KR20180059048A - 그라파이트 시트를 포함하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 그라파이트 시트를 포함하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법에 관한 것이다. 본 발명은 평판형의 분리판 본체; 및 상기 분리판 본체에 형성된 그라파이트 시트를 포함하고, 상기 분리판 본체는 열경화성 수지 및 전도성 탄소재료를 포함하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터를 제공한다. 또한, 본 발명은 열경화성 수지 및 전도성 탄소재료를 포함하는 혼합물을 얻는 제1단계; 상기 제1단계에서 얻어진 혼합물을 금형에 투입하고 압축 성형하여 평판형의 분리판 성형체를 얻는 제2단계; 및 상기 제2단계에서 얻어진 평판형의 분리판 성형체와 그라파이트 시트를 적층하고, 유로 형성부를 가지는 금형에 투입한 다음, 열 및 압력을 가하여 압축 성형하는 제3단계를 포함하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 제조방법을 제공한다. 본 발명에 따르면, 세퍼레이터의 강도, 전기전도성 및 열전도성이 향상되고, 높은 경제성과 생산성 등을 갖는다.

Description

그라파이트 시트를 포함하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법 {SEPERATOR FOR THIN TYPE FUEL CELL CONTAINING GRAPHITE SHEET AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}

본 발명은 그라파이트 시트를 포함하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터(Separator) 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 반제품으로서의 평판형 분리판 본체에 그라파이트 시트(Graphite sheet)를 형성(합체)하여, 우수한 강도를 가지면서 전기전도성 및 열전도성 등이 향상된 박판형 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법에 관한 것이다.

석탄이나 원유 등 화석자원의 고갈과 이산화탄소의 배출에 따른 지구온난화 등의 이유로 친환경적인 발전장치인 연료전지가 차세대 에너지원으로 많은 관심을 받고 있으며, 그 연구 또한 활발히 이루어지고 있다. 특히, 드론(Drone) 등의 무인기나 자동차 등에는 고분자 전해질 연료전지(PEMFC ; Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell)가 많이 적용되고 있다. 연료전지의 대부분은 수소와 산소를 이용하고 있으며, 수소는 연료극을 통과하고, 산소는 공기극을 통과한다. 연료전지는 일반적인 연소기관에 비해 에너지 효율이 높고, 공해물질의 배출이 없으며, 그 크기와 용량을 다양하게 설계할 수 있는 장점이 있다.

일반적으로, 연료전지는 막-전극 접합체(MEA ; Membrane Electrode Assembly)와 세퍼레이터(Separator)(또는 분리판)을 포함한다. 막-전극 접합체(MEA)는 중앙의 분리막(통상, 전해질막)과, 상기 분리막의 양면에 형성된 촉매층과, 상기 촉매층 상에 형성된 가스확산층을 포함한다. 세퍼레이터는 막-전극 접합체(MEA)에 가스(수소 및 산소)를 균일하게 공급하는 기능을 가지며, 이를 위해 세퍼레이터의 일면에는 가스(수소 및 산소)가 통과되는 유로(channel)가 형성되어 있다.

도 1은 종래의 일반적인 연료전지를 보인 분리 사시도이다. 도 1을 참조하면, 연료전지는 막-전극 접합체(MEA)(1)와, 상기 막-전극 접합체(MEA)(1)의 양쪽에 설치된 세퍼레이터(2)(2')를 포함한다. 연료전지는 막-전극 접합체(MEA)(1)와 세퍼레이터(2)(2')를 단위 셀(unit cell)로 하여, 이러한 단위 셀을 가정용의 경우에는 수십 내지 수백개, 자동차의 경우에는 수백개 이상(예를 들어, 400개)을 적층하여 스택(stack)을 형성한다.

또한, 상기 막-전극 접합체(MEA)(1)와 세퍼레이터(2)(2')의 사이에는 가스킷(Gasket)(3)(3')이 설치되며, 세퍼레이터(2)(2')의 외측에서 엔드 플레이트(End plate)(4)(4')가 결합된다. 가스킷(3)(3')은 고무 등의 탄성재로서, 이는 세퍼레이터(2)(2')의 유로에 흐르는 가스(수소 및 산소)의 누출을 차단한다. 상기 구성요소들은 엔드 플레이트(4)(4')의 외측에서 볼트(bolt) 등의 체결구(5a)를 이용한 체결을 통해 결합된다. 체결구(5a)의 체결 시에는 절연성의 부스(booth)(5b)가 삽입된다. 이러한 체결 결합을 통해 스택이 형성되며, 대부분의 연료전지는 이러한 스택을 직렬 및/또는 병렬로 복수개 연결하여 사용한다.

연료전지는 상기 각 구성요소들의 재질이나 구조적 특성은 물론, 가스 상태 및 결합 인자(스택 결합력 등) 등에 의해 그 성능이 좌우된다. 특히, 세퍼레이터(2)(2')는 낮은 분자량을 갖는 수소와 산소가 투과되지 않아야 하고, 생성된 전기와 열을 빨리 이동시켜야 한다. 이에 따라, 세퍼레이터(2)(2')는 전기전도성과 열전도성이 좋아야 하며, 이와 함께 무인기(드론 등)나 자동차 등의 이동수단에 탑재되어 사용되기 위해서는 각종 충격이나 진동에 견딜수 있는 높은 강도를 가져야 한다. 또한, 일반적으로, 연료전기는 수백개의 단위셀을 적층하여 체결하고, 연료전지의 중량과 부피의 약 70% 이상을 세퍼레이터(2)(2')가 차지하기 때문에 연료전지의 중량과 부피를 줄이기 위해서는 세퍼레이터(2)(2')의 저중량 및 저부피를 통한 박판화가 해결되어야 한다.

세퍼레이터(2)(2')의 제조와 관련하여, 종래 대부분의 경우 고분자 수지와 전도성 재료(흑연 등) 등을 재료로 하여 성형하는 방법이 주류를 이루고 있다. 일본 공개특허공보 특개2001-335695호, 한국 등록특허공보 제10-0485285호 및 한국 등록특허공보 제10-0376013호 등에는 위와 관련한 기술이 제시되어 있다.

또한, 한국 공개특허공보 제10-2007-0110531호에 탄소-탄소 이중결합을 여러개 갖는 탄화수소화합물, 엘라스토머 및 탄소질 재료로 이루어진 도전성 경화성 수지 조성물을 이용하여 압축 성형하는 세퍼레이터의 제조방법이 제시되어 있고, 한국 등록특허공보 제10-0798121호에는 분산상의 수평균입도가 0.1 ~ 2㎛인 다성분 폴리머형 수지바인더와 전도성 재료를 혼합한 전도성 수지조성물을 이용한 세퍼레이터의 제조방법이 제시되어 있다.

앞서 언급한 바와 같이, 세퍼레이터(2)(2')는 높은 전도성(전기전도성과 열전도성) 및 강도가 요구된다. 특히, 무인기(드론 등)나 자동차 등의 이동수단에 탑재되는 박판형의 경우에는 더욱 그러하다. 그러나 선행특허문헌들을 포함한 종래 기술은 전도성 및 강도 중에서 어느 하나의 물성이 낮은 문제점이 있다. 세퍼레이터(2)(2')를 구성하는 고분자 수지와 전도성 재료의 종류도 관여하지만, 예를 들어 고분자 수지의 함량이 적은 경우에는 강도(예를 들어, 굴곡강도 등)가 낮아지고, 흑연 등의 전도성 재료의 함량이 적은 경우에는 전도성이 낮아진다. 즉, 이와 같이 전도성과 강도는 반비례 관계를 수반하여 두가지 물성이 모두 향상되기 어렵다.

또한, 종래 기술은 특정의 고분자 수지나 미분말 전도성 재료의 선택에 기술적 어려움이 따르고, 고가의 재료가 사용되어 경제성이 낮은 문제점이 있다. 아울러, 종래의 세퍼레이터(2)(2')는 대부분의 경우, 선반이나 레이저 등을 이용한 절삭 가공을 통해 유로를 형성하고 있는데, 이러한 유로 가공은 고가의 비용이 발생되고 대량생산이 어려운 문제점이 있다.

일본 공개특허공보 특개2001-335695호 한국 등록특허공보 제10-0485285호 한국 등록특허공보 제10-0376013호 한국 공개특허공보 제10-2007-0110531호 한국 등록특허공보 제10-0798121호

이에, 본 발명은 개선된 박판형 연료전지용 세퍼레이터로서 강도, 전기전도성 및 열전도성의 3가지 물성이 동시에 개선된 박판형 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법을 제공함에 목적이 있다.

본 발명은 하나의 실시 형태에 따라서, 강도가 우수한 분리판 본체에 그라파이트 시트를 형성(합체)하여 전기전도성과 열전도성을 향상시킨 박판형 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법을 제공하는 데에 목적이 있다.

또한, 본 발명은 다른 실시 형태에 따서, 개선된 제조공정을 통해 높은 경제성과 생산성 등을 가지는 박판형 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법을 제공하는 데에 목적이 있다.

상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은,

평판형의 분리판 본체; 및

상기 분리판 본체에 형성된 그라파이트 시트를 포함하고,

상기 분리판 본체는 열경화성 수지 및 전도성 탄소재료를 포함하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터를 제공한다.

바람직한 실시 형태에 따라서, 상기 분리판 본체는 열경화성 수지와 전도성 탄소재료를 1.0 ~ 3.0 : 9.0 ~ 7.0의 중량비로 포함하고, 상기 그라파이트 시트는 10㎛ ~ 50㎛의 두께를 갖는다.

또한, 본 발명은,

열경화성 수지 및 전도성 탄소재료를 포함하는 혼합물을 얻는 제1단계;

상기 제1단계에서 얻어진 혼합물을 금형에 투입하고 압축 성형하여 평판형의 분리판 성형체를 얻는 제2단계; 및

상기 제2단계에서 얻어진 평판형의 분리판 성형체와 그라파이트 시트를 적층하고, 유로 형성부를 가지는 금형에 투입한 다음, 열 및 압력을 가하여 압축 성형하는 제3단계를 포함하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 제조방법을 제공한다.

바람직한 실시 형태에 따라서, 상기 제2단계에서는 상온에서 압축 성형하고, 상기 제3단계에서는 130℃ ~ 170℃의 온도에서 1,000 ~ 2,500kg/㎠의 압력을 가하여 압축 성형한다.

본 발명에 따르면, 강도, 전기전도성 및 열전도성의 3가지 물성이 동시에 개선된 박판형 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법이 제공된다. 구체적으로, 본 발명은 반제품으로서의 고강도 분리판 본체에 그라파이트 시트가 형성(합체)되어, 우수한 전도성(전기전도성과 열전도성) 및 강도를 가지는 효과가 있다. 또한, 본 발명은 높은 경제성과 생산성 등을 가지는 효과가 있다.

도 1은 종래의 일반적인 연료전지의 분리판 상세도이다.
도 2는 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 제조공정을 보인 블록도이다.
도 3은 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 제조공정을 보인 단면도이다.
도 4는 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 평면도이다.
도 5는 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 제조공정을 보인 단면도이다.

본 발명에서 사용되는 용어 "및/또는"은 전후에 나열한 구성요소들 중에서 적어도 하나 이상을 포함하는 의미로 사용된다. 본 발명에서 사용되는 용어 "하나 이상"은 하나 또는 둘 이상의 복수를 의미한다. 본 발명에서 "제1", "제2", "일측(일면)" 및 "타측(타면)" 등의 용어는 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하기 위해 사용되며, 각 구성요소가 상기 용어들에 의해 제한되는 것은 아니다.

또한, 본 발명에서 사용되는 용어 "상에 형성", "일측(타측)에 형성", "상에 설치", 및 "일측(타측)에 설치" 등은, 당해 구성요소들이 직접 접하여 적층 형성(설치)되는 것만을 의미하는 것은 아니고, 당해 구성요소들 간의 사이에 다른 구성요소가 더 형성(설치)되어 있는 의미를 포함한다. 예를 들어, "상에 형성된다", "상에 설치된다" 라는 것은, 제1구성요소에 제2구성요소가 직접 접하여 형성(설치)되는 의미는 물론, 상기 제1구성요소와 제2구성요소의 사이에 제3구성요소가 더 형성(설치)될 수 있는 의미를 포함한다.

첨부된 도면은 본 발명의 예시적인 실시 형태를 도시한 것으로, 이는 단지 본 발명의 이해를 돕기 위해 제공된다. 첨부된 도면에서, 각 구성요소의 영역을 명확하게 표현하기 위해 두께는 확대하여 나타낸 것일 수 있고, 도면에 나타낸 두께, 크기 및 비율 등에 의해 본 발명의 기술적 범위가 제한되는 것은 아니다.

본 발명은 제1형태에 따라서, 전도성 및 강도가 우수하여 연료전지의 전기적 성능, 내구성 및 신뢰성 등을 향상시킬 수 있는 박형 연료전지용 세퍼레이터(이하, "세퍼레이터"로 약칭한다.)를 제공한다. 또한, 본 발명은 제2형태에 따라서, 제조공정이 개선되어 높은 경제성 및 생산성 등을 가지는 세퍼레이터의 제조방법을 제공한다.

본 발명에서 사용되는 용어 "전도성"은 전기전도성(전기전도도) 및 열전도성(열전도도) 중에서 선택된 적어도 하나 이상을 의미한다. 본 발명에서 사용되는 용어 "전기적 성능"은 연료전지의 전류 밀도, 파워 밀도, 에너지 밀도 및 저항 등으로부터 선택된 적어도 하나 이상을 의미한다. 예를 들어, "전기적 성능이 향상된다(개선된다)."라는 것은 "연료전지의 전류 밀도, 파워 밀도, 에너지 밀도 및 저항 등으로부터 선택된 적어도 하나 이상이 향상된다(개선된다)."라는 것을 의미한다. 또한, 본 발명에서, 가스는 연료전지의 원료 가스로서, 이는 예를 들어 수소 등의 연료 가스이거나, 산소(또는 공기) 등의 산화제 가스이다.

이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명의 실시 형태를 설명한다.

도 2는 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 세퍼레이터의 제조공정을 보인 블록도이고, 도 3은 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 세퍼레이터의 제조공정을 보인 단면도이며, 도 4는 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 세퍼레이터의 평면도이다. 그리고 도 5는 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 제조공정을 보인 단면도이다.

먼저, 도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)는 평판형의 분리판 본체(10)와, 상기 분리판 본체(10)에 형성된 그라파이트 시트(20)를 포함한다. 그라파이트 시트(20)는 분리판 본체(10)의 크기(가로 및 세로)와 동일한 크기를 가질 수 있다. 그라파이트 시트(20)는 분리판 본체(10)의 한면 또는 양면에 형성될 수 있다. 도 3에는 그라파이트 시트(20)가 분리판 본체(10)의 한면(도면에서 하면)에 형성된 모습을 예시하였다. 다른 구현예에 따라서, 그라파이트 시트(20)는 분리판 본체(10)의 양면 모두(도면에서 상면 및 하면)에 형성될 수 있다.

또한, 상기 그라파이트 시트(20)는 분리판 본체(10) 내에 삽입(개재)된 형태로 형성될 수 있다. 이와 같은 적층 구조는 도 5에 예시되어 있다. 구체적으로, 도 5를 참조하면, 분리판 본체(10)는 적어도 2개 이상으로서, 예를 들어 상부의 제1본체(11)와 하부의 제2본체(12)를 포함하되, 이러한 제1본체(11)와 제2본체(12)의 사이에 그라파이트 시트(20)가 삽입(개재)된 형태로 형성될 수 있다. 다른 구현에 따라서, 분리판 본체(10)는 3개 이상을 포함하고, 그라파이트 시트(20)는 2개 이상을 포함하여, 이들(10)(20)이 서로 교대로 적층된 구조를 가질 수 있다.

본 발명에 따른 세퍼레이터(100)는, 예를 들어 사각형의 평면 형상을 갖는다. 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)의 크기(가로 및 세로의 길이)와 두께는 제한되지 않으며, 이는 연료전지의 규격(사양) 등에 따라 통상과 같은 크기 및/또는 두께를 가질 수 있다. 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)는 강도와 박형화 등을 고려하여, 예를 들어 0.7mm ~ 1.5mm의 두께(T)를 가질 수 있다. 이때, 두께(T)가 0.7mm 미만으로서 너무 작으면 강도(예를 들어, 굴곡강도)가 미미해지고, 1.5mm를 초과하여 너무 크면 박판화에 바람직하지 않을 수 있다. 이러한 점을 고려할 때, 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)는 0.7mm ~ 1.2mm의 두께(T)를 가질 수 있으며, 더욱 구체적으로는 0.8mm ~ 1.1mm의 두께(T)를 가질 수 있다.

도 3 및 도 4를 참조하면, 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)는 통상과 같이 가스가 통과되는 유로부(30)를 포함한다. 이때, 세퍼레이터(100)가 연료극으로 적용되는 경우, 유로부(30)에는 연료로서의 수소나 탄화수소계 등의 연료 가스가 통과되고, 세퍼레이터(100)가 공기극으로 적용되는 경우, 유로부(30)에는 산화제로서 산소나 공기 등이 통과된다. 유로부(30)는 1개 또는 2개 이상 복수의 유로(30a)를 포함하며, 유로(30a)를 통해 가스가 통과된다. 유로(30a)는, 예를 들어 "ㄷ"자형, "U"자형 및/또는 "C"자형 등의 단면 형상을 가질 수 있다. 유로(30a)의 폭(너비)과 깊이는 제한되지 않는다. 유로(30a)는, 예를 들어 0.5mm 내지 1.5mm의 폭(너비)과, 예를 들어 0.3mm 내지 1mm의 깊이를 가질 수 있다.

또한, 상기 유로부(30)의 일측 말단에는 가스가 유입되는 입구부(42)가 형성되고, 타측 말단에는 가스가 배출되는 출구부(44)가 형성될 수 있다. 입구부(42)와 출구부(44)는 세퍼레이터(100)의 두께(T) 방향으로 관통된 구조로 형성될 수 있다. 입구부(42)로 유입된 가스는 유로부(30)를 통과한 다음 출구부(44)를 통해 배출된다. 유로부(30)는 굴곡 패턴을 가질 수 있다. 도 4에 보인 바와 같이, 유로부(30)는 입구부(42)와 출구부(44)의 사이에 형성된 복수의 굴곡점(35)을 가질 수 있다. 유로부(30)는 입구부(42)에서 시작하여 복수의 굴곡점(35)에서 90도(angle) 각도로 복수회 골곡(절곡)된 지그재그 형태의 굴곡 패턴을 가질 수 있다. 이에 따라, 입구부(42)로 유입된 가스는 지그재그 형태로 유로부(30)를 통과한 다음 출구부(44)로 배출된다.

상기 유로부(30)는 세퍼레이터(100)의 일면에만 형성되거나, 양면에 형성될 수 있다. 도 3에서는, 유로부(30)가 세퍼레이터(100)의 양면에 형성된 모습을 예시하였다. 도 3을 참고하면, 유로부(30)는 세퍼레이터(100)의 일측면(도 3에서, 상부 면)에 형성된 제1유로부(31)와, 세퍼레이터(100)의 타측면(도 3에서, 하부 면)에 형성된 제2유로부(32)를 포함할 수 있다. 이때, 제1유로부(31)에는 전술한 바와 같은 가스가 통과될 수 있다. 그리고 제2유로부(32)에는 냉각 유체(냉각공기나 냉각수 등)가 통과될 수 있다. 제1유로부(31)와 제2유로부(32)는 동일하거나 서로 상이한 굴곡 패턴을 가질 수 있다.

이하에서는 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)의 제조방법을 설명하면서 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)의 구체적인 실시 형태를 함께 설명한다.

본 발명에 따른 세퍼레이터(100)의 제조방법은 열경화성 수지 및 전도성 탄소재료를 포함하는 혼합물을 얻는 제1단계와, 상기 제1단계에서 얻어진 혼합물을 금형에 투입하고 압축 성형하여 평판형의 분리판 성형체(10A)를 얻는 제2단계와, 상기 제2단계에서 얻어진 평판형의 분리판 성형체(10A)와 그라파이트 시트(20)를 적층하고, 유로 형성부(230)를 가지는 금형(200)에 투입한 다음, 열 및 압력을 가하여 압축 성형하는 제3단계를 포함한다. 각 단계별 구체적인 실시 형태를 설명하면 다음과 같다.

[1] 혼합(제1단계)

먼저, 분리판 성형체(10A)를 위한 분말(입자) 상의 혼합물을 얻는다. 혼합물은 적어도 열경화성 수지 및 전도성 탄소재료를 포함한다. 열경화성 수지는 열경화형의 수지이면 특별히 제한되지 않으며, 이는 구체적으로 제3단계의 압축 성형 공정에서 가해지는 열에 의해 경화될 수 있는 것이면 좋다. 열경화성 수지는 분말(입자) 상이 사용되며, 이는 바람직하게는 강도와 접착성 등에 유리한 페놀수지를 포함하는 것이 좋다.

상기 전도성 탄소재료는 적어도 전기전도성을 가지는 탄소재료로부터 선택된다. 전도성 탄소재료는 분말(입자) 상으로서, 예를 들어 흑연, 탄소나노튜브 및/또는 카본블랙 등으로부터 선택될 수 있으며, 바람직하게는 고순도의 흑연을 포함하는 것이 좋다. 전도성 탄소재료는 전도성, 강도 및/또는 혼합성 등을 고려하여, 예를 들어 10 ~ 50㎛의 평균 입자 크기를 가지는 것을 사용할 수 있다.

본 제1단계에서는 위와 같은 열경화성 수지와 전도성 탄소재료를 혼합하되, 이들을 1.0 ~ 3.0 : 9.0 ~ 7.0의 중량비(열경화성 수지 : 전도성 탄소재료 = 1.0 ~ 3.0 : 9.0 ~ 7.0)로 배합하여 혼련하는 것이 좋다. 이때, 열경화성 수지의 함량(중량비)이 낮으면 강도 및 접착성 등이 낮아지고, 열경화성 수지의 함량이 높으면 상대적으로 전도성 탄소재료의 함량이 낮아져 전도성이 미미해질 수 있다. 특히, 열경화성 수지의 함량이 너무 높으면, 연료전지의 작동 시 열을 이기지 못해 터지는 현상이 발생될 수 있다. 또한, 전도성 탄소재료의 함량이 낮으면 전도성이 미미해지고, 전도성 탄소재료의 함량이 높으면 상대적으로 열경화성 수지의 함량이 낮아져 강도 및 접착성 등이 낮아질 수 있다. 특히, 전도성 탄소재료의 함량이 너무 많으면, 굴곡강도가 떨어져 외부충격이나 진동에 의해 부숴지거나 크랙(crack)이 발생되어 가스(수소나 산소)가 새는 현상이 발생될 수 있다.

또한, 상기 혼합물은 보강제 및/또는 이형제를 더 포함할 수 있다. 구체적으로, 본 제1단계에서는 열경화성 수지 및 전도성 탄소재료에 보강제 및/또는 이형제를 더 첨가 혼합한 혼합물을 얻을 수 있다. 상기 보강제는 전도성 및/또는 강도를 보강할 수 있는 것으로서, 이는 예를 들어 탄소섬유 및 유리섬유 등으로부터 선택된 하나 이상을 사용할 수 있다. 이때, 탄소섬유와 유리섬유는 각각 0.1㎜ ~ 5㎜의 길이를 가지는 것을 사용할 수 있다. 상기 이형제는 금형에서 탈형 시 이형성을 갖게 하기 위한 것으로서, 이는 열경화성 수지용 이형제를 사용할 수 있으며, 예를 들어 실리콘계 등으로부터 선택될 수 있다.

상기 보강제(탄소섬유 및 유리섬유)는 열경화성 수지와 전도성 탄소재료의 혼합 100중량부에 대하여 2 ~ 10중량부로 사용할 수 있다. 보강제의 사용량이 2중량부 미만으로 너무 작으면, 이의 사용에 따른 전도성 및/또는 강도의 개선 효과가 미미할 수 있고, 보강제의 사용량이 10중량부를 초과하여 너무 많으면 상대적으로 열경화성 수지의 함량이 낮아져 접착성(접착강도) 등이 낮아질 수 있다. 또한, 상기 이형제는 열경화성 수지와 전도성 탄소재료의 혼합 100중량부에 대하여, 이형성을 고려하여 0.1 ~ 5중량부로 사용할 수 있다.

[2] 분리판 성형체(10A)의 압축 성형(제2단계)

상기 제1단계에서 얻어진 분말 상의 혼합물을 금형에 투입한 다음, 분말 압축 성형하여 평판형의 분리판 성형체(10A)를 얻는다. 이때, 금형은 평판형의 분리판 성형체(10A)를 얻을 수 있는 내부 형상을 가지는 것이면 좋다. 본 제2단에서의 압축 성형은 상온에서 압력만을 가하여 반제품으로서의 분리판 성형체(10A)를 얻는다. 이때, 본 제2단계에서 성형된 분리판 성형체(10A)는 분말(입자) 상의 혼합물, 즉 열경화성 수지와 전도성 탄소재료의 혼합 분말이 압축 성형된 분말 압축물로서, 이는 후속하는 제3단계에서의 고온/고압에 의한 압축 성형을 통해 고강도의 분리판 본체(10)로 성형된다.

본 발명에서, 상기 상온은 인위적으로 열을 가하지 않는 자연적인 온도로서, 이는 계절에 따라 다를 수 있지만, 예를 들어 -5℃ 내지 35℃의 범위가 될 수 있다. 상기 상온은, 구체적인 예를 들어 5℃ 내지 30℃, 더욱 구체적으로는 15℃ 내지 25℃가 될 수 있다. 또한, 본 제2단계에서의 압력은 특별히 제한되지 않으며, 이는 분리판 성형체(10A)가 형태를 유지할 정도의 압력이면 좋다. 이러한 압력은 특별히 한정하는 것은 아니지만, 예를 들어 50kg/㎠ ~ 800kg/㎠ 범위 내에서 가해질 수 있다.

하나의 구현예에 따라서, 본 제2단계는 상기 제1단계에서 얻어진 혼합물을 금형에 투입한 다음, 상온(약 15℃ 내지 25℃의 온도)에서 약 200kg/㎠ ~ 500kg/㎠의 압력을 가하여 반제품으로서의 분리판 성형체(10A)를 얻는다. 또한, 금형에 투입되는 혼합물은 전술한 바와 같이 열경화성 수지 및 전도성 탄소재료 이외에 보강제 및/또는 이형제를 더 포함할 수 있다.

[3] 세퍼레이터(100)의 압축 형성(제3단계)

다음으로, 상기 제2단계에서 얻어진 평판형의 분리판 성형체(10A)에 적어도 1장 이상의 그라파이트 시트(20)를 적층(합지)한다. 그라파이트 시트(20)는 분리판 성형체(10A)의 일면에 적층하거나, 양면 모두에 적층할 수 있다. 이때, 분리판 성형체(10A)와 그라파이트 시트(20)의 적층 시, 이들(10A)(20)의 사이에는 접착제를 코팅하여 소정의 결합력을 갖게 할 수 있다.

상기 그라파이트 시트(20)는 그라파이트 분말을 압연 롤링하거나, 그라파이트에 수지 바인더(binder)를 혼합한 다음 압연 롤링하여 제조한 시트로서, 이는 우수한 전도성(전기전도성 및 열전도성)을 갖는다. 그라파이트 시트(20)는, 예를 들어 약 200 S/cm 이상의 전기전도도와, 약 500 W/mㆍK 이상의 열전도도를 가지는 것으로부터 선택될 수 있다. 그라파이트 시트(20)는, 구체적인 예를 들어 약 200 ~ 500 S/cm의 전기전도도와, 약 500 ~ 1,000 W/mㆍK의 열전도도를 가지는 것으로부터 선택될 수 있다. 이러한 그라파이트 시트(20)는 분리판 본체(10)에 형성(합체)되어 우수한 전도성(전기전도성 및 열전도성)을 갖게 한다.

상기 그라파이트 시트(20)는, 바람직하게는 10㎛ ~ 50㎛의 두께(T1)을 가지는 것이 좋다. 이때, 그라파이트 시트(20)의 두께(T1)가 10㎛ 미만으로서 너무 얇으면, 이의 적층 형성에 따른 전도성 개선 효과가 미미할 수 있다. 그리고 그라파이트 시트(20)의 두께(T1)가 50㎛를 초과하여 너무 두꺼운 경우, 세퍼레이터(100)의 두께(T) 대비 강도가 약해지고, 분리판 본체(10)와의 층간 결합력이 떨어져 일체성이 약해질 수 있다. 이러한 점을 고려할 때, 그라파이트 시트(20)는 15㎛ ~ 30㎛의 두께(T1)를 가지는 것이 더욱 바람직하다. 하나의 구현예에 따라서, 세퍼레이터(100)의 전체 두께(T)를 0.7mm ~ 1.5mm로 하되, 그라파이트 시트(20)의 두께(T1)는 10㎛ ~ 50㎛ 범위 내에서 선택하거나, 더욱 바람직하게는 15㎛ ~ 30㎛ 범위 내에서 선택하는 경우, 고강도 및 우수한 전도성을 가지는 박판형의 세퍼레이터(100)를 구현할 수 있다.

위와 같이 분리판 성형체(10A)와 그라파이트 시트(20)를 적층(합지)한 다음, 금형(200)에 투입하여 고온/고압에서 압축 성형한다. 본 제3단계에서의 금형(200)은 유로 형성부(230)를 갖는다. 도 3을 참조하면, 상기 금형(200)은 하부 금형(210)과 상부 금형(220)을 포함할 수 있다. 이때, 상기 하부 금형(210)과 상부 금형(220) 중에서 선택된 적어도 하나 이상은 유로 형성부(230)를 갖는다. 도 3에서는 하부 금형(210)과 상부 금형(220)의 둘 모두에 유로 형성부(230)를 가지는 금형(200)을 예시하였다. 상기 유로 형성부(230)는 유로부(30)와 대응되는 구조를 가지며, 이는 구체적으로 금형(210)(220)의 표면으로부터 돌출되어 형성되되, 상기 유로부(30)와 대응되는 지그재그형의 굴곡 패턴을 가질 수 있다. 즉, 유로 형성부(230)에 의해 전술한 바와 같은 굴곡 패턴의 유로부(30)를 갖는다.

본 제3단계에서는 분리판 성형체(10A)와 그라파이트 시트(20)의 적층체를 금형(200)에 투입한 다음, 열(온도) 및 압력을 가하여 가온 압축 성형한다. 이와 같은 가온 압축 성형에 의해, 분리판 성형체(10A) 내에 포함된 열경화성 수지가 경화되고, 이와 함께 전도성 탄소재료가 결집되어 고강도의 분리판 본체(10)가 압축 성형된다. 또한, 열경화성 수지의 접착력 및 가해지는 압력에 의해 분리판 본체(10)와 그라파이트 시트(20)가 일체적으로 합체된다.

본 제3단계에서 가해지는 열(온도)은, 바람직하게는 130℃ ~ 170℃인 것이 좋다. 이때, 가해지는 열(온도)이 130℃ 미만으로서 너무 낮은 경우, 경화성이 낮아질 수 있으며, 170℃를 초과하여 너무 높은 경우 분리판 본체(10) 및/또는 그라파이트 시트(20)의 전도성 등에 악영향을 끼칠 수 있다. 또한, 본 제3단계에서 가해지는 압력은, 바람직하게는 1,000 ~ 2,500kg/㎠인 것이 좋다. 이때, 압력이 1,000kg/㎠ 미만으로서 너무 낮은 경우, 강도가 미미해지고 박판화가 어려워질 수 있다. 그리고 압력이 2,500kg/㎠를 초과하여 너무 높은 경우, 과잉 압력에 따른 상승 효과가 그다지 크지 않고, 경우에 따라서는 상기 그라파이트 시트(20)에 파손등에 악영향을 끼칠 수 있다. 이러한 점을 고려할 때, 압력은 1,500 ~ 2,200kg/㎠ 범위 내에서 선택하는 것이 더욱 바람직하다. 본 발명의 바람직한 실시 형태에 따라서, 상기 열경화성 수지는 페놀수지를 사용하고, 130℃ ~ 170℃의 온도와 1,500 ~ 2,200kg/㎠의 압력을 가하여 압축 성형하는 것이 좋으며, 이 경우 고강도 및 우수한 전도성을 가지는 박판형의 세퍼레이터(100)를 제조할 수 있다.

아울러, 본 제3단계서의 압축 성형 시, 상기 범위의 열과 압력을 가한 상태에서 약 1분 내지 5분 정도 유지하는 것이 좋다. 이와 같이 일정 시간동안 압축 성형을 진행한 다음, 상기 금형(200)에서 탈형하게 되면, 최종 성형품으로서 두께가 얇은 박판형이면서 고강도 및 고전도성을 가지는 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)가 얻어진다.

한편, 도 5를 참조하면, 본 발명의 제2 실시 형태에 따라서, 상기 분리판 성형체(10A)와 그라파이트 시트(20)의 적층(합지) 시에는 2개의 분리판 성형체(10A) 사이에 그라파이트 시트(20)를 삽입(개재)하여 적층(합지)할 수 있다. 구체적으로, 상기 제2단계에서는 2개의 분리판 성형체(10A)로서 제1성형체(11A)와 제2성형체(12A)를 성형한다. 그리고 상기 제1성형체(11A)와 제2성형체(12A)의 사이에 그라파이트 시트(20)를 삽입(개재)한 다음, 상기와 동일한 방법으로 열과 압력을 가하여 압축 성형(제3단계)한다. 이에 따라, 분리판 본체(10)는 상부의 제1본체(11)와 하부의 제2본체(12)를 포함하되, 이러한 제1본체(11)와 제2본체(12)의 사이에 그라파이트 시트(20)가 삽입(개재)된 형태의 세퍼레이터(100)가 제조될 수 있다.

또한, 다른 실시 형태에 따라서, 상기 그라파이트 시트(20)는, 그라파이트 시트(20)의 두께(T1) 방향으로 복수의 관통홀(도시하지 않음)이 형성된 것을 사용할 수 있다. 상기 관통홀을 펀칭(punching)을 통해 형성될 수 있다. 이와 같이 관통홀이 형성된 그라파이트 시트(20)를 제1성형체(11A)와 제2성형체(12A)의 사이에 적층한 다음, 열과 압력을 가하여 압축 성형(제3단계)하게 되면, 상기 관통홀의 내부로 제1성형체(11A) 및/또는 제2성형체(12A)의 일부가 삽입(압입), 경화될 수 있다. 이에 따라, 관통홀의 내부로 삽입(압입)된 경화물이 제1본체(11)와 제2본체(12)를 연결하는 다리 역할을 하게 되어 제1본체(11), 그라파이트 시트(20) 및 제2본체(12) 간의 결합력이 강화되어 세퍼레이터(100)의 일체성이 향상될 수 있다.

이상에서 설명한 본 발명에 따르면, 예를 들어 0.7mm ~ 1.5mm의 두께(T)를 가지는 박판형으로서, 고강도 및 우수한 전도성(전기전도성 및 열전도성)을 가지는 세퍼레이터(100)를 간단한 공정으로 용이하게 제조할 수 있다. 구체적으로 본 발명에 따르면, 분리판 본체(10)에 의해 소정의 전도성과 함께 우수한 강도를 가지되, 여기에 그라파이트 시트(20)가 형성(합체)되어 우수한 전도성(전기전도성 및 열전도성)을 갖는다.

또한, 본 발명에 따르면, 상기 유로부(30)를 형성함에 있어, 종래와 같이 선반 가공이나 레이저 가공 등을 통한 절삭에 의하지 않고, 유로 형성부(230)를 가지는 금형(200)에서 압축 성형을 통해 형성되어 공정이 단순화된다. 구체적으로, 상기 제3단계의 압축 성형을 통해 분리판 본체(10)의 성형과 동시에 유로부(30)가 형성되어, 공정이 단순화되고 대량생산이 가능하여 높은 경제성 등을 갖는다.

본 발명에 따른 세퍼레이터(100)는 위와 같은 분리판 본체(10)와 그라파이트 시트(20)를 포함하여, 예를 들어 80 S/cm 이상의 전기전도도와 35 W/mㆍK 이상의 열전도도를 가질 수 있다. 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)는, 구체적인 예를 들어 80 ~ 120 S/cm의 전기전도도와 35 ~ 55 W/mㆍK의 열전도도를 가질 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 세퍼레이터(100)는, 예를 들어 25 MPa 이상의 굴곡강도(Flexural Strenght)를 가질 수 있으며, 구체적인 예를 들어 25 ~ 70 MPa의 굴곡강도를 가질 수 있다.

본 발명에서 전기전도도와 열전도도는 당업계에서 사용되는 통상적인 방법으로 측정되는 값(단위)이므로 이에 대한 설명은 생략한다. 또한, 본 발명에서 굴곡강도는 당업계에서 사용되는 통상적인 방법으로서, 예를 들어 ASTM D 790 시험법에 준하여 측정된 값이다. 굴곡강도는, 구체적으로 세퍼레이터(100)의 일측을 고정하고 타측에서 힘을 가하여 굽힘이 발생될 때의 압력으로 산정한 값을 의미할 수 있다.

본 발명에 따른 세퍼레이터(100)는 그 적용분야에서는 특별히 제한되지 않으며, 이는 전도성(전기전도성 및 열전도성)은 물론 우수한 강도(굴곡강도 등)을 가지므로, 예를 들어 무인기(드론 등)나 자동차 등의 이송수단에 탑재되는 박판형 연료전지에 유용하게 사용될 수 있다.

이하, 본 발명의 실시예 및 비교예를 예시한다. 하기의 실시예들은 본 발명의 이해를 돕기 위해 예시적으로 제공되는 것일 뿐, 이에 의해 본 발명의 기술적 범위가 한정되는 것은 아니다. 또한, 하기의 비교예는 종래 기술을 의미하는 것이 아니며, 이는 단지 실시예들과의 비교를 위해 제공된다.

[실시예 1]

교반기가 설치된 혼합 용기에서 페놀수지 14중량부와, 20㎛의 평균 입자 크기를 가지는 흑연 86중량부와, 약 3㎜의 길이를 가지는 탄소섬유 5중량부와, 이형제 2중량부를 혼합 혼련하였다. 이후, 얻어진 혼합물을 금형에 투입하고 상온(약 23℃)에서 압축 성형하여 반제품으로서의 평판상의 분리판 성형체를 얻었다. 유로 형성부를 가지는 스템핑형 금형을 미리 준비하고, 상기 평판상의 분리판 성형체에 20㎛ 두께의 그라파이트 시트를 적층한 다음, 이를 상기 스템핑형 금형에 투입하였다. 다음으로, 140℃의 온도에서 2,000kg/㎠의 압력으로 180초 동안 압축 성형한 후, 금형에서 탈형하였다.

위와 같은 과정을 통해 유로 깊이는 0.4㎜, 유로 폭(너비)은 0.8㎜, 유효면적은 180㎠이고, 유로 개수가 13개이며, 제품 전체 두께가 1㎜인 수소 가스 채널용 박판형 세퍼레이터를 제조하였다.

[실시예 2]

교반기가 설치된 혼합 용기에서 페놀수지 18중량부와, 20㎛의 평균 입자 크기를 가지는 흑연 82중량부와, 약 3㎜의 길이를 가지는 탄소섬유 5중량부와, 이형제 2중량부를 혼합 혼련하였다. 이후, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 진행하되, 145℃의 온도에서 2,000kg/㎠의 압력으로 180초 동안 압축 성형하여 제품 전체 두께가 1㎜인 박판형 세퍼레이터를 제조하였다.

[비교예 1]

상기 실시예 1과 비교하여, 그라파이트 시트를 적층하지 않는 것을 제외하고는 동일하게 실시하여 제품 전체 두께가 1㎜인 박판형 세퍼레이터를 제조하였다.

[비교예 2]

상기 실시예 2와 비교하여, 그라파이트 시트를 적층하지 않는 것을 제외하고는 동일하게 실시하여 제품 전체 두께가 1㎜인 박판형 세퍼레이터를 제조하였다.

상기 각 실시예 및 비교예에 따른 박판형 세퍼레이터에 대하여 전기전도도, 열전도도 및 굴곡강도를 평가하고, 그 결과를 하기 [표 1]에 나타내었다. 이때, 전기전도도는 전기전도측정기(한국, A.I.T사 제품, 모델명 CMT-SR 2000N)를 사용하고, 열전도도는 열전도측정기(미국, anter corporation사 제품, 모델명 UNITHERM-2022)을 사용하여 측정하였다. 그리고 굴곡강도는 ASTM D 790 시험법에 준하여 만능재료시험기(일본, SHIMADZU사 제품, 모델명 AG-X plus)을 이용하여, 세퍼레이터 시편의 한쪽을 고정하고 다른 쪽에 힘을 가하여 굽힘이 발생될 때의 값으로 평가하였다.

< 박판형 세퍼레이터의 물성 평가 결과 >

비 고	실시예 1	실시예 2	비교예 1	비교예 2
페놀수지 함량	14중량부	18중량부	14중량부	18중량부
흑연 함량	86중량부	82중량부	86중량부	82중량부
그라파이트 시트의 두께	20㎛	20㎛	-	-
세퍼레이터의 두께	1 mm	1 mm	1 mm	1 mm
전기전도도	102 S/cm	85 S/cm	74 S/cm	59 S/cm
열전도도	48 W/mㆍK	41 W/mㆍK	32 W/mㆍK	25 W/mㆍK
굴곡강도	34.3 MPa	45.2 MPa	34.1 MPa	44.9 MPa

상기 [표 1]에 보인 바와 같이, 실시예들에 따라 그라파이트 시트를 포함하는 경우, 전기전도성 및 열전도성이 현저히 향상됨을 알 수 있다. 또한, 페놀수지와 흑연의 함량에 따라 전기전도성 및 열전도성은 물론 강도(굴곡강도)가 달라짐을 알 수 있다.

이상의 실험예(실시예 1 ~ 2, 및 비교예 1 ~ 2)를 통해, 그라파이트 시트는 전기전도성 및 열전도성을 향상시킴을 알 수 있었으며, 또한 강도(굴곡강도)는 물론 전기전도성 및 열전도성을 고려하여, 페놀수지와 흑연은 대략 1.0 ~ 3.0 : 9.0 ~ 7.0의 중량비로 사용하는 것이 우수한 특성을 가짐을 알 수 있었다.

10 : 분리판 본체 10A ; 분리판 성형체
20 : 그라파이트 시트 30 : 유로부
100 : 세퍼레이터 200 : 금형
210 : 하부 금형 220 : 상부 금형
230 : 유로 형성부

Claims (6)

1. 평판형의 분리판 본체; 및
   상기 분리판 본체에 형성된 그라파이트 시트를 포함하고,
   상기 분리판 본체는 열경화성 수지 및 전도성 탄소재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터.
   
2. 제1항에 있어서,
   상기 그라파이트 시트는 분리판 본체의 한면 또는 양면에 형성되거나, 분리판 본체 내에 삽입되어 형성된 것을 특징으로 하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터.
   
3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
   상기 분리판 본체는 열경화성 수지와 전도성 탄소재료를 1.0 ~ 3.0 : 9.0 ~ 7.0의 중량비로 포함하고,
   상기 그라파이트 시트는 10㎛ ~ 50㎛의 두께를 가지며,
   상기 박판형 연료전지용 세퍼레이터는 0.7mm ~ 1.5mm의 두께를 가지는 것을 특징으로 하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터.
   
4. 열경화성 수지 및 전도성 탄소재료를 포함하는 혼합물을 얻는 제1단계;
   상기 제1단계에서 얻어진 혼합물을 금형에 투입하고 압축 성형하여 평판형의 분리판 성형체를 얻는 제2단계; 및
   상기 제2단계에서 얻어진 평판형의 분리판 성형체와 그라파이트 시트를 적층하고, 유로 형성부를 가지는 금형에 투입한 다음, 열 및 압력을 가하여 압축 성형하는 제3단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 제조방법.
   
5. 제4항에 있어서,
   상기 제1단계에서는 열경화성 수지와 전도성 탄소재료를 1.0 ~ 3.0 : 9.0 ~ 7.0의 중량비로 혼합하고,
   상기 제3단계에서는 10㎛ ~ 50㎛의 두께를 가지는 그라파이트 시트를 사용하며,
   상기 제3단계에서 얻어진 성형품은 0.7mm ~ 1.5mm의 두께를 가지는 것을 특징으로 하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 제조방법.
   
6. 제4항 또는 제5항에 있어서,
   상기 제2단계에서는 상온에서 압축 성형하고,
   상기 제3단계에서는 130℃ ~ 170℃의 온도에서 1,000 ~ 2,500kg/㎠의 압력을 가하여 압축 성형하는 것을 특징으로 하는 박판형 연료전지용 세퍼레이터의 제조방법.
   

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