KR20200013690A - 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 방법 및 장치, 및 사용법 - Google Patents

중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 방법 및 장치, 및 사용법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 방법에 관한 것으로서, 방법은, 10 keV 내지 20 MeV 범위의 에너지를 갖는 고속 중성자를 생성하는 단계; 중성자로 시료(1)를 조사하는 단계; 시료의 적어도 하나의 원소를 결정하기 위해, 조사된 시료로부터 방출된 감마선을 측정하는 단계를 포함하며, 본 발명에 따라, 시료는 비-펄스형 및 연속적인 방식으로 조사되고, 조사 동안 측정이 수행되며, 적어도 하나의 원소를 결정하기 위해, 적어도 즉발 감마선 또는 즉발 및 지연 감마선 모두가 측정 및 평가되고, 시료는 개별 구획으로 분할되며, 시준기를 사용하여 측정이 수행되고, 중성자 흐름은 시료(1)의 관련 구획(P1, P2, Pn)의 내부에서 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 방식으로 결정된다. 따라서, 분석이 확장됨으로써, 유연한 방법을 제공한다. 또한, 본 발명은 대응하는 장치, 및 다원소 분석을 위한 검출기 장치의 사용법에 관한 것이다.

Description

중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 방법 및 장치, 및 사용법
본 발명은 시료에 중성자를 조사(irradiating)함으로써 중성자 활성화에 기초하는 다원소(multielement) 분석을 위한 방법에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 적어도 하나의 시준 가능한 검출기를 포함하는 해당 장치에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 또한 제어 장치 또는 이를 위한 컴퓨터 프로그램 제품의 사용법에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 각각의 독립 청구항 또는 대안적인 독립 청구항의 전제부에 따른 방법 및 장치에 관한 것이다.
물질 또는 재료의 분석은 많은 산업 분야에서, 특히 이의 원소 조성과 관련하여, 특히 위험물 또는 폐기물 또는 재활용 재료 또는 원료와 관련하여, 또는 반제품 또는 공산품의 품질 관리에 있어서, 매우 중요하다. 이전에 수행된 분석 방법 중 하나는 시료의 정확한 조성을 사전에 인지할 필요 없이 시료의 개별 원소가 결정되는 소위 다원소 분석이다.
다원소 분석은 중성자 활성화에 의해 구현될 수 있거나, 그렇지 않으면 예를 들어, X-선 형광 분석법 또는 질량 분석법에 의해 구현될 수 있다. 이전에는, 중성자 활성화에 의한 다원소 분석은 특정 시간 사양(specification)에 따른 조사를 통해 구현되었다. 펄스형 중성자 조사의 경우, 특정 시간대(time window) 이후에, 즉발 감마선(prompt gamma radiation)이 펄스형 조사의 방식에 따라 평가되는 경우, 의미 있는 측정 결과가 보장될 수 있는 것으로 밝혀졌다. 감마선의 검출을 위한 시간대는 각각의 중성자 펄스의 종료 이후의 대기 시간 후에 시작되어 다음 중성자 펄스가 방출되기 전에 종료된다.
WO 2012/010162 A1 및 DE 10 2010 031 844 A1은 중성자 방사선을 사용하여 대량 시료의 비파괴 원소 분석을 위한 방법, 및 그 방법을 수행하기 위한 장치를 기술한다. 방법에서, 시료는 고속 중성자로 펄스형 방식으로 조사되며, 시료에 의해 방출된 감마선은 새로운 중성자 펄스가 시료를 향해 방출되기 전에 중성자 펄스 이후의 특정 시간대 후에 측정된다. 여기서, 측정 방법은 또한 감속 프로세스에 의해 그리고 각각의 중성자 펄스 후의 시간대를 관찰함으로써, 측정이 가능해질 수 있다는 발견에 기초한다. 비탄성 상호 작용으로 인해 비롯되는 유도된 감마선을 검출기에서 검출하는 것은 각각의 중성자 펄스 이후의 시간대로 인해 필터링될 수 있고, 결과적으로 측정 동안 마스킹될 수 있다. 즉발 감마선은 감마선으로서 평가된다.
또한, EP 1 882 929 B1 및 WO 01/07888 A2는 중성자가 시료 상에 펄스형 방식으로 방사되고, 시료에 의해 방출된 즉발 감마선이 측정될 때까지, 각각의 펄스 이후의 시간대를 관찰하는 방법을 기술한다. 또한, 비교 가능한 방법은 예를 들어, EP 0 493 545 B1 및 DE 10 2007 029 778 B4에 기술되어 있다.
중성자 활성화 분석은 다음의 추가적인 공보에도 기술된다: US 2015/0338356 A1, DE 603 10 118 T2, US 2005/0004763 A1, US 2012/046867 A1, DE 102 15 070 A1, DE 12 36 831 B.
중성자 활성화에 의한 시료의 다원소 분석을 단순화할 수 있는 방법 및 장치를 제공하는 것이 목적이다. 또한, 광범위한 적용 분야가 유발되는 방식으로 중성자 활성화에 의한 다원소 분석을 위한 방법 및 장치를 구성하는 것이 목적이다. 또한, 목적은 사용자를 위해 복잡하지 않은 신속한 측정 방법을 제공하는 것으로서 간주될 수 있으며, 분석될 시료의 유형 또는 크기 또는 재료 조성과는 가급적 무관하게 상기 방법을 적용하는 것이 가능하다. 특히, 검사될 시료가 원소 조성 및 시료 형상에 대해 분석하기 어려운 경우에도, 및/또는 파괴성이거나 결과에 영향을 주는 검사될 시료의 부분 시료를 취하는 것이 바람직하지 않은 경우에도, 방출된 감마선의 매우 신뢰성 있는 안전한 측정 및 평가 방식으로 또는 매우 고품질로, 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 가급적 유연한 비파괴 방법 및 해당 장치를 제공하는 것이 목적이다.
이들 목적 중 적어도 하나는 청구항 제1항에 따른 방법, 및 대안적인 독립 장치 청구항에 따른 장치에 의해 달성된다. 본 발명의 유리한 전개 사항은 각각의 종속 청구항에 설명된다. 이하에서 설명되는 예시적인 실시형태의 특징은 명시적으로 금지되지 않는 경우 서로 결합 가능하다.
중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 방법은, 10 keV 내지 20 MeV 범위의 에너지를 갖는 고속 중성자를 생성하는 단계; 중성자로 시료를 조사하는 단계; 시료의 적어도 하나의 원소를 결정하기 위해, 조사된 시료에 의해 방출된 감마선을 측정하는 단계로 수행된다. 본 발명에 따라, 시료가 비-펄스형 방식으로 연속적으로 조사되는 것이 제안되며, 측정은 특히 조사와 동일한 시간 기간 동안 조사와 동시에, 특히 조사 동안 연속적으로, 특히 미리 결정된 시간대 없이, 중성자 펄스에 의한 조사와 시간 무관하게(조사의 시간 프로파일과 무관하게) 조사 동안 구현된다.
이는 높은 측정 유연성으로, 그리고 강건하고 재현 가능하며 신뢰성 있는 결과로, 다양한 유형의 시료에 대해 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 비파괴 방법을 제공할 수 있다. 시료는 개별 펄스 없이 중성자로 연속적으로 조사되며, 예를 들어 몇 초 또는 몇 분 또는 몇 시간의 시간 기간 동안 연속적으로 조사되고, 시료에 의해 방출된 감마선은 조사와 동시에 측정될 수 있다. 여기서 특히, 특히 가스 표적 또는 연료로서의 중수소 가스와 중양성자(중수소 핵)를 융합하도록 구성된 발생기에 의해, 중성자가 생성될 수 있음이 밝혀졌다. 본 발명은 긴 시간 기간 동안 비교적 저에너지 조사에 기초하는 측정 및 평가를 가능하게 하며, 그 결과로서 분석이 매우 정확하게 그리고 재현 가능하게 수행될 수 있다.
종래기술에서 많은 측정 문제가 있는 펄스형 조사가 이전에 사용되었으며, 각각의 중성자 펄스 후에 대기 시간이 사전에 필요하다. 이전에는, 펄스 길이가 일반적으로 10 내지 수백 마이크로초(㎲) 범위에 있다. 펄스형 조사와 대조적으로, 시료에 의해 방출된 즉발 및 지연 감마선은 모두 조사와 동시에 측정되며, 검출기의 에너지 분해능은 즉발 및 지연 감마선으로의 세분화를 가능하게 한다. 펄스형 조사와 대조적으로, 방출된 방사선이 측정/평가될 수 있을 때까지 시간대(지금까지, 이는 일반적으로 적어도 5 ㎲였음)를 관찰할 필요가 없다. 감마선의 검출의 시작 전에 대기 시간을 관찰할 필요가 없다. 더 이상 각각의 중성자 펄스의 종료와의 시간적 조정이 필요하지 않다; 대신에, 조사 및 측정은 연속적으로 수행될 수 있다. 이것은 또한 시료의 분석을 위한 측정 시간이 줄어들 수 있게 한다.
측정은 시간대 없이 완전히 구현될 수 있거나, 또는 선택적으로 시간대와 함께 부분적으로 구현될 수 있다. 어떤 경우이든, 방출된 감마선의 적어도 일부는 시간대 없이 시간에 무관한 방식으로 측정된다. 방법은 적어도 간헐적으로, 고속 중성자의 감속을 포함할 수 있다.
감마선의 동시 측정은 측정 설비의 높은 효율을 가능하게 한다. 여기서, 즉발 감마선에 중점을 두면서, 즉발 및 지연 감마선이 모두 표준 작동 모드로 측정될 수 있다. 조사와 동시에 측정은 연속적인 방식으로 구현될 수 있으며, 특히 조사와 동일한 시간 사양으로, 또는 조사를 위한 시간 사양과 무관하게 개별 시간대로 구현될 수 있다. 예를 들어, 조사는 연속적이지만, 측정은 짧은 간격 동안에만 선택적으로 수행된다. 동시 측정 및 연속적인 조사의 결과로서, 더 이상 어떠한 임의적인 시간대도 고려할 필요가 없다; 대신에, 측정 및 평가가 매우 유연하게 수행될 수 있으며, 두 유형의 방사선, 즉 즉발 및 지연 감마선이 평가될 수 있다. 중성자 조사 동안 시간적 관계와 무관한 감마선의 측정/검출은 본 발명의 특징으로서 강조될 수 있다.
종래기술에 따른 조사는 펄스형이었으며, 각각의 중성자 펄스 후에 대기 시간이 사전에 요구된다. 이전에는, 펄스 길이가 일반적으로 10 내지 수백 마이크로초(㎲) 범위에 있다. 각각의 중성자 펄스 직후에 이전에 사용된 측정 설비에서 백그라운드 신호가 너무 높았고, 이에 따라 중성자 펄스 직후의 신호 대 잡음비(SNR)가 너무 불량하여 측정을 평가할 수 없었다. 따라서, 의미 있는 감마선 스펙트럼을 검출할 수 없었다. 이전의 방법에서는, 특히 중성자의 방출 이후에 측정을 수행할 수 있도록 하기 위해, 많은 측정 문제가 있는 특정 시간대가 중성자를 위해 부여되었다. 일반적으로, 이러한 시간대는 적어도 5 ㎲이다. 이러한 시간대 동안 시료에서의 상호 작용의 확률이 증가하므로, 각각의 중성자 펄스 이후의 특정 대기 시간(또는 감속 시간) 후에 충분히 양호한 신호 대 잡음비(SNR)로 측정이 수행될 수 있었다. 데이터 포착은 중성자 펄스에 따라 시간 오프셋 방식으로 구현되었다.
대조적으로, 본 방법에 따라 측정 및 평가되는 감마선은 첫째, 시료의 원자핵과 중성자의 상호 작용 직후에 방출되는 즉발 감마선이다. 즉발 감마선의 경우, 방출까지의 시간 기간이 약 10exp-16 내지 10exp-12 초이며; 이러한 시간 기간은 이를 순간/즉각 방출로서 지칭할 수 있을 정도로 짧다. 즉발 감마선의 경우, 중성자 포착과 감마선의 방출 사이에, 측정 시점과 관련된 시간 오프셋이 없다. 둘째, 지연 감마선이 또한 영향을 받는다; 이것은 특성 반감기에 따른 시간 오프셋 방식으로, 활성화된 원자핵의 붕괴 시에 방출된다. 지연 감마선은 형성된 방사성 핵종의 특성 반감기에 따라 중성자 포착 이후에 시간 오프셋으로 원자핵에 의해 방출된다. 종래의 중성자 활성화 분석법(NAA)에서, 중성자 포착을 위한 단면적 및 활성화된 방사성 핵종의 반감기는 방출된 방사선에 영향을 준다. 본 발명에 따라, 두 가지 측정 개념이 서로 연결될 수 있다: 한편으로는 종래의 중성자 활성화 분석법(NAA) 및 다른 한편으로는 즉발 감마선 NAA(PGNAA). 여기서, 감마선의 에너지(특히, 최대 피크의 상태) 및 검출기의 에너지 분해능에 기초하여, 즉발 감마선과 지연 감마선이 구별될 수 있다.
예상한 대로, 즉발 감마선을 평가함으로써 대부분의 지식을 얻을 수 있다. 그러나, 양호한 즉발 신호를 제공하지 않는, 예를 들어 납과 같은 수많은 원소가 존재한다. 따라서, 즉발 감마선과 지연 감마선을 모두 평가하는 것이 많은 적용예 또는 많은 유형의 재료 시료에서 편리하다. 선택적으로, 지연 감마선만을 측정하기 위해, 적어도 간헐적으로 펄스형 방식으로 조사가 선택적으로 구현될 수도 있다. 선택적으로, 특히 납과 관련된 분석의 경우, 조사의 유형과 무관하게 지연 감마선만이 측정될 수 있다.
시료에 의해 방출된 감마선은 하나 이상의 검출기에서 에너지 분해된 방식으로 측정된다. 이는 특히 에너지에 따라, 감마선 검출기에서 검출된 이벤트의 수의 기록에 해당하는 측정된 감마선 스펙트럼을 산출한다. 시료의 원소는 감마선의 에너지에 기초하여 식별된다. 측정된 에너지 의존 방사선 세기에 의해 원소 질량이 정량화된다. 백그라운드 신호의 감산 이후, 시료에 포함된 원소의 질량 분율은 감마선 스펙트럼에서 원소로 인해 야기된 광전피크(photopeak)의 영역으로부터 평가된다. 일반적으로, 시료의 조사된 원소는 상이한 에너지의 감마선을 방출하기 때문에, 질량을 결정하기 위해 그리고 질량 결정을 위한 불확실성 분석에서 모두, 원소의 모든 평가 가능한 감마 에너지가 분석 평가 동안 고려된다. 원소의 모든 평가 가능한 감마 에너지에 기초하는 분석은, 광범위한 데이터 기반이 사용될 수 있고 타당성 검사가 수행될 수 있다는 점에서 유리하다는 것이 밝혀졌다. 또한, 여전히 남아 있는 측정 불확실성이 감소될 수 있고, 측정 방법의 정확도가 증가될 수 있다.
다원소 분석의 경우 질량을 결정하기 위한 분석 평가는 특히, 시료로부터의 그리고 시료의 개별 구획으로부터의 감마선 방출의 에너지 의존 광전피크 효율의 계산, 및 시료 내의 그리고 시료의 구획 내의 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼의 계산에 기초한다. 초기에, 이러한 계산을 위해 원소 조성에 관한 가정이 이루어질 수 있다; 이러한 가정은 감마선 스펙트럼의 평가로부터 도출된다. 다원소 분석 결과는 광전피크 효율, 중성자 스펙트럼 및 중성자 선속을 보다 정확하게 계산하기 위해, 선험적으로 이루어지는 초기 가정을 정의하며, 계산된 시료 조성이 안정화될 때까지 시료의 조성과 관련하여 방법이 바람직하게는 반복적으로 수행되도록 함으로써 측정 방법의 정확도를 또한 증대시킬 수 있음이 밝혀졌다. 이러한 유형의 분석 절차의 결과로서, 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 비파괴 방법은 자동으로, 특히 반복적으로 수행될 수 있으며, 시료 본체의 형태 및 질량, 그리고 중성자원(neutron source) 강도만이 입력 파라미터로서 요구된다. 여기서, 중성자원 강도는 제어된 변수로서 측정 설비 또는 장치로부터 수득될 수 있다.
중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 이러한 방법, 및 방법을 수행하기 위한 장치는 물질 조성과 관련하여 간단한 방식으로 다양한 시료가 비파괴식으로 검사될 수 있게 한다. 분석 가능한 시료의 실시예는, 토양 시료, 재, 물 시료, 슬러지, 전기 폐기물, 화학 독성 또는 방사성 폐기물을 포함할 수 있다. 여기서, 시료는 일괄 작업으로 분석될 수 있거나 질량 유량을 통해 온라인으로 분석될 수 있다. 특히, 품질 보증, 표적 분류, 공정 제어 및/또는 검증 관리를 위한 목적으로, 시료가 분석될 수 있다.
이전의 방법과 비교하여, 본 발명에 따른 방법은 특히 다음의 특성으로 구별된다: 고속 중성자의 연속적인 방출; 감마선 스펙트럼의 연속적인 측정; 전체 시료 또는 시료(구획)의 개별 부분 체적의 시준된 측정; 시료가 특히, 2.45 MeV 중성자(< 10 MeV, 비교적 낮은 시작 에너지)로 조사되고; 각각의 구획의 신호를 평가함으로써 감마선이 평가되며; 원소 질량을 결정하기 위한 분석 평가는 특히, 원소 질량이 구획 내에 균일하게 분포되어 있다는 단순화된 가정에 기초하여 구현되고; 및/또는 검출기에 대한 시료 본체의 회전 및 축 방향 변위가 있다. 상기 중성자가 충분히 열중성자화될 때까지, 고속 중성자의 방출 후에 그리고 고속 중성자의 방출 동안, 감속 챔버에서, 시료 챔버에서, 및/또는 시료 자체에서, 고속 중성자의 감속이 있을 수 있다.
이와 대조적으로, 이전에는 일반적으로 다음과 같은 특성을 갖는 방법으로 분석이 수행되었다: 고속 중성자에 의한 펄스형 조사; 각각의 중성자 펄스 이후에 또는 개별 중성자 펄스들 사이에, 사전에 정의된 시간 간격 또는 시간대에서 감마선 스펙트럼의 측정; 한정되는 시준기 없이, 시료가 전체적으로 측정되고; 특히, 시료가 14.1 MeV 중성자(> 10 MeV)로 조사되며; 검출기의 전방에서 시료 본체의 회전이 있고, 감마선은 조사된 시료의 회전 각도에 따라 측정되며; 불균일하게 분포된 원소 질량을 결정하기 위한 분석 평가는 원소 질량이 점형(punctiform)이라는 단순화된 가정에 기초하여 구현된다. 시료의 전체 중성자 선속은 시료의 금속성 피복 재료에 의해 결정될 수 있다.
본 발명과 관련하여 사용되는 용어는 아래에서 간략하게 설명된다.
"차폐물"은 바람직하게는, 장치 또는 측정 설비를 둘러싸고 측정 설비 외부의 감마 및 중성자 주위 선량률을 감소시키는 재료 또는 장치를 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
"조사" 또는 "조사하는"은 바람직하게는, 시료로부터 원소 조성에 대해 특징적인 감마선의 방출을 야기하기 위해, 적어도 하나의 시료를 향하는 중성자의 방출 및 생성, 그리고 중성자 발생기의 작동을 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
"검출기 장치"는 바람직하게는, 하나 이상의 검출기를 포함하는 측정 설비의 장치 또는 조립체를 의미하는 것으로 이해되어야 하며, 상기 검출기 장치는 시료에 의해 또는 시료의 개별 구획에 의해 방출된 감마선의 고-분해능 측정을 수행한다. 각각의 검출기는 하나의 공간 방향으로 예를 들어, 5 내지 10 ㎝의 길이를 가질 수 있다.
"시준기"는 바람직하게는, 측정 설비의 장치 또는 조립체를 의미하는 것으로 이해되어야 하며, 상기 장치는 검출기의 시야를 감마선의 검출 확률이 더 높은 공간 영역으로 제한한다. 또한, 시준은 시료의 특별히 개별 세그먼트/구획에 대해 구현될 수 있다.
"측정 설비"는 바람직하게는, 시료의 다원소 분석을 위한 목적으로 이온화 방사선을 생성하기 위한 도량형 설비를 의미하는 것으로 이해되어야 한다. 일 실시형태에서, 본원에서 설명되는 장치는 측정 설비로서 지칭될 수 있다.
"감속 챔버"는 바람직하게는, 특히 흑연 또는 적어도 부분적으로 흑연으로 이루어짐으로써, 중성자를 감속시키기 위한 측정 설비의 조립체를 의미하는 것으로 이해되어야 한다. 원하는 측정/평가 유형에 따라 시료 챔버에서 선택적으로 감속이 제공될 수 있거나/제공될 수 있고, 별도의 감속 챔버에서 감속이 구현될 수 있다.
"중성자 발생기"는 바람직하게는, 측정 설비의 조립체를 의미하는 것으로 이해되어야 하고, 상기 중성자 발생기는 고속 중성자(특히, 2.45 MeV 중성자, 또는 추가적으로, 대체로 < 10 MeV를 갖는 중성자)를 방출하며 차폐물 내에 배치된다. 선택적으로, 중성자 발생기는 시료 챔버와 별개로 제공된 감속 챔버에 의해 둘러싸일 수 있다.
"중성자 선속"은 바람직하게는, 중성자 속도(cm/s)의 평균값과 중성자 밀도(cm3당 자유 중성자)의 곱을 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
"중성자 스펙트럼"은 바람직하게는, 중성자의 전체 에너지 범위에 걸친 중성자 에너지의 상대적 분포를 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
"구획"은 바람직하게는, 시료 내의 사전 정의 가능한/사전 정의된 공간 영역을 의미하는 것으로 이해되어야 하며, 모든 구획의 합은 전체 시료를 산출하거나 전체 시료 본체를 한정한다. 시료의 크기 및 측정 문제에 따라 바람직한 수의 구획이 선택될 수 있으며, 예를 들어 1개 내지 60개의 구획이 선택될 수 있다. 여기서, 구획의 체적은 수 입방 센티미터 내지 리터의 범위에 있을 수 있다. 예를 들어, 수 입방 센티미터의 매우 작은 시료의 경우, 단일 구획만을 한정하는 것이 유리할 수 있다.
"광전피크 효율"은 바람직하게는, 검출기에서 감마선 방출의 완전한 에너지 침착에 대한 검출 확률을 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
여기서, 감마선 방출은 이의 에너지 레벨과 무관하게 감마선을 의미하는 것으로 이해될 수 있다. 특정 감마선은 특정 에너지를 갖는다. 이와 같은 감마선 방출은 중성자에 의한 조사 이후의 반응이다. 따라서, 분석은 특별히 감마선 방출 스펙트럼으로부터의 개별 유형의 감마선에 대해 수행된다. 즉발 및 지연 감마선의 신호는 감마선 방출 스펙트럼을 통해 검출된다.
"시료"는 바람직하게는, 분석을 위해 선택되고, 예를 들어 토양 시료, 재, 물 시료, 슬러지, 및 화학 독성 또는 방사성 폐기물을 포함하는 검사 대상물을 나타내는 고체 또는 액체 재료 양을 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
"시료 챔버"는 바람직하게는, 조사 동안 시료가 배치되고, 특히 조사 동안 시료가 선택적으로 변위될 수도 있는 측정 설비의 조립체를 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
"시료 캐리어"는 바람직하게는, 시료를 수용하고, 시료 챔버 내에 배치되는 측정 설비의 조립체를 의미하는 것으로 이해되어야 한다. 시료의 공간 변위는 시료 캐리어에 의해 구현될 수 있다.
이하에서, 처음에 대체로 본 발명에 따른 방법이 설명되며, 본 발명의 개별 양태의 세부 사항은 그 이후에 설명된다.
하나 이상의 중성자 발생기의 작동은 측정 설비 내의 시료가 중성자에 의해 연속적으로 조사되게 하고, 중성자 상호 작용의 결과로서 유도된/방출된 감마선은 조사와 동시에 측정된다.
이미 언급된 바와 같이, 감마선은 첫째, 시료의 원자핵과 중성자의 상호 작용 직후에 방출되는 즉발 감마선이며, 둘째, 특성 반감기에 따라, 활성화된 원자핵의 붕괴 이후에 방출되는 지연 감마선이다. 시료에 의해 방출된 감마선은 하나 이상의 검출기에서 에너지 분해된 방식으로 측정될 수 있다. 이는 검출기당 측정된 감마선 스펙트럼을 산출한다. 감마선 스펙트럼은 에너지에 따라 감마선 검출기에서 검출된 이벤트의 수의 기록이다. 시료의 원소는 감마선의 에너지에 기초하여 식별된다. 측정된 에너지 의존 방사선 세기에 의해 원소 질량이 정량화될 수 있다.
구획화된 그리고 구획화되지 않은 측정의 경우 원소 질량의 계산
시료에 포함된 원소의 질량 분율은 백그라운드 신호가 감산된 후에, 감마선 스펙트럼에서 원소로 인해 야기된 광전피크의 영역으로부터 계산된다. 다원소 분석 동안에 등록된 순 광전피크 계수율은 아래에 상술된 작용 파라미터에 따라 좌우된다; 이러한 관계는 특히 다음의 간행물에서 고려되었다: G. L. Molnar(Ed.), "중성자 빔에 의한 즉발 감마선 활성화 분석의 핸드북", Kluwer Academic Publishers, ISBN 1-4020-1304-3(2004년).
(1)
Figure pct00001
여기서,
-
Figure pct00002
는 감마 에너지(
Figure pct00003
)에 대한 원소의 광전피크의 순 계수율이고,
-
Figure pct00004
은 해당 원소의 몰 질량이며,
-
Figure pct00005
은 아보가드로 상수이고,
-
Figure pct00006
는 시료 체적(
Figure pct00007
)에서의 위치이며,
-
Figure pct00008
은 중성자 에너지이고,
-
Figure pct00009
는 시료 체적에서 해당 원소의 질량에 대한 분포 함수이며,
-
Figure pct00010
는 위치(
Figure pct00011
)에서 방출된 해당 에너지(
Figure pct00012
)에서의 원소의 감마선에 대한 광전피크 효율이고,
-
Figure pct00013
은 부분 감마선 생성 단면적이며,
-
Figure pct00014
은 시료에서의 위치 및 에너지에 따른 중성자 선속이다.
여기서, 부분 감마선 생성 단면적은 고려된 원소에 따라 좌우되고, 고려된 감마선의 세기(
Figure pct00015
), 및 또한 원소의 연관된 동위 원소의 고유 주파수를 모두 포함한다. 일반적으로, 시료의 조사된 원소는 상이한 에너지의 감마선을 방출하기 때문에, 질량을 결정하기 위해 그리고 질량 결정을 위한 불확실성 분석을 위해, 원소의 모든 평가 가능한 감마 에너지(
Figure pct00016
)가 분석 평가에서 고려된다. 하나의 원소로부터의 복수의 감마 에너지를 고려하면 측정 방법의 불확실성이 줄어든다.
바람직하게는, 시료는 구획으로 세분화되며, 세그먼트 방식으로 측정/분석된다. 이를 위해, 시료의 하나 이상의 구획은 개별적인 감마-분광계 측정 동안 검출기의 시준된 시야에 위치된다(도 4). 검출기의 시야는 시준기 형상으로 인해 증가된 감마선 검출 확률을 갖는 공간 영역이다. 각각의 구획이 검출기의 시야에 대해 최적의 방식으로 정렬될 수 있도록, 시료가 이동될 수 있으며, 특히 검출기의 전방으로 회전 및 변위될 수 있다. 시료로부터 또는 각각의 구획으로부터 방출된 감마선의 에너지 의존 검출 확률은 광전피크 효율로서 지칭된다. 감마선은 시료의 구획 내에서 감쇠되므로, 검출기와 마주하여 시준기의 시야에 위치되는 구획은 검출기의 시야 외부의 구획보다 더 높은 광전피크 효율을 갖는다. 결과적으로, 특히 복수의 감마-분광계 측정이 고려되는 경우, 각각의 구획의 원소 조성과 관련된 측정 결과의 강건성이 증대될 수 있다.
하나의 구획으로의 시준의 결과로서, 특히 각각의 구획에 대한 SNR이 개선될 수 있다. 복수의 구획의 감마-분광계 측정이 조합된 방식으로 평가되는 경우, 아마도 남아 있는 불확실성이 줄어들 수 있다.
시료 본체의 크기에 따라, 총 4개를 초과하는 구획에서 특별한 이점이 야기되는 것으로 밝혀졌다. 여기서, 구획의 형상은 바람직하게는 시료 본체의 형상 및 측정 문제에 따라 한정된다.
원통형 시료에서, 시료는 특히, 레이어 및 섹터에 따라 구획으로 분할된다(도 4). 특히, 구획은 케이크 슬라이스의 형태로, 즉 3차원 원통 세그먼트로서 생성된다. (특히, 원통형 시료의 대칭 축에 직교하는 절단에 따른) 수평 구획화는 레이어로 지칭되고, 각도 의존 구획화는 (각도) 섹터로 지칭된다. 대칭 축으로부터의 거리에 따른 각도 섹터의 추가적인 세분화에서, 이들 구획은 특별히 방사상 섹터로 지칭된다. 입방체 또는 입방형 시료는 특히, 개별 복셀로 세분화될 수 있다. 각각의 복셀은 구획을 나타낸다. 각각의 복셀은 마찬가지로 입방체 또는 입방형 형상을 갖는다.
개별 구획의 원소 질량은 아래에 상술되는 바와 같이 결정된다. 여기서, 이는 특히, 원소(mk)(기호 mk)의 질량이 구획 내에 균일하게 분포되어 있다는 가정에 기초한다. 결과적으로, N개의 구획의 경우, N개의 감마선 스펙트럼이 기록되고, 각각의 감마 에너지에 대해 N개의 순 광전피크 계수율이 발생한다. 구획의 유형에 따라, 특히 방사상 섹터의 경우, 변형이 발생할 수 있다. 이 경우, NK로 대체될 수 있고, 예를 들어, 다음과 같이 적용된다: K개의 구획의 경우, N개의 감마선 스펙트럼이 N번의 측정으로 기록되며, 여기서 KN 이상이고, 각각의 감마 에너지에 대해 N개의 순 광전피크 계수율이 발생한다. 이제 K 또는 N개의 구획에 대해, 구획(i)의 시준된 측정의 경우, 방정식 (1)은 감마 에너지의 다음의 합계로 환산될 수 있으며, 여기서 지수 K는 구획들에 걸쳐서 계속되므로, 간단하고 강건한 분석을 보장한다:
(2)
Figure pct00017
여기서,
-
Figure pct00018
는 측정(i) 시에 구획(k)의 전체 광전피크 효율이고,
-
Figure pct00019
는 측정(i) 동안 구획(k)에서의 감마 에너지에 대한 전체 (n,
Figure pct00020
) 단면적으로서,
Figure pct00021
으로 형성되며,
여기서,
-
Figure pct00022
는 측정(i) 동안 구획(k)에서의 전체 중성자 선속으로서,
Figure pct00023
으로 형성된다.
결과적으로, 방정식 (2)로 인해 NxN 또는 NxK 차원을 갖는 선형 연립방정식이 비롯되며, 이를 개별 구획의 원소 질량에 대해 풀 수 있다. 이러한 선형 연립방정식은 다음과 같은 형식을 갖는다:
(3)
Figure pct00024
여기서 A는 NxN 또는 NxK 차원의 행렬이고, m, bNx1 또는 Kx1 차원의 벡터이다. 행렬(A)의 항목은 다음과 같이 주어진다:
Figure pct00025
m의 항목은 mi로 주어지고, b의 항목은 다음과 같이 주어진다:
Figure pct00026
특히, 연립방정식의 해법에 대한 물리적으로 의미 있는, 양의 고유한 결과만을 수득하기 위해, 소위 "음이 아닌 최소 제곱법" 방법이 수치 해법에서 연립방정식에 적용될 수 있다.
특히 시료의 크기 및 조성에 대한 파라미터에 기초하여, 전체 시료에서의 질량 분포, 중성자 선속 분포 및/또는 광전피크 효율의 균일성과 관련된 단순화된 가정이 적용될 수 있는 경우, 세그먼트화된/구획화된 측정은 필요하지 않을 수 있다. 그러한 경우, 시료가 바람직하게는 시준된 단일 측정으로 측정될 수 있으며, 단일 감마선 스펙트럼만이 기록될 수 있음이 입증될 수 있다. 이 경우, 방정식 (2)는 다음과 같은 간단한 선형 관계로 환산된다:
(4)
Figure pct00027
여기서,
-
Figure pct00028
는 시료의 전체 광전피크 효율이고,
-
Figure pct00029
는 시료에서의 감마 에너지에 대한 전체 (n,
Figure pct00030
) 단면적이며,
-
Figure pct00031
는 시료의 전체 중성자 선속이다.
이러한 방정식을 원소 질량(m)에 대해 직접 풀 수 있다. 해당 파라미터는 세그먼트화된/구획화된 경우 그리고 세그먼트화되지 않은 경우 모두에 대해 동일한 방식으로 계산될 수 있다.
해당 원소의 질량(m)은 각각의 감마 에너지에 대해 계산되며, 이것은 구획에 있거나 전체 시료 체적에 있다. 이러한 값의 측정 불확실성(u(m))은 독일 표준화 연구소에 의해 발행된 다음과 같은 간행물로부터도 알 수 있는 바와 같이, DIN ISO 11929에 따라 결정된다: 이온화 방사선의 측정을 위한 특성 한계(결정 임계치, 검출 한계 및 신뢰 구간의 한계)의 결정 - 기초 및 응용(ISO 11929:2010)(2011년). 원소가 상이한 감마 에너지를 갖는 감마선을 방출하기 때문에, 원소의 질량은 측정 결과로서 개별 결정된 질량들의 가중 평균으로서 결정된다. 가중은 계산된 불확실성에 기초하여 구현된다.
시료에 포함된 원소의 자동 식별
기록된 감마선 스펙트럼에 기초하여 시료에 포함된 원소가 자동으로 식별될 수 있다. 핵 물리학 데이터베이스로부터, 각각의 원소에 대해 해당 세기를 갖는 감마 에너지의 특징적인 방출 기호(signature)가 생성될 수 있다. 스펙트럼에서의 원소의 알려진 감마 에너지의 신호는 컴퓨터 프로그램에 의해 이러한 기호와 비교된다. 유사성 정도의 통계적 분석은 시료에 포함될 가능성이 가장 높은 원소의 목록을 제공한다. 즉발 감마선의 감마 에너지뿐만 아니라 지연 감마선의 감마 에너지도 이러한 식별을 위해 사용된다. 특히, 그 결과로서 다수의 원소에 적용될 수 있는 방법의 이점이 생긴다.
광전피크 효율을 결정하기 위한 방법
원소의 에너지 의존 광전피크 효율은 시료의 구획 또는 전체 시료에서의 균일한 원소 및 질량 분포를 가정하여 결정된다. 시료의 구획의 평균 밀도는 시료의 질량을 시료 체적으로 나눔으로써, 및/또는 예를 들어 Co-60 또는 Eu-154와 같은 감마 방출체를 사용하는 투과율 측정에 의해 결정될 수 있다. 투과율 측정은 예를 들어, 드럼(시료)에서의 충전 또는 검사될 유체의 충전 레벨을 결정할 수 있도록, 시료를 특성화하기 위한 확장된 측정으로서 작용할 수 있다. 광전피크 효율을 계산하기 위해, 컴퓨터 프로그램을 사용하여 시료 체적에서 랜덤 지점을 생성하고, 다음 단계에서 이러한 지점으로부터 검출기의 방향으로 다수의 랜덤 궤적을 생성한다. 그 다음, 상이한 재료에서의 경로 길이가 개별 궤적을 따라 결정되며, 궤적을 따라 에너지 의존 흡수 및 산란 확률이 재료의 감쇠 계수로부터 계산된다. 검출기에서의 감마 에너지의 완전한 침착을 위한 에너지 의존 확률은 검출기에서의 경로 길이, 그리고 광전 반응, 쌍 생성 및 컴프턴(Compton) 산란을 위한 에너지 의존 단면적으로부터 계산된다. 가급적 모든 감마 에너지에 대해 궤적을 따르는 광자의 검출 확률을 수득하기 위해 두 확률이 조합된다. 이러한 초기 지점에 대한 에너지 의존 광전피크 효율은 동일한 초기 지점을 갖는 모든 궤적에 걸친 평균화로부터 비롯된다. 각각의 감마 에너지에 대해 이러한 구획의 해당하는 전체 광전피크 효율을 수득하기 위해, 하나의 구획의 초기 지점의 모든 에너지 의존 광전피크 효율의 결과가 평균화된다.
중성자 선속 및 중성자 스펙트럼을 결정하기 위한 방법
시료의 원소 질량을 결정하기 위한 분석 평가에서, 시료 또는 시료의 개별 구획 내의 에너지 분해된 중성자 스펙트럼 및 중성자 선속은 감마선 방출의 에너지 의존 광전피크 효율과 더불어, 분석 방법에 의해 결정된다. 여기서, 선형 볼츠만 방정식의 확산 근사법을 수치적으로 풀 수 있다. 이러한 연립방정식을 위한 입력 파라미터는 빈 시료 챔버에서의 중성자 스펙트럼 및 중성자 선속의 시뮬레이션 계산으로부터, 및/또는 측정에 의해 포착된 시료 외부의 중성자 선속으로부터 계산된다.
시료의 외부에서 측정에 의한 그리고 시료 챔버 내의 중성자 선속의 선택적인 결정은 다음 단락에 설명된다.
측정 데이터를 평가하기 위한 목적으로, 각각의 구획에서의 총 중성자 선속 또는 절대 중성자 선속은 측정 챔버 내에서 시료의 외부에 부착될 수 있는 하나 이상의 중성자 검출기에 의해 선택적으로 결정될 수도 있다. 각각의 개별 구획에서의 총 중성자 선속은 각각의 중성자 검출기의 측정 데이터로부터 재구성될 수 있다. 열 중성자 선속을 측정하기에 특히 매우 적합한 중성자 감응 재료로서, 특히 BF3(BF3) 또는 3He(3He)으로 가스 충전된 비례 계수관이 중성자 검출기로서 사용될 수 있다. 검출기는 특히, 측정 레벨의 높이에 해당하는 사용 길이를 갖는 원통형 형상을 가질 수 있다. 이것은 전체 레벨의 중성자 선속의 검출 또는 측정을 단순화시킨다. 바람직하게는, 중성자 검출기는 예상되는 최대 및 최소 열 중성자 선속의 지점에서, 그리고 또한 선택적으로, 특히 각각의 경우 중성자원 지점(중성자원)으로부터 동일한 거리로, 바람직하게는 시준기의 개구 옆의 추가적인 지점에서, 측정 챔버 내에 배치된다. 특히, 적어도 4개의 중성자 검출기가 검출기와 수평의 측정 챔버에 배치된다. 중성자 선속의 수직 분포를 결정하기 위해, 중복(redundant) 중성자 검출기 레벨의 의미 내에서, 동일한 배열의 중성자 검출기들이 측정 레벨의 위 그리고 아래의 레벨들로 제공될 수 있다. 구획에서의 총 중성자 선속은 특히, 설정된 중성자원 강도, 시료의 중량 및 체적, 그리고 시료의 (공간 분해된) 재료 조성을 고려하여, 이와 같이 수득된 측정 데이터로부터 재구성되거나 결정될 수 있다. 여기서, 시료의 재료 조성은 재분류될 수 있다. 재구성은 측정 데이터에 대한 반복적 평가 프로세스의 일부로서 구현될 수 있다. 특히, 공간 분해된 재구성은 전술한 작용 또는 입력 파라미터에 따른 각각의 측정 지점에서, 시뮬레이션에 의해 결정된 중성자 선속의 특성에 기초하여 그리고 중성자 선속에 대응하여, 시료 재료의 알려진 감쇠 작용을 고려함으로써(특히 감쇠 계수를 고려함으로써) 구현된다.
결과적으로, 감마선 검출과 더불어, 중성자 검출도 시료 챔버 내에서 구현될 수 있다; 특히, 상기 중성자 검출은 각각의 구획에서의 각각의 중성자 선속이 재구성될 수 있도록, 에너지 범위에 걸쳐서 통합된 방식으로 총 중성자 선속을 측정하는 목적에 적합하다. 각각의 원소 질량은 총 중성자 선속으로부터, 그리고 중성자 스펙트럼 및 측정된 감마선 스펙트럼으로부터 정량화될 수 있다. 이는 측정 결과의 우수한 강건성 또는 의미를 제공한다. 선택적으로, (특히, 측정 중복성을 위한 목적으로) 중성자 발생기의 소스 강도가 대안적으로 또는 추가적으로 입력 변수로서 사용될 수도 있다.
일반적으로, 시료의 중성자 선속은 이전에는 전체 시료에 대해 통합된 방식으로 에너지 의존 보정 계수를 결정함으로써 결정되었다. 이러한 계산 방식은 특히 다음과 같은 간행물에서 고려되었다: A. Trkov, G. Zerovnik, L. Snoj 및 M. Ravnik의 "중성자 활성화 분석법의 자기-차폐 요소에 관하여", Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 610, pp. 553~565(2009년). 대량 시료의 경우, 특히 2개의 공간 차원으로의 축소를 가능하게 하는 특이적 형상에 대해, 에너지 의존성 없이 중성자 선속을 결정하기 위한 근사법이 1994년 R. Overwater의 간행물에서 제안되었으며, 이는 이하에서 더 상세히 명시된다.
시료 내의 또는 시료의 개별 구획 내의 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼은 본원에서 설명된 방법에서 (컴퓨터 프로그램에 의해) 자동화된 방식으로 결정될 수 있으며, 선형 볼츠만 방정식의 확산 근사법을 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 방식으로 수치적으로 풀 수 있고(3개의 모든 공간 차원이 고려됨), 이러한 연립방정식을 위한 입력 파라미터는 빈 시료 챔버에서의 중성자 스펙트럼 및 중성자 선속의 시뮬레이션 계산으로부터, 및/또는 측정에 의해 검출된 시료(측정되는 재료) 외부의 중성자 선속으로부터 계산될 수 있다.
시료의 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 중성자 선속은 중성자에 대한 전체 볼츠만 수송 방정식의 해법으로부터 결정될 수 있다:
(5)
Figure pct00032
여기서,
Figure pct00033
은 방향성 변수를 나타내고, 결과적으로
Figure pct00034
는 이하의 방정식을 충족시킨다:
(6)
Figure pct00035
여기서,
Figure pct00036
는 총 단면적을 나타내고,
Figure pct00037
는 시료에 포함된 원소의 개별 단면적으로 구성된, 시료 재료의 중성자에 대한 산란 단면적을 나타낸다.
방정식 (6)은 소위 SP3 근사법에 해당하는, 연결된 확산 연립방정식에 의해 근사화된다; 상기 관계는 특히 다음의 간행물에서 고려된다: P. S. Brantley 및 E.W. Larson의 "단순화된 P3 근사법", Nuclear Science and Engineering, 134, pp. 1~21(2000년). 이러한 연립방정식은 컴퓨터 프로그램에 의해 다군 형태로 수치적으로 풀린다. 결과적으로, 전체 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼은 해당 에너지군으로 분해된, 시료의 각각의 구획에서 수득될 수 있다. 입력 파라미터를 결정하기 위해, 빈 측정 챔버에서의 중성자 선속의 시뮬레이션 계산에 기초하여, 측정 챔버 또는 시료의 경계를 통하는 에너지 분해된 선속이 계산된다. 연립방정식의 파라미터는 시료의 원소 조성으로부터 비롯되며, 제1 단계에서, 입력 파라미터는 특히 시료 또는 구획의 원소 조성 및 시료의 균일성에 관한 가정에 따라, 측정에 의해 검출된 시료 외부의 중성자 선속으로부터, 및/또는 빈 시료 챔버에서의 시뮬레이션된 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼으로부터 계산된다. 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼은 각각의 구획에 대해, 특히 시료의 가상 세분화에 기초하여 공간 영역에 한정되는 각각의 구획에 의해, 각각의 경우 개별적으로 계산 및 평가될 수 있다.
자동화된 반복적 접근법
분석 평가의 결과, 또는 가장 중요한 결과는 시료의 원소 조성이다. 바람직하게는, 평가는 시료 내의 또는 시료의 구획 내의 에너지 의존 광전피크 효율, 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼에 관한 파라미터에 기초한다. 결과적으로, 고려되는 시료의 구획 내의 그리고 시료 내의 에너지 의존 광전피크 효율, 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼의 3개의 계산된 파라미터와 함께, 중성자원 강도 및 시료 본체의 형태/형상 및 질량의 3개의 입력 파라미터에 기초하여, 매우 포괄적인 분석이 구현될 수 있다. 이들 파라미터는 시료의 원소 조성에 의해 영향을 받으므로, 방법은 계산된 원소 조성이 더 이상 변경되지 않거나 더 이상 실질적으로 변경되지 않을 때까지 반복적으로 수행되는 것이 바람직하다. 가능한 반복 방식은 도 3을 참조하여 더 상세히 설명된다. 초기 중성자 선속 및 초기 중성자 스펙트럼이 입력 파라미터로부터 계산된다(단계 S1). 또한, 정확한 시준 유형 그리고 선택적으로, 시료의 구획화가 추가적으로 고려/결정될 수 있으며, 또한 측정 절차에 유리한 시료의 병진 이동 및/또는 회전이 또한 고려될 수 있다(단계 S2). 시준 유형 및 시료의 구획화는 특히, 시료의 크기 및 형상에 따라 이루어질 수 있다. 더 큰 시료 및 더 복잡한 형상은 작은 시료보다 더 많은 구획으로 세분화된다. 기록된 감마선 스펙트럼의 평가는 감마선 피크들 사이의 간섭을 고려하여, 스펙트럼의 측정된 피크를 개별 원소에 할당함으로써 시료에 포함된 원소의 식별을 포함한다. 개별 감마 에너지의 순 계수율은 바람직하게는 한 번만 계산되며, 반복적 방법 내에서 일정하게 유지된다(단계 S3). 이로부터 시료의 초기 원소 조성이 계산된다. 시료의 원소 조성은, 광전피크 효율(단계 S4), 시료의 개별 구획에서의 원소 질량(단계 S5), 그리고 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼(단계 S6)을 계산하기 위한, 이하에서 또한 설명될 단계들을 적용함으로써 결정된다. 이러한 프로세스는 개별 구획에서의 원소 조성이 더 이상 변경되지 않을 때까지 반복적으로 수행된다. 반복적 분석 절차의 결과로서 높은 정확도가 달성된다.
개별 감마 에너지의 순 계수율은 특히 한 번만 계산되며, 반복적 방법 동안에 일정하게 유지된다. 시료의 원소 조성에 관한 초기 가정은 처음에 이루어진다. 그 다음, 구획의 새로운 원소 조성은 시료의 개별 구획에서의 광전피크 효율, 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼 그리고 원소 질량을 계산하기 위한, 이전 단락들에 설명된 방법을 적용하여 결정된다. 이러한 프로세스는 개별 구획에서의 원소 조성이 더 이상 변경되지 않을 때까지 반복적으로 수행될 수 있다.
본원에 설명된 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 비파괴 방법은, 특히 이미 약 1 리터를 초과하는 특히 대량 시료의 경우, 특히 비교적 긴 지속 시간 동안에도, 이러한 분석 절차의 결과로서 비로소 자동화된 또는 완전 자동화된 방식으로 수행될 수 있다. 입력 파라미터로서 시료 본체의 형태 및 질량만이 요구되며, 계산 동안 중성자원 강도가 고려된다. 여기서, 중성자원 강도는 중성자 발생기의 작동 파라미터로부터 또는 중성자원의 활동으로부터 확인된다. 대량 시료의 원소 분석인 경우에도, 각각의 시료가 중성자에 의해 연속적으로 조사되고, 시료에 의해 방출된 감마선 및 시료에 포함된 원소의 양이 측정되며, 백그라운드 신호의 감산 이후에, 상기 원소는 원소로 인해 야기된 광전피크의 영역으로부터, 특히 계수율-에너지 도표로 평가된다. 이전의 방법과 대조적으로, 측정 시간의 중단 또는 펄스형 조사가 요구되지 않으면서, 조사가 연속적으로 수행될 수 있고 측정이 동시에 수행될 수 있다. 추가적으로, 시료의 위치에서 중성자 선속을 결정하기 위해 시료의 적어도 일부분에 대한 알려진 시료의 조성이 더 이상 필요하지 않다. 특히 대량 시료의 경우, 시료를 특성화하기 위한 투과율 측정이 있을 수도 있다.
여기서, "고속 중성자"는 소스에 의해 방출될 때 고속이어서, 특히 시료와의 상호 작용의 확률을 증가시킬 수 있도록, 시료 챔버 및/또는 감속 챔버에 의해 감속되는 중성자를 의미하는 것으로 이해되어야 한다. 감속 물질에 의해 감속된 중성자는 열중성자화된 중성자로 지칭될 수 있다. 열중성자화된 중성자는 특히, 100 meV(밀리일렉트론볼트) 미만의 운동 에너지를 갖는 저속 또는 감속된 자유 중성자이다. 중성자의 분류에서, 열중성자화된 중성자 또는 열중성자는 냉중성자와 고속 중성자 사이에 있다. "열중성자화된"이라는 용어는 매체에서의 반복적인 산란의 결과로서, 중성자가 후자의 열 운동과 평형을 이루게 되는 것을 나타낸다. 여기서, 이러한 열중성자화된 중성자의 속도는 온도로 기술될 수 있는 해당 맥스웰 분포를 채택한다.
일 실시형태에 따라, 조사, 또는 조사 및 측정은 적어도 1 밀리초 또는 적어도 1초의 시간 기간 동안 구현된다. 일 실시형태에 따라, 조사에 반응하여 방출된 방사선의 측정은 5 마이크로초(㎲) 미만의 시간대로 조사 동안 구현된다.
일 실시형태에 따라, 조사는 중단 없이, 적어도 10분, 또는 적어도 30분, 또는 적어도 2시간의 시간 기간 동안 구현된다. 최적의 조사 지속 시간은 각각의 특정 분석 문제에 따라 정의된다. 이러한 시간 기간 동안의 연속적인 조사는 유연한 방식으로, 또한 특히 개별 부분적 양태에 대하여 표적화된 방식으로, 측정 데이터의 신뢰성 있는 평가를 가능하게 한다. 특히, 조사 지속 시간은 분석 문제의 요구된 감도를 고려하여 정의될 수 있다. 조사 지속 시간이 증가함에 따라 미량 오염물(미량의 오염물)을 검출할 확률이 증가한다는 것이 밝혀졌다. 본 발명에 따른 측정 방법의 감도는 시간을 증가시킴으로써 증가될 수 있다. 이 경우, 조사 지속 시간 및 반복은 서로 무관하게 정의될 수 있다.
초 범위의 조사 지속 시간은 최소 조사 지속 시간으로서 정의될 수 있다. 수 초, 수 분, 수 시간 또는 심지어 수 일 범위의 조사 지속 시간은 최대 조사 지속 시간으로서 정의될 수 있다.
일 실시형태에 따라, 2.45 MeV의 중성자 에너지 값, 또는 2.45 MeV, 14.1 MeV의 그룹으로부터의 적어도 하나의 중성자 에너지 값을 갖는 중성자가 생성된다. 2.45 MeV의 중성자의 경우, 특히 양호한 신호, 즉 유리한 SNR을 갖는 신호가 포착될 수 있음이 밝혀졌다.
일 실시형태에 따라, 10 keV 내지 20 MeV, 특히 10 keV 내지 10 MeV의 에너지 범위의 적어도 하나의 값을 갖는 중성자 에너지를 갖는 중성자가 생성된다. 일 실시형태에 따라, 10 MeV 이하의 중성자 에너지를 갖는 중성자가 생성된다. 특히, 이것은 높은 감도를 제공한다. 10 MeV 이하의 중성자 에너지, 특히 2.45 MeV의 중성자 에너지에 의한 연속적인 조사의 이점은, 적어도 3 내지 4 MeV의 중성자 에너지가 필요한 임계 반응과 같은, 많은 비탄성 상호 작용이 이 경우에 발생하지 않는다는 점으로 밝혀졌다. 이러한 비탄성 상호 작용은 SNR의 저하를 야기한다. 이제 중성자원의 에너지가 가급적 낮게 유지됨으로써, 선택된 중성자 에너지 아래에서 이러한 비탄성 상호 작용을 방지하는 것이 가능하다. 방법의 가능한 변형예 중 하나에 따라, 2.45 MeV의 중성자 에너지가 전적으로 사용된다.
본 발명에 따라, 적어도 하나의 원소를 결정하기 위한 목적으로, 연속적인 중성자 조사에 의한 적어도 즉발 감마선, 또는 즉발 및 지연 감마선 모두가 측정 및 평가된다. 두 유형의 감마선을 모두 평가하면 분석 옵션이 확장되고 방법의 유연성이 증대된다. 어떠한 중성자 펄스의 시간 의존성도 고려할 필요 없이, 조사된 원자핵의 후속 반응을 평가하는 것이 편리해지는 것으로 밝혀졌다: 원자핵이 중성자를 포착하는 즉시, 상이한 에너지의 감마선이 자동으로 방출된다. 원자핵은 일련의 감마선 방출을 방출함으로써 하방 천이(de-excite)된다. 이에 따라 생성된 감마선은 각각의 원소에 대해 특징적이다.
일 실시형태에 따라, 적어도 하나의 원소를 결정하기 위해, 연속적인 중성자 조사에 반응하는 지연 감마선만이 적어도 간헐적으로 측정 및 평가된다. 이것은 예를 들어 특정 재료를 갖는 시료의 경우, 검사의 주안점이 특정 양태에 집중될 수 있게 한다.
일 실시형태에 따라, 적어도 하나의 원소를 결정하기 위한 목적으로, 시료에 의해 방출된 감마선은 에너지 분해된 방식으로, 특히 광전피크 계수율을 결정함으로써 측정되며, 결정은 적어도 하나의 감마선 스펙트럼에 따른, 특히 각각의 검출기에 의해 검출된 감마선 스펙트럼에 따른, 측정된 감마선의 에너지 분해된 평가를 포함한다. 여기서, 즉발 감마선 및 지연 감마선 모두에 대해 동일한 검출기가 사용될 수 있다. 에너지 분해된 분석은 유연성 및 강건성을 촉진시킨다. 이것은 또한 한 번의 측정을 사용하여 거의 모든 원소의 병렬 분석을 가능하게 한다.
측정된 감마선 스펙트럼은 검출기에 따라 다르다. 각각의 검출기는 특정 감마선 스펙트럼에 대해 각각의 경우 특정 분해능을 가질 수 있다.
일 실시형태에 따라, 측정/평가는 시료에 의해 방출된 감마선의 세기의 에너지 분해된 측정/평가를 포함한다. 이것은 특히 복수의 유형의 감마선의 평가와 함께, 높은 유연성 및 강건성을 제공한다.
일 실시형태에 따라, 결정은 측정된 감마선의 평가를 포함하며, 평가는, 계수율-에너지 도표의 적어도 하나의 광전피크를 이의 에너지에 기초하여, 시료의 원소와 상관시키는 단계를 포함한다. 이것은 특히 복수의 검출기 중 하나에 의해 측정된 감마선 스펙트럼 각각의 경우에 대해, 즉발 및 지연 방사선을 모두 고려하는 포괄적인 분석을 제공한다.
여기서, 검출된 광전피크는 즉발 또는 지연 감마선을 특성화하는 광전피크일 수 있다. 평가 동안, 즉발 및 지연 감마선은 특히 2개의 감마 에너지가 간섭하는 광전피크의 경우에도, 각각의 에너지에 기초하여 구별될 수 있다. 즉발 피크와 지연 피크 간의 구별은 그러한 간섭과 무관하게 계속된다. 두 유형의 감마선에 대해, 이 경우, 시료에서의 방출 위치(소스 지점)로부터 검출기에서의 흡수로 상호 작용이 매핑되는 수치 계산법을 통해, 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 방식으로 각각의 광전피크 효율이 결정될 수 있다.
일 실시형태에 따라, 평가는, 특히 계수율-에너지 도표에서 원소로 인해 야기되는 백그라운드 신호를 광전피크의 순 영역으로부터 감산한 후에, 시료에 포함된 적어도 하나의 원소의 성분이 평가됨으로써, 시료의 적어도 하나의 원소의 질량 분율을 정량화하는 단계를 포함한다.
이를 위해, 광전피크가 스펙트럼에 맞춰질 수 있다. 광전피크 아래의 영역은 백그라운드/백그라운드 신호로서 정의될 수 있고, 순 광전피크 영역은 사용 신호로서 정의될 수 있다.
일 실시형태에 따라, 시료, 특히 시료의 개별 구획은 구획의 형상에 대하여 특별히 시준된 시야를 갖는 특히 적어도 하나의 검출기에 의해 또는 복수의 검출기에 의해, 시준된 방식으로 측정된다. 이것은 특히 양호한 SNR의 경우에, 정확도를 증가시킬 수 있고, 또한 시료의 부분에 집속시킬 수 있게 한다. 특히, 2개 이상의 검출기의 경우 측정 시간에 관련된 이점이 발생한다. 본원에 설명된 방법에서 측정 시간은 더 많은 검출기가 제공될수록 더욱 단축되도록 선택될 수 있거나/선택될 수 있고, 동일한 측정 시간에 대해 측정 감도가 증가될 수 있음이 밝혀졌다.
본 발명에 따라, 시료는 구획으로 세분화되며, 방출된 감마선은 시준기를 사용하여 각각의 구획에 대해 측정 및 평가된다. 일 실시형태에 따라, 측정, 결정 및/또는 평가는 시료의 개별 구획에 대해 개별적으로 구현되며, 상기 구획은 특히 시준을 통해, 자동으로 또는 수동으로 사전 정의되거나 미리 결정 가능하다. 이것은 시료의 개별 영역에 집속시킬 수 있게 하거나, 또는 불균일한 조성을 갖는 시료 또는 대량 시료의 평가를 단순화시킨다.
구획화는 특히 원하는 평가 정확성에 대하여, 분석을 단순화시킨다. 구획화는 결과적으로 각각의 구획에서의 공간 분해된 원소 조성을 가능하게 할 수 있다. 또한, 구획화는 더 용이하게 또는 더 적은 오류로 가정을 내릴 수 있는 이점을 제공한다. 예를 들어, 각각의 경우 원통 세그먼트(케이크 슬라이스)로서, 원통형 시료 본체의 경우, 8개 이상의 구획, 특히 12개의 구획이 형성된다. 그 다음, 검출기 장치는 예를 들어, 서로 대향하게 배치되는 것이 아니라 비스듬히(180° 미만의 원주 각도, 예를 들어 130 내지 150°의 원주 각도) 서로 오프셋되게 배치되는 2개의 검출기를 포함한다. 그 다음, 특히 60° 스텝으로, 예를 들어, 12개의 구획이 정의되는 경우 그리고 2개의 검출기가 사용되는 경우 6개의 스텝으로, 증분 회전을 통해 전체 원주에 걸쳐서 전체 시료가 분석될 수 있다.
이 경우, 시준과 구획화 사이의 관계 또는 의존성이 사용될 수 있음이 밝혀졌다. 특히, 시준은 선택된 구획화에 따라 구현될 수 있다. 장치의 제어 장치는 선택된 구획화에 따라 시준을 미리 결정하도록 구성될 수 있다. 여기서, 시준과 구획화 사이에 다음과 같은 관계가 미리 결정될 수 있다: 전체 구획은 바람직하게는 검출기의 시준된 시야에 있다. 여기서, 검출기의 시준된 시야는 다른 구획, 즉 시준이 집속되는 표적 위치와 동일하지 않은 구획의 가급적 최소 공간 성분만을 갖는다. 시준기의 선택적으로 조정 가능한 형상의 결과로서, 시야가 주로 표적 위치로 제한될 수 있다.
시준은 특히 백그라운드 신호를 효과적으로 감쇠시킬 수 있는 것으로 밝혀졌다. 여기서, "시준된 측정"은 특히, 시준된 시야를 갖는 적어도 하나의 검출기에 의한 감마선의 검출을 의미하는 것으로 이해되어야 한다. 본원에 설명된 방법은 또한 시준으로 인해, 특히 유리한 SNR로 비교적 긴 시간 기간 동안 연속적으로 수행될 수 있음이 밝혀졌다.
일 실시형태에 따라, 결정은 측정된 감마선의 평가를 포함하며, 평가는 시료에서의 균일한 질량 및/또는 원소 분포, 특히 시료의 복수의 구획 중 적어도 하나에서의 균일한 질량 및/또는 원소 분포의 가정에 기초하여 구현된다. 이것은 특히 고도로 자동화된 반복적 방법의 경우, 강건한 방법을 제공한다.
원소 및 질량 분포는 적어도 각각의 구획에서 균일한 것으로 가정될 수 있으므로, 각각의 구획은 균일하게 계산/평가될 수 있다. 여기서, 균일한 질량 분포의 가정이 가급적 최상의 시작 범위로 적용되도록 하는 방식으로, 즉 예를 들어, 높이 방향으로 서로의 위에 레이어를 대신하는 케이크 슬라이스가 없도록 하는 방식으로, 구획이 기하학적으로 선택됨으로써 측정 정확도가 또한 증가될 수 있다.
이와 대조적으로, 이전의 방법은 흔히 점원(point source)인 원소의 분석 접근법을 사용한다. 원소 분포의 구성과 관련하여, 구획에서의 균일한 원소 및 질량 분포, 또는 점원 중 어느 하나인 2가지 초기 가정 중 하나가 이루어질 수 있다. 본원에 설명된 방법과 함께 균일한 원소 및 질량 분포의 가정은 불확실성이 최소화된 매우 강건한 측정으로 이어진다는 것이 밝혀졌다.
본 발명에 따라, 결정은 측정된 감마선의 평가를 포함하며, 평가는, 특히 선형 볼츠만 방정식의 확산 근사법에 기초하여, 특히 다음과 같은 관계에 기초하여, 시료의 각각의 구획 내의 중성자 선속의 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 계산을 포함한다:
Figure pct00038
이것은 또한 간단한 유형의 계산을 제공함으로써, 전술한 이점과 함께, 특히 반복의 경우에 이점을 제공한다.
또한, 일 실시형태에 따라, 평가는, 특히 공간 분해된 및/또는 에너지 분해된 방식으로, 특히 다음과 같은 관계에 기초하여, 시료 내의, 특히 시료의 각각의 구획 내의 중성자 스펙트럼의 계산을 포함한다:
Figure pct00039
이것은 전술한 이점과 함께, 강건성을 제공한다.
일 실시형태에 따라, 결정은 측정된 감마선의 평가를 포함하며, 평가는, 각각의 경우 다음과 같은 관계에 기초하여, 특히 근사법을 통해 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼을 계산함으로써, 시료 내의 또는 시료의 개별 구획 내의 에너지 의존 광전피크 효율 및 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼을 계산하는 단계를 포함한다:
Figure pct00040
이것은 전술한 이점을 제공한다. 시료 내의 또는 시료의 개별 구획 내의 에너지 의존 광전피크 효율, 중성자 선속 및 에너지 분해된 중성자 스펙트럼은 평가를 위한 강건한 기초를 제공하는 것으로 밝혀졌다. 여기서, 입력 파라미터는 빈 시료 챔버에서의 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼으로부터, 및/또는 측정에 의해 검출된 시료 외부의 중성자 선속으로부터 계산될 수 있다.
확산 근사법은 특히, 소수의 독립 변수에 기초하는 계산을 가능하게 한다는 것이 밝혀졌다. 이는 또한 분석의 복잡성을 줄일 수 있다. 매우 정확한 대안적인 방법은 결정론적 방식으로 또는 몬테카를로 방법에 의한, 전체 선형 볼츠만 방정식에 대한 수치 해법일 수 있다. 그러나, 두 변형예에 대한 계산 경비가 매우 높다; 특히, 반복의 경우에, 수 시간 또는 심지어 수 일 범위의 계산 시간을 예상해야 한다. 확산 근사법은 간단한 수학적 구조를 제공함으로써, 간단한 수치 계산법의 적용을 가능하게 한다.
일 실시형태에 따라, 결정은 측정된 감마선의 평가를 포함하며, 각각의 구획에서의 각각의 원소의 질량 분율을 정량화할 때 분석되는, 시료의 각각의 구획에서의 적어도 하나의 원소의 복수의 감마 에너지로부터 각각의 경우 생성된 복수의 광전피크 영역에 의해, 측정된 광전피크 영역과 관련하여 평가가 적어도 부분적으로 구현되며, 상기 분석은 (지수 K가 구획들에 걸쳐서 계속되는 각각 N 또는 K개의 구획에 대해) 다음과 같은 관계에 기초한다:
Figure pct00041
달리 표현하면, 시료의 각각의 구획에서의 적어도 하나의 원소로부터의 복수의 감마 에너지는 각각의 경우, 각각의 원소의 질량 분율을 정량화하는 경우 평가 동안에 분석될 수 있다. 이것은 우수한 정확도를 갖는 간단하고, 강건하며, 유연한 방법을 제공한다. 고품질의 측정/평가가 보장될 수 있다.
이전에는, 시료의 중성자 선속은 전체 시료에 대해 통합된 방식으로 결정되는 에너지 의존 보정 계수에 의해 결정될 수 있었다. 특히 대량 시료의 경우, 에너지 의존성 없이 중성자 선속을 결정하기 위해 그리고 2개의 공간 차원으로의 축소를 가능하게 하는 특정 형상을 위해, 근사법이 적용될 수도 있음이 밝혀졌다. 특히, 이러한 방법은 2개의 파라미터에 의해서만 결정되는 확산 방정식에 기초한다. 특히, 방법의 양태를 적용하는 것이 가능하며, 그 관계는 다음의 간행물에서 이미 상세히 고려되었다: R. Overwater의 논문 "중성자 활성화 분석에 도움이 되는 대형 시료의 물리학", Delft University of Technology, Delft University Press, ISBN 90-407-1048-1(1994년).
이와 대조적으로, 시료 또는 시료의 개별 구획 내의 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼은 본 발명에 따라 컴퓨터 프로그램에 의해 결정될 수 있으며, 선형 볼츠만 방정식의 확산 근사법은 특히 3개의 모든 공간 차원이 고려됨으로써, 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 방식으로 수치적으로 풀릴 수 있다. 이러한 연립방정식을 위한 경계 조건은 빈 시료 챔버에서의 중성자 선속의 시뮬레이션 계산으로부터, 및/또는 측정에 의해 검출된 시료 외부의 중성자 선속으로부터 계산될 수 있다. 에너지 의존 보정 계수는 필요하지 않거나 정의될 필요가 없다.
중성자 선속 및 중성자 스펙트럼의 계산 및 평가는 특히, 각각의 구획이 공간 영역으로의 시료의 가상 세분화에 기초하여 정의됨으로써, 각각의 구획에 대해 각각의 경우 개별적으로 구현될 수 있다.
일 실시형태에 따라, 방법은 중성자원 강도, 시료 형상 및 시료 질량의 입력 변수에 기초하여 수행되며, 특히 전적으로 상기 3개의 입력 변수에 기초하여 수행된다. 이의 결과로서, 방법은 고도로 자동화될 수 있다. 이 경우, 3개의 입력 파라미터만이 미리 결정되기만 하면 된다. 추가적인 파라미터는 수치적으로/자동화된 방식으로 확인될 수 있다. 이의 결과로서, 사용자의 관련 경비를 최소화하는 것도 가능하다. 추가적인 입력 파라미터는 예를 들어, 핵 물리학 데이터에 의해, 또는 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼의 계산을 위한 입력 파라미터의 시뮬레이션된 계산에 의해 제공될 수 있다.
선택적으로, 모니터, 또는 미리 결정된 조성을 갖는 교정 재료가 시료와 함께 분석될 수 있다. 이것은 특히 그 조성이 알려지지 않은 시료의 경우, 또는 상대적으로 불확실한 가정이 이루어지는 시료의 경우, 측정 정확도 또는 측정의 강건성을 증대시킬 수 있다. 그러나, 모니터의 사용 및 모니터에 의해 방출된 감마선의 평가는 본원에 설명된 방법 및 장치의 양태와 무관하게, 선택적으로 구현될 수 있다. 특히, 예를 들어 시료 상에 놓이는 매우 얇은 금박 형태의 금과 같이, 매우 확실하게 시료에서는 나오지 않는 재료가 사용될 수 있다.
일 실시형태에 따라, 방법은 특히, 조사 동안의 중성자원 강도, 시료 형상 및 시료 질량의 3개의 파라미터와 별도로, 순수하게 수치적으로 확인된 파라미터에 기초하여 측정된 감마선을 평가함으로써, 자동화된 방식으로 수행된다. 이것은 간단한 방식으로 반복을 수행하는 옵션 및 독립성을 제공한다. 방법은 더욱 강건해진다. 여기서, 중성자 선속은 또한 시료 외부의 중성자 검출기에 의해 검출될 수 있다.
선택적으로, 전술한 3개의 파라미터에 대하여 자동화가 구현될 수도 있다. 시료 형상은 카메라 장치에 의해 독립적으로 검출될 수 있으며, 시료 질량은 계량 장치에 의해 검출될 수 있다. 카메라 장치 및 계량 장치 구성 요소는 모두 바람직하게는 장치의 내부에 위치되지 않으며, 즉 중성자 필드 내에 위치되는 것이 아니라, 시료 챔버의 외부에, 특히 차폐물의 외부에 위치된다. 이를 위해, 장치는 시료를 특정하기 위한 측정 공간을 가질 수 있으며, 상기 측정 공간에서 자동화된 방식으로 시료를 특성화하는 것이 가능하다. 중성자원 강도는 중성자 발생기로부터 제어된 변수로서 직접 수득될 수 있다. 중성자원 강도는 중성자 발생기의 높은 전압 및 전류에 따라 직접적으로 좌우된다. 이러한 자동화 확장의 결과로서, 매우 독립적이고 사용자 친화적인 장치 또는 측정 설비가 제공될 수 있다.
일 실시형태에 따라, 투과율 측정, 시료 계량, 시료 형상의 광학적 검출의 측정 그룹 중 적어도 하나의 측정이 시료를 특성화하기 위해 수행된다. 이것은 첫째, 사용자를 위해 측정 방법의 처리를 단순화시키고, 둘째, 특히 구획화에 대해서도 후속적인 측정을 또한 단순화시킨다.
일 실시형태에 따라, 방법은 개별 원소에 대해, 또는 시료의 전체 조성에 대해, 또는 시료의 개별 구획에 대해, 및/또는 특히 시료의 전체 조성에 대해, 각각의 경우 반복적으로 수행된다. 이것은 특히 처리하기 쉬운 방법의 경우, 우수한 정확도를 제공한다. 이것은 또한 고도의 독립성을 갖는 방법을 제공한다.
일 실시형태에 따라, 중성자 선속, 특히 각각의 구획의 절대 중성자 선속의 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 결정은 시료의 외부에 있는(또는 시료 외부의) 시료 챔버 내에서 구현되며, 특히 시료 챔버 내에 배치된 적어도 하나의 중성자 검출기에 의해 구현된다. 이것은 또한 각각의 구획에 대한 결정과 더불어 또는 이에 대한 대안으로서, 절대 또는 총 중성자 선속의 결정을 단순화시킨다.
또한, 본 발명은 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 방법에 관한 것으로서, 방법은, 10 keV 내지 20 MeV 범위의 에너지를 갖는 고속 중성자를 생성하는 단계; 중성자로 시료를 조사하는 단계; 시료의 적어도 하나의 원소를 결정하기 위해, 조사된 시료에 의해 방출된 감마선을 측정하는 단계를 포함하며, 시료는 비-펄스형 방식으로 연속적으로 조사되고, 측정은 조사와 시간 독립적으로, 특히 조사와 동시에, 조사 동안 수행되며, 적어도 하나의 원소를 결정하기 위한 목적으로, 연속적인 중성자 조사에 의한 적어도 즉발 감마선, 또는 즉발 및 지연 감마선 모두가 측정 및 평가되고, 평가는 시료 내의 또는 시료의 복수의 구획 중 적어도 하나에서의 균일한 질량 및/또는 원소 분포의 가정에 기초하여 구현된다. 다수의 전술한 이점은 이의 결과로서 비롯된다. 측정/평가는 조사의 시간 곡선과 무관하게, 또는 조사의 개별 단계와 무관하게 구현될 수 있다.
또한, 전술한 목적 중 적어도 하나는 중성자 활성화에 기초하는 시료의 다원소 분석에서 적어도 하나의 검출기를 포함하는 검출기 장치의 사용법에 의해 달성되며, 검출기 장치는, 중성자에 의한 시료의 연속적인 조사로 인해 방출된 즉발 및 지연 감마선을 모두 연속적으로 측정하도록 구성되고, 감마선은 또한 적어도 부분적으로 연속적으로 측정되며, 즉 조사의 시간과 무관하게 그리고 가급적 중성자 펄스와 무관하게, 특히 시간대 없이, 그리고 연속적인 조사와 동시에 측정되며, 검출기 장치의 시야는 적어도 하나의 시준기에 의해, 특히, 복수의 검출기를 갖는 검출기 장치의 사용에 의해, 시료의 각각의 구획으로 제한되고, 바람직하게는 납 또는 비스무트로 제조된 시준기를 통해, 적어도 하나의 구획에 대해, 또는 구획의 적어도 하나의 사전 정의 가능한 형상에 대해, 각각의 경우 시준되거나 구획-시준되거나 조정 가능하게 시준 가능하다. 전술한 이점은 이의 결과로서 비롯된다.
또한, 본 발명은, 2.45 MeV, 14.1 MeV의 그룹으로부터의 적어도 하나의 중성자 에너지 값을 갖는 제1 중성자; 및/또는 10 keV 내지 20 MeV, 특히 10 keV 내지 10 MeV의 에너지 범위의 적어도 하나의 값을 갖는 중성자 에너지를 갖는 제2 중성자; 및/또는 10 MeV 이하의 중성자 에너지를 갖는 제3 중성자로 시료를 연속적으로 조사하기 위한 고속 중성자를 생성하기 위해, 중성자 활성화에 기초하는 시료의 다원소 분석을 위한 적어도 하나의 중성자원의 사용법에 관한 것이다. 전술한 이점은 이의 결과로서 비롯된다. 바람직하게는, 방출된 감마선은 납 또는 비스무트로 제조된 시준기를 갖는 검출기에 의해 검출된다.
또한, 전술한 목적 중 적어도 하나는 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 장치, 특히 본원에 설명된 바와 같은 장치의 적어도 하나의 중성자 발생기를 작동시키도록 구성된 제어 장치에 의해 달성되며, 중성자 발생기는 10 keV 내지 20 MeV, 특히 10 keV 내지 10 MeV 범위의 에너지를 갖는 고속 중성자를 생성하도록 구성되고, 제어 장치는, 중성자를 생성하기 위해 그리고 특히 적어도 하나의 제1 시간대 동안, 비-펄스형 연속적인 방식으로 시료를 조사하기 위해, 중성자 발생기를 작동시키도록 구성되며, 제어 장치는, 연속적인 조사와 동시에 연속적으로 및/또는 이와 시간 무관하게, 특히 제1 시간대와 무관하게 적어도 하나의 제2 시간대 동안, 조사와 동시에, 시료 또는 시료의 단일 구획에 의해 방출된 감마선의 연속적인 및/또는 간헐적인 측정을 위해 적어도 하나의 검출기를 작동시키도록 추가로 구성된다. 제1 및 제2 시간대는 상이할 수 있거나, 또는 서로 무관하게 설정되거나 사전 정의될 수 있다. 제어 장치는 적어도 하나의 시준기에 의해 검출기의 시야를 시료의 각각의 구획으로 제한하도록 추가로 구성된다. 특히, 제어 장치는 전술한 방법을 제어하도록 구성된다.
이러한 유형의 분석은 전술한 이점을 제공한다. 여기서, 제어 장치는 적어도 조사 및 측정을 동기화시킬 수 있고, (특히 회전/리프팅 장치를 활성화/조절함으로써) 시료의 위치 설정을 선택적으로 동기화시킬 수도 있으며, 결과적으로 상기 제어 장치는 측정 설비의 실제 측정 방법, 특히 데이터 포착 방식 및 이를 위한 시간 기간을 제어할 수 있다. 조사 및 측정은 특히 예를 들어, 적어도 20초 또는 50초의 시간 기간 동안, 또는 그렇지 않으면 복수의 시간 또는 일 동안, 이러한 제어 장치에 의해 구현될 수 있다. 제어 장치는 회전/리프팅 장치에 연결될 수 있으며, 특히 시료의 구획의 형상에 따라, 시료 캐리어 상에 배치된 시료를 회전/리프팅 장치에 의해 위치시키도록 추가로 구성될 수 있다. 특히, 이것은 단일 제어 장치를 사용하여 전체 장치를 작동시키거나, 중성자 발생기의 작동, 적어도 하나의 검출기의 작동, 및 시료의 위치 설정을 포함하는 전체 방법이 실행(3가지 기능 제어 장치)될 수 있게 하는 가능성을 제공한다. 여기서, 예를 들어, 중성자원 강도와 같은 파라미터는 중성자 발생기를 위해 미리 결정될 수 있고, 위치 데이터 또는 변위 이동 및 변위 속도는 회전/리프팅 장치를 위해 미리 결정될 수 있다.
제어 장치는 시료의 연속적인 비-펄스형 조사를 통한 상기 시료의 다원소 분석을 위해 고속 중성자를 생성하기 위한 목적으로 중양성자를 융합하도록 구성된 중성자 발생기의 작동을 제어하도록 구성될 수 있다.
장치 또는 제어 장치는 조사 동안의 중성자원 강도, 시료 형상 및 시료 질량의 3가지 파라미터의 수동 입력을 위한 입력 마스크(사용자 인터페이스) 또는 입력 장치를 포함할 수 있다. 또한, 이들 파라미터는 데이터 메모리에 저장될 수 있고, 제어 장치에 의해 판독되어 컴퓨터 프로그램 제품으로 전송될 수 있다.
또한, 전술한 목적 중 적어도 하나는 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 컴퓨터 프로그램 제품에 의해 달성되고, 컴퓨터 프로그램 제품은, 시료 내의 또는 시료의 단일 구획 내의 에너지 의존 광전피크 효율 및 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼에 기초하여, 시료에 의해 방출된 감마선, 구체적으로는 즉발 및/또는 지연 감마선을 평가함으로써, 중성자에 의해 비-펄스형 연속적인 방식으로 조사된 시료의 적어도 하나의 원소를 결정하도록 구성되며, 다원소 분석 동안 등록된 순 광전피크 계수율에 기초하여, 특히 다음과 같은 관계에 기초하여, 각각의 구획의 각각의 원소의 질량 분율을 정량화할 때 시료의 각각의 구획에서 분석되는, 적어도 하나의 원소의 복수의 감마 에너지 각각에 의해 구획-시준된 방식으로 측정된 감마선을 평가하도록 추가로 구성된다:
Figure pct00042
여기서, 이러한 수식 체계는 개별 구획에서 본 발명에 따른 원소 질량의 결정(특히 동시에, 개별 구획의 모든 질량에 대해 수식의 평가)에 관한 것이다. 이러한 컴퓨터 프로그램 제품은 높은 정확도의 분석과 함께, 고도의 자동화 또는 독립성을 가능하게 한다. 특히, 컴퓨터 프로그램 제품은 전술한 유형의 평가를 자동화된 방식으로 수행하도록 구성된다. 여기서, 구획-시준된 평가는 시료의 개별 구획에 대한 개별적인 평가를 의미하는 것으로 이해되어야 하며, 상기 구획은 사전에 기하학적으로 정의되고 서로 구분된다.
추가적으로, 컴퓨터 프로그램 제품은, 시료 형상 및/또는 시료 크기에 따라, 특히 위치 데이터베이스에 저장된 의도된 위치에 기초하여, 특히 검출된 또는 입력된 시료 형상에 따라, 시료의 의도된 위치를 미리 결정하도록 또한 구성될 수 있으며, 위치 설정은 특히 회전/리프팅 장치를 작동/조절함으로써 구현될 수 있다.
컴퓨터 프로그램 제품은 각각의 시료 형상에 대한 다양한 변형의 구획화를 계산하고, 최적인 것으로 식별된 구획화를 제안하도록 구성될 수 있거나, 또는 후자를 자체적으로 직접 선택하도록 구성될 수 있다. 이를 위해, 컴퓨터 프로그램 제품은 구획의 수 및 구성에 따른 근사 불확실성 분석을 수행할 수 있고, 사용자에 의해 요구되는 정확도에 따라 구획화를 설정할 수 있거나 이를 자체적으로 결정할 수 있다. 이러한 절차에서, 구성 가능한 시준기는 선택된 구획에 대하여 특정하게 설정될 수 있다.
또한, 본 발명은 그러한 컴퓨터 프로그램 제품이 저장된 데이터 매체, 또는 이를 구비하는 컴퓨터 또는 컴퓨터 시스템 또는 가상 머신 또는 적어도 하나의 하드웨어 요소에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 본원에 설명된 평가 방식을 제공하거나 본원에 설명된 이와 관련한 방법 단계를 제공하도록 구성된 컴퓨터 프로그램에 관한 것이다.
예시적인 일 실시형태에 따라, 컴퓨터 프로그램 제품은 단일 감마선 스펙트럼에 기초하여, 특히 다음의 관계에 기초하여, 특히 구획화되지 않은 시료에 대해, 전체 측정을 평가하도록 구성된다:
Figure pct00043
이것은 균일한 질량 분포의 가정에 대한 단순화를 제공한다.
본 발명에 따른 방법은 또한 후술하는 바와 같이 설명될 수 있다. 시료의 비파괴 원소 분석을 위한 방법에서, 각각의 시료는 고속 중성자로 연속적으로 조사되며, 조사와 동시에, 시료에 의해 방출된 감마선이 측정되고, 시료에 포함된 원소의 양은 계수율-에너지 도표에서 원소가 유발하는 백그라운드 신호의 감산 이후에, 광전피크의 순 영역으로부터 평가된다. 여기서, 시료의 원소 질량의 정량화는 자동화된 방식으로 진행될 수 있으며, 조사 동안의 중성자원 강도 및 시료의 형상 및 총 질량과 별도로, 분석에 필요한 파라미터가 수치적으로 계산될 수 있다. 여기서, 중성자 선속에 대한 모니터, 또는 시료 내부의 또는 외부의 교정 기준은 필요하지 않다. 여기서, 시료는 공간 영역(구획)으로 분해될 수 있고, 시료의 각각의 구획은 시준된 방식으로 측정될 수 있다. 여기서, 시료의 원소 질량의 결정은 균일한 것으로 가정되는 시료의 개별 구획에서의 원소 분포 및 질량 분포에 기초할 수 있다. 여기서, 구획의 평균 밀도는 방사성 감마 방출체를 사용하는 투과율 측정으로부터 비롯될 수 있다. 여기서, 시료의 구획 내의 중성자 선속은 분석 방법에 의해 결정될 수 있으며, 분석 방법은, 선형 볼츠만 방정식의 확산 근사법을 수치적으로 풀고, 측정에 의해 검출된 시료 외부의 중성자 선속 및/또는 빈 시료 챔버에서의 중성자 선속의 시뮬레이션 계산으로부터 이러한 연립방정식을 위한 경계 조건을 계산한다. 여기서, 광전피크 효율은, 상호 작용이 시료(소스 지점)에서의 방출로부터 검출기에서의 흡수로 매핑되는 수치 계산법에 의해, 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 방식으로 결정될 수 있다. 여기서, 방법은 시료의 계산된 조성이 안정화될 때까지 시료의 조성에 대해 반복적으로 수행될 수 있다. 여기서, 시료에서 원소의 다양한 감마선 방출에 의해 생성된 모든 검출된 광전피크 영역이 분석 평가에 고려될 수 있다. 여기서, 분석 평가 동안, 각각의 구획의 측정 결과가 고려될 수 있으며, 그 결과로서, 전체 시료에 대한 측정 방법의 감도 및 정확도가 개선될 수 있다. 여기서, 중성자원 및 시료는 흑연으로 제조된 감속 챔버로서 구현된 시료 챔버에 위치될 수 있다. 그 과정에서, 중성자 방사선의 효과적인 차폐물이 감속 챔버의 바로 둘레에 또는 시료 챔버의 둘레에 위치될 수 있다. 여기서, 검출기 또는 검출기 장치는 감마선을 차폐시키는 재료로 제조된 시준기에 위치될 수 있다. 여기서, 시료 캐리어 및/또는 감속 챔버 및 시료의 형상은 시료 내의 중성자 선속 구배를 감소시킬 수 있으며, 이는 특히 가변 감속 길이(중성자원/중성자원 지점과 시료 사이의 경로 길이)에 의해 달성될 수 있고, 중성자 선속 구배의 영향이 감소되거나 변경된다.
또한, 전술한 목적 중 적어도 하나는 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 수행하도록 구성된 장치에 의해 달성되고, 장치는,
고속 중성자를 생성하도록 구성된 중성자 발생기;
시료 챔버 및 그 내부에 배치된 시료 홀더;
시료의 적어도 하나의 원소를 결정하기 위한 목적으로, 조사된 시료에 의해 방출된 감마선을 측정하도록 구성된 적어도 하나의 검출기를 포함하는 검출기 장치를 포함하며, 장치는 시료 캐리어 상에 배치된 시료를 비-펄스형 연속적인 방식으로 조사하도록 구성되고, 조사 동안, 특히 연속적인 조사와 동시에, 조사와 시간 무관하게, 특히 시간대 없이, 조사된 시료에 의해 방출된 즉발 및/또는 지연 감마선을 측정하도록 구성되며, 특히 전술한 방법을 수행하도록 구성된다. 그 결과로서, 특히 장치 및/또는 방법 기술에 의해 최소화된 백그라운드 신호 또는 낮은 백그라운드 신호와 함께, 전술한 이점이 비롯된다.
여기서, 장치는 검출기의 시야를 시료의 각각의 구획으로 제한하는 적어도 하나의 시준기를 포함하며, 시료를 개별 구획으로 세분화하도록 구성되고, 조사 동안 시료의 각각의 구획에 대해, 연속적으로 조사된 시료에 의해 방출된 적어도 즉발 감마선, 또는 즉발 및 지연 감마선을 모두 측정하도록 추가로 구성된다. 장치는, 자동화된 연속적인 조사를 수행하도록 구성되고, 조사 동안 연속적으로 인가된 중성자 조사의 자동화된 측정을 제어/조절하도록 구성된 제어 장치를 더 포함한다. 장치는 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 방식으로 시료의 각각의 구획 내의 중성자 선속을 결정하도록 추가로 구성되며, 시료의 적어도 하나의 원소의 질량 분율을 정량화함으로써 구획의 측정을 평가하도록 구성된다. 이것은 또한 자동화를 단순화시킨다.
바람직하게는, 반도체 또는 섬광 검출기가 (검출기 장치의) 개별 검출기로서 사용되며, 즉 즉발 및 지연 감마선을 측정하도록 구성된, 높은 에너지 분해능을 갖는 검출기로서 사용된다.
선택적으로, 방법은 시료 챔버와 무관하게 제공되는 감속 챔버에 의해 변경된다. 기준으로서, 감속 챔버는 공간에 고정된 장치에 제공/설치될 수 있다. 감속 프로세스는 시료 챔버에서, 감속 챔버에서, 및/또는 시료 자체에서 원하는 대로 수행될 수 있다.
장치의 각각의 검출기는 적어도 하나의 시준기에 의해 집속될 수 있다. 특히 검출기의 시야를 미리 결정하거나 구분하거나 설정하도록 구성된 시준기는 또한 특별히 연속적인 조사와 함께, 개선된 SNR의 이점을 제공한다. 또한, 시료는 구획-시준된 방식으로 측정될 수 있다.
바람직하게는, 복수의 검출기가 동일한 높이 레벨로, 특히 중성자원 또는 중성자원 지점의 높이 레벨로 배치된다. 바람직하게는, 검출기 또는 검출기들은 가급적 중성자원 지점과 가깝게 배치된다. 이는 우수한 측정 결과를 제공하거나 백그라운드 신호의 최소화를 가능하게 한다. 동일한 높이 레벨로 배치하는 경우 평면도에서, 검출기는 바람직하게는 원주 방향으로 90° 미만만큼, 예를 들어 60° 또는 75°만큼 중성자원 지점에 대해 오프셋된다.
여기서, 중성자원 지점은 바람직하게는, 중성자가 방출되는, 특히 시료를 향해 시료 챔버 내로 방출되는 장소 또는 위치를 의미하는 것으로 이해되어야 한다. 중성자 발생기는 중성자원 지점의 위치와 무관하게 배치될 수 있거나, 그렇지 않으면 중성자원 지점의 위치를 미리 결정할 수 있다.
감속 챔버와 마찬가지로, 시준기는 사전 정의된 단일 설정 또는 구성으로 고정되게 설치될 수 있다. 선택적으로, 시준기는 또한 미리 결정 가능한 시야에 대한 복수의 설정을 각각 가질 수 있으며, 예를 들어, 상대적으로 넓은/광역 시야를 갖는 제1 설정, 중간 시야를 갖는 제2 설정, 및 비교적 좁은/긴밀한/집속된 시야를 갖는 제3 설정을 가질 수 있고, 시준기는 설정들 간에 전환 가능할 수 있다.
여기서, 장치는 장치의 백그라운드 신호를 감쇠시키는 적어도 하나의 구성 요소를 포함하며, 상기 구성 요소는 적어도 하나의 시준기, 바람직하게는 납 또는 비스무트로 제조된 시준기의 그룹으로부터 선택되고, 상기 시준기는 (각각의) 검출기의 시야를 시료의 구획으로 제한한다. 장치는, 흑연으로 제조된 감속 챔버; 및/또는 붕산(borated) 폴리에틸렌으로 제조된 차폐물; 및/또는 흑연 또는 완전 플루오르화 플라스틱 또는 베릴륨으로 적어도 부분적으로 각각 제조된 시료 챔버 및/또는 시료 캐리어를 더 포함할 수 있다. 특히, 그 결과로서, 개선된 SNR이 달성될 수 있다. 시준기는 바람직하게는 적어도 5 cm의 벽 강도를 갖는다. 장치는 비파괴 방식으로 시료를 분석할 수 있으며, 그 과정에서, 방출된 감마선을 다수의 양태에 대해 평가할 수 있다. 장치는 특정 시간대에서의 또는 특정 유형의 감마선의 평가로 제한되지 않는다.
중성자 발생기와 검출기 사이의 유리한 각도는 50° 내지 90°임이 밝혀졌으며, 이는 특히 검출기가 너무 높은 중성자 선속에 노출되는 것을 방지할 수 있기 때문이다. 또한, 이러한 각도 범위의 검출기는 가능한 경우 시료에서의 중성자 선속이 최대로 높은 공간 영역 상에 집속될 수 있다.
이전에는, 이전에 사용된 설비에서의 비탄성 상호 작용(산란 과정)으로 인해 감마선이 강한 백그라운드 신호를 생성함으로써, 중성자 펄스 이후의 특정 대기 시간(시간대) 후에만 감마선의 검출이 가능하였다. 이전에 사용된 검출기 또는 이전에 사용된 설비의 검출기는 각각의 중성자 펄스 이후에 사실상 사전 "판독 불가 상태(blind)"였다. 너무 높은 신호 속도는 검출기가 무력화되게 한다. 이 경우, 검출기는 검출이 다시 구현될 수 있기 전에, 즉 신호 속도가 다시 떨어질 때까지, 각각의 경우 특정 대기 시간이 필요하였다.
예시적인 일 실시형태에 따라, 장치는 컴퓨터 프로그램 제품 또는 이를 구비한 데이터 메모리를 더 포함하며, 컴퓨터 프로그램 제품은 시료 내의 또는 시료의 개별 구획 내의 에너지 의존 광전피크 효율 및 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼에 기초하여, 특히 컴퓨터 프로그램 제품과 관련하여 이미 전술한 관계 중 적어도 하나에 기초하여, 측정된 감마선을 평가함으로써 시료의 적어도 하나의 원소를 결정하도록 구성된다. 이들 수식 또는 관계는 컴퓨터 프로그램 제품이 상호 작용하거나 후자가 액세스하는 데이터 메모리에 복수의 계산 기초 중 하나로서 각각 저장될 수 있다. 결정/평가 동안의 우수한 유연성과 더불어, 이것은 특히 중성자 방출을 제어/조절하기 위한 제어 장치, 검출기 및/또는 회전/리프팅 장치와 함께, 완전히 자동적인 반복적 다원소 분석 옵션을 또한 제공한다.
예시적인 일 실시형태에 따라, 장치는, 시료 캐리어 또는 시료를 병진 이동 및/또는 회전 방식으로 변위시키도록 구성된 회전 및/또는 리프팅 장치, 바람직하게는 장치의 시료 챔버와 분리된 회전 및/또는 리프팅 장치를 더 포함하며, 회전/리프팅 장치의 적어도 하나의 전기 구동 장치는 장치의 차폐물의 외부(특히, 붕산 폴리에틸렌으로 제조된 차폐물의 외부)에 배치된다. 이것은 또한 양호한 SNR을 제공한다.
예시적인 일 실시형태에 따라, 장치는 시료 또는 각각의 구획의 평균 밀도를 결정하도록 구성된 투과율 측정을 위한 장치를 더 포함한다. 투과율 장치는 방사성 감마 방출체, 특히 Eu-154 또는 Co-60, 및 시료를 관통한 후에 감마선의 감쇠를 측정하기 위한 검출기를 포함한다. 여기서, 감마선의 감쇠를 측정하기 위한 검출기는 즉발 및 지연 감마선을 위한 검출기 중 하나일 수 있거나, 그렇지 않으면 이러한 투과율 측정을 위해 특별히 제공된 검출기일 수 있다. 시료는 투과율 측정 동안에 중성자에 의해 조사되지 않는다. 이것은 감마선의 유형들 간의 구별을 가능하게 한다.
예시적인 일 실시형태에 따라, 장치는 특히, 중성자 발생기에 대한, 및/또는 장치의 적어도 하나의 중성자원 또는 적어도 하나의 중성자원 지점에 대한 대칭적 배열의 적어도 2개의 검출기를 포함한다. 그 결과로서, 각각의 구획은 각각의 검출기의 전방에서 최적으로 위치 또는 정렬될 수 있다. 추가적으로, 구획은 시료의 형상에 따라 기하학적으로 정의될 수 있으며, 시료가 이에 따라 정렬될 수 있고, 예를 들어 6개의 회전 스텝으로 이의 전체 원주에 걸쳐서 한 번 회전될 수 있다.
병진 이동 및/또는 회전은 각각의 구획의 중심이 검출기와 수평으로 또는 검출기의 시축을 따라 위치되는 방식으로, 또는 시료 또는 구획이 검출기의 시준된 시야에 위치되는 방식으로 수행될 수 있다.
예시적인 일 실시형태에 따라, 장치는, 자동화된 연속적인 조사를 수행하도록 구성되거나/구성되고, 연속적으로 인가된 중성자 조사의 경우, 연속적인 조사와 동시에, 상기 중성자 조사와 시간 무관하게, 자동화된 측정을 제어/조절하도록 구성된 제어 장치를 더 포함하며, 제어 장치는 특히, 조사 동안의 중성자원 강도, 시료 형상 및 시료 질량의 수동으로 또는 자동으로 미리 결정 가능한 3개의 파라미터와 별도로, 제어 장치에 의해 판독되거나 수치적으로 확인된 파라미터만을 기초하여, 중성자 조사와 시간 무관하게, 방출되어 측정된 감마선의 반복적인 자동화된 평가를 수행하도록 구성된다. 이것은 개별 단계 또는 그렇지 않으면 전체 방법이 자동화된 방식으로 수행될 수 있게 하는 옵션을 제공한다.
예시적인 일 실시형태에 따라, 중성자 발생기는, 특히 중수소 가스를 가스 표적 또는 가스 연료로서 사용하여, 중양성자(중수소 핵)를 융합하도록 구성된 중성자원 또는 중성자원 지점을 포함한다. 중양성자의 융합에 의해서도 충분히 높은 소스 강도가 보장될 수 있음이 밝혀졌다. 이러한 에너지 범위의 사용은 연속적인 조사 동안, 그리고 측정 및 평가 동안에도, 첫째 낮은 중성자 에너지로 인해, 그리고 둘째 긴 조사 지속 시간에 대하여, 이점을 제공한다. 연료는 (고체 대신에) 가스일 수 있으므로, 더 이상 특정 시간 기간 후에 다 쓴 고체 표적(고체)을 교체할 필요가 없다. 특히, 이것은 긴 시간 기간 동안의 분석을 단순화시키고, 측정 결과의 높은 재현성 또는 높은 신뢰성을 보장할 수 있다.
예시적인 일 실시형태에 따라, 중성자 발생기는 전기 작동식 중성자 발생기이거나, 예를 들어 AmBe 소스와 같은 적어도 하나의 방사성 핵종 중성자원을 포함한다. 중양성자를 융합하고, 이러한 융합 반응의 결과로서, 2.45 MeV의 출발 에너지를 갖는 중성자를 방출하는 중성자 발생기가 바람직하다. 여기서, 펄스형 조사가 특별히 2.45 MeV로 선택적으로 구현될 수도 있다. 이와 대조적으로, 삼중수소-중수소(14.1 MeV)를 융합하기 위한 중성자 발생기는 정확히 이러한 에너지 값을 갖는 중성자를 위해, 이전의 펄스형 조사에 자주 사용된다.
예시적인 일 실시형태에 따라, 적어도 하나의 검출기는 반도체 검출기 또는 섬광 검출기이다. 이것은 광범위한 에너지 범위의 즉발 및 지연 감마선을 모두 정확하게 평가할 수 있게 한다.
또한, 본 발명은 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 장치에 관한 것으로서, 장치는,
고속 중성자를 생성하도록 구성된 중성자 발생기;
시료 챔버 및 그 내부에 배치된 시료 홀더;
시료의 적어도 하나의 원소를 결정하기 위한 목적으로, 조사된 시료에 의해 방출된 감마선을 측정하도록 구성된 적어도 하나의 검출기를 포함하는 검출기 장치를 포함하며, 장치는 비-펄스형 연속적인 방식으로 시료를 조사하도록 구성되고, 조사 동안, 조사와 시간 무관하게, 조사된 시료에 의해 방출된 즉발 및/또는 지연 감마선을 측정하도록 구성되며, 장치는 장치의 백그라운드 신호를 감쇠시키는 적어도 하나의 구성 요소를 포함하고, 상기 구성 요소는, 검출기의 시야를 시료 또는 구획으로 제한하는 적어도 하나의 시준기, 및/또는 흑연으로 제조된 감속 챔버, 및/또는 붕산 폴리에틸렌으로 제조된 차폐물, 및/또는 흑연 또는 완전 플루오르화 플라스틱 또는 베릴륨으로 적어도 부분적으로 각각 제조된 시료 챔버 및/또는 시료 캐리어의 그룹으로부터 선택되며, 장치는, 자동화된 연속적인 조사를 수행하도록 구성되거나/구성되고, 연속적으로 인가된 중성자 조사의 경우, 조사 동안, 특히 연속적인 조사와 동시에, 중성자 조사의 개별 단계와 시간 무관하게, 자동화된 측정을 제어/조절하도록 구성된 제어 장치를 더 포함한다. 다수의 전술한 이점은 이의 결과로서 비롯된다.
시료의 연속적인 비-펄스형 조사를 위해 중성자 활성화에 기초하는 시료의 다원소 분석을 위한 고속 중성자를 생성하기 위해, 특히 가스 표적 또는 가스 연료로서의 중수소 가스와 중양성자를 융합하도록 구성된 중성자 발생기를 사용하는 결과로서, 전술한 이점이 실현될 수 있다.
본 발명은 도면의 각각의 도면에서 명시적으로 설명되지 않는 참조 부호에 대해 도면의 다른 도면을 참조하면서, 도면의 이하의 도면에서 더 상세히 계속 설명될 것이다. 세부적으로:
도 1은 예시적인 실시형태에 따른 비파괴 다원소 분석을 위한 장치의 개략적인 예시의 사시도를 도시한다;
도 2a, 도 2b, 도 2c는 각각의 경우, 예시적인 실시형태에 따른 비파괴 다원소 분석을 위한 장치의 하나 또는 2개의 검출기 및 상세도의 검출기를 갖는 시료 챔버의 단면도를 각각 도시한다;
도 3은 일 실시형태에 따른 방법의 개별 단계의 개략적인 예시를 흐름도로 도시한다;
도 4는 일 실시형태에 따른 방법의 구획화를 위한 실시예로서 디스크 세그먼트 형태의 구획화를 갖는 원통형 시료를 도시한다;
도 5는 예시적인 일 실시형태에 따른 장치의 회전 및 리프팅 장치를 갖는, 차폐물의 외부에 배치된 시료 챔버의 단면도를 도시한다; 그리고
도 6은 예시적인 일 실시형태에 따른 비파괴 다원소 분석을 위한 장치의 중성자 검출기 장치의 중성자 검출기를 갖는, 그 내부에 배치된 시료 챔버의 개략도를 도시한다.
도 1은 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위해, 본원에 설명된 방법을 수행하기 위한 측정 설비의 종류로서 정밀한 비파괴 다원소 분석을 위한 장치(10)의 조립체를 도시한다.
하나 이상의 중성자 발생기(11)를 작동시킴으로써, 시료(1)가 중성자에 의해 연속적으로 조사되고, 이에 따라 유도된/방출된 감마선이 조사와 동시에 측정된다. 시료(1)를 포함하는 장치/측정 설비(10)는 특히 다음의 조립체로 구성된다: 중성자 발생기(11)는 적어도 하나의 전기 작동식 중성자원을 포함하며, 특히 적어도 중수소 및 중수소(또는 중양성자)를 융합하고, 선택적으로, 특히 삼중수소 및 중수소의 추가적인 유형의 융합을 가능하게 하는 중성자원을 포함한다. 2.45 MeV의 에너지를 갖는 고속 중성자가 중양성자 융합 반응 동안 방출된다. 여기서, 중수소 가스는 바람직하게는 표적(비-방사성)으로서 사용된다. 선택적으로, 적어도 하나의 추가적인 에너지 값, 특히 14.1 MeV가 중성자 발생기에 의해 제공될 수 있다. 중성자 발생기(11)는 감속 챔버(12) 내에 위치되고 차폐물(19)로 둘러싸인다. 감속 챔버(12)는, 가급적 효과적으로 고속 중성자를 감속시키고, 감속 프로세스 동안 가급적 감마선을 거의 방출하지 않는 재료, 바람직하게는 흑연으로 이루어진다. 시료에 의해 방출되지 않지만, 그럼에도 불구하고 검출기에 의해 등록된 감마선은 활성 백그라운드 신호로서 정의된다. 본원에 설명된 장치(10)는 유리하게는 매우 약한 최소화된 백그라운드 신호를 제공하므로, 감마선이 매우 유연하게 측정될 수 있다.
조사 동안, 시료(1)는 시료 챔버(15)의 내부에서 시료 캐리어(14) 상에 위치된다. 예를 들어, 시료 캐리어는 회전식 플레이트, 박스, 캔 또는 플라스크일 수 있다. 바람직하게는, 흑연 및 완전 플루오르화 플라스틱이 시료 캐리어(14)를 위한 재료로서 사용될 수 있다.
시료 캐리어(14) 및 시료 챔버(15)는 시료가 중성자에 의해 가급적 균일하게(즉, 작은 국부적 중성자 선속 구배로) 조사되도록 설계되고, 시료로부터 벗어난 중성자가 시료로 효과적으로 재반사되도록 설계된다. 중성자와 시료 캐리어(14) 사이의 상호 작용 동안, 그리고 중성자와 시료 챔버(15) 사이의 상호 작용 동안, 가능하면 약한 활성 백그라운드 신호만이 유발되어야 한다. 특히, 이것은 바람직하게는 시료 캐리어(14) 및 시료 챔버(15)를 위한 재료로서 사용되는, 흑연, 베릴륨 및 완전 플루오르화 또는 탄소 섬유 강화 플라스틱에 의해 보장될 수 있다.
조사와 동시에 측정된 감마선 스펙트럼은 검출기 장치(16)에 의해 또는 하나 이상의 검출기(16A, 16B)에 의해 기록된다. 하나의 검출기 및 복수의 검출기 모두는 검출기 장치(16)를 의미하는 것으로 이해될 수 있다. 시료의 측정 시간은 복수의 검출기를 통해 감소될 수 있거나, 또는 변경되지 않는 측정 시간의 경우 다원소 분석 방법의 감도 및 정확도가 증가될 수 있다. 검출기 장치(16)는 시료에 의해 방출된 감마선의 에너지를 등록하고, 검출기에서 에너지 침착을 카운트한다. 시준기(17)는 각각의 검출기(16)의 둘레에 위치된다. 각각의 시준기는 시료에 의해 현저하게 방출된 감마선이 검출되는 방식으로, 사용된 검출기의 "시야"를 제한하기 위해 사용될 수 있다. 감마선의 검출 확률이 높은 공간 영역은 특히, 검출기로부터 이어지는 원뿔형 또는 피라미드의 형태를 갖는다. 시준기(17)는 가급적 효과적으로 감마선을 차폐시키는 재료, 바람직하게는 납으로 제조된다. 검출기의 제한된 시야로 인해, 시준기는 활성 백그라운드 신호의 최소화 또는 감쇠를 가능하게 한다.
시료는 세그먼트화된/구획화된 방식으로 측정될 수 있다. 이를 위해, 이는 전체 시료 본체가 아니라, 단일 감마-분광계 측정 동안 검출기의 시준된 시야에 위치된 단지 개별 세그먼트, 소위 구획이다. 검출기의 시야에 개별 구획을 위치 설정하기 위한 목적으로, 시료 및 시료 캐리어를 회전 및/또는 병진 이동시키기 위해 회전 및 리프팅 장치(18)가 제공된다. 회전 및 리프팅 장치와 시료 캐리어는 특히, 가압-끼워 맞춤 및/또는 인터로킹 방식으로 서로 연결된다. 회전 및 리프팅 장치의 구성 요소가 활성 백그라운드 신호를 증가시킬 수 있기 때문에, 이들 조립체는 바람직하게는 시료 챔버 및 감속 챔버(15, 12)의 외부에 그리고 차폐물(19)의 외부에 위치된다(도 5). 특히, 회전 및 리프팅 장치와 시료 캐리어(14) 사이에서 작용력을 전달하기 위해, 샤프트, 체인 또는 톱니 벨트가 사용될 수 있다.
차폐물(19)은 감속 챔버 및 시료 챔버(12, 15)의 둘레, 및 검출기 장치(16)의 둘레, 및 시준기(17)의 둘레에 배치된다. 차폐물(19)은 측정 설비를 둘러싸고, 측정 설비 외부의 중성자 및 감마 주위 선량률을 감소시킨다. 바람직하게는, 중성자 방사선을 주로 차폐시키는 차폐물의 부분을 위한 재료로서 붕산 폴리에틸렌이 사용된다. 감마선을 주로 감소 또는 감쇠시키는 차폐물의 부분을 위한 재료로서, 예를 들어 강철 또는 납과 같이, 원자 번호가 더 높고 밀도가 더 높은 원소 및 콘크리트가 사용될 수 있다. SNR은 감속 챔버 및 시료 챔버(12, 15)의 영역 및 그 둘레에서, 그리고 검출기 장치(16)의 둘레에서, 그리고 시준기(17)의 둘레에서 붕산 폴리에틸렌에 의해 크게 개선될 수 있음이 밝혀졌다.
또한, 도 1은 적어도 3개의 변수/파라미터(v1, v2, v3) 중 적어도 하나, 특히 중성자원 강도, 시료 형상 및/또는 시료 질량이 입력 마스크(23)에서 입력되거나 조회될 수 있음을 나타낸다. 일 변형예에 따라, 이들 3개의 파라미터는 또한 완전 자동화된 방식으로 장치(10)에 의해 확인될 수 있다.
도 1에 도시된 배치에서, 감속은 시료 챔버(15)의 외부의 별개의 감속 챔버(12)에서 수행될 수 있다. 선택적으로, 시료 챔버(15) 내에서 감속이 수행될 수도 있다. 일반적으로, 감속은 감속 챔버(12)에서, 시료 챔버(15)에서 및/또는 시료(1) 자체에서 수행될 수 있다.
도 1은 투과율 측정 장치(24)를 추가로 도시하며, 이에 의해 시료의 추가적인 특성화가 특히 감마선에 기초하여 선택적으로 수행될 수 있다.
도 1은 측정 또는 평가를 자동화하기 위한 구성 요소를 추가로 나타내며, 특히 데이터 메모리(21), 핵 물리학 데이터베이스(22), 입력 장치/입력 마스크(23), 투과율 측정 장치(24), 카메라 장치(25), 계량 장치(27), 및/또는 컴퓨터 프로그램 제품(30)에 연결된 제어 장치(20)를 추가로 나타내고, 컴퓨터 프로그램 제품(30)은 또한 제어 장치(20)에 저장될 수 있다.
도 2a, 도 2b, 도 2c는 비파괴 다원소 분석을 위한 장치를 도시하며, 이에 의해 시료의 구획의 시준된 측정이 이루어진다. 도 2a에 도시된 변형예에서, 2개의 검출기(16A, 16B)는 중성자 발생기(11)의 중성자원 지점(11.1) 또는 중성자원에 대해 대칭적으로 배치된다.
세부적으로, 도 2a, 도 2b, 도 2c는 또한 바람직하게 사용 가능한 재료를 도시하며, 특히 약한 백그라운드 신호를 보장하기 위한 재료, 특히 중성자 방사선의 차폐물(19)을 위한 붕산 폴리에틸렌(M1)(특히 5 또는 10%)(또한, 감마선의 차폐물(19)을 위한 섹션의 콘크리트); 감마선을 차폐시키기 위한 목적으로 또는 시준기(17)를 위한 납 또는 비스무트(M2); 감속 챔버(12) 또는 시료 캐리어(14) 또는 시료 챔버(15)를 위한 흑연(M3); 검출기를 차폐시키기 위한 리튬-6-폴리에틸렌 또는 리튬-6-실리콘(M6); 광석 검파기(16.1)를 위한 게르마늄(M10)을 도시한다. 검출기(16)의 개별 구성 요소들 사이의 영역, 특히 검출기 엔드 캡(16.2)과 광석 검파기(16.1) 사이의 영역은 특히 시준기의 내부에서, 공기(M4)로 충전된다. 중성자 발생기 또는 검출기의 유형에 따라, 적절한 재료(M7, M8)가 개별 추가 구성 요소를 위해 선택될 수 있으며, 특히 구리, 알루미늄, (특히 탄소 섬유 강화) 플라스틱을 포함하는 목록에서 선택될 수 있다.
도 2a는 원통형 시료(1)의 경우, 원통 세그먼트(케이크 슬라이스) 형태의 n개의 구획(Pn) 중 2개의 구획(P1, P2)을 예시적인 방식으로 도시한다. 여기서, 시료(1)는 또한 특정 충전 레벨의 충전물 또는 유체를 갖는 드럼으로 제공될 수 있다. 드럼은 예를 들어, 200 리터의 비교적 큰 체적을 가질 수 있다.
또한, 도 2a는 종축(x), 수평축(y) 및 수직축(z)에 따라 개별 구성 요소의 정렬을 식별할 수 있게 한다. 시료는 적어도 부분적으로 원통형이거나, 예를 들어 드럼으로서 구현되고, 특히 z 축을 중심으로 회전 대칭 방식으로 수직축(z)을 따라 연장된다. 전술한 리프팅 장치(18)에 의해 상이한 z 레벨로의 위치 설정이 가능하다.
도 2b는 원통 세그먼트 상에 시준되는 하나의 검출기(16)만을 갖는 변형예를 도시한다. 또한, 이러한 배치는 특히, 비용 최적화된 방식으로 제공될 수 있다.
도 2a 및 도 2b에 각각 도시된 배치에서, 감속은 전적으로 시료 챔버(15) 내에서 수행될 수도 있다.
도 2c는 검출기 엔드 캡(16.2) 및 광석 검파기 홀더(16.3)를 추가로 도시하며, 상기 요소들에 의해 광석 검파기(16.1)를 위치시키고 정렬시키는 것이 가능하다.
도 3은 방법을 6개의 단계(S1 내지 S6)로 도시하며, 상기 단계는 하위 단계를 각각 포함한다. 제어 지점(R1 내지 R5)이 개별 단계들 사이에 제공될 수 있으며, 이것은 사용자 질의를 위한 것이거나, 자동 컴퓨터 제어된 질의를 위한 것이다.
중성자를 생성하고 중성자로 시료를 조사하는 단계는 제1 단계(S1)에서 구현되며, 제1 단계는 이하의 하위 단계 중 적어도 하나를 포함할 수 있다: 중성자원 강도를 설정(제어 또는 조절)하는 단계(S1.1); 감속(S1.2); 시뮬레이션에 의해 중성자 스펙트럼을 계산하는 단계(S1.3); 시뮬레이션에 의해 중성자 선속을 계산하는 단계(S1.4). 특히, 제1 제어 지점(R1)에서 중성자원 강도에 대해 선택적으로 반복되는 질의가 있을 수 있으며, 이것은 자동화된 데이터 질의이거나, 사용자 입력/사용자 지시의 범위 내에 있다.
제2 단계(S2)에서 시료가 특정되어 측정되며, 제2 단계는 이하의 하위 단계 중 적어도 하나를 포함할 수 있다: 시료 질량, 및 선택적으로 또한 시료 형상을 검출하는 단계(S2.1); 시준(S2.2); 시료 구획화를 검출 또는 설정하는 단계(S2.3); 특히 병진 이동 및/또는 회전에 의해 시료를 변위/위치 설정하는 단계(S2.4). 단계(S2.1)는 예를 들어, 드럼(시료)에서의 충전 레벨을 검출하기 위해, 또는 행렬 밀도를 결정하기 위해, 특히 시료를 향해 방출되는 방사성 감마선에 의해, 투과율 측정과 함께 구현될 수 있다. 투과율 측정은 또한 시료를 특성화하기 위한 확장된 측정인 것으로 간주될 수 있으며, 특히 가급적 유용한 구획화에 대해서도 추가적인 데이터를 제공할 수 있다. 특히, 제2 제어 지점(R2)에서 시료 질량, 시료 형상 및 구획화에 대해 선택적으로 반복되는 질의가 있을 수 있으며, 이것은 카메라 장치 및/또는 계량 장치와 통신하는 자동화된 데이터 질의이거나, 사용자 입력/사용자 지시의 범위 내에 있다. 특히, 시료의 위치 설정 또는 정렬은 또한 제2 제어 지점(R2)에서 구현될 수 있다.
방출된 감마선은 제3 단계(S3)에서 검출 또는 측정되며, 제3 단계는 이하의 하위 단계 중 적어도 하나를 포함할 수 있다: 감마선을 검출/측정하고, 감마선 스펙트럼을 평가하는 단계(S3.1); 원소/피크 식별(S3.2); 간섭 분석(S3.3); 피크의 평가, 특히 영역 및 백그라운드에 대한 평가(S3.4). 특히, 중간 결과의 전송 및 검증은 제3 제어 지점(R3)에서 구현될 수 있다. 여기서, 제어 지점(R3)은 특히, 시료 또는 각각의 구획에서의 균일한 원소 및 질량 분포에 관한 표현(statement)의 범위 내에서, 타당성 검사를 포함할 수 있으며, 특히 새로운 시준된 접근법에 기초하여 측정하기 위해, 다시 단계(S2)로의 반복(예를 들어, 최대 임계치보다 더 큰 편차의 경우)이 선택적으로 이루어질 수 있다.
측정된 감마선은 특히 에너지 의존 광전피크 효율을 계산하기 위해, 제4 단계(S4)에서 평가되며, 제4 단계는 이하의 하위 단계 중 적어도 하나를 포함할 수 있다: 에너지 의존 광전피크 효율을 계산하기 위해 시료 내의 상호 작용을 평가하는 단계(S4.1); 각각의 검출기에서 상호 작용을 평가하는 단계(S4.2); 시료와 검출기 사이의 입체각을 결정하는 단계(S4.3); 광전피크 효율, 특히 (초기) 광전피크 효율을 결정하는 단계(S4.4). 특히, 중간 결과의 전송 및 검증은 제4 제어 지점(R4)에서 구현될 수 있다.
적어도 하나의 원소의 질량은 제5 단계(S5)에서 결정되며, 제5 단계는 이하의 하위 단계 중 적어도 하나를 포함할 수 있다: 적어도 하나의 원소 질량을 결정하거나 또는 원소 질량비를 결정하는 단계(S5.1); 특히 각각 단계(S1) 또는 단계(S4)로부터, 적어도 하나의 단면적을 결정하는 단계(S5.2). 특히, 중간 결과의 전송 및 검증은 제5 제어 지점(R5)에서 구현될 수 있다. 여기서, 제어 지점(R5)은 타당성 검사를 포함할 수 있으며, 특히 시료의 전체 질량 및 정량화된 원소 질량의 병치 또는 비교를 포함할 수 있다.
중성자는 제6 단계(S6)에서 계산되며, 제6 단계는 이하의 하위 단계 중 적어도 하나를 포함할 수 있다: 특히 확산 근사법을 통해, 상호 작용, 특히 시료 내의 중성자 상호 작용을 평가하는 단계(S6.1); 중성자 스펙트럼을 평가하는 단계(S6.2); 특히 확산 근사법에 의해 중성자 선속을 평가하는 단계(S6.3).
제어 지점(R1 내지 R5)은 특히 사용자 입력 또는 중간 결과의 검증의 범위 내에서, 이전 단계로의 선택적인 피드백(제어 루프)을 각각 포함할 수 있다. 단계(S4 내지 S6)는 개별 제어 지점과 무관하게, 특히 연속적으로 조사된 시료로부터의 감마선의 평가 동안 연속적으로, 반복적으로 수행될 수 있다. 예를 들어, 차이에 대한 미리 결정 가능한 임계치 아래에서, 결정되는 원소 질량이 더 이상 변경되지 않거나 적어도 더 이상 실질적으로 변경되지 않는 경우, 반복은 종료된다.
도 4는 디스크 및 원형 세그먼트(P1, P2, Pn)로 구획화된 원통형 시료(1)의 실시예를 사용하는, 각각의 검출기(16A, 16B)의 시야를 도시한다. 여기서, 각각의 검출기(16A, 16B)의 시야는 반드시 각각의 구획에 대응하거나 각각의 구획과 수평을 이룰 필요는 없다. 인접한 구획이 각각의 검출기의 시야에 있는 정도까지는 평가 동안 고려될 수 있으며, 상기 인접한 구획은 동시에 평가되거나 계산에 의해 제거되도록 의도된다. 각각의 레벨에 12개의 구획이 존재한다. 그 다음, 전체 시료는 6번의 회전 및 대응하는 수의 병진 이동 레벨 변위 스텝(여기서, 5개의 레벨, 즉 z 방향으로의 4개의 변위 스텝이 존재함)에 의해 분석될 수 있다. 예를 들어, 각각의 구획은 몇 초 내지 몇 분의 시간 기간 동안 조사 및 측정된다.
도 5는 시료 캐리어(14)가 상당한 거리(점선이 있는 화살표)만큼 이의 레벨 면에서 상향하게 변위될 수 있는, 장치(10)를 도시한다. 시료 챔버(15)는 재료(M3)에 의해 구분되며, 시료(1)와 함께 상기 재료(M3)를 시료(1) 위의 공기 충전된 공동으로 변위시키는 것이 가능하다. 회전 및 리프팅 장치(18)는 샤프트(18.1)를 포함하는 연결 장치에 의해 시료 캐리어(14)에 연결된다; 그러나, 이와 별개로, 상기 회전 및 리프팅 장치는 중성자 차폐물의 외부에 배치되어 시료 챔버로부터 밀봉된다. 이것은 중성자가 회전 및 리프팅 장치에 도달하지 않도록 보장할 수 있다. 회전 및 리프팅 장치로의 중성자의 경로가 방지된다. 샤프트(18.1)를 안내하는 재료는 바람직하게는 흑연이다. 도 5에 나타낸 바와 같이, 샤프트(18.1)를 위한 통로는 흑연 블록으로 제공될 수 있다. 바람직하게는, 회전 및 리프팅 장치(18)는 샤프트(18.1)에 의해서만 시료 캐리어(14)에 연결된다. 이 경우, 중성자 차폐물은 샤프트에 의해서만 관통된다. 회전 및 리프팅 장치는 유효 중성자 차폐물 뒤에 밀봉 방식으로 배치된다.
도 6은 비파괴 다원소 분석을 위한 장치(10)를 도시하며, 중성자 검출기 장치(28)의 4개의 중성자 검출기(28A, 28B, 28C, 28D)가 시료 챔버(15)에 배치된다. 여기서, 예시적인 방식으로 배치된 중성자 검출기는 시료 챔버(15)의 원주 주위에 균일한 분포로 배치된다. 선택적으로, 4개보다 많은 중성자 검출기가 제공될 수도 있다. 중성자 검출기는 바람직하게는 감마선 검출기의 설치 레벨 상에 배치된다. 중성자 검출기 장치(28)는 시료로부터 외부에서, 중성자 선속의 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 결정, 특히 각각의 구획의 절대 또는 총 중성자 선속의 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 결정을 유발할 수 있다.
1: 시료
10: 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 장치
11: 중성자 발생기
11.1: 중성자원 또는 중성자원 지점
12: 감속 챔버
14: 시료 캐리어
15: 시료 챔버
16: 검출기 장치
16A, 16B: 개별 검출기
16.1: 개별 검출기의 광석 검파기
16.2: 검출기 엔드 캡
16.3: 광석 검파기 홀더
17: 시준기
18: 회전 및 리프팅 장치
18.1: 연결 장치, 특히 샤프트
19: 차폐물
20: 제어 장치
21: 데이터 메모리
22: 핵 물리학 데이터베이스
23: 입력 장치/마스크
24: 투과율 측정 장치
25: 카메라 장치
27: 계량 장치
28: 중성자 검출기 장치
28A, 28B, 28C, 28D: 개별 중성자 검출기
30: 컴퓨터 프로그램 제품
A16: 검출기의 시축
M1: 재료 1, 특히 붕산 폴리에틸렌 및/또는 시멘트
M2: 재료 2, 특히 납 및/또는 비스무트
M3: 재료 3, 특히 흑연
M4: 재료 또는 매체 4, 특히 공기
M6: 재료 6, 특히 리튬 폴리에틸렌 및/또는 리튬 실리콘
M7: 재료 7, 특히 알루미늄 및/또는 탄소 섬유 강화 플라스틱
M8: 재료 8, 특히 구리 또는 플라스틱
M10: 재료 10, 특히 게르마늄
P1, P2, Pn: 시료의 구획
R1: 제1 제어 지점
R2: 제2 제어 지점
R3: 제3 제어 지점
R4: 제4 제어 지점
R5: 제5 제어 지점
S1: 제1 단계, 특히 중성자를 생성하고 중성자에 의해 조사하는 단계
S1.1: 중성자원 강도를 설정(제어 또는 조절)하는 단계
S1.2: 감속
S1.3: 시뮬레이션에 의해 중성자 스펙트럼을 계산하는 단계
S1.4: 시뮬레이션에 의해 중성자 선속을 계산하는 단계
S2: 제2 단계, 특히 시료 사양 및 측정
S2.1: 시료 질량 및/또는 시료 형상을 검출하는 단계, 및/또는 투과율 측정
S2.2: 시준
S2.3: 시료 구획화를 검출 또는 설정하는 단계
S2.4: 특히 병진 이동 및/또는 회전에 의해, 시료를 변위/위치 설정하는 단계
S3: 제3 단계, 특히 방출된 감마선을 검출/측정하고, 측정된 감마선을 평가하는 단계
S3.1: 감마선을 검출/측정하거나 감마선 스펙트럼을 평가하는 단계
S3.2: 원소/피크 식별
S3.3: 간섭 분석
S3.4: 특히 피크 영역 및 백그라운드에 대해, 피크의 평가
S4: 제4 단계, 특히 측정된 감마선을 평가하는 단계
S4.1: 시료 내의 상호 작용을 평가하는 단계
S4.2: 검출기에서 상호 작용을 평가하는 단계
S4.3: 시료와 검출기 사이의 입체각을 결정하는 단계
S4.4: 광전피크 효율, 특히 초기 광전피크 효율을 결정하는 단계
S5: 제5 단계, 특히 적어도 하나의 원소, 특히 질량을 결정하는 단계
S5.1: 적어도 하나의 원소 질량 또는 원소 질량비를 결정하는 단계
S5.2: 적어도 하나의 단면적을 결정하는 단계
S6: 제6 단계, 특히 중성자를 계산하는 단계
S6.1: 시료 내의 상호 작용을 평가하는 단계
S6.2: 중성자 스펙트럼을 평가하는 단계
S6.3: 중성자 선속을 평가하는 단계
v1: 특히 수동으로 입력될 수 있는 제1 변수/파라미터, 특히 중성자원 강도
v2: 특히 수동으로 입력될 수 있는 제2 변수/파라미터, 특히 시료 형상
v3: 특히 수동으로 입력될 수 있는 제3 변수/파라미터, 특히 시료 질량
x: 종축
y: 수평축
z: 수직축

Claims (17)

  1. 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 방법으로서,
    10 keV 내지 20 MeV 범위의 에너지를 갖는 고속 중성자를 생성하는 단계;
    상기 중성자로 시료(1)를 조사하는 단계;
    상기 시료의 적어도 하나의 원소를 결정하기 위해, 상기 조사된 시료에 의해 방출된 상기 감마선을 측정하는 단계를 포함하며,
    상기 시료는 비-펄스형 방식으로 연속적으로 조사되고, 상기 측정은 상기 조사 동안 구현되며,
    상기 적어도 하나의 원소를 결정하기 위한 목적으로, 상기 연속적인 중성자 조사에 의한 적어도 즉발 감마선, 또는 즉발 및 지연 감마선 모두가 측정 및 평가되고,
    상기 시료(1)는 개별 구획(P1, P2, Pn)으로 세분화되며, 상기 측정은 각각의 구획(P1, P2, Pn)에 대해 시준기(17)를 사용하여 구현되고,
    상기 결정은 상기 측정된 감마선의 평가를 포함하며,
    상기 평가는, 상기 시료(1)의 상기 각각의 구획(P1, P2, Pn) 내의 상기 중성자 선속의 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 결정을 포함하는 것을 특징으로 하는,
    중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 조사 및 측정은 적어도 1 밀리초 또는 적어도 1 초의 시간 기간 동안 구현되거나/구현되며,
    2.45 MeV의 중성자 에너지 값, 또는 2.45 MeV, 14.1 MeV의 그룹으로부터의 적어도 하나의 중성자 에너지 값을 갖는 중성자가 생성되거나/생성되고,
    10 keV 내지 20 MeV 또는 10 keV 내지 10 MeV의 에너지 범위의 적어도 하나의 값을 갖는 중성자 에너지를 갖는 중성자가 생성되는, 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 원소를 결정하기 위해, 연속적인 중성자 조사에 의한 지연 감마선만이 적어도 간헐적으로 측정 및 평가되거나, 또는
    상기 측정 또는 결정은 상기 시료의 상기 개별 구획(P1, P2, Pn)에 대해 개별적으로 구현되며, 상기 구획은 시준을 통해 자동으로 또는 수동으로 사전 정의되거나 미리 결정 가능한, 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 원소를 결정하기 위한 목적으로, 상기 시료(1)에 의해 방출된 상기 감마선은 광전피크 계수율을 결정함으로써 에너지 분해된 방식으로 측정되며,
    상기 결정은 상기 각각의 구획의 감마선 스펙트럼에 따른 상기 측정된 감마선의 에너지 분해된 평가를 포함하거나/포함하고,
    상기 측정/평가는 상기 시료(1)에 의해 방출된 상기 감마선의 세기의 에너지 분해된 측정/평가를 포함하는, 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 평가는, 계수율-에너지 도표의 적어도 하나의 광전피크를 이의 에너지에 기초하여, 상기 시료(1)의 원소와 상관시키는 단계를 포함하거나, 또는
    상기 평가는, 계수율-에너지 도표에서 상기 원소로 인해 야기되는 백그라운드 신호를 광전피크/상기 광전피크의 순 영역으로부터 감산한 후에 평가되는, 상기 시료에 포함된 상기 적어도 하나의 원소의 성분에 의해, 상기 시료의 상기 적어도 하나의 원소의 질량 분율을 정량화하는 단계를 더 포함하는, 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 평가는 상기 시료(1)의 상기 각각의 구획에서의 균일한 질량 및/또는 원소 분포의 가정에 기초하여 구현되거나/구현되며,
    상기 시료(1)의 상기 각각의 구획 내의 상기 중성자 선속은 선형 볼츠만 방정식의 확산 근사법에 기초하여, 특히,
    Figure pct00044
    의 관계에 기초하여, 계산되거나/계산되고,
    상기 중성자 스펙트럼은 특히,
    Figure pct00045
    의 관계에 기초하여, 특히 공간 분해된 및/또는 에너지 분해된 방식으로, 상기 시료(1) 내에서, 상기 시료의 각각의 구획(P1, Pn, Pn) 내에서 계산되는, 방법.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 평가는 각각의 경우,
    Figure pct00046
    의 관계에 기초하여, 근사법을 통해 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼을 계산함으로써, 상기 시료의 개별 구획(P1, P2, Pn) 내의 에너지 의존 광전피크 효율 및 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼을 계산하는 단계를 포함하거나/포함하며,
    상기 평가 동안, 상기 시료(1)의 상기 각각의 구획(P1, P2, Pn)에서의 적어도 하나의 원소의 다수의 감마 에너지는 상기 각각의 구획에서의 상기 각각의 원소의 질량 분율을 정량화할 때 각각 분석되고,
    상기 분석은,
    Figure pct00047
    의 관계에 기초하는, 방법.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 방법은 중성자원 강도, 시료 형상 및 시료 질량의 입력 변수에 기초하여 수행되며, 특히 전적으로 상기 3개의 입력 변수에 기초하여 수행되고,
    상기 방법은 개별 원소에 대해, 및/또는 상기 시료(1)의 상기 각각의 구획(P1, P2, Pn)에 대해, 및/또는 상기 시료(1)의 완전한 조성에 대해, 각각의 경우 반복적으로 수행되거나/수행되며,
    상기 방법은 상기 조사 동안의 중성자원 강도, 시료 형상 및 시료 질량의 3개의 파라미터와 별도로, 순수하게 수치적으로 확인된 파라미터에 기초하여 상기 측정된 감마선을 평가함으로써 자동화된 방식으로 수행되거나/수행되고,
    투과율 측정, 시료 계량, 상기 시료 형상의 광학적 검출의 측정 그룹 중 적어도 하나의 측정이 상기 시료를 특성화하기 위해 수행되는, 방법.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 중성자 선속, 특히 각각의 구획의 총 중성자 선속의 상기 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 결정은 특히 상기 시료 챔버 내에 배치된 적어도 하나의 중성자 검출기(28; 28A, 28B, 28C, 28D)에 의해, 상기 시료 챔버 내에서 그리고 상기 시료의 외부에서 구현되는, 방법.
  10. 중성자 활성화에 기초하는 시료(1)의 다원소 분석의 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법에서 적어도 하나의 검출기(16A, 16B)를 포함하는 검출기 장치(16)의 사용법으로서,
    상기 검출기 장치(16)는, 중성자에 의한 상기 시료의 연속적인 조사로 인해 방출된 즉발 및 지연 감마선을 모두 연속적으로 측정하도록 구성되며,
    상기 감마선은 적어도 부분적으로, 상기 연속적인 조사와 동시에 그리고 연속적으로도 측정되며,
    상기 검출기 장치(16)의 시야는 적어도 하나의 시준기(17)에 의해 상기 시료(1)의 상기 각각의 구획으로 제한되는,
    중성자 활성화에 기초하는 시료(1)의 다원소 분석의 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법에서 적어도 하나의 검출기(16A, 16B)를 포함하는 검출기 장치(16)의 사용법.
  11. 제어 장치(20)로서,
    상기 제어 장치(20)는 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법에 따라 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 위한 장치의 적어도 하나의 중성자 발생기(11)를 작동시키도록 구성되며,
    상기 중성자 발생기(11)는 10 keV 내지 20 MeV 범위의 에너지를 갖는 고속 중성자를 생성하도록 구성되고,
    상기 제어 장치(20)는 중성자를 생성하기 위해 그리고 비-펄스형 연속적인 방식으로 시료(1)를 조사하기 위해 상기 중성자 발생기를 작동시키도록 구성되며,
    상기 제어 장치는, 상기 조사와 동시에, 상기 시료의 상기 각각의 구획(P1, P2, Pn)에 의해 방출된 감마선의 연속적인 및/또는 간헐적인 측정을 위해 적어도 하나의 검출기(16, 16A, 16B)를 작동시키도록 추가로 구성되고, 적어도 하나의 시준기(17)에 의해 상기 검출기(16A, 16B)의 시야를 상기 시료(1)의 상기 각각의 구획(P1, P2, Pn)으로 제한하도록 구성되는,
    제어 장치(20).
  12. 컴퓨터 프로그램 제품(30)으로서,
    상기 컴퓨터 프로그램 제품(30)은, 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법에 따라 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 수행하도록 구성되며,
    상기 시료의 각각의 구획(P1, P2, Pn) 내의 에너지 의존 광전피크 효율 및 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼에 기초하여, 시료(1)의 조성에 대해, 상기 시료에 의해 방출된 적어도 즉발 감마선, 또는 그렇지 않으면 즉발 및 지연 감마선을 평가함으로써, 중성자에 의해 비-펄스형 연속적인 방식으로 조사된 상기 시료(1)의 적어도 하나의 원소를 결정하도록 구성되고, 상기 다원소 분석 동안 등록된 상기 순 광전피크 계수율에 기초하여, 특히,
    Figure pct00048
    의 관계에 기초하여, 상기 각각의 구획(P1, P2, Pn)의 각각의 원소의 질량 분율을 정량화할 때 상기 시료(1)의 상기 각각의 구획(P1, P2, Pn)에서 분석되는, 상기 적어도 하나의 원소의 복수의 감마 에너지 각각에 의해 구획-시준된 방식으로 측정된 감마선을 평가하도록 추가로 구성되는,
    컴퓨터 프로그램 제품(30).
  13. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법에 따라 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 수행하도록 구성된 장치(10)로서,
    고속 중성자를 생성하도록 구성된 중성자 발생기(11);
    시료 챔버(15) 및 그 내부에 배치된 시료 홀더(14);
    시료의 적어도 하나의 원소를 결정하기 위한 목적으로, 조사된 시료에 의해 방출된 감마선을 측정하도록 구성된 적어도 하나의 검출기(16A, 16B)를 포함하는 검출기 장치(16)를 포함하며,
    상기 장치(10)는 비-펄스형 연속적인 방식으로 시료(1)/상기 시료(1)를 조사하도록 구성되고,
    상기 장치는 상기 검출기(16A, 16B)의 시야를 상기 시료(1)의 각각의 구획(P1, P2, Pn)으로 제한하는 적어도 하나의 시준기(17)를 포함하며, 상기 시료(1)를 개별 구획(P1, P2, Pn)으로 세분화하도록 구성되고,
    상기 조사 동안 상기 시료(1)의 각각의 구획(P1, P2, Pn)에 대해, 상기 연속적으로 조사된 시료에 의해 방출된 적어도 즉발 감마선 또는 즉발 및 지연 감마선 모두를 측정하도록 추가로 구성되며,
    제어 장치(20)를 더 포함하고,
    상기 제어 장치(20)는 자동화된 연속적인 조사를 수행하도록 구성되며, 상기 조사 동안 연속적으로 인가된 중성자 조사의 자동화된 측정을 제어/조절하도록 구성되고,
    상기 장치(10)는 공간 분해된 그리고 에너지 분해된 방식으로 상기 시료(1)의 상기 각각의 구획(P1, P2, Pn) 내의 상기 중성자 선속을 결정하도록 추가로 구성되며, 상기 시료(1)의 상기 적어도 하나의 원소의 질량 분율을 정량화함으로써 상기 구획(P1, P2, Pn)의 측정을 평가하도록 구성되는 것을 특징으로 하는,
    제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법에 따라 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 수행하도록 구성된 장치(10).
  14. 제13항에 있어서,
    상기 중성자 발생기(11)는 특히 중수소 가스를 연료로서 사용하여, 중양성자를 융합하도록 구성된 중성자원(11.1)을 포함하거나/포함하며,
    상기 장치는 상기 장치의 백그라운드 신호를 감쇠시키는 적어도 하나의 구성 요소를 포함하고,
    상기 구성 요소는,
    납 또는 비스무트로 제조되고, 상기 검출기의 시야를 상기 시료의 상기 각각의 구획으로 제한하는 적어도 하나의 시준기(17); 및/또는
    흑연으로 제조된 감속 챔버(12); 및/또는
    붕산 폴리에틸렌으로 제조된 차폐물(19); 및/또는
    흑연 또는 완전 플루오르화 플라스틱 또는 베릴륨으로 적어도 부분적으로 각각 제조된 시료 챔버(15) 및/또는 시료 캐리어(14)의 그룹으로부터 선택되는, 장치.
  15. 제13항 또는 제14항에 있어서,
    컴퓨터 프로그램 제품(30) 또는 이를 구비한 데이터 메모리(21)를 더 포함하며,
    상기 컴퓨터 프로그램 제품은 상기 시료의 상기 각각의 구획(P1, P2, Pn) 내의 에너지 의존 광전피크 효율 및 중성자 선속 및 중성자 스펙트럼에 기초하여, 상기 측정된 감마선을 평가함으로써 상기 시료(1)의 상기 적어도 하나의 원소를 결정하도록 구성되거나/구성되고,
    병진 이동 및/또는 회전 방식으로 시료 캐리어(14)/상기 시료 캐리어(14) 또는 상기 시료를 변위시키도록 구성된 회전 및/또는 리프팅 장치(18), 특히 상기 장치의 시료 챔버(15)/상기 시료 챔버(15)와 분리된 회전 및/또는 리프팅 장치를 더 포함하거나/더 포함하며,
    특히 상기 중성자 발생기(11)에 대한 또는 상기 장치의 적어도 하나의 중성자원(11.1)에 대한 대칭적 배열의 적어도 2개의 검출기(16A, 16B)를 더 포함하는, 장치.
  16. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법에 따라 중성자 활성화에 기초하는 다원소 분석을 수행하도록 구성된 장치(10).
  17. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법에서 시료의 연속적인 비-펄스형 조사를 위해 중성자 활성화에 기초하는 상기 시료의 다원소 분석을 위한 고속 중성자를 생성하기 위한 목적으로, 중양성자를 융합하도록 구성된 중성자 발생기(11)의 사용법.
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