KR20180009739A - 엔진 배기가스로부터 미립자 물질 및 유독성 화합물의 제거를 위한 방법, 다기능 필터 및 시스템 - Google Patents
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Abstract
디젤 엔진 배기가스로부터 미립자 물질 및 유독성 화합물의 제거를 위한 방법, 다기능 필터 및 시스템.
Description
본 발명은 희박 연소 내연 점화 엔진으로부터의 배기에 존재하는 질소 산화물(NOx) 및 미립자 물질의 배출을 감소시키기 위한 방법, 다기능 필터 및 시스템에 관한 것이다.
희박 연소 엔진을 가진 현대식 자동차의 배기 시스템은 전형적으로 산화 촉매, 미립자 필터 및 환원제의 존재하에 NOx의 선택적 환원(SCR)을 위한 촉매가 장착된다.
휘발성 유기 화합물과 일산화탄소의 산화에서 활성인 산화 촉매 및 SCR 촉매는 본 분야에 공지이며 다수의 간행물에 개시된다.
디젤 배기가스 정화 시스템에 전형적으로 이용되는 미립자 필터(DPF)는 복수의 입구 및 출구 채널을 가진 벽유동형 필터이다. 입구 채널은 그것의 출구 채널에서 닫히고 출구 채널은 그것의 입구 채널에서 닫혀서 필터로 유동하는 가스가 채널을 한정하는 다공질 벽을 통해 강제로 빠져나감으로써 미립자 물질이 가스로부터 여과된다.
향후 배출 규제를 충족하기 위하여 디젤 승용차 및 트럭은 디젤 미립자 필터 기술과 NOx 환원 촉매를 모두 활용해야 한다. 연료 최적화 및 NOx 제거에서의 고 효능에 대한 잠재력으로 인하여 SCR이 대체로 NOx 환원을 위한 바람직한 기술이다. DOC(디젤 산화 촉매), DPF(디젤 미립자 필터) 및 SCR(선택적 촉매 환원) 촉매가 배기 시스템에서 순차적으로 조합되지만, 이러한 순차적인 시스템 구성형태는 몇 가지 단점: 1) 큰 부피; 2) DPF가 SCR의 앞에 위치될 때 냉 시동 동안 SCR 촉매에 불충분한 온도; 및 3) SCR이 DPF의 상류에 위치된 경우 수동적 필터 재생에 대한 불리한 조건(더 낮은 NO2 및 온도)을 가진다.
필터의 입구측에서 필터 벽에 축적된 미립자 물질은, 증가된 배기가스 온도에서 배기가스 중의 산소와 조합하여 필터 벽 상에 담지된 산화 촉매와 접촉시 미립자 물질이 촉매 연소되는 능동적 재생, 또는 비-촉매 수동적 재생에 의해 제거되어야 한다.
수동적 필터 재생은 다음의 반응에 의해서 상류 DOC 상에 형성된 NO2와 함께 250℃-450℃에서 탄소의 산화에 의해 촉진된다:
C + NO2 -> CO + NO
(1)
C + 2NO2 -> CO2 + 2NO
(2)
그리고 미립자 물질은 전형적으로 SOF(가용성 유기 분획)로서 탄화수소를 함유하므로 여기서 탄화수소 "CH"로서 정형화된다:
"CH" + 2.5NO2 -> CO2 + 2.5NO + 0.5H2O
(3)
빠른 SCR 반응:
4NH3 + 2NO + 2NO2 -> 4N2 + 6H2O
(4)
는 NO2의 이용능에 대해 상기 탄소 반응과 경쟁한다.
DOC와 SCR 촉매를 하나의 다기능 유닛으로서 미립자 필터에 일체화함으로써 문제가 잠재적으로 해결될 수 있다.
산화 기능을 하나의 유닛으로 일체화하는 것의 곤란한 점 중 하나는 그것이 SCR 촉매에 도달하기 전에 암모니아 환원제를 소비하거나 산화시킬 수 있다는 것이다. DOX가 NO로부터 NO2의 생성에 중요하며, 이것은 그을음 필터에서 그을음을 산화시키는데 사용된다. NO2에 의한 그을음의 산화는 필터를 깨끗하게 유지하고 시스템에서 낮은 압력 강하를 보장한다. 본 발명에 따른 해결수단은 단지 필터의 입구만 DOC 기능성으로 코팅된 구역이라는 것이다. 가스인 NO는 촉매 물질로 하향 확산하고 NO2와 반응할 것이나, NH3의 전구체로서 사용되며 액체인 요소는 도 1에 도시된 대로 DOC를 가진 구역을 통과하고 DOC를 지나 NH3로 가수분해될 것이다. DOC의 상부층은 요소와 반응하지 않는 더 비활성인 물질의 얇은 코트를 첨가함으로써 부동태화될 수 있다.
따라서, 본 발명의 제1 양태는 압축 점화 엔진의 배기가스로부터 유독성 화합물 및 미립자 물질의 제거를 위한 방법이며, 이것은
(a) 요소 수용액의 소적 형태의 SCR 환원제의 양을 배기가스에 첨가하는 단계;
(b) 요소 수용액의 소적과 혼합된 배기가스를 벽유동형 필터의 입구 채널에 도입하고, 벽유동형 필터의 입구측에서 투과성 다공질 분리벽 상에 배열된 산화 촉매의 존재하에 휘발성 유기 화합물과 일산화탄소를 이산화탄소와 물로 산화시키고 일산화질소를 이산화질소로 산화시키는 단계;
(c) 이어서 단계 (b)로부터의 배기가스에서 요소 수용액의 소적을 증발시키고 암모니아로 분해하는 단계;
(d) 암모니아를 함유하는 배기가스를 벽유동형 필터의 투과성 다공질 분리벽을 통해서 필터의 출구 채널로 보내고, 필터의 입구 채널과 마주한 투과성 다공질 분리벽의 표면에서 미립자 물질을 포획하는 단계;
(e) 포획된 미립자 물질을 배기가스에 함유된 이산화질소와의 반응에 의해서 연속적으로 제거하는 단계; 및
(f) 이어서 가스 투과성 다공질 분리벽 내에 및/또는 벽유동형 입자 필터의 출구 채널과 마주한 벽 측에 배열된 SCR 활성 촉매의 존재하에 암모니아와의 반응에 의해서 배기가스로부터 이산화질소의 나머지 양을 제거하는 단계
를 연속하여 포함한다.
본 발명의 제2 양태는 압축 점화 엔진으로부터의 배기가스를 정화하기 위한 다기능 벽유동형 필터이며, 이것은
가스 투과성 다공질 분리벽에 의해 분리된 복수의 배기가스 유입 채널 및 복수의 배기가스 출구 채널;
배기가스 입구측에서 분리벽상의 배기가스 유입 채널에 적용된 디젤 산화 촉매; 및
배기가스 입구측과 출구측 사이의 영역에서 분리벽 내에 및/또는 출구 채널과 마주한 분리벽의 표면에 적용된 질소 산화물의 선택적 환원을 위한 SCR 촉매
를 포함하고, 여기서 디젤 산화 촉매의 상부층은 비활성 물질의 코트로 부동태화된다.
본 발명의 제3 양태는 디젤 엔진으로부터의 배기가스를 정화하기 위한 시스템이며, 이것은
인젝터 및 가스 투과성 다공질 분리벽에 의해 분리된 복수의 배기가스 유입 채널 및 복수의 배기가스 출구 채널을 가진 하류 다기능 벽유동형 필터;
배기가스 입구측에서 분리벽상의 배기가스 유입 채널에 적용된 디젤 산화 촉매; 및
배기가스 입구측과 출구측 사이의 영역에서 분리벽 내에 및/또는 출구 채널과 마주한 분리벽의 표면에 적용된 질소 산화물의 선택적 환원을 위한 SCR 촉매
를 포함하고, 여기서 인젝터는 요소-물-용액이 액체 형태의 디젤 산화 촉매와 접촉하도록 다기능 벽유동형 필터의 상류에서 배기가스에 요소-물-용액의 소적을 분사하기에 적합하거나, 또는 인젝터는 다기능 벽유동형 필터의 입구로부터 먼 거리에 배열되어 요소-물-용액이 액체 형태의 디젤 산화 촉매와 접촉할 수 있는 요소-물-용액의 소적 크기를 가져온다.
디젤 차량의 경우와 마찬가지로, 인젝터에서부터 다기능 벽유동형 필터까지 0.5m의 전형적인 거리에서는 필터 상류 및 DOC 내의 가스상에서 소적의 기화를 방지하기 위하여 소적의 크기를 적어도 7 마이크로미터로 제공하는 것이 필요하다.
7 마이크로미터보다 훨씬 더 적은 요소-물-용액의 소적 크기에서는 인젝터의 거리가 DOC 내에서 용액의 증발을 방지하기 위하여 0.5 미터 아래로 감소되어야 한다.
본 발명의 상기 양태에 따른 방법, 다기능 필터 및 시스템의 추가의 이점은 게다가 미립자 물질과 NOx 반응의 물리적 분리, 열적 디커플링인데, NO2는 주로 180℃-280℃의 온도 범위에서는 빠른 SCR 반응을 위해 필요하지만, 수동적 미립자 물질 연소를 위한 NO2는 280℃-450℃의 범위에서 필요하기 때문이다. 따라서, 차량 냉 시동 동안 NO2는 필요한 NOx 전환을 위해 충분히 이용할 수 있을 것이고, 축적된 미립자 물질의 연소는 시스템이 가열되는 것을 기다릴 수 있다.
본 발명의 추가의 바람직한 구체예는 종속항들에 개시된다.
본 발명에서 사용하기 위한 적합한 산화 및 SCR 촉매는 본 분야에 잘 공지되어 있다.
몇 가지 예로서 V2O5/WO3/TiO2 패밀리의 바나듐계 촉매 제제가 높은 deNOx 성능 및 내구성을 나타냈다. 베타 프레임워크를 가진 구리 및 철 제올라이트는 몇 년 동안 상업화되었으며, 현재 디젤 배기 정화를 위한 SCR 촉매로서 사용된다. 카바자이트 구조를 가진 Cu-제올라이트 타입은 고온 안정성과 높은 저온 활성의 유망한 조합을 가진다. 이들 중 Cu-SAPO-34 및 Cu-SSZ-13 SCR 촉매가 바람직하다.
본 발명에서 사용하기 위한 이산화질소를 형성하는 산화 촉매는 백금 또는 백금과 팔라듐의 혼합물이다. 이들 금속은 알루미나 및/또는 티타니아 및 또는 실리카 상에 부착된다. 희토류 금속 산화물에 의한 안정화가 유익할 수 있다.
Claims (17)
- 압축 점화 엔진의 배기가스로부터 질소 산화물, 휘발성 유기 화합물 및 일산화탄소를 포함하는 유독성 화합물 및 미립자 물질의 제거를 위한 방법으로서,
(a) 요소 수용액의 소적 형태의 SCR 환원제의 양을 배기가스에 첨가하는 단계;
(b) 요소 수용액의 소적과 혼합된 배기가스를 벽유동형 필터의 입구 채널에 도입하고, 벽유동형 필터의 입구측에서 투과성 다공질 분리벽 상에 배열된 활성 산화 촉매의 존재하에 휘발성 유기 화합물과 일산화탄소를 이산화탄소와 물로 산화시키고 일산화질소를 이산화질소로 산화시키는 단계;
(c) 이어서 단계 (b)로부터의 배기가스에서 요소 수용액의 소적을 증발시키고 암모니아로 분해하는 단계;
(d) 암모니아를 함유하는 배기가스를 벽유동형 필터의 투과성 다공질 분리벽을 통해서 필터의 출구 채널로 보내고, 필터의 입구 채널과 마주한 투과성 다공질 분리벽의 표면에서 미립자 물질을 포획하는 단계;
(e) 포획된 미립자 물질을 배기가스에 함유된 이산화질소와의 반응에 의해서 연속적으로 제거하는 단계; 및
(f) 이어서 가스 투과성 다공질 분리벽 내에 및/또는 벽유동형 입자 필터의 출구 채널과 마주한 벽 측에 배열된 SCR 활성 촉매의 존재하에 암모니아와의 반응에 의해서 배기가스로부터 이산화질소의 나머지 양을 제거하는 단계
를 연속하여 포함하는 방법. - 제1 항에 있어서, 배기가스에 함유된 암모니아의 과량을 벽유동형 필터의 출구 채널의 출구에 배열된 암모니아 슬립 촉매와의 접촉에 의해서 제거하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제1 항 또는 제2 항에 있어서, 요소 수용액의 소적 크기는 적어도 7 마이크로미터인 것을 특징으로 하는 방법.
- 제1 항 내지 제3 항 중 어느 한 항에 있어서, SCR 촉매는 바나듐 및/또는 텅스텐의 산화물 및 티타니아를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제1 항 내지 제3 항 중 어느 한 항에 있어서, SCR 활성 촉매는 하나 이상의 구리 또는 철 촉진된 베타-제올라이트를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제1 항 내지 제3 항 중 어느 한 항에 있어서, SCR 활성 촉매는 구리 촉진된 SAPO-34 및/또는 구리 촉진된 SSZ-13을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제1 항 내지 제6 항 중 어느 한 항에 있어서, 산화 촉매는 백금 및/또는 팔라듐을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제2 항에 있어서, 암모니아 슬립 촉매는 백금 및 CuSAPO-34 및/또는 SSZ-13을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
- 가스 투과성 다공질 분리벽에 의해 분리된 복수의 배기가스 유입 채널 및 복수의 배기가스 출구 채널;
배기가스 입구측에서 분리벽상의 배기가스 유입 채널에 적용된 디젤 산화 촉매; 및
배기가스 입구측과 출구측 사이의 영역에서 분리벽 내에 및/또는 출구 채널과 마주한 분리벽의 표면에 적용된 질소 산화물의 선택적 환원을 위한 SCR 촉매
를 포함하며, 디젤 산화 촉매의 상부층은 비활성 물질의 코트로 부동태화되어 있는, 압축 점화 엔진으로부터의 배기가스를 정화하기 위한 다기능 벽유동형 필터. - 제9 항에 있어서, 출구 채널의 출구측에 암모니아 슬립 촉매가 추가로 제공되는 것을 특징으로 하는 다기능 벽유동형 필터.
- 제9 항 또는 제10 항에 있어서, SCR 촉매는 바나듐 및/또는 텅스텐의 산화물 및 티타니아를 포함하는 것을 특징으로 하는 다기능 벽유동형 필터.
- 제9 항 또는 제10 항에 있어서, SCR 활성 촉매는 하나 이상의 구리 또는 철 촉진된 베타-제올라이트를 포함하는 것을 특징으로 하는 다기능 벽유동형 필터.
- 제9 항 또는 제10 항에 있어서, SCR 촉매는 구리 촉진된 SAPO-34 및/또는 구리 촉진된 SSZ-13을 포함하는 것을 특징으로 하는 다기능 벽유동형 필터.
- 제9 항 내지 제13 항 중 어느 한 항에 있어서, 산화 촉매는 백금 및/또는 팔라듐을 포함하는 것을 특징으로 하는 다기능 벽유동형 필터.
- 제10 항에 있어서, 암모니아 슬립 촉매는 백금 및 CuSAPO-34 및/또는 SSZ-13을 포함하는 것을 특징으로 하는 다기능 벽유동형 필터.
- 제9 항 내지 제15 항 중 어느 한 항에 있어서, 비활성 층의 코트는 요소를 암모니아로 가수분해하지 않는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 다기능 벽유동형 필터.
- 인젝터 및 가스 투과성 다공질 분리벽에 의해 분리된 복수의 배기가스 유입 채널 및 복수의 배기가스 출구 채널을 가진 하류 다기능 벽유동형 필터;
배기가스 입구측에서 분리벽상의 배기가스 유입 채널에 적용된 디젤 산화 촉매; 및
배기가스 입구측과 출구측 사이의 영역에서 분리벽 내에 및/또는 출구 채널과 마주한 분리벽의 표면에 적용된 질소 산화물의 선택적 환원을 위한 SCR 촉매
를 포함하는 디젤 엔진으로부터의 배기가스를 정화하기 위한 시스템으로서, 인젝터는 요소-물-용액이 액체 형태의 디젤 산화 촉매와 접촉하도록 다기능 벽유동형 필터의 상류에서 배기가스에 요소-물-용액의 소적을 분사하기에 적합하거나, 또는 인젝터는 다기능 벽유동형 필터의 입구로부터 먼 거리에 배열되어 요소-물-용액이 액체 형태의 디젤 산화 촉매와 접촉할 수 있는 요소-물-용액의 소적 크기를 가져오는, 디젤 엔진으로부터의 배기가스를 정화하기 위한 시스템.
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