KR20170073049A - 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법 - Google Patents

중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은, I) 바이오가스를 3차 중공사 복합막 모듈의 정제가스와 함께 1차 중공사 복합막 모듈로 공급하는 단계; II) 상기 공급가스를 1차 중공사 복합막 모듈의 투과가스와 혼합한 후 배출하여 바이오가스 압축기로 공급하는 단계; III) 상기 압축된 바이오가스를 2차 중공사 복합막 모듈로 공급하여 이산화탄소 농축가스를 분리배출하고 정제가스를 1차 중공사 복합막 모듈로 공급하는 단계; 및 IV) 상기 1차 중공사 복합막 모듈의 정제가스로부터 바이오메탄을 수득하는 단계;를 포함하는 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법에 관한 것으로, 메탄의 손실을 최소화함으로써 고순도로 바이오가스를 정제할 수 있다.

Description

중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법{Method for multi-stage purification of biogas using composite hollow fiber membrane modules}
본 발명은 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 이산화탄소의 투과도가 높은 이산화탄소/메탄 분리용 중공사 복합막 모듈을 이용하여 3단계의 다단 분리공정으로 바이오가스를 고순도로 정제하는 방법에 관한 것이다.
바이오가스는 슬러지류 및 음식물쓰레기, 가축분뇨 등의 유기성 폐자원이 미생물에 의해 분해하면서 생성되는 메탄과 이산화탄소 등을 포함하는 기체 상태의 연료를 일컫고, 이러한 바이오가스 중에서 이산화탄소 및 일부 다른 가스가 제거된 메탄가스를 바이오메탄이라고 하는데, 최근에는 천연가스와 같이 청정연료로 사용될 수 있어 에너지원으로 각광받고 있다.
그러나 바이오가스에 함유된 메탄 조성은 약 50~70% 수준으로 열량(5,000kcal/m3 이하)이 작아 운송용 연료나 도시가스로는 사용이 어려우며 천연가스와 비슷한 열량을 맞추기 위해서는 바이오가스 중의 메탄 함량을 95%이상으로 향상시켜야 하는 과제를 안고 있다. 따라서 바이오가스 중의 대부분을 차지하고 있는 이산화탄소/메탄 혼합기체를 분리하는 공정이 적용되어 고질화를 통해 원거리 공급이 가능해야 비로소 발전, 보일러, 공장 및 자동차 연료 또는 도시가스 등으로 사용이 가능하게 되는 것이다.
현재까지 알려진 바이오가스 중의 이산화탄소 정제기술로는 흡착법(pressure swing adsorption), 흡수법(water scrubbing, methanol scrubbing, polyethylene glycol scrubbing 등), 막분리법(membrane separation), 초저온 액화기술, 가스하이드레이트 기술 등이 있다.
특히, 막분리법은 분리막을 사용하여 특정 성분을 선택적으로 투과하여 기체를 분리하는 방법으로서, 분리막을 이용한 기체분리는 용해 및 확산 과정을 거쳐 기체를 분리하며 상변화를 동반하지 않아 에너지 소모가 적고, 설치면적이 작아 유지 보수가 용이하다는 장점이 있어 근래에 기체분리 및 정제기술로 주목받고 있다. 이러한 막분리법을 이용한 바이오가스 중의 이산화탄소 제거에는 주로 고분자 소재의 중공사 복합막이 사용되고 있다.
그러나 종래 중공사 복합막은 이산화탄소의 투과도가 대개 100 GPU 미만으로 낮고, 단순한 분리공정을 적용함으로써 바이오가스 정제과정에서 메탄의 회수 손실이 발생하는 문제점이 있다(특허문헌 1, 2).
따라서 본 발명에서는 이산화탄소의 투과도가 100 GPU 이상으로 높은 이산화탄소/메탄 분리용 중공사 복합막 모듈을 이용하고, 메탄을 다량으로 함유하는 1차 분리막 투과가스와 3차 분리막 정제가스를 바이오가스와 혼합하여 분리공정에 공급하는 3단계 이상의 다단 분리공정을 적용하면 바이오가스 정제과정에서 메탄의 손실을 최소화 할 수 있음에 착안하여 본 발명을 완성하였다.
특허문헌 1. 미국등록특허 제4,230,463호 특허문헌 2. 한국등록특허 제0644366호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 감안하여 안출된 것으로, 본 발명의 목적은 이산화탄소의 투과도가 높은 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제공정으로 메탄의 손실을 최소화함으로써 고순도로 바이오가스를 정제할 수 있는 방법을 제공하고자 하는 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은, I) 바이오가스를 3차 중공사 복합막 모듈의 정제가스와 함께 1차 중공사 복합막 모듈로 공급하는 단계; II) 상기 공급가스를 1차 중공사 복합막 모듈의 투과가스와 혼합한 후 배출하여 바이오가스 압축기로 공급하는 단계; III) 상기 압축된 바이오가스를 2차 중공사 복합막 모듈로 공급하여 이산화탄소 농축가스를 분리배출하고 정제가스를 1차 중공사 복합막 모듈로 공급하는 단계; 및 IV) 상기 1차 중공사 복합막 모듈의 정제가스로부터 바이오메탄을 수득하는 단계;를 포함하는 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법을 제공한다.
상기 III) 단계의 2차 중공사 복합막 모듈로부터 분리배출된 이산화탄소 농축가스를 3차 중공사 복합막 모듈로 공급하여 이산화탄소 농축가스는 분리배출하고, 정제가스는 바이오가스와 함께 1차 중공사 복합막 모듈로 다시 공급하는 것을 특징으로 한다.
상기 중공사 복합막은 이산화탄소의 투과도가 100 GPU 이상인 이산화탄소/메탄 분리용인 것을 특징으로 한다.
상기 중공사 복합막의 소재는 폴리술폰, 폴리에테르술폰, 폴리이미드, 폴리에테르이미드, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리아크릴로니트릴 및 셀룰로오즈아세테이트로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 것을 특징으로 한다.
상기 중공사 복합막은 중공사막의 표면에 폴리에틸렌 글리콜 또는 폴리에틸렌/프로필렌 글리콜을 포함하는 반복단위가 그라프트된 유기폴리실록산 공중합체로 코팅된 것을 특징으로 한다.
상기 폴리에틸렌 글리콜 또는 폴리에틸렌/프로필렌 글리콜을 포함하는 반복단위가 그라프트된 유기폴리실록산 공중합체는 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜) 메틸 에테르, 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌/프로필렌 글리콜) 메틸 에테르, 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜), 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌/프로필렌 글리콜), 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜) 3-아미노프로필 에테르 또는 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜) [3-(트리메틸암모니오)프로필 클로라이드로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 이산화탄소의 투과도가 높은 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제공정으로 메탄의 손실을 최소화함으로써 고순도로 바이오가스를 정제할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제공정도.
이하에서는 본 발명에 따른 이산화탄소의 투과도가 높은 이산화탄소/메탄 분리용 중공사 복합막 모듈을 이용하여 3단계의 다단 분리공정으로 바이오가스를 고순도로 정제하는 방법에 관하여 상세히 설명하기로 한다.
본 발명은 I) 바이오가스를 3차 중공사 복합막 모듈의 정제가스와 함께 1차 중공사 복합막 모듈로 공급하는 단계; II) 상기 공급가스를 1차 중공사 복합막 모듈의 투과가스와 혼합한 후 배출하여 바이오가스 압축기로 공급하는 단계; III) 상기 압축된 바이오가스를 2차 중공사 복합막 모듈로 공급하여 이산화탄소 농축가스를 분리배출하고 정제가스를 1차 중공사 복합막 모듈로 공급하는 단계; 및 IV) 상기 1차 중공사 복합막 모듈의 정제가스로부터 바이오메탄을 수득하는 단계;를 포함하는 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법을 제공한다.
도 1에는 본 발명의 일 실시예에 따른 중공사 복합막 모듈을 이용하여 3단계의 다단 분리공정으로 바이오가스를 고순도로 정제하는 공정도를 나타내었는바, 먼저 바이오가스(1000)를 3차 중공사 복합막 모듈(400)의 정제부(403)로부터 정제가스와 함께 1차 중공사 복합막 모듈(100)의 측면공급부(101)로 공급한다.
이어서 상기 공급가스를 1차 중공사 복합막 모듈(100)의 투과가스와 혼합한 후 배출부(102)로 배출하여 바이오가스 압축기(200)로 공급한다.
다음으로, 상기 바이오가스 압축기(200)에서 압축되어 승압된 바이오가스를 2차 중공사 복합막 모듈(300)의 공급부(301)로 공급하여 배출부(302)로 이산화탄소 농축가스를 분리배출하고 정제부(303)로부터 정제가스를 1차 중공사 복합막 모듈(100)의 공급부(103)로 공급한다.
상기 1차 중공사 복합막 모듈(100)에서 투과된 가스는 측면공급부(101)로 유입된 가스와 함께 배출부(102)로 배출되고 정제된 바이오메탄(2000)은 정제부(104)로부터 수득된다.
이때, 상기 III) 단계의 2차 중공사 복합막 모듈(300)의 배출부(302)로부터 분리배출된 이산화탄소 농축가스를 3차 중공사 복합막 모듈(400)의 공급부(401)로 공급하여 이산화탄소 농축가스(3000)는 배출부(402)로 분리배출하고, 정제가스는 정제부(403)로부터 유출되어 바이오가스(1000)와 함께 1차 중공사 복합막 모듈(100)의 측면공급부(101)로 다시 공급하는 공정을 수행한다.
즉, 본 발명의 중공사 복합막 모듈을 이용한 3단계의 다단 분리공정을 통하여, 메탄을 다량 함유하는 1차 중공사 복합막 모듈(100)의 투과가스와 3차 중공사 복합막 모듈(400)의 정제가스를 바이오가스와 혼합하여 다단 분리공정에 공급함으로써 메탄 손실을 최소화할 수 있다.
또한, 상기 중공사 복합막은 이산화탄소의 투과도가 100 GPU 이상인 이산화탄소/메탄 분리용인 것이 바람직한데, 이산화탄소의 투과도가 100 GPU 이상으로 높은 이산화탄소/메탄 분리용 중공사 복합막을 사용함으로써 고순도 바이오메탄의 유체 흐름을 낮은 압력으로 수득할 수 있어, 고압 용기 사용에 따른 비용 증가를 줄일 수 있는 장점이 있다.
아울러 본 발명에 따른 중공사 복합막의 소재는 유리상 고분자를 사용하는바, 폴리술폰, 폴리에테르술폰, 폴리이미드, 폴리에테르이미드, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리아크릴로니트릴 및 셀룰로오즈아세테이트로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 것을 사용할 수 있고, 폴리술폰 또는 폴리에테르이미드가 더욱 바람직하다. 일반적으로 기체를 분리하는 경우에는 투과도는 낮지만 상대적으로 높은 선택도를 기대할 수 있다는 점에서 고분자 사슬간의 인력이 높은 유리상의 고분자를 기재로 이용한다.
또한, 본 발명에 따른 중공사 복합막은 중공사막의 표면에 폴리에틸렌 글리콜 또는 폴리에틸렌/프로필렌 글리콜을 포함하는 반복단위가 그라프트된 유기폴리실록산 공중합체로 코팅된 것이 바람직하다.
상기 폴리에틸렌 글리콜 또는 폴리에틸렌/프로필렌 글리콜을 포함하는 반복단위가 그라프트된 유기폴리실록산 공중합체는 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜) 메틸 에테르, 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌/프로필렌 글리콜) 메틸 에테르, 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜), 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌/프로필렌 글리콜), 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜) 3-아미노프로필 에테르 또는 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜) [3-(트리메틸암모니오)프로필 클로라이드로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들의 혼합물을 사용한다. 종래 대부분의 중공사 복합막이 중공사막 표면에 단지 폴리디메틸실록산만을 코팅한 것과는 달리 본 발명에 따라 중공사막의 표면에 다양한 코팅제로서 폴리에틸렌 글리콜 또는 폴리에틸렌/프로필렌 글리콜을 포함하는 반복단위가 그라프트된 유기폴리실록산 공중합체를 코팅함으로써 이산화탄소의 용해도가 크게 증가하여 이산화탄소/메탄의 혼합기체로부터 이산화탄소의 투과도가 현저하게 향상되는 것이다.
또한, 본 발명의 중공사 복합막 모듈은, 막 모듈의 하우징 내에 1,000~150,000 가닥의 중공사 다발이 삽입되고, 막 모듈의 양 말단은 포팅제에 의해 차단된다. 상기 막 모듈의 하우징은 알루미늄, 탄소강 또는 스테인레스 소재로 제작한다.
( 실시예 )
중공사 복합막 및 막 모듈은 본 발명자 등의 선등록특허인 특허 제10-1461199호에 개시된 방법에 따라 제작하였다(이산화탄소의 투과도는 200 GPU).
도 1에 나타낸 바와 같이 장치를 구성하여 3단계의 다단 분리공정으로 바이오가스 정제공정을 수행하였으며, 각 단계별 공정에 따른 바이오가스(1000), 1차 중공사 복합막 모듈의 측면공급부(101), 배출부(102), 2차 중공사 복합막 모듈의 공급부(301), 배출부(302), 정제부(303), 3차 중공사 복합막 모듈의 정제부(403), 1차 중공사 복합막 모듈의 정제부(104), 바이오메탄(2000), 3차 중공사 복합막 모듈의 배출부(402) 및 이산화탄소 농축가스(3000) 각각의 유량 및 메탄(CH4), 이산화탄소(CO2) 농도는 아래 표 1과 같았다.
항목 1000 101 102 301 302 303 403 104, 2000 402, 3000
유량
(LPM)		 100 114.7 151.3 151.3 55.9 95.4 14.7 58.8 41.2
CH4
(mol.%)		 60.0 58.1 60.0 60.0 17.2 85.1 45.1 97.0 7.3
CO2
(mol.%)		 40.0 41.9 40.0 40.0 82.8 14.9 54.9 3.0 92.7
상기 표 1로부터 확인할 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따르면, 이산화탄소의 투과도가 높은 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제공정으로 메탄의 손실을 최소화함으로써 고순도로 바이오가스를 정제할 수 있다.
1000 : 바이오가스 2000 : 바이오메탄 3000 : 이산화탄소 농축가스
100 : 1차 중공사 복합막 모듈 101 : 측면 공급부 102 : 배출부 103 : 공급부
104 : 정제부
200 : 바이오가스 압축기
300 : 2차 중공사 복합막 모듈 301 : 공급부 302 : 배출부 303 : 정제부
400 : 3차 중공사 복합막 모듈 401 : 공급부 402 : 배출부 403 : 정제부

Claims (6)

  1. I) 바이오가스를 3차 중공사 복합막 모듈의 정제가스와 함께 1차 중공사 복합막 모듈로 공급하는 단계;
    II) 상기 공급가스를 1차 중공사 복합막 모듈의 투과가스와 혼합한 후 배출하여 바이오가스 압축기로 공급하는 단계;
    III) 상기 압축된 바이오가스를 2차 중공사 복합막 모듈로 공급하여 이산화탄소 농축가스를 분리배출하고 정제가스를 1차 중공사 복합막 모듈로 공급하는 단계; 및
    IV) 상기 1차 중공사 복합막 모듈의 정제가스로부터 바이오메탄을 수득하는 단계;를 포함하는 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 III) 단계의 2차 중공사 복합막 모듈로부터 분리배출된 이산화탄소 농축가스를 3차 중공사 복합막 모듈로 공급하여 이산화탄소 농축가스는 분리배출하고, 정제가스는 바이오가스와 함께 1차 중공사 복합막 모듈로 다시 공급하는 것을 특징으로 하는 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 중공사 복합막은 이산화탄소의 투과도가 100 GPU 이상인 이산화탄소/메탄 분리용인 것을 특징으로 하는 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법.
  4. 제3항에 있어서, 상기 중공사 복합막의 소재는 폴리술폰, 폴리에테르술폰, 폴리이미드, 폴리에테르이미드, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리아크릴로니트릴 및 셀룰로오즈아세테이트로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 것을 특징으로 하는 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 중공사 복합막은 중공사막의 표면에 폴리에틸렌 글리콜 또는 폴리에틸렌/프로필렌 글리콜을 포함하는 반복단위가 그라프트된 유기폴리실록산 공중합체로 코팅된 것을 특징으로 하는 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법.
  6. 제5항에 있어서, 상기 폴리에틸렌 글리콜 또는 폴리에틸렌/프로필렌 글리콜을 포함하는 반복단위가 그라프트된 유기폴리실록산 공중합체는 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜) 메틸 에테르, 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌/프로필렌 글리콜) 메틸 에테르, 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜), 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌/프로필렌 글리콜), 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜) 3-아미노프로필 에테르 또는 폴리[디메틸실록산-co-메틸(3-히드록시프로필)실록산]-그라프트-폴리(에틸렌 글리콜) [3-(트리메틸암모니오)프로필 클로라이드로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 중공사 복합막 모듈을 이용한 다단 바이오가스 정제방법.
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