 미리 수지 커버가 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 수지의 압입 단계에서는, 수지의 사출 압력이 상기 적층 방향과 직교하는 상기 적층체 주위의 4측면에서 균등하게 되어 있는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 수지의 압입 단계에서는, 수지가 경화할 때까지, 수지에 보압이 가해지는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 수지의 압입 단계에서는, 수지의 사출 압력이 단계적으로 커지도록 조정되는 것을 특징으로 하는 전고체 전지의 제조 방법.
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