KR20170063629A - 전자 기기용 열전도성 발포체 시트 - Google Patents

전자 기기용 열전도성 발포체 시트 Download PDF

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Abstract

본 발명의 전자 기기용 열전도성 발포체 시트는, 실리콘 수지 (A)와, 상기 실리콘 수지 (A) 중에 분산된 열전도체 입자 (B) 및 기포를 갖는 시트 형상 발포체 시트로서, 상기 실리콘 수지 (A) 100 질량부에 대하여, 열전도체 입자 (B)의 함유량이 100∼400 질량부이며, 또한, 25% 압축 강도가 200 ㎪ 이하이고, 두께가 0.8 ㎜ 이하이다.

Description

전자 기기용 열전도성 발포체 시트{HEAT-CONDUCTING FOAM SHEET FOR ELECTRONIC DEVICES}
본 발명은, 전자 기기 내부의 열을 효율적으로 외부로 방열하기 위한 전자 기기용 열전도성 발포체 시트에 관한 것이다.
스마트폰 등의 소형화가 요구되는 전자 기기에 있어서는, 고밀도로 집적된 전자 부품이 대량의 열을 발생하고, 이 열이 고장의 원인이 되기 때문에, 이 열을 기기 외부로 방열하기 위한 히트 싱크재가 설치되어 있다. 히트 싱크재는, 발열체인 전자 부품과 금속 박스체 사이에 설치되는 것이 일반적이다. 그 때문에, 히트 싱크재로서는, 요철 추종성이 높은 방열 그리스, 방열 겔, 및 이들을 우레탄 발포체에 함침시킨 것 등이 이용되고 있다(예를 들면, 특허문헌 1).
일본 특허 제3976166호 공보
상기 방열 그리스는 방열성이 양호하기는 하지만, 한번 그리스를 도포해 버리면 다시 도포하기가 어려워, 제품의 수율이 저하된다는 문제가 있다. 한편, 방열 겔은 일반적으로 두께 1 ㎜ 이하의 시트 형상으로 가공하기가 어렵고, 또한, 압축하면 형상이 변형된다는 문제가 있다.
또, 상기한 방열 그리스 또는 방열 겔 등을 함침시킨 우레탄 폼도, 그 제법상 1 ㎜ 이하의 두께의 시트 형상으로 가공하기가 어렵고, 또한, 얇은 시트 형상으로 가공하였다고 하더라도, 압축 강도가 높아져서 유연성이 상실된다는 문제가 있다.
본 발명은, 상기 문제점을 감안하여 이루어진 것으로서, 전자 기기의 내부에 적합하게 사용할 수 있는 얇기와 유연성을 갖고, 또한 열전도성이 우수한 열전도성 발포체 시트를 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명자들은 예의 검토한 결과, 열전도성 입자를 갖는 실리콘 수지 중에, 기포를 혼입시켜 발포체로 함으로써, 실리콘 수지 시트에 양호한 열전도성과 함께 유연성을 부여하고, 소형의 전자 기기의 히트 싱크재로서 유용하다는 것을 발견하고, 본 발명을 완성시켰다. 본 발명은 이하의 (1)∼(8)을 제공한다.
(1) 실리콘 수지 (A)와, 상기 실리콘 수지 (A) 중에 분산된 열전도체 입자 (B) 및 기포를 갖는 발포체 시트로서,
상기 실리콘 수지 (A) 100 질량부에 대하여, 열전도체 입자 (B)의 함유량이 100∼400 질량부이고,
25% 압축 강도가 200 ㎪ 이하이고, 두께가 0.8 ㎜ 이하인 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
(2) 50% 압축 강도가 200 ㎪ 이하인, 상기 (1)에 기재된 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
(3) 상기 열전도체 입자 (B)가, 평균 입경 50 ㎛ 이하이고, 열전도율 8 W/m·K 이상인 상기 (1) 또는 (2)에 기재된 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
(4) 상기 열전도체 입자 (B)가, 산화알루미늄, 산화마그네슘, 질화붕소, 탤크 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 상기 (1)∼(3) 중 어느 하나에 기재된 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
(5) 열전도율이 0.1∼10 W/m·K인 상기 (1)∼(4) 중 어느 하나에 기재된 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
(6) 발포 배율이 1.5∼5배인, 상기 (1)∼(5) 중 어느 하나에 기재된 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
(7) 상기 기포는, 물리 발포제에 의한 발포, 메커니컬 프로스법에 의해 혼입되는 기체, 또는 이들 양방에 의해 형성되는 상기 (1)∼(6) 중 어느 하나에 기재된 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
(8) 상기 (1)∼(7) 중 어느 하나에 기재된 전자 기기용 열전도성 발포체 시트의 제조 방법으로서, 경화성 실리콘 수지 조성물과 열전도성 입자 (B)를 포함하는 발포체 조성물 중에 기포를 형성하고, 또한 상기 경화성 실리콘 수지 조성물을 경화함으로써 발포체 시트를 얻는 제조 방법.
본 발명에 의하면, 전자 기기의 내부에 적합하게 사용할 수 있는 얇기와 유연성을 갖고, 또한 열전도성이 우수한 전자 기기용 열전도성 발포체 시트를 제공할 수 있다.
이하에서, 실시 형태를 이용하여 본 발명에 대하여 더 상세하게 설명한다.
본 발명에 관련된 전자 기기용 열전도성 발포체 시트(이하, 간단하게 「발포체 시트」라고도 함)는, 실리콘 수지 (A)와, 실리콘 수지 (A) 중에 분산된 열전도체 입자 (B) 및 기포를 갖는 것이다.
[실리콘 수지 (A)]
실리콘 수지 (A)는, 경화성 실리콘 수지 조성물을 경화하여 얻어지는 것이며, 또한 2액 혼합형 액상 타입의 부가 반응형 실리콘 수지인 것이 바람직하다. 그와 같은 경화성 실리콘 수지 조성물은, 예를 들면 (A1) 1분자 중에 적어도 2개의 알케닐기를 갖는 오르가노폴리실록산과, (A2) 1분자 중에 적어도 2개의 규소 원자 결합 수소 원자를 갖는 오르가노하이드로젠폴리실록산과, (A3) 백금계 촉매로 이루어지는 것이다.
(A1) 성분의 오르가노폴리실록산은, 실리콘 수지의 주제(主劑)를 구성하는 것으로서, 규소 원자 결합 알케닐기를 적어도 2개 갖고, 그 알케닐기로서는 비닐기, 알릴기 등이 예시된다. 또, 알케닐기 이외의 규소 원자에 결합되는 유기기로서는, 메틸기, 에틸기, 프로필기로 예시되는 탄소수 1∼3의 알킬기; 페닐기, 톨릴기로 예시되는 아릴기; 3,3,3-트리플루오로프로필기, 3-클로로프로필기로 예시되는 치환 알킬기 등을 들 수 있다. (A1) 성분의 분자 구조는 직쇄상, 분지쇄상 중 어느 것이어도 된다.
(A1) 성분의 분자량은 특별히 한정은 없지만, 23℃에 있어서의 점도가 0.1 Pa·s 이상인 것이 바람직하고, 0.3∼15 Pa·s인 것이 보다 바람직하고, 0.5∼10 Pa·s인 것이 더 바람직하다. 본 발명에 있어서는 상기 오르가노폴리실록산을 2종 이상 조합하여 사용해도 된다. 또한, 점도는 모세관 점도계를 이용하여, JIS Z8803에 준거하여 측정되는 것이다.
(A2) 성분의 오르가노하이드로젠폴리실록산은 경화제를 구성하는 것이며, (A3) 성분의 백금계 촉매의 존재 하에 (A2) 성분의 규소 원자 결합 수소 원자가, (A1) 성분 중의 오르가노폴리실록산의 규소 원자 결합 알케닐기에 부가 반응하고, 경화성 실리콘 수지 조성물을 가교, 경화하는 것이다. (A2) 성분은 1분자 중에 적어도 2개의 규소 원자 결합 수소 원자를 갖는 것이 필요하다. (A2) 성분에 있어서, 규소 원자에 결합되는 유기기로서는, 메틸기, 에틸기, 프로필기로 예시되는 탄소수 1∼3의 알킬기; 페닐기, 톨릴기로 예시되는 아릴기; 3,3,3-트리플루오로프로필기, 3-클로로프로필기로 예시되는 할로겐 원자 치환 알킬기 등을 들 수 있다. (A2) 성분의 분자 구조는 직쇄상, 분지쇄상, 환상, 망목상(網目狀) 중 어느 것이어도 된다.
(A2) 성분의 분자량은 특별히 한정되지 않지만, 23℃에 있어서의 점도가 0.005∼8 Pa·s인 것이 바람직하고, 0.01∼4 Pa·s인 것이 보다 바람직하다.
(A2) 성분의 첨가량은, 본 성분 중의 규소 원자 결합 수소 원자와 (A1) 성분 중의 규소 원자 결합 알케닐기의 몰비가 (0.5:1)∼(20:1)이 되는 양이며, 바람직하게는 (1:1)∼(3:1)의 범위이다. 이 몰비가 0.5 이상이 되면 경화성이 비교적 양호해짐과 함께, 20 이하가 되면 발포체 시트의 경도가 적절한 크기가 된다.
(A3) 성분의 백금계 촉매는, 경화성 실리콘 수지 조성물을 경화시키기 위하여 이용된다. 백금계 촉매로서는 백금 미(微)분말, 백금흑, 염화백금산, 4염화백금, 염화백금산의 올레핀 착체, 염화백금산의 알코올 용액, 염화백금산과 알케닐실록산과의 착(錯) 화합물, 로듐 화합물, 팔라듐 화합물 등이 예시된다. 또, 경화성 실리콘 수지 조성물의 가사(可使) 시간을 길게 하기 위하여, 이들 백금계 촉매를 함유하는 열가소성 수지 입자로서 이용해도 된다.
이 백금계 촉매의 첨가량은 통상 (A1) 성분 100만 질량부에 대하여 백금계 금속으로서 0.1∼500 질량부이고, 바람직하게는 1∼50 질량부의 범위 내이다. 백금계 촉매의 첨가량을 0.1 질량부 이상으로 함으로써 부가 반응을 적절하게 진행시킬 수 있고, 500 질량부 이하로 함으로써 경제적으로 본 발명을 실시할 수 있다. (A3) 성분의 백금계 촉매는, 2액 경화형에 있어서는, 통상 주제 또는 경화제 중 어느 것에 미리 추가되어 있는 것이다.
경화성 실리콘 수지 조성물의 시판품의 예로서는, 모멘티브·퍼포먼스·머티리얼즈·재팬합동회사 제의 2성분 가열 경화형 액상 실리콘 고무 「TSE3032」 등을 들 수 있다.
또한, 이상의 구성의 경화성 실리콘 수지 조성물에 있어서, 후술하는 실리콘 수지 (A)의 질량부란, 상기 주제((A1) 성분)와 경화제((A2) 성분)의 합계 질량부를 의미하지만, (A3) 성분은, 통상 무시할 수 있는 정도의 양이기 때문에, (A1)∼(A3) 성분의 합계량(즉, 경화성 실리콘 수지 조성물의 양)을 실리콘 수지 (A)의 질량부로 하더라도 지장은 없다.
< 열전도체 입자 (B) >
열전도체 입자 (B)로서는 산화알루미늄, 산화마그네슘, 질화붕소, 탤크, 질화알루미늄, 그라파이트, 및 그래핀을 들 수 있고, 이들 중에서는 산화알루미늄, 산화마그네슘, 질화붕소, 탤크 및 질화알루미늄이 바람직하다. 이들 열전도체 입자 (B)는 1종을 단독으로 이용해도 되고, 2종 이상을 혼합하여 이용해도 된다.
열전도체 입자 (B)의 열전도율은 8 W/m·K 이상이 바람직하고, 15 W/m·K 이상이 보다 바람직하고, 20 W/m·K 이상이 더 바람직하다. 열전도율이 상기 범위 내이면, 발포체 시트의 열전도율이 충분히 높은 것이 된다. 열전도체 입자 (B)의 열전도율의 상한은 특별히 한정되지 않지만, 통상 100 W/m·K 이하가 되는 것이다.
열전도체 입자 (B)의 평균 입경은 50 ㎛ 이하가 바람직하고, 30 ㎛ 이하가 보다 바람직하고, 15 ㎛ 이하가 더 바람직하다. 열전도체 입자 (B)의 입경이 이들 범위 내이면, 발포체를 박육화(薄肉化)하기 쉽고, 발포성이 양호한 발포체 시트가 얻어진다. 또, 열전도체 입자 (B)의 평균 입경의 하한은 특별히 한정되지 않지만, 통상 0.5 ㎛ 이상, 바람직하게는 1 ㎛ 이상이다. 또한, 열전도체 입자 (B)의 평균 입경은, 입도분포계에 의해 측정한 값이다.
발포체 시트에 있어서, 열전도체 입자 (B)는, 실리콘 수지 (A) 100 질량부에 대하여, 100∼400 질량부 함유된다. 열전도체 입자 (B)의 함유량이 100 질량부 미만이면, 발포체 시트에 충분한 열전도성을 부여할 수 없다. 한편으로, 열전도체 입자 (B)의 함유량이 400 질량부를 초과하면, 발포체 시트의 유연성이 저하된다.
실리콘 수지 (A) 100 질량부에 대한 열전도체 입자 (B)의 함유량은, 발포체 시트의 열전도성, 유연성의 관점에서 150∼350 질량부가 바람직하고, 200∼300 질량부가 보다 바람직하다.
< 기포 >
본 발명의 발포체 시트에는 복수의 기포가 함유된다. 복수의 기포는, 물리 발포제 등의 발포제를 발포시킴으로써 형성되는 것이어도 되고, 메커니컬 프로스법에 의해 혼입되는 기체에 의해 형성되는 것이어도 되고, 미리 발포시킨 발포 입자를 발포체 시트 내에 함유시키고, 그 발포 입자 내부의 중공부를 기포로 해도 된다.
또, 이들의 2 이상의 방법을 조합해도 된다. 구체적으로는, 물리 발포제에 의한 발포와, 메커니컬 프로스법을 조합하여 기포를 형성하는 것이 바람직하다. 이와 같은 방법에 의해 기포를 형성함으로써, 균일한 기포로 양호하게 발포하는 것이 가능하다.
본 발명의 발포체 시트는, 무수한 기포를 가짐으로써, 열전도성 입자 (B)를 함유하면서도 우수한 유연성을 갖는 것이며, 25% 압축 강도가 200 ㎪ 이하가 되는 것이다. 25% 압축 강도가 200 ㎪를 초과하면, 발포체 시트의 유연성이 저하되고, 요철 추종성 등이 불충분하게 되어, 전자 기기용의 히트 싱크재로서 충분한 성능을 발휘할 수 없게 된다. 발포체 시트의 유연성의 관점에서, 발포체 시트의 25% 압축 강도는 20∼150 ㎪가 바람직하고, 25∼100 ㎪가 보다 바람직하다.
또, 발포체 시트의 50% 압축 강도는, 200 ㎪ 이하가 바람직하고, 50∼190 ㎪가 보다 바람직하고, 55∼180 ㎪가 더 바람직하다. 25% 압축 강도 및 50% 압축 강도가 이상의 범위이면, 열전도율을 높게 하면서 발포체 시트의 유연성을 향상시키는 것이 가능해서, 요철 추종성 등도 양호하게 된다.
또, 발포체 시트는 그 두께가 0.8 ㎜ 이하가 되는 것이다. 발포체 시트의 두께가 0.8 ㎜를 초과하면 소형의 전자 기기 내부의 공극에 사용하기가 곤란해진다. 발포체 시트의 두께는, 발포체 시트의 강도 등의 관점에서, 0.05∼0.6 ㎜가 바람직하고, 0.05∼0.5 ㎜가 보다 바람직하다.
또, 발포체 시트의 발포 배율은, 통상 1.2∼7배 정도가 되는 것이지만, 1.5∼5배인 것이 바람직하다. 발포 배율을 5배 이하로 함으로써, 발포체 시트를 얇게 하더라도 열전도율이 양호하게 되고, 히트 싱크재로서 적합하게 사용 가능하게 된다. 또, 발포 배율이 1.5배 이상이 되면, 유연성이 적절한 것이 된다. 유연성 및 열전도율을 밸런스 좋게 향상시키는 관점에서, 발포 배율은 2.0∼4.0배가 보다 바람직하고, 2.5∼3.5배가 더 바람직하다.
또한, 발포체 시트의 겉보기 밀도는 0.3∼1.3 g/㎤가 바람직하다. 겉보기 밀도가 이상의 범위 내이면, 얇더라도 양호한 유연성 및 열전도율을 겸비하는 발포체 시트를 얻을 수 있다. 또, 겉보기 밀도는 0.4∼1.0 g/㎤가 보다 바람직하고, 0.5∼0.9 g/㎤가 더 바람직하다. 발포체 시트의 겉보기 밀도가 이들 범위 내이면, 유연성 및 열전도율의 양방을 밸런스 좋게 향상시키는 것이 가능하다.
또한, 이상의 발포 배율 및 겉보기 밀도는, 사용되는 발포제의 양, 메커니컬 프로스법에 의해 혼입되는 기체의 양, 미리 발포시킨 발포 입자의 함유량 등을 변경함으로써, 적절하게 조정 가능하다.
발포체 시트의 열전도율은 0.1∼10 W/m·K가 바람직하고, 0.13∼2.0 W/m·K가 보다 바람직하고, 0.25∼2.0 W/m·K가 더 바람직하다. 발포체 시트의 열전도율이 이상의 범위 내이면, 전자 기기 내부의 열을 외부로 효율적으로 방열하는 것이 가능하게 된다.
< 임의 성분 >
발포체 시트에는, 본 발명의 목적이 손상되지 않는 범위에서, 필요에 따라서 각종 첨가 성분을 함유시킬 수 있다.
이 첨가 성분의 종류는 특별히 한정되지 않고, 발포 성형에 통상 사용되는 각종 첨가제를 이용할 수 있다. 이와 같은 첨가제로서, 예를 들면 활제, 수축방지제, 기포핵제, 결정핵제, 가소제, 착색제(안료, 염료 등), 자외선흡수제, 산화방지제, 노화방지제, 상기 열전도성 입자 (B) 이외의 충전제, 보강제, 난연제, 난연 조제, 대전방지제, 계면활성제, 가황제, 표면처리제 등을 들 수 있다. 첨가제의 첨가량은, 기포의 형성 등을 손상하지 않는 범위에서 적절하게 선택할 수 있고, 통상의 수지의 발포·성형에 이용되는 첨가량을 채용할 수 있다. 이러한 첨가제는 단독으로 또는 2종 이상 조합하여 이용할 수 있다. 또, 이들 중에서는 활제, 난연제, 난연 조제를 사용하는 것이 바람직하다.
활제는 실리콘 수지 (A)의 유동성을 향상시킴과 함께, 수지의 열 열화를 억제하는 작용을 갖는다. 활제로서는, 수지 (A)의 유동성의 향상에 효과를 나타내는 것이라면 특별히 제한되지 않는다. 예를 들면, 유동 파라핀, 파라핀 왁스, 마이크로 왁스, 폴리에틸렌 왁스 등의 탄화수소계 활제; 스테아린산, 베헨산, 12-히드록시스테아린산 등의 지방산계 활제; 스테아린산 부틸, 스테아린산 모노글리세리드, 펜타에리스리톨테트라스테아레이트, 경화 피마자유, 스테아린산 스테아릴 등의 에스테르계 활제 등을 들 수 있다.
활제의 첨가량으로서는, 실리콘 수지 (A) 100 질량부에 대하여, 바람직하게는 0.01∼5 질량부 정도, 보다 바람직하게는 0.05∼4 질량부, 더 바람직하게는 0.1∼3 질량부이다. 첨가량을 5 질량부 이하로 함으로써, 유동성을 적절하게 하면서 발포 배율을 양호하게 하기 쉬워진다. 또, 0.01 질량부 이상으로 함으로써, 유동성이 향상하고, 발포시의 연신성이 향상하여, 발포 배율을 높이기 쉬워진다.
난연제로서는 수산화알루미늄, 수산화마그네슘 등의 금속 수산화물 외에, 데카브로모디페닐에테르 등의 브롬계 난연제, 폴리인산암모늄 등의 인계 난연제 등을 들 수 있다.
난연 조제로서는 3산화안티몬, 4산화안티몬, 5산화안티몬, 피로안티몬산 나트륨, 3염화안티몬, 3황화안티몬, 옥시염화안티몬, 2염화안티몬 퍼클로로펜탄, 안티몬산 칼륨 등의 안티몬 화합물, 메타붕산아연, 4붕산아연, 붕산아연, 염기성 붕산아연 등의 붕소 화합물, 지르코늄 산화물, 주석 산화물, 몰리브덴 산화물 등을 들 수 있다.
본 발명의 발포체 시트는, 전자 기기 내부에 있어서 시트 형상의 히트 싱크재로서 사용 가능한 것이다. 히트 싱크재는 전기 기기 내부의 발열체와 박스체 사이에 배치되는 것이다. 여기에서, 발열체로서는 CPU, 배터리 등을 들 수 있다.
본 발명의 발포체 시트는, 두께가 얇으면서 열전도성이 우수한 것이기 때문에, 전자 기기 내부에 있어서 히트 싱크재로서 사용하면, 발열체에 의해 발생한 열을 외부로 효율적으로 방열하는 것이 가능하다. 또, 본 발명의 발포체 시트는, 유연성도 우수하기 때문에, 요철 추종성이 우수하고, 좁은 간극 등에도 간극을 발생시키지 않고 배치하는 것이 가능하게 된다.
또한, 본 발명의 발포체 시트가 사용되는 전자 기기는, 특별히 한정되지 않지만, 스마트폰 등의 휴대전화, 태블릿형 단말, 전자 페이퍼, 노트형 PC, 비디오카메라, 디지털 카메라 등의 휴대 기기가 바람직하다.
< 발포체 시트의 제조 방법 >
본 발명의 발포체 시트의 제조 방법은, 경화성 실리콘 수지 조성물과 열전도성 입자 (B)를 포함하는 발포체 조성물 중에 기포를 형성하고, 또한 경화성 실리콘 수지 조성물을 경화함으로써 발포체 시트를 제조하는 방법이다. 본 제조 방법에 있어서는, 예를 들면, 발포제에 의해서 발포하는 방법, 메커니컬 프로스법에 의해 기포를 형성하는 방법, 미리 발포시킨 발포 입자를 배합하는 방법 등을 이용하여 기포를 형성하여, 발포체 시트를 제조할 수 있지만, 그 제조 방법에 특별히 제한은 없다.
예를 들면 발포제를 사용하는 경우, 먼저, 경화성 실리콘 수지 조성물의 각 성분(즉, (A1), (A2) 및 (A3) 성분)과, 열전도성 입자 (B)와, 필요에 따라서 배합되는 임의 성분과, 발포제를 혼합하여, 발포체 조성물을 얻는다. 얻어진 발포체 조성물은 시트 형상으로 가공한 후, 가열하여, 발포제를 발포시키고, 또한 경화성 실리콘 수지 조성물을 경화시켜, 그것에 의해 발포체 시트를 제조한다.
여기에서 사용되는 발포제로서는 물리 발포제, 화학 발포제를 들 수 있지만, 물리 발포제가 바람직하다. 물리 발포제는 발포제를 분해하지 않고 기체를 발생시키는 것으로, 구체적으로는 휘발성 유기 용제를 들 수 있다. 휘발성 유기 용제로서는, 예를 들면 부탄, 펜탄, 헥산, 옥탄, 노난, 데칸, 운데칸, 시클로펜탄, 시클로헥산 등의 쇄상 또는 환상 탄화수소류, 시클로펜타논, 시클로헥사논, 메틸에틸케톤 등의 케톤류, 아세트산 에틸, 아세트산 부틸 등의 에스테르류, 테트라히드로푸란 등의 에테르류, 벤젠, 톨루엔, 크실렌, 에틸벤젠 등의 방향족류, 아세토니트릴, N,N-디메틸포름아미드 등의 함질소류, 염화 메틸렌, 클로로포름, 프론 등의 함할로겐류 등을 들 수 있다. 이들 물리 발포제는 단독으로 이용되어도 되고 2종 이상이 병용되어도 되지만, 이들 중에서도 메틸에틸케톤을 사용하는 것이 바람직하다.
또, 화학 발포제로서는, 가열에 의해 분해하여 발포하는 열분해형 발포제를 들 수 있다. 열분해형 발포제로서는 특별히 제한은 없고, 예를 들면 아조디카르본아미드, N,N'-디니트로소펜타메틸렌테트라민, p-톨루엔술포닐세미카르바지드 등을 들 수 있다. 이들 중에서는 아조디카르본아미드가 바람직하다. 또한, 열분해형 발포제는 1종을 단독으로 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
발포제의 배합량은 원하는 발포 배율에 따라서 설정하면 되지만, 경화성 실리콘 수지 조성물 100 질량부에 대하여, 예를 들면 0.5∼20 질량부, 바람직하게는 1∼15 질량부이다.
또, 메커니컬 프로스법을 이용하는 경우에는, 먼저, 경화성 실리콘 수지 조성물의 각 성분과, 열전도성 입자 (B)와, 필요에 따라서 배합되는 임의 성분을 밴버리 믹서, 가압 니더 등의 혼련기에 의해 가스를 주입하면서 혼련하여 기포가 형성된 발포체 조성물을 얻는다. 가스로는 질소, 공기, 이산화탄소, 아르곤 등을 이용할 수 있다. 얻어진 발포체 조성물은, 그 후 시트 형상으로 가공하고 가열함으로써, 경화성 실리콘 수지 조성물을 경화하여 발포체 시트를 제조한다.
또, 미리 발포시킨 발포 입자를 이용하는 방법에서는, 경화성 실리콘 수지 조성물의 각 성분과, 미리 발포시킨 발포 입자를 포함하는 발포체 조성물을 시트 형상으로 가공한 후, 가열함으로써 경화성 실리콘 수지 조성물을 경화하여, 발포체 시트를 얻는 것이 바람직하다.
발포 입자를 미리 발포하는 방법으로서는, 발포체 시트를 구성하는 경화성 실리콘 수지 조성물의 일부(바람직하게는, 주제의 일부)와 발포 입자를 혼합하여, 발포 입자를 발포시키는 것이 바람직하다. 이 때, 발포한 발포 입자와, 경화성 실리콘 수지 조성물의 일부의 혼합물에, 추가로 경화성 실리콘 수지 조성물의 나머지, 및 기타 임의 성분 등을 배합하여, 발포체 조성물을 얻는다.
여기에서 사용되는 발포 입자는 열팽창성 마이크로캡슐이 바람직하다. 열팽창성 마이크로캡슐은, 외각 수지의 내부에 저비점 용제 등의 휘발성 물질이 내포된 것이며, 가열에 의해 외각 수지가 연화되고, 내포된 휘발성 물질이 휘발 내지 팽창하기 때문에, 그 압력에 의해 외각이 팽창하여 입자경이 커지는 것이다.
열팽창성 마이크로캡슐의 외각은 열가소성 수지로 형성되는 것이 바람직하다. 열가소성수지는 에틸렌, 스티렌, 아세트산 비닐, 염화비닐, 염화비닐리덴, 아크릴로니트릴, 부타디엔, 클로로프렌 등의 비닐 중합체 및 이들의 공중합체; 나일론 6, 나일론 66 등의 폴리아미드; 폴리에틸렌테레프탈레이트 등의 폴리에스테르로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상을 이용할 수 있지만, 내포된 휘발성 물질이 투과되기 어려운 점에서 아크릴로니트릴의 공중합체가 바람직하다. 열팽창성 마이크로캡슐의 내부에 내포되는 휘발성 물질로서는, 프로판, 프로필렌, 부텐, 노르말부탄, 이소부탄, 이소펜탄, 네오펜탄, 노르말펜탄, 헥산, 헵탄 등의 탄소수 3∼7의 탄화수소; 석유 에테르; 염화메틸, 메틸렌클로라이드 등의 메탄의 할로겐화물; CCl3F, CCl2F2 등의 클로로플루오로카본; 테트라메틸실란, 트리메틸에틸실란 등의 테트라알킬실란 등으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 저비점 액체가 사용된다.
열팽창성 마이크로캡슐의 적합한 예로서는, 아크릴로니트릴과 염화비닐리덴의 공중합체를 외각 수지로 하고, 이소부탄 등의 탄소수 3∼7의 탄화수소를 내포한 마이크로캡슐을 들 수 있다.
또, 이상으로 설명한 방법을 2 이상 병용하여 기포를 형성해도 되고, 예를 들면, 발포제를 사용하는 방법과, 메커니컬 프로스법을 병용하여 기포를 형성해도 된다. 이 경우에도 발포제에 휘발성 유기 용제를 사용하는 것이 바람직하다. 본 방법에서는 먼저, 실리콘 수지 조성물과, 열전도성 입자 (B)와, 필요에 따라서 배합되는 임의 성분과, 휘발성 유기 용제를 밴버리 믹서, 가압 니더 등의 혼련기에 의해, 상기한 가스를 주입하면서 혼련하여 기포가 형성된 발포체 조성물을 얻는다. 이 발포체 조성물은, 시트 형상으로 가공한 후, 가열하여 발포제를 발포시켜 추가로 기포를 형성함과 함께, 실리콘 수지 조성물을 경화시켜, 발포체 시트를 얻는다.
또한, 이상의 제조 방법에서는, 발포체 조성물은 캘린더 성형, 압출기 성형, 컨베이어 벨트 캐스팅, 그라비아 코팅, 슬롯 다이 코팅, 나이프 코팅 등을 이용하여 연속적으로 반송함으로써 시트 형상으로 가공되는 것이 바람직하다.
실시예
본 발명을 실시예에 의해 더 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들 예에 의해서 하등 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서 각 물성, 평가 방법은 이하와 같다.
[겉보기 밀도]
JIS K7222에 준거하여 측정하였다.
[발포 배율]
발포 배율은, 발포체 시트의 비중을 발포체 조성물의 비중으로 나눔으로써 산출하였다.
[열전도성 입자 (B)의 열전도율]
열전도성 입자 (B)의 열전도율은, 알박(ULVAC) 이공(理工)(주) 제 열선(熱線)법 열전도율측정 장치 TC-1000에 의해 측정된 것이다.
[열전도성 입자 (B)의 평균 입경]
열전도성 입자 (B)의 평균 입경은, 입도 분포계 마이크로트랙 HRA에 의해, 레이저 회절 산란법에 의해 측정하였다.
[25% 압축 강도]
발포체 시트의 두께 방향의 25% 압축 강도는, JIS K6767-7.2.3(JIS2009)에 준거하여 측정하였다.
[50% 압축 강도]
발포체 시트의 두께 방향의 50% 압축 강도는, JIS K6767-7.2.3(JIS2009)에 준거하여 측정하였다.
[발포체 시트의 열전도율]
핫 디스크법에 의해, 교토전자공업(주) 제 「TPS-1500」을 이용하여, 열전도율을 23℃에서 측정하였다.
[실시예 1]
모멘티브·퍼포먼스·머티리얼즈·재팬 합동회사 제 실리콘 수지(2성분 가열 경화형 액상 실리콘 고무)의 주제인 「TSE3032A」(점도(23℃):4.2 Pa·s) 91 질량부와, 경화제인 「TSE3032B」(점도(23℃): 0.7 Pa·s) 9 질량부(합쳐서 경화성 실리콘 수지 조성물 100 질량부)와, 산화마그네슘(RF-10-SC, 우베머티리얼즈(주) 제, 평균 입경: 5 ㎛, 열전도율: 50 W/m·K) 300 질량부와, 발포제로서의 메틸에틸케톤 3 질량부를 상온(23℃)에서 균일하게 혼합하고, 질소 가스 100 mL/min을 주입하면서, 고점도 유체 교반 장치(레이카(冷化)공업주식회사 제, 제품명 「VIBRO PQLABO」)에 의해 회전수 500 rpm, 샘플 유량 2000 mL/min으로 교반하여, 기포 혼입된 발포체 조성물을 제조하였다.
한쪽 면에 이형(離型) 처리를 실시한 두께 50 ㎛의 PET 시트의 이형 처리를 실시한 면에, 얻어진 발포체 조성물을 두께 150 ㎛가 되도록 도포하였다. 계속해서, 도포된 발포체 조성물에, 한쪽 면에 이형 처리를 실시한 두께 50 ㎛의 다른 PET 시트의 이형 처리를 실시한 면이 접하도록 배치하여, 적층체를 얻었다. 이 적층체를 115℃의 오븐에 의해 2분간 가열하였다. 오븐으로부터 꺼낸 후, 2매의 PET 시트를 박리하여, 450 ㎛의 발포체 시트를 얻었다.
[실시예 2]
실시예 1과 동일한 주제 91 질량부와, 경화제 9 질량부와, 산화마그네슘 400 질량부와, 메틸에틸케톤 3 질량부를 상온(23℃)에서 균일하게 혼합하고, 질소 가스 100 mL/min을 주입하면서, 고점도 유체 교반 장치(레이카공업주식회사 제, 제품명 「VIBRO PQLABO」)에 의해 회전수 500 rpm, 샘플 유량 2000 mL/min으로 교반하여, 기포 혼입된 발포체 조성물을 제조하였다.
한쪽 면에 이형 처리를 실시한 두께 50 ㎛의 PET 시트의 이형 처리를 실시한 면에, 얻어진 발포체 조성물을 두께 150 ㎛가 되도록 도포하였다. 계속해서, 도포된 발포체 조성물에, 한쪽 면에 이형 처리를 실시한 두께 50 ㎛의 다른 PET 시트의 이형 처리를 실시한 면이 접하도록 배치하여, 적층체를 얻었다. 이 적층체를 115℃의 오븐에 의해 2분간 가열하였다. 오븐으로부터 꺼낸 후, 2매의 PET 시트를 박리하여, 400 ㎛의 발포체 시트를 얻었다.
[실시예 3]
실시예 1과 동일한 주제 91 질량부와, 경화제 9 질량부와, 산화마그네슘 300 질량부와, 메틸에틸케톤 3 질량부를 상온(23℃)에서 균일하게 혼합하고, 질소 가스 300 mL/min을 주입하면서, 고점도 유체 교반 장치(레이카공업주식회사 제, 제품명 「VIBRO PQLABO」)에 의해 회전수 500 rpm, 샘플 유량 2000 mL/min으로 교반하여, 기포 혼입된 발포체 조성물을 제조하였다.
한쪽 면에 이형 처리를 실시한 두께 50 ㎛의 PET 시트의 이형 처리를 실시한 면에, 얻어진 발포체 조성물을 두께 100 ㎛가 되도록 도포하였다. 계속해서, 도포된 발포체 조성물에, 한쪽 면에 이형 처리를 실시한 두께 50 ㎛의 다른 PET 시트의 이형 처리를 실시한 면이 접하도록 배치하여, 적층체를 얻었다. 이 적층체를 115℃의 오븐에 의해 2분간 가열하였다. 오븐으로부터 꺼낸 후, 2매의 PET 시트를 박리하여, 660 ㎛의 발포체 시트를 얻었다.
[비교예 1]
실시예 1과 동일한 주제 91 질량부와, 경화제 9 질량부와, 산화마그네슘 300 질량부를 균일하게 혼합하여 조성물을 얻었다. 얻어진 조성물을 한쪽 면에 이형 처리를 실시한 두께 50 ㎛의 PET 시트의 이형 처리를 실시한 면에, 두께 430 ㎛가 되도록 도포하였다. 계속해서, 도포된 발포체 조성물에, 한쪽 면에 이형 처리를 실시한 두께 50 ㎛의 다른 PET 시트의 이형 처리를 실시한 면이 접하도록 배치하여, 적층체를 얻었다. 이 적층체를 115℃의 오븐에서 2분간 가열하였다. 오븐으로부터 꺼낸 후, 2매의 PET 시트를 박리하여, 450 ㎛의 실리콘 시트를 얻었다.
각 실시예, 비교예에서 얻어진 발포체 시트 및 실리콘 시트를 평가하고, 그 결과를 표 1에 나타낸다.
Figure pct00001
실시예 1∼3의 발포체 시트는, 실리콘 수지 (A)에 기포와 열전도체 입자가 함유되어 있었기 때문에, 얇기와 유연성을 구비함과 함께, 우수한 열전도성을 갖고 있었다. 특히, 발포 배율이 비교적 낮은 실시예 1, 2에서는, 압축 강도를 양호하게 하면서도 열전도율을 충분히 높게 할 수 있었다.
그것에 비하여, 비교예 1에서는, 기포를 함유하고 있지 않기 때문에, 실시 예 1∼3과 동일한 두께로 하면, 압축 강도가 높아져서 유연성을 부여할 수 없었다.

Claims (8)

  1. 실리콘 수지 (A)와, 상기 실리콘 수지 (A) 중에 분산된 열전도체 입자 (B) 및 기포를 갖는 발포체 시트로서,
    상기 실리콘 수지 (A) 100 질량부에 대하여, 열전도체 입자 (B)의 함유량이 100∼400 질량부이고,
    25% 압축 강도가 200 ㎪ 이하이고, 두께가 0.8 ㎜ 이하인 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
  2. 제 1 항에 있어서,
    50% 압축 강도가 200 ㎪ 이하인, 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 열전도체 입자 (B)가, 평균 입경 50 ㎛ 이하이고, 열전도율 8W/m·K 이상인 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 열전도체 입자 (B)가, 산화알루미늄, 산화마그네슘, 질화붕소, 탤크 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    열전도율이 0.1∼10 W/m·K인 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    발포 배율이 1.5∼5배인, 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 기포는, 물리 발포제에 의한 발포, 메커니컬 프로스법에 의해 혼입되는 기체, 또는 이들 양방에 의해 형성되는 전자 기기용 열전도성 발포체 시트.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 기재된 전자 기기용 열전도성 발포체 시트의 제조 방법으로서,
    경화성 실리콘 수지 조성물과 열전도성 입자 (B)를 포함하는 발포체 조성물 중에 기포를 형성하고, 또한 상기 경화성 실리콘 수지 조성물을 경화함으로써 발포체 시트를 얻는 제조 방법.
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