KR20170026187A - 레지스트 패턴 형성 방법 및 리소그래피용 현상액 - Google Patents
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Abstract
지지체 상에, 레지스트 조성물을 사용하여 레지스트막을 형성하는 공정 1, 상기 레지스트막을 노광하는 공정 2, 상기 노광 후의 레지스트막을 현상하여 레지스트 패턴을 형성하는 공정 3 을 갖고, 상기 공정 3 에 있어서의 현상을, (A) 하기 일반식 (1) 로 나타내는 염기성 화합물과, (B) 수산화테트라부틸암모늄을 함유하고, 상기 (B) 의 농도가 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만인 현상액을 사용하여 실시하는 것을 특징으로 하는 레지스트 패턴 형성 방법.
[일반식 (1) 중, R1 ∼ R4 는, 각각 독립적으로, 직사슬형 또는 분기사슬형의 알킬기이다. R1 ∼ R4 로 나타내는 각각의 알킬기에 함유되는 탄소 원자의 수의 합은 4 ∼ 15 이다]
[화학식 1]
[일반식 (1) 중, R1 ∼ R4 는, 각각 독립적으로, 직사슬형 또는 분기사슬형의 알킬기이다. R1 ∼ R4 로 나타내는 각각의 알킬기에 함유되는 탄소 원자의 수의 합은 4 ∼ 15 이다]
[화학식 1]
Description
본 발명은, 레지스트 패턴 형성 방법 및 리소그래피용 현상액에 관한 것이다.
본원은, 2015년 8월 26일에 일본에 출원된, 일본 특허출원 2015-167116호에 기초하여 우선권 주장하고, 그 내용을 여기에 원용한다.
리소그래피 기술에 있어서는, 예를 들어, 기판 위에 레지스트 재료로 이루어지는 레지스트막을 형성하고, 그 레지스트막에 대해, 소정의 패턴이 형성된 마스크를 개재하여, 광, 전자선 등의 방사선으로 선택적 노광을 실시하고, 현상 처리를 실시함으로써, 상기 레지스트막에 소정 형상의 레지스트 패턴을 형성하는 방법이 실시된다.
노광된 부분이 현상액에 용해되는 특성으로 변화되는 레지스트 재료를 포지티브형, 노광된 부분이 현상액에 용해되지 않는 특성으로 변화되는 레지스트 재료를 네거티브형이라고 한다.
최근, 반도체 소자나 액정 표시 소자의 제조에 있어서는, 리소그래피 기술의 진보에 의해 급속히 패턴의 미세화가 진행되고 있다.
미세화의 수법으로는, 일반적으로, 노광 광원의 단파장화 (고에너지화) 가 실시되고 있다. 구체적으로는, 종래에는, g 선, i 선으로 대표되는 자외선이 사용되었지만, 현재는, KrF 엑시머 레이저나, ArF 엑시머 레이저를 사용한 반도체 소자의 양산이 개시되어 있다. 또, 이들 엑시머 레이저보다 단파장 (고에너지) 의 전자선, EUV (극자외선) 나 X 선 등에 대해서도 검토가 실시되고 있다.
상기 레지스트 패턴 형성 방법에 있어서의 현상 처리는, 알칼리 용액을 사용한 알칼리 현상 또는 유기 용제를 사용한 유기 용제 현상에 의해 실시된다.
알칼리 현상에는, 일반적으로 수산화테트라메틸암모늄 (이하, 「TMAH」라고 기재하는 경우가 있다) 의 수용액이 사용되고 있다. 또, 최근에는, 수산화테트라부틸암모늄 (이하, 「TBAH」라고 기재하는 경우가 있다) 의 수용액의 사용도 제안되어 있다.
특허문헌 1 에는, 본 발명자들의 과거의 검토에 의한, TMAH 의 수용액과 TBAH 의 수용액을 함유하는 리소그래피용 현상액이 개시되어 있다.
보다 미세한 패턴을 형성하기 위해, 패턴 형성 프로세스나 패턴 형성 재료에는 추가적인 개량이 요구된다.
예를 들어, 노광 광원에 EB (전자선) 나 EUV (극자외선) 등을 사용하여 라인 폭이 25 ㎚ ∼ 50 ㎚ 인 극미세한 패턴을 형성하는 경우, 현상액에 대한 레지스트 재료의 용해성이 레지스트 패턴 형성에 있어서의 해상력이나 리소그래피 마진 (예를 들어 노광량에 대한 여유도 (EL 마진)) 에 영향을 미친다.
본 발명은 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로서, 보다 미세한 패턴을 형성할 수 있는 레지스트 패턴 형성 방법을 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명자들이 예의 검토한 결과, 특정한 현상액을 사용함으로써, 현상액에 대한 레지스트 재료의 용해성이 높아져, 레지스트 패턴 형성에 있어서의 해상력이나 리소그래피 마진이 향상되는 것을 알아내어, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
본 발명의 제 1 양태는, 지지체 상에, 레지스트 조성물을 사용하여 레지스트막을 형성하는 공정 1, 상기 레지스트막을 노광하는 공정 2, 및 상기 노광 후의 레지스트막을 현상하여 레지스트 패턴을 형성하는 공정 3 을 갖고, 상기 공정 3 에 있어서의 현상을, (A) 하기 일반식 (1) 로 나타내는 염기성 화합물과, (B) 수산화테트라부틸암모늄을 함유하고, 상기 (B) 의 농도가 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만인 현상액을 사용하여 실시하는 것을 특징으로 하는 레지스트 패턴 형성 방법이다.
[화학식 1]
[일반식 (1) 중, R1 ∼ R4 는, 각각 독립적으로, 직사슬형 또는 분기사슬형의 알킬기이다. R1 ∼ R4 로 나타내는 알킬기에 각각 함유되는 탄소 원자의 수의 합은 4 ∼ 15 이다]
본 발명의 제 2 양태는, (A) 하기 일반식 (1) 로 나타내는 염기성 화합물과, (B) 수산화테트라부틸암모늄을 함유하고, 상기 (B) 의 농도가 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만인 것을 특징으로 하는 리소그래피용 현상액이다.
[화학식 2]
[일반식 (1) 중, R1 ∼ R4 는, 각각 독립적으로, 직사슬형 또는 분기사슬형의 알킬기이다. R1 ∼ R4 로 나타내는 알킬기에 각각 함유되는 탄소 원자의 수의 합은 4 ∼ 15 이다]
본 발명에 의하면, 보다 미세한 패턴을 형성할 수 있는 레지스트 패턴 형성 방법을 제공할 수 있다.
＜레지스트 패턴 형성 방법＞
본 발명의 제 1 양태의 레지스트 패턴 형성 방법에 대해 설명한다.
본 발명의 레지스트 패턴 형성 방법은, 지지체 상에, 레지스트 조성물을 사용하여 레지스트막을 형성하는 공정 1, 상기 레지스트막을 노광하는 공정 2, 및 상기 노광 후의 레지스트막을 현상하여 레지스트 패턴을 형성하는 공정 3 을 갖는다.
[공정 1］
공정 1 에서는, 지지체 상에, 레지스트 조성물을 사용하여 레지스트막을 형성한다.
공정 1 에서는, 지지체 상에 후술하는 레지스트 조성물을 스피너 등으로 도포하고, 베이크 (포스트 어플라이 베이크 (PAB)) 처리를, 예를 들어 80 ∼ 150 ℃ 의 온도 조건에서 40 ∼ 120 초간, 바람직하게는 60 ∼ 90 초간 실시하여 레지스트막을 형성한다.
지지체로는 특별히 한정되지 않고, 종래 공지된 것을 사용할 수 있고, 예를 들어, 전자 부품용의 기판이나, 이것에 소정의 배선 패턴이 형성된 것 등을 예시 할 수 있다. 보다 구체적으로는, 실리콘 웨이퍼, 구리, 크롬, 철, 알루미늄 등의 금속제의 기판이나, 유리 기판 등을 들 수 있다. 배선 패턴의 재료로는, 예를 들어 구리, 알루미늄, 니켈, 금 등이 사용 가능하다.
또, 지지체로는, 상기 서술한 바와 같은 기판 상에, 무기계 및/또는 유기계의 막이 형성된 것이어도 된다. 무기계의 막으로는, 무기 반사 방지막 (무기 BARC) 을 들 수 있다. 유기계의 막으로는, 유기 반사 방지막 (유기 BARC) 이나 다층 레지스트법에 있어서의 하층 유기막 등의 유기막을 들 수 있다.
여기서, 다층 레지스트법이란, 기판 상에, 적어도 1 층의 유기막 (하층 유기막) 과, 적어도 1 층의 레지스트막 (상층 레지스트막) 을 형성하고, 상층 레지스트막에 형성한 레지스트 패턴을 마스크로 하여 하층 유기막의 패터닝을 실시하는 방법으로서, 고어스펙트비의 패턴을 형성할 수 있다고 되어 있다. 즉, 다층 레지스트법에 의하면, 하층 유기막에 의해 소요되는 두께를 확보할 수 있기 때문에, 레지스트막을 박막화할 수 있어, 고어스펙트비의 미세 패턴 형성이 가능해진다.
다층 레지스트법에는, 기본적으로, 상층 레지스트막과 하층 유기막의 2 층 구조로 하는 방법 (2 층 레지스트법) 과, 상층 레지스트막과 하층 유기막 사이에 1층 이상의 중간층 (금속 박막 등) 을 형성한 3 층 이상의 다층 구조로 하는 방법 (3 층 레지스트법) 으로 나누어진다.
[공정 2］
공정 2 는, 상기 공정 1 에서 얻은 레지스트막을 노광하는 공정이다.
공정 2 에서는, 상기 공정 1 에서 얻은 레지스트막에 대해, 예를 들어 ArF 노광 장치, 전자선 묘화 장치, EUV 노광 장치 등의 노광 장치를 사용하여, 소정의 패턴이 형성된 마스크 (마스크 패턴) 를 개재한 노광 또는 마스크 패턴을 개재하지 않은 전자선의 직접 조사에 의한 묘화 등에 의한 선택적 노광을 실시한 후, 베이크 (포스트 익스포저 베이크 (PEB)) 처리를, 예를 들어 80 ∼ 150 ℃ 의 온도 조건에서 40 ∼ 120 초간, 바람직하게는 60 ∼ 90 초간 실시한다.
노광에 사용하는 파장은 특별히 한정되지 않고, ArF 엑시머 레이저, KrF 엑시머 레이저, F2 엑시머 레이저, EUV (극자외선), VUV (진공 자외선), EB (전자선), X 선, 연 (軟) X 선 등의 방사선을 사용하여 실시할 수 있다. 이것들 중에서도, 전자선 묘화 장치 또는 EUV 노광 장치를 사용하고, EB, EUV 를 사용하여 실시하는 경우에, 본 발명의 레지스트 패턴 형성 방법은 특히 유용하다.
레지스트막의 노광 방법은, 공기나 질소 등의 불활성 가스 중에서 실시하는 통상적인 노광 (드라이 노광) 이어도 되고, 액침 노광 (Liquid Immersion Lithography) 이어도 된다.
액침 노광은, 미리 레지스트막과 노광 장치의 최하 위치의 렌즈 사이를, 공기의 굴절률보다 큰 굴절률을 갖는 용매 (액침 매체) 로 채우고, 그 상태에서 노광 (침지 노광) 을 실시하는 노광 방법이다.
액침 매체로는, 공기의 굴절률보다 크고, 또한 노광되는 레지스트막이 갖는 굴절률보다 작은 굴절률을 갖는 용매가 바람직하다. 이러한 용매의 굴절률로는, 상기 범위 내이면 특별히 제한되지 않는다.
공기의 굴절률보다 크고, 또한 상기 레지스트막의 굴절률보다 작은 굴절률을 갖는 용매로는, 예를 들어, 물, 불소계 불활성 액체, 실리콘계 용제, 탄화수소계 용제 등을 들 수 있다.
불소계 불활성 액체의 구체예로는, C3HCl2F5, C4F9OCH3, C4F9OC2H5, C5H3F7 등의 불소계 화합물을 주성분으로 하는 액체 등을 들 수 있고, 비점이 70 ∼ 180 ℃ 인 것이 바람직하고, 80 ∼ 160 ℃ 인 것이 보다 바람직하다. 불소계 불활성 액체가 상기 범위의 비점을 갖는 것이면, 노광 종료 후에, 액침에 사용한 매체의 제거를 간편한 방법으로 실시할 수 있는 점에서 바람직하다.
불소계 불활성 액체로는, 특히, 알킬기의 수소 원자가 모두 불소 원자로 치환된 퍼플루오로알킬 화합물이 바람직하다. 퍼플루오로알킬 화합물로는, 구체적으로는, 퍼플루오로알킬에테르 화합물이나 퍼플루오로알킬아민 화합물을 들 수 있다.
또한, 구체적으로는, 상기 퍼플루오로알킬에테르 화합물로는, 퍼플루오로(2-부틸-테트라하이드로푸란) (비점 102 ℃) 을 들 수 있고, 상기 퍼플루오로알킬아민 화합물로는, 퍼플루오로트리부틸아민 (비점 174 ℃) 을 들 수 있다.
액침 매체로는, 비용, 안전성, 환경 문제, 범용성 등의 관점에서, 물이 바람직하게 사용된다.
[공정 3］
공정 3 은, 상기 노광 후의 레지스트막을 현상하여 레지스트 패턴을 형성하는 공정이다.
공정 3 에 있어서의 현상 처리는, (A) 일반식 (1) 로 나타내는 염기성 화합물과, (B) 수산화테트라부틸암모늄을 함유하고, 상기 (B) 의 농도가 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만인 리소그래피용 현상액을 사용하여 실시한다. 그 리소그래피용 현상액의 농도는, 현상 처리에서 사용할 때의 농도이다. 공정 3 에 사용하는 현상액에 대해서는, 후술하는 본 발명의 제 2 양태에 있어서 상세하게 설명한다.
현상 시간은 5 ∼ 120 초간이 바람직하고, 10 ∼ 100 초간이 보다 바람직하다.
현상 온도는 반도체 소자의 양산이 실시되는 클린 룸 내의 온도이면 되고, 리소그래피용 현상액의 액온이 10 ∼ 30 ℃ 인 것이 바람직하고, 15 ∼ 25 ℃ 인 것이 보다 바람직하다.
현상 처리 후, 바람직하게는 린스 처리를 실시한다. 린스 처리는, 알칼리 현상 프로세스의 경우에는, 순수를 사용한 물 린스가 바람직하고, 용제 현상 프로세스의 경우에는, 유기 용제를 함유하는 린스액을 사용하는 것이 바람직하다.
현상 처리 후 또는 린스 처리 후, 건조를 실시한다. 또, 경우에 따라서는, 상기 현상 처리 후에 베이크 처리 (포스트 베이크) 를 실시해도 된다. 이와 같이 하여, 레지스트 패턴을 얻을 수 있다.
현상 처리는, 공지된 현상 방법에 의해 실시하는 것이 가능하고, 예를 들어 현상액 중에 지지체를 일정 시간 침지시키는 방법 (딥법), 지지체 표면에 현상액을 표면 장력에 의해 쌓아 올려 일정 시간 정지시키는 방법 (패들법), 지지체 표면에 현상액을 분무하는 방법 (스프레이법), 일정 속도로 회전하고 있는 지지체 상에 일정 속도로 현상액 도출 (塗出) 노즐을 스캔하면서 현상액을 계속해서 도출하는 방법 (다이나믹 디스펜스법) 등을 들 수 있다.
린스액을 사용한 린스 처리 (세정 처리) 는, 공지된 린스 방법에 의해 실시할 수 있다. 그 방법으로는, 예를 들어 일정 속도로 회전하고 있는 지지체 상에 린스액을 계속해서 도출하는 방법 (회전 도포법), 린스액 중에 지지체를 일정 시간 침지시키는 방법 (딥법), 지지체 표면에 린스액을 분무하는 방법 (스프레이법) 등을 들 수 있다.
제 1 양태의 레지스트 패턴 형성 방법은 소정의 현상액을 사용하여 현상하는 공정을 갖고 있음으로써, 현상액에 대한 레지스트막의 용해성이 향상되고, 고해상이고 또한 리소그래피 마진이 우수한 레지스트 패턴을 형성할 수 있다.
본 발명에 있어서는, 특히 전자선 묘화 장치, EUV 노광 장치 등의 노광 장치를 사용하여 라인 폭이 25 ∼ 50 ㎚, 특히 25 ∼ 32 ㎚ 인 극미세한 패턴을 형성하는 경우에도, 고해상의 레지스트 패턴을 형성할 수 있고, 또한 레지스트 패턴의 리소그래피 마진을 양호한 것으로 할 수 있다.
＜리소그래피용 현상액＞
본 발명의 제 2 양태의 리소그래피용 현상액은, (A) 일반식 (1) 로 나타내는 염기성 화합물과, (B) 수산화테트라부틸암모늄을 함유한다.
본 발명의 리소그래피용 현상액은, 레지스트막을 자외선이나 전자선 등의 방사선에 의해 노광한 후에, 당해 레지스트막으로부터 알칼리 가용성 부분을 용해 제거하는 현상 처리에서 사용된다. 이와 같은 현상 처리를 거침으로써, 레지스트막은, 소정의 패턴 형상을 갖는 레지스트 패턴이 된다.
본 발명의 리소그래피용 현상액은, 수산화테트라부틸암모늄의 농도가 소정의 농도인 것에 의해, 레지스트막의 알칼리 가용성 부분의 용해성을 향상시킬 수 있고, 고해상의 레지스트 패턴을 형성할 수 있어, 더욱 레지스트 패턴의 리소그래피 마진을 양호한 것으로 할 수 있다.
본 발명의 리소그래피용 현상액으로는, 후술하는 1 액형인 것과 2 액형인 것을 들 수 있다. 본 발명의 리소그래피용 현상액은, (A) 일반식 (1) 로 나타내는 염기성 화합물과, (B) 수산화테트라부틸암모늄을 함유하고, 상기 (B) 의 농도가 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만인 것을 특징으로 한다. 그 리소그래피용 현상액의 농도는, 현상 처리에서 사용할 때의 농도이다.
[(A) 염기성 화합물］
제 2 양태의 리소그래피용 현상액이 함유하는 염기성 화합물에 대해 설명한다.
제 2 양태의 리소그래피용 현상액은, 하기 일반식 (1) 로 나타내는 염기성 화합물 (이하, 「(A) 성분」이라고 기재하는 경우가 있다) 을 함유한다.
[화학식 3]
[일반식 (1) 중, R1 ∼ R4 는, 직사슬형 또는 분기사슬형의 알킬기이다. R1 ∼ R4 에 각각 함유되는 탄소 원자의 수의 합은 4 ∼ 15 이다]
상기 일반식 (1) 중, R1 ∼ R4 는, 직사슬형 또는 분기사슬형의 알킬기이다. 그리고, R1 ∼ R4 에 각각 함유되는 탄소 원자의 수의 합은, 4 ∼ 15 이다. 이 탄소 원자의 수의 합이 15 이하인 것에 의해, (A) 성분의 수용성이 유지되고, 현상액에 있어서의 (A) 성분의 석출을 억제할 수 있다. R1 ∼ R4 에 각각 함유되는 탄소 원자의 수의 합은, 4 ∼ 12 인 것이 바람직하고, 4 ∼ 8 인 것이 보다 바람직하다.
이와 같은 (A) 성분으로서, 수산화디펜틸디메틸암모늄, 수산화디펜틸에틸메틸암모늄, 수산화디펜틸디에틸암모늄, 수산화디펜틸에틸프로필암모늄, 수산화트리부틸에틸암모늄, 수산화트리부틸프로필암모늄, 수산화트리부틸메틸암모늄, 수산화디부틸디메틸암모늄, 수산화디부틸메틸에틸암모늄, 수산화디부틸디에틸암모늄, 수산화디부틸에틸프로필암모늄, 수산화디부틸디프로필암모늄, 수산화테트라프로필암모늄, 수산화트리프로필펜틸암모늄, 수산화트리프로필부틸암모늄, 수산화트리프로필에틸암모늄, 수산화트리프로필메틸암모늄, 수산화디프로필부틸에틸암모늄, 수산화디프로필부틸메틸암모늄, 수산화테트라에틸암모늄, 수산화트리에틸펜틸암모늄, 수산화트리에틸부틸암모늄, 수산화트리에틸프로필암모늄, 수산화트리에틸메틸암모늄, 수산화디에틸디메틸암모늄, 수산화테트라메틸암모늄 등이 예시된다. 이들 중에서도, (A) 성분으로서, 수산화테트라프로필암모늄, 수산화테트라에틸암모늄, 수산화테트라메틸암모늄이 입수성 면에서 바람직하게 사용된다. 또한, 이들은, 1 종 또는 2 종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
리소그래피용 현상액에 있어서의 (A) 성분의 농도는 특별히 한정되지 않고, 1.0 질량％ 이상 5.0 질량％ 이하인 것이 바람직하다. 리소그래피용 현상액에 있어서의 (A) 성분의 함유량이 1.0 질량％ 이상인 것에 의해, 레지스트막의 알칼리 가용성 부분의 용해성을 충분히 얻을 수 있다.
리소그래피용 현상액에 있어서의 (A) 성분의 농도는, 1.2 질량％ 이상 1.7 질량％ 이하인 것이 보다 바람직하며, 1.3 질량％ 이상 1.6 질량％ 이하인 것이 가장 바람직하다.
[(B) 수산화테트라부틸암모늄］
제 2 양태의 리소그래피용 현상액에 있어서, (B) 성분으로서 사용되는 수산화테트라부틸암모늄 (TBAH) 은, 노광 처리 후의 레지스트막을 현상하는 데에 필요해지는 알칼리성의 액성을 리소그래피용 현상액에 부여한다. 레지스트막은, 미노광 상태에서 알칼리 불용성인 포지티브형 레지스트이면, 노광 부분이 알칼리 가용성으로 변화되고, 미노광 상태에서 알칼리 가용성인 네거티브형 레지스트이면, 노광 부분이 알칼리 불용성으로 변화된다. 그 때문에, 노광 후에 알칼리성의 리소그래피용 현상액으로 처리를 함으로써, 알칼리 불용성의 지점이 레지스트 패턴으로서 남게 된다. 이와 같은 처리에 필요해지는 알칼리성의 액성을 리소그래피용 현상액에 부여하기 위해서, (B) 성분이 현상액에 첨가된다.
본 발명에 있어서, 리소그래피용 현상액에 있어서의 (B) 성분의 함유량은, 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만이다.
리소그래피용 현상액에 있어서의 (B) 성분의 함유량이 2.5 질량％ 이상인 것에 의해, 알칼리성의 액성을 리소그래피용 현상액에 부여할 수 있고, 노광 처리 후의 레지스트막의 알칼리 가용성 부분의 용해성을 향상시킬 수 있다. 또, 리소그래피용 현상액에 있어서의 (B) 성분의 함유량이 2.8 질량％ 미만인 것에 의해, 리소그래피 마진을 양호한 것으로 할 수 있다.
리소그래피용 현상액에 있어서의 (B) 성분의 함유량은, 2.55 질량％ 이상, 2.79 질량％ 이하인 것이 보다 바람직하며, 2.60 질량％ 이상, 2.78 질량％ 이하인 것이 가장 바람직하다.
또, 상기 (A) 성분의 함유량과 상기 (B) 성분의 함유량의 비는, (A) 성분 : (B) 성분 = 1 : 1.5 ∼ 1 : 1.8 의 질량비가 바람직하고, (A) 성분 : (B) 성분 = 1 : 1.55 ∼ 1 : 1.75 가 보다 바람직하다. (A) 성분과 (B) 성분의 함유량의 비가 상기 범위인 것에 의해, 현상액에 대한 레지스트막의 알칼리 가용성 부분의 용해성을 향상시킬 수 있다.
[임의의 성분］
본 발명의 리소그래피용 현상액은, 상기 (A) 성분, (B) 성분 외에 임의의 성분을 가지고 있어도 된다. 그 임의 성분으로는, 예를 들어, 용해 보조 성분 등을 들 수 있다.
·(C) 용해 보조 성분
본 발명의 리소그래피용 현상액에는, (C) 성분으로서, 용해 보조 성분이 첨가 되어 있어도 된다. (C) 성분은, (C1) 수용성 유기 용제, (C2) 계면 활성제 및 (C3) 포접 화합물로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1 개의 성분을 들 수 있다. (C) 성분이 리소그래피용 현상액에 첨가됨으로써, (B) 성분의 용해성이 커져, 현상액 중에 있어서의 (B) 성분의 석출을 방지할 수 있다.
본 발명의 리소그래피용 현상액에는, 그 밖의 성분으로서, 상기 (A) ∼ (C) 성분 이외의 성분이 첨가되어도 된다. 본 발명의 리소그래피용 현상액에 사용되는 상기 (A) ∼ (C) 성분 이외의 성분으로는, 물을 들 수 있다. 금속염 등의 불순물이 리소그래피용 현상액에 함유됨으로써, 제조되는 반도체 소자의 수율이 저하되는 것을 방지한다는 관점에서는, 사용되는 물은, 이온 교환수나 증류수와 같이 고도로 정제된 정제수인 것이 바람직하다.
본 발명의 리소그래피용 현상액에 있어서, 할로겐의 함유량은, 10 ppm 이하인 것이 바람직하고, 1 ppm 이하인 것이 보다 바람직하다. 할로겐으로는, 브롬 및 염소가 예시된다. 할로겐의 함유량이 상기 범위인 것에 의해, 제조되는 반도체 소자의 수율을 향상시킬 수 있다.
또, 본 발명의 리소그래피용 현상액에 있어서, 금속 이온의 함유량은, 100 ppb 이하인 것이 바람직하고, 10 ppb 이하인 것이 보다 바람직하고, 금속 이온의 함유량이 상기 범위임으로써, 제조되는 반도체 소자의 수율을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 리소그래피용 현상액에 있어서, 탄산 이온의 함유량은, 1 질량％ 이하인 것이 바람직하고, 0.1 질량％ 이하인 것이 보다 바람직하다. 탄산 이온의 함유량이 상기 범위인 것에 의해, 현상성을 양호하게 유지할 수 있다.
[리소그래피용 현상액의 조제 방법］
본 발명의 리소그래피용 현상액은, 상기의 각 성분을 혼합함으로써 조제된다.
상기의 각 성분을 혼합하는 방법은 특별히 한정되지 않는다.
본 발명의 리소그래피용 현상액은, 1 액형인 것과 2 액형인 것을 들 수 있다.
1 액형인 것으로는, 예를 들어, 상기 (A) 성분을 1.0 질량％ 이상 5.0 질량％ 이하와, 상기 (B) 성분을 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만을 함유하는 수용액이어도 되고, 그 수용액을 농축한 것이어도 된다.
2 액형인 것으로는, 예를 들어, (A) 의 수용액과 (B) 의 수용액을 따로 따로 준비하고, 현상 처리시에, 적어도 (B) 의 농도가 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만이 되도록 혼합하는 형태를 들 수 있다.
본 발명의 리소그래피용 현상액에 의하면, 선택 노광된 레지스트막을 현상 할 때에, 레지스트막의 알칼리 가용성 부분의 용해성을 향상시킬 수 있다. 이 때문에, 리소그래피 가공에 의해, 라인 폭이 50 ㎚ 미만인 반도체 소자를 제조할 때에 바람직하게 사용된다. 그 중에서도, 전자선 묘화 장치, EUV 노광 장치 등의 노광 장치를 사용하여 라인 폭이 25 ∼ 50 ㎚, 특히 25 ∼ 32 ㎚ 의 극미세한 패턴을 형성하는 경우에도 고해상의 레지스트 패턴을 형성할 수 있어, 더욱 레지스트 패턴의 리소그래피 마진을 양호한 것으로 할 수 있다.
＜레지스트 조성물＞
본 발명의 레지스트 패턴 형성 방법에 바람직하게 사용할 수 있는 레지스트 조성물에 대해 설명한다.
본 발명의 레지스트 패턴 형성 방법에 사용할 수 있는 레지스트 조성물은 공지된 각종 레지스트 조성물을 사용할 수 있고, 특별히 한정되지 않는다.
그 중에서도, 본 발명의 레지스트 패턴 형성 방법에 바람직하게 사용할 수 있는 레지스트 조성물로는, 기재 성분, 산 발생제 성분 및 유기 용제 성분을 함유하는 레지스트 조성물을 들 수 있다.
[기재 성분］
본 발명에 있어서, 레지스트 조성물이 함유하는 기재 성분은, 산의 작용에 의해 극성이 증대되는 산 분해성기를 함유하는 구성 단위 (이하, 「구성 단위 (a1)」이라고 한다) , -SO2- 함유 고리형기, 락톤 함유 고리형기, 카보네이트 함유 고리형기 또는 이것들 이외의 복소 고리형기를 갖는 구성 단위 (이하, 「구성 단위 (a2)」라고 한다) , 구성 단위 (st) 등을 갖는 것이 바람직하다.
(구성 단위 (a1))
구성 단위 (a1) 은, 산의 작용에 의해 극성이 증대되는 산 분해성기를 함유하는 구성 단위이다.
「산 분해성기」는, 산의 작용에 의해, 당해 산 분해성기의 구조 중의 적어도 일부의 결합이 개열 (開裂) 할 수 있는 산 분해성을 갖는 기이다.
산의 작용에 의해 극성이 증대되는 산 분해성기로는, 예를 들어, 산의 작용에 의해 분해되어 극성기를 생성시키는 기를 들 수 있다.
극성기로는, 예를 들어 카르복시기, 수산기, 아미노기, 술포기 (-SO3H) 등을 들 수 있다. 이것들 중에서도, 구조 중에 -OH 를 함유하는 극성기 (이하 「OH 함유 극성기」라고 하는 경우가 있다) 가 바람직하고, 카르복시기 또는 수산기가 바람직하며, 카르복시기가 특히 바람직하다.
산 분해성기로서, 보다 구체적으로는, 상기 극성기가 산 해리성기로 보호된 기 (예를 들어 OH 함유 극성기의 수소 원자를, 산 해리성기로 보호한 기) 를 들 수 있다.
기재 성분이 갖는 구성 단위 (a1) 는 1 종이어도 되고 2 종 이상이어도 된다.
기재 성분 중의 구성 단위 (a1) 의 비율은, 기재 성분을 구성하는 전체 구성 단위에 대해, 1 ∼ 80 몰％ 가 바람직하고, 5 ∼ 75 몰％ 가 보다 바람직하며, 7 ∼ 70 몰％ 가 더욱 바람직하다. 하한치 이상으로 함으로써, 감도, 해상성, LWR 등의 리소그래피 특성도 향상된다. 또, 상한치 이하로 함으로써 다른 구성 단위와의 밸런스를 맞출 수 있다.
(구성 단위 (a2))
구성 단위 (a2) 는, -SO2- 함유 고리형기, 락톤 함유 고리형기, 카보네이트 함유 고리형기 또는 이것들 이외의 복소 고리형기를 갖는 구성 단위이다.
구성 단위 (a2) 의 -SO2- 함유 고리형기, 락톤 함유 고리형기, 카보네이트 함유 고리형기 또는 이들 이외의 복소 고리형기는, 기재 성분을 레지스트막의 형성에 사용한 경우에, 레지스트막의 기판에 대한 밀착성을 높이는 데에 있어서 유효한 것이다.
기재 성분이 갖는 구성 단위 (a2) 는 1 종이어도 되고 2 종 이상이어도 된다.
기재 성분이 구성 단위 (a2) 를 갖는 경우, 구성 단위 (a2) 의 비율은, 당해 (A) 성분을 구성하는 전체 구성 단위의 합계에 대해, 1 ∼ 80 몰％ 인 것이 바람직하고, 5 ∼ 70 몰％ 인 것이 보다 바람직하며, 10 ∼ 65 몰％ 인 것이 더욱 바람직하고, 10 ∼ 60 몰％ 가 특히 바람직하다. 하한치 이상으로 함으로써 구성 단위 (a2) 를 함유시키는 것에 의한 효과가 충분히 얻어지고, 상한치 이하로 함으로써 다른 구성 단위와의 밸런스를 맞출 수 있어, 여러 가지 리소그래피 특성 및 패턴 형상이 양호해진다.
(구성 단위 (st))
구성 단위 (st) 는, 하이드록시스티렌으로부터 유도되는 구성 단위이다.
여기서, 「하이드록시스티렌」이란, 하이드록시스티렌, 및 하이드록시스티렌의 α 위치의 탄소 원자에 결합된 수소 원자가 할로겐 원자, 알킬기, 할로겐화 알킬기 등의 다른 치환기로 치환된 것, 그리고 그것들의 유도체 (바람직하게는, 벤젠 고리에 상기 서술한 바와 같은 치환기가 결합된 것 등) 를 포함하는 개념으로 한다. 하이드록시스티렌의 벤젠 고리에 결합된 수산기의 수는, 1 ∼ 3 의 정수인 것이 바람직하고, 1 인 것이 보다 바람직하다. 또한, 하이드록시스티렌의 α 위치 (α 위치의 탄소 원자) 란, 특별히 언급이 없는 한, 벤젠 고리가 결합되어 있는 탄소 원자를 말한다.
「하이드록시스티렌으로부터 유도되는 구성 단위」란, 하이드록시스티렌의 에틸렌성 이중 결합이 개열하여 구성되는 구성 단위를 의미한다.
기재 성분이 갖는 구성 단위 (st) 는 1 종이어도 되고 2 종 이상이어도 된다.
기재 성분 중의 구성 단위 (st) 의 비율은, 기재 성분을 구성하는 전체 구성 단위에 대해, 20 ∼ 80 몰％ 가 바람직하고, 20 ∼ 75 몰％ 가 보다 바람직하며, 25 ∼ 70 몰％ 가 더욱 바람직하다. 하한치 이상으로 함으로써, 감도, 해상성, LWR 등의 리소그래피 특성도 향상된다. 또, 상한치 이하로 함으로써 다른 구성 단위와의 밸런스를 맞출 수 있다.
기재 성분은, 구성 단위 (a2) 및 (a1) 을 갖는 공중합체 1 과, 구성 단위 (st) 및 (a1) 을 갖는 공중합체 2 를 혼합한 것이 바람직하다.
[산 발생제 성분］
본 발명에 있어서, 레지스트 조성물은, 노광에 의해 산을 발생시키는 산 발생제 성분을 함유하고 있어도 된다. 산 발생제 성분으로는 특별히 한정되지 않고, 지금까지 화학 증폭형 레지스트용의 산 발생제로서 제안되어 있는 것을 사용할 수 있다.
이와 같은 산 발생제로는, 요오드늄염이나 술포늄염 등의 오늄염계 산 발생제, 옥심술포네이트계 산 발생제, 비스알킬 또는 비스아릴술포닐디아조메탄류, 폴리(비스술포닐)디아조메탄류 등의 디아조메탄계 산 발생제, 니트로벤질술포네이트계 산 발생제, 이미노술포네이트계 산 발생제, 술폰계 산 발생제 등 다종의 것을 들 수 있다. 그 중에서도, 오늄염계 산 발생제를 사용하는 것이 바람직하다.
산 발생제 성분은, 상기 서술한 산 발생제를 1 종 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 조합하여 사용해도 된다.
산 발생제 성분의 함유량은, 기재 성분 100 질량부에 대해 0.5 ∼ 60 질량부가 바람직하고, 1 ∼ 50 질량부가 보다 바람직하며, 1 ∼ 40 질량부가 더욱 바람직하다. 산 발생제 성분의 함유량을 상기 범위로 함으로써, 패턴 형성이 충분히 실시된다. 또, 레지스트 조성물의 각 성분을 유기 용제에 용해시켰을 때, 균일한 용액이 얻어지고, 보존 안정성이 양호해지기 때문에 바람직하다.
[유기 용제 성분］
본 발명에 있어서, 레지스트 조성물은, 상기 서술한 기재 성분 또는 산 발생제 성분 등의 재료를 유기 용제 (이하, (S) 성분이라고 하는 경우가 있다) 에 용해시켜 제조할 수 있다.
또, (S) 성분으로서, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트 (PGMEA), 프로필렌글리콜모노메틸에테르 (PGME) 등이 바람직하다.
(S) 성분의 사용량은 특별히 한정되지 않고, 기판 등에 도포 가능한 농도로, 도포 막두께에 따라 적절히 설정된다. 일반적으로는 레지스트 조성물의 고형분 농도가 1 ∼ 20 질량％, 바람직하게는 2 ∼ 15 질량％ 의 범위 내가 되도록 사용된다.
실시예
이하, 실시예에 의해 본 발명을 보다 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 이하의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[리소그래피용 현상액의 조제］
염기성 화합물로서의 수산화테트라메틸암모늄 (TMAH) 및 수산화테트라부틸암모늄 (TBAH) 을, 표 1 에 나타내내는 농도 (질량％) 로 순수에 용해시켜, 실시예 1 ∼ 3, 비교예 1 ∼ 16 의 리소그래피용 현상액을 조제하였다.
[레지스트 조성물의 조제］
표 2 에 나타내는 각 성분을 혼합하고 용해시켜, 레지스트 조성물을 조제하였다.
상기 표 2 중의 각 약호는 이하의 의미를 갖는다. 또, [ ］내의 수치는 배합량 (질량부) 이다.
(A)-1 ∼ (A)-2 : 하기 고분자 화합물 1 ∼ 2.
(B)-1 : 하기 화합물 (B)-1.
(D)-1 : 트리-n-옥틸아민.
(E)-1 : 살리실산.
(S)-1 : PGMEA/PGME (질량비 60/40) 의 혼합 용매.
[화학식 4]
[화학식 5]
＜레지스트 패턴의 형성＞
헥사메틸디실라잔 (HMDS) 처리를 실시한 8 인치 실리콘 기판 상에 상기의 레지스트 조성물을 스피너를 사용하여 도포하고, 핫 플레이트 상에서, 온도 100 ℃ 에서 60 초간의 조건으로 프리베이크 (PAB) 처리를 실시하여, 건조시킴으로써, 막두께 30 ㎚ 의 레지스트막을 형성하였다.
다음으로, 상기 레지스트막에 대해, 전자선 묘화 장치 JEOL-JBX-9300FS (니혼 전자 주식회사 제조) 를 사용하여 가속 전압 100 kV 로, 타깃 사이즈를 라인 폭 50 ∼ 26 ㎚ 의 1 : 1 라인 앤드 스페이스 패턴 (이하, 「LS 패턴」) 으로 하는 묘화 (노광) 를 실시하였다.
그 후, 110 ℃ (PEB (℃)) 에서 60 초간의 노광 후 가열 처리를 실시하였다.
이어서, 실시예 1 ∼ 3, 비교예 1 ∼ 16 의 각 현상액을 사용하여, 23 ℃ 에서 60 초간의 알칼리 현상을 실시하였다. 그 후, 순수를 사용하여 60 초간 물 헹굼을 하였다.
그 결과, 실시예 1 ∼ 3, 비교예 1 ∼ 16 의 어느 현상액을 사용한 경우에도 라인 폭 50 ㎚ 의 1 : 1 의 LS 패턴이 각각 형성되었다.
[최적 노광량 (Eop) 의 평가］
상기의 레지스트 패턴의 형성 방법에 의해 형성된 라인 폭 50 ㎚ 의 LS 패턴이 형성되는 최적 노광량 Eop (μC/㎠) 를 구하였다. 그 결과를 「감도 (μC/㎠)」로서 표 3 에 나타내었다.
[LWR (라인 위드스 러프니스) 의 평가］
상기 ＜레지스트 패턴의 형성＞ 에서 형성한 라인 폭 50 ㎚ 의 LS 패턴에 대해, LWR 를 나타내는 척도인 3σ 을 구하였다.
「3σ」는, 주사형 전자 현미경 (가속 전압 800 V, 상품명 : S-9380, 히타치 하이테크놀로지즈사 제조) 에 의해, 라인의 길이 방향으로 라인 포지션을 400 지점 측정하고, 그 측정 결과로부터 구한 표준 편차 (σ) 의 3 배치 (3σ) (단위 : ㎚) 를 나타낸다.
그 3σ 의 값이 작을수록, 라인 측벽의 러프니스가 작아, 보다 균일한 폭의 LS 패턴이 얻어진 것을 의미한다. 그 결과를 「LWR (㎚)」로서 표 3 에 나타낸다.
[노광 여유도 (마진) 의 평가］
상기 LS 패턴이 형성되는 노광량에 있어서, LS 패턴의 라인이 타깃 치수의 ±5 ％ 의 범위 내에서 형성될 때의 노광량을 구하고, 하기의 평가 기준에 따라 평가하였다.
(평가 기준)
언더 마진 (Under Margin) ○ : 30 ㎚ LS 에서 해상 쇼트가 Eop 에 대해 7 ％ 이상
언더 마진 × : 30 ㎚ LS 에서 해상 쇼트가 Eop 에 대해 7 ％ 이하
오버 마진 (Over Margin) ○ : 30 ㎚ LS 에서 해상 쇼트가 Eop 에 대해 7 ％ 이상
오버 마진 × : 30 ㎚ LS 에서 해상 쇼트가 Eop 에 대해 7 ％ 이하
[형상의 평가］
상기 ＜레지스트 패턴의 형성＞ 에서 형성된 라인 폭 50 ㎚ 의 LS 패턴 상태를 하기의 평가 기준에 따라 평가하였다. 그 결과를 「형상」으로서 표 3 에 나타내었다.
(평가 기준)
○ : 기판 전체에 걸쳐 고해상의 LS 패턴이 형성되어 있다.
× : 부분적으로 라인 부분이 결손되어 있어, 해상 불량이 확인된다.
상기 결과에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 ∼ 3 의 현상액을 사용하여 현상 한 경우, Eop, LWR 은 비교예 1 ∼ 15 와 동등했지만, 언더 마진, 오버 마진 및 형상 등의 리소그래피 특성이 모두 양호한 레지스트 패턴을 형성할 수 있었다.
또한, 비교예 16 은 해상되지 않아, LWR 을 측정할 수 없었다.
또한, 실시예 1 ∼ 3 의 각 현상액을 사용한 경우, 표 4 에 나타내는 바와 같은 라인 폭 50 ∼ 26 ㎚ 의 1 : 1 의 LS 패턴이 각각 형성되었다. 하기 표 4 중, 「○」는, 표 4 에 나타내는 각 라인 폭의 LS 패턴이 형성된 것을 의미한다.
Claims (5)
- 지지체 상에, 레지스트 조성물을 사용하여 레지스트막을 형성하는 공정 1,
상기 레지스트막을 노광하는 공정 2, 및
상기 노광 후의 레지스트막을 현상하여 레지스트 패턴을 형성하는 공정 3 을 갖고,
상기 공정 3 에 있어서의 현상을,
(A) 하기 일반식 (1) 로 나타내는 염기성 화합물과, (B) 수산화테트라부틸암모늄을 함유하고, 상기 (B) 의 농도가 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만인 리소그래피용 현상액을 사용하여 실시하는 것을 특징으로 하는 레지스트 패턴 형성 방법.
[화학식 1]
[일반식 (1) 중, R1 ∼ R4 는, 각각 독립적으로, 직사슬형 또는 분기사슬형의 알킬기이다. R1 ∼ R4 로 나타내는 각각의 알킬기에 함유되는 탄소 원자의 수의 합은 4 ∼ 15 이다] - 제 1 항에 있어서,
상기 공정 2 에 있어서, 상기 레지스트막을 전자선 묘화 장치 또는 EUV 노광 장치를 사용하여 노광하는 레지스트 패턴 형성 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 리소그래피용 현상액에 있어서의 상기 (A) 의 농도가 1.2 질량％ 이상, 1.7 질량％ 이하인 레지스트 패턴 형성 방법. - (A) 하기 일반식 (1) 로 나타내는 염기성 화합물과,
(B) 수산화테트라부틸암모늄을 함유하고,
상기 (B) 의 농도가 2.5 질량％ 이상, 2.8 질량％ 미만인 것을 특징으로 하는 리소그래피용 현상액.
[화학식 2]
[일반식 (1) 중, R1 ∼ R4 는, 각각 독립적으로, 직사슬형 또는 분기사슬형의 알킬기이다. R1 ∼ R4 로 나타내는 각각의 알킬기에 함유되는 탄소 원자의 수의 합은 4 ∼ 15 이다] - 제 4 항에 있어서,
상기 (A) 의 농도가 1.2 질량％ 이상, 1.7 질량％ 이하인 리소그래피용 현상액.
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| A201 | Request for examination | ||
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| GRNT | Written decision to grant |