KR20190095119A - 적층 전지 - Google Patents

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Abstract

[과제] 단락 전류 분산체를 구비하는 적층 전지에 있어서, 못 관통 등에 의한 단락 전류 분산체의 단락 시, 단락 전류 분산체의 단락 저항을 안정화시킨다.
[해결 수단] 적어도 하나의 단락 전류 분산체와 적어도 하나의 발전 요소가 적층된 적층 전지에 있어서, 상기 단락 전류 분산체에 있어서, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층과 상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층의 사이에 마련된 절연층이 적층되어 있으며, 상기 발전 요소에 있어서, 정극집전체층과 정극재층과 전해질층과 부극재층과 부극집전체층이 적층되어 있으며, 상기 제 1 집전체층이 상기 정극집전체층과 전기적으로 접속되어 있으며, 상기 제 2 집전체층이 상기 부극집전체층과 전기적으로 접속되어 있으며, 상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층이, 구리, 스테인리스강, 니켈, 철, 크롬 및 티탄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속으로 이루어지는, 적층 전지로 한다.

Description

적층 전지{STACKED BATTERY}
본원은 적층 전지를 개시한다.
전지가 외부로부터 파괴된 경우의 안전성을 평가하는 시험으로서 못 관통 시험이 알려져 있다. 못 관통 시험은, 도전성의 못을 찔러서 전지를 관통시켜, 발전(發電) 요소 내에서 내부 단락이 생겼을 때의 온도 상승 등을 관찰하는 시험이다. 특허문헌 1에는, 2개의 절연층과 당해 2개의 절연층의 사이에 배치된 도전층으로 이루어지는 보호 요소를 발전 요소의 외부에 마련한 전지가 개시되어 있다. 특허문헌 1에 있어서는, 못 관통 시험 시, 보호 요소가 선행 단락층으로서 기능한다. 즉, 못 관통 시험 시, 발전 요소보다도 먼저 보호 요소를 단락시켜, 발전 요소가 단락되기 전에, 발전 요소의 방전을 진행시킴으로써, 발전 요소의 내부에 있어서의 온도 상승을 억제하는 것이다.
일본국 특허 제6027262호 공보
특허문헌 1에 개시된 기술로 하면, 전지에 있어서, 도전층과 절연층을 가지는 단락 전류 분산체를 발전 요소와 별도로 마련하여, 못 관통 시에 당해 단락 전류 분산체를 선행하여 단락시킴으로써, 발전 요소로부터의 전류(라운딩 전류)를 단락 전류 분산체에 흐르게 할 수 있어, 발전 요소의 방전을 진행시켜서, 발전 요소에 있어서의 내부 발열을 억제할 수 있는 것이라고 생각된다(도 5(A)). 이 경우, 단락 전류 분산체는, 못 관통 시에 단락 상태를 유지할(단락 저항이 낮게 안정되어 있을) 필요가 있다.
발전 요소를 복수 적층하면서 전기적으로 병렬로 접속한 적층 전지에 있어서는, 못 관통에 의해 발전 요소를 단락시키면, 일부의 발전 요소로부터 다른 발전 요소에 전자가 흘러 들어 와, 일부의 발전 요소의 온도가 국소적으로 상승되어 버린다고 하는 과제가 특히 발생하기 쉽다. 이에 비하여, 발전 요소와는 별도로 단락 전류 분산체를 마련하여, 못 관통 시험에 있어서 일부의 발전 요소와 함께 단락 전류 분산체도 단락시켜, 단락 저항이 큰 발전 요소로부터의 라운딩 전류를, 단락 저항이 작은 발전 요소뿐만 아니라, 단락 저항이 작은 단락 전류 분산체에 분산시킴으로써, 일부의 발전 요소의 온도만이 국소적으로 상승하는 것을 방지할 수 있는 것이라고 생각된다(도 5(B)). 이 경우에 있어서도, 단락 전류 분산체는, 못 관통 시에 단락 상태를 유지할 필요가 있다.
단락 전류 분산체는, 예를 들면, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층과 이들간에 마련된 절연층에 의해 구성할 수 있다. 절연층은, 특허문헌 1에 개시되어 있는 바와 같이, 각종 수지를 이용하여 구성할 수 있다. 혹은, 세라믹 재료나 전지용 세퍼레이터를 이용하여 절연층을 구성할 수도 있다. 한편, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층은, 특허문헌 1에 개시되어 있는 바와 같은 금속박에 의해 구성할 수 있다. 이에 의해, 통상 사용 시에는 절연층에 의해 제 1 집전체층과 제 2 집전체층을 절연할 수 있으며, 못 관통 시에는, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층을 접촉시켜서 단락 전류 분산체를 단락시킬 수 있는 것이라고 생각된다.
그러나, 본 발명자들은, 특허문헌 1에 개시된 기술 등을 참고로 하여 단락 전류 분산체를 구성하였을 경우, 못 관통 시, 단락 전류 분산체의 단락 저항이 안정되지 않는 경우가 있다고 하는 새로운 과제에 맞부딪쳤다. 단락 전류 분산체의 단락 저항이 불안정하면, 발전 요소로부터의 전류를 단락 전류 분산체에 효율적으로 흐르게 할 수 없어, 발전 요소의 줄(Joule) 발열을 억제할 수 없을 우려가 있다.
본원은, 상기 과제의 해결 수단의 하나로서, 적어도 하나의 단락 전류 분산체와 적어도 하나의 발전 요소가 적층된 적층 전지에 있어서, 상기 단락 전류 분산체에 있어서, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층과 상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층의 사이에 마련된 절연층이 적층되어 있으며, 상기 발전 요소에 있어서, 정극집전체층과 정극재층과 전해질층과 부극재층과 부극집전체층이 적층되어 있으며, 상기 제 1 집전체층이 상기 정극집전체층과 전기적으로 접속되어 있으며, 상기 제 2 집전체층이 상기 부극집전체층과 전기적으로 접속되어 있으며, 상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층이, 구리, 스테인리스강, 니켈, 철, 크롬 및 티탄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속으로 이루어지는, 적층 전지를 개시한다.
본 개시의 적층 전지에 있어서, 상기 발전 요소를 복수 구비하며, 복수의 상기 발전 요소끼리가 전기적으로 병렬로 접속되어 있는 것이 바람직하다.
본 개시의 적층 전지에 있어서, 상기 단락 전류 분산체와 상기 발전 요소를 수용하는 외장 케이스를 구비하며, 적어도 하나의 상기 단락 전류 분산체가 상기 발전 요소와 상기 외장 케이스의 사이에 마련되어 있는 것이 바람직하다.
본 개시의 적층 전지에 있어서, 상기 발전 요소에 있어서의 상기 정극집전체층과 상기 정극재층과 상기 전해질층과 상기 부극재층과 상기 부극집전체층의 적층 방향, 상기 단락 전류 분산체에 있어서의 상기 제 1 집전체층과 상기 절연층과 상기 제 2 집전체층의 적층 방향, 및, 상기 단락 전류 분산체와 상기 발전 요소의 적층 방향이 같은 방향인 것이 바람직하다.
본 개시의 적층 전지에 있어서, 상기 전해질층이 고체전해질층인 것이 바람직하다.
본 개시의 적층 전지에 있어서, 상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층이 구리로 이루어지는 것이 바람직하다.
본 개시의 적층 전지에 있어서, 상기 정극집전체층이 알루미늄으로 이루어지며, 상기 부극집전체층이 구리로 이루어지는 것이 바람직하다.
본 개시의 적층 전지에 있어서, 상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층 중 적어도 일방이, 복수의 금속박으로 구성되는 것이 바람직하다. 이 경우, 특히, 상기 금속박은 구리박인 것이 바람직하다.
본 발명자들의 지견으로는, 특허문헌 1에 개시된 기술을 참고로 하여 단락 전류 분산체를 구성하였을 경우, 당해 단락 전류 분산체에의 못 관통 시, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층의 접촉이 안정적으로 보지(保持)되지 않아, 이에 의해 단락 저항이 불안정하게 된다. 단락 전류 분산체에의 못 관통 시, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층의 접촉이 안정적으로 보지되지 않는 것은, 단락 전류 분산체에 전류가 흘러 들어옴으로써 줄 발열이 발생하여, 이 열에 의해 단락 전류 분산체의 집전체층이 용단(溶斷)되어 버리기 때문이라고 생각된다. 따라서, 단락 전류 분산체에의 못 관통 시, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층의 접촉을 안정적으로 보지하기 위해서는, 못 관통 시에 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층의 줄 발열에 의한 용단을 방지하는 것이 유효하다고 생각된다.
본 개시의 적층 전지에 있어서는, 단락 전류 분산체를 구성하는 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층이 모두 소정의 고융점 금속으로 구성되어 있다. 이에 의해, 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층의 줄 발열에 의한 용단을 방지할 수 있으며, 제 1 집전체와 제 2 집전체의 접촉성 등이 향상된다. 즉, 본 개시의 적층 전지에 의하면, 단락 전류 분산체에의 못 관통 시, 단락 전류 분산체의 단락 저항을 안정시킬 수 있다.
도 1은 적층 전지(100)의 층구성을 설명하기 위한 개략도이다.
도 2는 단락 전류 분산체(10)의 층구성을 설명하기 위한 개략도이다. (A)가 외관 사시도이며, (B)가 IIB-IIB 단면도이다.
도 3은 발전 요소(20)의 층구성을 설명하기 위한 개략도이다. (A)가 외관 사시도이며, (B)가 ⅢB-ⅢB 단면도이다.
도 4는 단락 전류 분산체에 대한 못 관통 시험 방법을 설명하기 위한 개략도이다.
도 5는 적층 전지에 있어서, 못 관통 시에 발생하는 라운딩 전류 등에 관하여 설명하기 위한 개략도이다.
1. 적층 전지(100)
도 1에, 적층 전지(100)의 층구성을 개략적으로 나타낸다. 도 1에 있어서는, 설명의 편의상, 집전체층끼리(집전탭끼리)의 접속 부분이나, 전지 케이스 등을 생략하여 나타내고 있다. 도 2에, 적층 전지(100)를 구성하는 단락 전류 분산체(10)의 층구성을 개략적으로 나타낸다. 도 2(A)가 외관 사시도, 도 2(B)가 IIB-IIB 단면도이다. 도 3에, 적층 전지(100)를 구성하는 발전 요소(20)의 층구성을 개략적으로 나타낸다. 도 3(A)가 외관 사시도, 도 3(B)가 ⅢB-ⅢB 단면도이다.
도 1~3에 나타내는 바와 같이, 적층 전지(100)는, 적어도 1개의 단락 전류 분산체(10)와 적어도 1개의 발전 요소(20)(발전 요소(20a 및 20b))가 적층되어 이루어진다. 단락 전류 분산체(10)에 있어서, 제 1 집전체층(11)과 제 2 집전체층(12)과 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)의 사이에 마련된 절연층(13)이 적층되어 있다. 발전 요소(20a 및 20b)에 있어서, 정극집전체층(21)과 정극재층(22)과 고체전해질층(23)과 부극재층(24)과 부극집전체층(25)이 적층되어 있다. 적층 전지(100)에 있어서는, 제 1 집전체층(11)이 정극집전체층(21)과 전기적으로 접속되어 있으며, 제 2 집전체층(12)이 부극집전체층(25)과 전기적으로 접속되어 있다. 여기에서, 적층 전지(100)에 있어서는, 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)이, 구리, 스테인리스강, 니켈, 철, 크롬 및 티탄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속으로 이루어지는 점에서 특징을 가진다.
1.1. 단락 전류 분산체(10)
단락 전류 분산체(10)는, 제 1 집전체층(11)과, 제 2 집전체층(12)과, 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)의 사이에 마련되는 절연층(13)을 구비한다. 이와 같은 구성을 구비한 단락 전류 분산체(10)는, 전지의 통상 사용 시에 있어서 제 1 집전체층(11)과 제 2 집전체층(12)이 절연층(13)에 의해 적절하게 절연되는 한편, 못 관통 시에는 제 1 집전체층(11)과 제 2 집전체층(12)이 접촉하여 전기 저항이 작아진다.
1.1.1. 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)
제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)은, 금속박이나 금속 메시 등에 의해 구성하면 된다. 특히 금속박이 바람직하다. 여기에서, 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)은, 구리, 스테인리스강, 니켈, 철, 크롬 및 티탄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속으로 이루어지는 것이 중요하다. 특히 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)은 구리로 이루어지는 것이 바람직하다. 이들 금속은 어느 것도 융점이 1000℃ 이상으로 높으면서, 또한, 충분한 전자 전도성을 가진다. 이와 같은 고융점 금속에 의해 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)을 구성함으로써, 못 관통 시험 시 등의 단락 시에 줄 발열에 의한 용단을 방지할 수 있다. 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)은, 그 표면에, 접촉 저항을 조정하기 위한 어떠한 층을 가지고 있어도 된다. 또한, 제 1 집전체층(11)과 제 2 집전체층(12)은, 서로 같은 금속으로 이루어져 있어도 되고, 다른 금속으로 이루어져 있어도 된다.
제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)의 각각의 두께는 특별히 한정되는 것은 아니다. 예를 들면 0.1㎛ 이상 1㎜ 이하인 것이 바람직하고, 1㎛ 이상 100㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다. 집전체층(11,12)의 두께를 이와 같은 범위로 하였을 경우, 못 관통 시, 집전체층(11,12)을 보다 적절하게 서로를 접촉시킬 수 있으며, 단락 전류 분산체(10)를 보다 적절하게 단락시킬 수 있다.
단락 전류 분산체(10)에 있어서는, 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12) 중 적어도 일방이, 복수의 금속박으로 구성되는 것이 바람직하고, 특히, 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)의 쌍방이, 복수의 금속박으로 구성되는 것이 바람직하다. 예를 들면, 복수의 금속박을 겹쳐서 적층체로 하고, 이를 제 1 집전체층(11) 및/또는 제 2 집전체층(12)으로 한다. 여기에서, 복수의 금속박의 적층 방향과, 단락 전류 분산체(10)에 있어서의 제 1 집전체층(11)과 절연층(13)과 제 2 집전체층(12)의 적층 방향을 일치시키는 것이 바람직하다. 제 1 집전체층(11) 및/또는 제 2 집전체층(12)을 복수의 금속박으로 구성함으로써, 못 관통 시험에 있어서, 제 1 집전체층(11)과 제 2 집전체층(12)의 접촉성을 향상시킬 수 있으며, 단락 전류 분산체(10)를 보다 안정적으로 단락시킬 수 있다. 당해 금속박을 구성하는 금속은, 상기한 바와 같이 구리, 스테인리스강, 니켈, 철, 크롬 및 티탄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속이면 되지만, 그 중에서도, 당해 금속박은 구리박인 것이 특히 바람직하다.
도 2에 나타내는 바와 같이, 제 1 집전체층(11)은 집전탭(11a)을 구비하고 있으며, 당해 집전탭(11a)을 개재하여 발전 요소(20)의 정극집전체층(21)에 전기적으로 접속되어 있는 것이 바람직하다. 한편, 제 2 집전체층(12)은 집전탭(12a)을 구비하고 있으며, 당해 집전탭(12a)을 개재하여 발전 요소(20)의 부극집전체층(25)에 전기적으로 접속되어 있는 것이 바람직하다. 집전탭(11a)은 제 1 집전체층(11)과 같은 재질이어도 되고, 다른 재질이어도 된다. 집전탭(12a)은 제 2 집전체층(12)과 같은 재질이어도 되고, 다른 재질이어도 된다.
1.1.2. 절연층(13)
적층 전지(100)에 있어서, 절연층(13)은, 전지의 통상 사용 시에 있어서, 제 1 집전체층(11)과 제 2 집전체층(12)을 절연하는 것이면 된다. 절연층(13)은, 유기 재료로 이루어지는 절연층이어도, 무기 재료로 이루어지는 절연층이어도, 유기 재료와 무기 재료가 혼재하는 절연층이어도 된다. 특히, 유기 재료로 이루어지는 절연층이 바람직하다. 무기 재료로 이루어지는 절연층과 비교하여, 유기 재료로 이루어지는 절연층은, 통상 사용 시에 균열에 의한 단락 발생 확률이 낮다고 하는 관점에서 유리하기 때문이다.
절연층(13)을 구성할 수 있는 유기 재료로서는 각종 수지를 들 수 있다. 예를 들면, 각종 열가소성 수지나 각종 열경화성 수지이다. 특히 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리페닐렌술파이드 등의 슈퍼 엔지니어링 플라스틱이 바람직하다. 통상, 열경화성 수지는, 열가소성 수지보다도 열안정성이 높으면서, 또한, 경질이며 무르다. 즉, 열경화성 수지에 의해 절연층(13)을 구성하였을 경우에 있어서, 단락 전류 분산체(10)의 못 관통을 행하였을 경우, 절연층(13)이 용이하게 파단되어, 제 1 집전체층(11)이나 제 2 집전체층(12)의 변형에 대하여 절연층(13)이 추종하는 것을 억제할 수 있으며, 제 1 집전체층(11)과 제 2 집전체층(12)을 보다 용이하게 접촉시킬 수 있다. 또한, 절연층(13)의 온도가 상승하였다고 하여도 열분해를 억제할 수 있다. 이 관점에서는, 절연층(13)은 열경화성 수지 시트에 의해 구성되는 것이 바람직하고, 열경화성 폴리이미드 수지 시트에 의해 구성되는 것이 보다 바람직하다.
절연층(13)을 구성할 수 있는 무기 재료로서는 각종 세라믹을 들 수 있다. 예를 들면, 무기 산화물이다. 또한, 표면에 산화물 피막을 가지는 금속박에 의해 절연층(13)을 구성하여도 된다. 예를 들면, 알루마이트 처리에 의해, 알루미늄박의 표면에 양극 산화 피막을 형성함으로써, 표면에 절연층으로서 산화알루미늄 피막을 가지는 알루미늄박이 얻어진다. 이 경우, 산화알루미늄 피막의 두께는 0.01㎛ 이상 5㎛ 이하인 것이 바람직하다. 하한이 보다 바람직하게는 0.1㎛ 이상이며, 상한이 보다 바람직하게는 1㎛ 이하이다.
절연층(13)의 두께는 특별히 한정되는 것은 아니다. 예를 들면 0.1㎛ 이상 1㎜ 이하인 것이 바람직하고, 1㎛ 이상 100㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다. 절연층(13)의 두께를 이와 같은 범위로 하였을 경우, 전지의 통상 사용 시, 제 1 집전체층(11)과 제 2 집전체층(12)을 보다 적절하게 절연할 수 있는 것과 함께, 못 관통 등의 외부 응력에 의한 변형에 의해 제 1 집전체층(11)과 제 2 집전체층(12)을 보다 적절하게 도통시켜서, 단락 전류 분산체(10)를 단락시킬 수 있다.
1.2. 발전 요소(20)(20a, 20b)
적층 전지(100)에 있어서, 발전 요소(20a 및 20b)는, 각각, 정극집전체층(21)과 정극재층(22)과 고체전해질층(23)과 부극재층(24)과 부극집전체층(25)이 적층되어 이루어진다. 즉, 발전 요소(20a 및 20b)는 각각 단(單)전지로서 기능할 수 있다.
1.2.1. 정극집전체층(21)
정극집전체층(21)은, 금속박이나 금속 메시 등에 의해 구성하면 된다. 특히 금속박이 바람직하다. 정극집전체층(21)을 구성하는 금속으로서는, Ni, Cr, Au, Pt, Al, Fe, Ti, Zn, 스테인리스강 등을 들 수 있다. 정극집전체층(21)은 출력 성능의 관점에서 전기 전도성이 높은 Al로 이루어지는 것이 특히 바람직하다. 정극집전체층(21)은, 그 표면에, 접촉 저항을 조정하기 위한 어떠한 코트층을 가지고 있어도 된다. 예를 들면, 도전재와 수지를 포함하는 코트층 등이다. 정극집전체층(21)의 두께는 특별히 한정되는 것은 아니다. 예를 들면 0.1㎛ 이상 1㎜ 이하인 것이 바람직하고, 1㎛ 이상 100㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다.
도 3에 나타내는 바와 같이, 정극집전체층(21)은 외연의 일부에 정극집전탭(21a)을 구비하는 것이 바람직하다. 탭(21a)에 의해, 제 1 집전체층(11)과 정극집전체층(21)을 용이하게 전기적으로 접속할 수 있는 것과 함께, 정극집전체층(21)끼리를 용이하게 전기적으로 병렬로 접속할 수 있다.
1.2.2. 정극재층(22)
정극재층(22)은, 적어도 활물질을 포함하는 층이다. 적층 전지(100)를 전고체전지로 하는 경우에는, 활물질에 추가하여, 임의로 고체전해질, 바인더 및 도전조제 등을 더 포함시킬 수 있다. 또한, 적층 전지(100)를 전해액계의 전지로 하는 경우에는, 활물질에 추가하여, 임의로 바인더 및 도전조제 등을 더 포함시킬 수 있다. 활물질은 공지의 활물질을 이용하면 된다. 공지의 활물질 중, 소정의 이온을 흡장 방출하는 전위(충방전 전위)가 다른 2개의 물질을 선택하여, 귀한 전위를 나타내는 물질을 정극활물질로 하고, 천한 전위를 나타내는 물질을 후술의 부극활물질로 하여, 각각 이용할 수 있다. 예를 들면, 리튬 이온 전지를 구성하는 경우에는, 정극활물질로서 코발트산 리튬, 니켈산 리튬, LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2, 망간산 리튬, 스피넬계 리튬 화합물 등의 각종의 리튬 함유 복합 산화물을 이용할 수 있다. 적층 전지(100)를 전고체전지로 하는 경우에는, 정극활물질은 표면이 니오브산 리튬층이나 티탄산 리튬층이나 인산 리튬층 등의 산화물층으로 피복되어 있어도 된다. 또한, 적층 전지(100)를 전고체전지로 하는 경우, 고체전해질은 무기 고체전해질이 바람직하다. 유기 폴리머 전해질과 비교하여 이온 전도도가 높기 때문이다. 또한, 유기 폴리머 전해질과 비교하여, 내열성이 우수하기 때문이다. 또한, 유기 폴리머 전해질과 비교하여, 못 관통 시에 발전 요소(20)에 가해지는 압력이 고압이 되어, 본 개시의 적층 전지(100)에 의한 효과가 현저하게 되기 때문이다. 바람직한 무기 고체전해질로서는, 예를 들면, 란탄지르콘산 리튬, LiPON, Li1+XAlXGe2-X(PO4)3, Li-SiO계 글라스, Li-Al-S-O계 글라스 등의 산화물 고체전해질; Li2S-P2S5, Li2S-SiS2, LiI-Li2S-SiS2, LiI-Si2S-P2S5, LiI-LiBr-Li2S-P2S5, LiI-Li2S-P2S5, LiI-Li2S-P2O5, LiI-Li3PO4-P2S5, Li2S-P2S5-GeS2 등의 황화물 고체전해질을 예시할 수 있다. 특히, Li2S-P2S5를 포함하는 황화물 고체전해질이 보다 바람직하고, Li2S-P2S5를 50몰% 이상 포함하는 황화물 고체전해질이 더욱 바람직하다. 정극재층(22)에 포함될 수 있는 바인더로서는, 예를 들면, 부타디엔고무(BR), 아크릴레이트부타디엔고무(ABR), 폴리불화비닐리덴(PVdF) 등을 들 수 있다. 정극재층(22)에 포함될 수 있는 도전조제로서는 아세틸렌 블랙이나 케첸 블랙 등의 탄소 재료나 니켈, 알루미늄, 스테인리스강 등의 금속 재료를 들 수 있다. 정극재층(22)에 있어서의 각 성분의 함유량은 종래와 마찬가지로 하면 된다. 정극재층(22)의 형상도 종래와 마찬가지로 하면 된다. 특히, 적층 전지(100)를 용이하게 구성할 수 있는 관점에서, 시트상의 정극재층(22)이 바람직하다. 이 경우, 정극재층(22)의 두께는, 예를 들면 0.1㎛ 이상 1㎜ 이하인 것이 바람직하고, 1㎛ 이상 150㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다.
1.2.3. 전해질층(23)
전해질층(23)은, 적어도 전해질을 포함하는 층이다. 적층 전지(100)를 전고체전지로 하는 경우, 전해질층(23)은, 고체전해질과 임의로 바인더를 포함하는 고체전해질층으로 할 수 있다. 고체전해질은 상기 서술한 무기 고체전해질이 바람직하다. 바인더는 정극재층(22)에 이용되는 바인더와 마찬가지의 것을 적절히 선택하여 이용할 수 있다. 고체전해질층(23)에 있어서의 각 성분의 함유량은 종래와 마찬가지로 하면 된다. 고체전해질층(23)의 형상도 종래와 마찬가지로 하면 된다. 특히, 적층 전지(100)를 용이하게 구성할 수 있는 관점에서, 시트상의 고체전해질층(23)이 바람직하다. 이 경우, 고체전해질층(23)의 두께는, 예를 들면 0.1㎛ 이상 1㎜ 이하인 것이 바람직하고, 1㎛ 이상 100㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다. 한편, 적층 전지(100)를 전해액계 전지로 하는 경우, 전해질층(23)은 전해액과 세퍼레이터를 포함한다. 이들 전해액이나 세퍼레이터에 관해서는 당업자에 있어서 자명한 것으로부터, 여기에서는 상세한 설명을 생략한다.
1.2.4. 부극재층(24)
부극재층(24)은, 적어도 활물질을 포함하는 층이다. 적층 전지(100)를 전고체전지로 하는 경우에는, 활물질에 추가하여, 임의로 고체전해질, 바인더 및 도전조제 등을 더 포함시킬 수 있다. 또한, 적층 전지(100)를 전해액계의 전지로 하는 경우에는, 활물질에 추가하여, 임의로 바인더 및 도전조제 등을 더 포함시킬 수 있다. 활물질은 공지의 활물질을 이용하면 된다. 공지의 활물질 중, 소정의 이온을 흡장 방출하는 전위(충방전 전위)가 다른 2개의 물질을 선택하여, 귀한 전위를 나타내는 물질을 상기 서술의 정극활물질로 하고, 천한 전위를 나타내는 물질을 부극활물질로 하여, 각각 이용할 수 있다. 예를 들면, 리튬 이온 전지를 구성하는 경우에는, 부극활물질로서 Si나 Si 합금; 그라파이트나 하드 카본 등의 탄소 재료; 티탄산 리튬 등의 각종 산화물; 금속 리튬이나 리튬 합금 등을 이용할 수 있다. 고체전해질, 바인더 및 도전조제는 정극재층(22)에 이용되는 것으로서 예시하였지만 그 중에서 적절히 선택하여 이용할 수 있다. 부극재층(24)에 있어서의 각 성분의 함유량은 종래와 마찬가지로 하면 된다. 부극재층(24)의 형상도 종래와 마찬가지로 하면 된다. 특히, 적층 전지(100)를 용이하게 구성할 수 있는 관점에서, 시트상의 부극재층(24)이 바람직하다. 이 경우, 부극재층(24)의 두께는, 예를 들면 0.1㎛ 이상 1㎜ 이하인 것이 바람직하고, 1㎛ 이상 100㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다. 다만, 부극의 용량이 정극의 용량보다도 커지도록, 부극재층(24)의 두께를 결정하는 것이 바람직하다.
1.2.5. 부극집전체층(25)
부극집전체층(25)은, 금속박이나 금속 메시 등에 의해 구성하면 된다. 특히 금속박이 바람직하다. 부극집전체층(25)을 구성하는 금속으로서는, Cu, Ni, Fe, Ti, Co, Zn, 스테인리스강 등을 들 수 있다. 부극집전체층(25)은 특히 Cu로 이루어지는 것이 바람직하다. 부극집전체층(25)은, 그 표면에, 접촉 저항을 조정하기 위한 어떠한 코트층을 가지고 있어도 된다. 예를 들면, 도전재와 수지를 포함하는 코트층 등이다. 부극집전체층(25)의 두께는 특별히 한정되는 것은 아니다. 예를 들면 0.1㎛ 이상 1㎜ 이하인 것이 바람직하고, 1㎛ 이상 100㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다.
도 3에 나타내는 바와 같이, 부극집전체층(25)은 외연의 일부에 부극집전탭(25a)을 구비하는 것이 바람직하다. 탭(25a)에 의해, 제 2 집전체층(12)과 부극집전체층(25)을 용이하게 전기적으로 접속할 수 있는 것과 함께, 부극집전체층(25)끼리를 용이하게 전기적으로 병렬로 접속할 수 있다.
1.3. 단락 전류 분산체 및 발전 요소의 배치나 접속 형태
1.3.1. 발전 요소의 배치
적층 전지(100)에 있어서, 발전 요소(20a 및 20b)의 적층수는 특별히 한정되는 것이 아니며, 목적으로 하는 전지의 출력에 따라, 적절히 결정하면 된다. 이 경우, 복수의 발전 요소(20)가 서로 직접 접촉되도록 적층되어 있어도 되고, 복수의 발전 요소(20)가 어떠한 층(예를 들면 절연층)이나 간격(공기층)을 개재하여 적층되어 있어도 된다. 전지의 출력 밀도를 향상시키는 관점에서는, 도 1에 나타내는 바와 같이, 복수의 발전 요소(20)가 서로 직접 접촉되도록 적층되어 있는 것이 바람직하다. 또한, 도 1, 3에 나타내는 바와 같이, 2개의 발전 요소(20a,20b)가, 부극집전체(25)를 공용하고 있는 것이 바람직하다. 이와 같이 함으로써, 전지의 출력 밀도가 한층 향상된다. 또한, 도 1에 나타내는 바와 같이, 적층 전지(100)에 있어서 발전 요소를 복수 마련하는 경우, 복수의 발전 요소(20)의 적층 방향과, 발전 요소(20)에 있어서의 각 층(21~25)의 적층 방향을 일치시키는 것이 바람직하다. 이와 같이 함으로써, 적층 전지(100)의 구속 등이 용이하게 되어, 전지의 출력 밀도가 한층 향상된다.
1.3.2. 발전 요소끼리의 전기적 접속
적층 전지(100)는, 도 1에 나타내는 바와 같이, 발전 요소를 복수 구비하며, 복수의 발전 요소끼리가 전기적으로 병렬로 접속되는 것이 바람직하다. 이와 같이, 병렬로 접속된 발전 요소에 있어서는, 하나의 발전 요소가 단락되였을 경우에, 다른 발전 요소로부터 당해 하나의 발전 요소에 집중하여 전자가 흘러 들어 온다. 즉, 전지 단락 시에 줄 발열이 커지기 쉽다. 바꿔 말하면, 이와 같이, 병렬 접속된 복수의 발전 요소(20)를 구비하는 적층 전지(100)에 있어서, 단락 전류 분산체(10)를 마련하는 것에 의한 효과가 보다 현저하게 되는 한편, 상기한 과제(줄 발열에 의한 집전체층(11,12)의 용단)가 일어나기 쉬워진다. 발전 요소끼리를 전기적으로 접속하기 위한 부재로서는, 종래 공지의 부재를 이용하면 된다. 예를 들면, 상기 서술한 바와 같이, 정극집전체층(21)에 정극집전탭(21a)을 마련하고, 부극집전체층(25)에 부극집전탭(25a)을 마련하고, 당해 탭(21a,25a)을 개재하여 발전 요소(20)끼리를 전기적으로 병렬로 접속할 수 있다.
1.3.3. 단락 전류 분산체와 발전 요소의 전기적 접속
적층 전지(100)에 있어서, 단락 전류 분산체(10)의 제 1 집전체층(11)이 발전 요소(20)의 정극집전체층(21)과 전기적으로 접속되어 있으며, 단락 전류 분산체(10)의 제 2 집전체층(12)이 발전 요소(20)의 부극집전체층(25)과 전기적으로 접속되어 있다. 이와 같이, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)를 전기적으로 접속함으로써, 단락 전류 분산체(10)의 단락 시에, 발전 요소로부터의 라운딩 전류를, 단락 전류 분산체(10)에 흐르게 할 수 있다. 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)를 전기적으로 접속하기 위한 부재로서는, 종래 공지의 부재를 이용하면 된다. 예를 들면, 상기 서술한 바와 같이, 제 1 집전체층(11)에 제 1 집전탭(11a)을 마련하고, 제 2 집전체층(12)에 제 2 집전탭(12a)을 마련하고, 당해 탭(11a,12a)을 개재하여 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)를 전기적으로 접속할 수 있다.
1.3.4. 단락 전류 분산체와 발전 요소의 위치 관계
단락 전류 분산체(10)와 복수의 발전 요소(20)는 서로 적층되어 있으면 된다. 이 경우, 단락 전류 분산체(10)와 복수의 발전 요소(20)를 직접 적층하여도 되고, 상기의 과제를 해결할 수 있는 범위에 있어서 다른 층(절연층이나 단열층 등)을 개재하여 간접적으로 적층하여도 된다. 또한, 단락 전류 분산체(10)는, 상기 서술한 바와 같이, 복수의 발전 요소(20)보다도 외측에 적층되어 있어도 되고, 복수의 발전 요소(20)의 사이에 적층되어 있어도 되고, 복수의 발전 요소(20)의 외측과 복수의 발전 요소(20)의 사이의 쌍방에 적층되어 있어도 된다. 특히, 도 1에 나타내는 바와 같이, 단락 전류 분산체(10)와 복수의 발전 요소(20)를 적층하였을 경우에 있어서, 단락 전류 분산체(10)가 복수의 발전 요소(20)보다도 외측에 마련되어 있는 것이 바람직하고, 단락 전류 분산체(10)가 복수의 발전 요소(20)보다도 적층 방향(복수의 발전 요소(20)에 있어서의 각 층의 적층 방향) 외측에 적어도 마련되어 있는 것이 보다 바람직하다. 바꿔 말하면, 적층 전지(100)에 있어서, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)를 수용하는 외장 케이스(도시 생략)를 구비할 경우, 적어도 하나의 단락 전류 분산체(10)가 발전 요소(20)와 외장 케이스의 사이에 마련되어 있는 것이 바람직하다. 이에 의해, 못 관통 시, 단락 전류 분산체(10)가 발전 요소(20a) 등 보다도 먼저 단락되여, 발전 요소(20a) 등으로부터 단락 전류 분산체(10)에 라운딩 전류를 발생시킬 수 있으며, 나아가서는, 발전 요소(20a) 등의 내부에 있어서의 발열을 억제할 수 있다.
못 관통에 의한 전지의 단락이 발생하기 쉬운 것은, 못이 발전 요소(20a)의 정극집전체층(21)으로부터 부극집전체층(25)을 향해서(혹은, 부극집전체층(25)으로부터 정극집전체층(21)을 향해서) 찔렸을 경우이다. 이 점, 적층 전지(100)에 있어서는, 못 관통 방향과, 각 층의 적층 방향이 일치하는 것이 바람직하다. 보다 구체적으로는, 도 1에 나타내는 바와 같이, 발전 요소(20a,20b)에 있어서의 정극집전체층(21)과 정극재층(22)과 고체전해질층(23)과 부극재층(24)과 부극집전체층(25)의 적층 방향, 단락 전류 분산체(10)에 있어서의 제 1 집전체층(11)과 절연층(13)과 제 2 집전체층(12)의 적층 방향, 및, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)의 적층 방향이 같은 방향인 것이 바람직하다.
1.3.5. 단락 전류 분산체와 발전 요소의 크기의 관계
적층 전지(100)에 있어서는, 단락 전류 분산체(10)가, 발전 요소(20)의 가능한 한 많은 부분을 덮고 있음으로써, 못 관통 시에, 발전 요소(20)보다도 먼저 단락 전류 분산체(10)를 단락시키기 쉬워진다. 이 관점에서는, 예를 들면, 적층 전지(100)에 있어서는, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)의 적층 방향에서 보았을 때에, 단락 전류 분산체(10)의 외연이 발전 요소(20)의 외연보다도 외측에 존재하고 있는 것이 바람직하다. 혹은, 단락 전류 분산체(10) 및 발전 요소(20)의 적층 방향과 발전 요소(20)에 있어서의 각 층(21~25)의 적층 방향이 같을 경우에 있어서, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)의 적층 방향에서 보았을 때에, 단락 전류 분산체(10)의 외연이 정극재층(22), 전해질층(23) 및 부극재층(24)의 외연보다도 외측에 존재하는 것이 바람직하다. 다만, 이 경우, 단락 전류 분산체(10)의 제 1 집전체층(11)과 발전 요소(20)의 부극집전체층(25)이 단락되지 않도록 하는 것이 바람직하다. 즉, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)의 사이에 절연체 등을 마련하여, 단락 전류 분산체(10)를 크게 하여도, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)의 단락을 방지 가능하게 하는 것이 바람직하다.
한편, 전지 에너지 밀도를 보다 높이는 관점 및 상기한 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)의 단락을 용이하게 방지할 수 있는 관점에서는, 단락 전류 분산체(10)를 가능한 한 작게 하여도 된다. 즉, 이 관점에서는, 적층 전지(100)에 있어서는, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)의 적층 방향에서 보았을 때에, 단락 전류 분산체(10)의 외연이 발전 요소(20)의 외연보다도 내측에 존재하는 것이 바람직하다. 혹은, 단락 전류 분산체(10) 및 발전 요소(20)의 적층 방향과 발전 요소(20)에 있어서의 각 층(21~25)의 적층 방향이 같을 경우에 있어서, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)의 적층 방향에서 보았을 때에, 단락 전류 분산체(10)의 외연이 정극재층(22), 고체전해질층(23) 및 부극재층(24)의 외연보다도 내측에 존재하는 것이 바람직하다.
이상과 같이, 적층 전지(100)에 있어서는, 못 관통에 의한 단락 전류 분산체(10)의 단락 시에, 발전 요소(20)로부터 단락 전류 분산체(10)에 라운딩 전류를 흐르게 할 수 있다. 여기에서, 적층 전지(100)에 있어서는, 단락 전류 분산체(10)의 제 1 집전체층(11) 및 제 2 집전체층(12)이 소정의 고융점 금속으로 이루어져, 단락 전류 분산체(10)가 줄 발열에 의해 고온으로 된 경우에도, 집전체층(11,12)의 용단을 방지할 수 있다. 이에 의해, 못 관통 시험 시에 단락 전류 분산체(10)의 단락 저항을 안정시킬 수 있다.
2. 적층 전지의 제조방법
단락 전류 분산체(10)는, 제 1 집전체층(11)(예를 들면, 소정의 금속박)과 제 2 집전체층(12)(예를 들면, 소정의 금속박)의 사이에 절연층(13)(예를 들면, 열경화성 수지 시트)을 배치함으로써, 용이하게 제조할 수 있다. 예를 들면, 도 2에 나타내는 바와 같이, 제 2 집전체층(12)의 적어도 편면에 절연층(13)을 배치하고, 절연층(13)의 제 2 집전체층(12)과는 반대측의 면에 제 1 집전체층(11)을 더 배치하여도 된다. 여기에서, 단락 전류 분산체(10)는, 그 형상을 보지하기 위해서, 접착제나 수지 등을 이용하여 각 층을 서로 맞붙여도 된다. 이 경우, 접착제 등은, 각 층의 전체 면에 도포할 필요는 없으며, 각 층의 표면의 일부에 도포하면 된다.
발전 요소(20)에 대해서는, 공지의 방법에 의해 제조할 수 있다. 예를 들면, 전고체전지를 제조하는 경우에는, 정극집전체층(21)의 표면에 정극재를 습식으로 도공하여 건조시킴으로써 정극재층(22)을 형성하고, 부극집전체층(25)의 표면에 부극재를 습식으로 도공하여 건조시킴으로써 부극재층(24)을 형성하고, 정극재층(22)과 부극재층(24)의 사이에 고체전해질 등을 포함하는 전해질층(23)을 전사하고, 프레스 성형하여 일체화함으로써 발전 요소(20)를 제조할 수 있다. 이 때의 프레스압은 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면 2ton/㎠ 이상으로 하는 것이 바람직하다. 또한, 이와 같은 제조 순서는 어디까지나 일례이며, 이 이외의 순서에 의해서도 발전 요소(20)를 제조가능하다. 예를 들면, 습식법 대신에 건식법에 의해 정극재층 등을 형성하는 것도 가능하다.
이와 같이 하여 제조한 단락 전류 분산체(10)를 발전 요소(20)에 대하여 적층하는 것과 함께, 제 1 집전체층(11)에 마련된 탭(11a)을 정극집전체층(21)과 접속하고, 제 2 집전체층(12)에 마련된 탭(12a)을 부극집전체층(25)과 접속함으로써, 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)를 전기적으로 접속할 수 있다. 또한, 발전 요소(20)를 복수 마련하는 경우에는, 당해 복수의 발전 요소(20)의 정극집전체층(21)의 탭(21a)끼리를 접속하고, 부극집전체층(25)의 탭(25a)끼리를 접속함으로써, 복수의 발전 요소(20)끼리를 전기적으로 병렬로 접속할 수 있다. 이와 같이 하여 전기적으로 접속된 단락 전류 분산체(10)와 발전 요소(20)의 적층체를 라미네이트 필름이나 스테인리스강 캔 등의 외장 케이스(전지 케이스) 내에 진공 봉입함으로써 적층 전지로서 전고체전지를 제조할 수 있다. 또한, 이와 같은 제조 순서는 어디까지나 일례이며, 이외의 순서에 의해서도 전고체전지를 제조가능하다.
혹은, 상기의 고체전해질층 대신에 세퍼레이터를 배치하고, 상기와 마찬가지로 하여 전기적으로 접속된 적층체를 제조한 다음, 당해 적층체를 전해액이 충전된 외장 케이스(전지 케이스) 내에 봉입하는 것 등에 의해, 적층 전지로서 전해액계 전지를 제조할 수도 있다. 전해액계 전지의 제조 시에는, 각 층의 프레스 성형은 생략하여도 된다.
이상과 같이, 종래의 전지의 제조방법을 응용함으로써, 본 개시의 적층 전지(100)를 용이하게 제조할 수 있다.
3. 보충 사항
상기 설명에 있어서는, 1개의 제 1 집전체층과 1개의 절연층과 1개의 제 2 집전체층에 의하여 단락 전류 분산체가 구성되는 형태에 대하여 나타냈지만, 본 개시의 적층 전지는 이 형태로 한정되는 것은 아니다. 단락 전류 분산체는, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층의 사이에 절연층을 가지는 것이면 되며, 각 층의 수는 특별히 한정되지 않는다.
상기 설명에 있어서는, 적층 전지에 있어서 단락 전류 분산체가 복수의 발전 요소의 적층 방향의 외측에 1개만 구비되는 형태에 대하여 나타냈지만, 단락 전류 분산체의 수는 이로 한정되는 것은 아니다. 적층 전지에 있어서 외측에 복수의 단락 전류 분산체가 구비되어 있어도 된다. 또한, 단락 전류 분산체의 위치는 발전 요소의 외측로 한정되지 않는다. 단락 전류 분산체가 복수의 발전 요소의 사이에 마련되어 있어도 된다.
상기 설명에 있어서는, 2개의 발전 요소가, 1개의 부극집전체층을 공용하는 형태에 대하여 나타냈지만, 본 개시의 전고체전지는 이 형태로 한정되는 것은 아니다. 발전 요소는 단전지로서 기능하는 것이면 되며, 정극집전체층과 정극재층과 고체전해질층과 부극재층과 부극집전체층이 적층되어 있으면 된다. 예를 들면, 2개의 발전 요소가 1개의 정극집전체층을 공용하는 형태여도 되고, 복수의 발전 요소가 집전체층을 공용하지 않고 각각 독립하여 존재하는 형태여도 된다.
상기 설명에 있어서는, 복수의 발전 요소가 적층된 형태에 대하여 나타냈지만, 적층 전지에 있어서 발전 요소가 복수 적층되어 있지 않은 형태(하나의 단전지만으로 이루어지는 형태)에 있어서도, 일정한 효과를 이루는 것이라고 생각된다. 다만, 못 관통 시 등의 단락에 의한 줄 발열은, 하나의 발전 요소로 이루어지는 형태보다도, 복수의 발전 요소가 적층된 형태에 있어서 커지기 쉽다. 즉, 복수의 발전 요소가 적층된 형태에 있어서, 단락 전류 분산체를 마련하는 것에 의한 효과가 보다 현저하게 되는 것이라고 할 수 있다. 따라서, 본 개시의 적층 전지는, 복수의 발전 요소를 구비하는 것이 바람직하다.
상기 설명에 있어서는, 단락 전류 분산체나 발전 요소로부터 집전탭이 돌출되는 것으로서 설명하였다. 그러나, 본 개시의 적층 전지에 있어서 집전탭은 없어도 된다. 예를 들면, 면적이 큰 집전체층을 이용하여, 단락 전류 분산체와 발전 요소의 적층체에 있어서, 복수의 집전체층의 외연을 돌출시키는 것으로 하고, 당해 돌출시킨 집전층의 사이에 도전재를 끼움으로써, 탭을 마련하지 않더라도, 집전체층끼리의 전기적인 접속이 가능하다. 혹은, 탭이 아닌, 도선 등에 의해 집전체층끼리를 전기적으로 접속하여도 된다.
상기 설명에 있어서는, 전해액계 전지 및 전고체전지의 어느 것을 포함하는 적층 전지에 대하여 나타냈다. 다만, 본 개시의 기술은, 전해질층(23)이 고체전해질층인 전고체전지에 적용하였을 경우에 있어서 현저한 효과를 발휘하는 것이라고 생각된다. 전고체전지는 전해액계 전지에 비하여 발전 요소 내의 간극이 적어, 못 관통 시에 못이 발전 요소를 관통할 시, 발전 요소에 걸리는 압력이 높다. 따라서, 단락 전류 분산체의 단락 저항(및, 발전 요소의 단락 저항)이 작아져, 단락 전류 분산체(및 일부의 발전 요소)에 많은 전류가 흘러 들어 오게 된다고 생각된다. 또한, 전고체전지에 있어서는, 발전 요소 내의 내부 저항을 저감하기 위해, 발전 요소에 대하여 구속 압력을 부여하는 경우가 있다. 이 경우, 발전 요소의 적층 방향(정극집전체층이 부극집전체층을 향하는 방향)에 구속 압력이 부여되게 되어, 못 관통 시, 못에 의한 압력과 구속 압력이 가산되어서 발전 요소에 인가되는 것으로부터, 각 집전체층이 접촉하여 단락되기 쉬워, 발전 요소의 단락 저항이 작아지기 쉬운 것이라고 생각된다. 그 때문에, 단락 전류 분산체를 마련하여 라운딩 전류를 분산되게 하는 것에 의한 효과가 현저하게 되는 것이라고 생각된다. 또한, 전고체전지에 있어서는, 못 관통 시에 못이 단락 전류 분산체를 관통할 시, 단락 전류 분산체에 걸리는 압력도 높아진다. 즉, 못 관통 시에 높은 압력이 가해진 상태에 있어서 제 1 집전체층과 제 2 집전체층을 어떻게 적절하게 접촉시켜서, 단락 전류 분산체의 단락 저항을 작게 할지가 과제가 된다. 한편, 전해액계 전지는, 통상, 전지 케이스 내가 전해액으로 채워져, 각 층이 전해액에 침지되어서, 각 층의 간극에 전해액이 공급되는 것이며, 못 관통 시에 못에 의해 인가되는 압력이, 전고체전지의 경우와 비교하여 작아진다. 그 때문에, 단락 전류 분산체를 마련하는 효과가, 전고체전지의 경우와 비교하여, 상대적으로 작아지는 것이라고 생각된다. 또한, 전해액계 전지의 경우, 전지의 구조에 따라서는, 단락 전류 분산체와 전해액이 접촉하는 경우가 있다. 이 경우, 전극의 충방전 전위에 있어서, 단락 전류 분산체를 구성하는 금속이 전해액 중에 이온으로서 용출될 우려가 있다. 즉, 전해액계 전지에 있어서는 단락 전류 분산체가 전해액과 접촉함으로써 단락 전류 분산체의 기능이 저하되는 경우가 있다. 이 점에 있어서도, 본 개시의 기술은 전고체전지에 적용되는 것이 바람직하다.
또한, 바이폴라 전극 등을 이용하여 발전 요소끼리를 전기적으로 직렬로 접속한 경우에는, 일부의 발전 요소에 못을 찌르면, 다른 발전 요소로부터 당해 일부의 발전 요소에 못을 개재하여 전류가 흐르는 것이라고 생각된다. 즉, 접촉 저항이 높은 못을 개재하여 돌아 흐르는 것이 되어, 그 전류량은 작다. 또한, 바이폴라 전극 등을 이용하여 발전 요소끼리를 전기적으로 직렬로 접속하였을 경우, 발전 요소 전체에 못이 찔렸을 경우에 전류가 가장 커진다고 생각되지만, 이와 같은 경우, 발전 요소의 방전이 이미 충분히 진행되어 있는 것으로도 생각되어, 일부의 발전 요소의 온도가 국소적으로 상승한다는 것은 생기기 어렵다. 이 점, 발전 요소를 전기적으로 병렬로 접속하였을 경우와 비교하여, 단락 전류 분산체에 의한 효과가 작아지는 것이라고 생각된다. 따라서, 보다 현저한 효과를 발휘시키는 관점에서, 본 개시의 적층 전지에 있어서는, 발전 요소끼리를 전기적으로 병렬로 접속하는 것이 바람직하다.
(실시예)
1. 단락 전류 분산체의 제조
제 1 집전체층 및 제 2 집전체층으로서, 하기 표 1로 나타내는 금속으로 이루어지는 금속박(두께 15㎛)을 이용하여, 당해 제 1 집전체층과 제 2 집전체층의 사이에 절연층으로서 열경화성 폴리이미드 수지 필름(두께 25㎛, 도레이듀퐁사제 캡톤)을 2매 끼우고, 접착재로 고정하여, 단락 전류 분산체를 얻었다. 또한, 후술의 평가의 편의상, 얻어진 단락 전류 분산체의 표리를 절연층으로 끼우는 것으로 하였다.
Figure pat00001
2. 단락 저항의 안정성 평가
제조한 단락 전류 분산체에 대해서, 도 4에 나타나 있는 바와 같은 못 관통 시험 장치를 이용하여, 못 관통 시에 있어서의 단락 전류 분산체의 단락 저항의 안정성을 평가하였다. 구체적으로는, 절연층으로 끼운 단락 전류 분산체를 알루미늄판 상에 설치하고, 단락 전류 분산체의 탭에 직류 전원을 접속하는 한편, 단락 전류 분산체의 양면을 구속 지그에 의해 구속하였다. 구속 후, 직류 전원의 전압을 4.3V, 전류를 80A로 설정하고, 못(φ8㎜, 선단 각도 60도)을 25㎜/sec의 속도로 찔러 넣고, 못 관통 개시로부터 종료(개시로부터 5초 후)까지에 있어서의 단락 전류 분산체에 흐르는 전류의 변화를 확인하였다.
제 1 집전체층 및 제 2 집전체층으로서 알루미늄을 이용한 비교예 1과 관련되는 단락 전류 분산체는, 못 관통 시험 시에 단락 전류 분산체에 흐르는 전류가 불안정하여, 최종적으로 전류가 거의 흐르지 않게 되었다. 못 관통 시험 후, 단락 전류 분산체의 상태를 육안으로 관찰한 바, 집전체층이 용단되어 있었다. 즉, 비교예 1과 관련되는 단락 전류 분산체는, 못 관통 시험 시, 줄 발열에 의한 용단에 의해 제 1 집전체층과 제 2 집전체층의 접촉이 해제되기 쉬워, 이에 의해 단락 저항이 불안정하게 된 것이라고 생각된다.
한편, 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층으로서 소정의 고융점 금속을 이용한 실시예 1~6와 관련되는 단락 전류 분산체는, 못 관통 시험 시에 안정적으로 단락 전류 분산체에 전류를 흐르게 할 수 있었다. 못 관통 시험 후, 단락 전류 분산체의 상태를 육안으로 관찰하여도 용단은 확인되지 않았다.
3. 추가 실험
3.1. 단락 전류 분산체의 제조
<실시예 7~11, 비교예 2~5>
제 1 집전체층으로서 하기 표 2에 나타내는 구리박(후쿠다박분공업사제, 1N30) 또는 알루미늄박(1N30)을 이용하고, 제 2 집전체층으로서 하기 표 2에 나타내는 구리박(후쿠다박분공업사제, 1N30)을 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 단락 전류 분산체를 얻었다. 여기에서, 실시예 8에 있어서는, 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층에 있어서 구리박을 복수매 겹치는 것으로 하였다. 또한, 실시예 9~11에 있어서는, 제 1 집전체층에 있어서 구리박을 복수매 겹치는 것으로 하였다. 또한, 비교예 3~5에 있어서는, 제 1 집전체층에 있어서 알루미늄박을 복수매 겹치는 것으로 하였다.
Figure pat00002
3.2. 단락 저항의 안정성 평가
실시예 7, 8, 비교예 2~5와 관련되는 단락 전류 분산체 각각에 대해서, 도 4에 나타나 있는 바와 같은 못 관통 시험 장치를 이용하여, 상기 서술한 방법(단, 직류 전원의 설정은 4.3V, 245A로 하였다)으로, 못 관통 시험을 행하였다. 또한, 못 관통 방향에 대해서는, 제 1 집전체층으로부터 절연층을 거쳐서 제 2 집전체층으로 향하는 방향으로 하였다(즉, 제 1 집전체층을 못 관통 방향의 찔러 넣는 측에 배치하였다). 못 관통 시에 있어서의 단락 전류 분산체의 단락 저항의 안정성을 평가하는 것과 함께, 못 관통 시에 단락 전류 분산체에 흐르는 전류의 평균값(평균 전류)을 구하였다. 평균 전류가 클수록 바람직하다고 할 수 있다. 결과를 하기 표 3에 나타낸다.
Figure pat00003
표 3에 나타내는 결과로 분명하게 나타나 있는 바와 같이, 제 1 집전체층으로서 알루미늄박을 이용한 비교예 2~5보다도, 제 1 집전체층으로서 구리박을 이용한 실시예 7~11 쪽이, 못 관통 시에 단락 전류 분산체에 흐르는 전류의 평균값이 크게 되면서, 또한, 못 관통 시에 단락 전류 분산체가 안정적으로 단락되였다. 실시예 7~11에 있어서는, 제 1 집전체층을 구성하는 금속으로서 고융점 금속인 구리를 채용함으로써, 못 관통 시험 시, 제 1 집전체층의 용단을 방지할 수 있었던 결과, 단락 전류 분산체에 있어서 제 1 집전체층과 제 2 집전체층의 접촉 안정성이 향상된 것이라고 생각된다. 이 효과는 구리 이외의 고융점 금속을 이용하였을 경우에 있어서도 발휘되지만, 본 발명자의 지견에서는, 특히, 실시예 7~11과 같이, 제 1 집전체층을 구성하는 금속 및 제 2 집전체층을 구성하는 금속을 구리로 하였을 경우에, 못 관통 시험 시에 단락 전류 분산체를 특히 안정적으로 단락시킬 수 있으며, 단락 저항을 특히 작게 할 수 있다.
실시예 7~11 및 비교예 2~5의 결과로부터 보면, 단락 전류 분산체의 못 관통 시에 제 1 집전체층과 제 2 집전체층의 접촉성을 향상시켜서, 단락 전류 분산체의 단락 저항을 보다 작게 하기 위해서는, 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층 중 적어도 일방(특히, 못 관통 시험에 있어서 못이 찔러 넣어지는 측에 존재하는 집전체층)을, 복수의 금속박으로 구성하는 것이 바람직한 것을 알 수 있다. 특히, 실시예 8과 같이, 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층의 쌍방을 복수의 금속박으로 구성하면 더욱 바람직하다.
또한, 상기의 실시예 1~11에서는, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층이 같은 금속에 의해 구성된 예에 대하여 설명하였지만, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층을 다른 금속에 의해 구성한 경우에도, 상기의 용단을 방지 가능한 한에 있어서, 소망하는 효과를 발휘할 수 있다. 즉, 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층이 구리, 스테인리스강, 니켈, 철, 크롬 및 티탄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속으로 이루어지는 경우에, 소망하는 효과를 발휘할 수 있다고 할 수 있다.
이상과 같이, 적층 전지에 있어서 발전 요소와 함께 단락 전류 분산체를 마련하는 경우, 당해 단락 전류 분산체를 구성하는 집전체층에 소정의 고융점 금속을 이용함으로써, 못 관통 시험 시, 집전체층의 용단을 방지할 수 있으며, 단락 전류 분산체의 단락 저항을 작게 유지할 수 있으며, 발전 요소로부터 단락 전류 분산체에 라운딩 전류를 적절하게 분산시키는 수 있는 것이 명확하게 되었다.
본 발명에 관련된 적층 전지는, 휴대 기기용 등의 소형 전원으로부터 차량 탑재용 등의 대형 전원까지, 널리 바람직하게 이용할 수 있다.
10 단락 전류 분산체
11 제 1 집전체층(복수의 금속박)
11a 제 1 집전탭
12 제 2 집전체층
12a 제 2 집전탭
13 절연층
20a,20b 발전 요소
21 정극집전체층
21a 정극집전탭
22 정극재층
23 전해질층
24 부극재층
25 부극집전체층
25a 부극집전탭
100 적층 전지

Claims (9)

  1. 적어도 하나의 단락 전류 분산체와 적어도 하나의 발전 요소가 적층된 적층 전지에 있어서,
    상기 단락 전류 분산체에 있어서, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층과 상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층의 사이에 마련된 절연층이 적층되어 있으며,
    상기 발전 요소에 있어서, 정극집전체층과 정극재층과 전해질층과 부극재층과 부극집전체층이 적층되어 있으며,
    상기 제 1 집전체층이 상기 정극집전체층과 전기적으로 접속되어 있으며,
    상기 제 2 집전체층이 상기 부극집전체층과 전기적으로 접속되어 있으며,
    상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층이, 구리, 스테인리스강, 니켈, 철, 크롬 및 티탄으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속으로 이루어지는, 적층 전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 단락 전류 분산체와 상기 발전 요소를 수용하는 외장 케이스를 구비하며,
    적어도 하나의 상기 단락 전류 분산체가 상기 발전 요소와 상기 외장 케이스의 사이에 마련되어 있는, 적층 전지.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 발전 요소를 복수 구비하며,
    복수의 상기 발전 요소끼리가 전기적으로 병렬로 접속되어 있는, 적층 전지.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 발전 요소에 있어서의 상기 정극집전체층과 상기 정극재층과 상기 전해질층과 상기 부극재층과 상기 부극집전체층의 적층 방향,
    상기 단락 전류 분산체에 있어서의 상기 제 1 집전체층과 상기 절연층과 상기 제 2 집전체층의 적층 방향, 및,
    상기 단락 전류 분산체와 상기 발전 요소의 적층 방향이 같은 방향인, 적층 전지.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전해질층이 고체전해질층인, 적층 전지.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층이 구리로 이루어지는, 적층 전지.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 정극집전체층이 알루미늄으로 이루어지며,
    상기 부극집전체층이 구리로 이루어지는, 적층 전지.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층 중 적어도 일방이, 복수의 금속박으로 구성되는, 적층 전지.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 금속박이 구리박인, 적층 전지.
KR1020190008769A 2018-02-06 2019-01-23 적층 전지 KR102217190B1 (ko)

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