KR20190008427A - 란탄, 란탄 옥사이드 및 란탄 니트라이드 막들을 증착시키기 위한 란탄 전구체들 - Google Patents
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Abstract
하기 화학식 (I)로 표현되는 구조를 갖는 적어도 하나의 아자-알릴 리간드에 배위된 금속 원자를 포함하는 금속 배위 착물들이 기술된다. 금속 배위 착물 및 적합한 반응물을 사용하여 막을 증착시키는 방법들이 또한 기술된다:
상기 식에서, 각 R1 내지 R4는 독립적으로, H, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알케닐, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알키닐, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들로 이루어진 군으로부터 선택된다.
상기 식에서, 각 R1 내지 R4는 독립적으로, H, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알케닐, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알키닐, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들로 이루어진 군으로부터 선택된다.
Description
본 개시내용은 일반적으로, 박막들을 증착시키는 방법들에 관한 것이다. 특히, 본 개시내용은 란탄 전구체들, 및 란탄 함유 막들을 증착시키는 방법들에 관한 것이다.
란탄(lanthanum)은 게이트(gate)에서 높은 k 금속 게이트 옥사이드 물질로서 또는 일함수 조정 물질(work function tuning material)로서 사용될 수 있다. 게이트에서 사용하기 위한 전구체들은 전달 조건들(delivery conditions) 하에서 앰플 수명(ampoule life)의 과정 동안 손상되지 않은 채로 있도록 충분한 안정성을 가져야 한다. 전구체는 또한, 짧은 시간 기간에 포화된 도즈(saturated dose)을 전달하기 위해 전달 조건들 하에서 충분한 증기압을 가져야 한다. 적합한 전구체는 또한, 요망되는 LaO, LaN 또는 La 막을 생산하기 위해 보조-반응물(co-reactant)과 반응성을 나타내야 한다.
이에 따라, 란탄 함유 막들의 증착을 위한 란탄 전구체들이 당해 분야에서 요구되고 있다.
본 개시내용의 하나 이상의 구체예들은 하기 화학식으로 표현되는 구조를 갖는 적어도 하나의 아자-알릴 리간드에 배위된 금속 원자를 포함하는 금속 배위 착물들에 관한 것이다:
상기 식에서, 각 R1 내지 R4는 독립적으로, H, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알케닐, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알키닐, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들로 이루어진 군으로부터 선택된다.
본 개시내용의 추가적인 구체예들은 하기 일반 구조를 갖는 란탄 원자들을 포함하는 금속 배위 착물들에 관한 것이다:
상기 식에서, 각 R은 독립적으로, H, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알케닐, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알키닐, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들로 이루어진 군으로부터 선택된다.
본 개시내용의 추가 구체예들은 기판 표면 상에 막을 증착시키기 위해 기판 표면을 금속 전구체 및 반응물에 노출시키는 것을 포함하는 처리 방법들에 관한 것이다. 금속 전구체는 하기 화학식으로 표현되는 구조를 갖는 적어도 하나의 아자-알릴 리간드에 배위된 금속 원자를 갖는 금속 배위 착물을 포함한다:
상기 식에서, 각 R1 내지 R4는 독립적으로, H, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알케닐, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알키닐, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들로 이루어진 군으로부터 선택된다.
본 발명의 여러 예시적인 구체예들을 기술하기 전에, 본 발명이 하기 설명에 기술된 구성 또는 공정 단계들의 세부사항으로 제한되지 않는 것으로 이해되어야 한다. 본 발명은 다른 구체예들이 가능하고, 다양한 방식들로 실행되거나 수행될 수 있다.
본원에서 사용되는 "기판(substrate)"은 임의의 기판, 또는 제작 공정 동안 막 처리의 수행 시에 기판 상에 형성된 물질 표면을 지칭한다. 예를 들어, 표면 상에서 처리가 수행될 수 있는 기판 표면은 적용에 따라, 실리콘, 실리콘 옥사이드, 변형 실리콘(strained silicon), 절연체 상 실리콘(silicon on insulator: SOI), 탄소 도핑된 실리콘 옥사이드들, 비정질 실리콘, 도핑된 실리콘, 게르마늄, 갈륨 아르세나이드, 유리, 사파이어와 같은 물질들, 및 금속들, 금속 니트라이드들, 금속 합금들과 같은 임의의 다른 물질들, 및 다른 전도성 물질들을 포함한다. 기판들은 비제한적으로 반도체 웨이퍼들을 포함한다. 기판들은 기판 표면을 폴리싱, 에칭, 환원, 산화, 하이드록실화, 어닐링, UV 경화, e-빔 경화 및/또는 베이킹하기 위해 사전처리 공정에 노출될 수 있다. 기판 자체의 표면 상에서의 직접적인 막 처리 이외에, 본 발명에서, 임의의 개시된 막 처리 단계들은 또한, 하기에서 더욱 상세히 개시되는 바와 같이 기판 상에 형성된 하부층 상에서 수행될 수 있으며, 용어 "기판 표면"은 본 문맥이 명시하는 바와 같이 이러한 하부층을 포함하는 것으로 의도된다. 이에 따라, 예를 들어, 막/층 또는 부분 막/층이 기판 표면 상에 증착된 경우에, 새로이 증착된 막/층의 노출된 표면은 기판 표면이 된다.
본 개시내용의 구체예들은 아자-알릴 리간드들을 혼입하는 새로운 부류의 금속(예를 들어, La) 전구체들에 관한 것이다. 화학식 (1)은 본 개시내용의 다양한 구체예들과 함께 사용될 수 있는 아자-알릴 리간드의 일반 구조를 나타낸 것이다. 본 개시내용의 일부 구체예들은 하기 화학식 (1)로 표현되는 구조를 갖는 적어도 하나의 리간드에 배위된 금속 원자를 포함하는 금속 배위 착물들에 관한 것이다:
상기 식에서, 각 R1 내지 R4는 독립적으로, H, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알케닐, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알키닐, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들로 이루어진 군으로부터 선택된다.
일부 구체예들의 아자-알릴 리간드들은 H, 분지되거나 비분지된 알킬 기들, 알케닐 기들, 알키닐 기들, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들일 수 있는 염기 원자들 각각 상에 치환체들을 갖는 N-C=C의 염기 구조를 갖는다. 일부 구체예들에서, R 기들 중 하나 또는 둘은 4 또는 5개의 탄소 원자들을 갖는 알킬 기이며, 다른 R 기들은 수소이다. 하나 이상의 구체예들에서, R 기들 중 하나 또는 둘은 트리메틸실릴 기들이며, 다른 R 기들은 수소이다. 일부 구체예들에서, 하나 또는 두 개의 R 기들은 트리플루오로메틸 기들이며, 다른 R 기들은 수소이다.
임의의 특정 작동 이론에 의해 제한하고자 하는 것은 아니지만, 리간드가 모노-음이온성(mono-anionic)이고, η1-N 및 η2-CC 결합 모드를 통해 금속 원자에 결합할 수 있는 것으로 여겨진다.
일부 구체예들에서, 2, 3 또는 4개의 리간드들이 각 금속 원자에 결합한다. 화합물들은 동종리간드성(homoleptic)(모든 리간드들이 동일함) 또는 이종리간드성(heteroleptic)(상이한 리간드들)일 수 있다. 하나 이상의 구체예들에서, 란탄 원자는 η1-C 및 η2-CN 결합 모드들과 평형 상태로 존재한다.
금속은 란타나이드들, 이트륨 또는 스칸듐 중 임의의 것을 포함하는 임의의 적합한 금속일 수 있다. 일부 구체예들에서, 금속은 La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Y, Sc 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된다. 예들 및 구체예들은 란탄 원자와 관련하여 논의될 수 있다. 그러나, 당업자는, 이러한 것이 단지 예시적인 것이고, 본 개시내용의 범위를 제한하는 것으로 받아들여지지 않아야 하는 것으로 이해될 것이다.
임의의 특정 작동 이론으로 제한하고자 하는 것은 아니지만, 아자-알릴과 란타나이드들의 결합이 하기 반응식 2와 일치하는 것으로 여겨진다:
원자층 증착 또는 화학적 증기 증착 전구체로서 사용 시에, 적합한 화합물은 아자-알릴 전구체와 반응될 수 있다. 화학적 증기 증착(CVD) 공정에서, 아자-알릴 전구체 및 보조-반응물은 기판의 표면 상에 증착시키기 위해 가스상으로 혼합되고 반응할 수 있다.
원자층 증착(atomic layer deposition: ALD) 공정에서, 아자-알릴 전구체 및 보조-반응물은 별도로 공정 챔버내로 유동되거나, 임의의 가스상 반응들을 방지하거나 최소화하기 위해 공정 챔버의 별도의 분리된 섹션들내로 유동된다. ALD 공정에서, 아자-알릴 전구체는 기판 표면, 또는 기판 표면 상의 물질에 화학 흡착되거나 이와 반응할 수 있다. 보조-반응물은 이후에, 타겟 막(target film)을 형성하기 위해 화학 흡착된 아자-알릴과 반응할 수 있다. ALD 반응에서, 전구체 및 보조-반응물은 기판 표면에 순차적으로 노출되며, 이는 전구체 및 보조-반응물 중 하나가 임의의 시간에 기판 표면(또는 기판 표면의 부분)에 노출되는 것을 의미한다.
적합한 보조-반응물들은 수소, 암모니아, 하이드라진, 하이드라진 유도체들, 산소, 오존, 물, 퍼옥사이드, 이들의 조합들 및 플라즈마들을 포함하지만, 이로 제한되지 않는다. 일부 구체예들에서, 보조-반응물은 금속 니트라이드 막(예를 들어, LaxNy)을 증착시키기 위해 NH3, 하이드라진, 하이드라진 유도체들, NO2, 이들의 조합들, 이들의 플라즈마들 및/또는 질소 플라즈마 중 하나 이상을 포함한다. 일부 구체예들에서, 보조-반응물은 금속 옥사이드 막(예를 들어, LaxOy)을 증착시키기 위해 O2, O3, H2O2, 물, 이들의 플라즈마들, 및/또는 이들의 조합들 중 하나 이상을 포함한다. 일부 구체예들에서, 보조-반응물은 금속 막(예를 들어, La)을 증착시키기 위해 H2, 하이드라진, 이들의 조합들, 이들의 플라즈마들, 아르곤 플라즈마, 질소 플라즈마, 헬륨 플라즈마, Ar/N2 플라즈마, Ar/He 플라즈마, N2/He 플라즈마 및/또는 Ar/N2,He 플라즈마 중 하나 이상을 포함한다.
본 개시내용의 일부 구체예들은 란탄 전구체들, 및 란탄 함유 막들을 증착시키는 방법들에 관한 것이다. 일부 구체예들의 란탄 함유 막들은 란탄 금속, 란탄 옥사이드, 란탄 니트라이드, 란탄 카바이드, 란탄 보라이드, 란탄 옥시니트라이드, 란탄 옥시카바이드, 란탄 옥시보라이드, 란탄 카보니트라이드, 란탄 보로카바이드, 란탄 옥시카보니트라이드, 란탄 옥시보로니트라이드 및/또는 란탄 옥시보로카보니트라이드 중 하나 이상을 포함한다. 당업자는, 증착된 막이 원자 기준으로(in an atomic basis) 비-화학양론적 양의 금속, 산소, 질소, 탄소 및/또는 붕소 원자들을 가질 수 있다는 것을 이해할 것이다. 붕소 및/또는 탄소 원자들은 금속 전구체 또는 반응물로부터 혼입될 수 있다.
본 명세서 전반에 걸친 "일 구체예," "특정 구체예들," "하나 이상의 구체예들" 또는 "구체예"에 대한 언급은 구체예와 관련하여 기술된 특별한 특성, 구조, 물질, 또는 특징이 본 발명의 적어도 하나의 구체예에 포함된다는 것을 의미한다. 이에 따라, 본 명세서 전반에 걸쳐 다양한 위치들에서 "하나 이상의 구체예들에서," "특정 구체예들에서," "일 구체예에서" 또는 "구체예에서"와 같은 구들의 출현(appearance)들은 본 발명의 동일한 구체예를 반드시 지칭하는 것은 아니다. 또한, 특별한 특성들, 구조들, 물질들, 또는 특징들은 하나 이상의 구체예들에서 임의의 적합한 방식으로 결합될 수 있다.
본원에서 본 발명이 특정 구체예들을 참조로 하여 기술되었지만, 이러한 구체예들이 단지 본 발명의 원리들 및 적용들을 예시하는 것으로 이해되어야 한다. 다양한 개질예들 및 변형예들에 대해 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않으면서 본 발명의 방법 및 장치로 이루어질 수 있다는 것이 당업자에게 자명할 것이다. 이에 따라, 본 발명이 첨부된 청구항들 및 이들의 균등물들의 범위내에 속하는 개질예들 및 변형예들을 포함하는 것으로 의도된다.
Claims (15)
- 하기 화학식으로 표현되는 구조를 갖는 적어도 하나의 아자-알릴 리간드에 배위된 금속 원자를 포함하는 금속 배위 착물:
상기 식에서, 각 R1 내지 R4는 독립적으로, H, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알케닐, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알키닐, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들로 이루어진 군으로부터 선택된다. - 제1항에 있어서, 각 R 기 또는 R 기들이 독립적으로, H 및 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬 기들로부터 선택된, 금속 배위 착물.
- 제1항에 있어서, R 기들 중 하나 또는 둘이 4 또는 5개의 탄소 원자들을 갖는 알킬 기를 포함하는, 금속 배위 착물.
- 제1항에 있어서, R 기들 중 하나 또는 둘이 트리메틸실릴 기인, 금속 배위 착물.
- 제1항에 있어서, R 기들 중 하나 또는 둘이 트리플루오로메틸 기를 포함하는, 금속 배위 착물.
- 제1항에 있어서, 금속 원자가 La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Y, Sc 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된, 금속 배위 착물.
- 제6항에 있어서, 금속 원자가 La를 포함하며, 3개의 아자-알릴 리간드들이 존재하는, 금속 배위 착물.
- 하기 일반 구조를 갖는 란탄 원자들을 포함하는 금속 배위 착물:
상기 식에서, 각 R은 독립적으로, H, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알케닐, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알키닐, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들로 이루어진 군으로부터 선택된다. - 제8항에 있어서, 각 R이 H 및 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬 기들로 이루어진 군으로부터 선택된, 금속 배위 착물.
- 기판 표면을 금속 전구체 및 반응물에 노출시켜 기판 표면 상에 막을 증착시키는 것을 포함하는 처리 방법(processing method)으로서, 금속 전구체가 하기로 표현되는 구조를 갖는 적어도 하나의 아자-알릴 리간드에 배위된 금속 원자를 갖는 금속 배위 착물을 포함하는 처리 방법:
상기 식에서, 각 R1 내지 R4는 독립적으로, H, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알킬, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알케닐, 분지되거나 비분지된 C1-C6 알키닐, 1 내지 6개 범위의 탄소 원자들을 갖는 사이클로알킬 기들, 실릴 기들 및 할로겐들로 이루어진 군으로부터 선택된다. - 제12항에 있어서, 금속 원자가 La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Y, Sc 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택된, 처리 방법.
- 제13항에 있어서, 금속 원자가 La를 포함하며, 3개의 아자-알릴 리간드들이 존재하는, 처리 방법.
- 제12항에 있어서, 반응물이 금속 니트라이드 막(metal nitride film)을 증착시키기 위해 NH3, 하이드라진, 하이드라진 유도체들, NO2, 이들의 조합들, 이들의 플라즈마들 또는 질소 플라즈마 중 하나 이상을 포함하는, 처리 방법.
- 제12항에 있어서, 반응물이 금속 옥사이드 막(metal oxide film)을 증착시키기 위해 O2, O3, H2O2, 물, 이들의 플라즈마들 또는 이들의 조합들 중 하나 이상을 포함하는, 처리 방법.
- 제12항에 있어서, 반응물, 일부 구체예들에서, 보조-반응물이 금속 막을 증착시키기 위해 H2, 하이드라진, 이들의 조합들, 이들의 플라즈마들, 아르곤 플라즈마, 질소 플라즈마, 헬륨 플라즈마, Ar/N2 플라즈마, Ar/He 플라즈마, N2/He 플라즈마 또는 Ar/N2/He 플라즈마 중 하나 이상을 포함하는, 처리 방법.
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