KR20180086143A - 파우치형 이차전지 외장재 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 금속층; 상기 금속층의 일면에 형성된 외부 수지층; 및 상기 금속층의 타면에 형성된 내부 수지층을 포함하는 라미네이트 시트를 포함하는 이차전지 외장재에 있어서, 상기 내부 수지층은 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함하고, 상기 외부 수지층은 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프타레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌나프탈레이트, 공중합 폴리에스테르, 폴리카보네이트 및 나일론 필름으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함하며, 상기 내부 수지층의 일부 가교된 폴리올레핀계 수지는 ASTM D2765의 가교도 측정 방법에 의한 가교도가 30 내지 60%인 파우치형 이차전지 외장재에 관한 것이다.

Description

파우치형 이차전지 외장재 및 이를 포함하는 리튬 이차전지{POUCH-TYPE SECONDARY BATTERY CASE AND LITHIUM SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 파우치형 이차전지 외장재 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있다. 이러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 가지며, 사이클 수명이 길고, 자기방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
또한, 최근에는 환경문제에 대한 관심이 커짐에 따라 대기오염의 주요 원인의 하나인 가솔린 차량, 디젤 차량 등 화석연료를 사용하는 차량을 대체할 수 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등에 대한 연구가 많이 진행되고 있다. 이러한 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등의 동력원으로는 주로 니켈 수소 금속(Ni-MH) 이차전지가 사용되고 있지만, 높은 에너지 밀도, 높은 방전 전압 및 출력 안정성의 리튬 이차전지를 사용하는 연구가 활발히 진행되고 있으며, 일부 상용화되어 있다.
리튬 이차전지는 그 외형에 따라 크게 원통형 전지, 각형 전지, 파우치형 전지 등으로 분류될 수 있으며, 전해액의 형태에 따라 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지, 리튬 폴리머 전지 등으로 분류될 수도 있다.
모바일 기기의 소형화에 대한 최근의 경향으로 인해, 두께가 얇은 각형 전지, 파우치형 전지에 대한 수요가 증가하고 있으며, 특히, 형태의 변형이 용이하고 제조비용이 저렴하며 중량이 작은 파우치형 전지에 대한 관심이 높은 실정이다. 파우치형 전지는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트를 파우치형으로 만든 전지 케이스에 양극/세퍼레이터/음극 구조의 전극 조립체가 내장되어 있는 전지이다.
통상적으로 파우치형 전지에 사용되는 라미네이트 시트는 금속층 및 상기 금속층의 양면에 수지층이 형성되어 있다. 상기 금속층의 양면에 형성되어 있는 수지층은 하나는 파우치형 전지의 외각을 이루게 되고, 하나는 내측에 위치하게 된다. 상기 파우치형 전지의 외각을 이루는 외부 수지층은 외부로부터 전지를 보호하는 기능을 가지며, 상기 내측에 위치하는 내부 수지층은 서로 접합되어 파우치형 전지를 밀봉하는 기능을 가진다. 한편, 상기 금속층은 공기, 습기 등이 전지의 내부로 유입되는 것을 방지하는 한편, 물질의 관통을 방지하는 기능을 가진다.
상기 내부 수지층으로는 밀봉을 위해 열 실링(heat siling) 특성이 있는 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀계 수지가 사용되고 있다. 상기 내부 수지층으로 사용되는 폴리올레핀계 수지는 열에 의해 융해되어 서로 접착된다. 그런데, 상기 폴리올레핀계 수지는 열 실링시 그 두께가 줄어들며, 줄어든 두께로 인해 절연 성능이 감소하게 되는 문제가 있었다. 또한, 고온에서 상기 폴리올레핀계의 내부 수지층이 멜팅(Meliting)되어 열리면서 벤팅(Venting)이 발생하는 문제가 있었다.
한국공개특허공보 제2001-0052645호
본 발명은 열 접착 시에 실링부의 두께 변화를 감소시키고, 실링 강도를 증가시킴으로써 밀봉성 및 절연성이 향상되고, 고온 벤팅(Venting)이 발생하는 것을 방지할 수 있는 파우치형 이차전지 외장재를 제공하고자 하는 것이다.
본 발명은 금속층; 상기 금속층의 일면에 형성된 외부 수지층; 및 상기 금속층의 타면에 형성된 내부 수지층을 포함하는 라미네이트 시트를 포함하는 이차전지 외장재에 있어서, 상기 내부 수지층은 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함하고, 상기 외부 수지층은 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프타레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌나프탈레이트, 공중합 폴리에스테르, 폴리카보네이트 및 나일론 필름으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함하며, 상기 내부 수지층의 일부 가교된 폴리올레핀계 수지는 ASTM D2765의 가교도 측정 방법에 의한 가교도가 30 내지 60%인 파우치형 이차전지 외장재를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 이차전지 외장재를 포함하는 리튬 이차전지를 제공한다.
본 발명에 따른 파우치형 이차전지 외장재는 열 접착 시에 실링부의 두께 변화를 감소시키고, 실링 강도를 증가시킴으로써 밀봉성 및 절연성이 향상되고, 고온 보관 시에 내부 수지층이 멜팅(Meliting)되지 않아 벤팅(Venting)이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
도 1은 종래의 파우치형 이차전지 외장재를 이루는 라미네이트 시트의 단면, 및 상기 파우치형 이차전지 외장재의 실링부에서의 라미네이트 시트의 단면을 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 파우치형 이차전지 외장재를 이루는 라미네이트 시트의 단면, 및 상기 파우치형 이차전지 외장재의 실링부에서의 라미네이트 시트의 단면을 나타낸 도면이다.
도 3은 실시예 1에 따라 제조된 라미네이트 시트의 실링 강도를 나타낸 그래프이다.
도 4는 실시예 2에 따라 제조된 라미네이트 시트의 실링 강도를 나타낸 그래프이다.
도 5는 비교예 1에 따라 제조된 라미네이트 시트의 실링 강도를 나타낸 그래프이다.
도 6은 비교예 2에 따라 제조된 라미네이트 시트의 실링 강도를 나타낸 그래프이다.
도 7은 비교예 3에 따라 제조된 라미네이트 시트의 실링 강도를 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 이때, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 발명의 파우치형 이차전지 외장재는 금속층; 상기 금속층의 일면에 형성된 외부 수지층; 및 상기 금속층의 타면에 형성된 내부 수지층을 포함하는 라미네이트 시트를 포함하는 이차전지 외장재에 있어서, 상기 내부 수지층은 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함하고, 상기 외부 수지층은 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프타레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌나프탈레이트, 공중합 폴리에스테르, 폴리카보네이트 및 나일론 필름으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함하며, 상기 내부 수지층의 일부 가교된 폴리올레핀계 수지는 ASTM D2765의 가교도 측정 방법에 의한 가교도가 30 내지 60%이다.
본 발명의 파우치형 이차전지 외장재는 통상적인 파우치형 이차전지의 전지케이스의 형상을 가질 수 있다.
상기 파우치형 이차전지 외장재는 가장자리를 따라 형성된 실링부를 포함하고, 상기 실링부에서 상기 라미네이트 시트는 상기 내부 수지층이 서로 마주하도록 겹쳐져 서로 열접착에 의해 실링될 수 있다. 상기 열접착을 위해 상기 내부 수지층은 열융착성을 갖는 수지를 사용하여 형성할 수 있다.
그러나, 종래에는 내부 수지층의 열접착 시 내부 수지층을 이루는 수지의 두께가 줄어들어, 줄어든 두께로 인해 절연 성능이 감소하게 되는 문제가 있었다. 또한, 고온에서 내부 수지층이 멜팅(Meliting)되어 열리면서 벤팅(Venting)이 발생하는 문제가 있었다.
이에, 본 발명에서는 상기 내부 수지층을 일부 가교된 폴리올레핀계 수지, 구체적으로, ASTM D2765의 가교도 측정 방법에 의한 가교도가 30 내지 60%인 폴리올레핀계 수지로 형성함으로써 열접착 시 내부 수지층의 두께 감소를 억제하면서도 실링 강도를 증가시켜 밀봉성 및 절연성을 향상시켰으며, 고온에서도 내부 수지층이 멜팅(Meliting)되지 않아 벤팅(Venting)이 발생하지 않도록 하였다. 또한, 본 발명에 따른 일부 가교된 폴리올레핀계 수지로 형성된 내부 수지층은 낮은 흡습성을 가져 전해액의 침입을 억제할 수 있고, 전해액에 의해 팽창하거나 침식되지 않는 특성을 가질 수 있다.
상기 내부 수지층의 가교된 폴리올레핀계 수지는 ASTM D2765의 가교도 측정 방법에 의한 가교도가 30 내지 60%의 가교도를 가지는 것이 중요하다.
구체적으로, 상기 가교된 폴리올레핀계 수지의 가교도는 일정량의 시료를 분쇄하여 분말 형태로 제조한 후, 팀블 필터(Timble Filter)에 투입하고, 이어서 냉각기와 연결된 반응기에 담긴 자일렌(xylene)을 이용하여, 상기 시료를 110℃에서 12시간 동안 순환시켜 가교되지 않은 성분 모두를 용해시킨 후, 최초 투입한 시료의 중량 대비 가교되어 용해되지 않은 시료의 중량을 측정한 다음, 하기 식으로 계산하여 얻어질 수 있다.
가교도(%)=(용매에 용해되지 않은 시료의 중량 / 최초 투입한 시료의 중량)×100
상기 내부 수지층을 형성하는 일부 가교된 폴리올레핀계 수지의 가교도가 30% 미만일 경우 가교 정도가 충분하지 않아 본 발명의 효과를 구현하기 어렵다. 구체적으로, 가교도가 30% 미만인 폴리올레핀계 수지를 사용할 경우 열 접착 시에 내부 수지층의 두께가 크게 줄어들고, 두께 감소로 인해 절연 성능이 감소되며, 고온 벤팅(venting)이 발생할 수 있다. 또한, 상기 내부 수지층을 형성하는 일부 가교된 폴리올레핀계 수지의 가교도가 60% 초과할 경우 열 가소성이 저하되게 되는데, 실링할 때 열을 이용하여 눌러주는 것이므로 열 가소성이 감소하게 되면 실링이 잘 이루어지지 않고 실링 강도가 저하될 수 있다. 반면에, 상기 내부 수지층을 형성하는 일부 가교된 폴리올레핀계 수지의 가교도가 30 내지 60%의 본 발명의 범위를 만족할 경우, 열 가소성 감소에 따른 실링 강도의 저하가 적으면서도, 열접착 시 열에 의해서 상기 내부 수지층을 이루는 수지가 금속층 방향의 안쪽까지 쉽게 융해되어 상기 내부 수지층의 두께가 줄어들지 않도록 함으로써 상기 내부 수지층이 실링부를 형성할 때 두께가 유지되게 할 수 있으며, 이에 따라 상기 실링부의 밀봉성 및 절연성이 향상되도록 할 수 있다. 상기 내부 수지층은 상기 열접착 후의 두께가 열접착 전의 두께를 기준으로 80 내지 100%, 보다 바람직하게는 85 내지 100%일 수 있다. 또한, 이와 같이 형성된 상기 실링부는 실링 강도가 85N/15mm 이상일 수 있다.
상기 일부 가교된 폴리올레핀계 수지에 있어서 상기 폴리올레핀계 수지는 구체적으로 폴리프로필렌(Polypropylene, PP) 및 폴리에틸렌(Polyethylene, PE)로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 이상일 수 있으며, 보다 바람직하게는 폴리프로필렌(Polypropylene, PP)일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 상기 내부 수지층은 상기 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함하는 단일층으로 형성될 수 있다. 본 발명의 상기 내부 수지층을 형성하는 일부 가교된 폴리올레핀계 수지는 가교도가 30 내지 60%의 가교도를 가짐으로써 금속층과의 접착을 용이하게 하고 성형성을 증가시켰다. 따라서, 금속층과의 접착성 확보 및 성형성 확보를 위해 가교되지 않은 폴리머층을 외부에 형성할 필요가 없으며, 상기 가교도가 30 내지 60%인 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함하는 단일층으로 내부 수지층을 형성할 수 있다.
상기 외부 수지층은 절연성을 가지고, 이차전지를 외부의 충격으로부터 보호할 수 있는 수지인 것이 바람직하며, 예를 들어, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프타레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌나프탈레이트, 공중합 폴리에스테르, 폴리카보네이트 및 나일론 필름으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 사용하는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 나일론 필름을 사용하는 것이 바람직하다. 상기 나일론 필름의 구체적인 예로서는 폴리아미드수지, 즉 나일론6, 나일론66, 나일론6과 나일론 66과의 공중합체, 나일론 610, 폴리메타키실린렌 아미파미드(MXD6)등을 들 수가 있다.
상기 외부 수지층과 상기 금속층 사이, 상기 내부 수지층과 상기 금속층 사이, 또는 이들 모두에는 추가로 접착층이 포함될 수 있다. 상기 접착층은 상기 외부 수지층 및 내부 수지층의 금속과의 접착력을 향상시키는 역할을 할 수 있다. 상기 접착층은, 특별히 제한되지 않지만 예컨대 우레탄(urethane)계 물질, 아크릴(acryl)계 물질, 열가소성 엘라스토머(elastomer), 및 이들의 조합을 함유하는 조성물을 포함할 수 있다.
상기 내부 수지층과 금속층 사이에 형성된 접착층과, 상기 가교도가 30 내지 60%인 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함하는 내부 수지층은 직접 접합된 형태일 수 있다.
상기 파우치형 이차전지 외장재는 예컨대, 라미네이트 시트를 2장 준비하여 상기 라미네이트 시트를 한 장씩 각각 상기 전극 조립체의 상면 및 하면에 위치시킨 후, 상면 및 하면에 위치하는 상기 라미네이트 시트의 외주면을 서로 접하게 한 후, 이를 서로 결합하여 형성될 수 있고, 다르게는 1장의 라미네이트 시트의 중간을 절곡하여 1장의 라미네이트 시트가 서로 포개지게 한 후, 절곡된 라미네이트 시트의 내부에 상기 전극 조립체를 위치시킨 후, 상기 라미네이트 시트의 외주면을 서로 접하게 한 후, 이를 서로 결합하여 형성될 수 있다.
상기 라미네이트 시트의 면 내부, 즉 내부 수지층에 양극, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하는 전극 조립체를 위치시킨 후, 상기 라미네이트 시트로 상기 전극 조립체를 감싸서 형성될 수 있다.
상기 실링부는 상기 파우치형 이차전지 외장재의 가장자리를 따라 형성될 수 있고, 상기 실링부의 폭은 100μm 내지 5mm, 구체적으로 1mm 내지 3mm일 수 있다.
상기 파우치형 이차전지 외장재는 리튬 이차전지의 케이스로 사용될 수 있으며, 따라서 본 발명은 상기 파우치형 이차전지 외장재를 포함하는 리튬 이차전지를 제공한다.
본 발명의 일례에 따른 리튬 이차전지는 금속층, 외부 수지층, 및 내부 수지층을 포함하는 라미네이트 시트를 포함하는 파우치형 이차전지 외장재에 전극 조립체가 내장되어 있는 파우치형 이차전지일 수 있다.
상기 라미네이트 시트의 전지 케이스는 파우치(pouch) 형상으로 이루어져 있고, 상기 파우치의 내부에 상기 전극 조립체가 내장되어 있을 수 있다.
상기 파우치형 이차전지가 포함하는 전극 조립체는 리튬 이차전지용 전극 조립체일 수 있으며, 따라서 본 발명의 파우치형 이차전지는 파우치형 리튬 이차전지일 수 있다.
상기 리튬 이차전지는 양극, 음극, 상기 양극과 음극 사이에 개재된 세퍼레이터를 포함하는 것일 수 있고, 상기 리튬 이차전지는 스택(stack)형 또는 스택 앤 폴딩(stack and folding)형 리튬 이차전지일 수 있다.
상기 스택형 리튬 이차전지는 음극, 세퍼레이터, 양극을 수직으로 적층하는 방식으로 제조되는 전극조립체를 포함하는 리튬 이차전지일 수 있고, 상기 스택 앤 폴딩형 리튬 이차전지는 일정한 단위 크기의 양극/세퍼레이터/음극 구조의 풀 셀(full cell) 또는 양극(음극)/세퍼레이터/음극(양극)/세퍼레이터/양극(음극) 구조의 바이 셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리필름을 사용하여 말거나 접어서 제조되는 전극 조립체를 포함하는 리튬 이차전지일 수 있다.
상기 양극은 당 분야에 알려져 있는 통상적인 방법으로 제조할 수 있다. 예를 들면, 양극 활물질에 용매, 필요에 따라 바인더, 도전재, 분산제를 혼합 및 교반하여 슬러리를 제조한 후 이를 금속 재료의 집전체에 도포(코팅)하고 압축한 뒤 건조하여 양극을 제조할 수 있다.
상기 금속 재료의 집전체는 전도성이 높은 금속으로서, 상기 양극 활물질의 슬러리가 용이하게 접착할 수 있는 금속으로 전지의 전압 범위에서 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예컨대 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 또한, 집전체 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있다. 집전체는 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용 가능하며, 3 내지 500㎛의 두께를 갖는 것일 수 있다.
본 발명의 리튬 이차전지의 제조방법에 있어서, 상기 양극 활물질은, 예컨대 리튬 코발트 산화물(LiCoO2); 리튬 니켈 산화물(LiNiO2); Li[NiaCobMncM1 d]O2(상기 식에서, M1은 Al, Ga 및 In으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 원소이고, 0.3≤a<1.0, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.5, 0≤d≤0.1, a+b+c+d=1이다); Li(LieM2 f-e-f'M3 f')O2 - gAg(상기 식에서, 0≤e≤0.2, 0.6≤f≤1, 0≤f'≤0.2, 0≤g≤0.2이고, M2는 Mn과, Ni, Co, Fe, Cr, V, Cu, Zn 및 Ti로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하며, M3은 Al, Mg 및 B로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상이고, A는 P, F, S 및 N로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상이다) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; Li1 + hMn2 - hO4(상기 식에서 0≤h≤0.33), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 화학식 LiNi1 - iM4 iO2(상기 식에서, M4 = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga이고, 0.01≤i≤0.3)로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2 - jM5 jO2 (상기 식에서, M5 = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta이고, 0.01≤j≤0.1) 또는 Li2Mn3M6O8(상기 식에서, M6 = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn)로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극을 형성하기 위한 용매로는 NMP(N-메틸 피롤리돈), DMF(디메틸 포름아미드), 아세톤, 디메틸 아세트아미드 등의 유기 용매 또는 물 등이 있으며, 이들 용매는 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 용매의 사용량은 슬러리의 도포 두께, 제조 수율을 고려하여 상기 양극 활물질, 바인더, 도전재를 용해 및 분산시킬 수 있는 정도이면 충분하다.
상기 바인더로는 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴산, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리 아크릴산(poly acrylic acid) 및 이들의 수소를 Li, Na 또는 Ca 등으로 치환된 고분자, 또는 다양한 공중합체 등의 다양한 종류의 바인더 고분자가 사용될 수 있다.
상기 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예컨대 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 파네스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 탄소 나노 튜브 등의 도전성 튜브; 플루오로카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다. 상기 도전재는 양극 슬러리 전체 중량에 대해 1 중량% 내지 20 중량%의 양으로 사용될 수 있다.
상기 분산제는 수계 분산제 또는 N-메틸-2-피롤리돈 등의 유기 분산제를 사용할 수 있다.
상기 음극은 당 분야에 알려져 있는 통상적인 방법으로 제조될 수 있으며, 예컨대 상기 음극 활물질 및 바인더 및 도전재 등의 첨가제들을 혼합 및 교반하여 음극 활물질 슬러리를 제조한 후, 이를 음극 집전체에 도포하고 건조한 후 압축하여 제조할 수 있다.
상기 바인더는 음극 활물질 입자들을 결착시켜 성형체를 유지하기 위하여 사용될 수 있으며, 음극 활물질용 슬러리 제조 시 사용되는 통상적인 바인더라면 특별히 제한되지 않으나, 예컨대 비수계 바인더인 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로즈, 히드록시프로필렌셀룰로즈, 디아세틸렌셀룰로즈, 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐피롤리돈, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF), 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌 등을 사용할 수 있고, 또한 수계 바인더인 아크릴로나이트릴-부타디엔고무, 스티렌-부타디엔 고무 및 아크릴 고무로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다. 수계 바인더는 비수계 바인더에 비해 경제적, 친환경적이고, 작업자의 건강에도 무해하며, 비수계 바인더에 비하여 결착 효과가 우수하므로, 동일 체적당 활물질의 비율을 높일 수 있어 고용량화가 가능하며, 수계 바인더로는 바람직하게는 스티렌-부타디엔 고무가 사용될 수 있다.
상기 바인더는 음극 활물질용 슬러리 전체 중량 중에 10중량% 이하로 포함될 수 있으며, 구체적으로 0.1중량% 내지 10중량%로 포함될 수 있다. 상기 바인더의 함량이 0.1 중량% 미만이면 바인더 사용에 따른 효과가 미미하여 바람직하지 않고, 10 중량%를 초과하면 바인더 함량 증가에 따른 활물질의 상대적인 함량 감소로 인해 체적당 용량이 저하될 우려가 있어 바람직하지 않다.
상기 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 상기 도전재의 예로서는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 또는 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등을 들 수 있다. 상기 도전재는 음극 활물질용 슬러리 전체 중량에 대해 1 중량% 내지 9 중량%의 양으로 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 상기 음극에 사용되는 음극 집전체는 3㎛ 내지 500㎛의 두께를 갖는 것일 수 있다. 상기 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예컨대 구리, 금, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
또한, 세퍼레이터로는 종래에 세퍼레이터로 사용된 통상적인 다공성 고분자 필름, 예컨대 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌-부텐 공중합체, 에틸렌-헥센 공중합체 및 에틸렌-메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름을 단독으로 또는 이들을 적층하여 사용할 수 있으며, 또는 통상적인 다공성 부직포, 예컨대 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 리튬 이차전지에는 리튬 이차전지용 전해질에 통상적으로 사용되는 리튬염이 제한 없이 사용될 수 있으며, 예컨대 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나일 수 있다.
본 발명에서 사용되는 전해질로는 리튬 이차전지 제조시 사용 가능한 유기계 액체 전해질, 무기계 액체 전해질, 고체 고분자 전해질, 겔형 고분자 전해질, 고체 무기 전해질, 용융형 무기 전해질 등을 들 수 있으며, 이들로 한정되는 것은 아니다.
이하, 본 발명의 파우치형 리튬 이차전지 및 그 제조방법을 도면을 참조하여 더욱 상세히 설명하지만, 해당 도면은 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 도면에서, 각 구성 요소들의 크기는 설명을 위하여 과장될 수 있으며, 실제로 적용되는 크기와 다를 수 있다.
도 1에는 종래의 파우치형 이차전지 외장재를 이루는 라미네이트 시트의 단면, 및 상기 파우치형 이차전지 외장재의 실링부에서의 라미네이트 시트의 단면이 나타나있다.
도 1을 참조하면, 종래의 파우치형 이차전지 외장재를 이루는 라미네이트 시트는 금속층(10, 10')의 일면에 외부 수지층(11, 11')이, 타면에 내부 수지층(12, 12')이 형성된다. 상기 파우치형 이차전지 외장재는 전극 조립체(도시하지 않음)를 탑재하고 상기 라미네이트 시트의 외주면을 서로 접하게 하여 실링부를 형성하여 밀봉되며, 이때 상기 실링부는 내부 수지층(12, 12')이 서로 접하여 열접착됨으로써 형성된다. 도 1의 화살표 우측에 나타낸 그림은 종래의 파우치형 이차전지 외장재의 실링부의 단면을 나타낸 것으로, 그림으로 나타낸 바와 같이 종래의 파우치형 이차전지 외장재에서 내부 수지층(12, 12')은 열접착에 의해 서로 열융착되며 그 두께가 열접착 전 두께의 약 30 내지 70% 정도로 감소된다.
도 2에는 본 발명의 일례에 따른 파우치형 이차전지 외장재를 이루는 라미네이트 시트의 단면, 및 상기 파우치형 이차전지 외장재의 실링부에서의 라미네이트 시트의 단면이 나타나있다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 일례에 따른 파우치형 이차전지 외장재를 이루는 라미네이트 시트는 금속층(100, 100')의 일면에 외부층(110, 110')이, 타면에 내부층(120, 120')이 형성된다. 도 1과 마찬가지로 도 2의 화살표 우측에 본 발명의 일례에 따른 파우치형 이차전지 외장재의 실링부의 단면을 나타내었으며, 이를 참조하면 본 발명의 일례에 따른 파우치형 이차전지 외장재에서 내부 수지층(120, 120')은 열접착에 의해 서로 열융착되더라도 그 두께 변화가 거의 없거나, 감소하더라도 그 감소 정도가 미미하여 열접착 후 내부 수지층의 두께가 열접착 전 두께의 80 내지 100% 수준을 보인다. 이는 내부 수지층이 가교도가 30 내지 60%인 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함함으로써 달성될 수 있는 효과이다.
실시예 1
40㎛의 두께를 갖는 알루미늄 박(동일알루미늄사 제품)을 5% 황산 용액에 침지하여 산 탈지한 후, 다시 5% 수산화 나트륨 용액에 침지하여 표면을 활성화 처리하였다. 이후, 4㎛ 두께의 폴리우레탄 접착제 수지(하이켐사 제품)을 도포한 후, 25㎛ 두께의 나일론 6(효성사 제품)을 드라이 라미네이팅 처리를 하여 알루미늄층 상에 나일론을 적층시켰다.
상기 나일론이 적층된 알루미늄층의 타측면에 50% 가교된 폴리프로필렌(ASTM D2765 측정)을 80㎛ 두께로 도포한 후, 상기 일부 가교화된 내부 수지층을 드라이 라미네이팅 처리하여 적층시켜 총 두께 153㎛의 알루미늄 파우치 필름을 제조하였다.
실시예 2
30% 가교된 폴리프로필렌(ASTM D2765 측정)를 도포하여 내부 수지층을 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 알루미늄 파우치 필름을 제조하였다.
비교예 1
가교되지 않은 폴리프로필렌(OKAMOTO사 제품)을 사용하여 내부 수지층을 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 알루미늄 파우치 필름을 제조하였다.
비교예 2
10% 가교된 폴리프로필렌(ASTM D2765 측정)를 도포하여 내부 수지층을 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 알루미늄 파우치 필름을 제조하였다.
비교예 3
70% 가교된 폴리프로필렌(ASTM D2765 측정)를 도포하여 내부 수지층을 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 알루미늄 파우치 필름을 제조하였다.
[ 실험예 : 열 접착 후 실링 두께 및 실링 강도 측정]
실시예 1~2 및 비교예 1~3에서 제조된 알루미늄 파우치 필름을 160mm x 100mm 사이즈로 준비한 후, 내부 수지층이 서로 맞닿도록 접고(총 두께 306㎛), 실링기(Heat sealing 장비)를 이용하여 200℃로 실링하였다. 이후 샘플 폭 15mm이 되도록 실링된 필름을 자른 후, 실링부의 두께를 측정하였으며, UTM 장비(test speed: 50mm/min, 지그 간격: 30mm, 강도:5N)를 이용하여 실링 강도를 측정하였다. 실시예 1~2 및 비교예 1~3에서 제조된 알루미늄 파우치 필름을 각 5개씩 샘플을 준비하여 실험을 수행하였으며, 그 결과를 표 1~2 및 도 3~7(실링강도)에 나타내었다.
실링 후 두께(㎛) 실링 후 PP 잔존율(%) 실링강도(N/15mm)
실시예1 #1 284 86 96.32
#2 281 84 74.74
#3 281 84 82.16
#4 281 84 92.92
#5 286 88 88.6
평균 282.6 85 86.95
실시예2 #1 266 75 119.28
#2 272 79 113.92
#3 268 76 128.62
#4 267 76 122.86
#5 265 74 121.8
평균 267.6 76 121.30
실링 후 두께(㎛) 실링 후 PP 잔존율(%) 실링강도(N/15mm)
비교예1 #1 233 54 55.48
#2 233 54 50.9
#3 228 51 55.1
#4 229 52 45.44
#5 231 53 57.78
평균 230.8 53 52.94
비교예2 #1 250 65 80.7
#2 253 67 86.8
#3 252 66 85.28
#4 252 66 81.92
#5 252 66 78.92
평균 251.8 66.1 82.72
비교예3 #1 291 91 76.72
#2 291 91 76.96
#3 296 94 71.02
#4 292 91 75.52
#5 292 91 70.28
평균 292.4 91.5 74.1
상기 표 1~2 및 도 3~7을 참조하면, 가교도가 30 내지 60%인 폴리프로필렌을 사용한 실시예 1 ~2는 가교하지 않는 폴리프로필렌을 사용한 비교예 1에 비하여 실링 후 두께가 현저히 증가하였으며, 실링 강도가 현저히 증가하였다. 실시예 1~2의 경우 실링 후 두께가 열접착 전의 두께를 기준으로 85% 이상이었으며, 실링 강도는 85N/15mm 이상을 만족하였다. 그러나, 가교도가 30% 미만인 비교예 2의 경우 실링 후 두께가 현저히 감소하였으며, 실링 강도도 저하되었다. 또한, 가교도가 60%를 초과한 비교예 3의 경우 실링 후 두께는 많이 줄어들진 않았지만, 실링 강도가 현저히 저하된 것을 확인할 수 있으며, 이는 열 가소성이 저하되어 실링이 제대로 이루어지지 않은 것으로 생각된다.
10, 10', 100, 100': 금속층
11, 11', 110, 110': 외부 수지층
12, 12', 120, 120': 내부 수지층

Claims (8)

  1. 금속층; 상기 금속층의 일면에 형성된 외부 수지층; 및 상기 금속층의 타면에 형성된 내부 수지층을 포함하는 라미네이트 시트를 포함하는 이차전지 외장재에 있어서,
    상기 내부 수지층은 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함하고,
    상기 외부 수지층은 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프타레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌나프탈레이트, 공중합 폴리에스테르, 폴리카보네이트 및 나일론 필름으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함하며,
    상기 내부 수지층의 일부 가교된 폴리올레핀계 수지는 ASTM D2765의 가교도 측정 방법에 의한 가교도가 30 내지 60%인 파우치형 이차전지 외장재.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 폴리올레핀계 수지는 폴리프로필렌(Polypropylene, PP) 및 폴리에틸렌(Polyethylene, PE)로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 이상인 파우치형 이차전지 외장재.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 내부 수지층은 상기 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함하는 단일층으로 형성된 파우치형 이차전지 외장재.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 내부 수지층과 금속층 사이에 접착층이 구비되며,
    상기 접착층과 상기 일부 가교된 폴리올레핀계 수지를 포함하는 내부 수지층이 직접 접합된 파우치형 이차전지 외장재.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 이차전지 외장재는 가장자리를 따라 형성된 실링부를 포함하고,
    상기 실링부에서 상기 라미네이트 시트는 상기 내부 수지층이 서로 마주하도록 겹쳐져 서로 열접착에 의해 실링되는 파우치형 이차전지 외장재.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 내부 수지층은 열접착 후의 두께가 열접착 전의 두께를 기준으로 85 내지 100%인 파우치형 이차전지 외장재.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 실링부는 실링 강도가 85N/15mm 이상인 파우치형 이차전지 외장재.
  8. 제1항에 따른 파우치형 이차전지 외장재를 포함하는 리튬 이차전지.
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