KR20170130205A - 리튬 이차전지 - Google Patents

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KR20170130205A
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Abstract

본 발명은 다공성 고분자 기재를 사용하지 않는 리튬 이차전지에 있어서, 유기-무기 복합 코팅층이 코팅되지 않는 미코팅 부에 의한 저전압 문제를 해결하기 위한 것으로, 복수의 전극이 적층된 전극 조립체; 리튬염 및 유기용매를 전해액; 및 상기 전극조립체와 전해액을 수납하는 전지 케이스;를 포함하고 상기 전극의 적어도 일면에, 다수의 무기물 입자와 상기 무기물 입자들 사이를 연결 및 고정시키는 바인더 고분자를 포함하는 유기-무기 복합 코팅층을 구비하며, 상기 전해액은 경화용 모노머를 더 포함하는 리튬 이차전지를 제공한다.

Description

리튬 이차전지 {A Lithium Secondary Battery}
본 발명은 리튬 이차전지에 관한 것이다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전지의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기 화학 소자는 이러한 측면에서 가장 주목 받고 있는 분야이고, 특히 최근 전자기기의 소형화 및 경량화 추세에 따라, 소형 경량화 및 고용량으로 충방전 가능한 전지로서 이차 전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있다.
또한, 이차전지는 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극 조립체, 소정크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극 조립체로 구분된다.
이러한 이차전지는 충/방전에 따라 과열되어 분리막의 수축이 일어나게 되어, 양극과 음극 사이의 단락을 일으키게 되는 문제가 있으며, 이를 해결하기 위해, 분리막의 일면에 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물을 코팅하여 다공성 코팅층이 형성된 분리막이 제안되었으며, 나아가 셀의 저항을 감소시키기 위해 다공성 고분자 기재를 사용하지 않고, 다공성 코팅층을 전극에 코팅하는 기술이 제안되었다.
그러나, 다공성 코팅층을 형성하는 경우, 코팅층이 형성되지 않은 미 코팅부가 생기며, 이로 인하여 저전압이 발생하는 문제가 있었다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 다공성 고분자 기재를 사용하지 않는 리튬 이차전지의 저전압 문제를 방지할 수 있는 리튬 이차전지를 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따라
양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극 조립체; 리튬염 및 유기용매를 전해액; 및 상기 전극조립체와 전해액을 수납하는 전지 케이스;를 포함하는 리튬 이차전지에 있어서, 상기 분리막은 다수의 기공을 갖는 다공성 기재; 및 상기 다공성 기재의 적어도 일면에, 다수의 무기물 입자와 상기 무기물 입자들 사이를 연결 및 고정시키는 바인더 고분자를 포함하는 유기-무기 복합 코팅층을 구비하며, 상기 전해액은 경화용 모노머를 더 포함하는 리튬 이차전지가 제공된다.
바람직하게는, 상기 경화용 모노머는 아크릴계 모노머일 수 있다.
상기 아크릴계 모노머는 2-하이드록시-에틸-메타크릴레이트 (HEMA), 2-하이드록시-에틸-아크릴레이트 (HEA), 하이드록실프로필 메타크릴레이트, 트리메틸암모늄 2-하이드록시 프로필 메타크릴레이트 하이드로클로라이드, 디메틸아미노에틸 메타크릴레이트, 글리세롤 메타크릴레이트, N,N-디메틸 아크릴아미드, N-이소프로필아크릴아미드, 아크릴아미드, 2-아크릴아미도-2-메틸프로판 설폰산, 메타크릴아미드, 아타크릴산 및 메타크릴산으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
바람직하게는, 상기 유기-무기 복합 코팅층의 표면에는 경화용 모노머가 경화된 적어도 1 이상의 경화부가 형성된 것일 수 있다.
바람직하게는, 상기 경화용 모노머는 상기 전해액 100 중량부를 기준으로 0.1 내지 50 중량부로 포함될 수 있다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 다공성 고분자 기재를 사용하지 않는 리튬 이차전지의 저전압 문제가 발생하지 않아, 전지의 저항을 감소시켜 전지의 성능을 향상시킬 수 있다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
종래의 다공성 고분자 기재를 사용하지 않고, 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 다공성 코팅층을 전극에 직접 코팅한 리튬 이차전지의 경우, 코팅층이 형성되지 않은 미 코팅부가 생기며, 이로 인하여 저전압이 발생되는 문제가 있었다.
본 발명은 리튬 이차전지를 제조시에 전해액에 경화용 모노머를 더 포함함으로써, 코팅층이 형성되지 않은 미 코팅부에 경화용 모노머가 함침되고, 경화되어 저전압의 발생을 방지할 수 있다.
본 발명의 리튬 이차전지는 통상의 리튬 이차전지와 마찬가지로, 복수의 전극이 적층된 전극 조립체; 리튬염 및 유기용매를 전해액; 및 상기 전극조립체와 전해액을 수납하는 전지 케이스;를 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 따른, 전극은 적어도 일면에, 다수의 무기물 입자와 상기 무기물 입자들 사이를 연결 및 고정시키는 바인더 고분자를 포함하는 유기-무기 복합 코팅층을 구비한다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지는 전해액에 경화용 모노머를 더 포함함으로써, 유기-무기 복합 코팅층이 형성되지 않은 미 코팅부로 인한 저전압 발생을 방지할 수 있다.
상기 경화용 모노머는 아크릴계 모노머일 수 있다. 상기 아크릴계 모노머는 2-하이드록시-에틸-메타크릴레이트 (HEMA), 2-하이드록시-에틸-아크릴레이트 (HEA), 하이드록실프로필 메타크릴레이트, 트리메틸암모늄 2-하이드록시 프로필 메타크릴레이트 하이드로클로라이드, 디메틸아미노에틸 메타크릴레이트, 글리세롤 메타크릴레이트, N,N-디메틸 아크릴아미드, N-이소프로필아크릴아미드, 아크릴아미드, 2-아크릴아미도-2-메틸프로판 설폰산, 메타크릴아미드, 아타크릴산 및 메타크릴산으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
또한, 상기 경화용 모노머는 상기 전해액 100 중량부를 기준으로 0.1 내지 50 중량부로 포함될 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 전해액 100 중량부를 기준으로 1 내지 20 중량부로 개시제를 더 포함할 수 있다. 상기 개시제는 UV경화형 또는 열경화형일 수 있다. 바람직하게는 상기 개시제는 디페닐 포스핀 옥시드, 벤조인에테르류, 아민류, 다이조늄염, 요오드늄염, 술포늄염, 메탈노셀 화합물, 벤조일 퍼옥시드, 디벤조일 퍼옥시드, 트리메틸 헥사노일 퍼옥시드로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 경화용 모노머는 상기 유기-무기 복합 코팅층의 표면에서 경화되어 적어도 1 이상의 경화부를 형성할 수 있다.
상기 리튬염은 LiCl, LiBr, LiI, LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF6, LiClO4, LiB10Cl10, LiCF3CO2, LiAlCl4, CH3SO3Li, LiN(C2F5SO2)2, LiN(CF3SO2)2, LiCF3SO3 및 LiC(CF3SO2)3, 클로로보란리튬, 저급지방족카르본산리튬 및 테트라페닐붕산리튬으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
상기 유기용매는 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 1,2-부틸렌 카보네이트, 2,3-부틸렌 카보네이트, 1,2-펜틸렌 카보네이트, 2,3-펜틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트, 비닐에틸렌 카보네이트, 플루오로에틸렌 카보네이트(fluoroethylene carbonate, FEC), 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트, 에틸프로필 카보네이트, 디메틸 에테르, 디에틸 에테르, 디프로필 에테르, 메틸에틸 에테르, 메틸프로필 에테르, 에틸프로필 에테르, 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오네이트, 에틸 프로피오네이트, 프로필 프로피오네이트, γ-부티로락톤, γ-발레로락톤, γ-카프로락톤, σ-발레로락톤 및 ε-카프로락톤으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 유기-무기 복합 코팅층 형성에 사용되는 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 리튬 이차전지의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는 경우 리튬 이차전지 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있다.
또한, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 또는 이들의 혼합체를 포함하는 것이 바람직하다. 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3 (PLZT, 여기서, 0 < x < 1, 0 < y < 1임), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, SiC, TiO2 등을 각각 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
특히, 전술한 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3 (PLZT, 여기서, 0 < x < 1, 0 < y < 1임), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), 하프니아(HfO2)와 같은 무기물 입자들은 유전율 상수 100 이상인 고유전율 특성을 나타낼 뿐만 아니라, 일정 압력을 인가하여 인장 또는 압축되는 경우 전하가 발생하여 양쪽 면 간에 전위차가 발생하는 압전성(piezoelectricity)을 가짐으로써, 외부 충격에 의한 양(兩) 전극의 내부 단락 발생을 방지하여 리튬 이차전지의 안전성 향상을 도모할 수 있다. 또한, 전술한 고유전율 무기물 입자와 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자들을 혼용할 경우 이들의 상승 효과는 배가될 수 있다.
본 발명의 일 측면에서 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 지칭하는 것으로서, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 입자 구조 내부에 존재하는 일종의 결함(defect)으로 인해 리튬 이온을 전달 및 이동시킬 수 있기 때문에, 전지 내 리튬 이온 전도도가 향상되고, 이로 인해 전지 성능 향상을 도모할 수 있다. 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 비제한적인 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), Li3.25Ge0.25P0.75S4 등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4-Li2S-SiS2 등과 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5 등과 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 또는 이들 중 1종 이상의 혼합물 등이 있다.
본 발명의 일 측면에 따른 유기-무기 복합 코팅층의 무기물 입자 크기는 제한이 없으나, 균일한 두께의 코팅층 형성 및 적절한 공극률을 위하여, 가능한 한 0.2 내지 5 ㎛ 범위인 것이 바람직하다. 상기 범위를 만족하는 경우, 적절한 분산성을 가져 분리막의 물성을 조절하기 용이하며, 적정 두께의 다공성 코팅층을 형성함으로써, 기계적 물성이 저하되지 않는다. 무기물 입자와 바인더 고분자로 구성되는 다공성 코팅층의 두께는 특별한 제한이 없으나, 예를 들면, 1 내지 10㎛의 범위일 수 있다.
본 발명의 일 측면에 따른 리튬 이차전지의 제조방법은, 적어도 일면에, 다수의 무기물 입자와 상기 무기물 입자들 사이를 연결 및 고정시키는 바인더 고분자를 포함하는 유기-무기 복합 코팅층을 구비하는 복수의 전극이 적층된 전극 조립체를 전지 케이스에 수납하는 단계; 리튬염, 유기용매 및 경화용 모노머를 포함하는 전해액을 주입하는 단계; 및 개시제를 투입하여 경화용 모노머를 경화시키는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 전해액 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전지 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전지 조립 전 또는 전지 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.
이상에서 본 발명은 비록 한정된 실시예에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.

Claims (5)

  1. 복수의 전극이 적층된 전극 조립체; 리튬염 및 유기용매를 전해액; 및 상기 전극조립체와 전해액을 수납하는 전지 케이스;를 포함하는 리튬 이차전지에 있어서,
    상기 전극의 적어도 일면에, 다수의 무기물 입자와 상기 무기물 입자들 사이를 연결 및 고정시키는 바인더 고분자를 포함하는 유기-무기 복합 코팅층을 구비하며,
    상기 전해액은 경화용 모노머를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 경화용 모노머는 아크릴계 모노머인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 아크릴계 모노머는 2-하이드록시-에틸-메타크릴레이트 (HEMA), 2-하이드록시-에틸-아크릴레이트 (HEA), 하이드록실프로필 메타크릴레이트, 트리메틸암모늄 2-하이드록시 프로필 메타크릴레이트 하이드로클로라이드, 디메틸아미노에틸 메타크릴레이트, 글리세롤 메타크릴레이트, N,N-디메틸 아크릴아미드, N-이소프로필아크릴아미드, 아크릴아미드, 2-아크릴아미도-2-메틸프로판 설폰산, 메타크릴아미드, 아타크릴산 및 메타크릴산으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 유기-무기 복합 코팅층의 표면에는 경화용 모노머가 경화된 적어도 1 이상의 경화부가 형성된 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 경화용 모노머는 상기 전해액 100 중량부를 기준으로 0.1 내지 50 중량부로 포함되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
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