KR20190000324A - 플렉시블 전극 및 그를 포함하는 리튬 이차전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 고분자 전해질 섬유가닥들이 적층되어 형성된 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체; 및 상기 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체의 내부 또는 표면에 존재하는 전극 활물질을 포함하고, 별도의 집전체를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는 플렉시블 전극 및 그를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 일반적인 고분자가 아닌 고분자 전해질이 전극 지지체를 구성함으로써, 플렉시블 전극에서의 이온 전도도를 증가시켜 저항을 낮추게 되며, 전지의 에너지 밀도를 증가시키게 되고, 고분자 전해질이 전극 지지체를 구성함으로써, 전극 지지체로서의 역할과 동시에, 전해질로서의 역할이 가능하므로, 전지의 제조시, 별도의 전해질을 추가로 주입할 필요가 없다.
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Description
본 발명은 플렉시블 전극 및 그를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 가요성이 우수하면서도 전기전도도가 우수한 플렉시블 전극 및 그를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 양극/세퍼레이터/음극의 전극조립체를 내장하는 전지케이스의 형상에 따라 크게 원통형 전지, 각형 전지 및 파우치형 전지로 분류되는데, 디바이스의 소형화 경향에 따라 그에 적합한 각형 전지와 파우치형 전지의 수요가 크게 증가하고 있다.
일반적으로, 각형 전지는 젤리-롤형 또는 스택형의 양극/세퍼레이터/음극 전극조립체를 금속 소재의 각형 전지케이스에 넣고 개방 상단을 탑 캡으로 덮으며 탑 캡 상의 전해액 주입구를 통해 전해액을 주입한 뒤 밀봉하는 과정으로 제작된다.
또한, 파우치형 전지는 라미네이트 시트의 파우치 케이스에 전극조립체를 수납한 상태에서 외주면을 열융착 밀봉한 구조로 제조된다.
한편, 상기와 같은 전지들이 적용되는 디바이스들이 다양화됨에 따라, 전지 또한 직육면체 형상에서 벗어나서 다양한 형태로 제조되고 있다.
예를 들어, 스마트 폰의 경우에는, 파지감의 향상을 위하여, 측면이 곡선 처리될 수 있고, 플렉시블 디스플레이를 적용한 경우에는 휘거나 굽힐 수 있으므로, 이에 따라 곡면 처리된 전지, 또는 플렉시블한 구조의 전지에 관한 연구가 지속되고 있다.
한편, 플렉시블한 구조의 전지에 적용되는 플렉시블 전극의 제조시, PET, PAN 등의 고분자를 이용하여 전기 방사 혹은 다양한 방법으로 부직포 형태로 전극 지지체를 제작하고 있는데, 이러한 전극 지지체는 전극 저항을 증가시키는 원인이 되고 전지의 에너지밀도를 낮추는 문제점이 있다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 전극 지지체로서 고분자 전해질을 사용하여 이온 전도도가 증가된 플렉시블 전극을 제공하는 것이다.
그리고, 전극 지지체의 전기 전도도를 증가시켜 전극 저항이 감소된 플렉시블 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 고분자 전해질 섬유가닥들이 적층되어 형성된 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체; 및 상기 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체의 내부 또는 표면에 존재하는 전극 활물질을 포함하고, 별도의 집전체를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는 플렉시블 전극이 제공된다.
그리고, 상기 플렉시블 전극은, 상기 고분자 전해질 섬유가닥들의 내부 또는 표면에 분산되어 있는 금속 나노입자들 또는 탄소나노튜브 입자들을 더 구비하는 것일 수 있다.
여기서, 상기 고분자 전해질 섬유가닥은, 폴리에틸렌 옥사이드(polyethylene oxide, PEO), 폴리페닐렌 옥사이드(polyphenylene oxide, PPO), 폴리프로필렌 카보네이트(polypropylene carbonate, PPC), 폴리비닐리덴 풀루오라이드(polyvinylidene fluoride, PVdF), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌, poly(vinylidene fluoride-hexafluoropropylene), PVdF-HFP), 폴리메틸 메타크릴레이트(polymethyl methacrylate, PMMA), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile, PAN), 폴리비닐 아세테이트(polyvinyl acetate, PVAc), 폴리에틸렌 이민(polyethylene imine, PEI) 및 폴리에틸렌 설파이드(polyethylene sulphide, PES)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
그리고, 상기 금속 나노 입자들은, Ni, Al, Au, Ag, Cr, Ta, Ti, Cu 및 Ba로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
그리고, 상기 전극 활물질은, 양극 활물질 또는 음극 활물질일 수 있다.
한편, 본 발명의 다른 측면에 따르면, 고분자 전해질 섬유 가닥 및 용매를 포함하는 고분자 전해질 용액을 제조하는 단계; 상기 고분자 전해질 용액을 기판의 상부면에 전기방사 방식으로 도포 및 적층하여 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 웹을 형성하는 단계; 상기 전극 웹을 건조 및 압착하여 플렉시블 전극 지지체를 제조하는 단계; 및 상기 플렉시블 전극 지지체를 전극 활물질 슬러리에 침지시킨 후 건조하는 단계를 포함하는 플렉시블 전극의 제조방법이 제공된다.
이때, 상기 기판은 유리 기판, 실리콘 기판 또는 플라스틱 기판일 수 있다.
그리고, 상기 전극 웹의 건조는, 60 내지 150 ℃의 온도에서, 30 초 내지 10 분 동안 수행될 수 있다.
한편, 본 발명의 또 다른 측면에 따르면, 양극, 음극 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하는 리튬 이차전지로서, 상기 양극 또는 상기 음극은 본원발명에 따른 플렉시블 전극인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지가 제공된다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 일반적인 고분자가 아닌 고분자 전해질이 전극 지지체를 구성함으로써, 플렉시블 전극에서의 이온 전도도를 증가시켜 저항을 낮추게 되며, 전지의 에너지 밀도를 증가시키게 된다.
나아가, 고분자 전해질이 전극 지지체를 구성함으로써, 전극 지지체로서의 역할과 동시에, 전해질로서의 역할이 가능하므로, 전지의 제조시, 별도의 전해질을 추가로 주입할 필요가 없다.
그리고, 전극 지지체를 구성하는 고분자 전해질 섬유가닥의 내부 또는 표면에 전기 전도도가 우수한 금속 나노 입자들 또는 탄소나노튜브 입자들을 구비하고 있어, 지지체로서의 역할 외에도 전류 집전체의 역할을 동시에 하며, 전극 지지체의 전기 전도도를 증가시켜 플렉시블 전극의 저항을 낮추게 된다.
이로써, 전극 제작시 포함되는 도전재의 함량을 감소시킬 수 있어, 전지의 에너지 밀도를 증가시킬 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본원의 실시예들과 비교예들에서 제작된 양극의 벤딩 테스트 이후 면저항 증가율을 측정하여 도시한 그래프이다.
도 2는 본원의 실시예들에서 제작된 리튬 이차전지의 방전 율특성을 나타낸 그래프이다.
도 3은 본원의 실시예들에서 제작된 리튬 이차전지의 충전 율특성을 나타낸 그래프이다.
도 1은 본원의 실시예들과 비교예들에서 제작된 양극의 벤딩 테스트 이후 면저항 증가율을 측정하여 도시한 그래프이다.
도 2는 본원의 실시예들에서 제작된 리튬 이차전지의 방전 율특성을 나타낸 그래프이다.
도 3은 본원의 실시예들에서 제작된 리튬 이차전지의 충전 율특성을 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
따라서, 본 명세서에 기재된 실시예에 기재된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 측면에 따른 플렉시블 전극은, 고분자 전해질 섬유가닥들이 적층되어 형성된 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체; 및 상기 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체의 내부 또는 표면에 존재하는 전극 활물질을 포함하고, 별도의 집전체를 포함하지 않는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 일반적인 고분자가 아닌 고분자 전해질이 전극 지지체를 구성함으로써, 플렉시블 전극에서의 이온 전도도를 증가시켜 저항을 낮추게 되며, 전지의 에너지 밀도를 증가시키게 된다. 나아가, 고분자 전해질이 전극 지지체를 구성함으로써, 전극 지지체로서의 역할과 동시에, 전해질로서의 역할이 가능하므로, 전지의 제조시, 별도의 전해질을 추가로 주입할 필요가 없다.
이때, 상기 플렉시블 전극은, 상기 고분자 전해질 섬유가닥들의 내부 또는 표면에 분산되어 있는 금속 나노입자들 또는 탄소나노튜브 입자들을 더 구비하는 것일 수 있다.
이와 같이, 상기 플렉시블 전극 지지체를 구성하는 고분자 전해질 섬유가닥들의 내부 또는 표면에 전기 전도도가 우수한 금속 나노 입자들 또는 탄소나노튜브 입자들을 구비하고 있는 경우, 지지체로서의 역할 외에도 전류 집전체의 역할을 동시에 하며, 상기 플렉시블 전극 지지체의 전기 전도도를 증가시켜 전극의 저항을 낮추게 된다. 이로써, 전극 제작시 포함되는 도전재의 함량을 감소시킬 수 있어, 전지의 에너지 밀도를 증가시킬 수 있다. 특히, 상기 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체가 지지체 및 집전체의 역할을 하여, 별도의 집전체를 포함하지 않기 때문에, 전극이 수천 번 이상 벤딩되더라도 전극의 면저항이 거의 증가하지 않는다.
여기서, 상기 고분자 전해질 섬유가닥은, 폴리에틸렌 옥사이드(polyethylene oxide, PEO), 폴리페닐렌 옥사이드(polyphenylene oxide, PPO), 폴리프로필렌 카보네이트(polypropylene carbonate, PPC), 폴리비닐리덴 풀루오라이드(polyvinylidene fluoride, PVdF), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌, poly(vinylidene fluoride-hexafluoropropylene), PVdF-HFP), 폴리메틸 메타크릴레이트(polymethyl methacrylate, PMMA), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile, PAN), 폴리비닐 아세테이트(polyvinyl acetate, PVAc), 폴리에틸렌 이민(polyethylene imine, PEI), 폴리에틸렌 설파이드(polyethylene sulphide, PES) 등일 수 있으나, 고분자 전해질로 사용될 수 있다면 상기 고분자들에 한정되는 것은 아니다.
이때, 상기 플렉시블 전극 지지체를 구성하는 상기 고분자 전해질 섬유가닥은, 0.3 내지 1.5 ㎛의 직경을 가질 수 있고, 상기 플렉시블 전극 지지체의 두께는, 10 내지 70 ㎛, 바람직하게는 20 내지 25 ㎛일 수 있다.
그리고, 상기 플렉시블 전극 지지체의 내부에는, 상기 고분자 전해질 섬유가닥들 사이사이에 형성된 빈 공간으로 인해, 다공성을 가지게 되는데, 이러한 빈 공간의 크기는 수십 ㎛일 수 있고, 기공도는 50 내지 90 %로 설정될 수 있다.
그리고, 상기 금속 나노 입자들은, Ni, Al, Au, Ag, Cr, Ta, Ti, Cu, Ba 등일 수 있으나, 전기 전도도가 우수한 나노 사이즈의 금속이라면 상기 금속들에 한정되는 것은 아니다.
이때, 상기 금속 나노 입자들의 크기는 5 nm 내지 100 nm의 범위를 만족하는 것이 바람직하다.
한편, 상기 전극 활물질은, 플렉시블 전극이 양극인 경우에는 양극 활물질, 음극인 경우에는 음극 활물질일 수 있다.
상기 전극 활물질 중 양극 활물질의 비제한적인 예로는 종래 리튬 이차전지의 양극에 사용될 수 있는 통상적인 양극 활물질이 사용 가능하며, 특히 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬철산화물 또는 이들을 조합한 리튬복합산화물을 사용하는 것이 바람직하다. 음극 활물질의 비제한적인 예로는 종래 리튬 이차전지의 음극에 사용될 수 있는 통상적인 음극 활물질이 사용 가능하며, 특히 리튬 금속 또는 리튬 합금, 탄소, 석유코크(petroleum coke), 활성화 탄소(activated carbon), 그래파이트(graphite) 또는 기타 탄소류 등과 같은 리튬 흡착물질 등이 바람직하다.
한편, 본 발명의 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체의 제조방법은 다음과 같다.
플렉시블 전극은, 전기 방사법 또는 부직포를 만드는 방법 등을 통해 플렉시블 전극 지지체를 제작 한 후, 전극 활물질 슬러리를 상기 플렉시블 전극 지지체에 투입시키거나, 전극 지지체 제작과 동시에 전극 활물질 슬러리를 투입시키는 방법 등 여러 가지가 있다.
우선, 고분자 전해질 섬유 가닥 및 용매를 포함하는 고분자 전해질 용액을 제조한다.
상기 용매로는, 끓는점이 낮은 것이 사용될 수 있다. 이는 추후 용매제거를 용이하게 하기 위해서이다. 사용 가능한 용매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 메탄올(methanol), 에탄올(ethanol), 테트라 하이드로퓨란(tetra hydrofuran), 메틸렌 클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름 아미드(dimethylform amide), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane) 및 물 등으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
이어서, 상기 고분자 전해질 용액을 기판의 상부면에 전기방사 등의 방식으로 도포 및 적층하여 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 웹을 형성한다.
이때, 상기 기판으로는, 유리 기판, 실리콘 기판 또는 플라스틱 기판 등을 사용할 수 있으나, 이에만 한정하는 것은 아니다. 다만, 유리 기판을 사용하게 되면, 평탄하고 균질한 전극 웹을 형성할 수 있다.
이어서, 상기 전극 웹을 건조 및 압착하여 플렉시블 전극 지지체를 제조한다. 이러한 건조 단계를 수행함으로써, 용매가 완전히 제거될 수 있다. 이때, 상기 형성된 플렉시블 전극 지지체의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 5 내지 50 ㎛일 수 있다.
그리고, 상기 건조단계는, 60 내지 150 ℃의 온도에서, 30 초 내지 10 분 동안 수행될 수 있으며, 상기 조건을 만족하면, 잔류 용매가 충분히 제거되어 리튬 이차전지의 전극으로 적용되었을 경우, 부반응을 발생시키지 않는 효과가 발생한다.
상기와 같이 제조된 플렉시블 전극 지지체를, 일반적으로 제조된 전극 활물질 슬러리에 침지시킨 후, 이를 건조함으로써 플렉시블 전극의 제조를 완성할 수 있다. 상기 전극 활물질 슬러리에는 전극 활물질 이외에 도전재가 포함되기도 한다.
한편, 상기 방식 이외에도, 고분자 전해질 용액을 방사할 때, 양극 활물질을 동시에 분사하고, 건조 및 압착시킴으로써 전극을 제조할 수도 있다.
그리고, 고분자 전해질 섬유가닥들의 내부 또는 표면에 금속 나노입자들 또는 탄소나노튜브 입자들을 더 구비하는 플렉시블 전극을 제조하기 위해서는, 고분자 전해질 섬유 및 용매를 포함하는 고분자 전해질 용매에 금속 나노입자 또는 탄소나노튜브 입자를 분산시켜 제조한 분산용액을 방사함으로써 제조할 수 있다.
이때, 상기 분산용액은 상기 금속 나노입자 또는 탄소나노튜브 입자들의 응집을 방지하고, 더 효과적으로 분산시키기 위해, 추가적으로 분산제를 더 혼합하여 제조될 수 있다.
여기서, 상기 분산제는, 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리아크릴산 하이드라지드 (polyacrylic acid hydrazide), 폴리-N-비닐-5-메톡사졸리돈 (poly-N-vinyl-5-methoxazolidon), N-알킬 폴리이민 (N-alkyl polyimine), 폴리비닐알코올 (polyvinylalcohol), N-아세틸 폴리이민 (N-acetyl polyimine), 폴리아크릴아미드 (polyacrylamide), 폴리-L-리신하이드로브로마이드 (poly-Llysinhydrobromide), 폴리아크로레인 (polyacroleine), 벤질-도데실-디메틸암모늄 클로라이드 (benzyl-dodecyl-dimethylammonium chloride), 폴리아크릴산 (polyacrylic acid), 폴리에틸렌이민 (polyethylenimine), 4-비닐피리딘 (4-vinylpyridine) 및 메틸비닐케톤 (methylvinylketone)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들의 올리고머로 이루어진 것일 수 있다. 또한, 단분자 또는 올리고머 단위가 공유결합으로 연결되어있는 반복된 형태의 탄화수소 분자로서 분자량이 10,000 g/mol 이상이며, 4족 원소와 혼합형 이온성 공유결합 (mixed ionic covalent bond)형성이 가능한 복합고분자들이 분산제로서 사용될 수도 있다.
한편, 상기 전극 활물질 슬러리에는 전극 활물질 이외에 도전재가 포함되기도 하는데, 전술한 바와 같이 금속 나노 입자 또는 탄소나노튜브 입자를 더 포함하게 되면, 상기 도전재의 함량을 감소시킬 수 있고, 상대적으로 전극 활물질의 함량이 증가하기 때문에, 궁극적으로는 전지의 에너지 밀도를 증가시킬 수 있다.
이와 같이 제조된 플렉시블 전극은 양극 또는 음극일 수 있고, 이러한 양극과 음극 사이에 세퍼레이터를 개재시켜 플렉시블 전극조립체를 얻을 수 있고, 이러한 전극조립체를 포함하는 플렉시블 리튬 이차전지를 얻을 수 있다.
이때, 상기 플렉시블 전극 지지체는 고분자 전해질로 이루어져 있기 때문에, 이차전지 제조시, 별도의 전해질을 추가로 주입할 필요가 없다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상술하는 실시예에 한정되는 것으로 해석되어서는 아니 된다. 본 발명의 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.
1.
실시예
1
(1) 플렉시블 양극의 제조
우선, 평균직경이 1.0 ㎛ 정도인 폴리아크릴로니트릴(PAN) 고분자 전해질 섬유가닥 분말을 디메틸포름 아미드(DMF) 용매에 10 중량%가 되도록 혼합하여 고분자 전해질 용액을 제조하였다.
이렇게 제조된 고분자 전해질 용액을 유리 기판의 상부면에 전기방사 장치를 이용하여 방사구 선단부에서 유리 기판까지의 거리는 15 내지 30 ㎝, 전압은 18 내지 25 ㎸로 설정한 후, 0.5 내지 1 ㎖/h의 속도로 밀어주면서 전기방사하여 고분자 전해질 섬유가닥들을 적층한 후 유리 기판을 제거하여, 두께가 40 ㎛인 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 웹을 형성하였다.
이렇게 제조된 전극 웹을, 100 ℃의 온도로 유지되는 오븐에서 5분 정도 건조 및 압착하여 플렉시블 전극 지지체를 제조하였다. 이렇게 제조된 플렉시블 전극 지지체의 두께는 30 ㎛ 정도로 측정되었다.
한편, 양극 활물질로서 LiNi1 / 3Mn1 / 3Co1 / 3O2, 도전재로서 수퍼 P 및 바인더로서 폴리비닐리덴 풀루오라이드(PVDF)가 각각 95 중량%, 2.5 중량% 및 2.5 중량%로 이루어진 양극 활물질 슬러리를 제조하였다. 상기 제조된 플렉시블 전극 지지체를 상기 양극 활물질 슬러리에 침지시킨 후, 이를 120 ℃의 온도로 유지되는 오븐에서 12시간 정도 건조시킴으로써 플렉시블 양극을 제조하였다.
(2) 음극의 제조
인조흑연과 천연흑연이 90:10의 중량비로 혼합된 음극 활물질 95.6 중량%, 카본블랙 도전재 1.0 중량%, PVDF 바인더 2.3 중량% 및 CMC 증점제 1.1 중량%를 포함하는 혼합물을 NMP 용매에 혼합하여 음극 활물질 슬러리를 제조하였다.
이러한 음극 활물질 슬러리를 10 ㎛ 두께의 구리 집전체상에 도포한 후, 건조시킴으로써 전체 두께가 40 ㎛인 음극을 제조하였다.
(3) 리튬 이차전지의 제조
상기 제조된 양극과 음극의 사이에, 세퍼레이터(폴리에틸렌 다공성 고분자 기재의 양면에, 알루미나와 PVdF 바인더의 혼합물로 형성된 다공성 코팅층 형성)를 개재시킨 전극 조립체를 파우치형의 전지케이스에 삽입한 후, 상기 전지케이스에 비수 전해액(1M LiPF6, VC 1 중량%, FEC:EMC=3:7(부피비))을 주입하였으며, 이후 완전히 밀봉함으로써 리튬 이차전지를 제조하였다.
2.
실시예
2
양극으로서, 고분자 전해질 용액에, 1 중량부의 CNT가 더 포함되는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 리튬 이차전지를 제조하였다.
3.
비교예
1
양극으로서, 유리 기판 대신, 알루미늄 집전체 상에 고분자 전해질 용액을 전기방사 방식으로 도포 및 적층하여, 집전체를 포함하는 양극을 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방식으로 리튬 이차전지를 제조하였다.
4.
비교예
2
양극으로서, 유리 기판 대신, 알루미늄 집전체 상에 고분자 전해질 용액을 전기방사 방식으로 도포 및 적층하여, 집전체를 포함하는 양극을 사용하는 것을 제외하고는 실시예 2와 동일한 방식으로 리튬 이차전지를 제조하였다.
5. 양극의
면저항
증가율 측정
상기 실시예 1, 2 및 비교예 1, 2에서 제조된 양극을 이용하여, 5,000번의 벤딩 테스트를 진행하였다. 벤딩 전의 양극의 면저항과, 벤딩 후의 양극의 면저항을 측정하여, 면저항 증가율을 도출하였다. 양극의 면저항은 4-prove 저항 측정기를 통해 측정하였다.
도 1은 벤딩 테스트 이후 양극의 면저항 증가율을 측정하여 도시한 그래프이고, 표 1에는 면저항 증가율을 수치로 나타내었다.
| 면저항 증가율(%) | |
| 비교예 1 | 321 |
| 비교예 2 | 416 |
| 실시예 1 | 2 |
| 실시예 2 | 4 |
비교예들의 경우 양극의 면저항이 크게 증가한 반면에, 실시예들의 양극의 면저항은 거의 증가하지 않았음을 알 수 있다.
6. 충방전 율특성 측정
상기 실시예 1 및 2에서 제조된 리튬 이차전지에 대해, 4.2 V~3.0 V의 전압으로 충방전을 진행하였다. 방전 율특성 측정 시에는, 충전은 0.5 C 충전, 0.05C cut off로 일정하게 하였고, 방전은 0.2 C, 0.5 C, 1.0 C, 1.5 C, 2.0 C로 측정하였다. 충전 율특성은 0.2 C, 0.5 C, 1.0 C, 1.5 C, 2.0 C로 CC 충전 후, 0.5 C로 일정하게 방전하였다.
상기 충방전 율특성 측정 결과와 관련하여, 방전 율특성은 도 2에, 충전 율특성은 도 3에 도시하였다.
도 2 및 도 3을 참조하면, CNT를 포함하고 있는 실시예 2의 경우가 실시예 1에 비해 충, 방전 율특성이 훨씬 뛰어났음을 알 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
Claims (8)
- 고분자 전해질 섬유가닥들이 적층되어 형성된 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체; 및 상기 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 지지체의 내부 또는 표면에 존재하는 전극 활물질을 포함하고,
별도의 집전체를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는 플렉시블 전극. - 제1항에 있어서,
상기 고분자 전해질 섬유가닥들의 내부 또는 표면에 분산되어 있는 금속 나노입자들 또는 탄소나노튜브 입자들을 더 구비하는 것을 특징으로 하는 플렉시블 전극. - 제1항에 있어서,
상기 고분자 전해질 섬유가닥은, 폴리에틸렌 옥사이드(polyethylene oxide, PEO), 폴리페닐렌 옥사이드(polyphenylene oxide, PPO), 폴리프로필렌 카보네이트(polypropylene carbonate, PPC), 폴리비닐리덴 풀루오라이드(polyvinylidene fluoride, PVdF), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌, poly(vinylidene fluoride-hexafluoropropylene), PVdF-HFP), 폴리메틸 메타크릴레이트(polymethyl methacrylate, PMMA), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile, PAN), 폴리비닐 아세테이트(polyvinyl acetate, PVAc), 폴리에틸렌 이민(polyethylene imine, PEI) 및 폴리에틸렌 설파이드(polyethylene sulphide, PES)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 플렉시블 전극. - 제1항에 있어서,
상기 전극 활물질은, 양극 활물질 또는 음극 활물질인 것을 특징으로 하는 플렉시블 전극. - 고분자 전해질 섬유 가닥 및 용매를 포함하는 고분자 전해질 용액을 제조하는 단계;
상기 고분자 전해질 용액을 기판의 상부면에 전기방사 방식으로 도포 및 적층하여 3차원의 망상 구조의 플렉시블 전극 웹을 형성하는 단계;
상기 전극 웹을 건조 및 압착하여 플렉시블 전극 지지체를 제조하는 단계; 및
상기 플렉시블 전극 지지체를 전극 활물질 슬러리에 침지시킨 후 건조하는 단계를 포함하는 플렉시블 전극의 제조방법. - 제5항에 있어서,
상기 기판은 유리 기판, 실리콘 기판 또는 플라스틱 기판인 것을 특징으로 하는 플렉시블 전극의 제조방법. - 제5항에 있어서,
상기 전극 웹의 건조는, 60 내지 150 ℃의 온도에서, 30 초 내지 10 분 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 플렉시블 전극의 제조방법. - 양극, 음극 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하는 리튬 이차전지로서,
상기 양극 또는 상기 음극은 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 따른 플렉시블 전극인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| CN114709505A (zh) * | 2022-04-13 | 2022-07-05 | 中南大学 | 废旧锂离子电池正极材料直接再生为柔性无集流体电极的方法 |
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2018
- 2018-06-22 KR KR1020180072285A patent/KR102626598B1/ko active IP Right Grant
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